KR101477190B1 - Method for manufacturing separator in fuel cell using graphite sheets as materials - Google Patents
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Abstract
본 발명은 그라파이트 시트를 소재로 하고, 스탬핑 가공에 의해서 유로를 일체로 형성하여 우수한 공정 효율로 전기전도도 및 열전도도가 향상된 연료전지용 분리판을 제조하는 방법에 관한 것으로서, 본 발명에 따르면 분리판의 소재를 그라파이트 소재로 사용하여 전기전도도 및 열전도 등의 물성이 우수한 분리판의 제조가 가능하고, 복잡한 기계가공을 필요로 하지 않고 단순화된 스탬핑 공정으로 유로가 형성된 분리판을 일체로 형성할 수 있어, 공정비용이 저렴하며, 대량생산이 가능하다. 또한, 그라파이트 시트 자체가 고온용 가스켓 또는 실런트로 많이 쓰이는 재질이므로 연료전지의 추가 구성요소를 줄일 수 있는 효과가 있다.The present invention relates to a method for producing a separator for a fuel cell having graphite sheet as a raw material and integrally forming a flow path by stamping to improve electrical conductivity and thermal conductivity with excellent process efficiency. It is possible to manufacture a separation plate excellent in physical properties such as electrical conductivity and thermal conductivity by using the material as a graphite material and a separation plate having a flow path formed by a simplified stamping process without complicated mechanical processing can be integrally formed, The process cost is low, and mass production is possible. Further, since the graphite sheet itself is a material widely used as a gasket or sealant for high temperature, the additional constituent elements of the fuel cell can be reduced.
Description
본 발명은 연료전지용 분리판의 제조방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 그라파이트 시트를 소재로 하고, 스탬핑 가공에 의해서 유로가 형성된 분리판을 일체로 형성하여 우수한 공정 효율로 전기전도도 및 열전도도가 향상된 연료전지용 분리판을 제조하는 방법에 관한 것이다.More particularly, the present invention relates to a method of manufacturing a separator for a fuel cell, and more particularly, to a separator for a fuel cell, which comprises a graphite sheet as a base material, a separator plate having a flow path formed by stamping, To a method of manufacturing a separator plate for a fuel cell.
고분자 전해질막 연료전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell, PEMFC) 또는 직접 메탄올 연료전지(Direct Methanol Fuel Cell, DMFC)는 수소 혹은 메탄올을 각각 전기에너지로 직접 변환할 수 있는 장치로서 친환경 미래 에너지원으로 각광받고 있으며, 특히 DMFC는 현 리튬이온 이차전지를 대체할 차세대 휴대용 전자기기의 전기 저장 장치로 각광받고 있다. 하지만 현재 상용화된 연료전지는 높은 가격으로 인해 널리 대중화되지 못하고 있는데, 이러한 원인 중 하나는 분리판의 높은 가격 때문이다.A polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC) or a direct methanol fuel cell (DMFC) is a device that can directly convert hydrogen or methanol into electric energy. In particular, DMFC is attracting attention as an electric storage device for next generation portable electronic devices to replace current lithium ion secondary batteries. However, commercialized fuel cells are not widely popularized due to their high price. One of the reasons is the high price of the separator plate.
분리판은 연료극, 전해질 및 공기극으로 구성된 전극 조립체의 양쪽에 붙어 있으면서 연료인 수소와 산소를 공급해주는 역할과 전류를 수집하는 역할 및 수소와 산소의 직접 접촉시 폭발, 연소 등의 위험성을 방지하는 역할을 수행한다. 따라서, 분리판은 기체투과율이 낮아야 하고, 활발한 전자이동을 위하여 전기전도성이 좋아야 한다. 또한, 분리판에 결합되어 형성되는 가스유로는 각 전극에 수소와 산소를 공급함과 동시에 전해질에 물을 공급하고 반응물인 물을 제거하는 역할을 수행하므로 내부식성이 좋아야 한다.The separator plate is attached to both sides of the electrode assembly composed of the fuel electrode, the electrolyte and the air electrode, and serves to supply hydrogen and oxygen as fuel, collect current, and prevent the danger of explosion and combustion when the hydrogen and oxygen are in direct contact with each other. . Therefore, the separator should have low gas permeability and good electrical conductivity for active electron transfer. In addition, the gas flow path formed in the separator plate supplies hydrogen and oxygen to each electrode, and supplies water to the electrolyte and removes water, which is a reactant, so that corrosion resistance must be improved.
