KR101244112B1 - 태양전지용 광흡수층 제조방법, 이를 포함하는 태양전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

태양전지용 광흡수층 제조방법, 이를 포함하는 태양전지 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

태양전지용 광흡수층 제조방법, 이를 포함하는 태양전지 및 이의 제조방법이 개시된다. 본 발명에 의한 태양전지용 광흡수층 제조방법은 광흡수 물질의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이를 이용하여 나노응집체가 자발 형성됨으로써 엑시톤의 재결합을 감소시켜 양극 및 음극으로 이동하는 전하의 수송 효율을 높일 수 있다. 또한, 본 발명에 의한 태양전지는 나노응집체의 배열로 인해 광흡수층의 표면에 요철 구조가 형성됨으로써 광흡수층과 전자 수송층의 접합 계면의 면적을 증가시켜 광전류 및 광전 변환 효율 특성이 향상된다. 그리고, 본 발명에 의한 태양전지의 제조방법은 코팅 또는 프린팅 등의 용액 공정을 사용함으로써 간단하고 용이하게 대면적, 고효율의 태양전지를 제조할 수 있다.

Description

태양전지용 광흡수층 제조방법, 이를 포함하는 태양전지 및 이의 제조방법{Method of manufacturing the optical absorber layer for solar cell, Solar cell including the optical absorber layer and Method of manufacturing the same}
본 발명은 태양전지용 광흡수층 제조방법, 이를 포함하는 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 양용매(good solvent) 및 빈용매(poor solvent)를 사용하여 자발적으로 표면에 요철을 형성하는 태양전지의 광흡수층 제조방법, 이를 포함한 태양전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
최근 심각한 환경오염 문제와 화석 에너지 고갈로 차세대 청정 에너지 개발에 대한 중요성이 증대되고 있다. 그 중에서도, 태양전지는 공해가 적고, 자원이 무한하며, 반영구적으로 사용할 수 있는 이점이 있어 미래 에너지 문제를 해결할 수 있는 에너지원으로 각광받고 있다.
태양전지는 광기전력 효과(Photovoltaic effect)를 이용하여 빛 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 반도체 소자로서, 태양전지를 구성하는 광활성층의 물질에 따라 무기 태양전지(inorganic solar cell), 염료감응 태양전지(dye-sensitized solar cell) 및 유기 태양전지(organic solar cell)로 크게 구분된다. 이중에서도 특히 유기 태양전지는 무기 태양전지의 일종인 실리콘 계열 태양전지의 광전 변환효율이 한계치에 도달하고, 갑작스러운 수요 증가로 인하여 실리콘 원자재 수급이 어려워지는 등의 여러 문제점에 대한 대안으로서 활발한 연구가 진행되고 있다.
유기 태양전지는 유기물 박막을 적층하는 형태로 제조되기 때문에 유연한 기판을 사용할 수 있으며, 무기 태양전지에 비해 다양한 구조로 제작하기 용이한 이점이 있다. 또한, 광흡수층으로 사용되는 유기 분자의 흡광계수가 높아 약 100nm 정도의 얇은 박막으로도 태양광을 충분히 흡수할 수 있어 얇은 소자로 제작이 가능하고, 간편한 제법과 저비용으로 제조할 수 있으며, 유기물의 특성상 굽힘성 및 가공성이 우수하여 다양한 분야로의 응용 가능성이 주목받고 있다.
유기 태양전지는 전자 주개(electron donor: D) 및 전자 받개(electron acceptor: A)의 접합 구조로 이루어져 있는 바, 유기 태양전지에 광을 조사하면 광은 흡수되어 여기 상태의 전자-정공 쌍, 즉 엑시톤(exciton)을 형성한다. 상기 엑시톤은 임의 방향으로 확산하다가 D-A 계면(interface)을 만나면 전자와 정공으로 분리된다. 그러나, 엑시톤이 재결합하여 소멸되기까지 걸리는 시간은 100 ps(피코초)로 매우 짧은 시간이기 때문에 엑시톤이 재결합 없이 확산될 수 있는 거리는 약 10nm 내외라고 알려져 있다. 따라서, 엑시톤이 재결합 없이 분리되어 전자와 정공을 생성하기 위해서는 상기 엑시톤이 D-A 접합 계면에서 10 nm 이내에 형성되어야 한다. 그러나, 종래의 유기 태양전지는 엑시톤의 확산거리가 짧기 때문에 광전 변환효율이 매우 낮은 점이 한계로 지적되어 왔다.
상기의 문제점을 해결하기 위하여 전자와 정공으로 분리되기 위한 엑시톤의이동거리를 감소시키거나, D-A 접합 계면의 면적을 확장시키는 방안이 강구되었다.
그러나, 엑시톤의 이동거리를 감소시키기 위해 광활성층의 두께를 얇게 하는 경우, 광흡수량이 감소하게 되어 광전 변환효율이 떨어지는 단점이 있었다.
