KR101330129B1 - 천연가스를 이용한 ｆｔ 공정용 합성가스 제조방법 및 제조장치 - Google Patents

천연가스를 이용한 ｆｔ 공정용 합성가스 제조방법 및 제조장치 Download PDF

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Abstract

본 발명의 합성가스 제조공정은, 컴팩트 GTL 공정용 원료가스 제공을 목적으로 한다. 본 발명에 따른 합성가스 제조 공정은, 개질반응단계, 냉각단계, 수분 및 수소 분리 단계를 포함한다.
상기 공정에 따라 제조된 합성가스는 수분이 제거되어 합성가스 밀도가 향상되고 H2/CO=2 비율을 만족한다. 특히, 상기 공정은, 개질공정 이후에 점진적인 온도 감소를 통하여 GTL 공정에 원료가스를 공급하여 이의 재 가열에 필요한 열량 소비를 최소화한 공정을 제공한다.

Description

천연가스를 이용한 ＦＴ 공정용 합성가스 제조방법 및 제조장치{syngas manufacturing method and device for Fischer-Tropsch process using natural gas}
본 발명은 천연가스로부터 합성가스 제조방법 및 제조장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 천연가스와 수분을 이용하여 개질(reforming)후에 합성가스 중에 포함된 수분과 일부의 수소를 제거하여 컴팩트 GTL 공정용 원료가스를 제공하기 위한 합성가스 제조방법 및 제조장치에 관한 것이다.
원유 매장량 한계성과 또한 원유 의존성을 완화하기 위해서 천연가스를 이용한 연료유 제조(gas to liquid; GTL) 공정이 대형 가스전을 대상으로 연구가 진행되었으며 현재는 상업 운전중에 있다.
반면, 중소형 가스전은 가스 매장량이 작기 때문에 기존에 개발된 대형 공정 적용시 경제성의 문제가 있어 이의 규모에 적합한 신공정 개발 필요성이 제기되어 최근 이에 대한 연구가 진행되고 있다.
합성가스제조 플랜트는 제작 완료후에 현장으로 운송가능하도록 컴팩트 및 경량화 구성이 필수적이다. 또한, 중소형 가스전은 가스 매장량이 적기 때문에 일정시간 운전 후에 합성가스제조 플랜트를 신규 장소로 이동이 필요하다. 따라서, 합성가스제조 플랜트의 이동이 용이하도록 컴팩트화 및 경량화가 필요하다.
이러한 GTL 공정은, 도 1에 도시된 바와 같이, 합성가스 제조장치(100)와 FT반응기(14)에 의해 이루어지며, 상기 합성가스 제조장치(100)는 공급된 천연가스를 일산화탄소와 수소로 개질하여 합성가스를 생성하는 개질장치(10)와, 상기 개질장치(10)로부터 배출되는 합성가스를 냉각시키는 냉각장치(11)와, 냉각된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키는 수소분리장치(12)와, 상기 분리장치(12)를 지난 합성가스를 가열하여 상기 FT반응기(14)에 공급하는 예열장치(13)를 포함한다.
상기 개질장치(10)에서는 일산화탄소와 수소를 이용하여 탄화수소 다수를 결합하는 개질공정이 이루어지며, 하기 반응식 1과 같이 표현된다.
[반응식 1]
2nH2 + nCO → -(CH)n- + nH2O
합성가스는 상기 반응식에서 볼 수 있는 바와 같이, H2/CO=2인 몰비를 필요로 한다. 그러나, 천연가스(메탄)를 이용하여 합성가스 제조시, 반응식 2와 같이, 열역학적인 평형에 의하여 H2/CO > 5 조성으로 형성된다. 따라서, GTL 공정 공급에 선행하여 합성가스의 몰비 조절이 필요하다.
[반응식 2]
CH4 + H2O ↔ CO + 3H2, 반응열=205.8 kJ/mol
상기 공정은 수소분리장치(12)에서 조정된다. 그러나, 소규모 공정, 특히, 컴팩트화가 중요시 되는 공정에 적용에는 한계점과, 분리 공정에 가스를 도입하기 위해서 상기 분리공정에 앞서서 냉각장치(11)의 냉각공정에 의해 상온까지 냉각하고, 또 상기 분리공정 이후에 예열장치(13)에 의한 예열공정을 통해 재차 가열하여 FT 반응기(14)에 공급되어야 한다(도 1, 2 참고). 따라서, 중소형 합성가스 제조 공정에 열에너지 회수를 위한 다수의 열교환기 설치시 컴팩트화/경량화 달성이 불가능하기 때문에, 이에 적합한 신공정 개발이 필요하다.