이와 같이, 양쪽면에 형성된 가스유로를 포함하는 연료전지 분리판은 높은 전기전도성을 가져야 하고, 가벼워야 하며, 기체투과율이 낮아야 하고, 대량생산시 가격경쟁력이 있어야 하며, 부식에 강한 특성을 가질 것을 필요로 하고 있다.As described above, the fuel cell separator including the gas flow path formed on both sides has high electrical conductivity, low weight, low gas permeability, high price competitiveness in mass production, and high corrosion resistance It is necessary.
이와 같은 분리판의 재료로 알루미늄, 스테인레스 스틸 등의 메탈을 사용하나, 이와 같은 소재는 기계 가공시 가공비용이 과다하고 사용시 조기부식의 우려가 있다. 또한, 스테인레스 스틸 표면에 부식성에 강한 각종 합금을 코팅하는 방법 등이 있으나, 이와 같은 공정 또한 여전히 작업이 어렵고 비용증가의 원인이 되고 있다.Although metal such as aluminum or stainless steel is used as the material of such a separator plate, such a material has a high processing cost in machining and may cause premature corrosion during use. In addition, there is a method of coating various alloys which are resistant to corrosion on the surface of stainless steel. However, such a process is still difficult to work and causes a cost increase.
최근에는 이를 해결하기 위하여 그라파이트와 고분자 화합물 등을 중합하여 그라파이트를 프레스 가공하는 기술이 활발히 연구 중이다. 그러나, 그라파이트 복합재의 경우 전기전도도와 열전도가 일반 그라파이트에 비해 떨어지는 단점이 있다.Recently, to solve this problem, there has been actively studied a technique of press-processing graphite by polymerizing graphite and a polymer compound or the like. However, the graphite composite has a disadvantage that the electrical conductivity and the thermal conductivity are lower than those of the normal graphite.
그라파이트 시트는 98% 이상의 탄소로 구성되어 물질 특성은 그라파이트와 매우 유사하나 유연성이 있어 소성변형이 가능한 물질로서 프레스 가공(스탬핑)이 가능한 장점을 갖고 있다.The graphite sheet is composed of 98% or more of carbon, and its material characteristics are very similar to graphite, but it has flexibility and is capable of press working (stamping) as a material capable of plastic deformation.
이에 따라 본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여 분리판 소재로서 그라파이트 시트를 사용하고, 스탬핑 프레스 가공에 의해서 전기전도도, 열전도도 등의 물성이 그라파이트 수준으로 향상된 연료전지용 분리판을 제조하는 방법을 제공하는 것이다.Accordingly, the present invention provides a method for manufacturing a separator for a fuel cell in which physical properties such as electrical conductivity and thermal conductivity are improved to a graphite level by using a graphite sheet as a separator plate material by stamping press will be.
본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,In order to solve the above problems,
연료전지용 분리판의 제조방법에 있어서,A method of manufacturing a separator plate for a fuel cell,
(a) 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 양면에 각각 양극 유로와 음극 유로를 형성하는 단계; 및(a) placing a graphite sheet between a stamp on which the anode flow path pattern is formed and a stamp on which the anode flow path pattern is formed, and pressing the same to form a cathode flow path and a cathode flow path on both surfaces of the graphite sheet; And
(b) 상기 유로가 형성된 그라파이트 시트를 평판 스탬프 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하는 단계;를 포함하는 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다.(b) modifying the surface of the graphite sheet on which the flow path is formed by placing the graphite sheet between the plate stamps and then pressing the graphite sheet.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프는 각각 유로 패턴의 리브 높이가 1-1.5 mm이고, 리브 테이퍼 각이 각각 10-15°구배되도록 테이퍼(Taper) 가공된 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the stamp in which the anode flow path pattern is formed and the stamp in which the anode flow path pattern are formed are each tapered so that the rib height of the flow path pattern is 1-1.5 mm and the rib taper angle is 10-15 degrees Taper) may be processed.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (a) 단계는 80-100 MPa의 압력으로 프레스하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the step (a) may be performed at a pressure of 80-100 MPa.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (b) 단계는 1-2 MPa 압력으로 프레스하여 유로가 형성된 그라파이트 시트 표면의 거칠기를 개선하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the step (b) may be performed at a pressure of 1-2 MPa to improve the roughness of the surface of the graphite sheet on which the flow path is formed.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 그라파이트 시트의 두께는 3-5 mm일 수 있다.
According to an embodiment of the present invention, the thickness of the graphite sheet may be 3-5 mm.
