KR101021875B1 - 개선된 균일도를 가지는 하프늄막의 금속유기화학적증착방법 - Google Patents

개선된 균일도를 가지는 하프늄막의 금속유기화학적증착방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 산화하프늄(HfO2)막 혹은 산화질화하프늄(HfNxOy)막의 금속유기화학적 증착방법(metal organic chemical vapor deposition)에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 개선된 박막균일도 및 두께재현성을 가지는 산화하프늄(HfO2)막 혹은 산화질화하프늄(HfNxOy)막의 금속유기화학적 증착방법에 관한 것이다.
본 발명에 의한 소스물질은 끊는점이 종래 소스물질보다 높음에 따라 LDS의 기화온도를 적절하게 제어 관리해주기만 한다면 막의 균일도 및 두께 재현성에 있어 뛰어난 박막을 구현할 수 있게 해주며, 박막 성장속도를 증가시킴으로써, 박막의 양산성이 크게 향상된다.
금속유기화학적 증착방법, 산화 하프늄, 산화질화 하프늄, 테트라키스 에틸 메틸 아미노 하프늄

Description

개선된 균일도를 가지는 하프늄막의 금속유기화학적 증착방법{Method of manufacturing Hf films with improved uniformity in metal organic chemical vapor deposition}
본 발명은 하프늄막의 금속유기화학적 증착방법(metal organic chemical vapor deposition)에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 개선된 박막균일도 및 두께재현성을 가지는 하프늄막의 금속유기화학적 증착 방법에 관한 것이다.
반도체장치를 제조하기 위해서는 반도체 기판에 대하여 막 형성처리 또는 패턴 에칭 처리가 반복 실시된다. 반도체 장치가 고밀도화 및 고집적화됨에 따라 막 형성처리 요건이 보다 엄격해지고 있는데, 커패시터의 절연막 또는 게이트 절연막과 같이 대단히 얇은 산화막 등에 대하여도 배가된 박막화 및 높은 절연성이 요구되는 것이 그 일례이다.
종래부터 실리콘 산화막 또는 실리콘 질화막 등이 절연막으로 이용되고 있으며, 최근에 보다 절연 특성이 양호한 재료로서 탄탈산화(Ta2O5)막 또는 산화하프늄(HfO2) 혹은 산화질화하프늄(HfNxOy)막과 같은 금속재료막이 사용되고 있는데, 이러한 금속재료막은 금속유기화학적 증착방법에 의해 유기금속화합물을 가스화 하여 사용함으로서 막을 형성시킨다.
그 중에서 현재 금속유기화학적 증착방법에 의하여 산화하프늄막을 형성하는 공정은 다음과 같다.
먼저, 소스물질인 유기금속화합물로 Hf(N(C2H5)CH3)4(tetrakis ethyl methyl amino hafnium, 이하 'TEMAH'라 칭한다)를 LDS(liquid delivery system)로 유량을 조절하여 기화온도로 유지된 기화기에 의해 기화시켜 가스 상태로 만들어 진공분위기를 갖도록 설정된 처리실(챔버) 내부로 공급한다.
한편, TEMAH를 산화시킬 산소 또는 오존과 같은 산화가스를 처리실 내부로 동시에 유입시키게 되면, TEMAH와 산화가스는 다음과 같이 반응하여 산화하프늄막이 처리실 내부에 안착된 기판 상에 형성된다.
Hf(N(C2H5)CH3)4 + O3 → HfO2 + 부산물(by-product)
또는,
Hf(N(C2H5)CH3)4 + O2 → HfO2 + 부산물(by-product)
그러나 현재 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막을 형성하기 위해 사용되는 소스물질인 TEMAH는 그 끊는점이 98℃(0.5Torr)이며, 이는 기화기의 온도보다 매우 낮아 TEMAH의 기화에 따른 기체압력(vapor pressure)이 매우 높아지게 된다.
이러한 높은 기체압력은 LDS로 유량조절을 하면서 기화시키는 방식의 금속유기화학적 증착방법에서는 막의 균일도(film uniformity) 뿐 아니라 두께 재현성 등을 제어하기 어려운 문제점을 야기하게 된다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 극복하기 위해 안출된 것으로서, 막 균일성 및 두께 재현성이 뛰어난 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막을 형성시킬 수 있는 금속유기화학적 증착방법을 제공함을 그 목적으로 한다.
본 발명의 또 다른 목적은 금속유기화학적 증착방법에 있어서 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막의 양산성을 제고시킴에 있다.
본 발명은 상기와 같은 목적을 달성하기 위해서, LDS에 의해 유량 조절되는 소스물질을 이용하여 챔버 내부에 안착된 기판에 금속유기화학적 증착방법으로 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막을 형성시키는 방법으로서, 상기 소스물질은 다음의 구조식으로 표현되는 테트라키스 1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시 하프늄을 이용하는 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막의 금속유기화학적 증착 방법을 제공한다.
Figure 112003029200167-pat00001
또한, 상기 소스물질에 산소나 질소나 불활성 기체를 포함하는 반응가스를 함께 사용할 수도 있는데, 상기 반응가스로는 오존, 산소, 질소, NH3, NO, N2O, Ar, He 중에서 선택되는 어느 하나 혹은 둘 이상을 동시에 사용하는 것을 특징으로 한다.
상기 소스물질인 Hf(MMP)4의 유량을 조절 제어하는 LDS의 기화온도는 150 내지 200℃ 범위 내에서 유지되는 것을 특징으로 한다.
상기 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막은 온도가 250 내지 550℃ 범위 내에서 형성되는 것을 특징으로 한다.
상기 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막은 압력이 0.01 내지 10Torr 범위 내에서 형성되는 것을 특징으로 한다.
본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명에 따른 금속유기화학적 증착방법으로 기판 상에 산화하프늄 혹은 산화질화하프늄막과 같은 하프늄막을 형성시키는 소스물질로서의 금속유기화합물은 하기 화학식1과 같은 Hf(MMP)4 (tetrakis 1-methoxy-2-methyl-2-propoxy hafnium, 이하에서는 Hf(MMP)4라 칭한다)이다.
화학식 1
Figure 112003029200167-pat00002

