KR100801657B1 - 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유의 마이크로 층으로 코팅된기체확산층을 포함하는 연료전지 셀 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유의 마이크로 층(ML)으로 코팅된 기체확산층(GDL)을 포함하는 것을 특징으로 하는 연료전지에 관한 것이다.
본 발명에 의하면 연료전지의 기체확산층(GDL)에 얇은 마이크로 층(ML)을 제공하는 것으로 바람직한 기체투과도를 유지하면서 전기전도도 및 물 관리면에서 우수한 성능을 가진 연료전지를 구성하는 것이 가능하다.
기체확산층(GDL), 마이크로 층(ML), 탄소나노섬유, 탄소나노튜브

Description

탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유의 마이크로 층으로 코팅된 기체확산층을 포함하는 연료전지 셀{Fuel cells including the gas diffusion layers coated in carbon nano-tube or carbon nano-fiber}
도1은 PEMFC에서 물의 거동을 나타낸 모식도이다.
도2는 프로톤 교환막 연료전지의 전류-전압 곡선에서 마이크로 층의 영향을 나타낸다.
도3은 기체 확산층에서 마이크로 층의 영향을 나타낸 모식도이다.
도4는 탄소 재료들의 TEM사진이다.
도5는 실시예 및 비교예에서 제조된 기체확산층의 SEM사진이다.
도6은 실시예 및 비교예에서 제조된 셀에서의 기체투과도를 비교한 것이다.
도7은 실시예 및 비교예에서 제조된 셀의 전류-전압 그래프이다.
도8은 실시예2에 대해 상대습도를 변화시키면서 전류-전압을 측정한 결과이다.
본 발명은 연료전지 셀, 구체적으로 프로톤 교환막 연료전지 셀(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)의 기체확산층(gas diffusion layers, GDL)에 관한 것이다.
PEMFC 스택은 전극촉매, 프로톤 전도성 막(막-전극 접합체), 기체확산층 및 바이폴라 플레이트 등으로 구성된다. 기체확산층은 반응물을 전극의 활성 영역으로 분배하고, 공급 및 생성된 물을 관리하며, 전극과 바이폴라 플레이트 간의 전기적 접촉을 향상시키는 역할을 하는 것이다.
일반적으로, PEMFC는 100℃이하의 온도에서 작동하기 때문에 액체 상태의 물과 반응물 및 기체 상태의 물이 공존하게 된다. 이러한 PEMFC 시스템에서 물은 프로톤 전도에 있어 결정적인 역할을 수행한다. 그러나, 막 내부의 높은 물 함량은 높은 프로톤 전도성을 위해 바람직함에도 불구하고, 전극 및 기체 확산층에서 여분의 물은 쉽게 액상으로 응축된다. 이러한 액상의 물은 기체 확산의 방해 및 전기적 촉매의 활성 영역을 커버해버려 연료전지의 성능을 급감시킬 수 있다.
따라서, 안정적이고 우수한 연료전지 성능을 위해 PEMFC 시스템 내 물 함량은 정확하게 조절될 필요가 있다.
PEMFC 시스템이 작동할 때, 일반적으로 수소 및 공기는 상대적으로 습한 환경으로 셀 내에 공급된다. 습한 반응물은 바람직한 물을 공급할 수 있고, 애노드 및 캐소드 모두에서 물의 과증발을 막을 수 있다. 그러나, 효율의 측면에서 어떤 특정 경우를 제외하고는 완전히 수화된 공기를 공급하는 것이 곤란해진다. 따라서, 일반적으로 연료전지의 작동 동안 캐소드 쪽은 상대적으로 건조한 환경에 놓여진 다. 이것은 물 관련 연구가 상대적으로 건조한 셀 작동 환경 아래 효율적인 물 제거에 촛점이 맞추어져야 함을 의미한다.