또한, 본 발명은 상기 과제를 해결하기 위하여,Further, in order to solve the above problems,
연료전지용 분리판의 제조방법에 있어서,A method of manufacturing a separator plate for a fuel cell,
(a) 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 평판 스탬프 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 양극 유로를 형성하는 단계;(a) placing a graphite sheet between a stamp on which an anode flow path pattern is formed and a flat stamp, and pressing the same to form a cathode flow path on one surface of the graphite sheet;
(b) 상기 일면에 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 평판 스탬프 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하는 단계;(b) modifying the surface of the graphite sheet on which the anode flow path is formed by placing the graphite sheet between the flat stamps and pressing it;
(c) 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 평판 스탬프 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 음극 유로를 형성하는 단계;(c) placing a graphite sheet between a stamp on which a negative electrode flow path pattern is formed and a flat stamp, and pressing the negative electrode to form a negative electrode flow path on one surface of the graphite sheet;
(d) 상기 일면에 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 평판 스탬프 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하는 단계; 및(d) modifying the surface by placing a graphite sheet having a negative electrode flow path on one surface thereof between flat stamps, and then pressing the sheet; And
(e) 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 결합하는 단계;를 포함하는 연료전지용 분리판의 제조방법을 제공한다.(e) combining the graphite sheet on which the cathode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프는 각각 유로 패턴의 리브 높이가 1-1.5 mm이고, 리브 테이퍼 각이 각각 10-15°구배되도록 테이퍼(Taper) 가공된 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the stamp in which the anode flow path pattern is formed and the stamp in which the anode flow path pattern are formed are each tapered so that the rib height of the flow path pattern is 1-1.5 mm and the rib taper angle is 10-15 degrees Taper) may be processed.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (a) 단계 및 (c) 단계는 각각 독립적으로 80-100 MPa의 압력으로 프레스하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, each of the steps (a) and (c) may be independently pressed at a pressure of 80-100 MPa.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (b) 단계 및 (d) 단계는 1-2 MPa 압력으로 프레스하여 유로가 형성된 그라파이트 시트 표면의 거칠기를 개선하는 것일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the steps (b) and (d) may be performed at a pressure of 1-2 MPa to improve the roughness of the surface of the graphite sheet on which the flow path is formed.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 그라파이트 시트의 두께는 3-5 mm일 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the thickness of the graphite sheet may be 3-5 mm.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 (e) 단계는 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트 사이에 지지층을 포함하여 결합시키고, 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 전기전도층으로 연결시키는 단계;를 더 포함할 수 있다.According to an embodiment of the present invention, in the step (e), a supporting layer is included between the graphite sheet on which the cathode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed, and the graphite sheet on which the anode flow path is formed, And connecting the graphite sheet to the electrically conductive layer.
본 발명의 일 실시예에 의하면, 상기 지지층은 플라스틱 소재로 이루어져 있고, 상기 전기전도층은 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌, 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜) 및 Au, Cu, Ni, Al, Ag, Fe, Co, Cr 포일 또는 박막 중에서 선택되는 1종 이상으로 이루어져 있을 수 있다.According to an embodiment of the present invention, the support layer is made of a plastic material, and the electrically conductive layer is made of polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, poly (3,4-ethylenedioxythiophene) Ni, Al, Ag, Fe, Co, Cr foil or thin film And may be composed of at least one kind selected.
본 발명에 따르면 분리판의 소재를 그라파이트 시트로 하여 전기전도도 및 열전도 등의 물성이 우수한 분리판의 제조가 가능하고, 복잡한 기계가공을 필요로 하지 않고 단순화된 스탬핑 공정으로 유로가 형성된 분리판을 일체로 형성할 수 있어, 공정비용이 저렴하며, 대량생산이 가능하다. 또한, 그라파이트 시트 자체가 고온용 가스켓 또는 실런트로 많이 쓰이는 재질이므로 연료전지의 추가 구성요소를 줄일 수 있는 효과가 있다.According to the present invention, it is possible to manufacture a separation plate excellent in physical properties such as electrical conductivity and thermal conductivity by using a material of the separation plate as a graphite sheet, and it is possible to manufacture a separation plate in which a flow path is formed by a simplified stamping process, So that the process cost is low and mass production is possible. Further, since the graphite sheet itself is a material widely used as a gasket or sealant for high temperature, the additional constituent elements of the fuel cell can be reduced.
도 1a는 본 발명에 따른 양극 유로 패턴이 형성되도록 가공된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성되도록 가공된 스탬프의 이미지이다.
도 1b는 본 발명에 따른 양극 유로 패턴이 형성되도록 가공된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성되도록 가공된 스탬프의 리브 테이퍼 각을 확인하기 위한 단면도로서, 리브 테이퍼 각이 각각 10-15°구배되어 있음을 확인할 수 있다.
