KR101055512B1 - 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 - Google Patents

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Abstract

본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 외주면이 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체, 상기 다수의 평면에 각각 형성된 다수의 단위전지, 상기 다수의 단위전지를 직렬로 연결하는 내부연결재 및 직렬로 연결된 상기 다수의 단위전지를 집전수단과 연결하는 외부연결재를 포함하여 구성되며, 관형지지체의 다수의 평면에 각각 단위전지를 형성하여 직렬로 연결함으로써 뛰어난 성능 및 높은 단위부피당 전력밀도를 가질 수 있고, 집전시 높은 전압을 유지하여 전기저항으로 인한 전력손실량을 감소시킬 수 있는 효과가 있다.
고체산화물 연료전지, 다각 관형지지체, 내부연결재, 외부연결재, 단위전지

Description

고체산화물 연료전지 및 그 제조방법{SOLID OXIDE FUEL CELL AND A METHOD OF MANUFACTURING THE SAME}
본 발명은 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법에 관한 것이다.
연료전지란 연료(수소, LNG, LPG 등)와 공기의 화학 에너지를 전기 화학적 반응에 의해 전기 및 열로 직접 변환시키는 장치이다. 기존의 발전기술이 연료의 연소, 증기 발생, 터빈 구동, 발전기 구동 과정을 취하는 것과 달리 연소 과정이나 구동 장치가 없으므로 효율이 높을 뿐만 아니라 환경문제를 유발하지 않는 새로운 개념의 발전 기술이다. 이러한 연료전지는 SOx와 NOx 등의 대기오염물질을 거의 배출하지 않고 이산화탄소의 발생도 적어 무공해 발전이며, 저소음, 무진동 등의 장점이 있다.
연료전지는 인산형 연료전지(PAFC), 알칼리형 연료전지(AFC), 고분자전해질형 연료전지(PEMFC), 직접메탄올 연료전지(DMFC), 고체산화물 연료전지(SOFC) 등 다양한 종류가 있는데, 이 중 고체산화물 연료전지(SOFC)는 활성화 분극에 바탕한 과전압이 낮고, 비가역적 손실이 적으므로 발전효율이 높다. 또한, 수소뿐만 아니라 탄소 또는 하이드로 카본계의 연료로 사용할 수 있어 연료 선택폭이 넓으며, 전극에서의 반응속도가 높기 때문에 전극 촉매로서 값비싼 귀금속을 필요로 하지 않는다. 게다가, 발전에 부수하여 배출되는 열은 온도가 매우 높아 이용가치가 높다. 고체산화물 연료전지에서 발생한 열은 연료의 개질에 이용될 뿐만 아니라, 열병합 발전에서 산업용 이나 냉방용 에너지원으로 이용할 수 있다. 따라서, 고체산화물 연료전지는 향후 수소 경제 사회로의 진입을 위해 필수적인 발전기술이다.
고차산화물 연료전지(solid oxide fuel cell; SOFC)의 기본적인 동작원리를 살펴보면, 고체산화물 연료전지는 기본적으로 수소 및 CO의 산화반응으로 발전하는 장치이고, 연료극 및 공기극에서는 아래의 반응식 1과 같은 전극 반응이 진행된다.
연료극: H2 + O2 - → H2O + 2e-
CO + O2 - → CO2 + 2e-
공기극: O2 + 4e- → 2O2 -
전반응: H2 + CO + O2 → H20 + CO2
즉, 전자는 외부 회로를 거쳐 공기극에 도달하고, 동시에 공기극에서 발생한 산소이온이 전해질을 통해서 연료극으로 전달되어 연료극에서는 수소 또는 CO가 산 소이온과 결합하여 전자 및 물 또는 CO2를 생성한다.
도 1a 내지 도 1b는 종래의 고체산화물 연료전지의 사시도이다.
도 1a 내지 도 1b에 도시된 바와 같이, 고체산화물 연료전지는 평판형 고체산화물 연료전지(10)와 관형 고체산화물 연료전지(20)로 분류되고 있다.
평판형 고체산화물 연료전지(10)는 세퍼레이터(11), 단위전지(13), 세퍼레이터(11) 순으로 적층된다. 평판형 고체산화물 연료전지(10)는 관형 고체산화물 연료전지(20)에 비해서 높은 성능 및 전력밀도를 갖고 제조공정이 매우 간단하다. 특히, 테이프 캐스팅(tape casting), 닥터 블레이드(doctor blade), 스크린 프린팅(screen printing) 등을 통해 평면상에 전극 및 전해질을 제조하므로 연료전지 제조비용이 낮은 장점이 있다.
하지만, 평판형 고체산화물 연료전지(10)는 반응가스의 공급과 배출를 위해서 커다란 외부 매니폴드(manifold)를 필요로 하고, 이러한 구조는 엄격한 기체 밀봉을 요구한다. 따라서, 세퍼레이터(11)와 단위전지(13) 사이에 가스밀봉을 위한 실링부재(15)를 배치해야 한다. 그러나, 실링부재(15)는 고온에서 내구성이 안정적이지 못해 크랙(crack)이 발생하는 문제점이 있다. 또한, 가스밀봉을 위해 기계적인 압축밀봉, 시멘트 밀봉, 유리밀봉, 유리와 세라믹 복합 밀봉기술 등이 개발되고 있으나, 여전히 많은 문제점이 있다. 기계적 압축밀봉의 경우 세라믹 구성요소에 불균일한 응력 분포를 초래하여 균열을 발생시키고, 시멘트와 유리 밀봉의 경우 고온에서 전지재료와 반응하여 연료전지에 나쁜 영향을 미친다.