PEMFC의 캐소드 측 기체확산층에서, 생성된 물의 대부분은 기체-상태 확산 또는 액체-상태 이동에 의한 유동 채널의 방향으로 이동한다. 캐소드 기체가 다습해지면 생성된 수증기가 기체확산층을 빠져나가는데 있어 방해를 받는다. 결과적으로, 다습한 기체가 전기적 로드가 높은 환경에서 공급될 때 부분적 또는 전체적인 물의 응축이 일어난다. 따라서, 일반적으로 기체확산층은 PTFE 처리되어 소수성을 향상시키고 물의 포화를 감소시키며 물의 이동을 돕는다. 이것은 액상의 물 관리가 높은 연료전지의 성능을 위해 필수적임을 의미한다.
도1은 PEMFC에서 물의 거동을 나타낸 모식도를 나타낸 것이다.
기체확산층은 기체 확산 물질(gas diffusion medium, GDM) 및 마이크로 층(ML)으로 구성되며, 상기 GDM으로는 카본종이, 카본천 및 팽창 및 소성된 금속을 사용된다. 바람직한 기체확산층을 위한 조건으로는 전기 전도성, 물 및 기체 이동성 및 부식에 대한 내구성 등이 있다.
종래에는 어떠한 종류의 힘, 예를 들면 모세관력, 전단력 또는 증발력 중 어느 것이 물의 이동 및 셀의 성능에 큰 영향을 미치는지를 결정하기 위해 GDM 및 마이크로 층이 따로따로 연구되었다. 도2는 프로톤 교환막 연료전지의 전류-전압 곡선에서 마이크로 층의 영향을 나타낸다. 도2에서 (a)는 GDM 단일층, (b)는 마이크로층을 포함한 GDM 층에 대한 것이고 구체적인 실험 조건은 유효면적 : 50㎠, 셀온도: 60℃, 연료이용율: H2=80%, 공기=40%, Pt 부하: 애노드=캐소드=0.3mg/㎠, 작동 압력: 애노드=캐소드=0 psig 이다. 그리고 그림 상의 부호는 습윤기의 온도를 의미한다. 그림에 의하면 마이크로 층을 포함하는 경우, PEMFC의 물 관리성 및 셀 성능이 향상된 것을 확인할 수 있다.
그러나, 기체확산층 설계에서는 물 관리뿐만 아니라 전기 전도도 및 기체 통과도도 동시에 고려되어야 한다. GDM에 적용된 마이크로 층의 주된 기능은 전기적 접촉 저항을 낮추고, 기체 분배 및 물관리성을 향상시키는 것이다.
도3은 기체 확산층에서 마이크로 층의 영향을 나타낸 모식도이다. 그림에서 (a)는 GDM 단일층 및 통상적 기체 확산층간의 비교에 대한 것이고, (b)는 마이크로 층으로 나노재료를 채택함에 의해 기대되는 성능 향상을 나타낸다. 도시된 바와 같이, GDM만으로는 높은 기체 통과도를 가지나, 물관리 및 전기 전도성 면에서 열악하다. 도면에서 삼각형의 면적은 셀의 성능을 나타낸다. GDM 단일층 및 마이크로 층으로 코팅된 GDM의 비교로부터 마이크로 층 코팅된 GDM의 경우, 보다 향상된 전기 전도성 및 물 관리성을 나타내는 반면, 기체 통과도 면에서는 열화된 결과를 가져온다는 것을 확인할 수 있다.
따라서, 전기전도성을 유지하기 위해 마이크로 층으로 코팅하되 기체투과도를 일정 수준으로 유지시키기 위해서는 마이크로 층을 될 수 있는 한 얇게 코팅하는 것이 요구되어 왔다. 즉, 얇은 코팅에 의하더라도 전기전도성 등 연료전지의 성능을 만족할 정도로 향상시킬 수 있는 마이크로 층 물질을 개발하는 것이 관건이었다.
본 발명은 연료전지에서 기체투과도를 유지하면서 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있는 기체확산층, 더욱 상세하게는 기체확산층의 마이크로 층을 갖는 연료전지 셀을 제공하는 것을 목적으로 한다.
또한, 상기 기체확산층을 포함하는 연료전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 위하여 본 발명은 탄소나노섬유 또는 탄소나노튜브가 마이크로 층(ML)으로 적층된 기체확산재료(GDM)의 기체확산층(GDL)을 제공한다.