도 2a 내지 도 2b는 본 발명의 일 실시예에 따라 스탬프를 이용하여 가공된 유로가 형성된 그라파이트 시트의 이미지이다.
도 3a 내지 도 3c는 각각 본 발명의 일 실시예에 따른 연료전지용 분리판의 제조방법을 나타낸 공정도이다.
도 4는 본 발명에 따른 분리판을 채용한 DMFC 시스템의 I-V 곡선이다.
도 5는 본 발명에 따른 분리판을 채용한 DMFC 시스템의 임피던스-플롯이다.1A is an image of a stamp processed to form a positive electrode flow path pattern according to the present invention and a negative electrode flow path pattern.
FIG. 1B is a cross-sectional view for confirming the rib taper angle of a stamp processed so as to form a stamp and a negative electrode flow path pattern formed to form the anode flow path pattern according to the present invention, wherein the rib taper angles are each 10-15 degrees Can be confirmed.
2A and 2B are images of a graphite sheet on which a flow path is formed using stamps according to an embodiment of the present invention.
3A to 3C are process diagrams illustrating a method of manufacturing a separator for a fuel cell according to an embodiment of the present invention.
4 is an IV curve of the DMFC system employing the separator according to the present invention.
5 is an impedance plot of a DMFC system employing a separator according to the present invention.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to the accompanying drawings.
본 발명은 그라파이트 시트를 사용하고, 프레스 가공을 통하여 연료전지용 분리판을 제조하는 방법에 관한 것으로서, 하기 도 3a은 본 발명의 일 구현예에 따라 그라파이트 시트를 이용한 연료전지용 분리판을 제조하는 방법의 공정도이다.The present invention relates to a method for producing a separator for a fuel cell using a graphite sheet and a press forming process, and a method for manufacturing a separator for a fuel cell using the graphite sheet according to an embodiment of the present invention It is a process chart.
본 발명에 따른 분리판의 소재는 그라파이트 시트(Graphite sheet)로서, 박리 그라파이트(Exfoliated graphite) 또는 확장 그라파이트(Expanded graphite)라고 불리우는 것으로서, 그라파이트 시트는 98% 이상의 탄소로 구성되어 물질 특성은 그라파이트와 매우 유사하나 유연성이 있어 소성변형이 가능한 물질로서 프레스 가공(스탬핑)이 가능한 장점을 갖고 있다.The material of the separator according to the present invention is a graphite sheet, which is called exfoliated graphite or expanded graphite. The graphite sheet is composed of 98% or more carbon, It has a similar flexibility but can be subjected to plastic deformation by press working (stamping).
도 3a를 참조하면, 먼저, 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프(10)와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프(20) 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후, 프레스하여 그라파이트 시트 양면에 각각 양극 유로와 음극 유로를 형성한 후, 상기 유로가 형성된 그라파이트 시트(11)를 평판 스탬프(30) 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하여 제조한다.3A, first, a graphite sheet is positioned between a
보다 구체적으로 설명하면, 먼저, 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프(10)와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프(20)를 각각 테이퍼(Taper) 가공하여 제조한다. 스탬프의 테이퍼 가공시에 패턴의 리브 높이는 그라파이트 시트의 두께와 프레스 공정에 따른 그라파이트 시트의 압축율을 고려하여 1-1.5 mm로 한다. 또한, 프레스에 의한 유로 패턴 성형 공정 종료 후에, 유로 패턴이 형성된 그라파이트 시트는 자체 특성에 의해서 이형제를 따로 쓰지 않고도, 프레스에서 쉽게 분리가 가능하나, 보다 원활한 분리를 위하여 하기 도 1b에서 보는 바와 같이, 스탬프의 패턴의 리브 테이퍼 각이 10-15° 구배를 갖도록 한다.More specifically, first, the
다음으로 상기 테이퍼 가공된 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프(10)와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프(20)를 이용하여 유로 패턴을 형성하는 프레스 공정은 80-100 MPa의 압력으로 프레스한다. 그라파이트 시트 자체가 100 MPa의 압력에서 약 50% 정도 압축되고, 그라파이트 시트의 두께와 스탬프 패턴의 리브 높이 등을 고려할 때, 100 MPa 이상의 압력으로 프레스시 그라파이트 시트의 기계적 안정성이 현저히 떨어지고, 80 MPa 이하의 압력으로 프레스시에는 유로가 용이하게 형성되지 않는다.Next, the pressing step of forming a flow path pattern by using the
다음으로 유로가 형성된 그라파이트 시트(11)를 평판 스탬프(30) 사이에 위치시킨 후 1-2 MPa의 압력으로 프레스하여 표면을 개질한다. 유로 패턴 형성 스탬핑 공정 후 그라파이트 시트를 제거하는 과정에서 벤딩이 일어남에 따라 표면의 손상이 발생하므로 평판 스탬프로 재스탬핑하여 유로가 형성된 그라파이트 시트의 표면 거칠기를 개선한다.
