KR100796193B1 - 포토레지스트 제거용 조성물 및 이를 이용한 패턴 형성방법 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 포토레지스트 제거용 조성물 및 이를 이용한 패턴 형성 방법으로 본 발명의 조성물은 유기용매(Organic solvent), 불화화합물(Fluoro compounds), 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합물, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함한 포토레지스트용 스트리퍼 조성물에 관한 것이다. 본 발명은 식각공정 중 발생,변성된 포토레지스트막 및 잔유물을 노출된(금속 및 산화막 등)구조물에 영향을 최소화하며 제거하여 정확한 패턴형성 방법을 제공하는 스트리퍼 조성물에 관한 것이다.
포토레지스트, 스트리퍼, 유기산, 불화화합물
Description
도 1 내지 도 4는 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물을 이용한 패턴 형성 방법을 설명하기 위한 단면도들이다.
도5 내지 도7은 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물 적용 전후의 전자 현미경(Field Emission - Scanning Electron Microscope)사진의 몇몇 예시이다.
도 5:메탈웨이퍼(상하 전자현미경 사진은 각각 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물 적용 전후)
도 6:메탈콘텍홀 웨이퍼(상하 전자현미경 사진은 각각 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물 적용 전후)
도 7:비아홀 웨이퍼(상하 전자현미경 사진은 각각 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물 적용 전후)
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
100 : 반도체 기판 105 : 대상 막
110 : 포토레지스트 패턴 120: 대상 막 패턴
본 발명은 포토레지스트 제거용 조성물 및 이를 이용한 패턴 형성 방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 포토레지스트 및 식각 잔류물을 효과적으로 제거할 수 있는 포토레지스트 제거용 조성물 및 이를 이용한 패턴 형성 방법에 관한 것이다.
최근, 컴퓨터와 같은 정보 매체의 급속한 보급에 따라 반도체 장치도 비약적으로 발전하고 있다. 그 기능 면에 있어서, 상기 반도체 장치는 고속으로 동작하는 동시에 대용량의 저장 능력을 가질 것이 요구된다. 이러한 요구에 부응하여, 상기 반도체 장치는 집적도, 신뢰도 및 응답 속도 등을 향상시키는 방향으로 제조 기술이 발전되고 있다. 때문에, 상기 반도체 장치의 집적도 향상을 위한 주요한 기술로서 포토리소그라피(photolithography) 기술과 같은 미세 가공 기술에 대한 요구도 엄격해지고 있다.
상기 포토리소그라피 기술은 잘 알려져 있는 바와 같이, 기판(패턴을 형성하기 위한 층들을 포함한다) 상에 유기적인 포토레지스트를 사용하여 포토레지스트층을 형성한 다음 노광 및 현상, 식각 과정을 통해 포토레지스트층 및 기판상의 구조물의 소정 부위를 제거하여 패턴을 형성하고 잔류하는 폴리머 및 포토레지스트 패턴을 제거한다.여기서 포토레지스트의 제거는 반도체 소자를 제조하기 위한 매우 중요한 공정이다. 반도체 소자를 제조하기 위한 다양한 공정들, 예컨대 식각 공정(건식 또는 습식) 또는 이온 주입 공정 등을 실시한 후에는 마스크로 사용된 포토레지스트 패턴을 제거해야 한다. 특히 제거되어야 할 포토레지스트막의 하부에는 서로 다른 다양한 물질막(예: 산화막, 알루미늄막, 구리막, 폴리실리콘막, 실리사이드막 또는 폴리이미드막 등)이 존재한다. 따라서 포토레지스트 제거 공정의 주요 이슈는 하부막에 영향을 최소화하면서 가능한 한 빨리 포토레지스트 및 폴리머를 기판 표면으로부터 완전하게 제거하는 것이다.
이러한 특성을 만족시킬 수 있는 포토레지스트 제거용 조성물에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 예를 들면, 포토레지스트 뿐만 아니라 폴리머 제거력이 뛰어나고 하부막을 손상시키지 않는 포토레지스트 제거제 조성물를 제공하기 위하여 대한민국 특허공개공부 제 2001-0018377호에는 아민화합물, 글리콜계 용제, 퍼플루오로알킬옥사이드를 포함하는 포토레지스트 제거제 조성물, 대한민국 공개특허 제 2000-0016878호에는알콕시 N-하이드록실알킬 알칸아미드와 쌍극자 모멘트가 3 이상인 극성 물질, 손상 방지제 및 알칸올 아민으로 이루어진 그룹에서 선택된 하나 이상의 화합물을 포함하는 포토레지스트 제거제 조성물을 게시하고 있다. 일본 특허공개공보 제 2003-068699호에는 알칸올아민(alkanolamine), 유기용매, 불소화합물을 포함하는 술폭사이드 화합물(sulfoxide compound) 등을 포함하는 식각 잔류물 세정액이 게시되어 있다. 미국 특허공보 제7,001,874호는 물, 하이드록실암모늄 화합물(hydroxylammonium compound), 염기 화합물(basic compound), 유기산(organic carboxylic acid), 불소화합물(free of fluorine-containing compound) 및 선택적 첨가물로써 폴리하이드릭 화합물(polyhydric compound)를 포함하는 포토레지스트 제거제 조성물을 게시하고 있다.
미국 특허공보 제6,777,380호는 불소화합물(fluoride compounds), 술폭사이드(sulfoxide) 또는 술폰(solfone) 용매, 물 및 기타 첨가제를 포함하는 포토레지스트 제거제 조성물을 게시하고 있다.
