KR101359777B1 - 양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지 - Google Patents

양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양단 개방형 수직전극구조체가 구비된 생물전기화학전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 두 개의 전극결합틀 벽면에 산화전극, 분리막, 환원전극이 각각 차례로 결합되고, 이 결합체의 두 환원전극은 서로 마주보도록 위치하며, 그 사이는 비어있는 중공형태의 사각구조체로, 상기 사각구조체의 상하 또는 가로방향의 마주보는 일 방향의 양단이 개방된 수직전극구조체가 구비된 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지에 관한 것이다.
본 발명의 생물전기화학전지는 수직구조체의 마주보는 양단을 개방함으로써 내부공간에 통기가 원활하도록 하여 환원전극의 전자환원효율을 극대화시키고, 수직전극구조체들 사이의 공간에서 산화전극 연료용액이 개방된 전극구조체 양단과 직각방향으로 흐르게 하고 수직전극구조체 사이의 간격을 최소화하는 방법으로 고밀도 적층하여 전극의 비표면적을 넓히고 산화전극 연료용액의 유속을 빠르게 함으로써 하폐수 처리 및 전력생산 효율을 극대화시킬 수 있다.

Description

양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지{Both ends opened vertical structure and bioelectrochemical cell with it}
본 발명은 양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 내부공간에 통기가 원활하도록 하여 환원전극의 산소환원효율을 극대화시키고, 수직전극구조체 전지를 고밀도로 적층하여 비표면적을 넓히고 산화전극 연료용액의 유속을 빠르게 함으로써 하폐수처리 및 전력생산을 극대화시킨 양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지에 관한 것이다.
생물전기화학전지는 통상 미생물연료전지와 미생물전해전지로 구분된다. 미생물연료전지는 유기물질에 함유된 화학에너지를 전기적으로 활성을 가진 미생물을 이용하여 전기에너지로 직접 전환시키는 장치이다. 미생물전해전지는 외부전원을 이용하여 전지에 전압을 인가하여 전기적으로 활성을 가진 미생물의 활성을 촉진함으로서 유기 또는 무기 물질의 산화 또는 환원반응을 촉진시키는 장치로서, 구성과 작동원리는 대부분 같지만 그 목적이 유기물로부터 전기에너지를 생산하는 것이면 미생물연료전지이며, 작은 양의 전기에너지를 전지에 인가하여 유기물 등의 분해를 촉진하거나 수소 등의 유가물질을 생산하는 것이면 미생물전해전지이다.
통상 미생물연료전지는 산화전극과 분리막 그리고 환원전극으로 구성되며, 산화전극과 환원전극은 도선으로 이루어진 외부회로에 의해 연결되어 있으며, 외부저항이 외부회로에 직렬로 연결된 형태를 가진다. 산화전극은 혐기성 상태가 유지되는 산화전극반응조의 수중에 설치되며, 통상 아래 반응식 1에서와 같이 산화전극의 표면에 부착성장하는 전기적으로 활성을 가진 미생물에 의해 산화전극의 연료에 해당하는 유기물질의 혐기성 분해가 일어나게 되며, 전자와 양성자, 이산화탄소 등의 물질이 생성된다. 생물전기화학전지의 산화전극 연료로는 하폐수 등의 유기물을 함유한 액상물질을 사용할 수 있다.
[반응식 1]
산화전극반응 : 유기물 → 전자(e-) + 양성자(H+) + 이산화탄소(CO2)
이때 전자는 산화전극으로 전달되어 외부회로를 통하여 환원전극으로 이동하며, 양성자는 전해질 역할을 하는 산화전극 연료용액을 통하여 환원전극으로 이동한다. 환원전극에는 산소 등의 전자수용체가 공급되며, 산소는 산화전극에서 이동하여 온 전자 및 양성자와 결합하여 아래 반응식 2에서와 같이 물을 형성하는 반응이 진행된다.
[반응식 2]
환원전극반응 : 전자(e-) + 양성자(H+) + 산소(O2) → 물(H2O)
통상 미생물연료전지의 성능은 ⅰ) 산화전극에서 전기적으로 활성을 가진 미생물의 유기물질 분해활성, ⅱ) 산화전극으로 전자의 전달, ⅲ) 외부회로를 통한 산화전극에서 환원전극으로 전자의 전달, ⅳ) 전해질을 통한 환원전극으로 양성자의 전달, ⅴ) 환원전극에서 전자와 양성자 및 산소가 결합하여 물을 생성하는 반응들의 효율에 의해서 결정된다. 미생물연료전지의 성능에 미치는 상기한 여러 가지 인자들은 미생물연료전지의 구조와 형상에 의해서 크게 영향을 받는다.
미생물연료전지는 산화전극과 환원전극을 각각 설치한 2개의 액상 반응조와 이들을 사이에 분리막을 삽입하여 결합시킨 형상의 2실 전지가 과거에는 많이 사용되어 왔다. 그러나, 최근에는 액상의 환원전극반응조를 사용하지 않고 환원전극을 대기 중의 공기에 직접 노출시킴으로서 액상에 산소를 공급하는데 필요한 에너지 사용량을 줄이고 산소의 함량이 액상에 비해 높은 공기를 환원전극반응에 직접 이용함으로써 전지의 성능을 향상시킨 1실의 공기환원전극 미생물연료전지에 대한 연구보고가 많다[Logan 등, 2006].
