KR101126190B1 - 광생물 전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법 - Google Patents

광생물 전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법 Download PDF

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Abstract

광생물 전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법을 제공한다. 상기 광생물 전기화학적 수소발생장치는 내부에 빈 공간을 구비하는 반응조, 상기 반응조 내부에 배치되되, 제1 지지체의 표면에 염료가 부착된 반도체 입자층, 및 상기 반도체 입자층의 외주부에 형성된 제1 전기화학활성미생물을 구비하는 광활성 아노드 전극, 및 상기 반응조 내부에 배치되되, 제2 지지체의 표면에 제2 전기화학활성미생물이 부착되어 형성된 바이오 캐소드 전극을 포함한다.
광생물 전기화학적 수소발생장치, 염료, 반도체 입자

Description

광생물 전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법{Photobioelectrochemical hydrogen generating apparatus and method for operating the same}
본 발명은 수소발생장치에 관한 것으로, 보다 상세하게는 광생물전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법에 관한 것이다.
수소생산기술은 천연가스의 열적 개질 방식, 전기 물분해 방식, 혐기성 수소 발효 방식 또는 미생물 전기분해 방식 등이 있다. 그 중에서도 미생물 전기분해 방식은 미생물을 이용하여 수소를 발생시키기 때문에 화석연료 또는 광물과 같은 별도의 재료가 필요하지 않고, 미생물의 전기분해를 통해 간단하게 수소를 생산해낼 수 있다.
상기 미생물 전기분해 방식을 이용하여 수소를 생산할 때, 열역학적 한계를 극복하기 위해 별도의 직류전원이 공급된다. 그러나, 지속적으로 수소를 발생시키기 위해서는 지속적인 직류전원이 공급되어야 하기 때문에, 생산비용 증가와 더불어, 장소에 제약을 받는 문제점이 있다.
또한, 이러한 미생물 전기분해 방식을 이용하여 수소를 생산하기 위해서는 아노드 전극 및 캐소드 전극과 같은 동작전극들이 사용된다. 이 중에서도 캐소드 전극들은 수소생산 효율을 향상시키기 위해 귀금속의 촉매가 코팅되어 있다. 이러한 촉매를 사용하는 경우, 상기 고가의 촉매로 인해 생산비용이 함께 증가되는 문제점이 발생될 수 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 기술적 과제는 별도의 외부 전압공급장치가 요구되지 않으며, 수소의 발생량을 향상시킬 수 있는 광생물전기화학적 수소발생장치 및 이의 동작방법을 제공함에 있다.
본 발명의 기술적 과제들은 이상에서 언급한 기술적 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 기술적 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여 본 발명의 일 측면은 광생물 전기화학적 수소발생장치를 제공한다. 상기 광생물 전기화학적 수소발생장치는 반응조, 상기 반응조 내부에 배치되되, 제1 지지체의 표면에 염료가 부착된 반도체 입자층, 및 상기 반도체 입자층의 외주부에 형성된 제1 전기화학활성미생물을 구비하는 광활성 아노드 전극, 및 상기 반응조 내부에 배치되되, 제2 지지체의 표면에 제2 전기화학활성미생물이 부착되어 형성된 바이오 캐소드 전극을 포함한다.
상기 바이오 캐소드 전극은 상기 제2 전기화학활성미생물들 사이의 공간의 상기 제2 지지체 상에 형성되되, 촉매금속이 부착된 나노입자를 더 구비할 수 있다. 상기 나노입자는 설폰기를 함유하는 바인더에 의해 상기 제2 지지체 상에 고정될 수 있다. 상기 염료는 가시광선 감응형 염료일 수 있다.
상기 반응조는 내부에 양이온 교환막이 생략되어 상기 광활성 아노드 전극 및 바이오 캐소드 전극에서 수행되는 반응들이 동일 반응조 내에서 수행될 수 있다.
