KR100784639B1 - 강유전체 산화물 인공격자, 그의 제작 방법 및 초고밀도 정보저장 매체 - Google Patents
강유전체 산화물 인공격자, 그의 제작 방법 및 초고밀도 정보저장 매체 Download PDFInfo
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Abstract
본 발명은 초고밀도 정보 저장 장치용 강유전체 저장매체 및 그의 제조방법에 관한 것이다. 서로 다른 분극특성을 갖는 산화물의 단위원자층을 적층하여 적층(수직)방향으로 특정이온들의 규칙적인 배열을 통해 인공격자의 단위구조(슈퍼셀)의 결정구조 및 대칭성을 조절하여 비등방성이 큰 슈퍼셀을 형성한다. 슈퍼셀 자체가 단일분극을 가지는 하나의 블록으로 수직방향으로 상하 2개 방향으로만 전기분극이 발현되게끔 하고 이러한 특징을 갖는 슈퍼 셀 블록으로 이루어진 산화물 인공격자를 제조한다. 산화물 인공격자가 180o 도메인 구조만을 가지도록 하여 비등방성이 큰 단일 전기 분역을 나노스케일 크기로 형성시킬 수 있어 정보저장용량의 초고밀도화와 장기적 정보저장이 가능하다.
강유전체, 산화물, 인공격자, 초고밀도, 정보저장 매체.
Description
도 1은 본 발명의 강유전체 저장 매체인 산화물 인공격자를 형성하기 위해 사용한 PLD 장비를 개략적으로 나타낸 도면,
도 2a 내지 2c는 본 발명의 산화물 인공격자를 형성을 위한 제조공정을 단계별로 나타낸 단면도,
도 3은 본 발명에 의한 PbZrO3/PbTiO3 인공격자의 구조와 그의 전기분극 방향에 따른 정보저장의 0과 1을 도시한 도면,
도 4는 LSCO/MgO 기판위에 증착된 PZO/PTO 인공격자의 증착주기 변화에 따른 XRD 패턴결과를 나타낸 그래프,
도 5는 PZO/PTO 인공격자의 증착주기 변화에 대한 전기분극량(polarization)과 전기장(electric field)의 특성을 나타낸 그래프,
도 6은 2 단위구조/2 단위구조 적층주기를 갖는 PZO/PTO 인공격자의 표면을 원자 현미경(AFM)으로 관찰한 이미지,
도 7은 강유전체 PbZr0.5Ti0.5O3 단일막의 표면에 주사 탐침 현미경을 이용하여 도메인을 형성시켜서 정보를 쓰고 읽은 이미지,
도 8은 2 단위구조/2 단위구조 적층주기를 갖는 PZO/PTO 인공격자에 주사 탐침 현미경을 이용하여 나노스케일의 도메인을 형성시켜서 정보를 쓰고 읽은 이미지,
도 9는 본 발명에서 최소 12 nm크기의 도메인을 형성시킨 이미지와 A-B선에서 도메인의 크기를 측정한 프로파일(profile) 이다.
*도면의 주요부분에 대한 부호 설명*
10: 엑시머 레이저 발생기 20: 감쇠기
30: 포커싱 렌즈 40: 기판
50: 히터 60: 타깃
100: 단결정 기판 110: 산화물 전극
120: PTO층 130: PZO층
본 발명은 초고밀도 정보 저장 장치용 강유전체 저장매체 및 그의 제조방법에 관한 것으로, 보다 상세하게는 서로 다른 분극특성을 갖는 산화물의 단위원자층을 적층하여 적층(수직)방향으로 특정이온들의 규칙적인 배열을 통해 인공격자의 단위구조(슈퍼셀)의 결정구조 및 대칭성을 조절하여 비등방성이 큰 슈퍼셀을 형성하여 슈퍼셀 자체가 단일분극을 가지는 하나의 블록으로 수직방향으로 상하 2개 방향으로만 전기분극이 발현되게 하고 이러한 특징을 갖는 슈퍼셀 블록으로 이루어진 산화물 인공격자를 제조하여 산화물 인공격자가 180o 도메인 구조만을 가지며 나노크기의 도메인을 형성시켜서 탐침형 정보 저장 장치의 정보저장밀도를 높일 수 있는 강유전체 저장매체 및 그의 제조 방법에 관한 것이다.
오늘날 지식정보 자원이 매우 중요시 되는 지식기반 사회로의 전환과 개인 정보량의 증가에 따라 정보저장 장치에 대한 필요성이 증대되고 있다. 정보장치가 요구되는 대용량 정보저장 장치, 정보가전 기기, 개인 휴대 정보기기, 디지털 영상 기기 등의 분야에 대한 빠른 발전과 그에 대한 수요가 증가함에 따라 초소형 초고집적 비휘발성 정보저장 매체의 필요성이 더욱 증가하고 있다. 기존의 하드 디스크는 소형화가 어려우며, 열에너지에 의한 데이터 불안정 현상인 초상자성한계로 고집적이 용이하지 않고, 플래쉬 메모리는 현재 하드 디스크 정보저장용량만큼 고집적하기가 어렵고, CD와 DVD로 대변되는 광 저장 장치는 고집적도에 따른 광의 파장 한계를 극복하기가 불가능하므로, 이에 대한 대안으로 최근 다양한 주사 탐침형(Scanning probe) 정보저장장치와 그에 따른 저장매체가 연구되고 있다. 주사 탐침형 정보저장장치는 원자 간의 힘을 이용한 원자 현미경(Atomic Force Microscope;AFM)과 주사 터널링 현미경(Scanning Tunneling Microscope: STM)과 같은 주사탐침 현미경 (Scanning Probe Microscope;SPM)에서 이용한 장치를 말한다.