하폐수를 연속으로 처리할 수 있는 공기환원전극 미생물연료전지로는 산화전극을 바닥에 설치하고 산화전극 상부에 분리막과 공기와 접하는 환원전극을 각각 설치하고 하폐수를 산화전극반응조의 한쪽 끝단에 공급하여 수평으로 흐르게 한 수평흐름을 가진 공기양극 반응조, 다공성 원통의 내부에 음극을 설치하고 원통의 외면에 분리막과 공기에 접하는 환원전극을 각각 설치한 수직원통형 공기양극 미생물연료전지[Kim 등, 2009], 카세트 형의 수직 구조체의 양면에 각각 분리막과 환원전극을 결합하여 밀폐하고 수직구조체 상부를 개방하여 공기펌프 등을 이용하여 인위적으로 공기의 주입이 가능하도록 하며, 산화전극은 수직구조체 사이의 수중에 설치한 카세트형 미생물연료전지[Shimoyama 등, 2008] 등으로 발전하여 왔다.
그러나, 수평흐름을 가진 공기환원전극 반응조는 동일한 공간에 다수의 전극을 적층하는데 불리하며, 수직원통형 및 중공사 미생물연료전지는 적층이 불리하거나 현실적으로 제작이 어렵다는 단점을 가지고 있다. 밀폐형 수직구조체 상부를 개방한 카세트형 미생물연료전지는 적층이 유리한 반면 고밀도 적층을 위하여 공기층의 두께를 작게 할 경우 자연상태의 통기에 문제가 생기며, 통기가 불량한 경우 전자수용체인 산소의 공급이 원활하지 않으며, 환원전극에서 생성되는 수분이 축적되어 미생물연료전지의 효율을 저하시키는 문제가 있는 것으로 평가된다. 또한, 상기한 공기환원전극 미생물연료전지는 공기를 인위적으로 주입하는 경우 공기펌프의 가동을 위한 에너지가 별도로 필요하다는 단점을 가진다. 또한, 상기한 공기환원전극 미생물연료전지는 다수의 전지를 적층하는 문제에 대한 고려가 적어 그 성능이 실용화 가능할 정도로는 좋지 않다는 문제가 있다. 미생물전해전지의 경우는 미생물연료전지의 경우와 동일한 측면에서 연구되고 있으며, 미생물연료전지와 같은 문제들을 가지고 있다.
등록특허공보 제10-1020788호
Logan, B.R., Hamelers, B., Rozendal, R., Schroder, U., Keller, J., Freguia, S., Aelterman, P., Verstraete, W., Rabaey K., "Microbial fuelcells: Methodology and technology", Environmental Science and Technology, 40(17), 5181-5192 (2006). 송영채, 유규선, 이송근, "박층의 수평흐름을 가진 수면부유양극 미생물연료전지", 대한민국 특허 제 10-1020788 (2011). Kim J.R., Premier, G.C., Hawkes, F.R., Dinsdale, R.M., Guwy, A.J., "Development of a tubular microbial fuel cell (MFC) employing a membrane electrode assembly cathode", Journal of Power Sources, 187, 393-399 (2009). Shimoyama, T., Komukai, S., Yamazawa, A., Ueno, Y., Logan, B.E., Watanabe, K., "Electricity generation from model organic wastewater in a cassette-electrode microbial fuel cell", Applied Microbialolgy and Biotechnology, 80, 325-330 (2008).
상기와 같은 종래기술의 문제점을 해결하고자, 본 발명은 수직구조체의 마주보는 양단을 개방함으로써 공기펌프를 이용한 인위적인 공기공급없이 내부공간의 자연통기를 원활하게 함으로써, 환원전극의 환원효율을 극대화시킬 수 있는 양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한 본 발명은 수직전극구조체들 사이의 공간에서 산화전극 연료용액이 개방된 수직전극구조체의 양단과 직각방향으로 흐르게 함을 특징으로 하여 하폐수 처리 및 전력생산 효율을 크게 개선할 수 있는 양단 개방형 수직전극구조체 및 이를 구비한 생물전기화학전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한 본 발명은 산화전극 연료용액이 통과하는 수직전극구조체들 사이의 간격을 최소화하여 반응조의 단위부피에 많은 수의 전극을 배열 설치하는 방법으로 적층함으로써 하폐수 처리효율 및 전력생산을 극대화한 양단 개방형 수직전극구조체, 이를 구비한 생물전기화학전지 및 상기 생물전기화학전지를 이용한 하폐수 처리방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 두 개의 전극결합틀에 개공을 설치하고 각각의 개공에 산화전극, 분리막 및 환원전극이 차례로 결합되고, 상기 두 개의 전극결합틀은 결합되여 각 환원전극이 내측에서 서로 마주보게 최대 10cm 이하의 간격으로 이격되도록 배치되는 중공 형태의 사각구조체를 이루고, 상기 사각구조체의 상하(종) 또는 가로(횡)의 마주보는 양단은 서로 개방되어 상기 각 환원전극 사이로 원활한 자연통기가 될 수 있는 것을 특징으로 하는 수직전극구조체를 제공한다.