미국 특허공보 제6,773,873호는 극성용매와 불소화합물(fluoride compound)을 포함하는 완충용액으로서의 스트리퍼 제거용 조성물을 게시하고 있다.
미국 특허공보 제6,821,352호는 수용성 유기용매, 디카복실릭유기산(dicarboxylic organic acid), 염기(base), 불소화합물, 완충제 및 물을 포함하는 스트리퍼 제거용 조성물을 게시하고 있다.
미국 특허공보 제6,677,286호는 수용성 유기용매, 디카복실릭유기산(dicarboxylic organic acid), 염기(base), 불소화합물 및 물을 포함하는 스트리퍼 제거용 조성물을 게시하고 있다.
상기 세정액들은 포토레지스트의 제거 능력 및 조성물의 안정성 등에서 비교적 양호한 특성을 나타낸다. 그러나, 최근 반도체 장치의 제조공정에 있어서 새로이 도입된 금속 재료들에 대한 영향 성이 크게 대두함에 따라 더욱 미세한 나노(nano)급 크기를 갖는 식각 잔류물을 제거해야 하는 어려운 문제점에 직면하고 있다. 특히 상기 세정액들은 나노 폴리머의 잔류에 취약한 SRAM과 플래시 메모리를 제조하는 공정(특히, 콘택홀,비아홀 상단,내부 및 바닥 폴리머 그리고 메탈 상단 및 측벽의 가혹 폴리머, 도 5~7에서 몇몇을 예시했다)에서 미세 식각 잔류물을 완전히 제거하지 못하거나 노출된 금속막에 과도한 식각을 초래한다. 따라서, 반도체 장치의 제품 수율이 감소하거나 신뢰성 불량이 초래된다. 또한, 미세화된 콘택홀이나 비아홀의 제조 공정에서 세정액의 높은 점도와 폴리머 제거력의 부족으로 인해 콘택홀 내부에 그대로 폴리머가 잔존하여 콘택 저항을 증가시키는 문제점을 초래한다. 이러 한 문제점은 최근 들어, 금속 배선의 재질이 알루미늄 외에 티타늄, 탄탈륨, 텅스텐, 구리 등으로 다양화되고 있는 점을 고려할 때 공정의 번거로움과 추가적인 비용발생을 유발할 우려가 있다. 따라서, 금속 막의 손상을 최소화하고, 폴리머 제거성능이 우수하고, 기판에 형성된 금속의 종류에 관계없이 효과적인 포토레지스트 및 폴리머 제거 성능을 나타내는 포토레지스트 제거용 조성물의 개발이 요구되고 있다.
따라서 본 발명의 목적은 피 가공물의 손상을 최소화하면서 포토레지스트 잔류물, 특히 기존 포토레지스트 제거용 조성물에서는 완전히 제거되지 않는 콘택홀 및 비아홀 상단,내부 측벽 및 바닥 부분의 폴리머 및 메탈 상단 및 측벽의 가혹 폴리머을 선택적으로 제거하여 정확한 패턴을 형성하는 방법을 제공할 수 있는 포토레지스트 제거용 조성물을 제공하는 것이다. 그리고 공정조건도 상온(20~25℃)에서 약 5~15분 정도에 위에서 언급한 폴리머들을 제거할 수 있는 포토레지스트 제거용 조성물을 제공하는 것이다.
상술한 본 발명의 목적을 달성하기 위하여 본 발명의 일 실시 예에 따른 포토레지스트 제거용 조성물은 유기용매, 불소화합물(fluoride compounds), 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합 물, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함한 포토레지스트용 스트리퍼 조성물에 관한 것이다.
상기 포토레지스트 제거용 조성물은 조성물의 총 중량에 대하여, 유기용매(Organic solvent) 약 5~80 중량% 바람직하게는 20~60 중량%, 불화화합물(Fluoride compounds) 약 0.01~20 중량% 바람직하게는 0.1~10 중량%, 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합 물 약 0.1~30 중량% 바람직하게는 1~20 중량%, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함할 수 있다.
그리고 본 발명의 일 실시 예에 따른 패턴 형성 방법에 있어서, 먼저 기판상에 구조물을 형성한다. 상기 구조물의 일부를 드러내는 포토레지스트 패턴을 형성한다. 이어서, 포토레지스트 제거용 조성물을 이용하여 상기 포토레지스트 패턴을 제거한다.
본 발명의 일 실시 예에 따른 포토레지스트 제거용 조성물은 금속막, 산화막등의 손상을 최소화하면서 식각 마스크로 사용되는 포토레지스트 패턴 및 식각 잔류물을 모두 제거할 수 있는 특성을 갖는다. 특히 기존 포토레지스트 제거용 조성물에서는 완전히 제거되지 않는 콘택홀 및 비아홀 상단,내부측벽 및 바닥 부분의 폴리머 및 메탈 상단 및 측벽의 가혹 폴리머를 선택적으로 제거할 수 있어 반도체 장치의 불량을 방지하며 적용조건(시간 및 온도)이 용이해 반도체 제조 공정의 생산성을 향상시킬 수 있다.
이하, 첨부한 도면을 참조하여, 본 발명의 바람직한 실시 예에 따른 포토레지스트 제거용 조성물 및 이를 이용한 패턴 형성 방법을 상세하게 설명한다.
포토레지스트 제거용 조성물
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물은 유기용매, 불소화합물(fluoride compounds), 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합 물, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제 을 포함한다.