상기 기술적 과제를 이루기 위하여 본 발명의 다른 측면은 광생물 전기화학적 수소발생장치 동작방법을 제공한다. 상기 광생물 전기화학적 수소발생장치 동작방법은 반응조, 상기 반응조 내부에 배치되되, 제1 지지체의 표면에 염료가 부착된 반도체 입자층, 및 상기 반도체 입자층의 외주부에 형성된 제1 전기화학활성미생물을 구비하는 광활성 아노드 전극, 및 상기 반응조 내부에 배치되되, 제2 지지체의 표면에 제2 전기화학활성미생물이 부착되어 형성된 바이오 캐소드 전극을 구비하는 광생물 전기화학적 수소발생장치가 제공되는 단계, 상기 염료에 광을 조사하고, 상기 반응조 내에 기질을 주입하는 단계, 상기 염료는 제1 산화반응에 의해 제1 전자를 발생시키면서 산화되고, 상기 제1 전기화학활성미생물은 제2 산화반응에 의해 수소이온 및 제2 전자를 발생시키고, 상기 제2 전자는 상기 산화된 염료에 전달되어 산화된 염료를 제2 환원시키는 단계, 및 상기 바이오 캐소드 전극은 상기 제1 전자를 전달받아 제1 환원반응에 의해 수소가스를 발생시키는 단계를 포함한다.
상술한 바와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물 전기화학적 수소발생장치는 외부의 광을 통해 발생된 제1 전자를 이용하여 수소이온 환원에 필요한 기전력을 공급할 수 있으므로, 종래와 같이 외부 전원공급장치를 필요로 하지 않는다. 따라서, 수소발생장치의 소요면적을 줄이고, 설치 및 운영상의 어려움을 감소 시킬 수 있으므로, 경제성 및 편의성이 향상될 수 있다.
이에 더하여, 동작전극으로서 전기화학활성미생물을 이용하므로 수소가스와 같은 에너지를 확보할 수 있음은 물론, 폐수나 폐바이오매스와 같은 페수 처리를 가능하게 한다. 따라서, 미래형 친환경적일 수 있다.
이하, 첨부한 도면들을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 그러나, 본 발명은 여기서 설명되는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예들은 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다. 도면들에 있어서, 층 및 영역들의 두께는 명확성을 기하기 위하여 과장된 것이다. 명세서 전체에 걸쳐서 동일한 참조번호들은 동일한 구성요소들을 나타낸다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물 전기화학적 수소발생장치를 도시한 모식도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 캐소드 전극의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 상기 광생물 전기화학적 수소발생장치는 단일의 반응조(10)를 구비한다. 상기 반응조(10) 내에는 전해질 용액(12)으로 채워져 있을 수 있다. 구체적으로, 상기 전해질 용액(12)은 Nutrient/Mineral/buffer 용액 을 사용할 수 있으며, 상기 Nutrient/Mineral/buffer 용액은 NH4Cl, CaCl2, MgCl2·6H2O, NaH2PO4, KH2PO4, CoCl2·H2O, NaMoO4·2H2O, FeCl2·4H2O, NiCl2·4H2O, MnCl2·4H2O, Na2SeO4, NaVO3·4H2O, ZnCl2 및 CuCl2를 혼합하여 제조할 수 있다.
상기 반응조(10) 내에는 동작전극이 배치된다. 구체적으로 상기 동작전극은 광활성 아노드 전극(20)을 포함할 수 있다. 상기 광활성 아노드 전극(20)은 제1 지지체(22), 및 상기 제1 지지체(22)의 표면 상에 염료(26)가 부착된 반도체 입자층(24)을 구비한다.
상기 제1 지지체(22)는 전도성 투명물질로 이루어질 수 있다. 일 예로서, 상기 전도성 투명물질은 ITO(Indium Tin Oxide) 또는 FTO(Fluorine Tin Oxide)일 수 있으며, 상기 반도체 입자(24)는 아나타아제 타입의 TiO2 입자일 수 있다.
상기 염료(26)는 가시광선 감응형 염료일 수 있다. 즉, 상기 염료(26)는 가시광선에 의해 전자가 여기되는 물질일 수 있다. 일 예로서, 상기 염료(26)는 포피린계(phorphyrin) 염료 또는 루테늄(ruthenium)계 염료를 단독, 또는 혼합하여 사용할 수 있다. 이때, 상기 루테늄계 염료는 수용액 상에서 안정적인 물질을 사용할 수 있다.
또한, 상기 광활성 아노드 전극(20)은 상기 반도체 입자층(24)의 외주부에 형성되는 제1 전기화학활성미생물(28)을 구비한다. 구체적으로, 상기 제1 전기화학활성미생물(28)은 박테리아를 포함할 수 있으며, 상기 박테리아는 지오박터종(Geobacter), 위와넬라종(Shewanella) 또는 로도페락스종(Rhodoferax종)을 포함 할 수 있다.