관형 고체산화물 연료전지(20)는 공기극 지지체(21)의 외부에 전해질(23), 연료극(25) 순으로 적층되고, 다른 단위전지와 연결을 위한 연결재(27)가 공기극 지지체(21) 상부에 형성된다. 관형 고체산화물 연료전지(20)는 평판형 고체산화물 연료전지(10)와 달리 별도의 가스밀봉이 필요 없어 장기 내구성이 좋고, 열충격에 상대적으로 안정적이다.
하지만, 단위전지를 연결하여 번들(bundle) 형성시 많은 부피를 차지하기 때문에 상대적으로 낮은 성능과 전력밀도를 갖는다. 또한, 공기극 지지체(21)의 외주면이 곡면이므로 평판형 고체산화물 연료전지(10)에 비해서 균일한 전극 및 전해질의 코팅이 어려운 문제점이 있다.
따라서, 본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위해 안출된 것으로서, 본 발명의 목적은 외주면이 다수의 평면으로 구성된 다각 관형지지체를 채용함으로써 가스밀봉이 필요 없으면서도 높은 성능 및 전력밀도를 갖는 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법을 제공하기 위한 것이다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고체산화물 연료전지는 외주면이 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체, 상기 다수의 평면에 각각 형성된 다수의 단위전지, 상기 다수의 단위전지를 직렬로 연결하는 내부연결재 및 직렬로 연결된 상기 다수의 단위전지를 집전수단과 연결하는 외부연결재를 포함하여 구성된다.
여기서, 상기 다수의 단위전지는, 상기 관형지지체의 모서리를 제외한 각각의 상기 평면에 형성된 다수의 제1 전극, 상기 제1 전극의 외부에 선택적으로 형성된 다수의 전해질 및 상기 전해질의 외부에 선택적으로 형성된 다수의 제2 전극을 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 외부연결재는, 상기 관형지지체의 일모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단 및 상기 제2 전극의 타단을 집전수단과 연결하는 것을 특징으로 하고, 상기 내부연결재는, 상기 일모서리를 제외한 상기 관형지지체의 모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단과 상기 제2 전극의 타단을 연결하고, 기체 비투과성으로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 전해질은 상기 제1 전극의 타측면을 도포하도록 타단이 상기 관형지지체 방향으로 연장되고, 상기 제2 전극은 연장된 상기 전해질의 타단을 도포하도록 타단이 상기 관형지지체 방향으로 연장되는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제2 전극의 일단이 내부연결재 또는 외부연결재와 이격되도록 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 전극은 연료극이고, 상기 제2 전극은 공기극인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 전극은 공기극이고, 상기 제2 전극은 연료극인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 관형지지체는 외주면이 3개, 4개, 5개 또는 6개의 평면으로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 관형지지체는 내주면이 곡면으로 구성된 원통형인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속지지체는 스테인리스스틸(Stainless Steel)로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 절연층은 다공성 지르코니아(Zirconia) 또는 다공성 알루미나(Aluminum Oxide)로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 금속지지체는 다공성물질로 형성된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 관형지지체의 모서리는 라운딩처리된 것을 특징으로 한다.
본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 제조방법은 (A) 외주면에 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체를 준비하는 단계, (B) 상기 다수의 평면에 각각 다수의 단위전지를 형성하는 단계 및 (C) 상기 다수의 단위전지를 직렬로 연결하는 내부연결재와 집전수단과 연결하는 외부연결재를 구비하는 단계를 포함하여 구성된다.
여기서, 상기 (A) 단계에서, 상기 절연층은 스프레이 코팅법(spray coating) 또는 플라즈마 스프레이법(plasma spray)으로 도포된 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 (B) 단계는, (B1) 상기 관형지지체의 모서리를 제외한 각각의 상기 평면에 다수의 제1 전극을 형성하는 단계, (B2) 상기 제1 전극의 외부에 선택적으로 다수의 전해질을 형성하는 단계 및 (B3) 상기 전해질의 외부에 선택적으로 다수의 제2 전극을 형성하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 (C) 단계는, 상기 관형지지체의 일모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단 및 상기 제2 전극의 타단을 집전수단과 연결하는 외부연결재를 구비하는 단계 및 상기 일모서리를 제외한 상기 관형지지체의 모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단과 상기 제2 전극의 타단을 연결하는 내부연결재를 구비하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 (B) 단계에서, 상기 다수의 단위전지는 테이프 캐스팅법(tape casting), 스프레이 코팅법(spray coating), 딥 코팅법(dip coating), 스크린 프린 팅법(screen printing), 닥터 블레이드법(doctor blade), 전기화학 증착법, 스퍼터링법(sputtering), 이온빔법, 이온주입법 또는 플라즈마 스프레이법(plasma spray)으로 형성하는 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 전극은 연료극이고, 상기 제2 전극은 공기극인 것을 특징으로 한다.
