KR100968744B1 - 가압경수로용 배관재의 백금분말 담지에 의한 표면처리방법 - Google Patents

가압경수로용 배관재의 백금분말 담지에 의한 표면처리방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 가압경수로용 배관재의 백금분말 담지에 의한 표면처리 방법에 관한 것으로, 구체적으로는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통, 특히 탄소강을 모재로 사용하는 2차계통의 배관재의 부식 억제 방법에 관한 것이며, 또한 부식 억제 성능을 갖는 탄소강을 모재로 한 배관재에 관한 것이다. 본 발명은 배관재 표면에 귀금속 또는 이의 산화물에서 선택되는 1종 이상을 담지하는 것을 특징으로 하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법을 제공한다.
본 발명에 따른 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법은 PWR형 수화학계통에 주로 사용되는 탄소강의 표면에 귀금속 또는 이의 산화물을 담지함으로써 탄소강의 부식을 현저히 감소시킬 수 있는 효과를 가진다.
가압경수로, 수화학조건, 탄소강, 귀금속, FAC, PWR, Pt

Description

가압경수로용 배관재의 백금분말 담지에 의한 표면처리 방법 {Method for surface treatment of PWR piping materials by platinum powder doping}
도 1은 Fe-H2O 시스템에서 pH에 따른 전기화학적 전위를 나타낸 다이어그램이며,
도 2는 본 발명의 실시예에 따른 PtO2 담지 탄소강 시편의 사진이고,
도 3은 본 발명의 시험예에 따른 FAC(Flow-Accelerated Corrosion) 평가 장치를 나타낸 개요도이며,
도 4는 본 발명은 FAC 평가 후 시료의 비-무게 손실(specific weight loss)을 나타낸 그래프이다.
본 발명은 가압경수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법에 관한 것이다.
원자력발전은 비등수형(BWR)과 가압수형(PWR)으로 나누어지며, 원자로에서 발생한 열을 사용해서 물을 증기로 바꾸는 구조에 커다란 차이가 있다. 상기 BWR형에서는 노심에서 가열된 물은 원자로 압력용기 내에서 비등해서 증기가 발생하며, 원자로 압력용기 상부에서 이 증기는 수분과 완전히 분리된 후 터빈으로 보내진다. 반면, PWR형에서는 노심에서 가열된 1차계통수는 거기서는 비등하지 않고 고온 고압수인 채로 원자로 압력용기를 나와, 인접한 곳에 있는 증기발생기로 보내어진다. 증기발생기 속에 대량 저장되어 있는 2차계통수는 원자로에서 보내온 고온 고압수(1차계통수)에 의하여 가열되어 증기가 발생한다.
원자로의 압력용기를 비교해 보면 BWR형에서는 직접 증기의 이동경로가 터빈과 통하고 있다. 한편, PWR에서는 고온고압수는 증기발생기까지 갔다가 다시 되돌아오는데 이것과는 별도로 증기발생기를 출발점으로 해서 물과 증기의 이동경로가 터빈과 통해져 있다. 즉, 서로 연결되지 않은 두 개의 길을 가지고 있는 것으로 이를 각각 1차계통, 및 2차계통이라고 한다.
또한, BWR형의 경우는 원자로 압력용기와 파이프의 부식생성물이 중성자에 의해 방사화되어, 이것이 수증기에 포함되기 때문에 방사능이 관리는 원자로 건물에서 터빈 건물까지 넓은 범위에 미치게 된다. PWR형의 경우는 1차계통수와 2차계통수는 증기발생기를 경계로 완전히 분리되기 때문에 방사능을 띤 1차계통수가 터빈건물까지 도달하는 일은 없다. 이점에서는 유리하지만 반면 증기발생기는 다수의 가느다란 전열관으로 구성되어 있어 부식이나 기타 균열 또는 파손이 일어날 수 있다.
또한, BWR형과 PWR형은 수화학조건이 판이하게 다른데, 특히 BWR은 계통수 내에 용존산소가 100ppb이상으로 유지되는 반면, PWR형은 용존산소가 10ppb 미만, 보다 바람직하게는 5ppb미만으로 유지되는 차이점이 있다.