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물에 포함된 유기용매는 유기용매의 조합 선택에 따라 정도는 다르나 식각 공정에서 생성된 폴리머를 제거함은 물론 산화막 및 금속막의 부식방지제 역할을 하므로 식각 후 잔유물의 상태 및 하부 막질에 따라 유기용매 조성을 다양하게 선택할 수 있다.
상기 유기용매의 함량이 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물의 총 중량을 기준으로 약 5 중량% 미만이면 폴리머 제거력이 저하되며, 그 함량이 약 80 중량%를 초과하면 기타 첨가물의 용해력을 떨어뜨려 파티클 역 흡착 문제를 발생시킬 수 있으며 또한 폴리머 제거력이 저하되는 경향이 있을 뿐 아니라 경제적인 면에서도 바람직하지않다. 따라서, 상기 유기용매는 약 5 내지 약 80 중량%로 사용하는 것이 바람직하고 20 내지 60 중량%로 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
상기 유기용매는 셀로솔브류(2-메톡시에탄올, 2-에톡시에탄올, 2-프로폭시에탄올, 2-이소프로폭시에탄올, 2-부톡시에탄올, 2-팬옥시에탄올, 2-벤질옥시에탄올, 2-(2-에톡시에톡시)에탄올, 2-부톡시에톡시에탄올, 디메톡시에탄, 디에톡시에탄, 디부톡시에탄, 2-메톡시에틸아세테이트, 2-에톡시에틸아세테이트, 2-부톡시에틸아세테이트 등등), N-메틸피롤리돈(NMP), 디메틸설폭사이드(DMSO), N,N-디메틸아세트아미드(DMAc)등의 극성용매, 알콜류(이소프로판올(IPA), 에탄올, 프로판올, 디에틸렌글리콜 등등) 등에서 적어도 하나 이상으로 조합된 유기용매이다.
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물에 포함된 상기 불소화합물은 포토레지스트 를 팽윤 또는 약화시켜 유기용매가 폴리머을 제거하기 쉬운 상태로 변화시키는 역할을 한다.
상기 불소화합물의 함량이 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물의 총 중량을 기준으로 약 0.01 중량% 미만이면 폴리머를 팽윤 또는 약화시키는 기능이 미미하며 20%이상에서는 폴리머 제거력은 향상시키나 산화막 및 금속막 부식이 증가하여 제어하기가 용이하지 않다. 따라서, 상기 불소화합물은 약 0.01 내지 약 20 중량%로 사용하는 것이 바람직하고 0.1 내지 10 중량%로 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
위의 불소화합물의 예로는 불화수소, 불화암모늄, 이불화암모늄, TMAF(Tetramethylammonium fluoride), MDEAF(Methyldiethanolammonium fluoride), TEAF(Triethanolammonium fluoride), DGAF(Diglycolammonium fluoride), TREAT-HF(Triethylamine tris(hydrogen fluoride)) 등에서 적어도 하나 이상으로 조합된 불소화합물이다.
발명의 포토레지스트 제거용 조성물에 포함된 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합물은 불소화합물을 활성화시켜, 즉 불소화합물 중에서 염의 형태로 존재하는 화합물의 해리를 도와 폴리머 제거력을 가속화시킬 뿐만 아니라 자체 산화 막 및 금속막에 보호막을 형성해 부식을 방지해 주며 조성물 내에서 완충제 역할을 할 수 있어 적용과정에서의 외부교란에 의한 영향을 최소화할 수 있다.
상기 유기산 및 짝염기의 조합 물의 함량이 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물의 총 중량을 기준으로 약 0.1 중량% 미만이면 폴리머 제거력 향상이 미미하며 30%이상에서는 폴리머 제거력은 향상시키나 산화 막 및 금속 막 부식 및 파티클 역 흡착 문제가 발생할 수 있다. 따라서, 상기 유기산 및 짝염기는 약 0.1 내지 약 30 중량%로 사용하는 것이 바람직하고 1 내지 20 중량%로 사용하는 것이 더욱 바람직하다.
위의 유기산의 예로는 Oxalic acid, Malonic acid, Succinic acid, Adipic acid, Fumaric acid, Maleic acid, Phthalic acid, Formic acid, Acetic acid, Propionic acid, Butyric acid, Valeric acid, Heptanoic acid, Lactic acid, Benzoic acid, Gallic acid, Citric acid, Amino acid(alanine, arginine, asparagine, aspartic acid, cysteine, glutamic acid, glutamine, glycine, histidine, isoleucine, leucine, lysine, methionine, phenylalanine, proline, serine, threonine, tryptophan, tyrosine, valine, taurine, dopamine, Aminobenzoic acid etc) 등을 들 수 있고,
짝염기의 예로는 상기 유기산의 염 및 TMAH(Tetramethylammonium hydroxide), 아민류(모노이소프로판올아민, 모노에탄올아민, 디에탄올아민, N-메틸에탄올아민, N-에틸에탄올아민, N,N-디메틸에탄올아민, N,N-디에틸에탄올아민 등등), 몰폴린계화합물(몰폴린, N-메틸몰폴린, N-에틸몰폴린, N-메틸몰폴린 N-옥사이드, N-에틸몰폴린 N-옥사이드 등등) 등을 들 수 있다.
본 발명의 상기 포토레지스트 제거용 조성물에 포함되는 물은 불순물이 존재하지 않는 순수, 초순수 또는 탈이온수(DI water)이다. 상기 물은 상기 포토레지스트 제거용 조성물을 구성하는 성분들을 용해시키는 용매로 사용되며 불화화합물의 해리에도 영향을 주며, 그 사용량에 따라 포토레지스트 제거용 조성물의 점도 변화 및 물성 변화가 발생한다.