한편, 상기 동작전극은 제2 지지체(32), 및 상기 제2 지지체(32)의 표면에 부착된 제2 전기화학활성미생물(38)을 구비하는 바이오 캐소드 전극(30)을 포함한다. 상기 제2 지지체(32)는 카본펠트일 수 있으며, 상기 제2 전기화학활성미생물(28)은 박테리아를 포함할 수 있다.
한편, 상기 바이오 캐소드 전극(30)은 상기 제2 전기화학활성 미생물(38) 사이의 제2 지지체(32) 상에 형성되되 촉매금속(36)이 부착된 나노입자(34)를 더 구비할 수 있다. 상기 나노입자(34)는 카본나노입자일 수 있고, 상기 촉매금속(36)은 백금(Pt)일 수 있다.
상기 촉매금속(36)은 상기 제2 지지체(32) 1cm2 당 0.01mg 내지 0.3mg을 사용할 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 캐소드 전극(30)은 촉매금속을 구비하는 카본나노파우더가 상기 제2 지지체(32)의 전체에 코팅하지 않고, 상기 제2 지지체(32)의 일부에 구비될 수 있으므로 촉매금속의 사용량이 현저하게 감소될 수 있다. 따라서, 비용이 절감될 수 있다.
이때, 상기 나노입자(34)는 설폰기(SO3 -)를 함유하는 바인더(35)에 의해 서로 접착되고 또한 이에 의해 상기 제2 지지체(32)에 접착될 수 있다. 상기 바이오 캐소드 전극(30)의 반응을 방해하지 않는 범위 내에서 첨가될 수 있다. 일 예로서, 상기 바인더(35)는 상기 나노입자(34) 100 중량부에 대해 2 내지 8 중량부로 첨가될 수 있다. 상기 바인더(35)는 나피온 폴리머(Nafion polymer)일 수 있다.
상기 동작전극은 제1 지지체(22) 상에 상기 반도체 입자(24)를 스프레이법, 스핀코팅법, 페인팅법 또는 닥터블레이드법코팅법을 사용하여 도포한 후, 상기 반도체 입자(24)가 형성된 제1 지지체(22)를 상기 염료(26)에 침지하여 상기 제1 지지체(22) 상에 반도체 입자(24)가 고정된 광활성 아노드 전극(20)을 제조할 수 있다.
또한, 나노입자(34), 금속촉매(36), 바인더(35) 및 용매의 혼합물을 제조하고, 이를 상기 제2 지지체(32) 상에 도포하여, 상기 제2 지지체(32) 상에 나노입자(34)가 고정된 바이오 캐소드 전극(30)을 제조할 수 있다.
이와 같이 제조된 광활성 아노드 전극(20) 및 바이오 캐소드 전극(30)을 반응조(10) 내에 배치시킨 후, 상기 반응기(10) 내에 전기화학미생물이 함유된 혐기성 슬러지를 주입하여 상기 전기화학미생물을 식종시킴으로서, 상기 광활성 아노드 전극(20) 및 바이오 캐소드 전극(30) 각각에 전기화학미생물들을 부착 및 성장시킬 수 있다.
한편, 상기 단일의 반응조(10)는 상기 광활성 아노드 전극(20) 및 바이오 캐소드 전극(30)사이의 양이온 교환막이 생략되어 상기 광활성 아노드 전극(20) 및 바이오 캐소드 전극(30)의 반응이 수행되는 각각의 챔버들이 구비되지 않은 상태를 나타낸다.
이와 같이, 양이온 교환막이 생략되는 경우, 상기 반응조(10) 내에서의 내부저항 및 수소이온 전달 저항이 감소될 수 있어, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에서의 수소발생 속도가 증가될 수 있고, 제조비용이 절감될 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물전기화학적 수소발생 장치의 동작방법을 나타내는 모식도이다.
도 2 및 도 3을 참조하면, 상기 수소발생 장치에 광이 조사될 수 있다. 이때, 상기 광은 가시광선일 수 있다. 만약, 상기 광이 자외선인 경우, 상기 광활성 아노드 전극(20) 및 바이오 캐소드 전극(30) 각각에 구비된 전기화학활성미생물들(28, 38)이 손상되는 문제점이 발생될 수 있으므로, 상기 광은 가시광선인 것이 바람직하다.
상기 수소발생 장치에 광이 조사되면, 상기 염료(26)는 제1 산화반응에 의해 제1 전자를 발생시킬 수 있으며, 이러한 제1 전자는 상기 바이오 캐소드 전극(30)으로 이동되어 상기 바이오 캐소드 전극(30)에 전자를 공급해줄 수 있다.