Next, the graphite sheet 11 on which the flow path is formed is positioned between the
하기 도 3b 내지 도 3c는 본 발명의 다른 일 구현예에 따라 그라파이트 시트를 이용한 연료전지용 분리판을 제조하는 방법의 공정도이다.3B to 3C are process drawings of a method of manufacturing a separator for a fuel cell using a graphite sheet according to another embodiment of the present invention.
도 3b 내지 도 3c를 참조하면, 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프(10)와 평판 스탬프(30) 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 양극 유로를 형성하고, 상기 일면에 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 평판 스탬프(30) 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하여 일면에 양극 유로 패턴이 형성된 그라파이트 시트를 수득하고, 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프(20)와 평판 스탬프(30) 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 음극 유로를 형성하고, 상기 일면에 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 평판 스탬프(30) 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하여 일면에 음극 유로 패턴이 형성된 그라파이트 시트를 수득한 후, 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트(21)와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트(31)를 표면 압착 결합에 의해서 결합시킨다.3B to 3C, a graphite sheet is positioned between a
또한, 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트(21)와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트(31)를 결합시에 두 그라파이트 시트 사이에 하기 도 3c에서 보는 바와 같이, 플라스틱과 같은 지지층(32)을 포함시켜서 결합시키고, 지지층 말단에 전기전도층(33)을 형성하여 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트(21)와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트(31)를 연결시킨다.
When the
이와 같이, 본 발명에 따르면 복잡한 기계가공을 필요로 하지 않고 분리판에 유로를 형성하는 과정이 단순화됨으로써, 저렴한 비용으로 대량 생산이 가능하고, 스탬핑 공정에서 그라파이트 시트가 압축되어 전기전도도가 증가되어 분리판으로서 물성이 우수한 그라파이트 시트 분리판의 제조가 가능하다. 따라서, 본 발명에 따라 제조된 분리판은 직접 메탄올 연료전지(direct methanol fuel cell, DMFC), 고분자 전해질막 연료전지(Polymer electrolyte membrane fuel cell, PEMFC), 용융 탄산염용 연료전지(Molten Carbonate Fuel Cell, MCFC) 등에 유용하게 활용할 수 있다.
As described above, according to the present invention, the process of forming the flow path in the separation plate without requiring complicated machining is simplified, mass production is possible at low cost, the graphite sheet is compressed in the stamping process, It is possible to produce a graphite sheet separator having excellent physical properties as a plate. Therefore, the separator prepared according to the present invention can be used as a direct methanol fuel cell (DMFC), a polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC), a molten carbonate fuel cell, MCFC).
이하, 바람직한 실시예를 들어 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다. 그러나, 이들 실시예는 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명의 범위가 이에 의하여 제한되지 않고, 본 발명의 범주 및 기술사상 범위 내에서 다양한 변경 및 수정이 가능함은 당업계의 통상의 지식을 가진 자에게 자명할 것이다.
Hereinafter, the present invention will be described in more detail with reference to preferred embodiments. It will be understood by those skilled in the art that various changes in form and details may be made therein without departing from the spirit and scope of the invention as defined by the appended claims. It will be clear to those who have knowledge.
<실시예><Examples>
제조예 1.Production Example 1
하기 도 2a 내지 도 2b에 도시된 바와 같은 양면에 양극 유로 및 음극 유로가 일체로 형성된 분리판을 제조할 목적으로 하기 도 1a에 도시된 스탬프를 사용하였으며, 스탬프는 각각 EFOY Pro 1200TM의 분리판의 유로 형상과 동일하게 양극 유로 패턴 및 음극 유로 패턴을 형성할 수 있도록 재질로 스테인레스 스틸을 사용하여 제조되었고, 크기 8.5 cm × 9 cm, 유로 패턴의 리브 높이가 1.1 mm, 리브 테이퍼 각을 15°로 하여 테이퍼 가공되었다. 또한, 스탬프의 가장자리는 스탬핑 후에 유로와 전체 분리판에서 정확한 위치를 맞추기 위하여 0.5 mm 높이의 턱을 처리하였다. 스탬핑 공정 이후에, 그라파이트 시트의 원활한 제거를 위해서 리브 테이퍼 각을 15° 정도로 구배를 주었다.To Figures 2a was used as a double-sided stamp shown in Figure 1a for the purpose of the anode passage and a cathode flow path to produce a separation plate integrally formed on as shown in Figure 2b, a stamp is the distribution plate in each EFOY Pro 1200 TM A size of 8.5 cm x 9 cm, a rib height of 1.1 mm, and a rib taper angle of 15 [deg.], So that an anode flow path pattern and a cathode flow path pattern can be formed. As shown in Fig. In addition, the edges of the stamps were treated with 0.5 mm high jaws to align them accurately in the flow path and the entire separating plate after stamping. After the stamping step, the rib taper angle was slanted to about 15 degrees for smooth removal of the graphite sheet.