그리고 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물에 선택적으로 포함된 계면활성제는 파티클 역 흡착 및 미세홀(콘택홀,비아홀 등) 및 패턴의 습윤성에 영향을 준다.
위의 계면활성제의 예로는 암모늄플로르알킬술폰아미드 계열, 퍼플로르알킬술폰내이트 계열, 폴리에틸렌글리콜 계열 등을 들 수 있다.
상기의 열거는 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물에 포함될 수 있는 화학물질의 예시이며 본 발명이 이에 의해서 한정되는 것은 아니다.
상기한 조성 및 함량을 갖는 포토레지스트 제거용 조성물은 반도체 장치의 제조 공정시 디램(DRAM), 에스램(SRAM), 플래쉬 메모리 소자 등을 형성하기 위한 식각 마스크로 적용되는 포토레지스트 패턴을 금속 배선 및 미세 패턴들의 손상 없이 제거할 수 있다. 또한, 상기 포토레지스트 패턴을 적용한 식각 공정으로 형성된 패턴들 표면에 잔류하는 식각 잔류물인 유기물, 도전성 폴리머, 산화성 폴리머들을 효과적으로 제거할 수 있다. 특히 기존 포토레지스트 제거용 조성물에서는 완전히 제거되지 않는 콘택홀 및 비아홀 상단,내부 측벽 및 바닥 부분의 폴리머 및 메탈 상단 및 측벽의 가혹 폴리머을 제거할 수 있어 반도체 장치의 불량을 방지하며 적용조건(시간 및 온도)이 용이해 반도체 제조 공정의 생산성을 향상시킬 수 있다.
이하, 다양한 실시 예 및 비교 예들을 통해 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물을 더욱 상세히 설명한다. 아래 실시 예 및 비교 예는 본 발명을 설명하기 위한 일부 예시이며 본 발명은 이에 한정되지 않는다.
<실시 예>
유기용매(Organic solvent) 약 5~80%, 불화화합물(Fluoride compounds) 약 0.01~20%, 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합물 약 0.1~30%, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함할 수 있는 포토레지스트 제거용 조성물을 아래 표1과 같이 제조했다. 특별한 언급이 없으면 함량은 중량%이며, 실험조건 상온(21~25℃)에서 10분 침지 했다.
<비교 예>기존특허에서 제시하는 포토레지스트 제거용 조성물 또는 기존제품으로 실시 예와 같은 방법으로 평가했다. 그 조성 및 함량은 표1과 같다.
| 유기 용매 | 불화 화합물 | 유기산 | 짝염기 | 물 | 계면 활성제 | 부식 방지제 | 비고 | ||
| 실시 예 1 | NMP,5 | NH4F, 0.01 | Lysine,1 | MP,1 | 88 | ||||
| 실시 예 2 | CC,30 NMP,30 | NH4HF2, 0.01 | PA,1 | MEA,1 | 37.99 | ||||
| 실시 예 3 | CC,40 DMAc,5 | TMAF, 2 | Lysine,1 | ECA,20 | 29 | ||||
| 실시 예 4 | CC,20 DMAc,30 | NH4F, 2 | PA,5 | ECA,10 | 33 | ||||
| 실시 예 5 | CC,20 NMP,20 | NH4F, 2 | PA,5 | HA,10 | 42.95 | NCW, 0.05 | |||
| 실시 예 6 | CC,30 DMAc,10 EtOH,20 | NH4F, 1 | BA,0.1 | 38.9 | |||||
| 실시 예 7 | CC,10 DMAc,40 EtOH,10 | NH4F, 1 | BA,1 | 37.95 | PEG, 0.05 | ||||
| 실시 예 8 | CC,20 NMP,30 | AD,5 | ECA,25 | 20 | |||||
| 실시 예 9 | EC,5 DMAc, 5 | TMAF, 1 | Lysine,2 | MCA,10 MP,1 | 76 | ||||
| 실시 예 10 | EC,20 DMSO,30 | NH4HF2, 0.5 | AB,1 | HA,5 MEA,1 | 42.5 | ||||
| 실시 예 11 | CC,20 DMAc,40 | NH4F, 20 | Arginine,1 | MP,1 | 18 | ||||
| 실시 예 12 | CC,30 NMP,30 | NH4F, 10 | PA,1 | MEA,1 | 28 | ||||
| 실시 예 13 | CC,40 DMAc,10 | TMAF, 2 | PA,1 | ECA,10 | 37 | ||||
| 실시 예 14 | NMP,20 DE,20 DEG,5 | NH4F, 2 | GA,1 | GR,0.1 NMMO, 0.5 | 50.4 | NCW,1 | |||
| 실시 예 15 | NMP,20 DM,10 EtOH,20 | NH4F, 2 | BA,3 | 44 | NCW,1 | ||||
| 실시 예 16 | NMP,32 DM,20 | NH4F, 2 | AB,3 | 43 | |||||
| 실시 예 17 | CC,60 EtOH, 10 DMAc, 10 | NH4F, 10 | MA,3 | 16 | |||||
| 실시 예 18 | NMP,55, DE,10 | NH4F, 1 | BA,3 | 31 | |||||
| 실시 예 19 | NMP,55, DE,10 | NH4F, 1 | BA,3 HAc,1 | 30 | |||||
| 실시 예 20 | DMAc,39 DE,20 | NH4F, 2 | BA,5 HAc,1 | 33 | |||||
| 실시 예 21 | DMAc,20 DE,20 | NH4F, 2 | AB,5 | HA,5 | 48 | ||||
| 실시 예 22 | NMP,24, DE,10 | NH4F, 1 | Asp,2 | MP,3 | 60 | ||||
