CN110777389A - 一种管式膜电极微生物电化学装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种管式膜电极微生物电化学装置,反应器包括箱体以及位于箱体内部的阴极室和阳极室组;箱体底部开设有阳极室进液口,顶部开设有阳极室出液口;阳极电解液采用生活污水或有机废水;阴极室设有阴极室进液口和阴极室出液口;阴极电解液采用海水或磷酸盐缓冲溶液;阳极室组包括多个相互并联的阳极室,每个阳极室包括钛棒以及固定在钛棒上的石墨毡盘片;每个阳极室与阴极室之间均通过管式膜电极分隔开;管式膜电极外侧包裹着钛丝网,用作阴极集电器;箱体设置有用于与外接电源的正极连接的正极接线端,阳极室的钛棒与正极接线端电连接;箱体设置有用于与外接电源的负极连接的负极接线端,钛丝网均与负极接线端电连接。
Description
技术领域
本发明属于电化学技术领域,涉及一种管式膜电极微生物电化学装置,具体涉及一种用于污水处理及同步产氢的管式膜电极微生物电化学装置。
背景技术
化石燃料的大量使用使这一不可再生的能源加快耗尽,并引起了全球变暖等环境问题,寻找清洁和可再生能源来替代化石燃料引起了能源工作者的关注。与其他替代能源相比,氢气具有能量密度高、清洁、可持续和可再生等优点。许多技术可用于产氢,如水电解、煤气化和天然气重整,但这些技术耗电量大或排放过量二氧化碳,不适用于大规模产氢。传统的污水处理过程是能源密集型的,消耗的电量通常占发达国家总发电量的3%左右,而污水中的有机物含有丰富的化学能。所以开发利用污水中的化学能,实现污水处理行业的可持续发展,具有十分重要的现实意义。
微生物电解电池(MEC)作为一种新型的生物制氢技术,可以实现污水处理和同步产氢的目的。MEC依靠电化学活性微生物降解有机化合物并释放电子与质子,电子通过胞外电子转移和外电路到达阴极而质子通过电解液扩散到达阴极,提供额外的输入电压以实现阴极氢气的生成。该方法提供了在相对较低的能量输入下产生氢气的可能性,所需的外加电压(≥0.2V)远低于电解水所需电压(>1.2V)。因此,MEC在可再生资源制氢方面具有广阔的应用前景。
现有技术存在以下缺陷:目前,有膜MEC产生的氢气纯度高,但产氢速率较低。而无膜MEC产氢速率高,但由于阳极产生的甲烷以及二氧化碳扩散到阴极,导致产生的氢气纯度相对较低。膜电极组件(MEA)在阳极电解液和阴极电解液之间起着物理屏障的作用,并通过最小化电极距离来降低内部电阻。将MEA应用到MEC中的研究较少,组成材料(膜和催化剂)和制造的费用以及MEA的物理耐久性仍然是实际应用中的关键问题。
发明内容
目的:为了克服现有技术中存在的不足,本发明提供一种管式膜电极微生物电化学装置,以提高MEC的产氢速率和氢气纯度。
技术方案:为解决上述技术问题,本发明采用的技术方案为:
一种管式膜电极微生物电化学装置,包括反应器,所述的反应器包括:箱体以及位于箱体内部的阴极室和阳极室组;所述箱体底部开设有用于进阳极电解液的阳极室进液口,顶部开设有阳极室出液口,用于出阳极电解液和电解产生的气体;所述阳极电解液采用生活污水或有机废水;
所述阴极室设有用于进阴极电解液的阴极室进液口和用于出阴极电解液和电解产生的氢气的阴极室出液口;所述阴极电解液采用海水或磷酸盐缓冲溶液;
所述阳极室组包括多个相互并联的阳极室,每个阳极室包括钛棒以及固定在钛棒上的石墨毡盘片;每个阳极室与阴极室之间均通过管式膜电极分隔开;管式膜电极外侧包裹着钛丝网,用作阴极集电器;
所述箱体设置有用于与外接电源的正极连接的正极接线端,所述阳极室的钛棒与正极接线端电连接;所述箱体设置有用于与外接电源的负极连接的负极接线端,钛丝网均与负极接线端电连接;所述正极接线端、负极接线端与箱体之间绝缘。
在一些实施例中,所述的管式膜电极是将铂/碳浆液均匀涂刷到管状超滤膜外表面,用作阴极电极;其中的管状超滤膜作为阴阳极的分隔装置。
在一些实施例中,所述阳极室竖直设置,且多个阳极室均匀分布在所述箱体内部。