구체적으로, 상기 염료(26)의 바닥 상태(ground stage)에 위치된 전자들(e-)은 광이 조사됨에 따라 여기되어 여기준위(excitation level)에 도달될 수 있다. 이때, 여기준위에서의 에너지는 상기 반도체 입자(24)의 전도성 밴드(conduction band) 에너지 준위보다 높을 수 있다. 그 결과, 상기 여기준위에 위치한 전자는 상기 전도성 밴드로 이동될 수 있다.
또한, 상기 반도체 입자(24)의 전도성 밴드의 에너지 준위는 상기 바이오 캐소드 전극(30)의 수소환원전위인 -0.42V(pH7)보다 높으므로, 상기 반도체 입자(24)의 전도성 밴드에 위치한 전자는 외부도선(18)을 통해 상기 바이오 캐소드 전 극(30)으로 쉽게 전달될 수 있다.
이때 상기 바이오 캐소드 전극(30)에 전달된 전자는 상기 수소환원전위보다 높은 에너지 준위를 가지므로, 별도의 외부전압공급장치를 구비하지 않고도 상기 바이오 캐소드 전극(30)에 수소이온 환원에 필요한 기전력을 공급해줄 수 있다. 따라서, 수소발생장치의 소요면적을 줄이고, 설치 및 운영상의 어려움을 감소시킬 수 있으므로, 경제성 및 편의성이 향상될 수 있다.
한편, 상기 광활성 아노드 전극(20)에서는 상기 제1 산화반응 외에도, 반응조(10) 내에 기질(29)이 유입됨에 따라 상기 제1 전기화학활성 미생물(28)에서 하기 반응식 1과 같은 제2 산화반응이 더 수행될 수 있다. 상기 기질은 폐수나 폐바이오매스로부터 생성되는 유기물을 함유할 수 있다. 일 예로서, 상기 기질은 셀룰로오스, 글루코즈 또는 아세트산일 수 있다.
<반응식 1>
CH3COOH + 2H2O → 2CO2 + 8H+ + 8e-
일 예로서, 기질로서 아세트산이 주입되는 경우, 상기 아세트산은 전해질 용액에 함유된 물과의 제2 산화반응으로 인해 8개의 수소이온 및 8개의 제2 전자들을 발생시킬 수 있다.
이때, 기질의 분해를 통해 확보된 에너지준위는 -0.28V(아세트산, pH7)로서 상기 염료(26)의 바닥 상태의 에너지 준위보다 높아 상기 제1 전기화학활성 미생 물(28)로부터 발생된 제2 전자가 상기 염료(26)로 이동되어, 제2 환원반응을 수행할 수 있다.
그 결과, 제1 산화반응에 의해 전자를 잃은 염료(26)는 상기 제2 전자의 공급에 의한 제2 환원반응으로 중성 상태를 유지할 수 있으므로, 외부로부터 광이 조사되는 경우, 지속적인 제1 산화반응을 수행할 수 있다. 따라서, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에 지속적인 전자공급이 가능해질 수 있다.
한편, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에서는 상기 외부도선(18)을 따라 전달된 제1 전자와 상기 전해질을 따라 이동된 수소이온과의 제1 환원반응에 의해 하기 반응식 2와 같은 수소가스를 발생시킬 수 있다.
<반응식 2>
8H+ + 8e- → 4H2
이때, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에 구비된 제2 전기화학활성미생물(28)은 상기 제1 환원반응에서 생촉매 역할을 할 수 있다. 구체적으로, 상기 광활성 아노드 전극(20)에 구비된 제1 전기화학활성미생물(28)이 기질을 분해하여 생성된 제2 전자를 염료(26)에 전달하는 기능을 하는 것처럼, 상기 제2 전기화학활성미생물(38)은 상기 제2 전자를 전달받아 생체대사에 이용할 수 있다. 그 결과, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에서의 수소발생속도는 향상될 수 있다.
한편, 상기 바이오 캐소드 전극(30)이 촉매금속(36)이 부착된 나노입자(34) 를 더 구비하는 경우, 전극유효면적의 향상으로 전류밀도가 감소될 수 있다. 그 결과, 상기 바이오 캐소드 전극(30)에서 수소를 발생시키기 위해 필요한 수소환원 과전위는 더욱 낮아질 수 있으므로, 수소의 발생률은 향상될 수 있다. 이에 더하여, 상기 나노입자(34)의 표면에 부착된 촉매금속(36)은 수소발생 속도를 향상시키므로, 상기 제2 전기화학활성미생물만을 구비하는 것에 비해 수소발생효율은 더욱 향상될 수 있다.
