KR101359704B1 - Complex body of electrode and bipolar plate for redox flow battery, preparation method of the same, and redox flow battery - Google Patents
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Abstract
Description
본 발명은 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체, 이의 제조 방법 및 레독스 흐름 전지에 관한 것이다. 보다 상세하게는, 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타낼 수 있으며 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가져서 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있는 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체와, 이의 제조 방법 및 상기 복합체를 포함한 레독스 흐름 전지에 관한 것이다.The present invention relates to electrodes and bipolar plate composites for redox flow batteries, methods for their preparation and redox flow batteries. More specifically, the redox flow can exhibit high bonding strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate and can have lower contact resistance or internal resistance to improve the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow cell. The present invention relates to a battery electrode and bipolar plate composite, a method for preparing the same, and a redox flow battery including the composite.
화석 연료를 사용하여 대량의 온실 가스 및 환경 오염 문제를 야기하는 화력 발전이나 시설 자체의 안정성이나 폐기물 처리의 문제점을 갖는 원자력 발전 등의 기존 발전 시스템들이 다양한 한계점을 들어내면서 보다 친환경적이고 높은 효율을 갖는 에너지의 개발과 이를 이용한 전력 공급 시스템의 개발에 대한 연구가 크게 증가하고 있다. Existing power generation systems, such as thermal power generation using nuclear fossil fuels and large-scale greenhouse gas and environmental pollution problems, and nuclear power generation, which have the problems of stability of the facility itself or waste disposal problems, have various limitations and are more environmentally friendly and highly efficient Research on the development of energy and the development of power supply system using it has been greatly increased.
특히, 전력 저장 기술은 외부 조건에 큰 영향을 받는 재생 에너지를 보다 다양하고 넓게 이용할 수 있도록 하며 전력 이용의 효율을 보다 높일 수 있어서, 이러한 기술 분야에 대한 개발이 집중되고 있으며, 이들 중 2차 전지에 대한 관심 및 연구 개발이 크게 증가하고 있는 실정이다. Particularly, the power storage technology makes it possible to utilize renewable energy which is greatly influenced by external conditions in a wider and wider range, and the efficiency of power utilization can be further increased. And research and development have been increasing.
레독스 흐름 전지는 활성 물질의 화학적 에너지를 직접 전기 에너지로 전환할 수 있는 산화/환원 전지를 의미하며, 태양광, 풍력등 외부 환경에 따라 출력변동성이 심한 신재생에너지를 저장하여 고품질 전력으로 변환할 수 있는 에너지 저장시스템이다. 구체적으로, 레독스 흐름 전지에서는 산화/환원 반응을 일으키는 활물질을 포함한 전해액이 반대 전극과 저장 탱크 사이를 순환하며 충방전이 진행된다. The redox flow cell is an oxidation / reduction cell that can convert the chemical energy of the active material directly into electrical energy. It stores renewable energy with high output fluctuation depending on the external environment such as sunlight and wind power and converts it into high quality power Energy storage system. Specifically, in the redox flow cell, the electrolyte containing the active material causing the oxidation / reduction reaction circulates between the opposite electrode and the storage tank, and charging / discharging proceeds.
이러한 레독스 흐름 전지는 기본적으로 산화상태가 각각 다른 활물질이 저장된 탱크와 충/방전시 활물질을 순환시키는 펌프, 그리고 분리막으로 분획되는 단위셀을 포함하며, 상기 단위셀은 전극, 전해질, 집전체 및 분리막을 포함한다. Such a redox flow battery basically includes a tank in which active materials having different oxidation states are stored, a pump for circulating the active materials during charging / discharging, and a unit cell fractionated into a separator. The unit cells include an electrode, an electrolyte, a current collector, It includes a separator.
상기 전극과 집전체 사이에는 황산에 의한 부식을 막고 스택 체결시 양쪽극을 연결해주기 위한 바이폴라 플레이트가 설치될 수 있다. 바이폴라 플레이트는 전극 또는 집전체와 맞닿아 있으며 전극에서 생성된 전자를 집전체로 전달해주고 충전을 위해 공급되는 전자를 전극으로 이동시켜준다. A bipolar plate may be installed between the electrode and the current collector to prevent corrosion by sulfuric acid and to connect both electrodes when the stack is fastened. The bipolar plate is in contact with the electrode or the current collector and transfers the electrons generated by the electrode to the current collector and moves the electrons supplied for charging to the electrode.
레독스 흐름 전지의 성능 및 효율을 향상시키기 위하여 전극과 바이폴라 플레이트 사이에 접촉저항을 줄이는 것이 중요한데, 전극과 바이폴라 플레이트 사이, 전극과 분리막 사이에 존재하는 저항은 인위적으로 접착을 하지 않고 체결 압력에 의존하기 때문에 계면에서 생기는 저항을 조절하기가 쉽지 않다. 이에 따라, 전극과 바이폴라 플레이트를 접합하기 위한 시도가 많이 이루어지고 있으며, 무기물 접착제나 고분자 수지를 사용한 접착제를 사용하는 방법이 많이 사용되고 있다. In order to improve the performance and efficiency of the redox flow cell, it is important to reduce the contact resistance between the electrode and the bipolar plate, and the resistance present between the electrode and the bipolar plate and between the electrode and the separator depends on the clamping pressure without artificially bonding. Therefore, it is not easy to control the resistance generated at the interface. As a result, many attempts have been made to join electrodes and bipolar plates, and a method of using an inorganic adhesive or an adhesive using a polymer resin is frequently used.