주사 탐침형 정보저장장치에 정보를 기록하는 매체로서는, 열기록 방식의 폴리머와 자기기록방식의 강자성체와 상변화에 따른 전기전도도 변화방식의 유기박막 또는 상변화 물질 그리고 표면전하변화에 따른 정전기력 방식의 강유전체 매체가 연구되고 있다. 이러한 저장매체에 정보를 기록/재생하는 방법에는 주사탐침에 외부전기장을 이용하여 강유전체 또는 강자성체의 전기/자기분극의 반전을 통하여 도메인을 형성시키는 전자기력을 이용하는 방식, 저장매체에 탐침을 통하여 열을 가해서 폴리머 표면을 우물모양으로 변형시키거나 상전이를 시켜서 전기전도도를 변화시키는 방식이 있다. 열기록/재생방법은 저속 동작, 반복쓰기 제한 및 높은 소모 전력 등의 단점이 있다. 또한 전기전도도 변화 방식은 저장매체의 산화와 매체와 탐침의 마모 등의 문제점이 있다.
따라서 이러한 문제점 및 단점을 극복하기 위한 대표적인 것으로 강유전체 저장매체를 이용하는 것이 활발히 연구되고 있다. 강유전체 저장매체를 이용한 정보저장 장치의 쓰기 원리는 하부 전극이 형성되어 있는 강유전체 매체 위에 상부전극 대신 전도성이 있는 탐침을 접촉시켜서 전기적으로 캐패시터 구조를 이루고, 탐침에 외부 전압을 인가하여 강유전체 박막의 전기분극이 전기장 방향에 따라 변하게 된다. 그러므로 강유전체 박막의 특정표면에 탐침을 위치시키고, 그곳에 전압을 인가하여 강유전체의 전기분극을 특정한 방향으로 배열하게 함으로써 도메인(domain)을 형성하여 정보를 쓰게 된다. 또한 탐침과 하부전극 사이에 일정한 주파수의 교류전압을 인가하면 강유전체의 전기분극간의 전기적 힘에 의해 강유전체 박막은 교류전압에 따라 진폭이 변화 되고, 이러한 진폭 변화가 박막과 탐침사이의 형성된 미소한 힘을 변화시키고, 이러한 변화의 크기는 도메인의 방향에 따라 달라진다. 따라서 이를 분석하여 정보를 읽을 수 있다. 강유전체 박막을 저장 매체로 사용하면 정보의 읽기/쓰기가 빠르고 소모 전력도 작으며, 반복쓰기가 가능하다는 장점을 가지고 있다. 하지만 여전히 해결해야할 많은 문제점을 가진다.
현재 많이 연구되고 있는 강유전체 물질은 페로브스카이트계 산화물로 ABO3 결정구조를 가지고 있고 대표적 물질은 BaTiO3, (Pb,Zr)TiO3(PZT), LiTaO3 등이 있다. ABO3 결정구조의 페로브스카이트계 산화물은 전기분극이 발현되기 전에는 등방성을 갖는 입방정(cubic) 결정구조로 전기분극은 이온들의 미세 변위에 의해 상하 좌우 전후 등 6개 방향으로 발현된다. 이로 인해 필연적으로 형성된 전기분극간의 방향이 90°가 되는 상태, 즉 90°도메인 구조를 갖게 된다. 이러한 90°도메인 구조는 90°도메인들 사이에 기계적 스트레인을 발생시키고 전기분극을 불안정하게 만들어 90°도메인 구조를 포함하는 강유전체 저장매체는 정보저장의 단위가 되는 비트 혹은 도메인의 크기가 나노화 되는 데 어려움이 있었다. 또한 90°도메인 구조를 갖게 되면 스트레인으로 인해 도메인의 전기 분극의 장기 안정성이 저하되어 잔류분극이 점차 감소되어 장기적 정보저장 능력이 사라지게 되어 저장된 정보의 읽기에 오동작을 일으키게 되어 강유전체 정보저장 매체의 산업화에 가장 큰 걸림돌이 되어 왔다. 더욱이 박막 형태의 저장매체가 나노 크기화 되면서 전기분극이 사라지는 불안정성을 보인다.
최근 PZT 박막을 등축성장(epitaxial growth)시켜서 분극의 방향을 일정하게 배향시켜서 최소 20 nm 크기의 bit를 생성하여 수십 Gbit/cm2 정보를 저장할 수 있다고 보고되고 있다(Applied Physics Letters, P. Paruch et al., Vol 79, 530 (2001)). 하지만 PZT 박막의 등축성장시 기판과 박막간의 격자 스트레인에 의해서 쉽게 90°도메인을 포함하는 폴리도메인이 형성되어 비트형성에 어려움이 따르고, 원자스케일의 낮은 표면 평탄도를 갖는 박막을 제조하기위한 공정이 요구되고, 여전히 정보저장유지시간에 문제점을 가지고 있다.
이러한 문제점을 극복하고자 최근 일본의 Yasuo Cho 등은 LiTaO3 단결정을 이용하여 기계적 연마(Mechanical polishing)를 통하여 나노스케일의 두께를 갖는 얇은 판상형태로 제조하여 SNDM(Scanning Nonlinear Dielectric Microscope)를 이용하여 최소 8 nm 크기의 비트(bit)를 형성하여 10 Tbit/inch2정도의 정보저장능력을 보이고 있다(Applied Physics Letters, Yasuo Cho et al., Vol 87,232907 (2005)). 하지만 단결정 매체를 매우 얇은 판상형태로 가공해야 하는 까다로운 공정이 요구된다.
