KR101061262B1 - 샌드위치식 핀스톡 - Google Patents

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KR101061262B1
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다니엘 위톨드 크라소위스키
게리 디. 시베즈
쥴리앙 놀레이
로버트 안데르손 3세 레이놀즈
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그라프텍 인터내셔널 홀딩스 인코포레이티드
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Abstract

본 명세서에서는 두 개의 외부층(30, 40) 사이에 샌드위치된 하나 이상의 가요성 그래파이트 시트(20)를 포함하는, 열 방출용 핀스톡 재료가 개시된다.
열방출, 핀스톡, 그래파이트

Description

샌드위치식 핀스톡 {SANDWICHED FINSTOCK}
본원발명은 히트 싱크나 다른 열 방출 장치의 제조에 있어서 핀스톡(finstock)으로서 가능한 샌드위치된 구조체에 관한 것이다. 핀스톡은 열을 방출시키기 위해 사용되는 핀을 형성하기 위하여 또는 이러한 핀으로서 이용될 수 있는 재료나 물품을 의미한다.
증가된 처리 속도와 더 높은 주파수를 포함하여, 더 작은 크기와 더 복잡한 전력 사양을 가지며 기타 기술적 진보를 반영하는, 디지탈 프로젝터의 광구(light bulb)와 같은 전자기원; 하드 드라이브와 같은 고용량 감응 메모리 부품, 고 전력 광학 장치와 같은 기타 장치뿐만 아니라 전기 및 전자 장치의 마이크로 프로세서나 집적회로와 같이 더욱 정교한 전자장치가 개발됨에 따라, 상대적으로 매우 높은 온도가 발생할 수 있다. 그러나, 마이크로 프로세서, 집적회로 및 기타 정교한 전자 부품은 통상적으로 일정한 범위의 한계 온도 범위 하에서만 효율적으로 작동할 수 있다. 이러한 부품의 작동 중에 발생된 과도한 열은 그 자체의 성능을 손상시킬 수 있을 뿐만 아니라 전체 시스템의 신뢰성 및 성능을 떨어뜨려 시스템 고장을 초래할 수도 있다. 극한의 온도를 포함하여, 전자 시스템이 작동해야 하는 환경 조건의 넓은 범위는 과도하게 발생하는 열의 부정적인 효과를 더욱 악화시킨다.
마이크로 전자장치로부터의 열 발산에 대한 필요성이 증가함에 따라, 전자 제품의 설계에 있어 열적 관리가 점차 중요한 요소가 되었다. 전자 장비의 성능 신뢰성 및 기대 수명은 장비의 부품 온도에 반비례한다. 예를 들어, 통상적인 실리콘 반도체와 같은 장치의 작동 온도의 감소는 장치의 처리 속도, 신뢰성 및 기대 수명의 증가를 초래한다. 그러므로, 부품의 신뢰성 및 수명 범위를 최대화하기 위해서는, 장치의 작동 온도를 설계자에 의해 설정된 한계 내에서 제어하는 것이 매우 중요하다.
전자 부품과 같은 열원으로부터의 열의 방산에 사용하기 적당한 비교적 경량의 재료의 그룹 중 하나는 일반적으로 그래파이트로서 알려진 물질, 특히 이하에서 설명되는 바와 같이 천연 그래파이트 및 가요성 그래파이트에 기초한 것과 같은 그래파이트이다. 이러한 재료는 이방성을 가지고 있어서, 열 방산 장치가 선택된 방향으로 열을 바람직하게 전달하도록 설계될 수 있게 한다. 그래파이트 재료는 구리나 알루미늄과 같은 금속에 비해 상당히 가벼우며, 금속제 부품과 사용되는 경우에도 구리나 알루미늄이 홀로 열을 방출하기 위해 사용될 때에 비하여 많은 장점을 제공한다.
예를 들어, Tzeng 의 미국 특허 US 6,482,520 호에는 그래파이트 물품으로 형성된 히트 싱크를 포함하는 그래파이트계 열 관리 시스템이 열 수집 표면 및 적어도 하나의 열 방산 표면을 갖도록 형성하는 것을 개시하고 있다. Krassowski 와 Chen 은 국제 특허 출원 PCT/US02/38061호에서 Tzeng 의 개념에서 더 나아가 그래파이트 베이스에 고 전도 삽입물을 사용하는 방안을 개시하고 있다. 실제로, 박리된 그래파이트의 압축된 입자의 시트를 열원으로부터 발생한 열을 발산시키기 위한 히트 싱크의 구성 부품으로서, 그리고 열 확산기 및 열적 인터페이스로서 사용하는 방안이 제시되어 왔다(예를 들어, US 6,245,400; 6,503,626; 6,538,892 호 참조).
그래파이트는, 탄소 원자의 망상 구조 또는 육방 배열의 층 평면들로 구성되어 있다. 육방으로 배열된 탄소 원자의 이들 층 평면들은 실질적으로 편평하고 서로 실질적으로 평행하고 동일 거리에 있도록 배향(orient) 또는 정렬(order)된다. 일반적으로 그래팬(graphene)층 또는 바탕면(basal planes)으로 지칭되는, 실질적으로 편평하고 평행한 동일 거리의 탄소 원자의 시트 또는 층은 서로 링크되거나 결합되며 이들 그룹은 결정 상태로 배열된다. 잘 정렬된 그래파이트는 상당한 크기의 결정으로 구성되며, 이러한 결정은 서로 잘 정렬되거나 배향되며 잘 정렬된 탄소층을 갖는다. 즉, 잘 정렬된 그래파이트는 매우 바람직한 결정 방향을 갖는다. 그래파이트가 이방성(anisotropic) 구조를 가져 높은 방향성을 갖는 열전도도 및 전기 전도도 그리고 유체 확산(fluid diffusion)과 같은 많은 특성을 나타내거나 가짐을 주목해야 한다.
요컨대, 그래파이트는 탄소의 적층된 구조(laminated structure), 즉 약한 반데르바알스 힘에 의해 서로 결합된 탄소 원자의 중첩된 층 또는 적층물(laminae)로 구성된 구조를 특징으로 한다. 그래파이트 구조를 고려할 때, 두 개의 축 또는 방향, 즉 "c" 축 또는 방향과 "a" 축 또는 방향이 일반적으로 언급된다. 단순히, "c" 축 또는 방향은 탄소층에 수직한 방향으로 간주될 수도 있다. "a" 축 또는 방 향은 탄소층에 평행한 방향 또는 "c" 방향에 수직한 방향으로 간주될 수도 있다. 가요성 그래파이트 시트를 제조하는데 적절한 그래파이트는 매우 높은 방향성(orientation)을 갖는다.
전술한 것처럼, 탄소 원자의 평행한 층을 서로 유지시키는 결합력은 단지 약한 반데르바알스 힘이다. 천연 그래파이트는 중첩된 탄소층 또는 적층물 사이의 공간이 다소 개방되어 층에 수직한 방향, 즉 "c" 방향으로 현저한 팽창을 제공하여, 탄소층의 층 특성이 실질적으로 유지되는 팽창된 또는 부푼 그래파이트 구조를 형성하도록 처리될 수 있다.