그러나, 전극과 바이폴라 플레이트를 접착제로 결합시키는 경우, 전도성 향상을 위하여 첨가제를 추가로 사용하여야 하거나, 장시간 운전시 접착제 성분으로 인하여 2차적인 문제가 발생할 수 있는 한계가 있었다. However, when the electrode and the bipolar plate is bonded with an adhesive, an additive must be additionally used to improve conductivity, or a secondary problem may occur due to the adhesive component during a long time operation.
이에 따라, 보다 용이하게 전극과 바이폴라 플레이트을 결합시키면서도 접촉 저항 또는 내부 저항을 낮추고 레독스 흐름 전지의 성능을 향상시킬 수 있는 방법에 대한 개발이 필요한 실정이다. Accordingly, there is a need for a method for more easily combining the electrode and the bipolar plate while lowering the contact resistance or the internal resistance and improving the performance of the redox flow battery.
본 발명은, 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타낼 수 있으며 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가져서 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있는 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제공하기 위한 것이다. The present invention is for a redox flow battery that can exhibit a high bonding strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate and can have a lower contact resistance or internal resistance to improve the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery. To provide an electrode and a bipolar plate composite.
또한, 본 발명은 상기 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제공하기 위한 것이다. In addition, the present invention is to provide the electrode and bipolar plate composite for the redox flow battery.
또한, 본 발명은 상기 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 포함한 레독스 흐름 전지를 제공하기 위한 것이다. In addition, the present invention is to provide a redox flow battery comprising the electrode for the redox flow battery and the bipolar plate composite.
본 발명은, 표면에 요철이 형성된 바이폴라 플레이트; 및 상기 바이폴라 플레이트 표면의 요철과 역상인 요철이 형성된 전극을 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제공한다. The present invention, bipolar plate with irregularities formed on the surface; And it provides an electrode for a redox flow battery and a bipolar plate composite comprising an electrode formed with concave-convex inversely opposite to the concave-convex surface of the bipolar plate.
또한, 본 발명은, 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계; 상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성된 요철과 역상의 형태의 요철을 전극 표면에 형성하는 단계; 및 상기 바이폴라 플레이트 및 카본 펠트를 결합하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법을 제공한다. In addition, the present invention, forming the irregularities on the surface of the bipolar plate; Forming irregularities on the electrode surface and irregularities formed on the surface of the bipolar plate; And it provides a method for producing an electrode and bipolar plate composite for redox flow battery comprising the step of combining the bipolar plate and the carbon felt.
또한, 본 발명은, 상기 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 포함하는 레독스 흐름 전지를 제공한다. The present invention also provides a redox flow battery comprising the electrode and the bipolar plate composite.
이하 발명의 구체적인 구현예에 따른 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법 및 레독스 흐름 전지에 관해서 보다 상세하게 설명하기로 한다.
Hereinafter, a redox flow battery electrode and a bipolar plate composite, a redox flow battery electrode and a bipolar plate composite, and a redox flow battery according to a specific embodiment of the present invention will be described in detail.
발명의 일 구현예에 따르면, 표면에 요철이 형성된 바이폴라 플레이트; 및 상기 바이폴라 플레이트 표면의 요철과 역상인 요철이 형성된 전극을 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체가 제공될 수 있다. According to one embodiment of the invention, bipolar plate is formed on the surface irregularities; And a redox flow battery electrode and bipolar plate composite including an electrode formed with irregularities on the reverse of the irregularities on the surface of the bipolar plate may be provided.
본 발명자들은 전극 및 바이폴라 플레이트의 결합 방법에 관하여 연구를 진행하여, 바이폴라 플레이트(또는 전극)의 일면에 소정의 요철을 형성하고, 전극(또는 바이폴라 플레이트)의 일면에 상기 바이폴라 플레이트의 요철과 역상인 요철을 형성하여, 전극 및 바이폴라 플레이트를 결합시키는 방법 및 이러한 방법으로 결합된 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제조하였다.The present inventors have conducted research on a method of joining an electrode and a bipolar plate to form predetermined irregularities on one surface of the bipolar plate (or electrode), and have a reverse phase with the irregularities of the bipolar plate on one surface of the electrode (or bipolar plate). Unevenness was formed to prepare a method of joining the electrode and the bipolar plate, and the electrode and bipolar plate composite for the redox flow battery joined in this manner.
상기 복합체는 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타낼 수 있으며, 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가져서 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있다. The composite may exhibit high bonding strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate, and may have lower contact resistance or internal resistance to improve performance, long-term durability, and efficiency of the redox flow battery.