본 발명의 목적은 산화물 인공격자의 성장을 통해 위에서 언급한 강유전체 박막의 문제점을 극복하기 위해 원자단위두께의 산화물 인공격자의 적층공정을 진행하여 새로운 개념의 비등방성을 갖는 단위격자(슈퍼셀)를 형성함으로써 전기분극이 발생할 수 있는 방향을 적층방향으로 상하 2개 방향으로만 배향시키고 이러한 특성을 갖는 슈퍼셀블록을 반복 적층하여 생성한 강유전체 박막을 제조하여 강유전체 박막이 단일 180°도메인만을 갖는 구조를 형성시킴으로써 정보저장의 단위가 되는 도메인의 크기를 나노크기화하고 정보저장의 유지특성을 대폭 향상시킬 수 있 을 뿐 아니라, 우수한 표면 평탄도를 통해 정보 저장의 읽기/쓰기 속도를 향상 시킬 수 있는 초고밀도화를 위한 강유전체 정보저장 매체 및 그의 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은, 기존의 강유전체 PZT 박막을 대신하여 인위적으로 PbZrO3과 PbTiO3 등과 같은 서로 다른 전기분극특성을 가진 유전체 물질을 주기적으로 적층 성장시킨 인공격자로 대체하여, 기존의 PZT 박막과 유사한 크기의 전기 분극량을 가지면서 등축성장하여 우수한 표면 평탄도와 단일 180° 도메인 구조만 갖는 산화물 인공격자를 형성한 것을 특징으로 한다.
또한 본 발명은, 단결정 기판 상에 산화물 전극을 증착하고, 상기 전극위에 강유전체 산화물 인공격자로 구성된 저장매체를 제공한다. 상기 인공격자는 단위격자 두께로 증착이 이루어지는데, 서로 다른 분극특성을 갖는 적어도 2개 이상의 산화물 (강)유전체물질을 하나의 단위격자의 두께에서 여러 단위격자의 두께 범위내로 전기분극을 갖도록 특정배열로 적층하여 비등방성 구조를 갖게 하여 자연계에서 존재하지 않는 새로운 단위격자(슈퍼셀)를 정의/제조함으로써 슈퍼셀의 전기 분극이 박막의 수직 상하 2개 방향으로만 갖도록 한다. 이러한 특징을 갖는 슈퍼셀 블록으로 이루어진 매우 얇은 박막을 적어도 1회 이상 반복 적층하여 180°도메인 구조만으로 이루어진 하나의 인공격자를 형성한다.
이때, 상기 (강)유전체 물질은 원자단위층을 주기적으로 적층했을 때 강유전성을 보이는 유전체 물질이면 모두 가능하다. 비록 자발 전기분극을 갖지 않는 유전체 물질도 슈퍼셀을 구성하여 전기분극을 갖는 강유전체를 만드는 것이 가능한 것이 인공격자이다. 구체적으로 상기 (강)유전체 물질은 페로브스카이트 구조를 갖는 BaTiO3, SrTiO3, PbZrO3, PbTiO3, KNbO3, KTaO3, SrZrO3, 및 CaTiO3 중에서 선택된 어느 하나인 것이 바람직하며, 상기 (강)유전체 물질 중 페로브스카이트 구조를 갖는 PbZrO3 와 PbTiO3 인 것이 더욱 바람직하다. 상기 (강)유전체 물질로 이루어지는 슈퍼셀내의 적층은 하나의 페로브스카이트 단위격자층 두께부터 5개의 단위격자층 두께 범위 내에서 설정되는 것이 바람직한데, 본 발명에서 이루고자하는 새로운 개념의 슈퍼셀(인공격자의 단위격자)은 슈퍼셀 내에 각 페로브스카이트 물질의 적층두께가 수 단위격자내로 얇을 경우 인공적인 새로운 개념을 갖는 슈퍼셀로 적합하며, 슈퍼셀 내에 적층두께가 두꺼워지면 예를 들어 PbTiO3과 PbZrO3이 각 10개의 단위격자층으로 두꺼워지면 이를 통해 반복 성장되어 형성되는 물질은 산화물 인공격자가 아닌 PbTiO3/PbZrO3의 다층 산화물 박막으로 여겨지고 이는 각각 4 nm 두께를 갖는 독립적인 PbTiO3층과 PbZrO3층이 다층으로 이루어진 박막이라 할 수 있다. 산화물 인공격자는 이러한 서로 다른 독립 산화물층으로 이루어진 다층 산화물이 아니고 단위격자층 2차원 성장기술을 바탕으로 슈퍼셀 내에 인위적으로 각 이온들을 배열시키고 이를 반복시켜 얻어진 물질이다. 이와 같이 새롭게 정의된 슈퍼셀을 통해 신기능을 창출하는 본 발명에서는, 나노크기의 도메인을 갖는 강유전체 저장 매체를 제공하고 기존 보다 높은 물리적 향상을 이룩할 수 있다는 데에서 기존의 다층 산화물과는 차별성이 있다. 상기 유전체박막의 제조 공정은, 펄스레이저 증착법, 분자빔 에피택시법, 화학기상증착법, 물리기상증착법중에서 선택된 어느 하나의 방법으로 이루어질 수 있다.