또한, 상기 제1 전극은 공기극이고, 상기 제2 전극은 연료극인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 특징 및 이점들은 첨부도면에 의거한 다음의 상세한 설명으로부터 더욱 명백해질 것이다.
이에 앞서 본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 통상적이고 사전적인 의미로 해석되어서는 아니되며, 발명자가 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합되는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
본 발명에 따르면 다각 관형지지체의 다수의 평면에 각각 단위전지를 형성하여 직렬로 연결함으로써 뛰어난 성능 및 높은 단위부피당 전력밀도를 가질 수 있고, 집전시 높은 전압을 유지하여 전기저항으로 인한 전력손실량을 감소시킬 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따르면 곡면이 아닌 평면에 전극 및 전해질을 형성함으로 제조공정이 간단해지고 제조비용이 낮아지면서도, 기본적으로 관형지지체를 사용하므로 가스밀봉이 필요 없어 장기 내구성이 뛰어나고 열 충격에 강한 장점이 있다.
또한, 본 발명에 따르면 관형지지체의 외주면을 다양한 형상으로 제작할 수 있고, 이를 통해서 최적의 단위부피당 전력밀도를 갖는 번들(bundle)을 제작할 수 있는 효과가 있다.
또한, 본 발명에 따르면 관형지지체를 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 제작함으로써 종래의 관형지지체에 비해 성형이 용이하고 가격 경쟁력을 확보할 수 있다. 그리고, 고온에서 저온으로 변화(on-off cycle)하는 고체산화물 연료전지의 특성상 발생하는 열팽창의 차이와 열 충격에 대해 금속지지체는 종래의 세라믹 지지체에 비해 뛰어난 특성을 발휘하는 장점이 있다.
본 발명의 목적, 특정한 장점들 및 신규한 특징들은 첨부된 도면들과 연관되어지는 이하의 상세한 설명과 바람직한 실시예들로부터 더욱 명백해질 것이다. 각 도면의 구성요소들에 참조번호를 부가함에 있어서, 동일한 구성 요소들에 한해서는 비록 다른 도면상에 표시되더라도 가능한 한 동일한 번호를 가지도록 하고 있음에 유의하여야 한다. 또한, 도면상에 표시된 O2 및 H2는 연료전지의 작동과정을 상세히 설명하기 위한 예시일 뿐 연료극이나 공기극에 공급되는 기체의 종류를 제한하는 것은 아니다. 또한, "일단", "타단", "타측면", "일모서리", "제1", "제2", "외부" 등의 용어는 하나의 구성요소를 다른 구성요소로부터 구별하기 위해 사용되는 것으로, 구성요소가 상기 용어들에 의해 제한되는 것은 아니다. 그리고, 본 발명을 설명함에 있어서, 관련된 공지 기술에 대한 구체적인 설명이 본 발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우 그 상세한 설명은 생략한다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 6은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 사시도이고, 도 7은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 요부확대도이며, 도 8 내지 도 10은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 다양한 고체산화물 연료전지의 사시도이다.
도 6 내지 도 10에 도시된 바와 같이, 본 실시예에 따른 고체산화물 연료전지는 외주면이 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체(113)의 전면에 절연층(114)을 도포하여 형성된 다각 관형지지체(110), 다수의 평면에 각각 형성된 다수의 단위전지(120), 다수의 단위전지(120)를 직렬로 연결하는 내부연결재(130) 및 직렬로 연결된 다수의 단위전지(120)를 집전수단과 연결하는 외부연결재(140)를 포함하는 구 성이다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 도 6, 도 8, 도 9 및 도 10에 도시된 것과 같이 다양한 형태의 고체산화물 연료전지를 제작할 수 있다. 도 6은 육각 관형지지체를 이용한 고체산화물 연료전지(100)이고, 도 8은 삼각 관형지지체를 이용한 고체산화물 연료전지(200)이고, 도 9는 사각 관형지지체를 이용한 고체산화물 연료전지(300)이며, 도 10은 오각 관형지지체를 이용한 고체산화물 연료전지(400)이다. 이와 같이, 고체산화물 연료전지는 관형지지체(110)의 형상에 따라 다양한 형태로 제작될 수 있다.
관형지지체(110)의 외주면은 3개(도 8 참조), 4개(도 9 참조), 5개(도 10 참조) 또는 6개(도 6 참조)의 평면으로 구성될 수 있다. 다만, 이는 예시적인 것으로 전술한 평면의 숫자(N)는 3 이상에서 무한대 미만까지(3≤N<∞)의 모든 자연수가 포함될 수 있다. 또한, 전술한 평면의 숫자(N)는 고체산화물 연료전지 내부에 직렬연결된 단위전지(120)의 수를 결정하므로 필요한 전압의 크기를 고려하여 평면의 숫자(N)를 결정한다. 그리고, 다수의 평면이 서로 접하는 모서리에는 내부연결재(130)가 구비되는데 내부연결재(130)의 크랙(crack) 발생을 방지하기 위해서 모서리를 라운딩(rounding) 처리해 주는 것이 바람직하다.