在一些实施例中,所述箱体的材质为不锈钢。
在一些实施例中,所述箱体包括箱身和顶盖;顶盖通过密封圈与箱身的顶端密封连接;所述的箱身上半部为圆筒型,下半部分呈倒圆锥型。
进一步的,所述的箱身倒圆锥型部分内水平设置有均匀布水器,用以均匀分布由下端阳极室进液口所输入的阳极电解液。
进一步的,所述箱身的圆筒型部分内设置有上部圆盘和下部圆盘,上部圆盘、下部圆盘周边与箱身内壁密封连接;所述管式膜电极顶端密封连接安装在上部圆盘,底端密封连接安装在下部圆盘;所述上部圆盘、下部圆盘对应位置设置有与管式膜电极两端相配合的圆形开口;布有石墨毡盘片的钛棒穿设在所述管式膜电极内,且钛棒顶端固定在箱体的顶盖上;
所述上部圆盘、下部圆盘之间,且位于管式膜电极外的区域为阴极室。
在一些实施例中,所述的管式膜电极微生物电化学装置,还包括外接电源,外接电源的正极通过钛丝与正极接线端相连,外接电源的负极通过钛丝与负极接线端电连接;
在一些实施例中,所述外接电源采用0.2~1.2V的直流电源。
在一些实施例中,所述的管式膜电极微生物电化学装置,还包括气水分离罐,气水分离罐的进口与阳极室出液口相连通,用于分离气水,并收集氢气。进一步的,所述的气水分离罐开设有进口和出水口,顶端设置有出气口,所述出气口通过控制阀与氢气收集袋连通。
在一些实施例中,所述的阳极室进液口、阳极室出液口、阴极室进液口、阴极室出液口的管路上均设有控制阀。
有益效果:本发明提供的管式膜电极微生物电化学装置,通过在自支撑管状超滤膜上直接涂刷催化剂制造管式膜电极,并将钛丝网包裹在膜电极外侧作为阴极集电器,不仅降低了反应器的隔膜成本,而且使电极距离最小化。管状超滤膜具有多孔结构,有利于阴阳极间的物质传递,提高产氢速率,同时有效提高氢气纯度。与无膜MEC相比,管状超滤膜阻止了氢气向阳极的扩散,使产生的甲烷减少,提高了氢气纯度。该装置并联设置了多组阳极室,增加了电化学活性微生物的附着面积,提高了反应器的处理水量。另外,本发明可用低浓度生活污水作为底物产氢,可用海水替代磷酸盐缓冲溶液作为阴极电解液也大大降低了MEC的运行成本。具有以下优点:
(1)将铂/碳浆液均匀涂刷到管状超滤膜外表面来制备管式膜电极,其中的管状超滤膜作为阴阳极的分隔材料,最小化阴阳极距离,减小MEC内部电阻。这不仅降低了构造成本,而且有效提高了产氢速率。
(2)管状超滤膜具有多孔结构,有利于阴阳极间的物质传递,产氢速率高。超滤膜两侧阴极液和阳极液独立流通,且超滤膜能阻止阳极产生的甲烷和二氧化碳向阴极扩散,有效提高氢气纯度,最高氢气纯度能达到99%左右。
(3)并联设置多组阳极室,有效提高了反应器的可利用体积,大大增加了阳极电化学活性微生物的富集量和反应器的处理水量。
(4)可用各种浓度生活污水作为底物产氢,且可直接利用海水作为阴极电解液。系统运行产氢耗能低,库伦效率高,且运行成本低。
(5)可通过对管路上控制阀的开启和关闭,实现连续和间歇运行。
附图说明
图1是实施例管式膜电极微生物电化学装置的示意图;
图2是图1的A-A剖面图;
图3是图1的B-B剖面图;
图中:阳极室出液口1,钛丝2,顶盖3,上部圆盘4,外接电源5,箱身6,阴极室7,阳极室8,阴极室进液口9,负极接线端10,下部圆盘11,均匀布水器12,正极接线端13,钛棒14,阴极室出液口15,石墨毡盘片16,管式膜电极17,钛丝网18,阳极室进液口19,进口20,气水分离罐21,控制阀22,氢气收集袋23,出水口24。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图,对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。以下对至少一个示例性实施例的描述实际上仅仅是说明性的,决不作为对本发明及其应用或使用的任何限制。基于本发明中的实施例,本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