한편, 원자력발전소 수화학계통은 수많은 배관들로 이루어져 있다. 이 배관들은 빠르게 흐르는 유체에 의해 유체-가속 부식(FAC, Flow-Accelerated Corrosion)을 유발한다. 이 FAC가 누적되면 배관의 두께가 얇아지면서 궁극적으로는 배관파열이라는 큰 사고가 야기되어 막대한 손실을 초래하게 된다.
현재 경제적인 이유로 인해 주로 사용되고 있는 배관재질은 탄소강(CS, Carbon Steel)이다. 탄소강은 니켈합금(inconel/Alloy-600)이나 스테인리스강(stainless steel)에 비해 FAC에 더욱 취약하다. 그러나, 탄소강의 표면은 산화물 피막으로 덮여 있으며, 이는 표면을 FAC로부터 보호해준다. 이 산화피막의 주성분은 마그네타이트(Magnetite, Fe3O4)이다. 도 1은 300℃에서 pH의 변화에 따른 Fe-H2O 시스템의 전기화학적 전위(ECP, Electrochemical Potential)를 나타낸 다이어그램 또는 E-pH 선도로서 마그네타이트가 안정한 전기화학적 전위 또는 표면부식전위(Surface Corrosion Potential) 영역은 pH 5 내지 10이고 환원전위가 -1.2 내지 -0.5 V의 영역에 해당한다. 또한, 상기 ECP는 온도, pH, 용존산소(DO, Dissolved Oxygen) 농도 등 일정한 환경조건 하에서 탄소강의 전위 값보다 높다. 만약 특정 조건 하에서 탄소강의 표면전위가 마그네타이트 전위 값으로 바뀐다면, 표면에는 마그네타이트가 잘 형성될 수 있는 동시에, 이미 형성된 마그네타이트를 잘 유지시켜 줄 수 있다. 만약, 마그네타이트의 전위 값과 같은 전위 값을 지니는 물질을 표 면에 담지(Doping)시켜 준다면, 탄소강 표면의 전위 값은 그 물질이 지니는 전위 값으로 바뀔 것이다.
종래 기술로는 대한민국 등록특허 제264466호 및 제264467호에서 BWR형 수화학계통에의 스테인레스 강에 팔라듐 등의 백금족 물질을 도핑하는 방법이 공지되어 있다. 그러나, 상술한 바와 같이 BWR형 원자로와 PWR형 원자로는 수화학조건이 판이하게 다르므로 종래 BWR형 원자로에 적용하던 부식 방지 기술을 그대로 PWR형의 수화학계통에 적용하기 어려운 문제점이 있다. 따라서, PWR형 수화학계통에 적합한 배관재 부식 억제 방법의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명의 목적은 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법을 제공하는 것이다. 보다 구체적으로는 PWR형 수화학계통 중에서 탄소강(CS, Carbon Steel)을 배관재로 사용하는 2차계통의 배관재 부식을 억제하는 방법을 제공하는 데 목적이 있다.
또한, 본 발명은 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통에 적합하며 탄소강을 모재로 한 부식 억제 성능을 갖는 배관재를 제공하는데 또 다른 목적이 있다.
본 발명은 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법 및 탄소강을 모재로 한 배관재에 관한 것이다.
PWR형 원자력발전소 수화학계통은 용존산소가 통상적으로 10ppb미만, 보다 바람직하게는 5ppb 미만으로 운전되므로 BWR형 수화학계통과는 판이하게 다른 수화학조건을 가지고 있으며, 1차계통 및 2차계통이 분리되어 있다. 특히 이들 계통의 배관재로는 경제적인 이유 등으로 인해 탄소강(CS, Carbon steel)이 주로 사용되고 있으나, 이는 유체-가속 부식(FAC, Flow-Accelerated Corrosion)에 취약하여 이를 효과적으로 제어하기 위한 부식 억제 방법 및 이를 위한 새로운 배관재의 개발이 필요한 실정이다.
본 발명에 따른 배관재의 부식억제 방법은 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통, 특히 탄소강을 모재로 사용하는 2차계통의 배관재의 부식 억제 방법에 관한 것이며, 또한 부식 억제 성능을 갖는 탄소강을 모재로 한 배관재에 관한 것이다.