또한, D-A 접합 계면의 면적을 확장하기 위하여 대한민국 등록특허 제10-0959760호에는 양극산화 알루미늄(AAO)을 나노 다공성 템플레이트로 사용하여 나노 막대를 형성하는 기술이 개시되어 있으며, 대한민국 공개특허 제10-2011-0068216호에는 LPCVD법, PECVD법, 열선 화학 기상 증착 (hot chemical vapor deposition)법과 같은 화학 기상 증착법 (chemical vapor deposition; CVD) 및 화학적 건식 식각을 통하여 광활성층에 다수 개의 나노 막대로 구성된 광전변환층 패턴을 형성하는 기술이 개시되어 있다.
그러나, 상기의 방법들은 주로 화학적인 방법을 사용하여 나노 막대를 성장시키기 때문에 그 구조상 불순물이 다수 포함되고, 이는 엑시톤의 확산을 방해하거나 재결합을 유도하여 광전 변환효율을 떨어뜨리는 단점이 있었으며, 고가의 장비 가격과 공정시 요구되는 고진공으로 인해 제조 단가가 높은 단점이 있었다.
이에 본 발명의 목적은 광흡수층 제조시 광흡수 유기물 및/또는 무기물의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이를 이용하여 나노응집체를 형성함으로써 엑시톤의 재결합을 감소시켜 양극 및 음극으로 이동하는 전하의 수송 효율을 높이는 태양전지의 광흡수층 제조방법을 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 광흡수층의 표면에 요철 구조를 형성함으로써 특성이 향상된 태양전지를 제공하는 데 있다.
그리고, 본 발명의 또 다른 목적은 스핀 코팅 또는 프린팅 등의 용액 공정을 사용함으로써 공정 조건의 조절이 간단하고 제조 비용이 저렴한 태양전지의 제조방법을 제공하는 데 있다.
상기의 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 양용매, 광흡수 물질, 빈용매가 포함된 혼합 용액을 준비하는 단계, 상기 혼합 용액을 교반하여 상기 혼합 용액 내에 나노응집체가 자발 형성된 조성물을 수득하는 단계, 상기 나노응집체가 포함된 조성물을 태양전지용 전극 또는 정공 수송층 상에 도포하는 단계 및 상기 도포된 조성물을 열처리하여 요철 구조를 가지는 광흡수층을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기의 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 제1 전극, 상기 제1 전극 상에 형성되며, 광흡수 물질을 포함하는 광흡수층, 상기 광흡수층 상에 형성된 전자 수송층 및 상기 전자 수송층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고, 상기 광흡수층은 하부 박막층의 상부에 수직방향으로 돌출 형성된 나노응집체들이 배열되어 요철을 형성하며, 상기 전자 수송층은 상기 나노응집체들 사이의 공간을 채우며 상기 나노응집체들을 덮도록 형성되는 것을 특징으로 한다.
그리고, 상기의 또 다른 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계, 상기 제1 전극 상에 요철이 형성된 표면을 가지는 광흡수층을 형성하는 단계, 상기 광흡수층 상에 전자 수송층을 형성하는 단계 및 상기 전자 수송층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 의한 태양전지의 광흡수층 제조방법은 광흡수 유기물 및/또는 무기물의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이에 따라 나노응집체가 표면에 형성됨으로써 엑시톤의 재결합을 감소시켜 양극 및 음극으로 이동하는 전하의 수송 효율을 높이는 효과가 있다.
또한, 이를 포함하는 태양전지는 광흡수층의 표면에 요철 구조가 규칙적으로 자발 형성됨으로써 입사된 태양광의 전반사를 억제하여 광손실을 줄일 수 있으며, 광흡수 면적을 증가시켜 광전 변환효율을 높일 수 있는 효과가 있다.
그리고, 태양전지의 제조방법은 공정 조건의 조절이 용이하여 광흡수량 및 태양전지의 자체 저항을 고려한 광전 변환효율의 최적화가 가능하며, 간단하고 저렴하게 고효율의 태양전지를 제조할 수 있는 효과가 있다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 사시도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 광흡수층 제조방법을 나타내는 흐름도이다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 광흡수층 제조방법을 나타내는 공정도들이다.
도 4a 내지 도 4f는 도 2의 과정을 통해 형성된 광흡수층 표면의 원자힘 현미경(AFM) 이미지들이다.
도 5a 내지 도 5d는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 제조방법을 나타내는 공정도들이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 에너지 밴드 다이어그램이다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 I-V 곡선 및 특성을 나타내는 도면이다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록, 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 도면들에 있어서, 층들 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장된 것이다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
본 발명은 다양한 변경을 가할 수 있고 여러 가지 형태를 가질 수 있는 바, 특정 실시예들을 도면에 예시하고 본문에 상세하게 설명하고자 한다. 그러나, 이는 본 발명을 특정한 개시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 사상 및 기술 범위에 포함되는 모든 변경, 균등물 내지 대체물을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 각 도면을 설명하면서 유사한 구성요소에 대해 유사한 참조부호를 사용하였다.
다르게 정의되지 않는 한, 기술적이거나 과학적인 용어를 포함하여 여기서 사용되는 모든 용어들은 본 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의해 일반적으로 이해되는 것과 동일한 의미를 가지고 있다. 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 것과 같은 용어들은 관련 기술의 문맥상 가지는 의미와 일치하는 의미를 가지는 것으로 해석되어야 하며, 본 출원에서 명백하게 정의하지 않는 한, 이상적이거나 과도하게 형식적인 의미로 해석되지 않는다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시예를 보다 상세하게 설명하고자 한다.
