KR101556465B1 - 그래핀을 후면전극으로 적용한 ｃｉｇｓ계 태양전지의 연결전극 형성방법 - Google Patents

그래핀을 후면전극으로 적용한 ｃｉｇｓ계 태양전지의 연결전극 형성방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지 및 그 제조방법에 관한 기술로서, 종래 Mo 후면전극과는 달리 양면으로 태양광을 흡수할 수 있으며, 플렉서블 태양전지의 제조가 가능한 장점이 있다.

Description

그래핀을 후면전극으로 적용한 ＣＩＧＳ계 태양전지의 연결전극 형성방법{Manufacturing method for CIGS solar cells with a graphene back contact}
본 발명은 CIGS계 태양전지에 관한 기술로서, 더욱 구체적으로는 그래핀을 후면전극으로 적용한 CIGS 태양전지 및 그 제조방법에 관한 기술이다.
본 발명은 CIGS계 태양전지에 관한 기술이다. 주기율표의 IB족(Cu, Ag, Au), ⅢA족(B, Al, Ga, In, Ti) 및 VIA족(O, S, Se, Te, Po) 원소를 일부 포함하는 IB-ⅢA-VIA족 화합물 반도체는 박막 태양전지 구조체를 위한 우수한 광흡수 p형 반도체이다. 특히, 상기 p형 반도체는 In과 Ga의 동시 사용 여부, Se과 S의 동시 사용 여부에 따라 CIS, CIGS 및 CIGSS 등으로 구분하여 약칭하며, 본 발명에서는 CuIn1 - xGax(SySe1 -y)2(여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1)로 표기하기로 한다. 이하에서는 설명의 편의상 CuIn1 - xGax(SySe1 -y)2 중 대표적인 광흡수층인 CIGS를 위주로 설명하기로 하나, 본 발명은 CIGS에 한정된 기술이 아님을 명시한다.
찰코파이라이트(chalcopyrite) 결정 구조를 갖는 CIGS 화합물 반도체는 직접광전이(direct transition)가 이루어지는 에너지 밴드 구조를 갖고, 광 흡수율이 매우 우수하여, 1 ~ 2 μm 정도의 얇은 흡수층으로도 태양전지 제조가 가능할 뿐만 아니라, 셀 효율이 19.9%(2008 NREL, 미국)에 달하여, 이미 가장 효율이 좋다고 알려진 다결정 실리콘 태양전지(20.3%)와 대등하거나 높은 수준이고, 다른 박막 태양전지 소재, 예를 들어, 비결정질 실리콘(a-Si), CdTe보다 효율 면에서 월등히 우수하다. 따라서, 향후 태양전지 시장에서 실리콘보다 저렴하고 대면적화가 가능한 CIGS 박막 태양전지 기술의 약진이 예상된다.
CIGS 박막태양전지는 일반적으로 하부 기판 위에 순서대로 후면전극(Mo 등), p형 광흡수층(CIGS), n형 버퍼층(CdS 등), 투명 전면전극(ZnO, ITO 등)이 형성되고, 상기 투명 전면전극 위에는 프론트 그리드(front grid, Al/Ni)가 패턴 형성되어 있다.
하부 기판은 유리 기판 또는 폴리머 기판 등으로 형성될 수 있으며, 대표적인 유리 기판으로는 소다라임 유리 또는 고변형점 소다유리를 예로 들 수 있으며, 폴리머 기판으로는 폴리이미드 기판을 들 수 있다.
후면전극(back contact)은 통상 몰리브덴, 알루미늄 또는 구리 등과 같이 전도성과 광 반사율이 높은 금속 재질을 스퍼터링하여 제조되며, 높은 전도도, p형 광흡수층과의 오믹 접촉(ohmic contact), 고온 안정성을 고려하여 주로 몰리브덴이 사용된다.
광흡수층은 구리, 인듐, 갈륨, 셀레늄(및/또는 황)을 포함하는 CIGS계 화합물로 형성되는 p형 반도체층을 이룬다. CIGS 광흡수층(필름)의 제조는 여러 가지 다양한 방법이 제시되고 있으나, 이중 대표적으로 알려진 공정이 "동시증발법(co-evaporation)"과, "금속스퍼터링 + 셀렌화(sputtering + selenization)"가 있다. 기타 방법으로는 용액 스프레이, 잉크젯프린팅, 이성분계 전구체의 열처리 등을 이용하여 CIGS 광흡수층을 제조하는 방법 등이 시도되고 있다.