바람직하게는 개방된 수직전극구조체의 양단에 한쪽 또는 양쪽이 모두 개방된 통기관을 설치하고 통기관의 한쪽 끝이 다른 쪽 끝에 비하여 최소 20cm 이상 높게 설치되면 자연통기에 더욱 유리하다.
또한 본 발명은 일측에 하폐수가 유입되는 유입부와 타측에 수직전극구조체들을 거친 산화전극 연료용액이 유출되는 유출부가 구비된 반응조; 및 상기의 수직전극구조체가 상기 반응조 내부에 하나 이상 배열 설치된 전극모듈부;를 포함하는 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지를 제공한다.
상기한 가로 및 상하 방향 양단 개방형 수직전극구조체 중에서 가로방향의 양단이 개방된 수직전극구조체를 대상으로 하여 전극모듈부를 만들기 위한 배열을 설명하면 다음과 같다.
가로방향 양단이 개방된 수직전극구조체의 경우 산화전극의 연료용액의 흐름을 위한 유로가 상부에 설치된 상부유로 수직전극구조체와 하부에 설치된 하부유로 수직전극구조체로 구성된다. 상부유로 수직전극구조체와 하부유로 수직전극구조체는 교대로 배열 설치된 것이 바람직하며, 특히 상부가 개방된 상부유로 수직전극구조체가 먼저 배치되고, 그 다음에 하부가 개방된 하부유로 수직전극구조체의 순서로 배열 설치되는 것이 더욱 바람직하다.
또한, 상기 수직전극구조체들은 최소 0.25cm 내지 최대 20㎝의 간격으로 배열 설치하는 방법으로 적층하는 것이 바람직하다.
이렇게 배열 설치된 수직전극구조체 사이에서 산화전극 연료용액은 수직전극구조체의 개방된 양단과 직각방향인 상하방향으로 흐르게 된다.
상기 유입부는 전극모듈부와 접하는 일면에 하폐수의 수평흐름을 차단하여 전극모듈부로 이동하도록 하단부가 개방된 유입정류벽이 설치되며, 상기 유출부는 전극모듈부와 접하는 일면에 전극모듈부를 거친 산화전극 연료용액의 흐름을 차단하여 유출부로 이동하도록 하단부가 개방된 유출정류벽이 설치되는 것이 좋다.
또한 본 발명은 상기의 양단 개방형 수직전극구조체가 구비된 생물전기화학전지를 이용한 것을 특징으로 하는 하폐수 처리방법을 제공한다.
본 발명의 생물전기화학전지는 산화전극, 분리막, 환원전극이 설치된 중공 수직구조체의 마주보는 양단을 개방함으로써 내부공간의 자연통기를 원활하도록 하고, 수직전극구조체 사이의 공간에서 산화전극 연료용액이 개방된 수직전극구조체 양단과 직각방향으로 흐르게 함으로써 환원전극의 전자환원효율을 극대화시키고, 하폐수 처리 및 전력생산을 크게 개선할 수 있다. 뿐만 아니라, 본 발명의 생물전기화학전지는 수직전극구조체 간의 간격을 최소 0.25cm 이상, 최대 20cm 이하로 제한하여 반응조의 단위부피에 많은 수의 전극을 배열 설치가능하게 함으로써 산화전극 연료용액의 유속을 높이고 전체 전극의 비표면적을 넓힘으로서 하폐수 처리효율 및 전력생산을 극대화할 수 있다.
도 1은 본 발명의 가로(횡)방향 양단개방형 상부유로 수직전극구조체의 형상도이다.
도 2는 본 발명의 가로(횡)방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체의 형상도이다.
도 3은 도 2에 도시된 가로(횡)방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체의 측면도이다.
도 4는 본 발명의 가로(횡)방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체 측면도의 일부(B) 확대도이다.
도 5는 본 발명의 일실시예에 따른 생물전기화학전지의 정면도이다.
도 6은 도 5에 도시된 본 발명의 생물전기화학전지의 A-A 단면도이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다. 이에 앞서, 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이거나 사전적인 의미로 한정해서 해석되어서는 아니되며, 발명자는 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다. 따라서, 본 명세서에 기재된 실시예에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 수직전극구조체는 두 개의 전극결합틀에 개공을 설치하고 각각의 개공에 산화전극, 분리막 및 환원전극이 차례로 결합되고, 상기 두 개의 전극결합틀은 각 환원전극이 내측에 결합되어 서로 마주보게 일정 간격 이격되도록 배치되는 중공 형태의 사각구조체를 이루고, 상기 중공 사각구조체의 상하(종) 또는 가로(횡)의 마주보는 양단은 서로 개방되어 각 환원전극들 사이의 중공으로 자연통기가 원활하도록 할 수 있는 것을 특징으로 한다.