따라서, 본 발명은 상기한 바의 문제점을 해결하기 위한 중소형 GTL 공정에 적용 가능한 합성가스 제조방법 및 제조장치를 제공한다.
본 발명의 제1의 목적은, 컴팩트한 고효율의 GTL 공정용 합성가스 제조방법 및 제조장치을 제공한다.
본 발명 제2의 목적은, GTL 반응에 적합한 고압의 수소와 일산화탄소의 합성가스 제공에 있다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 천연가스를 일산화탄소와 수소를 함유하는 합성가스로 개질시키는 개질반응단계; 상기 합성가스를 냉각시키는 냉각단계; 냉각된 합성가스에서 수분만을 제거하는 스팀분리단계; 및 수분이 제거된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키는 수소분리단계를 포함하는 FT 공정용 합성가스 제조방법이다.
상기 수소분리단계에서 분리된 수소는 상기 개질반응단계에서 개질반응을 위한 연료로 사용되는 것을 특징으로 한다.
또, 수소와 일산화탄소의 비가 1.5 < H2/CO < 2.5 범위인 것을 특징으로 한다.
또 다른 발명은, 상기의 합성가스 제조방법을 활용한 합성가스 제조장치로써, 천연가스를 일산화탄소와 수소를 함유하는 합성가스로 개질시키는 개질장치; 상기 개질장치로부터 배출되는 합성가스를 냉각시키는 냉각장치; 냉각된 합성가스에서 수분만을 제거하는 스팀분리장치; 및 수분이 제거된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키고 FT반응기로 공급하는 수소분리장치를 포함한다.
상기 수소분리장치와 상기 FT반응기 사이에는 상기 수소분리장치를 지난 합성가스의 온도를 FT반응에 적합한 온도까지 가열시키는 예열장치가 설치되는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 수소분리장치에서 분리배출되는 수소는 상기 개질장치에 연료로 공급되는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 FT반응기의 배가스로는 상기 천연가스와 혼합하여 상기 개질장치로 공급되는 것을 특징으로 한다.
또, 상기 스팀분리장치와 상기 수소분리장치는 중공사 분리막에 의해 수분 또는 수소를 분리하는 것을 특징으로 한다.
소형 GTL 공정 특성상 일정 시간 운전 후에 이동이 필요하기 때문에 컴팩트, 경량성 및 열효율 측면에서 중요한 항목으로 작용된다. 본 발명에 따른 합성가스 제조방법은 분리장치의 컴팩트화 경량화 공정을 제공한다. 따라서, 중소형 가스전에 적용 가능한 컴팩트 GTL의 실용화 촉진에 기여가 기대된다.
특히, 정제공정은, 고온과 저온을 넘나들지 않고, 점진적인 감소 방향으로 구성되고, 분리막 측면에서는 운용온도 증가로 수분과 수소에 대한 투과량을 향상하여 컴팩트한 분리공정이 된다.
도 1은 기존 FT 공정용 합성가스 제조장치의 공정 블럭도이다.
도 2는 도 1의 FT 공정용 합성가스 제조장치의 공정에 따른 온도 변화 흐름도이다.
도 3은 본 발명에 FT 공정용 합성가스 제조장치의 블럭도이다.
도 4는 도 3의 FT 공정용 합성가스 제조장치의 공정에 따른 온도 변화 흐름도이다.
이하, 본 발명을 바람직한 실시예를 첨부한 도면을 참조하여 설명하기로 한다. 하기의 각 도면의 구성 요소들에 참조 부호를 부가함에 있어서, 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 공지 기능 및 구성에 대한 상세한 설명은 생략한다.
도 3에 도시된 바와 같이, 본 발명에 따른 합성가스 제조장치(200)는, 기본적으로 원료가스인 천연가스를 일산화탄소와 수소를 함유하는 합성가스로 개질장치(50)와, 상기 개질장치(50)로부터 배출되는 합성가스를 냉각시키는 냉각장치(52)와, 냉각된 합성가스에서 수분만을 제거하는 스팀분리장치(54)와, 수분이 제거된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키고 FT반응기(14)로 공급하는 수소분리장치(56)를 포함한다.