뿐만 아니라, 전극 및 바이폴라 플레이트의 표면에 요철을 형성하여 결합시킴으로서 두께를 감소시킬 수 있으며, 요철의 형성에 따라서 접촉 면적 및 반응 사이트가 보다 증가시킬 수 있고, 산화 환원 반응이 발생할 수 있는 반응 사이트가 많아짐에 따라서 레독스 흐름 전지의 에너지 효율 및 전압 효율을 향상시킬 수 있다. In addition, by forming irregularities on the surface of the electrode and the bipolar plate to combine, the thickness can be reduced, the contact area and the reaction site can be increased according to the formation of the irregularities, and the reaction site where the redox reaction can occur As the number increases, the energy efficiency and voltage efficiency of the redox flow battery can be improved.
상기 요철의 '역상'은 바이폴라 플레이트 또는 전극의 표면에 형성된 요철에 대응되는 형상을 의미하며, 도1에서와 같이 소정의 요철과 이의 역상은 각각의 오목부와 볼록부가 접하여 겹쳐질 수 있다. The "reverse phase" of the unevenness means a shape corresponding to the unevenness formed on the surface of the bipolar plate or the electrode, and as shown in FIG. 1, the unevenness and the reversed phase thereof may overlap each concave portion and the convex portion.
즉, 상기 바이폴라 플레이트와 상기 전극은 요철 매개로 결합되어 있을 수 있으며, 상기 바이폴라 플레이트의 오목부와 전극의 볼록부가 접하여 결합될 수 있고, 상기 바이폴라 플레이트의 볼록부와 전극의 오목부가 접하여 결합될 수 있다. That is, the bipolar plate and the electrode may be coupled by concave-convex, the concave portion of the bipolar plate and the convex portion of the electrode may be in contact with each other, and the convex portion of the bipolar plate may be in contact with the concave portion of the electrode. have.
상기 요철이 형성된 바이폴라 플레이트, 및 상기 요철과 역상의 요철이 형성된 전극을 포함한 복합체는 45 mΩ 이하, 바람직하게는 20 mΩ 내지 42 mΩ의 내부 저항(internal resistance)을 가질 수 있다. 상기 내부 저항은 단위 셀에 교류 전류를 흘려줄 수 있는 측정 장비의 단자를 연결하여 측정될 수 있으며, 예를 들어 Hioki 사의 BT3563 등의 배터리 테스터 등을 사용할 수 있다. The composite including the bipolar plate on which the unevenness is formed, and the electrode on which the unevenness and the reverse phase unevenness are formed may have an internal resistance of 45 mΩ or less, preferably 20 mΩ to 42 mΩ. The internal resistance may be measured by connecting a terminal of a measuring device capable of flowing an alternating current to a unit cell. For example, a battery tester such as BT3563 manufactured by Hioki may be used.
상기 전극은 상기 요철이 형성된 점을 제외하고는 레독스 흐름 전지에 통상 사용되는 것으로 알려진 것이면 별 다른 제한 없이 사용할 수 있으며, 구체적으로 카본 펠트를 사용할 수 있다. 그리고, 이러한 카본 펠트로는 폴리아크릴니트릴(PAN)계열 카본 펠트, 레이온 계열 카본 펠트, 또는 피치(pitch)계 카본 펠트를 사용할 수 있다. The electrode may be used without any limitation as long as it is known to be commonly used in a redox flow battery except that the unevenness is formed, and specifically, carbon felt may be used. As the carbon felt, polyacrylonitrile (PAN) based carbon felt, rayon based carbon felt, or pitch carbon felt may be used.
상기 바이폴라 플레이트 또한 표면에 소정의 요철이 형성되는 점을 제외하고 레독스 흐름 전지에 통상 사용되는 것으로 알려진 재질을 별 다른 제한 없이 사용할 수 있으며, 예를 들어 흑연 등의 탄소 소재, 고분자 플레이트, 탄소 소재와 고분자의 복합체 플레이트, 또는 스테인레스 스틸 등의 금속 플레이트 등을 사용할 수 있다. 그리고, 흑연 또는 탄소 성분 20 내지 97중량%; 및 페놀, 폴리프로필렌, PVDF, 에폭시, 불소 수지 등을 잔량으로 포함하는 복합 시트 형태의 바이폴라 플레이트를 사용할 수도 있다. The bipolar plate may also use any material known to be commonly used in a redox flow battery, except that predetermined irregularities are formed on a surface thereof. For example, a carbon material such as graphite, a polymer plate, and a carbon material may be used. And a composite plate of a polymer and a metal plate such as stainless steel. And 20 to 97% by weight of graphite or carbon component; And a bipolar plate in the form of a composite sheet containing phenol, polypropylene, PVDF, epoxy, fluorine resin, and the like in residual amounts.