또한, 본 발명은 상기의 수직전극구조체를 포함하는 생물전기화학전지를 제공하는 바, 상기 생물전기화학전지는 일측에 하폐수가 유입되는 유입부와 타측에 수직전극구조체를 거친 산환전극용액이 유출되는 유출부가 구비된 반응조; 및 상기의 수직전극구조체가 상기 반응조 내부에 하나 이상 배열 설치된 것을 특징으로 한다.
상기 수직전극구조체에 구비되는 산환전극은 비표면적이 큰 다공성 재질로서 미생물연료전지에서 통상적으로 사용되는 탄소재질의 음극 재료로 이루어질 수 있다. 바람직하게는, 상기 음극 재료로는 전도성이 좋은 흑연이나 활성탄, 팽창흑연, 탄소나노튜브 혹은 이들의 혼합물로 만들어진 섬유 또는 이들 재료로 만들어진 다공성 펠트 등을 사용할 수 있다.
상기 산화전극 표면에는 전기적으로 활성을 가진 미생물의 부착과 전자전달 효율을 향상시키기 위하여 철, 망간, 코발트 등의 촉매물질을 코팅하여 변형시킨 탄소제품을 사용할 수도 있다.
본 발명의 양단이 개방된 수직전극구조체에서 산화전극의 경우 필요에 따라 수직전극구조체의 벽면에서 분리막 및 환원전극과 직접 결합시키지 않고 산화전극 연료용액이 흐르는 수직전극구조체들 사이의 공간에 설치할 수도 있는데, 이 경우 가능한 분리막에 근접하게 설치하는 것이 바람직하다.
상기 수직전극구조체에 구비되는 상기 분리막은 산화전극과 환원전극을 분리하여 전기적인 단락을 방지하기 위한 것으로, 전자의 전달과 산소의 확산을 막는 반면 양성자는 효율적으로 전달할 수 있어야 한다.
상기 분리막으로는 통상 Nafion 117과 같은 양성자교환막과 양이온교환막, 음이온교환막 등을 사용할 수도 있고, 키토산이나 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리비닐알콜 등의 고분자물질로 이루어진 부직포 또는 J-cloth 등의 저렴한 재료를 사용할 수도 있다.
상기 수직전극구조체에 구비되는 환원전극은 미생물연료전지에서 통상적으로 사용되는 환원전극 재료로 이루어질 수 있으며, 바람직하기로는 전도성과 비표면적이 큰 흑연, 활성탄, 탄소나노튜브로 이루어진 다공성 매트 등을 사용할 수 있다.
또한, 상기 환원전극에서 진행되는 산소환원반응을 촉진하기 위하여 백금, 전이금속 등의 촉매를 환원전극의 공기측 표면에 고정시킬 수도 있다. 뿐만 아니라, 상기 환원전극의 공기측 표면에는 산소의 공급을 원활하게 하고, 수분의 손실을 막기 위하여 필요에 따라 테프론 등 미세기공을 가지는 물질로 코팅한 산소확산층을 구비하는 것이 바람직하다.
본 발명의 수직전극구조체는 상기와 같은 산화전극, 분리막 및 환원전극이 두 개의 전극결합틀에 각각 차례로 결합되고, 상기 두 개의 전극결합틀은 각 환원전극이 내측에 위치하도록 결합되어 서로 마주보게 일정 간격 이격되도록 배치되는 중공 형태의 사각구조체를 이루고, 상기 사각구조체의 상하 또는 가로방향의 마주보는 양단은 서로 개방되어 상기 각 환원전극 사이로 공기가 공급될 수 있도록 한다.
삭제
상기와 같이 결합된 수직전극구조체는 본 발명의 생물전기화학전지의 반응조 내부에 하나 이상이 배열 설치될 수 있는데, 이들 수직전극구조체들 사이의 공간에서 산화전극의 연료용액이 개방된 수직전극구조체 양단과 직각방향으로 흐르게 하고, 수직전극구조체 사이의 간격을 최소 0.25cm 이상, 최대 20cm 이하로 제한하여 반응조의 단위부피에 많은 수의 수직전극구조체를 배열 설치시키는 방법으로 적층함으로써 산화전극 연료용액이 통과하는 단면적을 감소시켜 연료용액의 유속을 빠르게하고 전극의 비표면적을 넓혀 하폐수 처리효율 및 전력생산을 극대화할 수 있게 된다.
상기 수직전극구조체는 산화전극 연료용액의 흐름을 위한 유로가 상부에 설치된 상부유로 수직전극구조체와 하부에 설치된 하부유로 수직전극구조체로 구성된다. 상부유로 수직전극구조체와 하부유로 수직전극구조체는 교대로 배열 설치된 것이 바람직하며, 특히 상부가 개방된 수직전극구조체가 먼저 배치되고, 그 다음에 하부가 개방된 수직전극구조체의 순서로 배열 설치하는 경우 흐름의 방향은 상향류, 하향류 그리고 다시 상향류의 순으로 이어진다.