한편, 관형지지체(110)의 내부에는 기체(본 실시예에서는 연료)가 공급되어야 한다. 따라서, 기체 공급수단인 매니폴드(mainfold)와의 결합 신뢰성을 높이고 결합부에서의 기체의 유출을 방지하기 위해서 관형지지체(110)의 내주면(119)은 곡면으로 구성된 원통형인 것이 바람직하다.
관형지지체(110)는 금속지지체(113)의 전면에 절연층(114)을 도포하여 형성되는데, 금속지지체(113)는 연료전지를 지지하는 역할을 하고, 절연층(114)은 직렬연결된 다수의 단위전지(120)가 서로 단락(short)되는 것을 방지하기 역할을 한다.
금속지지체(113)의 종류는 특별히 한정되는 것은 아니지만, 고온에서 가동되는 고체산화물 연료전지의 특성을 고려할 때 우수한 내 고온산화특성, 내열성을 갖는 스테인리스스틸(stainless steel)을 이용하는 것이 바람직하다. 또한, 매니폴드로부터 공급받은 기체(본 실시예에서는 연료)를 제1 전극(본 실시예에서는 연료극(121))에 전달해야 하므로 다공성물질로 형성된 것이 바람직하다.
또한, 절연층(114)도 고유의 절연기능을 수행하면서도 기체를 제1 전극에 전달할 수 있는 다공성 지르코니아(Zirconia) 또는 다공성 알루미나(Aluminum Oxide)를 이용하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 금속지지체(113)를 사용함으로써 종래의 세라믹지지체에 비해 가격이 저렴하고, 열팽창의 차이와 열 충격에 대해서 종래의 세라믹 지지체에 비해 뛰어난 특성을 발휘하는 장점이 있다.
본 실시예에서는 제1 전극을 연료극(121)으로 정의하고 제2 전극을 공기극(125)으로 정의하며, 이를 기준으로 하기에서 단위전지(120)를 상세히 설명하기 로 한다.
단위전지(120)는 전기에너지를 생산하는 기본적인 단위로 연료극(121), 전해질(123) 및 공기극(125)으로 이루어진다. 전술한 바와 같이 관형지지체(110)는 외주면이 다수의 평면으로 구성되므로 이를 이용하여 다수의 평면상에 다수의 단위전지(120)를 형성한다. 따라서, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 종래기술과 달리 지지체의 외주면에 단위전지를 일체로 형성시키지않고, 관형지지체(110)의 각각의 평면(111)에 독립적인 단위전지(120)를 형성시킨다.
단위전지(120)의 형성과정을 더욱 상세히 살펴보면, 관형지지체(110)의 모서리를 제외한 각각의 평면에 다수의 연료극(121)이 형성되고, 연료극(121)의 외부에 선택적으로 다수의 전해질(123)이 형성되며, 전해질(123)의 외부에 선택적으로 다수의 공기극(125)이 형성된다. 연료극(121)은 관형지지체(110)로부터 연료를 공급받고, 공기극(125)은 연료전지의 외부로부터 공기를 공급받아 전기에너지를 생성한다.
한편, 전해질(123)은 매우 치밀하여 기체 비투과성을 갖으므로 관형지지체(110)의 내부로부터 연료극(121)으로 전달된 연료가 외부로 유출되는 것을 방지한다. 또한, 전해질(123)이 형성되지 않은 모서리에서는 후술할 내부연결재(130)가 기체의 유출을 막는다.
내부연결재(130)는 관형지지체(110)에 형성된 다수의 단위전지(120)를 직렬로 연결하는 역할을 하고, 외부연결재(140)는 직렬연결된 다수의 단위전지(120)를 집전수단과 연결하는 역할을 한다. 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 종래의 고체산화물 연료전지와 달리 하나의 관형지지체(110)에 다수의 단위전지(120)가 존재하므로 이를 직렬연결하기 위해서 내부연결재(130)를 채용한 것이고, 내부연결재(130)에 의해 직결연결된 다수의 단위전지(120)를 외부의 집전수단과 연결하기 위해서 외부연결재(140)를 채용한 것이다.
도 7을 참조하여 더욱 구체적으로 외부연결재(140)와 내부연결재(130)를 살펴보면, 외부연결재(140)는 관형지지체(110)의 임의의 일모서리(115)를 선택하여 일모서리(115)를 기준으로 양측에 형성된 연료극의 일단(221) 및 공기극의 타단(225)에 전기적으로 연결된다. 또한, 외부연결재(140)는 집전수단과 연결의 편리성을 높이기 위해서 돌출된 형상으로 제작될 수 있으나 이에 한정하는 것은 아니고 형성하려는 번들의 형태를 고려하여 다양한 형상으로 제작될 수 있다. 이때, 연료극의 일단(221)과 연결되는 외부연결재(140)가 공기극(125)의 일단과 접촉되는 경우 단락이 발생하므로 공기극(125)의 일단을 외부연결재(140)와 이격되도록 형성하는 것이 바람직하다.