또, 상기 수소분리장치(56)와 상기 FT반응기(14) 사이에는 상기 수소분리장치(56)를 지난 합성가스의 온도를 FT반응에 적합한 온도까지 가열시키는 예열장치(58)가 추가적으로 포함될 수 있다.
그리고, 상기 수소분리장치(56)에서 분리된 수소를 저장하는 수소저장용기(64)가 상기 수소분리장치(56)의 수소배출측에 연결될 수 있다.
또한, 상기 FT반응기(14)의 배가스로부터 열을 흡수하는 연소폐열회수기(60)가 상기 FT반응기(14)에 연결될 수 있으며, 특히 상기 FT반응기(14)의 배가스를 상기 개질장치(50)의 천연가스와 혼합하여 공급하는 것이 가능하다. 이를 위해 상기 FT반응기(14)의 배출측에 압축기(62)가 설치되고, 상기 압출기(62)는 상기 개질장치(50)에 연결된다.
상기 개질장치(50)는 종래기술과 동일한 구성으로, 여기서는 상세한 설명은 생략한다.
상기 냉각장치(62)는 상기 스팀분리장치(54)와 상기 분리장치(56) 스팀과 수소 분리부의 작용범위인 80~200℃ 범위까지 합성가스를 냉각한다.
그리고, 상기 스팀분리장치(54)에서는 스팀분리막에서 수분농도를 5%이하까지 제거하고, 수소분리장치(56)에서 수소를 분리하여 합성가스중 H2/CO 몰비를 1.5에서 2.5 범위로 조절한다. 이는 수소 제거량을 조절하여 달성할 수 있다.
상기 개질장치(50)에서는, 상기 반응식 2에 따라서 일산화탄소와 수소의 혼합가스가 생성된다. 이 때 열역학적인 평형에 의하여, H2/CO > 5 (S/C=2.8) 수준이다. 다만, 이 때 메탄과 수분의 혼합비 조절에 의해서 3.0이하 까지 낮출 수는 있으나 FT 반응에서 필요로 하는 2.0범위까지 낮추는 것은 개질반응기 중에 코크 형성과 메탄전환율 자체가 낮아 고온운용이 불가피하기 때문에, 개질장치 구성 재질의 고급화가 필요하기 때문에 경쟁력을 저해하는 문제점이 있다.
또한, 탄화수소의 스팀개질 반응에는 과량(스팀/메탄=3.0)공급해야 상압기준으로 750℃에서 메탄전환율 95%를 확보할 수 있다. 따라서, 생성 합성가스중에 수분은 30% 이상에 이른다. 한편, FT 반응에 수분이 과량으로 공급되면 공정 촉매에 영향과 동시에 합성가스 밀도를 감소키는 문제점이 있다.
따라서, 본 발명에서는, 개질장치(50)에서 생성된 합성가스 중에 포함된 수분과 수소를 제거할 수 있는 분리막을 장착한 스팀분리장치(54)와 수소분리장치(56)를 구비하는 합성가스 제조장치를 제공한다. 이로 인해서, FT 공정으로 공급하는 합성가스는 H2/CO=1.8~2.2 범위의 만족과 동시에 수분 농도를 낮출 수 있다.
상기 공정은, 기존공정과 다르게, 수분제거를 위해서 상온까지 낮추어 물을 제거하고 FT 공정에 공급시 재가열하기 위한 에너지 손실을 최소화할 수 있다.
상기 과정에서 분리된 수소는 도 3에 도시된 바와 같이 개질기 가열용 열원으로 공급할 수 있다. 또한, 분리한 수소는 개질기의 연료로 공급하여 반응에 필요한 열원으로 재활용한다. 이에 따라서, FT 반응에 필요한 H2/CO 비율 만족과 동시에, 개질기 가열에 필요한 양질의 에너지원의 공급으로 컴팩트한 개질기 구성을 물론이며, 기존 대형 공정용 합성가스 제조 장치에 비해서 컴팩트한 장치를 제공할 수 있다.