한편, 상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성되는 요철은 일정한 깊이를 가질 수 있으며, 구체적으로 상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 요철의 오목부의 깊이가 30 내지 70%, 바람직하게는 40 내지 60%일 수 있다. On the other hand, the unevenness formed on the surface of the bipolar plate may have a certain depth, specifically, the depth of the concave portion of the unevenness relative to the total thickness of the bipolar plate may be 30 to 70%, preferably 40 to 60%.
상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 깊이가 상술한 범위이면 카본 펠트 및 바이폴라 플레이트 상의 반응 사이트가 증가할 수 있을 뿐만 아니라, 평면의 전극(또는 카본 펠트) 및 바이폴라 플레이트 결합할 때에 비하여 두께를 크게 줄일 수 있으면서도 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 높일 수 있다. 상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 깊이가 너무 작으면 반응 사이트의 면적이 크게 증가하지 않거나 두께 축소의 정도가 미미할 수 있으며, 상기 오목부의 깊이가 너무 깊으면 소재의 기계적 물성의 영향을 줄 뿐만 아니라 전해액이 전극안에서 유동하는 것이 원활하지 않고 고이거나 흐르지 않는 사구간이 생길 수 있고 복합체의 기계적 물성이나 최종 제조되는 레독스 흐름 전지의 성능이 오히려 저하될 수 있다. When the depth of the concave and concave portions of the bipolar plate is in the above-described range, the reaction sites on the carbon felt and the bipolar plate can be increased, and the thickness can be greatly reduced as compared with the flat electrode (or carbon felt) and the bipolar plate. While improving the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery. If the depth of the concave portion of the uneven portion of the bipolar plate is too small, the area of the reaction site may not increase significantly or the degree of thickness reduction may be insignificant. If the depth of the concave portion is too deep, not only affects the mechanical properties of the material but also the electrolyte solution. Flow in this electrode may not be smooth and may result in dead zones that do not flow or flow, and the mechanical properties of the composites or the performance of the final redox flow battery may be deteriorated.
상기 바이폴라 플레이트는 1㎜ 내지 10㎜의 두께를 가질 수 있다. The bipolar plate may have a thickness of 1 mm to 10 mm.
또한, 상기 전극은 1㎜ 내지 10㎜의 두께를 가질 수 있다.In addition, the electrode may have a thickness of 1 mm to 10 mm.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성되는 각각의 요철은 소정의 폭을 가질 수 있으며, 구체적으로 상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 요철의 오목부의 폭이 50% 내지 250%, 바람직하게는 80% 내지 200%일 수 있다. Each of the irregularities formed on the surface of the bipolar plate may have a predetermined width, and specifically, the width of the concave portion of the irregularities relative to the total thickness of the bipolar plate may be 50% to 250%, preferably 80% to 200%. .
상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 폭이 상술한 범위이면 전극 및 바이폴라 플레이트 상의 반응 사이트가 증가할 수 있을 뿐만 아니라, 평면의 전극 및 바이폴라 플레이트 결합할 때에 비하여 두께를 크게 줄일 수 있으면서도 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 높일 수 있다. 상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 폭이 너무 작으면 반응 사이트의 면적이 크게 증가하지 않거나 두께 축소의 정도가 미미할 수 있으며, 상기 오목부의 폭이 너무 크면 상기 복합체의 기계적 물성이나 최종 제조되는 레독스 흐름 전지의 성능이 오히려 저하될 수 있다. When the width of the concave and concave portions of the concave and convex portions of the bipolar plate is in the above-described range, the reaction site on the electrode and the bipolar plate may not only increase, but the thickness of the redox flow battery may be greatly reduced as compared to when the flat electrode and the bipolar plate are combined. It can increase performance, long-term durability and efficiency. If the width of the concave portion of the concave-convex portion of the bipolar plate is too small, the area of the reaction site may not increase significantly or the extent of thickness reduction may be insignificant. If the width of the concave portion is too large, the mechanical properties of the composite or the final redox flow produced The performance of the battery may be rather deteriorated.
상기 바이폴라 플레이트 표면에는 2이상의 요철이 형성될 수 있으며, 상기 요철 중 최인접 오목부간의 간격은 크게 제한 되는 것은 아니나 예를 들어 상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 50% 내지 250%, 바람직하게는 80% 내지 200%일 수 있다. Two or more unevenness may be formed on the surface of the bipolar plate, and the distance between the nearest concave portions of the unevenness is not particularly limited, but for example, 50% to 250%, preferably 80% to the total thickness of the bipolar plate. May be 200%.
한편, 상기 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체는 다공성 분리막을 더 포함될 수 있으며, 상기 다공성 분리막은 상기 바이폴라 플레이트와 대향되도록 상기 카본 펠트 일면에 결합될 수 있다.
The electrode for redox flow battery and the bipolar plate composite may further include a porous separator, and the porous separator may be coupled to one surface of the carbon felt so as to face the bipolar plate.