상기 소스물질인 Hf(MMP)4 무색의 액체로서 분자량이 534.95g/㏖이며, 끊는점은 138℃(0.5Torr)로서 반응가스로서 산소 또는 오존과 반응하여 기판 상에 산화하프늄막을 형성시키는 반응식은 다음과 같다.
반응가스로서 산소 가스가 사용되는 경우는
Hf(MMP)4 + O2 → HfO2 + by-product 이며,
반응가스로서 오존이 사용되는 경우는
Hf(MMP)4 + O3 → HfO2 + by-product 이다.
한편, 기판 상에 증착되는 산화하프늄막의 증착속도를 조절하기 위해서는 상기와 같이 산소 가스 또는 오존가스를 단독으로 사용하는 것보다 반응가스를 희석 시킬 수 있는 불활성기체 중에서 선택되어지는 적어도 어느 하나의 조합을 동시에 사용하는 것이 바람직하다. 본 발명에서 사용될 수 있는 불활성 가스는 통상적으로 사용되는 He, Ar 또는 질소 가스(N2) 중에서 선택될 수 있다. 산소 가스 또는 오존과 같은 반응가스 또는 본 발명에서 사용된 상기 소스물질을 챔버 내부로 주입하게 되면 반응가스 또는 소스물질의 기상반응에 의하여 형성된 막질이 저하되거나 파티클(particle)이 발생함으로써 챔버 내부를 오염시킬 수 있다. 따라서, 상기에서 선택된 He, Ar 또는 질소 가스와 같은 불활성 가스를 동시에 주입하게 되면, 반응가스 또는 소스가스를 희석(dilution) 시키게 되어 반응가스 또는 소스가스의 기상반응을 억제할 수 있다.
또한, 산화질화하프늄막을 형성하기 위해 공정과정에서 소스물질과의 반응에 N원자를 주입할 필요가 있는 경우에는, 상기 반응가스(산소 가스 또는 오존 가스)에 질소를 함유하는 가스 즉, N2, NH3, NO, N2O 중에서 선택되는 적어도 하나 또는 둘 이상을 동시에 함께 사용하는 것이 바람직하다. 물론, 산화질화하프늄막을 형성하고자 하는 경우에도 상기 산화하프늄막을 형성하는 과정에서와 같이 불활성 기체를 주입시킴으로써 반응가스의 기상반응을 억제하는 것이 바람직하다.
특히, 산화질화하프늄막을 형성하기 위한 질소 소스로서 사용된 N2는 상기 산화하프늄막의 형성 과정에서는 불활성 기체로 사용되어 반응가스(산소 가스 또는 오존가스)를 희석시키는데 사용될 수 있다는 점에 주목하여야 할 것이다. 다시 말 하면, 산화질화 하프늄막을 형성하는 과정에서 도입된 질소 가스(N2)는 질소 소스로서 사용되는 반응가스임에 비하여 산화 하프늄막을 형성하는 경우에는 반응가스의 기상반응을 억제하기 위한 용도로 사용될 수 있다.
한편, 상기 소스물질인 Hf(MMP)4 유량을 조절하며 처리실 내부로 유입시키는 LDS의 기화온도는 150 내지 200℃ 범위 내에서 형성시키는 것이 좋으나, Hf(MMP)4 끊는점이 138℃임을 감안한다면 180℃ 정도가 바람직하다.
한편, 상기 소스물질과 반응가스가 유입되어 화학 반응이 일어나는 처리실 내부의 온도 및 압력범위는 소스물질 및 반응가스의 유입량에 따라 다양하게 변동될 수 있겠지만, 본 발명에 따라 사용되어지는 소스물질인 Hf(MMP)4 특성과, 기판 상에 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막이 증착되는 증착속도 등을 감안한다면 온도는 250 내지 550℃ 범위, 압력은 0.01 내지 10Torr 범위가 바람직하다.
본 발명에 의한 소스물질은 끊는점이 종래 소스물질보다 높음에 따라 LDS의 기화온도를 적절하게 제어 관리해주기만 한다면 막의 균일도 및 두께 재현성에 있어 뛰어난 박막을 구현할 수 있게 해준다.
더욱이 본 발명에 의한 소스물질은 금속유기화학적 증착방법에 적합한 기체압력을 가짐으로서 종래의 장치에 의해서도 산화하프늄막 혹은 산화질화하프늄막의 양산을 가능하게 해주는 이점이 있다.