구체적으로, 상기 펄스레이저증착법을 이용한 유전체박막의 제조공정은 다음과 같다. 분당 10 ℃ 상승시켜 증착시의 증착온도를 400 ℃ 내지 600 ℃ 범위내에서 설정한다. 산소분압은 1 mTorr 내지 300 mTorr 범위내에서 설정된 값으로 유지하여 공정분위기를 조성한다. 10 rpm 내지 12 rpm 범위내에서 설정된 회전속도로 기판을 회전시킨다. 레이저 소스로서 KrF가스를 사용하여 248 nm의 파장 길이를 갖고 30 ns의 펄스를 갖는 레이저에 대해 6 mm × 1 mm의 크기를 갖도록 포커싱한다. 상기 레이저의 파워강도를 2 J/cm2로 설정하여 순도 99.9%의 PbZrO3과 PbTiO3 타깃을 기판에 입사시킨다. PbZrO3층은 7(pulse/1 단위격자) 내지 9(pulse/1 단위격자) 범위내에서 설정한다. PbTiO3층은 6(pulse/1 단위격자) 내지 8(pulse/ 1 단위격자)범위내에서 설정한다. 레이저를 초당 1 펄스로 타깃에 입사시켜 증착공정을 진행한다. PbZrO3과 PbTiO3 에 의해 인공격자가 소정 폭으로 형성되면, 챔버 내의 산소분압을 400 Torr로 유지하면서 챔버 내에서 분당 8 ℃ 내지 12 ℃ 범위내에서 정해진 속도로 온도를 상온까지 하강시킨다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예에 대해 설명한다.
도 1은 본 발명의 강유전체 박막으로써 다층 산화물 인공격자를 형성하기 위해 사용한 PLD(Pulsed laser deposition)장비를 개략적으로 나타낸 도면이다. 도 1을 참조하면, PLD 장비는 엑시머 레이저(10), 감쇠기(20), 포커싱렌즈(30), 하부전극이 형성된 타깃 기판(40) 및 히터(50)로 구성되어 있다. 레이저 소스(source)로는, KrF가스를 사용하여 248 nm의 파장 길이를 갖고 30 ns의 펄스를 발생시키는 람다 피직스(Lambda Physics)사의 COMPEX 205 엑시머 레이저를 사용하였다. 타깃(60)으로는 순도 99.9 %의 PbZrO3과 PbTiO3 타깃을 사용하였다. 상기 감쇠기(20)는 레이저 에너지를 조절하기 위하여 실리카 글래스(silica glass)를 이용하였다. 진공 챔버에 입사된 레이저에 대해 타깃 기판(40)에서 6 mm × 1 mm의 크기를 갖도록 포커싱렌즈(30)를 조절하며, 레이저의 파워강도(power density)는 2 J/cm2로 설정하였다.
여기서, 펄스 레이저 증착(Pulsed laser deposition; 이하, PLD라 함)방법에 대해 간단히 살펴보자. 이 PLD 방법은 레이저에서 나오는 펄스를 광학렌즈로 집적(focusing)함으로써 상당히 큰 단위 면적 당의 에너지를 얻을 수 있음을 활용한 일종의 열 플라즈마(thermal plasma)증착법이다. 진공챔버(vacuum chamber)내로 입사된 집적된 레이저 펄스가 화학조성이 맞는 타깃에 가해지면 타깃을 이루는 물질이 레이저 빛을 흡수하여 순간적인 열적증발(thermal evaporation)이 이루어져 발생되는 플라즈마를 이용하여 박막을 증착하는 것이다. 발생되는 레이저의 펄스는 일반적으로 수십 나노초(ns) 이내로 매우 짧은 시간의 펄스를 갖는다. 한 펄스 동 안 타깃이 가열되고 냉각하는 열 순환을 거치게 되는데 이 열 순환 동안 타깃을 이루는 각 원소들이 증발함으로써 박막의 증착이 가능한 것이다. 펄스 레이저 증착법은 진공증착시 사용되는 가스가 반응성이냐 불활성이냐에 관계없이 막 증착이 가능하며 짧은 시간 내에 많은 원자의 생성이 가능하다는 장점이 있다. 또한 타깃이 여러 가지 조성을 갖더라도 타깃의 조성과 같은 박막의 증착이 가능하고 녹는점이 높은 물질인 경우에도 물질자체가 레이저를 강하게 흡수하면 증착이 가능하며 증착시 이온을 가해준다거나 물질을 가열하는 히터, 플라즈마 생성시 방전을 위한 장치 등이 없으므로 고압에서도 박막의 증착이 가능하다는 장점이 있다. 반면 증착시 타깃에서 다소 큰 입자가 발생하여 박막의 표면이 다소 거칠어질 수 있고, 증착시 균일도가 떨어져 균일한 증착면적이 다소 적은 단점이 있다. 박막의 증착시 영향을 미치는 인자들로는 기판의 온도, 레이저의 파워, 레이저의 파장, 레이저의 펄스주기, 가스 분압 및 기판과 타깃과의 거리 등이 있다. 본 실시예에서는 펄스레이저증착법을 이용하여 유전체물질의 증착이 이루어지지만, 분자빔 에피택시법, 화학기상증착법, 물리기상증착법에서 선택된 어느 한 방법을 이용할 수 있다.
도 2a 내지 도 2c는 도 1의 PLD 장비를 이용하여 본 발명의 인공격자 형성을 위한 제조공정을 단계별로 나타낸 단면도이다. 도 2a에 도시된 바와 같이, MgO 기판(100)을 아세톤, 메탄올, TCE로 각각 5분 동안 초음파 세척을 한 후에 질소로 건조시킨다. 다음에 상기 건조된 기판(100)을 은 페이스트(silver paste)로 히터(40)에 부착시켜 건조 시킨 후, 펄스 레이저 증착 장비(PLD-248 nm KrF excimer laser)을 이용하여 MgO(100) 단결정 기판(100) 위에 하부전극 La(Sr,Co)O3 (LSCO)층(110)을 형성한다. 이후, 도 2b 및 도 2c에 도시된 바와 같이 입사된 레이저를 회전하는 타겟에 가하여 박막의 증착이 이루어지는데, 두 개의 타겟을 동시에 장착하여 각각에서 임의의 두께를 갖는 PTO(PbTiO3)층(120)과 PZO(PbZrO3)층(130)을 증착한다. 이때, 회전하는 타겟(60)의 속도는 11 rpm이다. 또한, 증착시의 증착온도는 500 ℃로 하고 분당 10 ℃ 상승시켰으며, 산소 분압은 100 mTorr을 유지한다. PZO층과 PTO층의 증착 속도는 각각 8 pulse/1 단위격자와 7 pulse/1 단위격자이며 레이저는 초당 1 펄스로 타겟에 입사된다.