[반응식 3]
H2 + 1/2O2 → H2O, 반응열= -242 kJ/mol
또, 분리된 수소는 GTL 공정 이후에 합성된 액상유 고급화 과정에서 사용될 수 있다.
이에 따라서, 상기 개질장치(50)에 공급되는 천연가스의 압력을 10 bar 이상으로 일회 압축을 통하여 GTL 공정에 공급하는 합성가스 압력을 높게 공급할 수 있다. 수분과 수소의 분리공정 및 FT 공정으로 가스 공급에너지원으로 작용된다.
특히, 상기 공정은, 상기 개질장치(50)에서 배출되는 750-800℃ 배출가스를 이용하여 상기 개질장치(50)로 공급되는 스팀을 가열하여 개질기로 공급하도록 구성할 때 열 회수 측면에서 유리하다.
상기 스팀 및 수소 분리 공정은, 100-180℃ 범위 특히, 150-180℃ 고온에서 운용하여 GTL공정 도입가스의 온도 조건을 맞추어 별도의 재가열장치를 배제하거나 에너지 사용량을 최소화함과 동시에 수분, 수소의 투과면적 확대가 용이한 중공사 분리막 사용이 바람직하다. 이러한 분리막으로 적합한 형태는 폴리이미드계로서 상온부터 200℃ 영역까지 작용될 수 있다.
상기 공정에서 수소 분리 과정을 살펴보면, FT 공정에 필요한 H2/CO=2 만족이 필요하다. 즉, 개질 가스중에 포함된 수소의 60% 수준 제거가 필요하다. 따라서, 전체 수소 제거율이 높지 않기 때문에 고 선택도를 발휘하는 치밀질 분리막 보다는, 선택도가 낮으나 저가인 중공사막이 바람직하다. 특히, 분리막을 투과한 수소 제1의 용도는 상기 개질장치(50)에 열원으로 공급하기 때문에 일부의 CO, CO2, CH4가 일부 포함되어도 무방하다. 다만, FT 공정 원료인 CO 손실을 고려하여 H2/CO 선택도 5 이상의 분리막을 사용하는 것이 바람직한 구성이다.
상기 분리공정은, 분리효율을 극대화하기 위하여, 수분 분리(54) 후에 수소분리(56)를 진행하는 순서가 바람직하다. 또, 분리막을 투과한 스팀은 상기 개질공정용으로 사용할 수 있다.
이와 같이 개질가스를 1회 냉각하고 고온 분리공정을 경유하여 수분, 수소를 제거하여 GTL에 적합한 합성가스를 제공한다.
상기 과정의 온도 변화를 보면, 도 4에 정리한 바와 같이, 고온부터 점진적인 냉각공정으로서, 중간에 재가열이 불필요한 하거나, 재가열하더라도 투입되는 열양을 최소화 할 수 있으므로, 본 발명에 따른 합성가스 제조방법은 고효율 공정을 제공할 수 있다.
상기 공정에서, 개질공정(50)은 본 연구진이 개발한 바 있는 마이크로채널형 반응기 사용시 반응분리 동시공정에 의하여 개질온도를 기존대비 200℃ 이상 낮출 수 있고 컴팩트한 구성으로서 본 발명의 목적에 부합되는 형태이다(특허출원 제10-2009-0124091호, 특허출원 제10-2010-0011820, 특허출원 제10-2010-0017865호, PCT/KR2011/002690 참조).
특히, 상기 공정은, 상온의 천연가스와 수분 압축을 1회 진행하고, GTL 공정용 합성가스를 제공하게 된다. 따라서, 초기 투자비와 운전비가 저렴한 합성가스 제조 공정을 제공한다.
또, 상기 수소분리장치(56)에서 분리된 수소를 저장하는 수소저장용기(64)를 설치할 수 있다. 이를 통해, 최초 기동시 외부에서 수소를 공급하여 상기 반응장치(50)를 기동하고, 수소분리장치(56)에서 생산한 수소를 상기 수소저장용기(64)에 저장하여 두 번째 이후 기동에 사용한다. 이러한 수소저장용기(64)의 설치로, 개질기 운전시 수소 사용량의 가감 또는 다른 용도로 전용에 대응할 수 있는 장점이 있다. 이 때 저장용기에 수소를 채우기 위해서 압축기(미도시) 설치가 필요할 수 있다.