본 발명은 배관재 표면에 귀금속 또는 이의 산화물에서 선택되는 1종 이상을 담지하는 것을 특징으로 하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법을 제공한다.
또한, 본 발명은 탄소강, 상기 탄소강 표면에 형성된 마그네타이트 층, 및 상기 마그네타이트 층 상에 귀금속 또는 귀금속 산화물 입자가 분산 결합되어 있는 배관재를 제공한다.
이하, 본 발명을 보다 상세히 설명한다.
이때, 사용되는 기술 용어 및 과학 용어에 있어서 다른 정의가 없다면, 이 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 통상적으로 이해하고 있는 의미를 가진다.
또한, 종래와 동일한 기술적 구성 및 작용에 대한 반복되는 설명은 생략하기로 한다.
본 발명은 배관재 표면에 귀금속 또는 이의 산화물에서 선택되는 1종 이상을 담지하는 것을 특징으로 하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법에 관한 것으로서, 상기 PWR형 원자력 발전의 수화학계통 배관재는 탄소강이 바람직하고, 보다 바람직하게는 표면에 마그네타이트(Fe3O4) 층이 형성된 탄소강이다. PWR 수화학계통의 배관재질은 주로 탄소강을 사용하고 있으며, 탄소강의 표면에는 보호성 산화피막인 마그네타이트가 존재한다. 상기 PWR형 2차계통의 수화학조건은 구체적으로 예를 들면 용존산소가 5ppb 미만, 온도는 35~288℃, 히드라진(N2H4) 농도는 100 ~ 200ppb, pH는 9 ~ 10이며 pH 조절제로 암모니아(Ammonia) 또는 에탄올아민(ETA, Ethanolamine) 등을 사용한다. 상기 PWR 수화학조건 하에서 마그네타이트가 존재하지 않는 탄소강 표면의 부식전위(Ecorr, Corrosion Potential), 또는 전기화학적 전위(ECP, Electrochemical Potential)는 약 -680mV이며, 마그네타이트 부식전위는 약 -530mV이다. 탄소강 표면의 부식전위를 마그네타이트 부식전위 영역(도 1 참조) 내로 유도하면, 보호성 산화피막인 마그네타이트가 더 안정하게 존재하므로, 탄소강의 내-부식성이 크게 증가하게 된다. 따라서 상기와 같이 마그네타이트 부식전위 영역에 내포되는 부식전위를 지는 물질을 탄소강 표면에 담지(Doping)하여 부식억제 효과를 창출하려고 하였다.
상기 탄소강 표면에 담지되는 물질로는 귀금속 또는 이의 산화물이 적합하고, 상기 귀금속 또는 이의 산화물은 Pt, Pd, Rh, Ir 등에서 선택되는 귀금속이거나 상기 귀금속의 산화물이며, 상기 탄소강 배관재에 담지되는 물질로서 백금 또는 백금산화물(PtO2)이 보다 바람직하고 백금산화물(PtO2)이 가장 바람직하다. 상기 귀금속 또는 이의 산화물은 평균 입경 0.01 내지 10㎛의 입자상 물질 또는 이의 분산액을 사용하여 배관재를 분산액에 침지하거나, 상기 분산액을 분무하는 방법이 사용될 수 있다. 또한, 인-시투(in-situ) 방법으로 귀금속 또는 이의 산화물 분산액을 수화학계통수 내로 주입하여 유체의 흐름에 따라 이동하면서 배관재 표면에 흡착 또는 용착되어 담지되도록 하는 방법이 사용될 수 있다. 상기 입자상 물질의 평균입경이 0.01㎛ 미만인 경우는 입자상 물질의 제조비용이 커져서 경제적인 면에서 불리하고, 상기 입자상 물질의 평균입경이 10㎛를 초과하여 너무 큰 경우에는 분산성이 저하되어 담지되는 농도가 낮아지는 문제점이 있다.
상기 귀금속 또는 이의 산화물의 담지량은 배관재 표면에 귀금속 성분 기준으로 0.01 내지 30원자%인 것이 바람직한데, 이는 담지량이 0.01원자% 미만인 경우에는 탄소강의 전기화학적 전위를 높이는 효과가 미미하며 상기 담지량이 증가할 수록 FAC 저감효과를 크게 해주어서 바람직하나 30원자%를 초과하는 함량이 많은 경우에는 귀금속 또는 이의 산화물 사용량이 증가하여 경제적인 면에서 불리하게 된다.