도 1a 및 도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 사시도이다.
도 1a를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지는 기판(미도시), 제1 전극(100), 표면에 요철 구조를 가지는 광흡수층(300), 전자 수송층(400) 및 제2 전극(600)을 포함한다.
상기 기판(미도시)은 전지를 지지하기 위해 사용되는 것으로 필요에 따라 제거될 수 있다. 예컨대, 상기 기판(미도시)은 유리, 석영(quartz), Al2O3 및 SiC 중에서 선택된 투명 무기물 기판 또는 PET(polyethylene terephthlate), PES(polyethersulfone), PS(polystyrene), PC(polycarbonate), PI(polyimide), PEN(polyethylene naphthalate) 및 PAR(polyarylate) 중에서 선택된 투명 유기물 기판일 수 있다.
상기 제1 전극(100)은 상기 기판(미도시) 상에 위치하며, 광을 투과시키기 위해 투명성을 가지는 물질인 것이 바람직하다. 또한, 상기 제1 전극(100)은 낮은 저항을 가지는 전도성 물질로서, 그 상부에 위치한 광흡수층(300)에서 발생한 정공을 수집하는 애노드(anode)의 역할을 수행한다.
예컨대, 상기 제1 전극(100)은 탄소나노튜브(CNT), 그래핀, ITO, 도핑된 ZnO(AZO: Al 도핑, GZO: Ga 도핑, IZO: In 도핑, IGZO: In 및 Ga 도핑, MZO: Mg 도핑), Al 또는 Ga가 도핑된 MgO, Sn이 도핑된 In2O3, F가 도핑된 SnO2 또는 Nb가 도핑된 TiO2 일 수 있다.
상기 광흡수층(300)은 태양전지에 조사된 광을 흡수하여 여기 상태의 전자-정공 쌍 즉, 엑시톤(exiton)을 형성하는 역할을 수행한다.
상기 광흡수층(300)은 하부에 형성된 얇은 박막층(310)의 상부에 나노응집체(330)들이 배열되어, 상기 배열된 나노응집체(330)들로 인해 그 표면에 요철 구조를 가진다.
상기 요철 구조는 광흡수 물질을 잘 용해시키는 용매(양용매)와 잘 용해시키지 않는 용매(빈용매)의 두 용매에 용해시켜 나타나는 용해도 차이로 자발 형성된다. 상기 광흡수층(300)의 하부에 형성된 박막층(310)은 양용매에 고르게 용해된 광흡수 물질을 포함하고, 상부에 배열된 나노응집체(330)들은 광흡수 물질이 빈용매에서 응집(aggregation)을 일으켜 형성된다.
상기 광흡수 물질은 광흡수 유기물 및 무기물 중에서 적어도 하나 선택될 수 있다. 상기 광흡수 유기물은 유기 반도체 물질 및 인광 물질 중에서 선택되는 적어도 하나일 수 있으며, 상기 광흡수 무기물은 단일 구조 또는 코어-쉘의 이중 구조를 가지는 양자점을 포함하는 무기 반도체 물질일 수 있다.
예컨대, 상기 광흡수 유기물은 펜타센(Pentacene), PDCDT, PenPTC, ZnPC, CuPC, TiOPC, Coumarin 6, P3HT, P3KT, PT, PTCBI, ADIDI, PTCDA, PTCDI, Spiro-MeOTAD, NTDA, MePTC, HepPTC, F16CuPC, P3OT, MEH-PPV, MDMO-PPV, PFO, PFO-DMP, SubPc, N3 및 PBDTTT으로 구성되는 군 및 Ir, Pt, Eu 또는 Tb 계열의 화합물 중에서 적어도 하나 선택될 수 있다.
예컨대, 상기 광흡수 무기물은 MgO, MgS, MgSe, MgTe, CaO, CaS, CaSe, CaTe, SrO, SrS, SrSe, SrTe, BaO, BaS, BaSe, BaTE, ZnO, Cu2O, ZnS, ZnSe, ZnTe, CdO, CdS, CdSe, CdTe, HgO, HgS, HgSe, HgTe, Al2S3, Al2Se3, Al2Te3, Ga2O3, Ga2S3, Ga2Se3, Ga2Te3, In2O3, In2S3, In2Se3, In2Te3, GeO2, SnO2, SnS, SnSe, SnTe, PbO, PbO2, PbS, PbSe, PbTe, AlN, AlP, AlAs, AlSb, GaN, GaP, GaAs, GaSb, InN, InP, InAs, InSb, BP, Si 및 Ge로 구성되는 군으로부터 적어도 하나 선택될 수 있으며, CdTe/CdSe, CdSe/ZnTe, CdSe/ZnS, InP/ZnSe, InP/ZnS, InP/ZnTe, CdSe/ZnSe, InP/GaAs, InGaAs/GaAs, PbTe/PbS, CuInS2/ZnS, Co/CdSe, Zn/ZnO, Ag/TiO2, Ag/SiO2, Au/Pb, Au/Pt 및 Ru/Pt으로 구성되는 군으로부터 적어도 하나 선택될 수 있다.