한편, 내부연결재(130)는 외부연결재(140)가 형성되는 일모서리(115)를 제외한 모서리를 기준으로 양측에 형성된 연료극의 일단(321)과 공기극의 타단(325)을 전기적으로 연결한다. 즉, 내부연결재(130)는 일모서리(115)를 제외한 모서리에 형성되어 다수의 단위전지(120)를 직렬연결시키는 수단이다. 이때, 연료극의 일단(321)과 연결되는 내부연결재(130)가 공기극(125)의 일단과 접촉될 경우 단락이 발생한다. 따라서, 공기극(125)의 일단을 내부연결재(130)와 이격되도록 형성하는 것이 바람직하다.
또한, 공기극의 타단(325)과 연결되는 내부연결재(130)가 연료극(121)의 타단과 접촉되는 경우 단락이 발생한다. 따라서, 연료극(121)의 타측면을 도포하도록 전해질(123)의 타단을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 내부연결재(130)와 연료극(121)의 타단 사이의 접촉을 방지하는 것이 바람직하다. 그리고, 공기극의 타단(325)을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 연장된 전해질(123)의 타단을 도포함으로써 내부연결재(130)와 공기극의 타단(325) 사이의 전기적 연결에 대한 신뢰성을 강화할 수 있다.
여기서, 내부연결재(130)와 외부연결재(140)는 전기적 연결수단이므로 전기전도성 물질로 형성되어야함은 물론이고, 내부연결재(130)는 관형지지체(110)의 내부로부터 연료극(121)으로 전달된 연료가 모서리에서 유출되는 것을 방지하기 위해 기체 비투과성을 갖는 것이 바람직하다. 또한, 내부연결재(130)가 형성되는 않는 일모서리(115)에서의 기체 유출을 방지하기 위해 일모서리(115)에 별도의 기체 비투과성 물질(145)을 배치하는 것이 바람직하다.
도 11 내지 도 14는 본 발명의 바람직한 다른 실시예에 따른 다양한 고체산화물 연료전지의 사시도이다.
본 실시예와 전술한 실시예의 차이점은 연료극(121)과 공기극(125)이 형성된 위치이다. 즉, 본 실시예에서는 제1 전극을 공기극(125)으로 정의하고 제2 전극을 연료극(121)으로 정의한다. 따라서, 전술한 실시예와 중복된 내용을 생략하고 차이 점을 중심으로 기술하도록 한다.
관형지지체(110)의 모서리를 제외한 각각의 평면에 다수의 공기극(125)이 형성되고, 공기극(125)의 외부에 선택적으로 다수의 전해질(123)이 형성되며, 전해질(123)의 외부에 선택적으로 다수의 연료극(121)이 형성된다. 공기극(125)은 관형지지체(110)로부터 공기를 공급받고, 연료극(121)은 연료전지의 외부로부터 연료를 공급받아 전기에너지를 생성한다. 이때, 관형지지체(110)는 금속지지체(113)의 전면에 절연층(114)를 도포하여 형성된 것으로, 금속지지체(113)와 절연층(114)은 다공성 물질로 이루어지는 것이 바람직하다.
한편, 외부연결재(140)는 관형지지체(110)의 임의의 일모서리(115)를 선택하여 일모서리(115)를 기준으로 양측에 형성된 공기극(125)의 일단 및 연료극(121)의 타단에 전기적으로 연결된다. 이때, 공기극(125)의 일단과 연결되는 외부연결재(140)가 연료극(121)의 일단과 접촉되는 경우 단락이 발생하므로 연료극(121)의 일단을 외부연결재(140)와 이격되도록 형성하는 것이 바람직하다.
한편, 내부연결재(130)는 외부연결재(140)가 형성되는 일모서리(115)를 제외한 모서리를 기준으로 양측에 형성된 공기극(125)의 일단과 연료극(121)의 타단을 전기적으로 연결한다. 이때, 공기극(125)의 일단과 연결되는 내부연결재(130)가 연료극(121)의 일단과 접촉될 경우 단락이 발생한다. 따라서, 연료극(121)의 일단을 내부연결재(130)와 이격되도록 형성하는 것이 바람직하다.
또한, 연료극(121)의 타단과 연결되는 내부연결재(130)가 공기극(125)의 타단과 접촉되는 경우 단락이 발생한다. 따라서, 공기극(125)의 타측면을 도포하도록 전해질(123)의 타단을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 내부연결재(130)와 공기극(125)의 타단 사이의 접촉을 방지하는 것이 바람직하다. 그리고, 연료극(121)의 타단을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 연장된 전해질(123)의 타단을 도포함으로써 내부연결재(130)와 연료극(121)의 타단 사이의 전기적 연결에 대한 신뢰성을 강화할 수 있다.
한편, 내부연결재(130)는 관형지지체(110)의 내부로부터 공기극(125)으로 전달된 공기가 모서리에서 유출되는 것을 방지하기 위해 기체 비투과성을 갖는 것이 바람직하다. 또한, 내부연결재(130)가 형성되는 않는 일모서리(115)에서의 기체 유출을 방지하기 위해 일모서리(115)에 별도의 기체 비투과성 물질(145)을 배치하는 것이 바람직하다.