除非另外具体说明,否则在这些实施例中阐述的部件和步骤的相对布置、数字表达式和数值不限制本发明的范围。同时,应当明白,为了便于描述,附图中所示出的各个部分的尺寸并不是按照实际的比例关系绘制的。对于相关领域普通技术人员已知的技术、方法和设备可能不作详细讨论,但在适当情况下,所述技术、方法和设备应当被视为授权说明书的一部分。在这里示出和讨论的所有示例中,任何具体值应被解释为仅仅是示例性的,而不是作为限制。因此,示例性实施例的其它示例可以具有不同的值。应注意到:相似的标号和字母在下面的附图中表示类似项,因此,一旦某一项在一个附图中被定义,则在随后的附图中不需要对其进行进一步讨论。
一种管式膜电极微生物电化学装置,包括反应器、外接电源5和气水分离罐21,所述的反应器包括:箱体以及位于箱体内部的阴极室7和阳极室组;所述箱体底部开设有用于进阳极电解液的阳极室进液口19,顶部开设有阳极室出液口1,用于出阳极电解液和电解产生的气体;所述阴极室7设有用于进阴极电解液的阴极室进液口9和用于出阴极电解液和电解产生的氢气的阴极室出液口15;
所述阳极室组包括多个相互并联的阳极室8,每个阳极室8包括钛棒14以及固定在钛棒14上的石墨毡盘片16;每个阳极室8与阴极室7之间均通过管式膜电极17分隔开;管式膜电极17外侧包裹着钛丝网18,用作阴极集电器;
所述箱体设置有用于与外接电源5的正极连接的正极接线端13,所述阳极室8的钛棒14与正极接线端13电连接;所述箱体设置有用于与外接电源5的负极连接的负极接线端10,钛丝网18均与负极接线端10电连接;所述正极接线端13、负极接线端10与箱体之间绝缘。
所述的管式膜电极17是将铂/碳浆液均匀涂刷到管状超滤膜外表面,用作阴极电极;其中的管状超滤膜作为阴阳极的分隔装置。
在一些实施例中,所述阳极室8竖直设置,且多个阳极室8均匀分布在所述箱体内部。
在一些实施例中,所述箱体的材质为不锈钢。如图1所示,所述箱体包括箱身6和顶盖3;顶盖3通过密封圈与箱身6的顶端密封连接;所述的箱身6上半部为圆筒型,下半部分呈倒圆锥型。
如图1所示,所述的箱身6倒圆锥型部分内水平设置有均匀布水器12,用以均匀分布由下端阳极室进液口19所输入的阳极电解液。
如图1、图2、图3所示,所述箱身6的圆筒型部分内设置有上部圆盘4和下部圆盘11,上部圆盘4、下部圆盘11周边与箱身6内壁密封连接;所述管式膜电极17顶端密封连接安装在上部圆盘4,底端密封连接安装在下部圆盘11;所述上部圆盘4、下部圆盘11对应位置设置有与管式膜电极17两端相配合的圆形开口;布有石墨毡盘片16的钛棒14穿设在所述管式膜电极17内,且钛棒14顶端固定在箱体的顶盖3上;
所述上部圆盘4、下部圆盘11之间,且位于管式膜电极17外的区域为阴极室7。
所述的顶盖3为圆盘形,其顶部设有阳极室出液口1;所述的顶盖3的顶部还设有正极接线端13,用于施加外部电压。
在一些实施例中,所述外接电源5采用0.2~1.2V的直流电源。如图1所示,外接电源5的正极通过钛丝2与正极接线端13相连,外接电源5的负极通过钛丝与负极接线端10电连接。
气水分离罐21的进口20与阳极室出液口15相连通,用于分离气水,并收集氢气。在一些实施例中,如图1所示,所述的气水分离罐21侧面开设有进口20和出水口24,顶端设置有出气口,所述出气口通过控制阀22与氢气收集袋23连通。
本发明并联设置了多组阳极室8,阳极材料为固定在钛棒14上的多个石墨毡盘片16,具有相当大的阳极表面积,从而增加了电化学活性微生物的数量,提高了生活污水的处理水量。石墨毡盘片16使用前用作污泥微生物燃料电池阳极来富集电化学活性微生物。
通过本发明的结构,生活污水通过阳极室进液口19进入反应器中,有机物被附着在阳极石墨毡盘片16上的电化学活性微生物降解生成电子和质子,电子通过胞外电子转移和外电路到达阴极而质子通过电解液扩散到达阴极,在外接电源5提供的一个较小电压的促进下生成氢气,并由气水分离罐21上端的氢气收集袋23收集。