상기 나노응집체(330)는 무기 반도체 물질, 유기 반도체 물질과 인광 물질의 조합 및 유기 반도체 물질과 무기 반도체 물질의 조합 중에서 선택되는 어느 하나일 수 있다. 이 때, 상기 유기 반도체 물질과 조합되는 인광 물질 또는 무기 반도체 물질은 나노입자 형태이므로, 상기 나노응집체(330)가 유기 반도체 물질과 인광 물질의 조합 또는 유기 반도체 물질과 무기 반도체 물질의 조합으로 형성되는 경우, 나노입자 형태의 인광 물질 또는 무기 반도체 물질이 우수한 광흡수율을 가져, 더 많은 수의 엑시톤이 생성되며, 광전류를 증가시키는 이점이 있다. 더욱이, 인광 물질을 사용하는 경우, 확산거리가 증대된 삼중항 엑시톤이 형성되기 때문에 더 많은 수의 엑시톤들을 계면에서 분리시킬 수 있는 이점이 있다.
상기 광흡수층(300)은 나노응집체(330)들을 포함하는 요철 구조로 인해 엑시톤을 분리시킬 수 있는 계면의 면적을 증가시켜, 전하의 재결합 비율을 감소시킨다. 따라서, 광전류가 증가하여 광전 변환 효율이 향상된다.
상기 전자 수송층(400)은 상기 광흡수층(300) 상에 위치하며, 상기 광흡수층(300)과 전자 수송층(400)의 계면(interface)에서 분리된 전자와 정공 중 전자를 포착하여 제2 전극(600)으로 수송하는 기능을 수행한다.
상기 전자 수송층(400)은 유기 물질 또는 무기 물질을 포함할 수 있다.
예컨대, 상기 전자 수송층(400)은 풀러렌(C60, C70, C80) 또는 풀러렌 유도체인 PCBM([6,6]-phenyl-C61 butyric acid methyl ester)(PCBM(C60), PCBM(C70), PCBM(C80))을 포함하는 유기 물질일 수 있으며, ZnO, TiO2, SnO2 또는 탄소나노튜브를 포함하는 무기 물질일 수 있다.
상기 제2 전극(600)은 상기 전자 수송층(400) 상에 위치하며, 광흡수층(300)에서 발생한 전자를 수집하는 캐소드(cathode)의 역할을 수행한다. 상기 제2 전극(600)은 일함수가 작은 금속, 합금, 전기 전도성 화합물 및 이들의 혼합물을 포함할 수 있다.
예컨대, 상기 제2 전극(600)은 Al, Au, Cu, Pt, Ag, W, Ni, Zn, Ti, Zr, Hf, Cd, Pd 및 이들의 합금 중에서 선택되는 어느 하나의 금속 전극일 수 있으며, CuAlO2/Ag/CuAlO2, ITO/Ag/ITO, ZnO/Ag/ZnO, ZnS/Ag/ZnS, TiO2/Ag/TiO2, ITO/Au/ITO, WO3/Ag/WO3 및 MoO3/Ag/MoO3 중에서 선택되는 어느 하나의 다층 전극일 수 있다. 또한, 상기 제2 전극(600)은 그래핀, 탄소나노튜브, 전도성 고분자 및 이들의 복합체 중에서 선택되는 어느 하나의 유기 전극일 수 있다. 특히, 상기 제2 전극(600)을 투명한 유기 전극으로 형성한 경우 전지의 상부에서도 수광이 가능하다.
도 1b를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지는 제1 전극(100)과 광흡수층(300) 사이에 개재되는 정공 수송층(hole transport layer, HTL)(200), 전자 수송층(400)과 제2 전극(600) 사이에 개재되는 전자 주입층(Electron injection layer)(500)을 더 포함할 수 있다.
상기 정공 수송층(200)은 제1 전극(100)과 광흡수층(300) 사이에 위치하며, 상기 광흡수층(300)에서 발생한 정공을 제1 전극(100)으로 용이하게 수송되도록 하는 기능을 수행한다.
상기 정공 수송층(200)은 상기의 정공 수송 능력 뿐 아니라 전자 차단 특성 및 박막 형성 능력이 우수한 화합물로 형성되는 것이 바람직하다.
예컨대, 상기 정공 수송층(200)은 PEDOT(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜)), PSS(폴리(스티렌설포네이트)), 폴리아닐린, 프탈로시아닌, 펜타센, 폴리디페닐, 아세틸렌 및 이들의 유도체 등의 적어도 하나의 전도성 고분자 또는 NPB, TPD, Spiro-TPD, Spiro-NPB, DMFL-TPD, DMFL-NPB, DPFL-TPD, DPFL-NPB, Spiro-TAD, BPAPF, NPAPF, NPBAPF, Spiro-2NPB, PAPB, 2,2'-Spiro-DBP, Spiro-BPA, TAPC, Spiro-TTB 또는 HMTPD 등의 유기물을 포함할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 보다 바람직하게는 PEDOT:PSS(폴리(3,4-에틸렌디옥시티오펜):폴리(스티렌설포네이트)) 혼합물을 이용할 수 있다.