본 발명은 종래의 고체산화물 연료전지와 달리 하나의 관형지지체(110)에 다수의 단위전지(120)가 형성되고, 다수의 단위전지(120)를 직렬연결하여 전기에너지를 생성할 수 있다. 따라서, 단위부피당 전력밀도를 높일 수 있고, 집전시 높은 전압을 유지하여 전기저항으로 인한 전력손실량을 감소시킬 수 있다. 예를 들어, 관형지지체(110)의 외주면이 6개(도 6 및 도 11 참조)의 평면으로 구성되고 각각의 단위전지(120)가 이상적인 1.1V의 전압을 유지한다면 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지는 6.6V의 전압을 갖는 전기에너지를 얻을 수 있다. 따라서, 동일조건에서 종래방식으로 제작된 고체산화물 연료전지보다 6배 높은 전압을 얻을 수 있으므로 전기저항으로 인한 전력손실량을 감소시킬 수 있다.
도 2 내지 도 6은 본 발명의 바람직한 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 제조방법을 공정순서대로 도시하는 도면이다.
본 실시예에서 제1 전극을 연료극(121)으로 정의하고, 제2 전극은 공기극(125)으로 정의하고 있지만 권리범위가 이에 한정하는 것은 아니고, 제1 전극이 공기극(125)이고, 제2 전극이 연료극(121)인 경우도 동일한 방식으로 단위전지(120)가 형성되므로 본 발명의 권리범위에 속하는 것은 물론이다.
도 2 내지 도 6에 도시된 바와 같이, 본 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 제조방법은 외주면이 다수의 평면(111)으로 구성되고 금속지지체(113)의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체(110)를 준비하는 단계, 다수의 평면(111)에 각각 다수의 단위전지(120)를 형성하는 단계 및 다수의 단위전지(120)를 직렬로 연결하는 내부연결재(130)와 집전수단과 연결하는 외부연결재(140)를 구비하는 단계를 포함하는 구성이다.
우선, 도 2 도시된 바와 같이, 외주면이 다수의 평면(111)으로 구성되고 금속지지체(113)의 전면에 절연층(114)을 도포하여 형성된 다각 관형지지체(110)를 준비하는 단계이다. 관형지지체(110)의 모서리에는 후술할 단계에서 내부연결 재(130)가 구비되는데 내부연결재(130)의 크랙(crack) 발생을 방지하기 위해서 모서리를 라운딩(rounding)(117) 처리해 주는 것이 바람직하다. 또한, 절연층(114)은 스프레이 코팅법(spray coating) 또는 플라즈마 스프레이법(plasma spray)을 이용하여 금속지지체(113)에 도포하는 것이 바람직하다.
그리고, 전술한 바와 같이 관형지지체(110)를 형성하는 금속지지체(113)와 절연층(114)은 연료를 연료극(121)에 전달하기 위해 다공성 물질로 이루어진 것이 바람직하다.
다음, 도 3 내지 도 5에 도시된 바와 같이, 다수의 평면(111)에 각각 다수의 단위전지(120)를 형성하는 단계이다. 본 단계는 연료극(121)을 형성하는 단계(도 3 참조), 전해질(123)을 형성하는 단계(도 4 참조) 및 공기극(125)을 형성하는 단계(도 5 참조)를 포함한다.
우선, 도 3에 도시된 바와 같이, 연료극(121)을 관형지지체(110)의 모서리를 제외한 각각의 평면(111)에 형성한다. 이때, 각각의 평면(111)에 형성된 연료극(121)들은 서로 접촉되지 않도록 주의해야 한다.
연료극(121)은 40%에서 60%의 지르코니아 가루를 포함한 산화니켈분을 소결한 재료(니켈/YSZ cermet)을 사용할 수 있다. 여기서, 산화니켈은 전기에너지를 생성할 때 수소에 의해 금속 니켈로 환원되어 전자 전도성을 발휘하게 된다.
다음, 도 4에 도시된 바와 같이, 전해질(123)을 연료극(121)의 외부에 선택적으로 형성한다. 이때, 후술할 단계에서 공기극(125)의 타단과 연결될 내부연결재(130)가 연료극(121)의 타단과 접촉하여 단락이 발생하는 것을 방지하기 위해서 전해질(123)의 타단을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 연료극(121)의 타측면을 도포하는 것이 바람직하다.
전해질(123)은 관형지지체(110)의 내부로부터 연료극(121)으로 전달된 기체(연료 또는 공기)가 외부로 유출되는 것을 방지하는 역할을 해야 하므로 미소한 간극이나 기공 또는 흠집이 발생하지 않도록 주의해야 한다. 전해질(123)은 지르코니아(ZrO2)에 이트리아(Y2O3)를 3%에서 10% 정도 녹인 이트리아 안정화 지르코니아(YSZ)를 사용할 수 있다. 여기서, YSZ는 4가 지르코늄 이온의 일부가 3가의 이트리움 이온으로 대치되어 있으므로 이트리움 이온 2개당 1개의 산소이온 구멍이 내부에 발생하고, 고온에서는 이 구멍을 통하여 산소이온이 이동하게 된다.