화학적 또는 열적으로 팽창된, 보다 구체적으로 초기 "c" 방향 치수보다 약 80배 또는 그보다 큰 "c" 방향 치수 또는 최종 두께를 갖도록 팽창된 천연 그래파이트 플레이크는 바인더의 사용 없이 예를 들어 웨브, 종이, 스트립, 테이프 등과 같은 팽창된 그래파이트의 접착성 시트 또는 일체식(integrated) 시트로 형성될 수 있다(일반적으로 "가요성 그래파이트"로 지칭됨). 초기 "c" 방향 치수보다 약 80배 또는 그보다 큰 "c" 방향 치수 또는 최종 두께를 갖도록 팽창된 그래파이트 입자를, 소정의 바인딩 재료를 사용하지 않고, 압축에 의해 일체식 가요성 시트로 형성하는 것은 큰 부피로 팽창된 그래파이트 입자 사이에서 달성되는 기계적 인터로킹(interlocking), 또는 접착으로 인해 가능하다고 믿어진다.
가요성 외에, 시트 재료는, 상기한 바와 같이, 롤러 프레싱과 같은 매우 큰 압축으로 인해 시트의 대향면에 실질적으로 평행한 팽창된 그래파이트 입자의 방향성으로 인해서, 열 및 전기 전도도와 유체 확산에 있어 천연 그래파이트 기초 물질 보다는 다소 적지만 비교할 수 있을 정도의 큰 이방성을 갖는다는 것이 알려져 있다. 이렇게 제조된 시트 재료는 우수한 가요성, 양호한 강도 및 매우 높은 방향성을 갖는다.
요컨대, 예를 들어 웨브, 종이, 스트립, 테이프, 호일, 매트 등과 같은 가요성이 있고 바인더가 없는 이방성 그래파이트 시트 재료를 제조하는 방법은 실질적으로 편평하고, 가요성이 있는 일체식 그래파이트 시트를 형성하기 위해 소정의 하중 하에서 바인더 없이 초기 입자의 "c" 방향 치수보다 약 80배 또는 그보다 큰 "c" 방향 치수를 갖는 팽창된 그래파이트 입자를 압축하는 단계를 포함한다. 대체적으로 외형이 벌레 모양 또는 연충 모양인 팽창된 그래파이트 입자는 일단 압축되면, 시트의 대향 주표면과의 정렬 상태 및 압축 상태를 유지한다. 시트 재료의 밀도와 두께는 압축 정도를 조절함으로써 변할 수 있다. 시트 재료의 밀도는 약 0.04g/cm3 내지 약 2.0g/cm3 범위 내에 있을 수 있다. 가요성 그래파이트 시트 재료는, 시트의 대향하고 평행한 주요면에 평행한 그래파이트 입자의 정렬로 인해 상당한 정도의 이방성을 나타내며, 이방성의 정도는 높은 밀도로 시트 재료를 롤러 프레싱할 때 증가한다. 롤러 프레스된 이방성 시트 재료에서, 두께, 즉 대향하고 평행한 시트 표면에 수직한 방향은 "c" 방향을 포함하고 길이 및 폭을 따른, 즉 대향된 주표면을 따른 또는 대향된 주표면에 평행한 방향은 "a" 방향을 포함하며 시트의 열적, 전기적, 및 유체 확산 특성은 "c" 및 "a" 방향에 대하여 그 크기가 매우 상이하게 된다.
그러나, 그래파이트 재료의 가요성으로 인하여 그래파이트 재료로서 복잡한 구조나 형태를 형성하는 것이 어렵다. 이러한 복잡한 형태는 예를 들어 재료가 열 전달 및 방출을 최대화하기 위하여 복잡한 핀 형태나 구성으로서 사용될 때 요구된다. 또한, 금속제 베이스에 그래파이트 핀을 부착시키는 것도 문제가 되는데, 이는 그래파이트가 금속제 핀과 같은 방식으로 제위치에 납땜될 수 없기 때문이다.
전자 부품에 그래파이트를 사용하는데 있어서의 또 다른 문제점은, 발견되지 않을 수도 있으나, 그래파이트 열 방출 부품으로부터 개개의 그래파이트 입자 또는 박편들이 벗겨질 수 있다는 우려이다. 그래파이트는 전기 전도성이 있으므로, 이러한 문제점은 그래파이트 재료가 배치되는 부품의 작동을 방해할 가능성이 있다.
따라서, 금속제 부재의 성형성(formability) 및 기타 장점들과 함께 그래파이트 부재의 무게 및 열적 장점을 제공하는, 전자 장치용 열 방출 솔루션용 핀스톡의 구성을 향상시킬 필요가 지속되어 왔다.
본원발명은 전자 부품으로부터 열을 방출시키기 위한 열적 솔루션(thermal solution)용 핀 및 핀스톡 재료를 제공한다. 본원발명의 핀스톡 물품은 비 그래파이트 재료, 특히 구리나 알루미늄과 같은 금속 재료 사이에 샌드위치되는 박리된 그래파이트의 압축된 입자(때때로, 기술용어로 "가요성 그래파이트"로 언급됨)로부터 형성된 이방성 시트를 포함한다. 본 명세서에서 사용될 때, 용어 "가요성 그래파이트"는 단일하거나 또는 적층물 형태로서의 열분해성 그래파이트(pyrolytic graphite)의 시트를 언급하기도 한다. 본원발명의 핀스톡에서 사용되는 가요성 그래파이트 물품은 수직 열 전도성(through-plane termal conductivity)보다 상당히 높은 수평 열 전도성(in-plane thermal conductivity)을 갖는다. 즉, 본원발명의 물품은 비교적 높은 (약 10 또는 그보다 큰) 열적 이방성 비율(thermal anisotropic ratio)을 갖는다. 열적 이방성 비율은 수직 열 전도도에 대한 수평 열 전도도의 비율이다.
가요성 그래파이트 재료를 다른 재료의 층 사이에 샌드위치시킴으로써, 그래파이트의 열적 특성이 유지되면서도 주조성 또는 성형성(moldability or formability) 및 그래파이트 엔캡슐레이션(graphite encapsulation)과 같은 추가적인 장점을 제공하게 된다. 예를 들어, 비 그래파이트 외부 층이 플라스틱 재료를 포함하면, 그래파이트 플레이킹이 방지된다. 그러나, 가장 바람직하게는, 비 그래파이트 외부 층이 금속 재료, 특히 알루미늄을 포함하는 것이다. 비록 알루미늄이 구리와 같이 열적으로 전도성이지는 않지만, 구리에 비해 가벼운 무게로 인해 더 선호된다. 금속제 외부층을 사용함으로써 결과적인 구조체가 구체적인 공간 요구를 충족하는 복잡한 형태로 주조되고/되거나 성형되며, 여전히 그래파이트의 플레이킹을 방지하면서도 그래파이트 코어로 열을 더욱 효과적으로 확산시키기 위하여 금속의 등방성 성질을 이용할 수 있게 된다. 실제로 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 인식할 수 있듯이, 샌드위치하는 외부층이 동일한 재료를 포함해야될 필요는 없으며, 성능을 최적화하거나 극대화하기 위하여 다른 재료가 사용될 수도 있다.
본원발명에 따른 샌드위치구조는 다양한 방법에 의해 형성될 수 있다. 예를 들어, 그래파이트 시트 또는 시트의 적층물은 외부층 사이에 배치될 수 있으며, 외부층의 가장자리는 (예를 들어 플라스틱 재료인 경우에) 서로 용융되거나 (예를 들어 금속인 경우에) 서로 용접 또는 납땜된다. 대안적으로는, 외부층의 가장자리가 샌드위치 구조를형성하기 위하여 서로 접혀지거나, 또는 외부층을 서로 접착시키고/시키거나 그래파이트에 접착시키기 위하여 외부층 및/또는 그래파이트 층의 표면에 접착 재료가 도포되될 수 있다.