상기 전자 주입층(500)은 전자 수송층(400)과 제2 전극(600) 사이에 위치하며, 전자 주입을 향상시키는 역할을 수행한다. 상기 전자 주입층(500)은 얇은 두께를 가지는 절연막일 수 있다.
예컨대, 상기 전자 주입층(500)은 LiF, Liq, TPBi, PBD, BCP, Bphen, BAlq, Bpy-OXD, BP-OXD-Bpy, TAZ, NTAZ, NBphen, Bpy-FOXD, OXD-7l, 3TPYMB, 2-NPIP, PADN, HNBphen, POPy2, BP4mPy, TmPyPB 및 BTB 중에서 선택되는 어느 하나일 수 있다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 광흡수층 제조방법을 나타내는 흐름도이다.
도 2를 참조하면, 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 광흡수층은 양용매, 광흡수 물질, 빈용매가 포함된 혼합 용액을 준비하는 단계(S100), 상기 혼합 용액을 교반하여 상기 혼합 용액 내에 나노응집체가 자발 형성된 조성물을 수득하는 단계(S200), 상기 나노응집체가 포함된 조성물을 태양전지용 전극 또는 정공 수송층 상에 도포하는 단계(S300) 및 상기 도포된 조성물을 열처리하여 요철 구조를 가지는 광흡수층을 형성하는 단계를 포함한다.
도 3a 내지 도 3d는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 광흡수층 제조방법을 나타내는 공정도들이다.
도 3a를 참조하면, 광흡수 물질(310a), 양용매(340), 빈용매(350)의 혼합 용액을 준비한다. 상기 광흡수 물질(310a)은 광흡수 유기물 및 무기물 중에서 적어도 하나 선택될 수 있다.
상기 양용매(340)는 상기 광흡수 물질(310a)의 용해도가 우수한 용매를 지칭한다. 따라서, 양용매(340)는 광흡수 물질(310a)의 극성과 동일한 극성을 가지는 것이 바람직하다.
예컨대, 상기 광흡수 물질(310a)로 유기물인 P3HT(poly(3-hexylthiophen)을 사용하는 경우, 상기 양용매(340)로는 클로로벤젠(chlorobenzene) 또는 디클로로벤젠(dichlorobenzene)을 사용할 수 있다.
또한, 상기 빈용매(350)는 상기 광흡수 물질(310a)의 용해도가 떨어지는 용매를 지칭한다. 따라서, 빈용매(350)는 광흡수 물질(310a)의 극성과 상이한 극성을 가지는 것이 바람직하다. 이 때, 상기 빈용매(350)는 상기 양용매(340)에 대해 일정한 부피비로 첨가할 수 있으며, 이는 실험 조건에 따라 다르게 설정할 수 있다.
예컨대, 상기 빈용매(350)는 광흡수 물질(310a)로 유기물인 P3HT(poly(3-hexylthiophen)을 사용하는 경우, PGMEA(propylene glycol mono-methyl ether acetate)를 사용할 수 있다.
이 때, 상기 혼합 용액은 나노입자(320) 형태를 가지는 광흡수 유기물 또는 무기물을 포함할 수 있다. 상기 나노입자(320) 형태의 광흡수 유기물 또는 무기물은 예컨대, 인광 물질 또는 무기 반도체 물질일 수 있으며, 상기 무기 반도체 물질은 단일 구조 또는 코어-쉘의 이중 구조를 가지는 양자점일 수 있다. 상기의 경우, 나노입자(320) 형태의 인광 물질 또는 양자점은 우수한 광흡수율을 가지므로, 이로 인해 더 많은 수의 엑시톤이 생성되며, 광전류를 증가시키는 이점이 있다.
양용매(빈용매) 빈용매(양용매)
클로로벤젠, 디클로로벤젠, 클로로포름, 톨루엔, 헥산 등 PGMEA, 에틸렌 글리콜, 테트라에톡시실란, 디부틸 에테르, 디메틸포름아미드(DMF), 자일렌, 물, 메탄올, 에탄올, 2-프로판올 등
표1 과 같이, 다양한 광흡수 물질(310a)에 대해 양용매- 빈용매 조합을 사용할 수 있다.
도 3b를 참조하면, 양용매(340), 광흡수 물질(310a), 빈용매(350), 광흡수 유기물 또는 무기물의 나노입자(320)가 포함된 혼합 용액을 교반하여 나노응집체(330)가 형성된 조성물을 수득할 수 있다.
상기 교반을 통해 양용매(340)에 용해되어 있던 광흡수 물질(310a)의 일부와 광흡수 유기물 또는 무기물의 나노입자(320)가 빈용매(350)로 이동하면서, 나노응집체(330)가 형성된다. 이 때, 상기 나노응집체(330)는 광흡수 물질(310a)을 상기 나노입자(320)가 둘러싸고 있는 형태를 가진다. 상기 나노응집체(330)의 크기는 용매의 농도, 교반 시간, 도포 속도 및 시간 등을 조절하여 제어할 수 있다.
도 3c를 참조하면, 나노응집체(330)가 포함된 조성물을 제1 전극(100) 또는 정공 수송층(200) 상에 도포한다.