다음, 도 5에 도시된 바와 같이, 공기극(125)을 전해질(123)의 외부에 선택적으로 형성한다. 이때, 후술한 단계에서 수행될 공기극(125)의 타단과 내부연결재(130)와의 전기적 연결에 대한 신뢰성을 강화하기 위해서 공기극(125)의 타단을 관형지지체(110) 방향으로 연장하여 전해질(123)의 타단을 도포하는 것이 바람직하다. 또한, 단락을 방지하기 위해서 연료극(121)의 일단과 연결될 내부연결재(130) 와 이격되도록 공기극(125)의 일단을 형성하는 것이 바람직하다.
공기극(125)은 페로브스카이트형 산화물을 사용할 수 있고, 특히 전자전도성이 높은 란탄스트론튬 망가나이드(LS0.84 Sr0.16) MnO3을 사용하는 것이 바람직하다. 공기극(125)에서 산소는 LaMnO3에 의해서 산소이온으로 전환되어 연료극(121)으로 전달된다.
한편, 제1 전극을 공기극(125)으로 정의하고, 제2 전극을 연료극(121)으로 정의한 경우 연료극(121)과 공기극(125)의 형성 위치는 서로 바뀔 수 있음은 물론이다.
연료극(121), 공기극(125), 전해질(123)을 형성하는 제조공법은 크게 건식법과 습식법으로 구분되는데, 건식법은 플라즈마 스프레이법(plasma spray), 전기화학 증착법, 스퍼터링법(sputtering), 이온빔법, 이온주입법 등이 있고, 습식법은 테이프 캐스팅법(tape cating), 스프레이 코팅법(spray coating), 딥 코팅법(dip coating), 스크린 프린팅법(screen printing), 닥터 블레이드법(doctor blade) 등이 있다. 본 발명에서는 연료극(121), 공기극(125), 전해질(123)을 형성할 때 정밀성과 경제성을 고려하여 전술한 공법 중 하나를 선택하거나 2 이상의 공법을 조합하여 사용할 수 있다. 예를 들어, 전해질(123)을 형성할 때 접착성 마스크로 관형 지지체(110)의 모서리를 도포하여 딥 코팅한 후 접착성 마스크를 제거하여 모서리를 제외한 연료극(121)이나 공기극(125)의 외부에만 선택적으로 전해질(123)을 형성할 수 있다. 또한, 공기극(125), 전해질(123), 연료극(121) 순으로 단위전지를 형성할 때 공기극(125)의 변형을 방지하면서 연료극(121)을 정밀하게 형성하기 위해서 플라즈마 스프레이법을 이용하는 것이 바람직하다.
다음, 도 6에 도시된 바와 같이, 다수의 단위전지(120)를 직렬로 연결하는 내부연결재(130)와 집전수단과 연결하는 외부연결재(140)를 구비하는 단계이다. 더욱 구체적으로 살펴보면, 관형지지체(110)의 일모서리(115)를 기준으로 양측에 형성된 연료극(121)의 일단 및 공기극(125)의 타단을 집전수단과 연결하는 외부연결재(140)를 구비하고, 외부연결재(140)가 형성된 일모서리(115)를 제외한 모서리를 기준으로 양측에 형성된 연료극(121)의 일단과 공기극(125)의 타단을 연결하는 내부연결재(130)를 구비한다. 또한, 내부연결재(130)는 관형지지체(110)의 내부로부터 연료극(121)으로 전달된 연료가 모서리에서 유출되는 것을 방지하기 위해 기체 비투과성을 갖는 것이 바람직하고, 내부연결재(130)가 구비되지 않은 일모서리(115)에서의 기체 유출을 방지하기 위해 일모서리(115)에 별도의 기체 비투과성 물질(145)을 구비하는 것이 바람직하다.
이때, 연료극(121)과 공기극(125)의 위치는 바뀔 수 있음은 전술한 바와 같다. 단, 최외각이 공기극(125)인 경우 내부연결재(130)와 외부연결재(140)가 산화분위기에 노출되므로 산화에 강한 재질로 제작하는 것이 바람직하다.
이상 본 발명을 구체적인 실시예를 통하여 상세히 설명하였으나, 이는 본 발명을 구체적으로 설명하기 위한 것으로, 본 발명에 따른 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법은 이에 한정되지 않으며, 본 발명의 기술적 사상 내에서 당해 분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 그 변형이나 개량이 가능함은 명백하다고 할 것이다.
본 발명의 단순한 변형 내지 변경은 모두 본 발명의 영역에 속하는 것으로 본 발명의 구체적인 보호 범위는 첨부된 특허청구범위에 의하여 명확해질 것이다.
도 1a 내지 도 1b는 종래의 고체산화물 연료전지의 사시도;
도 2 내지 도 6은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 제조방법을 공정순서대로 도시하는 도면;
도 7은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 고체산화물 연료전지의 요부확대도;
도 8 내지 도 10은 본 발명의 바람직한 일 실시예에 따른 다양한 고체산화물 연료전지의 사시도; 및
도 10 내지 도 14는 본 발명의 바람직한 다른 실시예에 따른 다양한 고체산화물 연료전지의 사시도이다.