탄소나노섬유 및 탄소나노튜브는 보통의 탄소와 비교할 때 약 10배 정도 높은 전기 전도성을 가지는 것으로 알려져 있다. 본 발명은 이러한 탄소나노섬유 및 탄소나노튜브를 이용하여 얇은 코팅에 의하더라도 전기전도성 등 연료전지의 성능은 향상시키는 기체확산층 및 그를 포함하는 연료전지에 관한 것이다.
도4는 탄소 재료들의 TEM사진이다. 그림에서 (a)는 현재 기체확산층의 마이크로 층으로 널리 사용되고 있는 벌칸 XC72, (b)는 블랙펄 2000을 (c)는 탄소나노튜브를, (d)는 탄소나노섬유의 TEM 사진이다. 탄소나노섬유 및 튜브는 선형이고, 탄소나노섬유가 튜브보다 긴 사슬형상을 가진다.
한편, 하기 표1은 벌칸 XC72, 블랙펄 2000 및 탄소나노섬유와 탄소나노튜브의 물리적 특성을 나타낸 것이다.
물질 표면적(m2g-1) 치수 순도(%)
벌칸 XC72 254 지름:30nm
블랙펄 2000 1500 지름≤30nm
탄소나노튜브 196 지름:20-30nm 길이:≤10㎛ ≥85
탄소나노섬유 113 지름:70-100nm 길이:≤30㎛ ≥93
탄소나노섬유와 탄소나노튜브는 카본 블랙에 비해 적은 값의 특성 표면적을 가진다.
실시예1
GDM으로서 탄소지(TGP-H-060, 토레이 사)를 사용하였다. 상기 탄소종이를 아세톤 용액에서 세척하여 먼지 등을 제거한 후, 건조된 탄소지를 PTFE 용액에 30초간 완전히 담구어 실온에서 5시간 건조시켰다. 그런 다음 80, 110, 290 및 350℃의 온도로 네 단계에 걸쳐 열처리하였다.
상기 탄소종이에 탄소나노섬유 슬러리를 코팅하여 기체확산층을 제조하였다.
나피온112 막(듀폰 사)을 H2O2 및 H2SO4 용액으로 전처리하여 남아있는 유기 및 무기 오염물을 제거하였다. 다음으로 40중량% Pt/C 전기촉매(존슨 매트니 사) 및 5중량%의 나피온 용액(듀폰 사)을 사용하여 캐소드 및 애노드 전극막을 형성하였다. 완성된 막-전극 접합체(MEA)에는 0.3mg Pt cm-2의 전극이 형성되었다.
상기 제조된 막-전극 접합체 및 기체확산층로부터 연료전지 셀을 완성하였다.
실시예 24
탄소나노섬유 대신 아래 표2에 기재된 비율로 벌칸 XC72를 포함하는 슬러리를 탄소종이에 코팅하여 기체확산층을 제조하는 것을 제외하고 상기 실시예1과 동일한 방법으로 연료전지 셀을 제조하였다.
비교예1
코팅하지 않은 탄소종이로 기체확산층을 제조하는 것을 제외하고 상기 실시예1과 동일한 방법으로 연료전지 셀을 제조하였다.
비교예2
탄소나노섬유 대신 벌칸 XC72 슬러리를 탄소종이에 코팅하여 기체확산층을 제조하는 것을 제외하고 상기 실시예1과 동일한 방법으로 연료전지 셀을 제조하였다.
비교예3
탄소나노섬유 대신 블랙펄 2000 슬러리를 탄소종이에 코팅하여 기체확산층을 제조하는 것을 제외하고 상기 실시예1과 동일한 방법으로 연료전지 셀을 제조하였다.
GDLs ML 재료 비고
CP 190-5 NO 비교예 1
V100 벌칸 XC72, 100% 비교예 2
BP2000 블랙펄 2000, 100% 비교예 3
CNF100 CNF, 100% 실시예 1
CNF25V75 CNF:Vulcan=25:75 실시예 2
CNF50V50 CNF:Vulcan=50:50 실시예 3
CNF75V25 CNF:Vulcan=75:25 실시예 4
실험예1
1. SEM 분석
도 5는 실시예 및 비교예에서 제조된 기체 확산층을 20,000배 배율로 찍은 SEM 사진 영상이다. 그림에서 (a)는 V100, (b)는 CNF25V75, (c)는 CNG50V50, 그리고 (d)는 CNF75V25에 대한 것이다.