본 발명에서 PZO/PTO 인공격자의 주기는 PZO1/PTO1 단위격자(PZO1/PTO1, 1 단위격자 두께 ≒ 0.4 nm),PZO2/PTO2, PZO5/PTO5, PZO10/PTO10, PZO25/PTO25, PZO50/PTO50, PZO100/PTO100 까지 변화를 주었다. 여기서 PZO1/PTO1 단위격자는 대략 0.4 nm 두께로 PZO와 PTO를 반복 증착한 것을 말한다. 여기에서 주기라 함은 PZO와 PTO의 단위격자를 더한 값으로써 자연계에는 존재하지 않는 새로운 인공격자의 격자 상수를 의미한다. 이 경우에 80 nm의 두께로 증착한다면 PZO와 PTO를 각각 100회씩 각각 증착하게 된다. 이에 따라 200개의 층이 형성되게 된다. 그러므로 PZO10/PTO10의 경우에는 PZO층과 PTO층으로 이루어진 단위격자층을 10번 증착한 결과물이다. 이후, PZO와 PTO 인공격자의 증착 후 증착 챔버 내에서 분당 15 ℃의 속도로 온도를 상온까지 내렸으며 이때의 챔버 내의 산소분압은 400 Torr를 유지하였다. 여기서, 인공격자의 증착두께 및 전체 두께는 실시예에 한정되는 것은 아니다. 또한 상기 유전체 물질은 페로브스카이트 구조를 갖는 ABO3 산화물로 한정하는 것은 아니다. 상기 결정구조 외에 서로 다른 구조를 갖는 (강)유전체를 사용할 수 있으며, 서로 다른 전기분극 특성을 가진 유전체 물질을 반복 적층하여 완성된 하나의 인공격자를 형성시켜서, 인공격자가 180o 도메인 구조를 가지고 강유전성을 발현하도록 하면 정보저장 매체로써 사용이 가능하다.
상기한 과정에 의해 형성되어 본 실험에서 사용된 PbZrO3/PbTiO3 인공격자는 도 3에서 도시된 바와 같이 LBL(layer by layer) 구조로 Ti원자와 Zr 원자가 규칙적으로 배열되어 있는 구조이다. 일반적인 Pb(Zr,Ti)O3 (PZT)고용체에서는 격자 중심에 Ti원자와 Zr 원자가 불규칙적으로 무질서하게 배열되어 있는 구조로, 단위 구조(unit cell)는 등방성 구조를 갖는 입방정(cubic) 구조에서 미세하게 변형되어 전기분극이 발현하게 된다. 이러한 경우 전기 분극은 상하 전후좌우 등 6개 방향으로 발현될 수 있어 90o 도메인 구조가 발생된다. 반면 본 발명에서 이루고자하는 것은 도3에 도시된 바와 같이 산화물의 단위 원자층 혹은 단위격자층 두께 단위로 박막을 형성시킬 수 있는 기술로 Pb-O, Ti-O, Pb-O, Zr-O, 다시 Pb-O 층으로 규칙적인 배열을 갖는 단위구조를 형성하게 된다. 이를 슈퍼셀이라 부르며 Ti-O층과 Zr-O층이 규칙적으로 번갈아 형성되어 있다. 따라서 Ti원자와 Zr 원자가 불규칙적으로 무질서하게 배열되어 있는 종래 PZT의 단위 구조(unit cell)가 등방성을 갖는 것과는 달리, 본 발명에서 형성된 슈퍼셀은 필연적으로 비등방성을 갖게 되어 전기분극이 상하 2개 방향으로만 발생된다. 산화물 인공격자의 단위 구조인 슈퍼셀이 이와 같은 특징을 갖게 되고 단위구조인 슈퍼셀의 반복으로 형성된 산화물 인공격자는 강유전체의 분극현상 및 도메인 발현, 크기, 안정성에 영향을 미치는 90o 전기분역(도메인)이 제거되고 오직 180o 도메인으로만 이루어진 도메인 구조를 갖게 된다. 180o 전기분역은 90o 전기분역과는 달리 물질내부에 응력을 발생시키지 않아 본 발명을 통해 상기의 강유전체 저장매체의 전기분역(도메인)의 나노크기화 및 전기분역의 장기 안정성(retention)을 이룩할 수 있다. 더욱이 전기분극을 반전시킬 수 있는 전압은 저장매체 상부에서 가해지고 비등방성의 슈퍼셀의 전기분극 방향은 기판에 수직한 방향이기 때문에, 분극반전은 수직으로만 이루어지며 이러한 분극반전이 정보저장단위인 "0"과 "1"로 되어 정보저장신호로 사용되는 분극량을 증대시키고 또한 정보저장의 초고밀도화를 이룰 수 있게 된다.