버퍼층은 광흡수층과 투명 전면전극 사이의 밴드갭 차이를 줄이고, 광흡수층과 투명 전면전극 사이의 전자와 정공의 재결합을 감소시키는 역할로서, CdS, ZnS, In2S3 등을 예로 들 수 있다.
투명 전면전극은 전술한 p형 광흡수층과 P-N 접합을 이루고, ZnO와 ITO 등과 같은 광을 투과할 수 있는 전도성 재질로 이루어진다.
상기 투명 전면전극 위에 패턴화된 프론트 그리드(front grid)를 형성하여 후술하는 연결전극과 전기적으로 연결한다.
본 발명은 특히, 후면전극에 관한 것으로서, 전술한 바와 같이, CIGS 태양전지는 후면전극(Back contact)으로 주로 금속 Mo 박막을 스퍼터 증착하여 사용한다. Mo은 전기전도도, 열적안정성 및 CIGS 박막과의 접착성 등에서 우수한 전극 소재로서, Se 분위기에서 고온 열처리를 하게 될 경우(셀렌화 과정), CIGS박막과 Mo 사이에 MoSe2이 생성되는데, MoSe2은 CIGS 태양전지의 효율 향상에 기여한다. CIGS/Mo 계면은 오믹(ohmic) 특성을 갖지 않기 때문에 충분한 변환 효율을 얻을 수 없는 반면, MoSe2이 생성된 경우에는 오믹 특성을 가지므로 변환 효율이 개선된다. 또한 MoSe2은 모듈을 제조할 때 기계적 절단을 용이하게 하는 등의 효과를 가진다.
도 1은 종래 Mo 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지에서의 광투과를 설명하는 도면이다. Mo 후면전극은 전기전도도, 열적안정성 및 CIGS 박막과의 접착성이 우수함에도 불구하고, 광투과성이 없다는 점이다. 태양전지의 전류는 광의 흡수량에 정확히 비례하기 때문에 광흡수를 극대화하는 연구는 태양전지의 효율을 높이는 가장 확실한 방법 중 하나이다. 기존의 Mo 후면전극 CIGS 태양전지의 경우 Mo가 빛을 투과하지 못하기 때문에 한쪽 면의 빛만을 흡수하여 전기를 만들었다. 한편, 그래핀은 높은 전도도와 함께 높은 광투과성을 보여 Mo 후면전극을 대체하여 사용 가능한 후보 전극 물질이다.
예를 들어, 도 2와 같이, 그래핀을 후면전극으로 이용할 경우 양쪽 면 모두에서 빛을 흡수할 수 있으며 전도도까지 높아 효율의 증가를 기대할 수 있어, Mo 후면전극을 대체하여 사용 가능할 것으로 생각된다.
도 3과 같이, Mo 후면전극은 전면전극까지 모든 공정을 완료한 이후에, 광흡수층(CIGS), 버퍼층(CdS) 및 투명 전면전극(ZnO)을 기계적 방법(예를 들어, mechanical scribing) 또는 레이저 조사(laser irradiation) 방법을 통해 깍아내어 홈(groove)를 만든 후, 전도성 금속, 예를 들어, In을 쌓아 올려 프론트 그리드와 전기적으로 연결되는 연결전극을 Mo 후면전극 위에 형성한다. 상기 기계적 스크라이빙 방법이 가능한 것은 Mo의 단단하고 강한 금속성과, 상대적으로 두꺼운 두께 때문이다.
기계적 스크라이빙은 날카로운 금속을 이용하여 깍아내고자 하는 부분을 물리적으로 긁어내어 제거하는 방식이다. 그래핀을 후면전극으로 적용하는 경우, 그래핀은 두께가 굉장히 ?고 투명하여, 그 경계를 찾기가 어려울 뿐만 아니라, 얇은 그래핀 층은 물리적인 힘으로 벗겨져 나가기가 쉽다. 따라서 그래핀 후면전극 CIGS태양전지는 기존의 방법을 그대로 적용하기 어려워 CIGS계 태양전지에 적용된 사례가 없었다.