본원발명의 샌드위치 형태 열적 솔루션은 두 개의 주표면을 포함하고, 디들 중 하나 또는 이들 모두는 히트 싱크의 베이스와 같은 열 수집 물품 또는 재료와 작동적으로 접촉하도록 배치될 수 있다. 열적 솔루션의 나머지 표면 영역은 열 수집 물품이나 재료로부터 핀스톡으로 전달된 열을 방출시키도록 기능한다. 예를 들어, 열이 열 수집 물품이나 재료로부터 본원발명의 핀스톡으로 전달되고, 이후 열은 본원발명의 핀스톡의 수평 열 전도성으로 인하여 핀스톡을 따라 전도된다. 열원으로부터 열을 내보내기 위하여 공기나 다른 유체가 본원발명의 핀스톡의 표면 영역을 따라 또는 가로질러 통과할 수 있다.
본원발명의 핀스톡은 (금속 외부층인 경우에) 용접이나 납땜 또는 (플라스틱 외부층인 경우에) 그 위에 용융시킴으로써 히트 싱크 베이스와 같은 열 수집 물품이나 재료에 부착될 수 있다. 대안적으로는, 본원발명의 재료는 일련의 분리된 핀으로 형성될 수 있는데, 이러한 핀은 예를 들어 히트 싱크 베이스 내에 채널을 형성하여 베이스와 핀 사이의 열적 접촉을 최대화하기 위하여 채널에 각각의 핀을 납땜하거나 강제결합(pressure fitting)시킴으로써 히트 싱크 베이스에 각각 장착될 수 있다.
본원발명의 샌드위치 구조의 성형성으로 인하여 복잡한 핀 형태나 구조의 형성이 가능하다. 예를 들어, 여전히 상당한 열 방출 표면적을 제공하면서도 히트 싱크 베이스와의 접촉을 최적화하는 폴드(folded) 또는 루프(loop) 구조는 본원발명의 샌드위치 구조를 사용하는 것이 가능하다.
또한, 본원발명의 열적 솔루션에 가요성 그래파이트/금속 샌드위치 구조를 사용하는 장점은 전자기 및 무선 주파수(EMI/RF) 간섭을 차단할 수 있다는 점에 있다. 본원발명의 열적 솔루션은 장치 내에 위치된 부품을 EMI/RF 로부터 차폐시키는 기능을 하며, 또한 그 주목적인 열 방출 기능을 수행하도록 기능한다.
따라서, 본원발명의 목적은 전자 장치의 부품으로부터의 열 방출을 촉진시키기 위한 향상된 열적 솔루션을 제공하는 것이다.
본원발명의 다른 목적은 열 수집 물품 또는 재료로부터의 열 방출을 효과적으로 수행하도록 충분히 높은 열적 이방성 비율을 갖는 열적 솔루션을 제공하는 것이다.
본원발명의 또 다른 목적은 다른 방법으로는 가용 공간이 비실용적인 환경 내에서 열 방출을 제공하는 성형 가능한 열적 솔루션을 제공하는 것이다.
이하의 상세한 설명에 의해 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 이러한 목적 및 다른 목적들은, 예를 들어 (랩톱 컴퓨터와 같은) 전자 장치를 위한 열 방출 시스템에 핀스톡으로서 사용하기에 적합한 물품을 제공하므로써 달성될 수 있는데, 여기서 핀스톡 재료는 외부층 특히 알루미늄과 같은 금속 사이에 샌드위치되는 하나 이상의 가요성 그래파이트의 시트를 포함한다. 본원발명의 물품은, 바람직하게는 약 140 W/mK 이상의, 보다 바람직하게는 약 200 W/mK 이상의 수평(in-plane) 열 전도도를 가지며, 약 12 W/mK 이하의, 보다 바람직하게는 약 10 W/mK 이하의 수직(through-plane) 열 전도도를 갖는다.
유리하게, 본원발명의 시스템은 제1부품에 바로 인접하지 않은 위치에 배치되는, 히트 싱크 ,히트 파이프, 히트 플레이트 또는 이들의 조합과 같은 열 수집 장치를 더 포함하며, 여기서 본원발명의 핀스톡은 상기 열 수집 장치로부터 핀스톡으로 전도된 열을 방출시키기 위하여 열 수집 장치와 작동적으로 접촉한다.
이상의 일반적인 설명 및 이하의 상세한 설명이 본원발명의 실시예들을 제공하며 청구된 바와 같은 본원발명의 특징 및 본질을 이해하기 위한 기초나 개관을 제공하기 위한 의도임을 밝혀둔다. 첨부된 도면은 본원발명의 보다 나은 이해를 위해 첨부되며 본 명세서에 합체되어 일부를 구성한다. 도면은 본원발명의 다양한 실시예를 도시하고 있으며 본원발명의 상세한 설명과 함께 본원발명의 원리 및 작동을 설명하기 위해 사용된다.
도 1은 본원발명의 핀스톡 물품의 제1실시예의 부분 절개된 사시도를 도시하고 있다.
도 2는 도 1의 핀스톡 물품을 사용하여 형성된 복잡한 핀 구조를 갖는 히트 싱크의 사시도를 도시하고 있다.
도 3은 도 1의 핀스톡 물품을 사용하여 형성된 분리된 핀들(이중 하나가 부 분적으로 절개되어 있음)을 갖는 히트 싱크의 사시도를 도시하고 있다.
전술한 바와 같이, 본원발명의 핀스톡 물품은 그 내부 코어가 통상적으로 가요성 그래파이트로 알려진, 박리된 그래파이트의 압축된 입자의 시트로 형성되는 샌드위치 구조이다. 그래파이트는 평면 사이에 약한 결합을 갖는 편평한 층 평면 내에 공유 결합된 원자를 포함하는 탄소의 결정 구조이다. 천연 그래파이트 플레이크(flake)와 같은 그래파이트 입자를, 예를 들어 황산과 질산의 용액의 인터카랜트(intercalant)로 처리함으로써, 그래파이트의 결정 구조가 그래파이트와 인터카랜트의 화합물을 형성하도록 반응한다. 처리된 그래파이트의 입자는 그 후 "인터카레이트된 그래파이트 입자(particles of intercalated graphite)"로 지칭된다. 고온에 노출되면, 그래파이트 내의 인터카랜트는 분해되고 기화되어, 인터카레이트된 그래파이트 입자가 "c" 방향, 즉 그래파이트의 결정면에 수직한 방향으로 아코디언 형태로 초기 치수보다 약 80배 또는 그보다 큰 치수로 팽창한다. 팽창된 그래파이트 입자는 외형이 벌레 모양이어서, 통상 벌레(worms)로 지칭된다. 벌레는 초기의 그래파이트 플레이크와 달리 다양한 형태로 형성 및 절단될 수 있는 가요성 시트 내에 함께 압축될 수도 있다.
본 발명에 사용되기에 적절한 가요성 시트용 그래파이트 출발 물질은 할로겐화물 뿐만 아니라 유기산 및 무기산을 인터카레이트시킬 수 있고 이후 열에 노출될 때 팽창할 수 있는 고도의 그래파이트 탄소질 재료(highly graphitic carbonaceous material)를 포함한다. 이들 고도의 그래파이트 탄소질 재료는 가장 바람직하게 약 1.0의 흑연화도(a degree of graphitization)를 갖는다. 본원에서 사용되는 것처럼, "흑연화도"란 용어는 g = [3.45-d(002)]/0.095에 따른 값 g를 지칭하며, 여기서 d(002)는 옹스트롱 단위로 측정된 결정 구조 내의 탄소의 그래파이트 층 사이의 거리이다. 그래파이트 층 사이의 거리 d는 표준 X-선 회절 기술에 의해 측정된다. (002), (004) 및 (006) 밀러 지수에 대응하는 회절 피크의 위치가 측정되고, 이들 모든 피크에 대한 전체 에러를 최소화시키는 거리를 유도하기 위해 표준 최소 자승법 기술이 이용된다. 고도의 그래파이트 탄소질 재료의 예로는 다양한 소스로부터의 천연 그래파이트 뿐만 아니라 화학 기상 증착, 폴리머의 고온 열분해, 또는 용융된 금속 용매로부터의 결정화 등에 의해 준비된 탄소와 같은 다른 탄소질 재료를 포함한다. 천연 그래파이트가 가장 바람직하다.