이하 본 발명의 일실시예에 따른 가로(횡) 방향의 양단이 개방된 수직전극구조체가 구비된 생물전기화학전지를 도 1 내지 6을 참조하여 설명한다. 도 1은 본 발명의 가로(횡) 방향 양단개방형 상부유로 수직전극구조체의 형상도이다. 도 1에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 가로(횡)방향 양단개방형 상부유로 수직전극구조체(241)는 산화전극(21), 분리막, 환원전극을 벽면의 개공에 설치한 두 개의 전극결합틀(24)을 결합한 것으로서 그 사이는 비어있는 중공 형태이며, 중공의 가로(횡) 방향이 개방(32)되어 있다. 수직전극구조체(241)의 상부는 산화전극 연료용액의 흐름을 유도하기 위한 상부유로(25)가 형성되어 있다.
도 2는 본 발명의 가로(횡) 방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체의 형상도이다. 도 2에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 가로(횡) 방향 양단 개방향 하부유로 수직전극구조체(242)는 산화전극 연료용액의 흐름을 유도하기 위하여 수직전극구조체(242)의 하부에 하부유로(26)를 설치하였다는 점을 제외하고는 도 1에 도시한 횡방향 양단개방형 상부유로 수직전극구조체(241)와 동일한 형태로 구성된다.
도 3은 도 2에 도시된 가로(횡)방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체의 측면도이다. 도 3에 도시한 바와 같이, 가로(횡)방향 양단개방형 하부유로 수직전극구조체(242)는 2개의 전극결합틀(24)에 산화전극(21), 분리막(22) 및 환원전극(23)이 결합되어 있다. 또한, 각 전극결합틀(24)은 환원전극(23)이 서로 마주보도록 결합되어 있으며, 각 전극결합틀(24) 사이는 비어 있는 중공형태(27)이다. 상기 각 부분에 대한 구체적인 설명은 전술한 바와 동일하므로 여기에서는 생략하도록 한다.
도 4는 본 발명의 일실시예에 따른 수직전극구조체 측면도의 일부(B) 확대도이다. 도 4에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 생물전기화학전지(1)가 미생물연료전지로 운전되는 경우, 산화전극 연료용액과 접하는 수직전극구조체의 좌측 벽면에 설치된 산화전극(21) 표면에는 전기적으로 활성을 가진 미생물(211)이 부착, 성장하며, 상기 미생물(211)에 의해서 산화전극 연료용액의 유기물은 분해되어 전자(e-)와 양성자(H+), 그리고 이산화탄소(CO2)를 생성한다. 이때, 전자(e-)는 산화전극(21)으로 전달되어 외부회로를 통하여 환원전극(23)으로 이동하며, 양성자(H+)는 산화전극 연료용액 및 분리막(22)을 통과하여 환원전극(23)으로 이동한다.
도 4에는 미도시 하였으나, 환원전극(23)에서는 수직전극구조체(241, 242)의 개방된 가로(횡)방향의 양쪽 끝의 개공(32)으로부터 공급되는 공기 중의 산소와, 산화전극 연료용액 및 분리막(22)을 통과하여 이동한 양성자(H+) 그리고 외부회로를 통하여 전달된 전자(e-)가 결합하여 물(H2O)을 형성한다. 생성된 물 입자(H2O)는 증발되어 수직전극구조체(241, 242)의 내부공간을 통하여 수직전극구조체(241, 242)의 가로(횡)방향으로 열려있는 개공(32)을 통하여 외부로 배출된다.
도 5는 본 발명의 일실시예에 따른 생물전기화학전지의 정면도이고, 도 6은 도 5에 도시된 생물전기화학전지의 A-A 단면도이다
도 5 및 도 6에 도시한 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 생물전기화학전지는 일측에 하폐수가 유입되는 유입부(10)와, 타측에 수직전극구조체(241, 242)들을 거친 산화전극 연료용액이 유출되는 유출부(40)가 구비된 반응조(50), 및 상기 반응조(50) 내부에 횡방향의 양단이 개방된 수직전극구조체(241, 242)가 하나 이상 배열 설치된 전극 모듈부(20)로 구성된다.
상기 유입부(10)의 외부와 접촉하는 일측에는 산화전극의 연료용액이 생물전기화학전지(1) 내로 주입되기 위한 유입변(11)이 위치하며, 유입변(11)을 통해 주입된 하폐수는 유입부(10)로 주입되어 하단이 개방된 유입정류벽(12)에 의해 수평흐름이 차단되어 하향류가 형성된다. 이후 하폐수는 유입정류벽(12)의 하단 개방부를 통하여 전극 모듈부(20)로 유입되어 산화전극(21)의 연료용액이 된다.
상기와 같이 전극 모듈부(20)로 유입된 산화전극 연료용액은 전극 모듈부(20)의 첫 번째 상부유로 수직전극구조체(241)의 좌측벽을 따라 가로(횡)방향의 양단이 개방된 수직구조체(241)와 수직인 상부 방향으로 이동한다.