특허공개번호 제10-2014-0007264호 특허공개번호 제10-2011-0036353호 특허등록번호 제10-0958707호
본 발명의 목적은 불투명한 금속인 Mo을 대신하여, 투명하면서도 전도성이 좋고, 유연한 그래핀을 사용하여, 빛이 윗면(front side)과 아랫면(back side)에서 들어올 수 있는 양면(bifacial) CIGS 태양전지 및 더 나아가 플렉서블한 태양전지를 제조하는 방법을 제시하는 것이다.
또한, 본 발명의 또 다른 목적은 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS 태양전지에서 연결전극을 형성하는 신규한 방법을 제시하는 것이다. 본 발명과 같이 그래핀 후면전극을 적용한 경우에는, 종래 Mo 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지와 같이 전면전극까지 형성한 후, 기계적 스크라이빙을 통해 전면전극, 버퍼층 및 광흡수층을 제거하여 그래핀 후면전극층까지 노출시킨 후, 연결전극을 형성하는 것이 불가능하기 때문에, 이러한 문제점을 해결하는 새로운 방식으로 연결전극을 형성할 수 있는 기술이 필요하다.
본 발명은 상기 CIGS계 태양전지의 제조방법으로서, 하부기판 위에 그래핀 후면전극을 형성하는 단계(1); 상기 후면전극의 일부에 연결전극을 형성하는 단계(2); 상기 후면전극 및 연결전극 위에 CIGS계 광흡수층[CuIn1-xGax(SySe1-y)2, 여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1]을 형성하는 단계(3); 상기 CIGS계 광흡수층 위에 버퍼층을 형성하는 단계(4); 상기 버퍼층 위에 투명 전면전극을 형성하는 단계(5); 상기 투명 전면전극 위에 패턴화된 전극인 프론트 그리드를 형성하는 단계(6): 및 상기 연결전극이 형성된 상부의 CIGS계 광흡수층, 버퍼층 및 투명 전면전극을 제거하고 연결전극이 외부로 노출되도록 하는 단계(7)를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 연결전극 형성방법을 제공한다.
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특히, 상기 단계(2)에서 연결전극은 패턴화된 마스크를 이용하여 상기 그래핀 후면전극 위에 패턴화된 연결전극을 형성하는 것이 바람직하다.
특히, 상기 단계(2)에서 연결전극은 금속스퍼터링에 의해 형성하는 것이 바람직하다.
특히, 상기 단계(2)에서 연결전극은 Mo, Ni, Cu, Al, W, Ag 및 Au 중에서 선택되는 어느 하나인 것이 바람직하다.
특히, 상기 프론트 그리드와 상기 연결전극을 전기적으로 연결하는 단계(8)를 더 추가하는 것이 바람직하다.
본 발명의 방법으로 제조된 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지는 후면전극인 그래핀 박막층을 통해서도 광을 흡수할 수 있어, 종래 Mo 후면전극을 사용했을 때의 단면형 CIGS계 태양전지와는 달리 양면형 CIGS계 태양전지의 제조가 가능하다.
또한, 그래핀 후면전극 위에 금속성 물질의 연결전극을 먼저 형성시킨 후 광흡수층, 버퍼층 및 투명 전면전극층을 형성한 후, 상기 연결전극이 노출될 때까지만 기계적 스크라이빙 방법을 함으로써, 종래 알려진 방법으로는 불가능했던 그래핀 후면전극 위에 연결전극을 형성할 수 있는 새로운 기술을 제시하였다.
도 1은 종래 Mo 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지에서의 광투과를 설명하는 도면이다.
도 2는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지에서의 광투과를 설명하는 도면이다.
도 3은 종래 Mo 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지에서의 연결전극 형성 방법을 설명하는 도면이다.
도 4는 본 발명의 방법을 플로우차트화한 도면이다.
도 5는 본 발명의 방법으로 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 제조 과정을 단계별로 설명하는 도면이다.
도 6은 본 발명의 그래핀 후면전극 위에 마스크 및 스퍼터링에 의해 연결전극을 형성하는 방법을 설명하는 도면이다.
도 7은 본 발명에 의해 완성된 CIGS계 태양전지 셀의 평면도이다.
도 8은 본 발명의 그래핀 후면전극을 갖는 CIGS계 태양전지에서 프론트 그리드와 연결전극을 전기적으로 연결한 상태의 도면이다.