한편, 발명의 다른 구현예에 따르면, 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계; 상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성된 요철과 역상의 형태의 요철을 전극 표면에 형성하는 단계; 및 상기 바이폴라 플레이트 및 전극을 결합하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법이 제공될 수 있다. On the other hand, according to another embodiment of the invention, the step of forming the irregularities on the surface of the bipolar plate; Forming irregularities on the electrode surface and irregularities formed on the surface of the bipolar plate; And combining the bipolar plate and the electrode, a method of manufacturing an electrode for a redox flow battery and a bipolar plate composite may be provided.
바이폴라 플레이트(또는 전극)의 일면에 소정의 요철을 형성하고, 전극(또는 바이폴라 플레이트)의 일면에 상기 바이폴라 플레이트의 요철과 역상인 요철을 형성하고, 상기 전극 및 바이폴라 플레이트를 결합시켜 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제조하였다.For the redox flow battery by forming predetermined irregularities on one surface of the bipolar plate (or electrode), irregularities on the reverse side of the irregularities of the bipolar plate on one surface of the electrode (or bipolar plate), and by combining the electrode and the bipolar plate Electrode and bipolar plate composites were prepared.
상기 복합체는 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타낼 수 있으며, 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가져서 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있다. 뿐만 아니라, 전극 및 바이폴라 플레이트의 표면에 요철을 형성하여 결합시킴으로서 두께를 감소시킬 수 있으며, 요철의 형성에 따라서 접촉 면적 및 반응 사이트가 보다 증가시킬 수 있고, 산화 환원 반응이 발생할 수 있는 반응 사이트가 많아짐에 따라서 레독스 흐름 전지의 에너지 효율 및 전압 효율을 향상시킬 수 있다. The composite may exhibit high bonding strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate, and may have lower contact resistance or internal resistance to improve performance, long-term durability, and efficiency of the redox flow battery. In addition, by forming irregularities on the surface of the electrode and the bipolar plate to combine, the thickness can be reduced, the contact area and the reaction site can be increased according to the formation of the irregularities, and the reaction site where the redox reaction can occur As the number increases, the energy efficiency and voltage efficiency of the redox flow battery can be improved.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 방법이나 상기 전극 표면에 상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성된 요철과 역상의 형태의 요철을 형성하는 방법에는 큰 제한이 있는 것은 아니며, 예를 들어 CNC 공작 기계 등의 다양한 공작 기계나 소형 밀링 머신 등을 사용하여 상기 바이폴라 플레이트 표면에 소정의 요철을 형성할 수 있다. The method of forming the unevenness on the surface of the bipolar plate or the method of forming the unevenness of the shape of the reverse phase with the unevenness formed on the surface of the bipolar plate on the electrode surface is not particularly limited. For example, various processes such as CNC machine tools Machines, small milling machines and the like can be used to form the predetermined irregularities on the surface of the bipolar plate.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는, 상기 바이폴라 플레이트 두께 대비 30 내지 70%, 바람직하게는 40 내지 60%의 깊이를 갖는 오목부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 상술한 바와 같이, 상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 깊이가 상술한 범위이면 전극 및 바이폴라 플레이트 상의 반응 사이트가 증가할 수 있을 뿐만 아니라, 평면의 전극 및 바이폴라 플레이트 결합할 때에 비하여 두께를 크게 줄일 수 있으면서도 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 높일 수 있다.Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate, may include forming a recess having a depth of 30 to 70%, preferably 40 to 60% of the thickness of the bipolar plate. As described above, when the depth of the concave and convex portions of the bipolar plate is in the above-described range, the reaction site on the electrode and the bipolar plate may not only increase, but also the thickness may be greatly reduced as compared with the flat electrode and the bipolar plate. It can increase the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는, 상기 바이폴라 플레이트 두께 대비 30 내지 70%, 바람직하게는 80% 내지 200% 의 폭을 갖는 오목부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. 상술한 바와 같이, 상기 바이폴라 플레이트의 요철의 오목부의 폭이 상술한 범위이면 전극 및 바이폴라 플레이트 상의 반응 사이트가 증가할 수 있을 뿐만 아니라, 평면의 전극 및 바이폴라 플레이트 결합할 때에 비하여 두께를 크게 줄일 수 있으면서도 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 높일 수 있다.Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate, may include forming a recess having a width of 30 to 70%, preferably 80% to 200% of the thickness of the bipolar plate. As described above, when the width of the concave and concave portions of the bipolar plate is in the above-described range, the reaction site on the electrode and the bipolar plate can be increased, and the thickness can be greatly reduced as compared with the flat electrode and the bipolar plate. It can increase the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery.
상기 바이폴라 플레이트는 1㎜ 내지 10㎜의 두께를 가질 수 있다. The bipolar plate may have a thickness of 1 mm to 10 mm.
또한, 상기 전극은 1㎜ 내지 10㎜의 두께를 가질 수 있다.In addition, the electrode may have a thickness of 1 mm to 10 mm.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는, 상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 50% 내지 250%, 바람직하게는 80% 내지 200%의 간격으로 2이상의 오목부를 형성하는 단계를 포함할 수 있다. Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate may include forming two or more recesses at intervals of 50% to 250%, preferably 80% to 200% of the total thickness of the bipolar plate.