한편, 상기 제2 지지체(32)와 나노입자(34)를 접착시키는 바인더로서, 설폰기(SO3 -)를 함유하는 바인더(35)를 사용하는 경우, 상기 바인더가 상기 광활성 아노드 전극(20)에서 발생되는 양이온의 수소이온을 빠르게 끌어당기는 역할을 할 수 있으므로, 상기 바이오 캐소드 전극(30) 내에서의 환원 반응 속도는 더욱 증가될 수 있다.
상술한 바와 같이 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물 전기화학적 수소발생장치는 광활성 아노드 전극에 염료가 부착된 반도체 입자 및 제1 전기화학활성미생물을 구비함으로써 상기 바이오 캐소드 전극에 수소화원과전위 이상의 기전력을 공급해줄 수 있으며, 상기 바이오 캐소드 전극에 제2 전기화학활성미생물 및 촉매금속이 부착된 나노입자를 구비함으로써 수소발생효율을 향상시킬 수 있으므로, 수소가스와 같은 에너지를 간단하게 확보할 수 있음은 물론, 폐수나 폐바이오매스와 같은 페수 처리를 가능하게 한다. 따라서, 미래형 친환경적일 수 있다.
이상, 본 발명을 바람직한 실시예를 들어 상세하게 설명하였으나, 본 발명은 상기 실시예에 한정되지 않고, 본 발명의 기술적 사상 및 범위 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러가지 변형 및 변경이 가능하다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물전기화학적 수소발생장치를 도시한 모식도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 바이오 캐소드 전극의 구조를 나타내는 개략도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 광생물전기화학적 수소발생 장치의 동작방법을 나타내는 모식도이다.

Claims (6)

  1. 반응조;
    상기 반응조 내부에 배치되되, 가시광선 감응형 염료가 부착된 반도체 입자층이 표면에 형성된 제1 지지체, 및 상기 반도체 입자층의 외주부에 형성된 제1 전기화학활성미생물을 구비하는 광활성 아노드 전극; 및
    상기 반응조 내부에 배치되되, 수소이온의 환원반응을 촉매하여 수소를 생성하는 제2 전기화학활성미생물이 표면에 부착된 제2 지지체를 구비하는 바이오 캐소드 전극을 포함하는 광생물 전기화학적 수소발생장치.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 바이오 캐소드 전극은 상기 제2 전기화학활성미생물들 사이의 공간의 상기 제2 지지체 상에 형성되되, 촉매금속이 부착된 나노입자를 더 구비하는 광생물 전기화학적 수소발생장치
  3. 제2항에 있어서,
    상기 나노입자는 설폰기를 함유하는 바인더에 의해 상기 제2 지지체 상에 고정된 광생물 전기화학적 수소발생장치.
  4. 삭제
  5. 제1항에 있어서,
    상기 반응조는 내부에 양이온 교환막이 생략되어 상기 광활성 아노드 전극 및 바이오 캐소드 전극에서 수행되는 반응들이 동일 반응조 내에서 수행되는 것을 특징으로 하는 광생물 전기화학적 수소발생장치.
  6. 반응조, 상기 반응조 내부에 배치되되, 가시광선 감응형 염료가 부착된 반도체 입자층이 표면에 형성된 제1 지지체, 및 상기 반도체 입자층의 외주부에 형성된 제1 전기화학활성미생물을 구비하는 광활성 아노드 전극, 및 상기 반응조 내부에 배치되되, 수소이온의 환원반응을 촉매하여 수소를 생성하는 제2 전기화학활성미생물이 표면에 부착된 제2 지지체를 구비하는 캐소드 전극을 구비하는 광생물 전기화학적 수소발생장치가 제공되는 단계;
    상기 염료에 광을 조사하고, 상기 반응조 내에 기질을 주입하는 단계;
    상기 염료는 제1 산화반응에 의해 제1 전자를 발생시키면서 산화되고, 상기 제1 전기화학활성미생물은 제2 산화반응에 의해 수소이온 및 제2 전자를 발생시키고, 상기 제2 전자는 상기 산화된 염료에 전달되어 산화된 염료를 제2 환원시키는 단계; 및
    상기 바이오 캐소드 전극의 제2 전기화학활성미생물은 상기 제1 전자 및 수소이온을 전달받아 제1 환원반응에 의해 수소가스를 발생시키는 단계를 포함하는 광생물 전기화학적 수소발생장치 동작방법.
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