| 실시 예 23 | NMP,10, DE,10 | NH4F, 0.1 | Asp,2 | EA,5 | 82 | ||||
| 실시 예 24 | DMAc,10 DE,10 | NH4F, 2 HF,0.1 | AB,5 | HA,5 EA,5 | 42.1 | ||||
| 실시 예 25 | NMP,20 DE,15 EtOH,10 | NH4F, 2 | AB,3 | EA,0.5 | 49.5 | ||||
| 실시 예 26 | NMP,1 DE,30 | TMAF, 2 | Arg,2 | 65 | |||||
| 실시 예 27 | NMP,6 DE,30 | TMAF, 4 | His,2 | 58 | |||||
| 실시 예 28 | DMAc,51 DE,10 | NH4F, 2 | AB,5 HP,2 | 30 | |||||
| 실시 예 29 | DMAc,34 DE,10 | NH4F, 2 | Arg,2 PA,2 | 50 | |||||
| 실시 예 30 | DMAc, 57.96 DM,10 | NH4F, 0.4 | BA,1 | DEA,1 | 30 | ||||
| 실시 예 31 | DMAc, 57.96 DM,10 | NH4F,0.4 | BA,1 | DEA,1 | 30 | PEG,1 | |||
| 비교 예1 | DMAc,60 | NH4F (40%),2.5 | NH4OH (28%),3.7 | 29.8 | MA,4 | 미국특허공보 제6,677,286호에 근거한 조성물 | |||
| 비교 예2 | DMAc,60 | NH4F (40%),5 | NH4OH(28%),3.7 | 27.3 | MA,4 | ||||
| 비교 예3 | DMAc,60 | NH4F (40%),2.5 | EA,2 | 32.5 | AA,3 | ||||
| 비교 예4 | DMAc,60 | NH4F (40%),2.5 | SA,4 | NH4OH (28%),3.7 | 29.8 | 미국특허공보 제6,821,352호에 근거한 조성물 | |||
| 비교 예5 | DMAc,60 | NH4F (40%),1.25 | PA,4 | NH4OH (28%),2.6 | 32.55 | ||||
| 비교 예6 | DMAc,60 | NH4F (40%),1.25 | AA,3 | NH4OH (28%),1 | 34.75 | ||||
| 비교 예7 | AEP(1-(2-aminoethyl)piperazine,26 | NH4F (40%),1 | BO,5 FA,19 | 48.6 | CA,0.4 | 미국특허공보 제6,773,873호에 근거한 조성물 | |||
| 비교 예8 | DMSO,65.5 | NH4F (40%),3.5 | DGA,2.5 | 28.5 | 미국특허공보 제6,777,380호에 근거한 조성물 | ||||
| 비교 예9 | DMSO,25 NMP,45 | NH4F (40%),0.75 | 29.25 | ||||||
| 비교 예10 | DMSO,40 NMP,30 | NH4F (40%),0.75 | 29.25 | ||||||
| 비교 예11 | DMSO,18 NMP,49.5 | NH4F (40%),0.75 | DGA,3 | 29.25 | |||||
| 비교 예12 | DMSO,18 NMP,49.5 | NH4F (40%),0.75 | DGA,3 | 29.25 | |||||
| 비교 예13,400T특허 | EA,6 NMMO,5 DMAc,57.6 | GA,0.4 | HDA,6 | 25 | GA,0.4 | 제품화된 포토레지스트 제거용 조성물 | |||
| 비교 예14 | EA,60 | HDA, 17.5 | 17.5 | AT,5 | |||||
| 비교 예15 | EA,60 | HDA, 30 | 5 | AT,5 | |||||
| 비교 예16 | EA,10 DMAc,50 | NMMO, 10 | 25 | AT,5 | |||||
HDA:hydroxylamine DE:diethyleneglycoldiethylether
HAc:Acetic acid EtOH:ethanol
CC:2-2(-ethoxyethoxy)ethanol Asp:aspartic acid
Lys:lysine, MP:morpholine
ECA:2-ethoxyethyl acetate PFBS:Perfluorobutyl sulfonate
EC:2-ethoxyethanol MCA:2-methoxyethyl acetate
GR:ammonium gallate DEG:diethyleneglycol
HP:Propionic acid DM:diethyleneglycolmonoethylether
MA:Maleic acid Asp:aspartic acid
Arg:arginine His:histidine,
BO:Boric acid DGA:diglycolamine
DMSO:Dimethylsulfoxide GA:gallic acid,
CA:citric acid FA:formic acid,
AB:aminobenzoic acid AEP :1-(2-aminoethyl)piperazine
MEA: monoethanolamine NMMO : N-methylmorpholine N-oxide
DMAc: N,N-dimethyl acetamide NMP : N-methyl pyrrolidinone
AT:catecol TMAF : Tetramethylammonium fluoride
PEG:PEG1000(Surfactant) SA:Succinic Acid
PA:Phthalic Acid AA:Adipic acid
BA: Benzoic Acid AFBS:Ammoniumfluorobutylsulfonamide
DEA:Diethanol amine
<비교 예 1~3>미국 특허공보 제6,677,286호에 예시한 조성물로 표1과 같은 조성 및 함량으로 제조하여 상온에서 10분 침지 했다. 기타 실험과정은 실시 예와 동일하다.