그라파이트 시트는 SGL사의 Sigraflex® standard L20010C(두께, 2 mm)와 L30010C (두께, 3mm)를 구입하여 사용하였으며, 이는 그라파이트와 동일한 원자구조를 가지며 그라파이트를 박리하여 겹겹이 쌓은 구조의 그라파이트 시트 특성상 가로방향 전기전도도와 열전도도는 그라파이트와 동일하고 수직방향 전기, 열전도도는 약 10배 차이가 난다.Graphite sheet was used to purchase and SGL's Sigraflex ® standard L20010C (, 2 mm thickness) and L30010C (, 3mm thick), which is a structure having the same atomic structure as graphite and exfoliated graphite stacked layers of the graphite sheet the nature lateral electric Conductivity and thermal conductivity are the same as graphite, vertical electric and thermal conductivity are about 10 times different.
상기 그라파이트 시트를 9.5 cm × 9 cm 크기로 자른 후에, 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 음극 유로가 형성된 스탬프 사이에 위치시키고, 유압 프레스를 이용하여 프레스 압력을 80 MPa로 하여 프레스 가공하였으며, 이후 양면에 유로가 형성된 그라파이트 시트를 분리하였다. 그라파이트 시트 자체의 특성에 의해서 별도의 이형제를 쓰지 않고도, 프레스에서 성형된 분리판을 쉽게 분리할 수 있다.The graphite sheet was cut to a size of 9.5 cm x 9 cm and then placed between a stamp on which the anode flow path pattern was formed and a stamp on which the cathode flow path was formed and pressed at a press pressure of 80 MPa using a hydraulic press. The graphite sheet on which the flow path was formed was separated. Due to the characteristics of the graphite sheet itself, the separator formed in the press can be easily separated without using a separate release agent.
이후, 상기 스탬핑 공정 이후에 그라파이트를 스탬프에서 제거하는 과정에서 벤딩이 일어남에 따라서 표면의 손상이 발생할 수 있는데, 이러한 표면의 거칠기를 개선하여 실링을 향상시키기 위하여 다음의 재스탬핑 공정을 수행하였다. 재스탬핑 공정은 상하부 모두 평판 스탬프 사이에 상기 양면에 유로가 형성된 그라파이트 시트를 위치시키고 프레스 압력을 2 MPa로 하여 재스탬핑하였다. 이후, 가장자리를 커팅하고, 입출구 부분을 구현하여 그라파이트 시트 양면에 유로 패턴이 형성된 분리판을 제조하였다.
Thereafter, the surface may be damaged as bending occurs in the process of removing the graphite from the stamp after the stamping step. In order to improve the surface roughness and improve sealing, the following re-stamping process is performed. In the re-stamping process, a graphite sheet having flow passages formed on both sides thereof was placed between the flat stamps on both upper and lower portions, and the stamp was re-stamped at a press pressure of 2 MPa. Then, the edges were cut and the inlet and outlet portions were implemented to produce a separator plate having flow patterns on both surfaces of the graphite sheet.
하기 도 2a 내지 도 2b는 상기 제조예 1에 따라 제조된 그라파이트 시트의 양면에 유로가 일체로 형성된 분리판의 이미지를 보여주고 있다.2A and 2B show an image of a separator plate in which a flow path is integrally formed on both surfaces of a graphite sheet manufactured according to Production Example 1. FIG.
도 2a 내지 도 2b에서 보는 바와 같이, 그라파이트 시트의 유연성으로 인하여 그라파이트 시트의 압축과 더불어 립의 벽면을 보면 물질의 소성변형이 일어났음을 알 수 있다. 이는 일반 금속 재질의 프레스 가공시 나타나는 소성변형과 유사한 특성으로서 그라파이트 시트의 우수한 스탬핑 가공성을 가짐을 알 수 있다.As can be seen from FIGS. 2A and 2B, plasticity of the graphite sheet occurs due to the flexibility of the graphite sheet, and plastic deformation of the material occurs when the wall surface of the rib is observed. This is similar to the plastic deformation observed in the press working of a general metal material, and it can be understood that the graphite sheet has excellent stamping processability.