본 발명에서는 분극특성이 서로 다른 (강)유전체 물질로 페로브스카이트 구조를 갖는 PbTiO3, PbZrO3, BaTiO3, BaZrO3, SrTiO3, SrZrO3, KNbO3, KTaO3, CaTiO3, CaZrO3, BaSnO3, BaFeO3 등을 슈퍼셀의 구성에 사용할 수 있다. 상기 물질 중 일부는 예를 들어 CaTiO3 등은 자발적으로 전기분극을 갖지 않는 유전 물질이지만, 슈퍼셀의 제조시 사용할 수 있다. 예를 들어 슈퍼셀 내에 PbTiO3와 CaTiO3를 사용하여 인공격자를 제조할 때 PbTiO3와 CaTiO3는 분극특성이 같지 않기 때문에, 원자 Ca와 Pb를 규칙적으로 배열시키게 되면 슈퍼셀은 전기분극을 갖게 된다. 즉 각각의 PbTiO3 단일물질은 전기분극을 갖고 CaTiO3 단일물질은 전기분극을 갖지 않으나 새롭게 만들어지는 슈퍼셀로 이루어진 PbTiO3/CaTiO3 인공격자는 각각의 단일물질과는 다른 새로운 물질로 되어 전기분극을 갖게 된다.
본 발명의 실시예에서와 같이 PbTiO3와 PbZrO3를 사용하는 인공격자의 경우도 PbZrO3는 반강유전체로 전기분극이 물질내부에서 서로 반대 방향으로 배열되어 있어 전체적으로 전기분극은 같지 않으나 인공격자 내의 슈퍼셀 격자 내에 Ti와 Zr을 규칙적으로 배열시킴으로써 전기분극을 발생시키고 더욱이 이러한 전기분극은 비등방성을 가져 전기분역(도메인)의 나노크기화 및 장기 안정성을 획득할 수 있다.
본 발명에서는 강유전체 저장매체로의 응용을 위한 또 하나의 중요한 요소인 표면 평탄도를 향상시키기 위해, 각물질의 단위격자층만을 기판위에 균일한 두께로 성장시키는 2차원성장기술을 사용하여 인공격자를 제조하며, 이러한 2차원 성장을 바탕으로 각 산화물을 단위격자 한 층씩 적층할 때 원자들의 위치를 특정격자 위치에 배열시킨 슈퍼셀 제조 및 슈퍼셀의 반복에 의한 산화물 인공격자를 제조한다.
제조된 인공격자의 결정구조를 확인하기 위하여 Cu-Kα 파장의 (λ=1.5405 Å) X-선 회절장치 (XRD;x-ray diffractometry)를 사용하였다. 또한, 전기적 특성은 RT66A 강유전 분극특성 측정 장비와 LCR 측정기(HP4194A Impedance Analyser)를 사용하여 관찰하였다. 그리고 인공격자의 표면평탄도 및 도메인 구조와 나노스케일의 비트형성을 위하여 주사탐침현미경(scanning probe microscope)방법을 통하여 관찰하였다. 특히 표면 평탄도는 접촉방식의 원자 현미경(contact mode-atomic force microscopy)방법을 이용하여 표면을 스캔하여 관찰하였고, 상기 방법으로 탐침에 외부펄스 또는 직류전압을 통하여 인공격자의 전기분극의 방향을 특정방향으로 배열하여 데이터를 기록하였다. 데이터를 읽을 때는 탐침이 접촉한 상태에서 일정한 교류전압을 인가하여 박막에 기록된 도메인간의 전기적 힘에 의해 박막이 교류전압에 따라 진폭이 변하는 것을 분석하여 전기분극방향을 알아내는 압전응답방식의 주사탐침현미경( Piezoresponse force microscopy)방법을 사용하였다.
도 4는 LSCO/MgO 기판위에 증착된 PZO/PTO 인공격자의 증착두께 변화에 따른 XRD 패턴결과를 나타낸 그래프이다. 도 4를 참조하면, 동일한 공정조건에서 증착하되 PZO/PTO 인공격자의 증착두께를 각각 PZO1/PTO1, PZO2/PTO2, PZO5/PTO5, PZO10/PTO10, PZO25/PTO25, PZO50/PTO50, PZO100/PTO100 까지 변화를 주어 증착한 것이다. 여기서, 그래프의 가로방향은 시료에 입사된 X-선과 PZO/PTO 인공격자 박막의 결정에 부딪혀 산란(scattering)되어 나온 X-선이 이루는 각도(2θ)이고, 그래프의 세로방향은 산란되어 나온 X-선의 세기이다.
도 4의 그래프에서 알 수 있듯이, 43o와 48o 부근에서 나타나는 피크(peak)는 각각 기판인 MgO(200) 방위성과 하부전극 LSCO(200) 방위성을 나타내고 있다. 또한 각각의 PZO/PTO 인공격자의 박막은 MgO 기판과 같은 방향으로 적층 성장되어 있음을 알 수 있다. 21.9o와 44.5o 부근에서 나타나는 두 개의 피크는 PZO층과 PTO층의 각각의 면간 거리를 평균적으로 나타내는 주 피크이며, 주 피크의 양쪽으로 인공격자의 특성을 나타내는 위성피크들이 보이고 있다. 증착두께가 인공격자의 임계두께를 넘는 주기를 가지는 PZO25/PTO25 이상인 시편에서는 PZO층과 PTO층의 계면에서 정합을 유지하지 못하여 주 피크는 사라지고 PZO50/PTO50과 PZO100/PTO100 인 시편에서는 PZO와 PTO 각각의 방향성을 갖는 회절 피크를 나타낸다. PZO/PTO 인공격자 박막의 회절패턴은 MgO 단결정 기판위에 c-축으로 등축성장한 모습을 보였으며 인공격자의 특징을 나타내는 위성피크가 관찰된다. 따라서 PZO/PTO 인공격자가 주기별로 새로운 개념의 슈퍼셀(supercell)을 갖는 구조로 형성되었음을 보여주고 있다.