<비교 예 4~6>미국 특허공보 제6,821,352호에 예시한 조성물로 표1과 같은 조성 및 함량으로 제조하여 상온에서 10분 침지 했다. 기타 실험과정은 실시 예와 동일하다.
<비교 예 7>미국 특허공보 제6,773,873호에 예시한 조성물로 표1과 같은 조성 및 함량으로 제조하여 40도에서 10분 침지 했다. 기타 실험과정은 실시 예와 동일하다.
<비교 예 8~12>미국 특허공보 제6,777,380호에 예시한 조성물로 표1과 같은 조성 및 함량으로 제조하여 상온에서 10분 침지 했다. 기타 실험과정은 실시 예와 동일하다.
<비교 예 13~16> 기타 포토레지스트 제거용 조성물로써, 비교 예 13 및 비교 예 16은 60도에서 10분 침지했고, 비교 예 14 및 비교 예 15는 75도에서 10분 침지했다. 기타 실험과정은 실시 예와 동일하다.
포토레지스트
제거용 조성물의 세정력 평가
상기 실시 예 1 내지 실시 예 31 및 비교 예 1 내지 비교 예 16에서 제조된 포토레지스트 제거용 조성물을 사용하여 포토레지스트 패턴 및 식각 잔류물에 대한 세정력을 평가하였다.
상기 포토레지스트 제거용 조성물 평가를 위하여 3종의 웨이퍼를 제작하여 평가했다. 즉 1) 실리콘 기판상에 실리콘 산화 막, 알루미늄 막 및 티타늄/티타늄 질화막(Ti/TiN)이 적층된 구조를 갖는 다층 막을 형성하였다. 이어서, 상기 다층 막 상에 포토레지스트 패턴을 형성한 후 상기 포토레지스트 패턴에 노출된 다층 막을 식각하여 상기 실리콘 기판을 노출 시키는 개구를 갖는 다층 막 패턴을 형성(이하에서 "메탈웨이퍼" 라고 명명한다)하여 실시 예 및 비교 예의 포토레지스트 제거용 조성물로 평가했다. 2) 텅스텐 막질에 대한 영향을 평가하기 위하여 실리콘 기판 상에 티타늄/티타늄 질화 막 및 텅스텐 막질이 적층된 다층막을 형성(이하에서 "텅스텐 웨이퍼" 라고 명명한다)하여 상기 테스트 시료들에 의한 막질 영향성 평가를 하였다. 3) 실리콘 기판상에 실리콘 산화 막, 알루미늄 막 , 티타늄/티타늄 질화막(Ti/TiN) 및 산화 막이 적층 된 구조에 비아홀 및 콘택홀의 바닥에 금속 막이 노출되게 다층 막 패턴을 형성(이하에서 "메탈 콘텍홀 웨이퍼" 라고 명명한다)하여 실시예 및 비교 예의 포토레지스트 제거용 조성물로 평가했다.
그 평가 방법은 아래와 같다
실시 예 1 내지 실시 예 31 및 비교 예 1 내지 비교 예 16에서 제조된 각각의 포토레지스트 제거용 조성물을 비커에 넣고, 상기 포토레지스트 패턴 및 개구를 갖는 다층막 패턴이 형성된 테스트 시료들을 각각의 포토레지스트 제거용 조성물이 담겨있는 비커에 10분 동안 침지 하였다. 상기 포토레지스트 제거용 조성물의 온도는 20~25℃를 유지하였다. 단 비교 예 중에서 기존특허 및 기존제품에서 특별한 공정조건을 제시하면 그에 따랐다.
이어서, 상기 테스트 시료들을 탈이온수에 침지시켜 상기 테스트 시료들로부터 상기 포토레지스트 제거용 조성물을 제거하였다. 이후, 상기 테스트 시료들을 완전히 건조시켰다. 이어서, 전자 현미경(Field Emission - Scanning Electron Microscope)을 이용하여 1) 상기 메탈 웨이퍼 테스트 시료에서는 표면의 식각 잔류물의 잔류 정도 및 금속 막질 손상여부를 관찰했고 2) 텅스텐 웨이퍼 테스트 시료에서는 텅스텐막의 손상 여부를 관찰했다. 그리고 3) 메탈 콘텍홀 웨이퍼 테스트 시료에서는 표면 식각 잔류물 잔류 여부 및 산화 막 손상 여부를 관찰하였다.