본 발명에 사용되는 그래파이트 출발 물질은 출발 물질의 결정 구조가 요구된 흑연화도를 유지하고 출발 물질이 박리될 수 있는 한 비-그래파이트 성분을 함유할 수도 있다. 일반적으로, 결정 구조가 요구된 흑연화도를 소유하고 박리될 수 있는 탄소 함유 재료는 본 발명에 사용되기에 적절하다. 이러한 그래파이트는 바람직하게 80 중량% 이상의 순도를 갖는다. 보다 바람직하게, 본 발명에 사용된 그래파이트는 약 94% 이상의 순도를 가질 것이다. 가장 바람직한 실시예에서, 사용된 그래파이트는 약 98% 이상의 순도를 가질 것이다.
그래파이트 시트를 제조하는 통상적인 방법은 쉐인(Shane) 등에게 허여된 미국 특허 제 3,404,061호에 개시되어 있고, 그 개시는 본원에 참고로 병합된다. 쉐인 등에게 허여된 특허의 방법의 실행에서, 천연 그래파이트 플레이크는 예를 들어 질산과 황산의 혼합물을 함유하는 용액 내에 유리하게 100 중량부의 그래파이트 플레이크(pph) 당 약 20 내지 약 300 중량부의 인터카랜트 용액 레벨로 플레이크를 분산킴으로써 인터카레이트된다. 인터카레이션 용액은 본 발명이 속하는 기술분야에서 공지된 산화제와 다른 인터카레이팅제를 함유한다. 그 예로는 질산, 칼륨 클로레이트, 크롬산, 과망간산 칼륨, 칼륨 크로메이트, 칼륨 디크로메이트, 과염소산 등을 함유하는 용액 등이나, 예를 들어 농축된 질산 및 염소산염, 크롬산 및 인산, 황산 및 질산과 같은 혼합물, 또는 강 유기산 예를 들어 트리플루오로아세트산의 혼합물 및 유기산에 용해가능한 강 산화제와 같은 산화제 및 산화 혼합물을 함유하는 것을 포함한다. 대안적으로, 전기 포텐셜이 그래파이트의 산화를 발생시키기 위해 사용될 수 있다. 전해질 산화를 이용하여 그래파이트 결정에 유입될 수 있는 화학종은 황산 뿐만 아니라 다른 산을 포함한다.
바람직한 실시예에서, 인터카레이팅제는 황산, 또는 황산과 인산, 및 산화제, 즉 질산, 과염소산, 크롬산, 과망간산 칼륨, 과산화수소, 요오드산 또는 과옥소산 등의 혼합 용액이다. 덜 바람직할 수도 있지만, 인터카레이션 용액은 염화제1철(ferric chloride), 및 황산과 혼합된 염화제1철과 같은 금속 할로겐화물, 또는 브롬 용액으로서의 브롬 및 유기 용매 내의 황산 또는 브롬과 같은 할라이드를 함유할 수도 있다.
인터카레이션 용액의 양은 약 20 내지 약 350pph 그리고 보다 일반적으로 약 40 내지 약 160pph 범위일 수도 있다. 플레이크가 인터카레이트된 후에, 임의의 과잉 용액은 플레이크로부터 유출되고 플레이크는 수세척된다. 대안적으로, 인터 카레이션 용액의 양은 약 10 내지 약 40pph 범위로 제한될 수도 있는데, 이로 인해 참고로 본원에 병합된 미국 특허 제 4,895,713호에 개시되고 설명된 것처럼 세척 단계가 제거될 수 있다.
인터카레이션 용액으로 처리된 그래파이트 플레이크 입자는 예를 들어 25℃ 내지 125℃ 범위의 온도에서 산화 인터카레이팅 용액의 표면 필름과 반응하는 알코올, 설탕, 알데히드 및 에스테르로부터 선택되는 유기 환원제(organic reducing agent)와 혼합됨으로써 선택적으로 접촉될 수 있다. 적절한 특정 유기제로는 헥사데카놀, 옥타데카놀, 1-옥탄올, 2-옥탄올, 데실알코올, 1,10 데칸디올, 데실알데히드, 1-프로판올, 1,3프로판디올, 에틸렌글리콜, 폴리프로필렌 글리콜, 덱스트로스, 프럭토스, 락토스, 수크로스, 포테이토 스타치, 에틸렌 글리콜 모노스테아레이트, 디에틸렌 글리콜 디벤조에이트, 프로필렌 글리콜 모노스테아레이트, 글리세롤 모노스테아레이트, 디메틸 옥실레이트, 디에틸 옥실레이트, 메틸 포르메이트, 에틸 포르메이트, 아스코르빈산 및 소듐 리그노술페이트와 같은 리그린 유도 화합물을 포함한다. 유기 환원제의 양은 적절하게 그래파이트 플레이크 입자의 약 0.5 내지 4 중량%이다.
인터카레이션 전에, 중에 또는 직후에 적용된 팽창 보조제의 이용이 또한 개선점을 제공할 수 있다. 이들 개선점 중 박리 온도는 감소될 수 있고 팽창된 부피(또한 "벌레 부피"로 지칭됨)는 증가될 수 있다. 본원에서 팽창 보조제는 유리하게 팽창 개선을 달성하기 위해 인터카레이션 용액 내에 충분히 용해 가능한 유기 재료일 것이다. 더욱 좁게, 탄소, 수소 및 산소를 함유하는 이러한 형태의 유기 재료가, 바람직하게는 배타적으로, 이용될 수도 있다. 카르복실산이 특히 효과적이라고 알려져 있다. 팽창 보조제로서 유용한 카르복실산은 1 개 이상의 탄소 원자, 바람직하게 약 15 개 이하의 탄소 원자를 갖는 방향족, 지방족 또는 지환족, 직쇄 또는 분지쇄의, 포화 및 불포화 모노카르복실산, 디카르복실산 및 폴리카르복실산으로부터 선택될 수 있고, 박리의 하나 이상의 측면의 개선을 제공하기에 효과적인 양으로 인터카레이션 용액에 용해 가능하다. 적절한 유기 용매는 인터카레이션 내의 유기 팽창 보조제의 용해성을 개선시키기 위해 사용될 수 있다.