상술한 바와 같이, 소정의 요철이 형성된 바이폴라 플레이트과 전극은 접착제 없이도 각각의 요철의 오목부와 볼록부가 접하여 겹쳐지도록 결합될 수 있다. 다만, 제조되는 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체 또는 레독스 흐름 전지의 특성이나 구조에 따라서, 선택적으로 무기물 접착제나 고분자 수지를 사용한 접착제를 사용할 수 도 있다. As described above, the bipolar plate and the electrode on which the predetermined irregularities are formed may be coupled to overlap the concave portions and the convex portions of the respective irregularities without the adhesive. However, depending on the characteristics and structure of the electrode and bipolar plate composite or redox flow battery for the redox flow battery to be produced may optionally be used an adhesive using an inorganic adhesive or a polymer resin.
한편, 상기 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법은, 상기 바이폴라 플레이트와 대향되도록 상기 전극 일면에 다공성 분리막을 결합하는 단계를 더 포함할 수 있다.
On the other hand, the manufacturing method of the electrode for redox flow battery and the bipolar plate composite may further comprise coupling a porous separator on one surface of the electrode to face the bipolar plate.
한편, 발명의 또 다른 구현예에 따르면, 상기 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 포함하는 레독스 흐름 전지가 제공될 수 있다. Meanwhile, according to another embodiment of the present invention, a redox flow battery including the electrode and the bipolar plate composite may be provided.
구체적으로, 상기 레독스 흐름 전지는, 산화상태가 각각 다른 활물질이 저장된 탱크; 충/방전시 활물질을 순환시키는 펌프; 및 상기 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체, 분리막 및 전해질을 포함한 단위셀;을 포함할 수 있다. Specifically, the redox flow battery, the tank in which the active material having a different oxidation state is stored; A pump for circulating the active material during charging / discharging; And a unit cell including the electrode and the bipolar plate composite, a separator, and an electrolyte.
본 발명에 따르면, 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타낼 수 있으며 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가져서 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있는 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체와, 상기 복합체의 제조 방법 및 상기 복합체를 포함한 레독스 흐름 전지가 제공될 수 있다. According to the present invention, a redox flow capable of exhibiting high bonding strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate and having a lower contact resistance or an internal resistance can improve the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery. A battery electrode and a bipolar plate composite, a method of preparing the composite, and a redox flow battery including the composite may be provided.
도1은 실시예의 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 개략적으로 나타낸 것이다.
도2는 실시예에서 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체를 제조하는 과정을 개략적으로 나타낸 것이다.
도3은 상기 실시예에서 얻어진 복합체와 비교예의 결합체를 각각 적용한 레독스 흐름 전지를 구동한 결과를 나타낸 것이다. 1 schematically shows an electrode and bipolar plate composite for a redox flow cell of an embodiment.
Figure 2 schematically shows a process of manufacturing the electrode and bipolar plate composite for redox flow battery in the embodiment.
Figure 3 shows the results of driving the redox flow battery to which the composite obtained in the above embodiment and the conjugate of the comparative example, respectively.
발명을 하기의 실시예에서 보다 상세하게 설명한다. 단, 하기의 실시예는 본 발명을 예시하는 것일 뿐, 본 발명의 내용이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
The invention will be described in more detail in the following examples. However, the following examples are illustrative of the present invention, and the present invention is not limited by the following examples.
[[ 실시예Example : 전극 및 : Electrode and 바이폴라Bipolar 플레이트 복합체의 제조] Preparation of Plate Composite]
바이폴라 플레이트(Morgan, 두께: 3mm) 상에 밀링머신을 이용한 방법으로 1.5mm의 깊이 및 5mm의 폭으로 7개의 요철을 5mm의 간격으로 형성하였다. Seven unevennesses were formed on the bipolar plate (Morgan, thickness: 3 mm) by a milling machine with a depth of 1.5 mm and a width of 5 mm at intervals of 5 mm.
그리고, 전극(SGL GFD 5, 5mm 두께) 상에 밀링머신을 이용한 방법으로1.5mm의 깊이 및 5mm의 폭으로 7개의 요철을 5mm의 간격으로 형성하였다.Then, by using a milling machine on the electrode (SGL GFD 5, 5mm thickness), seven irregularities were formed at a depth of 5mm with a depth of 1.5mm and a width of 5mm.
그리고, 상기 바이폴라 플레이트 및 전극을 결합하여 복합체를 제조하였다.
Then, the bipolar plate and the electrode were combined to prepare a composite.
[[ 비교예Comparative Example : 전극 및 : Electrode and 바이폴라Bipolar 플레이트 결합체의 제조] Preparation of Plate Assembly]
실시예와는 달리 표면에 요철을 형성하는 단계 없이, 바이폴라 플레이트(Morgan, 두께: 3mm) 및 전극(SGL GFD 5, 5mm 두께) 적층시켜 결합체를 제조하였다.