이때, 생물전기화학전지(1)가 미생물연료전지로 운전되는 경우, 산화전극 연료용액과 접하는 수직전극구조체(241)의 좌측 벽면에 설치된 산화전극(21) 표면에는 전기적으로 활성을 가진 미생물(211)이 부착, 성장하며, 상기 미생물(211)에 의해서 산화전극 연료용액의 유기물은 분해되어 전자(e-)와 양성자(H+), 그리고 이산화탄소(CO2)를 생성한다. 이때, 전자(e-)는 산화전극(21)에 전달된 뒤 외부회로를 통하여 환원전극(23)으로 전달되며, 양성자(H+)는 산화전극 연료용액 및 분리막(22)을 통과하여 환원전극(23)으로 이동한다. 이때 생성되는 전기에너지는 전자(e-)가 외부회로를 통하여 환원전극(23)으로 이동하는 동안 회수될 수 있다.
또한, 본 발명의 생물전기화학전지(1)가 산화전극(21) 표면에서 진행되는 유기물의 산화반응을 촉진시키기 위하여 미생물전해전지로 운전되는 경우, 외부회로에 외부전원을 이용하여 5.0V 이하, 바람직하게는 1.2V 이하의 전압을 인가한다. 산화전극반응에서 생성된 이산화탄소(CO2)는 용해도 이상으로 포화되는 경우 전극모듈부(20)의 상부공간(29)으로 이동한 후 가스배출변(33)을 통하여 배출된다.
환원전극(23)에서는 수직전극구조체(241)의 개방된 가로(횡)방향의 양쪽 끝의 개공(32)으로부터 공급되는 공기 중의 산소와, 산화전극 연료용액 및 분리막(22)을 통과하여 이동한 양성자(H+) 그리고 외부회로를 통하여 전달된 전자(e-)가 결합하여 물(H2O)을 형성한다. 생성된 물 입자(H2O)는 증발되어 수직전극구조체(241)의 내부공간(27)을 통하여 수직전극구조체(241)의 가로(횡) 방향으로 열려있는 개공(32)을 통하여 외부로 배출된다. 환원전극(23)에 공기를 차단하고 혐기성상태를 유지하는 경우 환원전극(23)에서는 수소가스가 발생한다.
전극모듈부(20)의 첫 번째 상부유로 수직전극구조체(241)의 좌측 벽면을 따라 상방향으로 흐른 산화전극 연료용액은, 이후 상부유로 수직전극구조체(241)의 상부유로를 경유하여 각각 산화전극(21)이 설치된 첫 번째 상부유로 수직전극구조체(241)의 우측벽면과 첫 번째 하부에 유로를 가진 하부유로 수직전극구조체(242)의 좌측 사이의 공간을 따라 하방향으로 이동한다.
산화전극 연료용액이 하방향으로 이동하면서, 첫 번째 상부유로 수직전극구조체(241)의 우측벽면 및 첫 번째 하부유로 수직전극구조체(242)의 좌측벽면에 설치된 산화전극(21)의 표면에 부착, 성장하는 전기적으로 활성을 가진 미생물(211)에 의해 산화전극 연료용액에 함유된 유기물이 분해되어 전자(e-)와 양성자(H+) 및 이산화탄소(CO2)를 생성된다.
이때, 전자(e-)는 각각의 산화전극(21)으로 전달되어 외부회로를 통하여 인접한 환원전극(23)으로 이동하며, 양성자(H+)는 산화전극 연료용액과 분리막(23)을 통하여 인접한 환원전극(23)으로 이동한다. 상기 환원전극(23)에서는 각각의 수직전극구조체(241, 242)의 가로(횡)방향 양쪽 끝의 개공(32)으로 부터 유입된 공기의 산소가 전자(e-) 및 양성자(H+)와 결합하여 물(H2O)을 형성한다. 이후 산화전극 연료용액은 첫 번째 하부유로 수직전극구조체(242) 하단의 하부유로를 통하여 첫 번째 하부유로 수직전극구조체(242)의 우측과 두 번째 상부유로 수직전극구조체(241)의 좌측 사이의 공간으로 이동하여 상향류를 형성한다. 전극 모듈부(20)에 연속하여 설치된 이하의 수직전극구조체(241, 242)에서도 같은 방법으로 산화전극 연료용액은 상 또는 하방향으로 흐르게 되며, 전술한 바와 동일하게 생물전기화학전지(1)의 반응이 일어난다. 마지막 수직전극구조체(241, 242)를 거친 산화전극 연료용액은 유출정류벽(42) 하단의 개방부를 통하여 유출부(40)로 이동되며, 유출부(40)의 외부와 접촉하는 일측에 형성된 유출변(41)을 통하여 외부로 배출된다.
이상에서는 설명한 본 발명의 일실시예에 따라 가로(횡) 방향의 양단이 개방된 수직전극구조체가 구비된 생물전기화학전지와 달리, 상하(종) 방향의 양단이 개방된 수직전극구조체 생물전기화학전지의 경우에는 횡방향의 양단이 개방된 수직전극구조체를 90도 회전하여 설치한 형태로서, 수직전극구조체 빈공간의 상하부 양단이 개방되어 있으며, 산화전극 연료용액은 수직전극구조체의 개방된 상하 방향과 직각인 가로 방향으로 흐르게 된다. 그 외의 산화전극, 전기적으로 활성을 가진 미생물, 분리막, 환원전극 등 각 부분에 대한 역할은 전술한 가로(횡)방향의 양단이 개방된 수직전극구조체 생물전기화학전지와 동일하므로, 자세한 설명은 생략하도록 한다.