所述阴极电解液采用海水或磷酸盐缓冲溶液;所述阳极电解液采用生活污水或有机废水。本发明既可用磷酸盐缓冲溶液作为阴极电解液,也可用海水作为阴极电解液;本发明既适合用高浓度有机废水产氢,也适用于低浓度生活污水产氢。本发明具有可连续化产氢、氢气纯度高、运行成本低、处理水量大等特点。
本发明所述的管式膜电极17是将铂/碳浆液均匀涂刷到管状超滤膜外表面,用作阴极电极,同时将阴阳极分隔开。与质子交换膜相比,超滤膜大大较低了反应器的隔膜成本,多孔的结构也加速了阳极生成的质子向阴极的扩散。管式膜电极也最小化阴阳极距离,减小了MEC的内阻,有利于产氢。
在一些实施例中,如图1所示,所述的阳极室进液口19、阳极室出液口1、阴极室进液口9、阴极室出液口15、气水分离罐的出水口24的管路上均设有控制阀。
实施例1
将石墨毡盘片16用作污泥微生物燃料电池的阳极从厌氧消解污泥中富集电化学活性微生物,待污泥微生物燃料电池的电压达到最大值且稳定时,如图1所示,将石墨毡盘片16固定在钛棒14上并转移到反应器当中,装入阳极室8中。用钛丝2将正极接线端13与外接电源5正极相连,将钛丝网18通过负极接线端10与外接电源5负极相连。用恒流泵将阳极电解液通过阳极室进液口19加入反应器中,并打开阳极室出液口1,阳极的水力停留时间控制在6h。同时用恒流泵将阴极电解液通过阴极室进液口9加入反应器中,并打开阴极室出液口15,阴极的水力停留时间控制在24h。阳极电解液由1g/L乙酸钠,50mM磷酸盐缓冲溶液,0.13g/L KCl,0.31g/L NH4Cl,2.0g/L NaCl,微量元素溶液和维生素溶液组成;阴极电解液由100mM磷酸盐缓冲溶液组成。将外接电源5电压设置为0.9V,开始产氢实验。通过电压表测量串联在外电路的一个10Ω电阻两端的电压,来计算电路中的电流。外电路电流保持在35mA左右,氢气产率为0.81m3/(m3·d),氢气纯度为98.5%,COD去除率为94.5%。
实施例2
如实施1的反应器和反应条件,将阴极磷酸盐缓冲溶液更换为pH为7.6,电导率为52.2mS/cm的海水。外电路电流保持在44mA左右,氢气产率为0.88m3/(m3·d),氢气纯度为98.5%,COD去除率为95.2%。
实施例3
如实施2的反应器和反应条件,将阳极电解液更换为低浓度的生活污水,生活污水的水质指标如表1所示。外电路电流保持在28mA左右,氢气产率为0.22m3/(m3·d),氢气纯度为97%,COD去除率为68.8%。
表1低浓度生活污水水质指标
参数 | 数值 |
COD(mg/L) | 115±18.6 |
总磷(mg/L) | 8.1±4.8 |
钠离子(mg/L) | 825±320 |
氯离子(mg/L) | 2208±570 |
pH | 7.6±0.3 |
电导率(mg/L) | 5.1±2.8 |
在本申请的描述中,需要理解的是,术语“中心”、“纵向”、“横向”、“前”、“后”、“左”、“右”、“竖直”、“水平”、“顶”、“底”、“内”、“外”等指示的方位或位置关系为基于附图所示的方位或位置关系,仅是为便于描述本发明和简化描述,而不是指示或暗指所指的装置或元件必须具有特定的方位、为特定的方位构造和操作,因而不能理解为对本发明保护内容的限制。
以上所述仅是本发明的优选实施方式,应当指出:对于本技术领域的普通技术人员来说,在不脱离本发明原理的前提下,还可以做出若干改进和润饰,这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。
Claims (10)
1.一种管式膜电极微生物电化学装置,包括反应器,其特征在于,所述的反应器包括:箱体以及位于箱体内部的阴极室(7)和阳极室组;所述箱体底部开设有用于进阳极电解液的阳极室进液口(19),顶部开设有阳极室出液口(1),用于出阳极电解液和电解产生的气体;所述阳极电解液采用生活污水或有机废水;