또한, 그라파이트 시트는 상기 스탬핑 공정에서 압축률이 높아짐에 따라 전기전도도가 증가하는 성질을 갖는다. 따라서 프레스 가공을 통하여 저가 생산을 구현하면서 전기전도도를 높여 연료전지 분리판으로서 물성이 우수한 그라파이트 시트 분리판의 제조가 가능하다.Further, the graphite sheet has such a property that the electrical conductivity increases as the compression ratio is increased in the stamping step. Therefore, it is possible to manufacture a graphite sheet separator having excellent physical properties as a fuel cell separator by increasing the electrical conductivity while realizing low-cost production through press working.
또한, 그라파이트 시트의 또 다른 장점은 가스켓으로서의 역할을 할 수 있다는 점이다. 원래 그라파이트 시트나 포일은 고온용 가스켓 또는 실런트로 많이 쓰이는 재질이므로 이를 연료전지의 분리판으로 적용할 경우 연료전지의 구성요소를 줄일 수 있는 효과가 있다.
Another advantage of the graphite sheet is that it can serve as a gasket. Originally, graphite sheet or foil is widely used as a high-temperature gasket or sealant, so that when applied as a separator for a fuel cell, the fuel cell component can be reduced.
실험예Experimental Example
독일 Smart Fuel Cell사에서 상용화한 DMFC 시스템인 EFOY Pro 1200TM을 구입하여 이를 기준으로 본 발명에 따른 상기 제조예 1의 그라파이트 시트 분리판에 대한 성능을 비교하였으며, 막전극 조립체(Membrane Electrode Assembly, MEA) 역시 EFOY Pro 1200TM에 사용된 것을 그대로 사용하여 성능 비교를 진행하였다.EFOY Pro 1200 TM , commercialized by Smart Fuel Cell, Germany, was purchased, and the performance of the graphite sheet separator of Production Example 1 according to the present invention was compared based on the EFOY Pro 1200 TM . The membrane electrode assembly (MEA ) Also performed the performance comparison using the one used in EFOY Pro 1200 TM .
실험은 EFOY Pro 1200TM이 동작하는 환경과 동일한 환경으로 하여 수행하였다. 메탄올은 1 M과 2 M의 메탄올 수용액을 구성하여 각각 공급하였으며 55 ℃로 가열하여 공급하였다. 메탄올 수용액과 가습되지 않은 상압의 공기를 각각 셀당 5 mLPM, 0.5 L/min으로 공급하였으며 메탄올 펌프는 EFOY Pro 1200에 사용된 KNF-FLODOS사의 NF10DC를 재사용하였다. 전류-전압(I-V) 측정은 기꾸수이 사의 KFM2150시스템을 사용하여 측정하였으며 5 A로 30 분간 활성화시킨 후 스텝 전류를 20 초에 1 A씩 증전시키는 방식으로 측정하였다. I-V 곡선을 얻은 후에는 다시 셀을 안정화시켜서 동일한 기기로 임피던스를 측정하였다. 임피던스는 20 kHz에서 0.2 Hz까지 측정하였으며 사인 형태의 인가 전류를 전체 전류의 5 %의 진폭을 주어 가하였다.The experiment was performed in the same environment as that of the EFOY Pro 1200 TM . Methanol was supplied to each of 1 M and 2 M methanol aqueous solutions and heated to 55 ° C. Methanol aqueous solution and non-humidified normal pressure air were supplied at 5 mLPM and 0.5 L / min per cell, respectively. Methanol pump was used again for NF10DC of KNF-FLODOS used in EFOY Pro 1200. The current-voltage (IV) measurement was carried out using a KFM2150 system manufactured by Kikusui Co., Ltd., and the current was measured by a method in which the step current was increased by 1 A in 20 seconds after activating for 5 minutes at 5 A. After obtaining the IV curve, the cell was stabilized again and the impedance was measured with the same instrument. Impedance was measured from 20 kHz to 0.2 Hz, and the sine type applied current was given an amplitude of 5% of the total current.