상기 도포는 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥 코팅, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅, 오프셋 프린팅 등의 코팅 또는 프린팅 방법을 필요에 따라 적절히 선택하여 수행할 수 있다.
도 3d를 참조하면, 상기 도포된 제2 조성물을 열처리하여 광흡수층(300)을 형성한다. 상기 열처리는 10분 내지 30분 동안 20℃ 내지 80℃의 온도 범위에서 수행할 수 있다.
상기의 도포 및 열처리 과정을 통해 양용매(340)에 잔존하는 광흡수 물질(310)은 하부에 얇은 박막층(310)으로 형성되며, 상기 얇은 박막층 상에 나노응집체(330)가 증착됨으로써 광흡수층(300)이 형성된다. 따라서, 상부에 배열된 나노응집체(330)들로 인하여 광흡수층(300)은 그 표면에 요철 구조를 가진다.
도 4a 내지 도 4f는 도 2의 과정을 통해 형성된 광흡수층 표면의 원자힘 현미경(AFM) 이미지들이다.
도 4a 및 도 4b는 광흡수 유기물인 P3HT(poly(3-hexylthiophen)를 광흡수 물질로 사용하고, 빈용매로 PGMEA(propylene glycol mono-methyl ether acetate)를 사용하여 형성된 나노응집체의 AFM 이미지들이다.
도 4c 및 도 4d는 광흡수 무기물인 ZnSe/InP/ZnS를 광흡수 물질로 사용하고, 빈용매로 PGMEA(propylene glycol mono-methyl ether acetate)를 사용하여 형성된 나노응집체의 AFM 이미지들이다.
도 4e 및 도 4f는 광흡수 유기물인 P3HT(poly(3-hexylthiophen)를 광흡수 물질로 사용하고, 무기 나노입자인 ZnSe를 첨가하고, 빈용매로 PGMEA(propylene glycol mono-methyl ether acetate)를 사용하여 형성된 나노응집체의 AFM 이미지들이다.
도 4a 내지 도 4f를 참조하면, 광흡수 물질의 종류와 나노입자 형태의 광흡수 물질의 유무에 따라 약 3nm 내지 25nm의 길이를 가지는 나노응집체들이 조밀하거나 소밀하게 배열되어 요철 구조를 형성하고 있음을 확인할 수 있다. 상기 나노응집체들의 크기는 용매의 농도, 교반 시간, 도포 속도 및 시간 등을 조절하여 제어할 수 있다.
도 5a 내지 도 5d는 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 제조방법을 나타내는 공정도들이다.
도 5a를 참조하면, 제1 전극(100)이 형성된 기판(미도시) 상에 정공 수송층(200)을 형성한다.
상기 제1 전극(100)은 투명한 전도성 금속 산화물, 각종 탄소 재료를 포함할 수 있으며, 열기상 증착, 전자빔 증착, RF 스퍼터링 또는 마그네트론 스퍼터링법 등을 통해 형성될 수 있다. 이후, 상기 제1 전극(100) 상에 정공 수송층(200)을 형성한다. 상기 정공 수송층(200)은 전도성 고분자 물질을 포함할 수 있으며, 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥핑, 스퍼터링, 진공증착법 등을 통해 형성될 수 있다.
도 5b를 참조하면, 정공 수송층(200) 상에 하부 박막층(310) 및 상부에 배열된 나노응집체(330)를 포함하는 광흡수층(300)을 형성한다.
상기 광흡수층(300)은 양용매, 광흡수 물질, 빈용매가 포함된 혼합 용액을 준비하는 단계, 상기 혼합 용액을 교반하여 상기 혼합 용액 내에 나노응집체가 자발 형성된 조성물을 수득하는 단계, 상기 나노응집체가 포함된 조성물을 정공 수송층 상에 도포하는 단계 및 상기 도포된 조성물을 열처리하는 단계를 포함하여 형성된다.
이 때, 형성되는 나노응집체의 크기는 양용매 및 빈용매의 농도, 부피비, 교반 시간, 도포 속도 및 시간 등으로 조절할 수 있다.
도 5c를 참조하면, 광흡수층(300) 상에 전자 수송층(400)을 형성한다.
상기 전자 수송층(400)은 유기 물질 또는 무기 물질을 포함할 수 있으며, 진공증착, 스핀 코팅, 딥 코팅, 드롭 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯 프린팅 또는 스크린 프린팅 등의 용액 공정에 의해 제조할 수 있으며, 사용되는 유기 물질 또는 무기 물질의 종류 및 특성 등을 고려하여 적절한 두께로 형성할 수 있다.
도 5d를 참조하면, 전자 수송층(300) 상에 제2 전극(600)을 형성한다. 이 때, 전자의 원활한 주입을 위해 얇은 두께를 가지는 전자 주입층(500)을 더 형성할 수 있다.
상기 전자 주입층(500)은 LiF, Liq 등과 같이 절연 특성을 가지는 얇은 박막으로 형성하는 것이 바람직하며, 제2 전극(600)은 우수한 도전성을 가지는 금속 또는 합금 이외에도, 각종 탄소 재료, 전도성 고분자 물질이 포함된 유기 전극일 수 있다. 특히, 상기 제2 전극(600)을 투명한 유기 전극으로 형성한 경우 전지의 상부에서도 수광이 가능하다.