포화 지방족 카르복실산의 대표적인 예는 화학식 H(CH2)nCOOH와 같은 산이고, 포름산, 아세트산, 프로피온산, 낙산, 펜탄산, 헥산산 등을 포함하며, 여기서 n은 0에서 약 5까지의 수이다. 카르복실산을 대신하여, 무수물 또는 알킬 에스테르와 같은 반응성 카르복실산이 또한 사용될 수 있다. 알킬 에스테르의 대표적인 예는 메틸 포르메이트 및 에틸 포르메이트이다. 황산, 질산 및 다른 공지된 수용성 인터카랜트는 포름산을 궁극적으로 물과 이산화탄소로 분해시킬 수 있다. 이 때문에, 포름산과 다른 민감한 팽창 보조제는 유리하게 수용성 인터카랜트 내에 플레이크를 주입시키기 전에 그래파이트 플레이크와 접촉된다. 대표적인 디카르복실산은 2-12 개의 탄소 원자를 갖는 지방족 디카르복실산, 특히 옥살산, 푸마르산, 말론산, 말레산, 숙신산, 글루타르산, 아디프산, 1,5-펜탄디카르복실산, 1,6-헥산디카르복실산, 1,10-데칸디카르복실산, 시클로헥산-1,4-디카르복실산 및 프탈산 또는 테레프탈산과 같은 방향족 디카르복실산이다. 대표적인 알킬 에스테르는 디메 틸 옥실레이트 및 디에틸 옥실레이트이다. 대표적인 지환족 산은 시클로헥산 카르복실산이고 대표적인 방향족 카르복실산은 벤조산, 나프토산(naphthoic acid), 안트라닐산, p-아미노벤조산, 살리실산, o-, m-, 및 p-토릴산, 메톡시 및 오톡시 벤조산, 아세토아세트아미도벤조산 및, 아세트아미도벤조산, 페닐아세트산 및 나프토산이다. 대표적인 하이드록시 방향족 산은 하이드록시 벤조산, 3-하이드록시-1-나프토산, 3-하이드록시-2-나프토산, 4-하이드록시-2-나프토산, 5-하이드록시-1-나프토산, 5-하이드록시-2-나프토산, 6-하이드록시-2-나프토산 및 7-하이드록시-2-나프토산이다. 폴리카르복실산 중에는 구연산이 대표적이다.
인터카레이션 용액은 수용성일 것이고 바람직하게 약 1 내지 10%의 팽창 보조제를 함유하며, 이 양은 박리를 향상시키는데 효과적이다. 팽창 보조제가 수용성 인터카레이션 용액 내에 주입되기 전 또는 주입된 후에 그래파이트 플레이크와 접촉되는 실시예에서, 팽창 보조제는 그래파이트와 일반적으로 약 0.2중량% 내지 약 10중량% 범위의 양으로 V-블렌더와 같은 적절한 수단에 의해 혼합될 수 있다.
그래파이트 플레이크를 인터카레이트하고, 그 후 인터카레이트된 그래파이트 플레이크와 유기 환원제를 혼합한 후에, 상기 혼합물은 25℃ 내지 125℃ 범위의 온도에 노출되어 환원제와 인터카렌트 코팅의 반응을 촉진시킬 수 있다. 가열 기간은 약 20시간까지이며, 전술한 범위보다 높은 온도에 대해서는 보다 짧은 가열 기간, 예를 들어 적어도 약 10분이다. 30분 이하의 시간, 예를 들어 10 내지 25분 정도가 보다 높은 온도에서 사용될 수 있다.
이렇게 처리된 그래파이트 입자는 종종 "인터카레이트된 그래파이트"로 지칭된다. 고온, 예를 들어 약 160℃ 이상의 온도 및 특히 약 700℃ 내지 1000℃ 이상의 온도에 노출될 때, 인터카레이트된 그래파이트의 입자는 "c" 방향, 즉 구성성분인 그래파이트 입자의 결정면에 수직한 방향으로 아코디언 형태로 초기 부피 보다 약 80배 내지 1000배 또는 그보다 크게 팽창한다. 팽창된, 즉 박리된 그래파이트 입자는 외형이 벌레 모양이어서, 통상 벌레로 지칭된다. 벌레는, 초기 그래파이트 플레이크와 달리, 다양한 형태로 형성 및 절단될 수 있는 가요성 시트로 압축 성형될 수도 있다.
가요성 그래파이트 시트 및 호일은 양호한 처리 강도를 가지면서 응집성이 있으며, 예를 들어 롤러 압착에 의해 약 0.075mm 내지 3.75mm의 두께 및 약 0.1 내지 1.5g/cm3의 전형적인 밀도로 적절히 압축된다. 약 1.5 내지 30 중량%의 세라믹 첨가제가 최종 가요성 그래파이트 생성물에 향상된 수지 주입을 제공하기 위해 미국 특허 제 5,902,762호(본원에 병합됨)에 개시된 것처럼 인터카레이트된 입자 플레이크와 혼합될 수 있다. 첨가제는 약 0.15 내지 1.5mm의 길이를 갖는 세라믹 섬유 입자를 포함한다. 입자의 폭은 적절하게 약 0.04 내지 0.004mm 범위이다. 세라믹 섬유 입자는 그래파이트에 비반응성 및 비접착성이며 약 1100℃, 바람직하게 약 1400℃ 또는 그보다 높은 온도에서 안정하다. 적절한 세라믹 섬유 입자는 매서레이티드(macerated) 석영 유리 섬유, 탄소 및 그래파이트 섬유, 지르코니아, 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드 및 마그네시아 섬유, 칼슘 메타실리케이트 섬유, 칼슘 알루미늄 실리케이트 섬유, 알루미늄 옥사이드 섬유 등과 같은 자연 발생 광 섬유로부터 형성된다.
그래파이트 플레이크를 인터카레이트시키고 박리시키는 전술한 방법은, 국제특허출원 PCT/US02/39749 호에 개시된 바와 같이, 흑연화 온도, 즉 약 3000℃ 또는 그보다 높은 범위의 온도에서 그래파이트 플레이크의 예비 처리 및 인터카랜트에 유연성 첨가제의 함유에 의해 유리하게 향상될 수도 있다.
그래파이트 플레이크의 예비처리, 또는 어닐링은 플레이크가 후속적으로 인터카레이션 및 박리될 때 상당히 증가된 팽창(즉, 300% 또는 그보다 큰 팽창 부피 증가)을 야기한다. 사실, 바람직하게, 팽창의 증가는 어닐링 단계 없는 유사한 프로세싱과 비교할 때 적어도 약 50%이다. 어닐링 단계에 사용되는 온도는 3000℃ 보다 상당히 낮아서는 안되며, 이는 100℃ 보다 낮은 온도가 실질적으로 감소된 팽창을 야기하기 때문이다.
본 발명의 어닐링은 인터카레이션 및 후속적인 박리 시에 향상된 정도의 팽창을 갖는 플레이크를 야기하기에 충분한 시간 동안 수행된다. 일반적으로 요구된 시간은 1 시간 또는 그보다 많은 시간, 바람직하게 1 내지 3시간이고 가장 유리하게 불활성 분위기에서 진행한다. 최대의 유익한 결과를 위해, 어닐링된 그래파이트 플레이크는 팽창 정도를 향상시키기 위해 본 발명이 속하는 기술분야에서 공지된 다른 프로세스, 즉 유기 환원제, 유기 산과 같은 인터카레이션 보조제, 및 인터카레이션 후 계면활성제 세척제의 존재 하에서의 인터카레이션을 거칠 것이다. 더욱이, 최대의 유익한 결과를 위해, 인터카레이션 단계는 반복될 수도 있다.
본 발명의 어닐링 단계는 흑연화 분야에서 공지되고 인식된 유도로 또는 다 른 유사한 장치에서 수행되고, 여기서 사용되는 온도는 3000℃ 범위이고, 흑연화 프로세스에서 일어날 수 있는 높은 범위의 온도이다.
예비 인터카레이션 어닐링을 거친 그래파이트를 이용하여 생성된 벌레는 종종 "응집(clump)"되어, 충격 면적 중량 균일성에 악영향을 줄 수 있다고 관찰되었기 때문에, "자유 유동" 벌레의 형성을 보조하는 첨가제가 매우 바람직하다. 인터카레이션 용액에 유연성 첨가제를 첨가하면 압축 장치(그래파이트 벌레를 가요성 그래파이트 시트로 압축 또는 "칼랜더링" 하는데 통상적으로 사용되는 칼랜더 스테이션의 베드와 같은)의 베드를 가로질러 벌레의 보다 균일한 분포가 용이하게 된다. 그러므로 결과적인 시트는 보다 큰 면적 중량 균일성과 인장 강도를 갖는다. 유연성 첨가제는 장쇄(long chain) 탄화수소인 것이 바람직하며, 보다 바람직하게는 약 10개 이상의 탄소를 갖는 탄화수소인 것이 좋다. 다른 작용기가 존재하지만, 장쇄 탄화수소기를 갖는 다른 유기 화합물이 또한 사용될 수 있다.