본 발명은 후면전극으로 불투명한 Mo 전극이 아닌 광투과성이면서 전도도가 높은 그래핀을 후면전극으로 사용하는 CIGS계 태양전지 및 그 제조방법에 관한 기술이다. 그래핀 후면전극은 광투성이 좋고, 전도도가 높아 Mo 후면전극을 대체하면서도, 양면으로 광투과가 가능하여 양면형 CIGS계 태양전지의 제조가 가능하다.
도 4는 본 발명의 방법을 플로우차트화한 도면이고, 도 5는 본 발명의 방법으로 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 제조 과정을 단계별로 설명하는 도면이고, 도 6은 그래핀 후면전극 위에 마스크 및 스퍼터링에 의해 연결전극을 형성하는 방법을 설명하는 도면이다.
본 발명에서 유리 기판과 같은 통상의 하부 기판 위에 종래에 주로 사용하는 Mo 후면전극 대신에 그래핀 후면전극을 형성하는 것을 특징으로 한다. 그래핀은 두께가 약 0.3nm로 매우 얇으면서도 물리적, 화학적인 안정성이 높다. 기계적인 강도는 강철보다 200배 이상 강하고, 구리보다 100배 많은 전류를 흘려 보내며 실리콘보다 전자를 100배 이상 빠르게 이동시킬 수 있다. 또, 신축성이 좋아서 늘리거나 접어도 그 성질을 잃지 않고, 매우 높은 투과성까지 가지고 있어 마법의 소재로 불린다. 태양전지에서 특히 주목하는 그래핀의 특성은 전도성과 신축성, 투과성이다. 전도성은 홀을 포집하고, 이동시켜야 하는 후면전극에서 최우선으로 고려해야 할 특성 중에 하나로, 우수한 전도성을 가진 그래핀은 CIGS태양전지의 효율 향상에 기여할 것으로 예상된다. 또한 기존의 Mo보다 뛰어난 신축성은 플렉서블 CIGS태양전지 제조에 용이하다. 마지막으로 그래핀의 높은 투과성은 양면(Bifacial) 태양전지의 제조를 가능하게 한다. 태양전지의 전류는 광의 흡수량에 정확히 비례하기 때문에 광흡수를 극대화하는 연구는 태양전지의 효율을 높이는 가장 확실한 방법 중 하나이다. 기존의 Mo 후면전극 CIGS 태양전지의 경우 Mo가 빛을 투과하지 못하기 때문에 한쪽 면의 빛만을 흡수하여 전기를 생산할 수 있다. 반면 본 발명과 같이 그래핀을 후면전극으로 이용할 경우 양쪽 면 모두에서 빛을 흡수할 수 있기 때문에 전지 효율의 증가를 기대할 수 있다.
기판 위에 그래핀 후면전극층은 다양한 방법으로 형성 가능하다. 예를 들어, CVD법을 통해 Cu 호일 위에 단일층으로 자란 그래핀 위에 PMMA 필름을 코팅한 후, 과황산암모늄(Ammonium persulfate)으로 Cu 호일을 에칭 제거한다. 이후 PMMA 필름이 코팅된 그래핀을 DI(deionized) water로 옮겨 세척하고, 기판을 DI water 안에서 밖으로 떠올려 PMMA/그래핀/기판 순의 형태로 전사한다. 이를 핫플레이트(hot plate) 위에서 가열하여 단단히 고정하고, 마지막으로 아세톤에 넣어 PMMA를 제거하는 방법으로 그래핀을 기판 위에 증착시킬 수 있다.
기판 위에 증착된 그래핀 후면전극 위에 일정 패턴으로 그래핀 후면전극의 일부에만 연결전극을 형성한다. 연결전극은 프론트 그리드와 전기적으로 연결되는 전극 부분으로서, 통상 연결전극과 그래핀 후면전극을 합하여 후면전극이라고도 호칭할 수도 있으나, 본 발명에서는 그래핀 후면전극 위에 별도로 돌출형성되는 부분을 연결전극이라 호칭하기로 한다.
기판 위에 증착된 그래핀 후면전극 위에 마그네트론 스퍼터링(Magnetron sputtering system), 전자빔(Electron beam system) 등의 증착 방법을 통해 전극으로서의 역할을 할 금속을 증착시킨다. 이때 고려해야 할 점은 (1)전극 소재 금속의 위치, (2)두께와 면적, (3)금속의 종류이다.