도 5는 LSCO/MgO 기판위에 증착된 PZO/PTO 인공격자의 적층주기변화에 대한 P-E 특성을 나타낸 그래프이다. 도 5를 참조하면, MgO 기판위에 증착된 LSCO-PZO/PTO인공격자-LSCO의 시료에 스퍼터링에 의해서 상부 Pt전극을 100 nm의 두께로를 증착한 후 이온수에 1%정도의 질산이 첨가된 용액에서 습식에칭을 10초 동안 한 후 Polarization-Electric field(P-E) 특성을 RT66A 강유전성 측정기를 사용하여 측정하였다. P-E 곡선은 -5 V에서 +5 V 범위까지 측정하여 얻어졌다. 도시된 바와 같이 인공격자의 임계 두께 이하에서 P-E특성이 이력곡선의 형태로 나타나며 이것은 전기분극의 반전에 의한 이력특성으로서 인공격자가 강유전성을 나타내고 있으며, 외부 전압에 의하여 분극반전이 있으며, 0 V에서 위와 아래의 분극방향에 따른 자발분극을 가지므로 분극방향에 따라 정보를 저장할 수 있고, 외부 전원이 없어도 정보가 손실되지 않는 비휘발성 정보저장이 가능함을 보여주고 있다. 도시된 바와 같이 주기별로 다른 특성을 보였다. 즉 주기가 감소하면서 전기분극량이 증가하는 경향을 보였고, 적층주기가 매우 짧은 PZO1/PTO1과 PZO2/PTO2에서 가장 높은 전기분극량을 보였다. 이러한 결과는, 적층주기가 매우 짧은 인공격자는, 일반적인 다층박막구조와는 달리 각층에 특정이온들의 규칙적인 배열을 통해 새롭게 정의된 슈퍼셀형성에 의한 비등방성구조를 갖게 되고, 전기분극이 박막표면에 수직방향의 상하방향으로 발현되어 슈퍼셀블록의 반복적층으로 이루어진 산화물 인공격자는 박막적층방향으로 180o 도메인 구조 하에서 전기분극반전을 보인다. 이러한 높은 분극값은 정보저장장치의 강유전체 저장매체로 매우 좋은 특성이다.
도 6은 PZO2/PTO2 인공격자의 표면을 접촉모드(contact mode) 원자 현미경(AFM)으로 관찰한 이미지이다. 도시된 바와 같이 1.5μm×1.5μm의 영역에서 AFM 탐침의 스캔속도를 2Hz로 하여 측정한 표면 평탄도는 0.4 nm정도로 매우 우수하며, 인공격자의 형성을 통하여 평탄한 표면을 형성함으로써, 주사탐침의 스캔속도를 증가시켜 읽기/쓰기 속도를 향상 시킬 수 있으며, 탐침의 마모를 방지 할 수 있어 강유전체 박막의 표면에 나노스케일의 도메인 형성에 매우 유리하다.
도 7 내지 8은 강유전체 PbZr0.5Ti0.5O3 (PZT) 단일층과 상기 PZO2/PTO2 인공격자의 평탄한 표면에 AFM 탐침에 외부 전압 +10 V를 인가하면서 2μm×2μm의 영역에 걸쳐 스캔하여 전기분극의 방향을 한쪽 방향으로 배열후, 특정 위치에 외부 펄스전압을 -4 V 내지 -10 V 범위 까지 변화시키면서 동시에 인가 시간을 달리하여 이미 한쪽 방향으로 배열된 인공격자에 전기분극을 반대 방향으로 반전시켜서 비트를 형성 시킨후, PFM 방식으로 도메인을 관찰한 이미지이다. 도 7에 도시된 바와 같이 PZT 단일막의 경우는 도메인의 발생과 전기분극의 반전이 박막이 갖는 결정립의 형태에 의존하여, 도메인 크기를 최소화하기에 어려움이 있고, 결정립계의 상호작용으로 분극반전속도가 낮아져 저장된 정보를 읽는 속도도 저하되며 도메인의 일부만이 반전이 되어 읽기의 오류가 발생 될 수 있다. 반면 도 8에 도시된 본 발명에 따른 인공격자는 도메인의 형태 및 분극반전이 결정립의 모양과 관계없이 원형으로 되어 도메인의 크기를 용이하게 나노크기화 할 수 있고 균일한 분극을 갖는 도메인으로 인해 분극반전시 속도의 저하 및 부분적인 분극반전이 일어나지 않는 장점이 있다. 이는 단위 면적 분극량을 유지하여 정보의 읽기/쓰기의 오류가 없는 정보저장능력의 고밀도화를 획득하면서 고속으로 읽기/쓰기를 가능케 한다. 이러한 사실은 도 8에서 도시된 바와 같이 인공격자는 균일한 분극을 갖는 도메인 크기를 펄스 전압과 시간에 따라 12 nm에서 130 nm 범위에서 조절 가능하고 나노크기화 할 수 있음을 보이고 있다.
도 9는 PZO2/PTO2 인공격자에 대해 외부 펄스 -4 V를 1 ms 동안 인가하여 최소 12 nm크기의 도메인을 형성시킨 이미지와 A-B선에서 도메인의 크기를 측정한 프로파일(profile) 이다. 이러한 나노크기의 도메인의 형성을 통하여 수 Tbit/inch2의 정보를 저장시킬 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 일실시예에서는 PLD 증착법에 의해서 MgO 단결정 기판 위에 하부전극으로서 LSCO 산화물 전극이 형성된후, PZO/PTO 산화물 인공격자가 증착된다. 이렇게 성장된 인공격자의 등축성장 및 결정성과 인공격자구조 형성여부를 XRD 분석을 통하여 확인하였고, P-E 특성곡선을 통하여 인공격자의 강유전성을 확인하였고, AFM을 통하여 매우 평탄한 표면을 가지고 있다는 것을 확인하였다. 그리고 최소 12 nm크기 정도의 도메인을 형성함으로써 수 Tbit/inch2 정도의 초고밀도 정보저장장치용 강유전체 매체로서 산화물 인공격자가 매우 적합함을 확인하였다.