Unlike the embodiment, without the step of forming the irregularities on the surface, the bipolar plate (Morgan, thickness: 3mm) and the electrode (SGL GFD 5, 5mm thick) laminated to prepare a binder.
[[ 실험예Experimental Example : : 레독스Redox 흐름 전지의 제조 및 성능 측정] Fabrication and Performance Measurement of Flow Cells]
상기 실시예에서 얻어진 복합체와 비교예의 결합체를 하기 표1의 조건을 적용하여 레독스 흐름 전지를 제조하였다. The redox flow battery was prepared by applying the complex of the composite obtained in the above example and the comparative example to the conditions of Table 1 below.
상기 실시예에서 얻어진 복합체를 사용하는 경우 2mm의 플로루 프레임과 1.5mm의 개스캣을 사용하여 레독스 흐름 전지의 두께 및 전체 부피가 감소하였다. 이에 반하여, 비교예의 결합체를 사용하는 경우, 전극이 돌출된 두께만큼 Flow frame 및 가스켓 필요로 하여 3mm의 플로루 프레임과 1.5mm의 개스캣을 사용하였다.
When using the composite obtained in the above example, the thickness and total volume of the redox flow battery were reduced by using a 2 mm Flor frame and a 1.5 mm gasket. On the contrary, when the combination of the comparative example was used, a flow frame and a gasket of 3 mm and a gasket of 1.5 mm were used, requiring a flow frame and a gasket as long as the electrode protruded.
(1) 내부 저항의 측정(1) measurement of internal resistance
도3에 나타난 바와 같이, 상기 실시예에서 얻어진 복합체와 비교예의 결합체를 각각 적용한 레독스 흐름 전지에 대하여 상기 표1의 충전/방전 조건 및 플로우 레이트를 적용하여 30회 구동하고 Hioki사의 BT3563 장치로 내부 저항을 측정하였다. As shown in Fig. 3, the redox flow battery to which the composite obtained in the above example and the conjugate of the comparative example were respectively applied was driven 30 times by applying the charging / discharging conditions and the flow rate shown in Table 1 above, and the inside was operated by a Hioki BT3563 device. The resistance was measured.
상기 실시예에서 얻어진 복합체를 적용한 레독스 흐름 전지가 40 mΩ의 내부 저항을 나타내어, 비교예의 결합체를 적용한 레독스 흐름 전지에 비하여 보다 낮은 내부 저항을 갖는다는 점이 확인되었다.
The redox flow battery to which the composite obtained in the above example was applied exhibited an internal resistance of 40 mΩ, and it was confirmed that the redox flow battery having a lower internal resistance was compared with the redox flow battery to which the conjugate of the comparative example was applied.
(2) 충전/방전 성능의 측정(2) Measurement of charge / discharge performance
상기 실시예에서 얻어진 복합체와 비교예의 결합체를 각각 적용한 레독스 흐름 전지에 대하여 상기 표1의 충전/방전 조건 및 플로우 레이트를 적용하여 30회 구동하고 Battery tester 장치로 1.75A에서 1.6V까지 진행한 충전시간과 1.75A에서 1V까지 진행한 방전시간을 나눈 값으로 전류 효율[Current Efficiency, CE, 계산방법은 방전Capacity(Ah)/충전 Capacity(Ah)]을 측정하였다. The redox flow battery to which the composite obtained in the above example and the combination of the comparative example were applied was driven 30 times by applying the charging / discharging conditions and the flow rate shown in Table 1 above, and the battery tester was charged from 1.75A to 1.6V. The current efficiency [Current Efficiency, CE, discharge capacity (Ah) / charge capacity (Ah)] was measured by dividing the time and the discharge time progressed from 1.75A to 1V.
이때, 충전 평균 전압과 방전 평균 전압을 나눈값으로 전압효율[Voltage Efficiency, VE, 계산방법은 방전평균전압(V)/충전 평균전압(V)]을 측정하고, 충전 출력량 및 방전 출력량을 나눈 값으로 에너지 효율(Energy Efficiency, EE, 계산방법은 충전 출력량(Wh)/방전 출력량(Wh))을 측정하였다.
In this case, the voltage efficiency [Voltage Efficiency, VE, the calculation method is the discharge average voltage (V) / charge average voltage (V)] by dividing the charge average voltage and the discharge average voltage, the value obtained by dividing the charge output amount and the discharge output amount Energy efficiency (EE Energy, Calculation method was measured by the charge output (Wh) / discharge output (Wh)).
(%) CE
(%)
(%) VE
(%)
(%) EE
(%)
상기 표2에 나타난 바와 같이, 실시예에서 얻어진 복합체를 이용한 레독스 흐림 전지가 보다 얇은 두께에서도 비교예와 동등 수준 이상의 전류 효율, 전압효율 및 에너지 효율을 구현할 수 있다는 점이 확인되었다. As shown in Table 2, it was confirmed that the redox blur cell using the composite obtained in the embodiment can implement the current efficiency, voltage efficiency and energy efficiency of the level equivalent to that of the comparative example even at a thinner thickness.