하기 도 4에 그 결과를 나타내었으며, 하기 도 4에서 보는 바와 같이, EFOY 그라파이트 분리판(도 4, graphite)을 사용했을 경우보다 본 발명에 따른 그라파이트 시트 분리판(도 4, grafoil)을 사용했을 경우에 약 10% 높은 2.5 W의 성능을 보였다.FIG. 4 shows the results. As shown in FIG. 4, the graphite sheet separator according to the present invention (FIG. 4, grafoil) was used in comparison with the EFOY graphite separator (FIG. 4, The performance of 2.5 W was about 10% higher.
또한, 하기 도 5에 나타난 impedance plot에서도 EFOY 그라파이트 분리판(도 5, G_5A, G_10A)을 사용했을 경우보다 본 발명에 따른 그라파이트 시트 분리판(도 4, GS_5A, GS_10A)을 사용했을 경우에 보다 향상된 전기 저항 특성을 나타내었다.Further, in the case of using the graphite sheet separator according to the present invention (Fig. 4, GS_5A, GS_10A) as compared with the case of using the EFOY graphite separator plate (Fig. 5, G_5A and G_10A) Electrical resistivity.
Claims (13)
(a) 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 평판 스탬프 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 양극 유로를 형성하는 단계;
(b) 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 평판 스탬프 사이에 그라파이트 시트를 위치시킨 후 프레스하여 그라파이트 시트 일면에 음극 유로를 형성하는 단계;
(c) 상기 일면에 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트 각각을 평판 스탬프 사이에 위치시킨 후 프레스하여 표면을 개질하는 단계; 및
(d) 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 결합하는 단계;를 포함하고,
상기 (d) 단계는 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트 사이에 지지층을 포함하여 결합시키고, 상기 양극 유로가 형성된 그라파이트 시트와 음극 유로가 형성된 그라파이트 시트를 전기전도층으로 연결시키는 단계;를 더 포함하고,
상기 지지층은 플라스틱 소재로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.A method of manufacturing a separator plate for a fuel cell,
(a) placing a graphite sheet between a stamp on which an anode flow path pattern is formed and a flat stamp, and pressing the same to form a cathode flow path on one surface of the graphite sheet;
(b) placing a graphite sheet between a stamp on which a negative electrode flow path pattern is formed and a flat stamp, and pressing the negative electrode to form a negative electrode flow path on one surface of the graphite sheet;
(c) modifying a surface of the graphite sheet on which the anode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed, between the flat stamps, and then pressing the surface of the graphite sheet; And
(d) combining the graphite sheet on which the cathode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed,
In the step (d), a supporting layer is included between the graphite sheet on which the cathode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed, and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed and the graphite sheet on which the cathode flow path is formed are connected to the electric conduction layer Further comprising:
Wherein the support layer is made of a plastic material.
상기 양극 유로 패턴이 형성된 스탬프와 음극 유로 패턴이 형성된 스탬프는 각각 유로 패턴의 리브 높이가 1-1.5 mm이고, 리브 테이퍼 각이 10-15°구배되도록 테이퍼(Taper) 가공된 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein the stamp in which the anode flow path pattern is formed and the stamp in which the anode flow path pattern are formed are each subjected to a tapering process so that the rib height of the flow path pattern is 1-1.5 mm and the rib taper angle is 10-15 DEG. A method for manufacturing a separator plate.
상기 (a) 단계 및 (b) 단계는 각각 독립적으로 80-100 ㎫의 압력으로 프레스하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein each of the steps (a) and (b) is independently pressed at a pressure of 80-100 MPa.
상기 (c) 단계는 1-2 ㎫의 압력으로 프레스하여 유로가 형성된 그라파이트 시트 표면의 거칠기를 개선하는 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein the step (c) comprises pressing at a pressure of 1-2 MPa to improve the roughness of the surface of the graphite sheet on which the flow path is formed.
상기 그라파이트 시트의 두께는 3-5 mm인 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein the thickness of the graphite sheet is 3-5 mm.
상기 전기전도층은 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜, 폴리아세틸렌 및 폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜) 중에서 선택되는 1종 이상으로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein the electrically conductive layer is made of at least one selected from the group consisting of polyaniline, polypyrrole, polythiophene, polyacetylene, and poly (3,4-ethylenedioxythiophene).
상기 전기전도층은 Au, Cu, Ni, Al, Ag, Fe, Co 및 Cr 중에서 선택되는 금속으로 이루어진 포일 또는 박막으로 이루어져 있는 것을 특징으로 하는 연료전지용 분리판의 제조방법.The method according to claim 6,
Wherein the electrically conductive layer is formed of a foil or a thin film made of a metal selected from Au, Cu, Ni, Al, Ag, Fe, Co, and Cr.
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