이상과 같이 각각의 포토레지스트 제거용 조성물의 식각 잔류물의 제거 능력을 평가하여 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
| 메탈 웨이퍼 | 메탈 콘텍홀 웨이퍼 | 텅스텐 웨이퍼 | |||
| 표면 폴리머 잔류 여부 | 금속막의 손상 여부 | 표면 폴리머 잔류 여부 | 산화막의 손상 여부 | 텅스텐막의 손상 여부 | |
| 실시예1 | ○ | ○ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예2 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예3 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예4 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예5 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예6 | ◎ | ○ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예7 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예8 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예9 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예10 | ◎ | ○ | ◎ | ○ | ◎ |
| 실시예11 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예12 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예13 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예14 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예15 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예16 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예17 | ○ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예18 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예19 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예20 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예21 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예22 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예23 | ◎ | ○ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예24 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예25 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예26 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예27 | ○ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예28 | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예29 | ◎ | ○ | ◎ | ◎ | ◎ |
| 실시예30 | ◎ | ◎ | ○ | ◎ | ◎ |
| 실시예31 | ◎ | ○ | ○ | ◎ | ◎ |
| 비교예1 | ○ | ○ | △ | ◎ | ◎ |
| 비교예2 | ○ | ○ | △ | ◎ | ◎ |
| 비교예3 | ○ | ○ | △ | ◎ | ◎ |
| 비교예4 | ○ | ○ | △ | ◎ | ◎ |
| 비교예5 | ○ | ○ | △ | ◎ | ◎ |
| 비교예6 | ○ | ○ | △ | ○ | ○ |
| 비교예7 | ○ | △ | △ | ○ | ○ |
| 비교예8 | △ | ○ | X | ◎ | ◎ |
| 비교예9 | △ | ○ | X | ◎ | ◎ |
| 비교예10 | △ | ○ | X | ◎ | ◎ |
| 비교예11 | △ | ○ | X | ◎ | ◎ |
| 비교예12 | △ | ○ | X | ◎ | ◎ |
| 비교예13 | ○ | ○ | X | ◎ | △ |
| 비교예14 | ○ | ○ | △ | ◎ | ○ |
| 비교예15 | ○ | ○ | △ | ◎ | ○ |
| 비교예16 | ○ | ○ | △ | ◎ | △ |
◎: 식각 잔류물이 전혀 잔류하지 않고, 막의 식각이 거의 발생하지 않음을 나타냄
○: 식각 잔류물이 허용치 내에서 잔류하고, 막의 식각이 미약하게 발생하였음을
나타냄
△: 식각잔류물이 허용치 이상으로 잔류하고, 막의 식각이 상당히 발생하였음을
나타냄
X: 식각잔류물이 대부분 잔류하고, 막의 식각이 심각하게 발생하였음을 나타냄.
표 2를 참조하면, 실시 예 1 내지 실시 예 31의 포토레지스트 제거용 조성물과 비교 예 1 내지 비교 예 16의 포토레지스트 제거용 조성물의 세정력을 비교하였을 때, 본 발명에 따라 제조된 포토레지스트 제거용 조성물이 금속 막의 과도한 손상 없이 포토레지스트 패턴 및 식각 잔류물을 상기 개구를 갖는 다층 막 패턴으로부터 효과적으로 제거할 수 있음을 확인할 수 있다.
포토레지스트 조성물을 이용한 패턴 형성 방법
도 1 내지 도 4는 본 발명에 따른 패턴 형성 방법을 설명하기 위한 단면도들이다.
도 1을 참조하면, 기판(100) 상에 대상 막(105)을 형성한다. 기판(100)은 반도체 장치용 기판 또는 평면 디스플레이용 기판일 수 있다. 대상 막(105)은 예를 들어 금속, 산화물, 질화물, 폴리실리콘 등을 포함할 수 있다.
대상 막(105)에 포함되는 금속의 예로서 텅스텐, 알루미늄, 티타늄, 탄탈륨, 구리 등을 들 수 있다. 또한 대상 막(105)에 포함되는 산화물의 예로서, boro-phosphor silicate glass(BPSG), phosphor silicate glass(PSG), undoped silicate glass(USG), spin on glass(SOG), tetraethyl orthosilicate(TEOS), plasma enhanced-tetraethyl orthosilicate(PE-TEOS), high density plasma-chemical vapor deposition(HDP-CVD) 산화물 등을 들 수 있다.
대상 막(105)은 디램, 에스램, 플래쉬 메모리 등을 제조할 때 적용될 수 있는 막으로서 예를 들어, 금속 막 상에 산화 막이 적층된 다층 막 구조를 가질 수 있다, 또한, 제1 산화 막 상에 금속 막과 제2 산화 막이 순차적으로 적층된 구조를 가질 수 있다.
도 2를 참조하면, 기판(100) 상에 대상 막(105)의 표면 일부를 노출시키는 포토레지스트 패턴(110)을 형성한다. 보다 구체적으로, 포토레지스트 조성물을 대상 막(105)이 형성된 기판(100) 상에 균일하게 도포하여 포토레지스트 막을 형성한다. 이어서, 상기 포토레지스트 막에 노광 및 현상 공정을 수행하여 포토레지스트 막을 패터닝한다. 이에 따라 대상 막(105) 상에 포토레지스트 패턴(110)을 형성한다.
도 3을 참조하면, 포토레지스트 패턴(110)을 식각 마스크로 사용하여 대상 막(105)의 노출된 부분을 선택적으로 식각한다. 이에 따라, 대상 막(105)은 개구(115)를 포함하는 대상 막 패턴(120)으로 형성된다. 대상 막 패턴(120)은 디램, 에스램 또는 플래쉬 메모리를 제조하기 위해 형성되는 금속 배선, 도전 패턴 또는 절연 패턴일 수 있다.
대상 막 패턴(120)은 식각 가스를 이용한 건식 식각 공정 또는 플라즈마 식각 공정을 수행하여 형성할 수 있다. 상기 식각 공정을 수행할 경우 형성되는 대상 막 패턴(120)의 표면 및 개구(115) 내에는 식각 잔류물들이 잔류한다. 상기 식각 잔류물들의 예로서는 유기물, 산화성 폴리머, 금속성 폴리머 및 이들의 혼합물 등을 들 수 있다.
상기 식각 잔류물 중에서 금속성 식각 잔류물 및 실리콘 산화막 표면의 잔류물들은 현재 이용되는 포토레지스트 제거용 세정액을 이용할 경우 쉽게 제거되지 않는 특성을 갖는다. 특히, 대상 막 패턴(120)이 티타늄(Ti) 등의 금속을 포함하는 경우에는 상기 금속성 식각 잔류물들은 제거되기 어렵다.
도 4를 참조하면, 본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물을 이용하여 포토레지스트 패턴(110)을 상기 기판(100)으로부터 제거한다.