상기 전자 주입층(500)은 진공증착, 스핀 코팅, 딥 코팅, 드롭 코팅, 스프레이 코팅, 잉크젯 프린팅 또는 스크린 프린팅에 의해 형성될 수 있으며, 제2 전극(600)은 열기상 증착, 전자빔 증착, RF 스퍼터링 또는 마그네트론 스퍼터링법 등을 통해 형성될 수 있다.
실험예
(1) 유리 기판에 ITO 투명 전극을 스핀 코팅법으로 형성한 후, 초음파 세척하여 기판 표면의 불순물을 제거하였다.
(2) PEDOT와 PSS의 혼합 용액을 제조한 후, 상기 ITO 투명 전극 상에 4500rpm으로 스핀 코팅하여 도포하고, 핫플레이트에서 30분 동안 열을 가해 용매를 증발시켜 PEDOT: PSS 정공 수송층을 형성하였다.
(3) 상기 PEDOT: PSS 정공 수송층 상에 광흡수층을 형성하였는 바, 그 형성과정은 하기와 같다.
클로로벤젠에 P3HT를 용해시켜 광흡수층 형성을 위한 조성물을 제조하였다(샘플 1).
또한, 클로로벤젠에 P3HT를 용해시킨 후 Ir(ppy)3(샘플 2) 또는 ZnSe(샘플 3)을 3%의 질량비로 첨가하였다. 이후, 클로로벤젠: PGMEA에 대하여 10: 1의 부피비가 되도록 첨가하고, 스핀바(spin bar)를 사용하여 약 10분 혼합한 후, 수분 동안 초음파처리를 실시하여 P3HT: Ir(ppy)3(샘플 2)와 P3HT: ZnSe(샘플 3)의 나노응집체가 형성된 조성물을 제조하였다.
(4) 상기 샘플 1, 샘플 2 및 샘플 3의 조성물을 PEDOT: PSS 정공 수송층 상에 스핀 코팅하고, 열처리하여 평면(planar) 또는 요철 구조를 가지는 광흡수층을 형성하였다.
(5) 진공 증착 장비를 이용하여 전자 수송층으로 풀러렌(C60) 박막을 증착한 후, 상기 풀러렌(C60) 박막 상에 LiF 박막층 및 Al 전극을 증착하였다.
(6) 최종적으로 ITO 전극과 Al 전극에 외부 회로를 연결하여 태양전지를 제조하였다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 에너지 밴드 다이어그램이다.
도 6을 참조하면, 태양광은 광흡수층(300)에 흡수되며, 광흡수층(300)은 태양광으로부터 빛에너지를 흡수하여 엑시톤을 생성한다. 생성된 엑시톤은 확산 이동하며, 광흡수층(300)과 전자 수송층(400)의 접합 계면에서 전자와 정공으로 분리된다. 분리된 전자는 전자 수송층(400)의 에너지 준위를 거쳐 제2 전극(600)으로 이동하며, 분리된 정공은 정공 수송층(200)의 에너지 준위를 거쳐 제1 전극(100)으로 이동한다. 상기와 같이 제1 전극(100) 및 제2 전극(600)에 모인 전하들은 광전류를 형성하게 된다.
도 7은 본 발명의 일 실시예에 따른 태양전지의 I-V 곡선 및 특성을 나타내는 도면이다.
도 7을 참조하면, 광흡수층이 평면 구조로 형성된 태양전지(P3HT planar 샘플 1)의 경우 단락회로전류(Jsc)가 6.2 mAcm-2의 값을 가지는 반면, 요철 구조로 형성된 태양전지(P3HT: Ir(ppy)3 샘플 2, P3HT: ZnSe 샘플 3)의 경우 각각 7.5 mAcm-2 및 8.6 mAcm- 2 의 값을 가져 표면이 요철 구조로 형성된 태양전지에서 단락회로전류가 증가한 것을 확인할 수 있다. 또한, 광전 변환효율(η)도 평면 구조에서는 0.8%에 그치는 반면, 요철 구조에서는 각각 1.18% 및 1.59%의 값을 가져 월등히 증가한 것을 확인할 수 있다.
본 발명에 의한 태양전지는 광흡수 물질의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이를 이용하여 광흡수층의 표면에 요철 구조를 형성함으로써 광흡수 면적을 증가시키고, 형성된 엑시톤을 분리시킬 수 있는 접합 계면의 면적을 증가시킴에 따라 전하의 재결합 비율이 감소되어 더 많은 양의 광전류를 발생시킬 수 있다. 따라서 광전 변환효율이 향상된다.