상기와 같이 양단이 개방된 수직전극구조체가 구비된 본 발명의 생물전기화학전지는 마주보는 양단이 개방되어 내부공간의 자연통기를 원활하게 할 수 있어 환원전극의 전자환원효율을 극대화시킬 수 있으며, 수직전극구조체 사이의 공간에서 산화전극 연료용액이 개방된 전극구조체 양단과 직각방향으로 흐르게 하고, 전극구조체 사이의 간격을 제한하여 반응조의 단위부피에 많은 수의 전극을 배열하는 방법으로 적층함으로써 산화전극 연료용액의 유로단면적을 작게함으로서 산화전극 연료용액의 유속을 빠르게 하고 전극의 비표면적을 넓혀 하폐수 처리효율 및 전력생산을 극대화할 수 있다.
이하에서는 실시예를 들어 본 발명에 관하여 더욱 상세하게 설명할 것이나. 이들 실시예는 단지 설명의 목적을 위한 것으로 본 발명의 보호 범위를 제한하고자 하는 것은 아니다.
실시예 1. 미생물연료전지로의 운전
2개의 전극결합틀에 표면적이 각각 100㎠(10㎝ㅧ 10㎝)인 산화전극, 분리막, 환원전극을 각각 결합시키고, 이들을 환원전극과 환원전극이 마주보도록 결합한 후, 가로(횡)방향의 양단 방향이 개방된 수직전극구조체를 제작하였다. 이때, 산화전극으로는 직조한 흑연섬유를 30메쉬(mesh) 집전체인 스테인리스 망에 결합시켜 사용하였으며, 분리막으로는 폴리프로필렌 부직포를 사용하였다. 또한, 환원전극으로는 PTFE(polytetrafluoroethylene)를 결합제로 사용하여 30메쉬(mesh) 집전체인 스테인리스 망에 MWCNT(multiwallcarbon nano tube)를 스크린프린팅기법으로 수회 막을 형성시킨 후, 한면에 PTFE를 3회 바르고, 370℃에서 열처리하여 공기확산층은 형성시킨 다음, 다른 한면에는 Nafion 용액을 결합제로 사용하여 MWCNT에 FePC(Iron Phthalocyanine)를 고정시킨 산소환원 촉매막을 형성시킨 것을 사용하였다.
본 발명의 효과를 검증하기 위하여 반응조에 유입부와 0.5cm 간격으로 수직전극구조체 3개를 설치한 전극 모듈부, 그리고 유출부를 구비한 생물전기화학전지를 제작하였다. 이때, 생물전기화학전지에서 산화전극 연료용액이 차지하는 유효 부피는 300㎖이었으며, 시스템은 섭씨 28 내지 32도(℃)의 항온에서 혐기성슬러지를 식종하고 포도당과 중탄산나트륨을 이용하여 제조한 인공폐수(COD 1,000㎎/ℓ, 21㎳/㎝, pH 7.6)를 수리학적 체류시간 1시간으로 연속 주입하였으며, 30Ω의 외부저항에서 환원전극과 산화전극의 전위차를 DMM(Digital multimeter, Keithley 2700)을 이용하여 30분 간격으로 연속 모니터링하였다. 유출부로부터 유입부로 산화전극 연료용액의 재순환율은 유입 연료용액 유량의 3배로 고정하였다.
실험결과, 본 발명에 의한 생물전기화학전지의 산화전극과 환원전극의 전위차는 운전일수가 경과함에 따라 점차 증가하였으며, 30일 경부터 전압은 0.375V의 안정한 값을 유지하였다. 분극실험에 의하여 측정한 최대전력은 단위표면적당 1,550㎽/㎡이었으며, 산화전극 연료용액이 차지한 반응조의 단위부피당 생산전력은 310W/㎥의 높은 전력생산량을 보였다.
실시예 2. 공기환원전극 미생물전해전지로의 운전
2개의 전극결합틀에 표면적이 각각 100㎠(10㎝ㅧ 10㎝)인 산화전극, 분리막, 환원전극을 각각 결합시키고, 이들을 환원전극과 환원전극이 마주보도록 결합한 후, 가로방향의 양쪽 일 방향이 개방된 수직전극구조체를 제작하였다. 이때, 산화전극으로는 직조한 흑연섬유를 30메쉬(mesh) 집전체인 스테인리스 망에 결합시켜 사용하였으며, 분리막으로는 폴리프로필렌 부직포를 사용하였다. 또한, 환원전극으로는 PTFE를 결합제로 사용하여 집전체인 30메쉬(mesh) 스테인리스 망에 MWCNT(multiwall carbon nano tube)를 스크린프린팅기법으로 수회 막을 형성시킨 후, 한면에 PTFE를 3회 바르고, 370℃에서 열처리하여 공기확산층은 형성시킨 다음, 다른 한면에는 Nafion 용액을 결합제로 사용하여 MWCNT에 FePC(Iron Phthalocyanine)를 고정시킨 산소환원 촉매막을 형성시킨 것을 사용하였다.