탄소나노섬유가 카본 블랙과 혼합되었을 때, 와이어 형상의 탄소나노섬유가 카본 블랙층에서 발견된다. 마이크로 층 일부에서는 뭉쳐진 볼-형태의 탄소나노섬유가 관찰되었다. 예상대로 탄소나노섬유의 비율이 가장 높은 실시예4에서 가장 많은 탄소나노섬유가 발견되었다.
2. 기체투과도
상업적으로 판매되는 기체확산층 SGL31BC의 기체투과도를 측정하였다. 도 6은 실시예 및 비교예에서 제조된 셀에서의 측정된 기체투과도를 나타낸다.
우선 마이크로 층을 포함하지 않는 비교예1의 경우는 마이크로 층을 포함하는 경우보다 휠씬 작은 압력의 감소를 보였다. 한편, 마이크로 층이 코팅된 것 중에서는 실시예 2가 가장 높은 기체투과도를 보였다.
3. 연료전지 셀 평가
실시예 및 비교예에서 제조된 연료전지 셀을 평가하는 것으로 기체확산층에서의 물의 상태를 분석하였다. 조립된 단일셀은 여러 가지 상대습도 환경에서 평가되었다. 모든 테스트는 대기압에서 실행되었고, 수소 및 공기의 이용율은 각각 80 및 40%로 조절되었다.
실시예 및 비교예에서 제조된 셀의 전류-전압 관계는 도 7과 같다. 그래프상의 실험 조건은 유효면적:50㎠, 셀온도 60℃, 연료이용율: H2=80%, 공기=40%, Pt 부하: 애노드=캐소드=0.3mg/㎠, 작동압력: 애노드=캐소드= 0 psig 이다. 그래프에서 보이는 바와 같이 실시예2 및 SGL31BC가 가장 우수한 성능을 나타냈다. 한편, 마이크로 층 코팅이 되어있지 않은 비교예1은 기체투과도가 높은 반면, 성능 면에서는 열악한 결과를 보였다.
실험예2
실시예2의 경우 셀의 조건을 약 드라이 상태에서부터 습한 상태로 변화시키면서 작동시켜 상대습도와 성능의 관계를 평가하였다. 실시예2에 대해 상대습도를 변화시키면서 전류-전압을 측정한 결과 도 8과 같은 그래프를 얻을 수 있었다. 그래프에서 부호는 습윤기의 온도를 의미한다.
실험 조건의 습도 변화에 따른 성능의 실질적인 차이가 없었다. 이것은 실시예2가 물 관리면에서 전 작동 범위에 걸쳐 우수함을 증명하는 것이다.
본 발명의 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유를 포함한 기체확산층은 얇은 마이크로 층을 제공하는 것으로, 바람직한 기체투과도를 유지하면서 전기전도성 및 물 관리면에서 우수한 성능을 가진 연료전지 셀을 구성하는 것이 가능하다.

Claims (7)

  1. 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유 및 카본 블랙을 포함하는 마이크로 층(ML)으로 코팅된 기체확산층(GDL)을 포함하되,
    상기 마이크로 층(ML)은, 25중량%의 탄소나노튜브 또는 탄소나노섬유와, 75중량%의 카본 블랙으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지 셀.
  2. 삭제
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 연료전지 셀은 프로톤 교환막(proton exchange membrane)을 전해질 막으로 사용함을 특징으로 하는 연료전지 셀.
  5. 제1항에 있어서,
    기체확산 층은 기체 확산물질 및 마이크로 층으로 구성된 것을 특징으로 하는 연료전지 셀.
  6. 제5항에 있어서,
    기체 확산물질은 카본종이, 카본천 및 팽창 및 소성된 금속 중 하나를 사용하는 것을 특징으로 하는 연료전지 셀.
  7. 삭제
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