100: 제1 전극 200: 정공 수송층
300: 광흡수층 310: 하부 박막층
330: 나노응집체 400: 전자 수송층
500: 전자 주입층 600: 제2 전극

Claims (19)

  1. 양용매, 광흡수 물질 및 빈용매가 포함된 혼합 용액을 준비하는 단계;
    상기 혼합 용액을 교반하여 상기 혼합 용액 내에 상기 양용매와 빈용매에 대한 상기 광흡수 물질의 용해도 차이에 따라, 자발 형성된 나노응집체를 포함하는 조성물을 수득하는 단계;
    상기 나노응집체를 포함하는 조성물을 태양전지용 전극 또는 정공 수송층 상에 도포하는 단계; 및
    상기 도포된 조성물을 열처리하여, 표면 내에 요철 구조를 가지는 광흡수층을 형성하는 단계를 포함하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 광흡수 물질은 광흡수 유기물 및 무기물 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 광흡수 유기물은 유기 반도체 물질 및 인광 물질 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 광흡수 무기물은 무기 반도체 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 양용매 및 상기 빈용매 중 어느 하나는 클로로벤젠, 디클로로벤젠, 클로로포름, 톨루엔 및 헥산으로 구성되는 군으로부터 선택되고, 나머지 하나는 PGMEA, 에틸렌 글리콜, 테트라에톡시실란, 디부틸 에테르, 디메틸포름아미드, 자일렌, 물, 메탄올, 에탄올 및 프로판올로 구성되는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 나노응집체는 무기 반도체 물질이거나, 유기 반도체 물질과 인광 물질의 조합이거나, 또는 유기 반도체 물질과 무기 반도체 물질의 조합인 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 도포는 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥 코팅, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅 또는 오프셋 프린팅을 포함하는 용액 공정으로 수행되는 것을 특징으로 하는 태양전지용 광흡수층 제조방법.
  8. 제1 전극;
    상기 제1 전극 상에 형성되며, 광흡수 물질을 포함하는 광흡수층;
    상기 광흡수층 상에 형성된 전자 수송층; 및
    상기 전자 수송층 상에 형성된 제2 전극을 포함하고,
    상기 광흡수층은 하부 박막층과, 상기 하부 박막층의 상부에 수직방향으로 돌출 형성된 나노응집체들을 포함하여 표면 내에 요철 구조를 가지며,
    상기 전자 수송층은 상기 나노응집체들 사이의 공간을 채우며 상기 나노응집체들을 덮도록 형성되고,
    상기 나노응집체들은 상기 광흡수 물질의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이에 따라 자발 형성되는 태양전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 제1 전극과 상기 광흡수층 사이에 개재되는 정공 수송층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 전자 수송층과 상기 제2 전극 사이에 개재되는 전자 주입층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  11. 제8항에 있어서,
    상기 광흡수 물질은 광흡수 유기물 및 무기물 중에서 선택되는 적어도 어느 하나인 특징으로 하는 태양전지.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 광흡수 유기물은 유기 반도체 물질 및 인광 물질 중에서 선택되는 적어도 하나인 것을 특징으로 하는 태양전지.
  13. 제11항에 있어서,
    상기 광흡수 무기물은 무기 반도체 물질을 포함하는 것을 특징으로 하는 태양전지.
  14. 제8항에 있어서,
    상기 나노응집체들은 무기 반도체 물질이거나, 유기 반도체 물질과 인광 물질의 조합이거나, 또는 유기 반도체 물질과 무기 반도체 물질의 조합인 것을 특징으로 하는 태양전지.
  15. 기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계;
    상기 제1 전극 상에 요철이 형성된 표면을 가지는 광흡수층을 형성하는 단계;
    상기 광흡수층 상에 전자 수송층을 형성하는 단계; 및
    상기 전자 수송층 상에 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하며,
    상기 광흡수층은 하부 박막층과, 상기 하부 박막층의 상부에 수직방향으로 돌출 형성된 나노응집체들을 포함하여 표면 내에 요철이 형성되고, 상기 나노응집체들은 상기 광흡수 물질의 양용매 및 빈용매에서의 용해도 차이에 따라 자발 형성되는 태양전지 제조방법.
  16. 제15항에 있어서,
    기판 상에 제1 전극을 형성하는 단계 및 상기 제1 전극 상에 광흡수층을 형성하는 단계 사이에 정공 수송층을 형성하는 단계를 더 포함하는 태양전지 제조방법.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 광흡수층 상에 전자 수송층을 형성하는 단계 및 상기 전자 수송층 상에 제2 전극을 형성하는 단계 사이에 전자 주입층을 형성하는 단계를 더 포함하는 태양전지 제조방법.
  18. 제15항에 있어서,
    상기 제1 전극 상에 표면에 요철을 가지는 광흡수층을 형성하는 단계는,
    양용매, 광흡수 물질, 빈용매가 포함된 혼합 용액을 준비하는 단계;
    상기 혼합 용액을 교반하여 상기 혼합 용액 내에 나노응집체가 자발 형성된 조성물을 수득하는 단계;
    상기 나노응집체가 포함된 조성물을 제1 전극 상에 도포하는 단계; 및
    상기 도포된 조성물을 열처리하는 단계를 포함하는 태양전지 제조방법.
  19. 제18항에 있어서,
    상기 도포는 스핀 코팅, 스프레이 코팅, 딥 코팅, 스크린 프린팅, 잉크젯 프린팅, 그라비아 프린팅 또는 오프셋 프린팅을 포함하는 용액 공정으로 수행되는 것을 특징으로 하는 태양전지 제조방법.

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