상기 귀금속 또는 이의 산화물 분산액을 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화 학계통수 내로 직접 주입하는 방법을 사용하는 경우 주입하는 양은 수화학 계통수 내에 귀금속 또는 이의 산화물의 농도가 귀금속 성분기준으로 1 내지 5000ppb가 되도록 하는 것이 상술한 바와 같은 담지량을 달성하기에 바람직하다.
또한 상기 입자상 물질은 거대 입자를 분쇄하여 제조된 것이거나, 콜로이드 형태로 제조된 것일 수 있으며, 상기 입자상 물질을 함유하는 분산액은 입자상 물질의 분산성을 향상시키기 위한 분산안정제를 더 함유할 수 있다. 또한, 상기 분산액 은 2차계통 수화학조건에 영향을 주지 않는 메탄올(Methanol) 또는 에탄올(Ethanol)을 함유할 수 있다.
또한, 상기 귀금속 또는 귀금속 산화물 입자 분산액 제조시 초음파 처리를 하는 경우 보다 분산성이 향상되고 보다 고농도의 분산액을 제조할 수 있을 뿐만 아니라 배관재에 담지되는 귀금속 또는 이의 산화물 입자가 클러스터(cluster)화 되는 것을 억제하는 장점이 있다. 또한, 상대적으로 평균입경이 작고 고도로 분산된 분산액을 사용하여 담지(doping)하는 경우 배관재 표면에 입자 분포 밀도가 보다 커질 수 있는 장점이 있다.
또한, 본 발명은 탄소강, 상기 탄소강 표면에 형성된 마그네타이트 층, 및 상기 마그네타이트 층 상에 귀금속 또는 귀금속 산화물 입자가 분산 결합되어 있는 배관재를 제공하며, 보다 구체적으로는 백금(Pt)기준으로 0.01 내지 30 원자%의 산화백금(PtO2) 입자가 분산되어 배관재 표면에 담지되어 있는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통용 배관재를 제공한다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시예들을 상세히 설명한다. 다음에 소개되는 실시예들은 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 예로서 제공되어지는 것이다. 따라서, 본 발명은 이하 설명되어지는 실시예들에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다.
<실시예 1>
탄소강 시편(가로 9.30mm X 세로 9.00mm X 두께 1.18mm)을 SEM-EDX(제조사: JEOL Ltd., 제품명: Scanning Electron Microscope)로 표면 조성을 분석한 결과 철(Fe)이 85.51원자%, 탄소(C)가 14.49 원자%를 나타내었다.
PtO2·xH2O 분말(제조사:Merck, 제품번호:807346, 80% Pt) 3.04 mg을 1000g의 증류수에 투입한 후 초음파 처리하여 Pt 기준으로 2.43ppm인 PtO2 분산액을 제조하였다. 상기 분산액을 반응용기에 투입하고, 상기 탄소강 시편을 투입하여 80℃에서 12시간을 반응시켜 PtO2가 탄소강 시편 표면에 담지되도록 하였다. 담지 처리 후 상기 탄소강 시편을 건조하여 도 2의 사진에 나타낸 바와 같이 PtO2가 담지된 탄소강 시편을 제조하였다. 상기 PtO2가 담지된 탄소강 시편에 대하여 SEM-EDX로 임의의 10포인트에 대하여 표면 분석한 결과 평균 0.7 원자%(최대 2.33원자%)의 함량을 나타내었으며, 탄소(C)성분이 검출되지 않았으며, 철산화막이 형성된 것을 알 수 있 었다.