포토레지스트 패턴(110)을 제거하기 위해서, 유기용매, 불소화합물(fluoride compounds), 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합물, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함한 포토레지스트용 스트리퍼 조성물을 준비한다.
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물은 조성물의 총 중량에 대하여, 유기용매(Organic solvent) 약 5~80%, 불화화합물(Fluoride compounds) 약 0.01~20%, 유기산(Organic acid) 및 짝염기의 조합물 약 0.1~30%, 여분의 물 및 선택적으로 계면활성제를 포함한다.
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물은 메탈 콘텍홀 웨이퍼 표면의 식각 잔류물 및 티타늄과 같은 금속을 포함하는 막으로부터 식각 잔류물들을 제거하는데 특히 효과적이다.
포토레지스트 패턴(110)의 제거는 배치 타입(batch type)의 세정장치 또는 싱글 타입(single type)의 세정장치 내에서 수행할 수 있다. 포토레지스트 패턴(110) 및 식각 잔류물을 완전히 제거하기 위한 상기 포토레지스트 제거용 조성물의 제공 시간은 포토레지스트 식각 잔류물의 양이나 하부 막질의 특성 또는 식각 공정 시 생성되는 식각 잔류물의 종류 및 양에 따라 다양하게 변화시켜 적용할 수 있다. 예를 들어, 상기 배치 타입 세정장치를 사용하여 포토레지스트 패턴(110)을 제거하는 경우, 상기 대상물은 상기 포토레지스트 제거용 조성물에 온도 15~40℃ 범위에서 약 5분 내지 약 30분 정도 침지 시킨다.
상기 포토레지스트 제거용 조성물의 온도가 15℃ 미만일 경우에는 포토레지스트를 완전히 제거하는데 오랜 시간이 소요될 염려가 있으므로 바람직하지 않다. 또한 상기 포토레지스트 제거용 조성물의 온도가 40℃를 초과할 경우, 폴리머들을 빠른시간 내에 제거할 수 있는 반면에 대상물에 포함된 금속 배선 또는 산화 막의 손상이 발생되지 않도록 컨트롤하기가 매우 어려울 수 있다. 따라서, 상기 포토레지스트 제거용 조성물은 약 15~ 40℃의 온도에서 제공되는 것이 바람직하다.
본 발명의 일 실시 예에 따른 포토레지스트 제거 공정시 상기 포토레지스트 제거용 조성물이 상기 금속 패턴층에 영향을 끼치지 않고 상기 포토레지스트 패턴(110)만을 제거함으로써 대상물에 유기물, 산화성 폴리머, 금속성 폴리머 및 이들의 혼합물 등의 잔류물은 남아있지 않게 된다.
도 5~7은 상기 포토레지스트 제거용 조성물에 메탈 웨이퍼, 메탈 콘텍홀 웨이퍼 및 비아홀 웨이퍼를 적용한 전후 SEM 사진의 몇몇 예시이다.
본 발명의 포토레지스트 제거용 조성물을 이용함으로써 포토레지스트 및 식각 잔류물을 금속의 과식각없이 효과적으로 제거할 수 있다. 이에 따라, 반도체 장치 중 에스램, 플래시 메모리의 제조 공정에 있어서 기판상에 포함된 금속 배선, 도전 막 및 절연막의 손상을 최소화하는 동시에 상기 기판으로부터 포토레지스트 패턴 및 식각 잔류물만을 선택적으로 제거할 수 있다. 특히, 메탈 콘텍홀 웨이퍼 표면의 폴리머가 기존의 제품으로는 제거하기가 어렵거나 공정조건(온도,시간)이 비생산적이었으나 본 발명에서 제공하는 조성물에서는 상온 조건 5~10분 정도에 완전히 제거된다. 그리고 티타늄 등을 포함하는 식각 잔류물의 제거시 효과적이다. 결과적으로, 포토레지스트 패턴 및 식각 잔류물만을 효과적으로 제거함과 동시에 에스램 및 플래쉬 메모리 등과 같은 반도체 장치의 불량을 방지하고 공정조건(시간 및 온도)을 단순화시켜 반도체 제조 공정의 생산성을 향상시킬 수 있게 된다.
상기한 바와 같이, 본 발명의 바람직한 실시 예를 참조하여 설명하였지만 해당 기술 분야의 숙련된 당업자라면 하기의 특허 청구의 범위에 기재된 본 발명의 사상 및 영역으로부터 벗어나지 않는 범위 내에서 본 발명을 다양하게 수정 및 변경시킬 수 있음을 이해할 수 있을 것이다.
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- N,N-디메틸아세트아마이드와 2-(2-에톡시에톡시)에탄올의 합이 5~80중량%불화암모늄 0.01~20중량%Benzoic acid 및 모노에탄올아민의 합이 0.1~30중량%및 여분의 물을 포함하고 선택적으로 암모늄플로로알킬술폰아미드, 퍼플로로알킬술포네이트, 폴리에틸렌글리콜 중에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 포토레지스트 제거용 조성물
- N,N-디메틸아세트아마이드와 2-(2-에톡시에톡시)에탄올의 합이 20~60중량%불화암모늄 0.01~10중량%Benzoic acid 및 모노에탄올아민의 합이 0.1~20중량%및 여분의 물을 포함하고 선택적으로 암모늄플로로알킬술폰아미드, 퍼플로로알킬술포네이트, 폴리에틸렌글리콜 중에서 선택되는 하나 이상을 포함하는 포토레지스트 제거용 조성물.
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