보다 바람직하게, 유연성 첨가제는 오일이며, 광유가 특히 장기간 저장에 있어 중요한 고려사항인 악취 및 냄새가 덜 하다는 사실을 고려할 때 가장 바람직하다. 전술한 소정의 팽창 보조제가 유연성 첨가제의 정의를 충족시킴을 주목한다. 이들 재료가 팽창 보조제로 사용될 때, 인터카랜트 내에 별도의 유연성 첨가제를 포함할 필요가 없다.
유연성 첨가제는 약 1.4pph 이상, 보다 바람직하게 약 1.8pph 이상의 양으로 인터카랜트 내에 존재한다. 유연성 첨가제 함유의 상한이 하한 보다 중요하진 않지만, 약 4pph 정도 이상 유연성 첨가제를 함유한다고 하여 상당한 추가적인 장점 이 있는 것은 아니다.
이렇게 처리된 그래파이트 입자는 종종 "인터카레이트된 그래파이트"로 지칭된다. 고온, 예를 들어 약 160℃ 이상의 온도 및 특히 약 700℃ 내지 1200℃ 또는 그보다 높은 온도에 노출될 때, 인터카레이트된 그래파이트의 입자는 "c" 방향, 즉 구성성분인 그래파이트 입자의 결정면에 수직한 방향으로 아코디언 형태로 초기 부피 보다 약 80배 내지 1000배 또는 그보다 크게 팽창한다. 팽창된, 즉 박리된 그래파이트 입자는 외형이 벌레 모양이어서, 통상 벌레로 지칭된다. 벌레는, 초기 그래파이트 플레이크와 달리, 본 명세서에서 기술되는 바와 같이 기계적 충격을 변형시킴으로써 작은 횡방향 개구부가 제공될 수 있으며 다양한 형태로 형성 및 절단될 수 있는 가요성 시트로 압축 성형될 수도 있다.
가요성 그래파이트 물품은 양호한 처리 강도를 가지면서 응집성이 있으며, 예를 들어 롤러 압착에 의해 약 0.075mm 내지 3.75mm의 두께 및 약 0.1 내지 1.5g/cm3의 전형적인 밀도로 적절히 압축된다. 약 1.5 내지 30 중량%의 세라믹 첨가제가 최종 가요성 그래파이트 생성물에 향상된 수지 주입을 제공하기 위해 미국 특허 제 5,902,762호(본원에 병합됨)에 개시된 것처럼 인터카레이트된 입자 플레이크와 혼합될 수 있다. 첨가제는 약 0.15 내지 1.5mm의 길이를 갖는 세라믹 섬유 입자를 포함한다. 입자의 폭은 적절하게 약 0.04 내지 0.004mm 범위이다. 세라믹 섬유 입자는 그래파이트에 비반응성 및 비접착성이며 약 1100℃, 바람직하게 약 1400℃ 또는 그보다 높은 온도에서 안정하다. 적절한 세라믹 섬유 입자는 매서레이티드(macerated) 석영 유리 섬유, 탄소 및 그래파이트 섬유, 지르코니아, 보론 나이트라이드, 실리콘 카바이드 및 마그네시아 섬유, 칼슘 메타실리케이트 섬유, 칼슘 알루미늄 실리케이트 섬유, 알루미늄 옥사이드 섬유 등과 같은 자연 발생 광 섬유로부터 형성된다.
가요성 그래파이트 시트는 수지로 처리될 수 있고 흡수된 수지는 경화 후에 내습성 및 처리 강도, 즉 가요성 그래파이트 시트의 강성도를 향상시킬 뿐만 아니라 시트의 형상을 "고정(fixing)"시킨다. 적절한 수지 함량은 바람직하게 약 5 중량% 이상, 보다 바람직하게 약 10 내지 35 중량%, 그리고 적절하게 약 60 중량% 이하이다. 본 발명의 실시에서 특히 유용하다고 알려진 수지는 아크릴-, 에폭시- 및 페놀-계 수지 시스템, 플루오르-계 폴리머 또는 이들의 혼합물을 포함한다. 적절한 에폭시 수지 시스템은 디글리시딜 에테르 또는 비스페놀 A(DGEBA) 및 다른 다기능성 수지 시스템에 기초한 것을 포함하며; 사용될 수 있는 페놀 수지는 레졸(resole) 및 노볼락(novolak) 페놀을 포함한다. 선택적으로, 가요성 그래파이트에는 수지에 추가하여 또는 수지를 대신하여 섬유 및/또는 염이 주입될 수 있다. 추가적으로, (접착성, 물질 유동(material flow), 친수성 등과 같은) 특성을 변경시키기 위하여 반응성 또는 비반응성 첨가제가 수지 시스템에 사용될 수 있다. 수지 함침된 재료의 열 전도도를 최대화하기 위하여, 수지는 상승된 온도와 압력에서 경화될 수 있다. 더욱 상세하게는 약 90℃ 이상의 온도와 약 7MPa 이상의 압력에서 경화시킴으로써 뛰어난 열 전도도를 갖는 그래파이트 재료를 생산할 수 있다(실제로, 구리에서 관측되는 값을 초과하는 수평 열 전도도가 얻어질 수 있다).
대안적으로, 국제특허출원 PCT/US02/16730 호에 개시된 바와 같이, 본원발명의 가요성 그래파이트 시트는 새로이 팽창된 벌레보다는 재가공된(reground) 가요성 그래파이트 입자를 사용할 수 있다. 이러한 시트는 새롭게 형성된 시트 재료, 재생된 시트 재료, 작은 조각(scrap)의 시트 재료, 또는 기타 적절한 소스(source)가 될 수 있다.
또한 본원발명의 처리 과정은 순수 재료(virgin material)와 재생된 재료의 혼합물을 사용할 수도 있다.
재생된 재료의 소오스 재료는 전술한 것처럼 압축 성형된 시트 또는 시트의 마무리부분, 또는 예를 들어 예비 칼랜더링 롤로 압축되지만 수지로 주입되지 않은 시트일 수도 있다. 더욱이, 소오스 재료는 수지로 주입되었지만 아직 경화되지 않은 시트 또는 시트의 마무리부분, 또는 수지로 주입되고 경화된 시트 또는 시트의 마무리부분일 수도 있다. 소오스 재료는 플로우 필드 플레이트 또는 전극과 같은 재생된 가요성 그래파이트 PEM 연료 전지 성분일 수도 있다. 다양한 그래파이트 소오스 각각은 그대로 또는 천연 그래파이트 플레이크와 혼합된 채로 사용될 수도 있다.
가요성 그래파이트 시트의 소오스 재료가 이용가능하면, 입자를 생성하기 위해 제트 밀, 에어 밀, 블렌더 등과 같은 공지된 프로세스 또는 장치와 연결될 수 있다. 바람직하게, 대부분의 입자는 20 U.S. 메쉬를 통과하고 보다 바람직하게 대부분(약 20% 초과, 보다 바람직하게 약 50% 초과)이 80 U.S. 메쉬를 통과하지 않는 지름을 갖는다. 가장 바람직하게 입자는 약 20 메쉬 이하의 입자 크기를 갖는다. 가요성 그래파이트 시트는 분쇄 프로세스 중에 수지 시스템에 열 손상을 방지하기 위해 분쇄되기 때문에 수지 주입될 때 가요성 그래파이트 시트를 냉각시키는 것이 바람직할 수도 있다.