<도면의 주요부분에 대한 설명>
100, 200, 300, 400: 고체산화물 연료전지 110: 관형지지체
111: 평면 113: 금속지지체
114: 절연층 115: 일모서리
117: 라운딩 119: 내주면
120: 단위전지 121: 연료극
123: 전해질 125: 공기극
130: 내부연결재 140: 외부연결재
145: 기체 비투과성 물질 221, 321: 연료극의 일단
225, 325: 공기극의 타단

Claims (20)

  1. 외주면이 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체;
    상기 다수의 평면에 각각 형성된 다수의 단위전지;
    상기 다수의 단위전지를 직렬로 연결하는 내부연결재; 및
    직렬로 연결된 상기 다수의 단위전지를 집전수단과 연결하는 외부연결재;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 다수의 단위전지는,
    상기 관형지지체의 모서리를 제외한 각각의 상기 평면에 형성된 다수의 제1 전극;
    상기 제1 전극의 외부에 선택적으로 형성된 다수의 전해질; 및
    상기 전해질의 외부에 선택적으로 형성된 다수의 제2 전극;
    을 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  3. 청구항 2에 있어서,
    상기 외부연결재는,
    상기 관형지지체의 일모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일 단 및 상기 제2 전극의 타단을 집전수단과 연결하는 것을 특징으로 하고,
    상기 내부연결재는,
    상기 일모서리를 제외한 상기 관형지지체의 모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단과 상기 제2 전극의 타단을 연결하고, 기체 비투과성으로 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  4. 청구항 3에 있어서,
    상기 전해질은 상기 제1 전극의 타측면을 도포하도록 타단이 상기 관형지지체 방향으로 연장되고,
    상기 제2 전극은 연장된 상기 전해질의 타단을 도포하도록 타단이 상기 관형지지체 방향으로 연장되는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  5. 청구항 3에 있어서,
    상기 제2 전극의 일단이 내부연결재 또는 외부연결재와 이격되도록 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  6. 청구항 2에 있어서,
    상기 제1 전극은 연료극이고, 상기 제2 전극은 공기극인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  7. 청구항 2에 있어서,
    상기 제1 전극은 공기극이고, 상기 제2 전극은 연료극인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  8. 청구항 1에 있어서,
    상기 관형지지체는 외주면이 3개, 4개, 5개 또는 6개의 평면으로 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  9. 청구항 1에 있어서,
    상기 관형지지체는 내주면이 곡면으로 구성된 원통형인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  10. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속지지체는 스테인리스스틸(Stainless Steel)로 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  11. 청구항 1에 있어서,
    상기 절연층은 다공성 지르코니아(Zirconia) 또는 다공성 알루미나(Aluminum Oxide)로 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  12. 청구항 1에 있어서,
    상기 금속지지체는 다공성물질로 형성된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  13. 청구항 1에 있어서,
    상기 관형지지체의 모서리는 라운딩처리된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지.
  14. (A) 외주면에 다수의 평면으로 구성되고 금속지지체의 전면에 절연층을 도포하여 형성된 다각 관형지지체를 준비하는 단계;
    (B) 상기 다수의 평면에 각각 다수의 단위전지를 형성하는 단계; 및
    (C) 상기 다수의 단위전지를 직렬로 연결하는 내부연결재와 집전수단과 연결하는 외부연결재를 구비하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  15. 청구항 14에 있어서,
    상기 (A) 단계에서,
    상기 절연층은 스프레이 코팅법(spray coating) 또는 플라즈마 스프레이법(plasma spray)으로 도포된 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방 법.
  16. 청구항 14에 있어서,
    상기 (B) 단계는,
    (B1) 상기 관형지지체의 모서리를 제외한 각각의 상기 평면에 다수의 제1 전극을 형성하는 단계;
    (B2) 상기 제1 전극의 외부에 선택적으로 다수의 전해질을 형성하는 단계; 및
    (B3) 상기 전해질의 외부에 선택적으로 다수의 제2 전극을 형성하는 단계;
    를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  17. 청구항 16에 있어서,
    상기 (C) 단계는,
    상기 관형지지체의 일모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단 및 상기 제2 전극의 타단을 집전수단과 연결하는 외부연결재를 구비하는 단계; 및
    상기 일모서리를 제외한 상기 관형지지체의 모서리를 기준으로 양측에 형성된 상기 제1 전극의 일단과 상기 제2 전극의 타단을 연결하는 내부연결재를 구비하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  18. 청구항 14에 있어서,
    상기 (B) 단계에서,
    상기 다수의 단위전지는 테이프 캐스팅법(tape casting), 스프레이 코팅법(spray coating), 딥 코팅법(dip coating), 스크린 프린팅법(screen printing), 닥터 블레이드법(doctor blade), 전기화학 증착법, 스퍼터링법(sputtering), 이온빔법, 이온주입법 또는 플라즈마 스프레이법(plasma spray)으로 형성하는 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  19. 청구항 16에 있어서,
    상기 제1 전극은 연료극이고, 상기 제2 전극은 공기극인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
  20. 청구항 16에 있어서,
    상기 제1 전극은 공기극이고, 상기 제2 전극은 연료극인 것을 특징으로 하는 고체산화물 연료전지의 제조방법.
KR1020090085543A 2009-08-31 2009-09-10 고체산화물 연료전지 및 그 제조방법 KR101055512B1 (ko)

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