금속의 위치는 프론트 그리드(Front grid)의 위치를 어디에 두느냐에 따라 다르겠지만, 도 5와 같이, 기존의 태양전지에서 기계적 스크라이빙(mechanical scribing)하는 곳과 동일한 위치에 마스크(mask)를 이용하여 증착시키면 된다.
두께는 기계적 스크라이빙을 통해 깍여 나가더라도 증착시킨 전극 소재 금속이 충분히 남아 있어 전극으로서의 역할을 할 수 있을 정도의 두께여야 한다. 또한 너무 넓은 면적으로 증착시키게 되면 바닥면을 통한 CIGS흡수층에서의 빛의 흡수를 방해하게 되므로 가능한 작은 면적으로 증착해야 한다.
마지막으로 고려해야 할 사항은 어떤 종류의 금속을 증착시킬 것인가 하는 점이다. 전극으로 사용되는 금속은 전도성이 좋아야 할 뿐만 아니라, 저항에 의한 손실이 작고, 증착된 이후 진행되는 공정에서 버틸 수 있는 충분히 높은 녹는점과, 낮은 반응성이 필요하다. 예를 들면, 기존에 사용하였던, Mo을 비롯하여, Ni, Cu, Al, W, Ag, Au 등 다양한 후보군이 존재할 수 있다.
이후의 과정은 기존 Mo 후면전극 CIGS계 태양전지와 같다. 광흡수층(CIGS), 버퍼층(CdS 등), TCO층(ZnO 등)을 순차별로 증착시킨 후, 상기 투명 전면전극층 위에 프론트 그리드를 만든다. 그리고 그래핀 후면전극 위에 전극으로 증착된 연결전극이 외부로 노출될 때까지, 기계적 스크라이빙 또는 레이저 조사 등의 종래 알려진 방법을 통해 투명 전면전극, 버퍼층 및 광흡수층을 제거한다.
도 7은 본 발명에 완성된 CIGS계 태양전지 셀의 평면도로서, 셀의 가장 윗쪽 표면에 프론트 그리드가 위치하고, 상기 표면에서 기계적 스크라빙을 통해 홈 형상으로 파인 안쪽에 연결전극 및 그래핀 후면전극이 위치한다.
도 8은 프론트 그리드와 연결전극을 전기적으로 연결한 상태의 도면으로서, 전자가 포집되는 프론트 그리드와 홀이 포집되는 연결전극에 그림처럼 (+), (-) 프로로브(probe)를 연결하여 I-V를 측정할 수 있을 뿐 아니라, 또 다른 셀과의 접합으로 그래핀 후면전극 CIGS태양전지 미니 모듈을 만들 수 있는 등 기존의 태양전지와 같이 적용이 가능하다.

Claims (8)

  1. 삭제
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 하부기판 위에 그래핀 후면전극을 형성하는 단계(1);
    상기 후면전극의 일부에 연결전극을 형성하는 단계(2);
    상기 후면전극 및 연결전극 위에 CIGS계 광흡수층[CuIn1-xGax(SySe1-y)2, 여기서, 0≤x≤1, 0≤y≤1]을 형성하는 단계(3);
    상기 CIGS계 광흡수층 위에 버퍼층을 형성하는 단계(4);
    상기 버퍼층 위에 투명 전면전극을 형성하는 단계(5);
    상기 투명 전면전극 위에 패턴화된 전극인 프론트 그리드를 형성하는 단계(6): 및
    상기 연결전극이 형성된 상부의 CIGS계 광흡수층, 버퍼층 및 투명 전면전극을 제거하고 연결전극이 외부로 노출되도록 하는 단계(7)를 포함하는 것을 특징으로 하는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 연결전극 형성방법.
  5. 제4항에서, 상기 단계(2)에서 연결전극은 패턴화된 마스크를 이용하여 상기 그래핀 후면전극 위에 패턴화된 연결전극을 형성하는 것을 특징으로 하는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 연결전극 형성방법.
  6. 제4항 또는 제5항에서, 상기 단계(2)에서 연결전극은 금속스퍼터링에 의해 형성하는 것을 특징으로 하는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 연결전극 형성방법.
  7. 제4항에서, 상기 단계(2)에서 연결전극은 Mo, Ni, Cu, Al, W, Ag 및 Au 중에서 선택되는 어느 하나인 것을 특징으로 하는 그래핀 후면전극을 적용한 CIGS계 태양전지의 연결전극 형성방법.
  8. 삭제
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