분쇄된 입자의 크기는 요구된 열적 특성과 그래파이트 입자의 기계가공성 및 성형성을 균형맞추도록 선택될 수도 있다. 그러므로, 보다 작은 입자는 기계가공 및/또는 성형을 용이하게 하는 그래파이트 입자를 야기하는 반면, 보다 큰 입자는 보다 큰 이방성, 및 보다 큰 수평(in-plane) 전기전도도 및 열전도도를 야기할 것이다.
소오스 재료가 수지 함침되면, 바람직하게는 수지가 입자로부터 제거된다. 수지 제거에 관한 상세한 사항은 이하에서 설명된다.
소오스 재료가 분쇄되면, 이는 재팽창된다. 재팽창은 전술한 인터카레이션과 박리 프로세스 및 그레인크(Greinke) 등에게 허여된 미국 특허 제 4,895,713호 및 쉐인(Shane)에게 허여된 미국 특허 제 3,404,061호에 개시된 내용을 이용함으로써 발생할 수도 있다.
일반적으로, 인터카레이션 후에 입자는 노 내에서 인터카레이트된 입자를 가열함으로써 박리된다. 이러한 박리 단계 중에, 인터카레이트된 천연 그래파이트 플레이크는 재생되고 인터카레이트된 입자에 추가될 수도 있다. 바람직하게, 재팽창 단계 중에 입자는 약 100cc/g 이상 그리고 약 350cc/g 또는 그 이상까지의 범위의 비부피를 갖도록 팽창된다. 마지막으로, 재팽창 단계 후에, 재팽창된 입자는 전술한 것처럼 가요성 시트로 압축될 수도 있다.
출발 물질이 수지로 주입되면, 수지는 바람직하게 입자로부터 적어도 부분적으로 제거되어야 한다. 이러한 제거 단계는 분쇄 단계와 재팽창 단계 사이에서 발생해야 한다.
일 실시예에서는, 상기 제거 단계는 재분쇄(regrind) 입자를 함유하는 수지를 예를 들어 개방된 플레임(flame) 위로 가열하는 단계를 포함한다. 보다 구체적으로는, 함침된 수지는 수지 제거를 실행하기 위하여 약 250℃ 이상의 온도를 가열될 수 있다. 이러한 가열 단계 동안에 수지 용해 제품의 발화를 방지하기 위하여 주의를 기울여야 한다; 이는 공기에서의 조심스런 가열이나 불활성 분위이에서의 가열에 의해 이루어질 수 있다. 바람직하게는, 약 400℃ 내지 약 800℃의 범위내에서 약 10 내지 약 150 분 또는 그 이상의 범위 내에서 가열이 이루어져야 한다.
또한, 수지 제거 단계는 수지가 제거되지 않는 유사한 방법과 비교하여 주조 프로세스로부터 생산된 결과 물품의 인장 강도가 증가하게 된다. 수지 제거 단계는 팽창 단계(즉, 인터카레이션 및 박리) 동안에, 수지가 인터카레이션 화학제품과 혼합될 때, 어떤 경우에는 유동성 부산물을 형성하므로 유리할 수 있다.
따라서, 팽창 단계 이전에 수지를 제거함으로써, 앞서 설명한 바와 같이 증가된 강도 특성과 같은 우수한 제품이 얻어지게 된다. 증가된 강도 특성은 부분적으로는 증가된 팽창으로 인한 결과이다. 입자 내에 수지가 존재하여, 팽창이 제한된다.
강도 특성 및 환경적인 고려에 추가하여, 수지는 산과 함께 통제되지 않는 발열성 반응을 형성할 수 있다는 것을 고려하여 인터카레이션에 앞서 제거될 수 있 다.
상기와 같은 관점에서, 바람직하게는 대부분의 수지가 제거되는 것이 좋다. 보다 바람직하게는, 약 75% 보다 많은 수지가 제거되는 것이 좋다. 가장 바람직하게는, 99% 보다 많은 수지가 제거되는 것이 바람직하다.
일단 가요성 그래파이트가 분쇄되면, 원하는 형태로 성형되어 바람직한 실시예에서 (수지가 함침될 때) 경화된다. 대안적으로는, 비록 분쇄 이후 경화가 바람직하기는 하지만, 시트는 분쇄에 앞서 경화될 수 있다.
선택적으로, 본원발명의 열 분산 물질을 구성하기 위하여 사용되는 가요성 그래파이트는, 적층된 층 사이에 접착제를 구비하거나 또는 구비하지 않은, 적층물(laminate)로서 사용될 수 있다. 적층물 스택의 평면을 가로지르는 열 방출을 늦출 수 있으므로, 상기한 바와 같이 불리할 수 있는 접착제의 사용을 필요로 하지만, 적층물 스택(stack)에는 비-그래파이트 층(non-graphite layer)이 포함될 수 있다. 이러한 비-그래파이트 충은 금속이나 플라스틱 또는 유리섬유나 세라믹과 같은 비 금속물질을 포함할 수 있다.
앞서 주목한 바와 같이, 이렇게 형성된 박리된 그래파이트의 압축된 입자의 시트는 본질적으로 이방성을 갖는다; 즉, 시트의 열 전도도는, 시트에 수직인 방향("c" 방향)과 반대인 수평방향("a" 방향)에서 더 크다. 이로써, 그래파이트 시트의 이방성은 열이 본원발명의 열적 솔루션의 수평방향(즉, 그래파이트 시트를 따라 "a"방향)을 따르도록 한다. 이러한 시트는 일반적으로 수평 열 전도도가 약 140 W/mK 이상, 보다 바람직하게는 약 200 W/mK 이상, 가장 바람직하게는 약 250 W/mK 이상이며, 수직 방향에서는 약 12 W/mK 이하, 보다 바람직하게는 약 10 W/mK 이하, 가장 바람직하게는 약 6 W/mK 이하이다. 따라서 본원발명의 열 분산 물질은 약 10 이상의 열적 이방성 비율(thermal anisotropic ratio)(즉, 수직 열 전도도에 대한 수평 열 전도도의 비율)을 갖는다.
적층물의 수평 및 수직 열 전도도 값은, 적층물을 형성하기 위해 사용되는 것을 포함하여 열적 솔루션을 구성하기 위해 사용된 가요성 그래파이트 시트의 그라펜 층(graphene layer)의 지향성 정렬(directional alignment)을 변경함으로써, 혹은 적층물이 형성된 후에 적층물 자체의 그라펜 층의 지향성 정렬을 변경함으로써 조절될 수 있다. 이러한 방식으로 하여, 열적 솔루션의 수직 열 전도도는 감소되면서도 열적 솔루션의 수평 열 전도도는 증가하게 되어, 결과적으로 열적 이방성 비율이 증가하게 된다.
이와 같은 그라펜 층의 지향성 정렬을 달성하기 위한 방법 중 하나는, 지향성 정렬을 형성하는 곳에서 보다 효과적으로 롤러 압착하면서 시트를 롤러 압착하거나(즉, 전단력을 적용) 다이 프레싱(die pressing) 또는 상호 플래튼 프레싱(reciprocal platen pressing) 함으로써(즉, 압축을 가함) 가요성 그래파이트 시트에 압력을 가하는 것이다. 예를 들어, 시트를 1.1 g/cc 와는 대조적으로 1.7 g/cc 의 밀도로 롤러 압착함으로써, 수평 열 전도도는 약 240 W/mK 내지 약 450 W/mK 까지 또는 그보다 크게 증가되고 수평 열 전도도는 이에 비례하여 감소하여 각각의 시트 및, 확장하여, 이로부터 형성된 임의의 적층물의 열적 이방성 비율을 증가시키게 된다.