所述阴极室(7)设有用于进阴极电解液的阴极室进液口(9)和用于出阴极电解液和电解产生的氢气的阴极室出液口(15);所述阴极电解液采用海水或磷酸盐缓冲溶液;
所述阳极室组包括多个相互并联的阳极室(8),每个阳极室(8)包括钛棒(14)以及固定在钛棒(14)上的石墨毡盘片(16);每个阳极室(8)与阴极室(7)之间均通过管式膜电极(17)分隔开;管式膜电极(17)外侧包裹着钛丝网(18),用作阴极集电器;
所述箱体设置有用于与外接电源(5)的正极连接的正极接线端(13),所述阳极室(8)的钛棒(14)与正极接线端(13)电连接;所述箱体设置有用于与外接电源(5)的负极连接的负极接线端(10),钛丝网(18)均与负极接线端(10)电连接;所述正极接线端(13)、负极接线端(10)与箱体之间绝缘。
2.根据权利要求1所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述的管式膜电极(17)是将铂/碳浆液均匀涂刷到管状超滤膜外表面,用作阴极电极;其中的管状超滤膜作为阴阳极的分隔装置。
3.根据权利要求1所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述阳极室(8)竖直设置,且多个阳极室(8)均匀分布在所述箱体内部。
4.根据权利要求1所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述箱体包括箱身(6)和顶盖(3);顶盖(3)通过密封圈与箱身(6)的顶端密封连接;所述的箱身(6)上半部为圆筒型,下半部分呈倒圆锥型。
5.根据权利要求4所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于, 所述的箱身(6)倒圆锥型部分内水平设置有均匀布水器(12),用以均匀分布由下端阳极室进液口(19)所输入的阳极电解液。
6.根据权利要求4所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述箱身(6)的圆筒型部分内设置有上部圆盘(4)和下部圆盘(11),上部圆盘(4)、下部圆盘(11)周边与箱身(6)内壁密封连接;所述管式膜电极(17)顶端密封连接安装在上部圆盘(4),底端密封连接安装在下部圆盘(11);所述上部圆盘(4)、下部圆盘(11)对应位置设置有与管式膜电极(17)两端相配合的圆形开口;布有石墨毡盘片(16)的钛棒(14)穿设在所述管式膜电极(17)内,且钛棒(14)顶端固定在箱体的顶盖(3)上;
所述上部圆盘(4)、下部圆盘(11)之间,且位于管式膜电极(17)外的区域为阴极室(7)。
7.根据权利要求1所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,还包括外接电源(5),外接电源(5)的正极通过钛丝(2)与正极接线端(13)相连,外接电源(5)的负极通过钛丝与负极接线端(10)电连接;
所述外接电源(5)采用0.2~1.2 V的直流电源。
8.根据权利要求1或7所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,还包括气水分离罐(21),气水分离罐(21)的进口(20)与阳极室出液口(15)相连通,用于分离气水,并收集氢气。
9.根据权利要求8所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述的气水分离罐(21)开设有进口(20)和出水口(24),顶端设置有出气口,所述出气口通过控制阀(22)与氢气收集袋(23)连通。
10.根据权利要求1所述的管式膜电极微生物电化学装置,其特征在于,所述的阳极室进液口(19)、阳极室出液口(1)、阴极室进液口(9)、阴极室出液口(15)的管路上均设有控制阀。
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