본 발명의 효과를 검증하기 위하여 반응조에 유입부와 0.5cm 간격으로 수직전극구조체 3개를 설치한 전극 모듈부, 그리고 유출부가 구비한 생물전기화학전지를 제작하였다. 이때, 생물전기화학전지에서 산화전극 연료용액이 차지하는 유효 부피는 300㎖이었으며, 시스템은 섭씨 28 내지 32도(℃)의 실온에서 혐기성슬러지를 식종하고 포도당과 중탄산나트륨을 이용하여 제조한 인공폐수(CODcr 50㎎/ℓ, 21㎳/㎝, pH 7.6)를 수리학적 체류시간 20분으로 연속 주입하였으며, 외부전원을 이용하여 환원전극과 산화전극의 전위차를 0.3V로 유지시켰다.
실험결과, 본 발명에 의한 생물전기화학전지의 유출수의 CODcr는 운전일수 경과에 따라 점차 감소하였으며, 운전시작 20일경에는 CODcr 제거효율은 97~99%로, 유출수의 COD는 0.5 내지 1.5㎎/ℓ로 안정된 낮은 값을 유지할 수 있었다. 공기양극 미생물전해전지는 저농도 하폐수의 방류수기준 만족을 위한 완전처리를 가능하게 할 수 있음을 나타낸다.
비록 본 발명이 상기에 언급된 바람직한 실시예로서 설명되었으나, 발명의 요지와 범위로부터 벗어남이 없이 다양한 수정이나 변형을 하는 것이 가능하다. 또한 첨부된 청구 범위는 본 발명의 요지에 속하는 이러한 수정이나 변형을 포함한다.
1: 생물전기화학전지 10: 유입부
11: 유입변 12: 유입정류벽
20: 전극 모듈부 21: 산화전극
22: 분리막 23: 환원전극
24: 전극결합틀 25: 수직전극구조체 상부유로
26: 수직전극구조체 하부유로 27: 수직전극구조체 개방공간
28: 수직전극구조체 사이의 산화전극 연료용액 이동부
29: 상부공간 30: 수직전극구조체 공간부의 공기
31: 산화전극 연료용액 32: 수직전극구조체의 횡방향 개공
33: 가스배출변 40: 유출부
41: 유출변 42: 유출정류벽
50: 반응조
211: 미생물
241: 상부유로 수직전극구조체
242: 하부유로 수직전극구조체

Claims (11)

  1. 두 개의 전극결합틀에 각각 산화전극, 분리막 및 환원전극이 차례로 설치되고, 상기 두 개의 전극결합틀은 각 환원전극이 내측에 결합되어 서로 마주보게 일정 간격 이격되도록 배치되는 중공 형태의 사각구조체를 이루고, 상기 사각구조체의 상하(종) 또는 가로(횡)방향의 마주보는 양단은 서로 개방되어 상기 각 환원전극 사이로 자연통기가 원할하도록 한 것을 특징으로 하는 수직전극구조체.
  2. 삭제
  3. 일측에 하폐수가 유입되는 유입부와 타측에 수직전극구조체를 거친 산화전극 연료용액이 유출되는 유출부가 구비된 반응조; 및
    두 개의 전극결합틀에 각각 산화전극, 분리막 및 환원전극이 차례로 설치되고, 상기 두 개의 전극결합틀은 각 환원전극이 내측에 결합되어 서로 마주보게 일정 간격 이격되도록 배치되는 중공 형태의 사각구조체를 이루고, 상기 사각구조체의 상하 또는 가로방향의 마주보는 양단은 서로 개방되어 상기 각 환원전극 사이로 자연통기가 원활하도록 된 수직전극구조체가 상기 반응조 내부에 하나 이상 배열 설치된 전극모듈부;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 수직전극구조체는 상부가 개방되어 상부유로를 가진 수직전극구조체와 하부가 개방되어 하부유로를 가진 수직전극구조체가 교대로 배열 설치된 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  5. 제3항에 있어서,
    상기 수직전극구조체는 최소 0.25㎝ 내지 최대 20㎝의 간격으로 배열 설치되는 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  6. 제3항에 있어서,
    상기 산화전극 연료용액은 수직전극구조체의 개방된 양단과 직각방향으로 흐르는 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  7. 제3항에 있어서,
    상기 유입부는 전극모듈부와 접하는 일면에 하폐수의 수평흐름을 차단하여 전극모듈부로 이동하도록 하단부가 개방된 유입정류벽이 설치된 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  8. 제3항에 있어서,
    상기 유출부는 전극모듈부와 접하는 일면에 전극모듈부를 거친 산화전극 연료용액의 흐름을 차단하여 유출부로 이동하도록 하단부가 개방된 유출정류벽이 설치된 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  9. 제3항에 있어서,
    상기 생물전기화학전지는 미생물연료전지 또는 미생물전해전지로 운전되는 것을 특징으로 하는 생물전기화학전지.
  10. 삭제
  11. 제3항 내지 제9항 중 어느 한 항의 생물전기화학전지를 이용한 것을 특징으로 하는 하폐수 처리방법.
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