Claims (14)

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  6. 테트라키스 1-메톡시-2-메틸-2-프로폭시 하프늄(Hf(MMP)4)의 소스가스와 산소 및 질소를 포함한 반응가스를 챔버 내부에 공급하여, 상기 챔버 내부에 안착된 기판 상에 산화질화 하프늄막을 형성시키는 산화질화 하프늄막의 증착방법에 있어서,
    상기 소스가스는 기화온도를 150 내지 200도로 설정한 LDS(liquid delivery system)를 통하여 상기 챔버에 공급하고, 상기 소스가스 또는 상기 반응가스를 희석시키는 희석제를 상기 챔버에 공급하는 산화질화 하프늄막의 증착방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 반응가스는 오존(O3) 또는 산소(O2)와, 질소(N2), NO, N2O, 및 NH3 중에서 선택되는 어느 하나 혹은 둘 이상을 동시에 사용하는 산화질화 하프늄막의 증착방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 희석제는 불활성가스인 산화질화 하프늄막의 증착방법.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 챔버 내부의 온도 및 압력범위는 각각 250 내지 550℃ 및 0.01 내지 10Torr인 산화질화 하프늄막의 증착방법.
  10. 제6항에 있어서,
    상기 LDS(liquid delivery system)는 상기 소스가스의 유량을 조절하는 것을 특징으로 하는 산화질화 하프늄막의 증착방법.
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