대안적으로, 적층물이 형성되면, 적층물을 구성하는 그라펜 층의 지향성 정렬이, 가압 등에 의하여, 대체로 증가하게 되며, 이로써 적층물을 구성하는 가요성 그래파이트 시트의 초기 밀도보다 더 밀도가 커지게 된다. 사실, 적층된 물품의 최종 밀도는 이러한 방식으로 약 1.4 g/cc 이상, 보다 바람직하게는 약 1.6 g/cc 이상, 가장 바람직하게는 약 2.0 g/cc 까지 얻어질 수 있다. 압력은 다이 프레싱이나 압착 롤러와 같은 종래의 수단에 의해 가해질 수 있다. 2.0 g/cc 정도의 높은 밀도를 얻기 위해서는, 약 60 MPa 이상, 바람직하게는 약 550 MPa 이상, 보다 바람직하게는 약 700 MPa 이상의 압력이 필요하다.
그라펜 층의 지향성 정렬을 증가시키게 되면, 밀도는 순수 구리 밀도의 일부를 유지하면서도, 그래파이트 적층물의 수평 열 전도도는 순수 구리의 열 전도도 이상으로 증가하게 된다. 또한, 정렬된 적층물은 "정렬되지 않은" 적층물과 비교하여 증가된 강도를 나타낸다
일단 가요성 그래파이트 재료가 형성되면, 단일 시트건 적층물이건 간에, 두 개의 외부 층 사이에 샌드위치된다. 상술한 바와 같이, 외부층은 플라스틱 재료를 포함할 수 있지만, 보다 바람직하게는 금속을, 가장 바람직하게는 알루미늄을 포함한다. 본원발명의 샌드위치 구조를 가능한 한 얇게 유지하기 위하여, 이러한 외부층은 각각이 약 10 mm 이하의 두께이어야 하며, 가장 바람직하게는 약 7.5 mm 이하의 두께이어야 한다.
상술한 바와 같이, 이러한 샌드위치 구조는 그래파이트 코에 주위에 외부층을 함께 용융/용접/납땜시키거나, 접착제를 사용하거나, 또는 그들 주위로 외부층 을 접거나 주름잡아 외부층 사이에 그래파이트 재료를 엔캡슐레이팅(encapsulating)함으로써 형성될 수 있다. 가장 바람직한 실시예에서는, 외부층(들)과 그래파이트 코어 사이에서의 열전달을 어떠한 감소도 방지하기 위하여, 두 개의 외부층이 서로 만나는 지점에만 접착제를 도포하여 외부층이 서로 접착된다.
이제 도면, 특히 도 1을 참조하면, 본원발명의 핀스톡의 일 실시예가 도시되어 있으며, 전체적으로 도면부호 "10"으로 표시되어 있다. 핀스톡(10)은 주 표면(10a, 10b)을 갖는 샌드위치 구조를 포함하며, 외부층(30 및 40) 사이에 샌드위치된 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 시트(20)를 포함한다. 핀스톡(10)의 적어도 일부분은, 도 2 및 3에 도시된 바와 같이, 히트 싱크(100)에 의해 수집된 열이 핀스톡(10)으로 전도되어 여기서 방출되도록, 히트 싱크(100)와 같은 열 수집 물품 또는 재료와 작동적으로 접촉하도록 배치된다.
또한, 핀스톡(10)의 금속 외부층(30, 40)의 성형성으로 인하여, 핀스톡(10)은 도 2에 도시된 바와 같이 복잡한 형태로 성형되어 히트 싱크(100)와의 접촉 및 열 방출을 최대화 또는 최적화시키게 된다.
따라서, 본원발명의 사용에 의하여, 알루미늄과 같은 금속의 성형성 및 그래파이트의 무게 및 이방성 장점을 활용하는 효과적인 열 방출이 이루어질 수 있다. 이러한 기능은 그 높은 밀도로 인하여 종종 무게에 민감한 장치에는 바람직하지 않은 알루미늄이나 구리와 같은 종래 열 방출 재료에 의해서는 달성될 수 없다.
본원 명세서에서 언급된 모든 인용 특허, 특허 출원 및 공보는 참조 문헌으 로서 병합된다.
이와 같이 기술된 본원발명에 의하여, 다양한 변형이 가능하다는 것이 명백하다. 이러한 변형은 본원발명의 범위나 기술 사상을 벗어나는 것으로 여겨져서는 안되며, 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 명백할 수 있는 이러한 모든 변형은 이하의 청구범위의 범위 내에 포함되는 것으로 의도된다.
본원발명은 전자 부품으로부터 열을 방출시키기 위한 열적 솔루션(thermal solution)용 핀 및 핀스톡 재료로서 유용하다.

Claims (15)

  1. 열 방출 물품으로서,
    히트 싱크 베이스 및 다수의 핀을 포함하고,
    상기 다수의 핀은, 상기 히트 싱크 베이스와 상기 다수의 핀 사이에서 열이 전도될 수 있도록 상기 히트 싱크 베이스에 결합되며,
    상기 다수의 핀 각각은 합성물로부터 형성되며,
    상기 합성물은 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 하나 이상의 시트를 포함하며,
    상기 하나 이상의 시트는 10 이상의 열적 이방성 비율을 가지며, 접착제를 사용하여 두 개의 외부층 사이에 샌드위치되며, 상기 접착제는 상기 외부층들을 서로 접착시키거나, 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 시트에 접착시키거나, 또는 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 시트에 접착시키고 서로 접착시키는,
    열 방출 물품.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 외부층들이 플라스틱, 금속, 및 이들의 결합물이나 합성물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 외부층들 중 하나 이상이 금속 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 외부층들 중 하나 이상이 알루미늄을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 열 방출 물품이 히트 싱크, 히트 파이프, 히트 플레이트, 또는 이들의 임의의 결합물을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 합성물이 140 W/mK 이상의 수평 열 전도도를 갖는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 합성물이 12 W/mK 이하의 수직 열 전도도를 갖는 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  8. 전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡으로서,
    박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 하나 이상의 시트를 포함하고,
    상기 하나 이상의 시트는 10 이상의 열적 이방성 비율을 가지며, 접착제를 사용하여 두 개의 외부층 사이에 샌드위치되며, 상기 접착제는 상기 외부층들을 서로 접착시키거나, 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 시트에 접착시키거나, 또는 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 시트에 접착시키고 서로 접착시키는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 외부층들이 플라스틱, 금속, 및 이들의 결합물이나 합성물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 외부층들 중 하나 이상이 금속 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 외부층들 중 하나 이상이 알루미늄을 포함하는 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  12. 제8항에 있어서,
    상기 핀스톡이 140 W/mK 이상의 수평 열 전도도를 갖는 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 핀스톡이 12 W/mK 이하의 수직 열 전도도를 갖는 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
  14. 제1항에 있어서,
    상기 외부층들이 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 하나 이상의 시트를 완전히 둘러싸는(encapsulate) 것을 특징으로 하는,
    열 방출 물품.
  15. 제8항에 있어서,
    상기 외부층들이 상기 박리된 그래파이트의 압축된 입자로부터 형성된 하나 이상의 시트를 완전히 둘러싸는(encapsulate) 것을 특징으로 하는,
    전자 장치의 열 방출 시스템용 핀스톡.
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