또, 개질공정에서 CO의 생성량을 증가시키기 위하여, S/C 비율의 조절 또는 FT 공정의 배출가스를 혼합하여 개질공정에 원료가스로 공급할 수 있다. 이 때는 개질가스에 열원으로 공급하기 위한 잉여 수소 생산량이 감소된다. 따라서, 연료중에 천연가스 또는 FT 공정의 배기가스를 혼합하여 에너지 필요량을 공급할 수 있다.
상기 운용 방법은, 수소 이외에 다른 가연성물질이 포함되어도 연소가능한 수소의 특성으로 얻을 수 있는 장점이다. 특히, 기동시에 수소 농도를 높일 때 착화특성을 향상할 수 있다.
표 1은 각 단위 공정 후단의 가스 조성 변화를 나타내며, 개질장치는 메탄전환율 99.5% 조건(780, S/C=2.8)의 평형전환율을 가진다.
메탄 1몰을 개질하기 위해서는, 수소 4몰 이상의 연소열이 필요하다(반응식 2, 3참고). 따라서, 상기 개질장치(50)의 수소 생성조성은 H2/CO > 6 되어야 분리된 수소(4몰)를 이용하여 메탄 개질에 필요한 열량을 공급할 수 있다. 따라서, 하기 표 1을 보면 H2/CO=5.07로서, 열량 부족분을 보충하기 위하여, 일부 탄화수소의 추가 공급이 필요하다.
성 분 개질기 생성(%) 스팀 분리후(%) 수소 분리후(%) 비고
CH4 0.08 0.08(0.1%) 0.08(0.1%)
H2O 25.3 5.0 (6.2%) 5.0 (11.1%)
H2 57.4 57.4(72%) 22.6(50.3%) 제거율 60%
CO 11.3 11.3(14.1%) 11.3(25.1%)
CO2 5.84 5.85(7.3%) 5.85(13.0%)
합계 100 79.7(100%) 44.9(100%)
상기와 같이, 본 발명의 바람직한 실시예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허청구범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
10,50: 개질장치 11,52: 냉각장치
12,56: 수소분리장치 13: 예열장치
14: FT 반응기 54: 스팀분리장치
60: 폐열회수장치 62: 압축기
64: 수소저장용기 100,200: 합성가스 제조장치

Claims (8)

  1. 천연가스를 일산화탄소와 수소를 함유하는 합성가스로 개질시키는 개질반응단계;
    상기 합성가스를 냉각시키는 냉각단계;
    냉각된 합성가스에서 수분만을 제거하는 스팀분리단계; 및
    수분이 제거된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키는 수소분리단계를 포함하는 FT 공정용 합성가스 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 수소분리단계에서 분리된 수소는 상기 개질반응단계에서 개질반응을 위한 연료로 사용되는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조방법.
  3. 제1항에 있어서, 수소와 일산화탄소의 비가 1.5 < H2/CO < 2.5 범위인 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항의 FT 공정용 합성가스 제조방법을 이용한 FT 공정용 합성가스 제조장치에 있어서,
    천연가스를 일산화탄소와 수소를 함유하는 합성가스로 개질시키는 개질장치;
    상기 개질장치로부터 배출되는 합성가스를 냉각시키는 냉각장치;
    냉각된 합성가스에서 수분만을 제거하는 스팀분리장치; 및
    수분이 제거된 합성가스에서 수소를 일부 분리여과시키고 FT반응기로 공급하는 수소분리장치를 포함하는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조장치.
  5. 제4항에 있어서, 상기 수소분리장치와 상기 FT반응기 사이에는 상기 수소분리장치를 지난 합성가스의 온도를 FT반응에 적합한 온도까지 가열시키는 예열장치가 설치되는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조장치.
  6. 제4항에 있어서, 상기 수소분리장치에서 분리배출되는 수소는 상기 개질장치에 연료로 공급되는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조장치.
  7. 제4항에 있어서, 상기 FT반응기의 배가스로는 상기 천연가스와 혼합하여 상기 개질장치로 공급되는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조장치.
  8. 제4항에 있어서, 상기 스팀분리장치와 상기 수소분리장치는 중공사 분리막에 의해 수분 또는 수소를 분리하는 것을 특징으로 하는 FT 공정용 합성가스 제조장치.
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