그리고, 실시예의 복합체는 전극과 바이폴라 플레이트 간의 체결 압력을 낮추면서도 높은 결합 강도를 나타내어 보다 낮은 접촉 저항 또는 내부 저항을 가질 수 있어서, 레독스 흐름 전지의 성능, 장기 내구성 및 효율을 향상시킬 수 있다. In addition, the composite of the embodiment exhibits a high bond strength while lowering the clamping pressure between the electrode and the bipolar plate to have a lower contact resistance or internal resistance, thereby improving the performance, long-term durability and efficiency of the redox flow battery.
Claims (15)
상기 바이폴라 플레이트 표면의 요철과 역상인 요철이 형성된 전극을 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
Bipolar plate with irregularities formed on its surface; And
An electrode for a redox flow battery and an electrode having a bipolar plate composite, the electrode having an unevenness formed in the reverse phase of the unevenness of the bipolar plate surface.
상기 전극은 카본 펠트를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
The electrode comprises a carbon felt, redox flow battery electrode and bipolar plate composite.
내부 저항이 45 mΩ 이하인, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
An electrode and bipolar plate composite for redox flow cells, having an internal resistance of 45 mΩ or less.
상기 바이폴라 플레이트와 상기 전극은 요철 매개로 결합되어 있는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
The bipolar plate and the electrode is coupled to the concave-convex, electrode and bipolar plate composite for redox flow battery.
상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 요철의 오목부의 깊이가 30 내지 70%인, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
The electrode for the redox flow battery and the bipolar plate composite having a depth of the concave-convex portion of the concave-convex to the total thickness of the bipolar plate 30 to 70%.
상기 바이폴라 플레이트는 1㎜ 내지 10㎜의 두께를 갖는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
The bipolar plate has a thickness of 1mm to 10mm, electrode and bipolar plate composite for redox flow battery.
상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 요철의 오목부의 폭이 50% 내지 250%인, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
The width of the concave and convex portions of the concave-convex to the total thickness of the bipolar plate, the electrode for the redox flow battery and the bipolar plate composite.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 2이상의 요철이 형성되고,
상기 요철 중 최인접 오목부간의 간격이 상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 50% 내지 250%인, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
At least two irregularities are formed on the surface of the bipolar plate,
The gap between the nearest concave portion of the unevenness is 50% to 250% of the total thickness of the bipolar plate, electrode and bipolar plate composite for redox flow battery.
상기 바이폴라 플레이트와 대향되도록 상기 전극 일면에 결합된 다공성 분리막을 더 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체.
The method of claim 1,
And a porous separator coupled to one side of the electrode to face the bipolar plate, the redox flow battery electrode and the bipolar plate composite.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 형성된 요철과 역상의 형태의 요철을 전극 표면에 형성하는 단계; 및
상기 바이폴라 플레이트 및 전극을 결합하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법.
Forming irregularities on the surface of the bipolar plate;
Forming irregularities on the electrode surface and irregularities formed on the surface of the bipolar plate; And
Combining the bipolar plate and the electrode, Redox flow battery electrode and bipolar plate composite manufacturing method.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는,
상기 바이폴라 플레이트 두께 대비 30 내지 70%의 깊이를 갖는 오목부를 형성하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법.
11. The method of claim 10,
Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate,
Forming a recess having a depth of 30 to 70% relative to the thickness of the bipolar plate, Redox flow battery electrode and bipolar plate composite manufacturing method.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는,
상기 바이폴라 플레이트 두께 대비 30 내지 70%의 폭을 갖는 오목부를 형성하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법.
11. The method of claim 10,
Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate,
Forming a recess having a width of 30 to 70% compared to the thickness of the bipolar plate, Redox flow battery electrode and method for producing a bipolar plate composite.
상기 바이폴라 플레이트 표면에 요철을 형성하는 단계는,
상기 바이폴라 플레이트 전체 두께 대비 50% 내지 250%의 간격으로 2이상의 오목부를 형성하는 단계를 포함하는, 레독스 흐름 전지용 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체의 제조 방법.
11. The method of claim 10,
Forming the irregularities on the surface of the bipolar plate,
Forming two or more recesses at intervals of 50% to 250% of the total thickness of the bipolar plate, Redox flow battery electrode and bipolar plate composite manufacturing method.
A redox flow cell comprising the electrode and bipolar plate composite of claim 1.
상기 레독스 흐름 전지는,
산화상태가 각각 다른 활물질이 저장된 탱크;
충/방전시 활물질을 순환시키는 펌프; 및
상기 전극 및 바이폴라 플레이트 복합체, 분리막 및 전해질을 포함한 단위셀;을 포함하는, 레독스 흐름 전지
15. The method of claim 14,
The redox flow battery,
A tank in which active materials having different oxidation states are stored;
A pump for circulating the active material during charging / discharging; And
Redox flow battery comprising ;; unit cell including the electrode and bipolar plate composite, separator and electrolyte
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