이상에서 설명한 것은 본 발명에 따른 하나의 실시예를 설명한 것이며, 본 발명은 상기한 실시예에 한정되지 않고, 이하의 청구범위에서 청구하는 바와 같이 본 발명의 요지를 벗어남이 없이 당해 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 변경실시 가능한 범위까지 본 발명의 범위에 있다고 할 것이다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 초고밀도 정보저장 장치용 강유전체 저장 매체와 그의 제조방법에 있어서는 다음과 같은 효과가 있다.
본 발명은 강유전체 저장매체로써 산화물 인공격자를 도입하므로 전기분극특성에 있어서 적층방향으로 단일 180o 도메인만을 갖는 저장매체를 만들 수 있어 90o 도메인에 의한 기계적 스트레인이 발생되지 않아 결정립과의 상호작용이 없어 도메인 크기를 나노크기화 하여 나노스케일의 비트를 쓰기(정보저장)에 우수하여 정보저장장치의 초고밀도화를 이룰 수 있으며 단일 180o 도메인 구조로 인해 도메인의 장기 안정성(retention)을 확보하여 장시간에 걸친 읽기의 신뢰성을 높여 장시간 정보저장능력을 갖는 초고밀도 정보저장장치를 위한 강유전체 저장매체로 사용 될 수 있다. 또한 평탄한 표면을 형성함으로써 정보의 읽기/쓰기 과정을 고속으로 진행시킬 수 있으며, 탐침의 마모를 방지하여 오랫동안 반복쓰기가 가능하며, 전기분극특성에 있어서 장시간 내구성을 갖추고 고속으로 작동되는 초고밀도 정보저장장치를 위한 강유전체 저장매체로 사용될 수 있다.
Claims (13)
- 서로 다른 분극특성을 갖는 적어도 2개 이상의 유전체 물질을 단위격자 단위로 적층하여 구성 물질과는 다른 비등방성을 갖는 단위구조를 형성하고, 상기 단위구조를 반복 적층하여 형성되어, 도메인의 나노크기화 및 장기 안정성을 가지도록 구성되고, 단위구조 내의 각 유전체 물질의 단위격자 크기는 1 단위격자 내지 5 단위격자 범위를 갖고, 상기 단위구조 크기는 적층수직 방향으로 10 단위격자 이내의 범위를 갖으며,상기 유전체 물질은 분극 반전이 수직으로만 이루어지고, 상기 분극 반전이 정보저장 단위인 "0"과 "1"로 되어 정보저장 신호로 사용되는 분극량을 증대시키고 정보저장의 초고밀도화를 이룰 수 있는 강유전체 산화물 인공격자.
- 제 1항에 있어서, 상기 단위구조는 기판에 수직하고 기판 상하 2방향으로만 전기분극을 갖고 이에 따른 전기분극특성을 갖는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자.
- 제 2항에 있어서, 상기 전기분극특성을 갖는 단위구조를 통해 이루어져 기판에 수직한 180o 도메인 구조만을 갖는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자.
- 제 1항에 있어서, 상기 단위구조 내의 격자에는 2개 이상의 유전체 물질 구성 원자가 규칙적으로 배열된 구조를 가지는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자.
- 삭제
- 제 1항에 있어서, 상기 유전체 물질은 PbTiO3, PbZrO3, BaTiO3, BaZrO3, SrTiO3, SrZrO3, KNbO3, KTaO3, CaTiO3, CaZrO3, BaSnO3, BaFeO3 중에서 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자.
- 단결정 기판;상기 기판 위에 형성된 전극; 및상기 전극 위에 형성되는 제 1항 내지 제 4항 및 제 6항 중 어느 한 항에 따른 강유전체 산화물 인공격자를 포함하여,도메인의 나노크기화 및 장기 안정성을 이루는 초고밀도 정보저장 매체.
- 서로 다른 분극특성을 갖는 적어도 2개 이상의 유전체 물질을 단위격자 단위로 적층하여 구성 물질과는 다른 비등방성을 갖는 단위구조를 형성하고, 상기 단위구조를 반복 적층하여, 도메인의 나노크기화 및 장기 안정성을 이루도록 구성된 강유전체 산화물 인공격자를 제조하는 방법.
- 제 8항에 있어서, 상기 단위구조는 기판에 수직하고 기판 상하 2방향으로만 전기분극을 갖고 이에 따른 전기분극특성을 갖도록 형성되는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자 제조 방법.
- 제 9항에 있어서, 상기 전기분극특성을 갖는 단위구조로 이루어지며 기판에 수직한 180o 도메인 구조만을 갖는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자 제조 방법.
- 제 8항에 있어서, 상기 단위구조 내의 격자에는 2개 이상의 유전체 물질 구성 원자가 규칙적으로 배열되도록 하는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자 제조 방법.
- 제 8항에 있어서, 상기 단위구조 내의 각 유전체 물질의 단위격자 크기는 1 단위격자 내지 5 단위격자 범위를 갖고, 상기 단위구조 크기는 적층수직 방향으로 10 단위격자 이내의 범위를 갖는 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자 제조 방법.
- 제 8항에 있어서, 상기 유전체 물질은 PbTiO3, PbZrO3, BaTiO3, BaZrO3, SrTiO3, SrZrO3, KNbO3, KTaO3, CaTiO3, CaZrO3, BaSnO3, BaFeO3 중에서 선택된 어느 하나인 것을 특징으로 하는 강유전체 산화물 인공격자 제조 방법.
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