<시험예 1>
실시예 1에서 제조된 PtO2가 담지된 탄소강 시편을 도 3에 나타낸 바와 같은 FAC 테스트 장치를 사용하여 FAC 억제 효과를 평가하였다. 도 3의 FAC 시험 장치에 대하여 상세히 설명하면, 가압기에 수화학 요구조건을 만족하는 수용액이 주입되고상기 수용액은 펌프에 의해 댐퍼(완충기)와 예열기를 거쳐 오토클레이브로 유입된다. 이 오토클레이브 내에는 원주형 시편-지지대(또는 시편 로더(loader)) 및 회전 날개가 구비되고 상기 시편-지지대에 장착된 시편들이 그 안에서 회전하는 회전날개들에 의해 요구 유속을 제공받는다. 고온부인 오토클레이브를 경과한 수용액은 냉각기에 의해 상온으로 하강하고, 이때 역압조절장치(BPR)가 고온부의 필요압력을 유지시켜준다. 상온으로 된 수용액 일부를 필요시에 채취하여 분석에 사용하기 위한 시료채취부가 연결되며, DO측정기가 구비되어 FAC에 심각한 영향을 주는 DO는 실시간 측정으로 제어되도록 한다. 상기 오토클레이브는 자기력으로 회전되는 오토클레이브(Magnetically driven autoclave)로서, 일반적으로 고온 고압상태에서는 기계적으로 연결된 회전축을 사용할 경우 회전축과 지지대 사이의 미세한 틈새공간으로 누출현상이 쉽게 발생하나, 용기 내부의 회전날개와 외부의 회전력을 자기력으로 연계시켜주면 누출을 방지할 수 있는 장점이 있다.
PtO2가 담지되지 않은 탄소강 시편 3개(CS-B1, CS-B2, CS-B3) 및 실시예 1에 서 제조한 PtO2 담지 탄소강 시편 3개(CS-D1, CS-D2, CS-D3)를 각각 준비하고, 오토클레이브(Autoclave)의 시편-지지대에 각각 장착하였다. 이 때 수화학 조건은 PWR 수화학계통과 유사한 조건으로 pH는 8.5, DO는 5ppb 미만, 온도는 150℃로 하였으며, 오토클레이브(Autoclave)의 시편-지지대 표면에 제공하는 안쪽 회전날개의 회전 속도를 1500rpm으로 하여 62시간 동안 진행하였다.
상기 시험 후 시료의 비-무게 손실(specific weight loss, μg/cm2)을 측정하여 도 4에 나타내었다. 도 4의 결과를 참조하면 PtO2 담지 탄소강 시편에서 비-무게 손실 값이 현저히 줄어드는 것을 알 수 있다.
본 발명에 따른 가압수로(PWR)형 원자력발전소 수화학계통 배관재의 부식 억제 방법은 PWR형 수화학계통에 주로 사용되는 탄소강의 표면에 귀금속 또는 이의 산화물을 담지함으로써 탄소강의 부식을 현저히 감소시킬 수 있는 효과를 가진다.

Claims (8)

  1. 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통수로 인한 탄소강 배관재의 부식을 억제하는 방법에 있어서,
    상기 2차 수화학계통수는 pH 조절제를 이용하여 pH 9~10인 조건으로 조절하는 단계;
    상기 조건으로 조절된 2차 수화학계통수에 초음파 처리된 백금 또는 백금산화물(PtO2) 분산액을 투입하여 탄소강 배관재 표면이 백금 또는 백금산화물로 담지되는 단계;
    상기 백금 또는 백금산화물로 담지된 탄소강 배관재 표면에 마그네타이트(Fe3O4) 층이 형성되는 단계;를 포함하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통의 배관재의 부식 억제 방법.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 pH 조절제는 암모니아(ammonia) 또는 에탄올아민(ethanolamine)인 것을 포함하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통의 배관재의 부식 억제 방법.
  3. 삭제
  4. 삭제
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 백금산화물은 탄소강 배관재 표면에 백금 기준으로 0.01 내지 30원자%의 함량으로 담지된 것을 특징으로 하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통의 배관재의 부식 억제 방법.
  6. 제 1 항에 있어서,
    상기 백금 또는 백금산화물로 담지되는 단계의 담지는 백금 또는 백금산화물 분산액을 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통수 내에 백금 또는 백금산화물의 농도가 1 내지 5000ppb가 되도록 직접 주입하여 백금 또는 백금 산화물 입자가 배관재 표면에 담지되는 것을 특징으로 하는 가압수로(PWR)형 원자력발전소 2차 수화학계통의 배관재의 부식 억제 방법.
  7. 삭제
  8. 삭제
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