KR100759430B1 - 연료 전지용 캐소드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템 - Google Patents

연료 전지용 캐소드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템 Download PDF

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Abstract

본 발명은 연료 전지용 애노드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 상기 애노드 촉매는 Co3O4를 포함하는 담체 및 상기 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.01 내지 0.5임)를 포함하는 활성물질을 포함한다.
본 발명의 애노드 촉매는 촉매 활성이 매우 우수하며, 장시간 사용하여도 안정성이 우수하다.
알칼리전해질,연료전지,애노드촉매,FeMnO

Description

연료 전지용 캐소드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템{CATHODE CATALYST FOR FUEL CELL, MEMBRANE-ELECTRODE ASSEMBLY FOR FUEL CELL COMPRISING SAME AND FUEL CELL SYSTEM COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의 막-전극 어셈블리를 포함하는 연료 전지 시스템의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료 전지용 애노드 촉매, 이를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리 및 이를 포함하는 연료 전지 시스템에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 알칼리형 연료 전지에서 촉매 활성이 우수한 연료 전지용 애노드 촉매에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연기체와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다. 이러한 연료 전지는 화석 에너지를 대체할 수 있는 청정 에너지원으로서, 단위 전지의 적층에 의한 스택 구성으로 다양한 범위의 출력을 낼 수 있는 장점을 갖고 있으며, 소형 리튬 전지에 비하여 4-10배의 에너지 밀도를 나타내기 때문에 소형 및 이동용 휴대전원으로 주목받고 있다.
이러한 연료 전지로는 전해질의 종류에 따라 인산형 연료 전지, 용융탄산염형 연료 전지, 알칼리 전해질형 연료 전지, 고분자 전해질형 연료 전지를 들 수 있다.
연료 전지에서 전기를 발생시키는원리는 연료가 연료극인 애노드 전극으로 공급되어 애노드 전극의 촉매에 흡착되고, 산화 반응에 의하여 연료가 이온화되고또한 전자가 발생하며, 이때 발생된 전자는 외부 회로에 따라 산화극인 캐소드 전극에 도달하며, 이온화된 연료가 고분자 전해질 막을 통과하여 캐소드 전극으로 전달된다. 캐소드 전극으로 산화제가 공급되고, 이 산화제, 이온화된 연료 및 전자가 캐소드 전극의 촉매 상에서 반응하여 물을 생성하면서 전기를 발생시키게 된다.
본 발명의 목적은 촉매 활성이 우수한 연료 전지용 애노드 촉매를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 애노드 촉매를 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 애노드 촉매를 포함하는 연료 전지 시스템을 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 Co3O4를 포함하는 담체 및 상기 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.01 내지 0.5임)를 포함하는 활성물질을 포함하는 연료 전지용 애노드 촉매를 제공한다.
본 발명은 또한 서로 대향하여 위치하며 애노드 전극과 캐소드 전극 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질을 포함하고, 상기 애노드 전극은 상기 애노드 촉매를 포함하는 것인 연료 전지용 막-전극 어셈블리를 제공한다.
본 발명은 또한 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막-전극 어셈블리, 및 세퍼레이터를 포함하는 적어도 하나의 전기 발생부, 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부 및 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부를 포함하고, 상기 애노드 전극은 상기 애노드 촉매를 포함하는 것인 연료 전지 시스템을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 애노드 촉매, 막-전극 어셈블리 및 연료 전지 시스템은 알칼리 전해질형 연료 전지에 사용되는 것이 바람직하다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 연료 전지의 애노드 전극에 사용되는 촉매에 관한 것이다. 특히, 본 발명은 전해질로 알칼리 용액을 사용하는 알칼리 전해질형 연료 전지(Alkaline Fuel Cell, AFC)의 애노드 전극에 사용되는 촉매에 관한 것이다. 이러한 알칼리 전해질형 연료 전지는 출력 밀도가 높고, 작동 온도가 낮고, 구동이 신속히 이루어지는 등의 특성 때문에 우주선이나 잠수함 등의 전원용과 같은 특수 목적용으로 연구가 진행되고 있으며, 특히 -40℃ 정도의 낮은 온도에서도 작동하기 때문에 극한 지역에서의동력원으로 주목받고 있는 전지이다.
이러한 알칼리 전해질형 연료 전지는 H2 연료와 전해질 중에 존재하는 OH-가 반응하여 물과 전자를 생성하고, 생성된 전자는 캐소드 전극으로 이동하여 캐소드 전극에서, 산소, 물 및 전자가 반응하여 산소와 OH- 이온을 형성하여 전기를 발생시키는 전지이다.
본 발명의 애노드 촉매는 Co3O4를 포함하는 담체 및 상기 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3를 포함한다. 이때, x는 0.01 내지 0.5가 바람직하며, x 값이 0.01보다 높으면, 안정성이 저하되어 바람직하지 않고, 0.5보다 낮으면 촉매 활성이 저하되어 바람직하지 않다.
애노드 촉매로 종래에는 Pt가 주로 사용되었으나, 전지 작동 중, 특히 직접 산화형 연료 전지에서 연료로 인한 피독 문제가 많이 발생되어 최근에는 Pt와 다른 금속의 합금, 예를 들어 Pt-Ru, Pt-Sn 등의 촉매가 제안되었다. 그러나 이러한 합금 촉매들은 촉매 활성이 다소 낮아, 촉매 활성이 우수하면서, 촉매 피독을 방지할 수 있는 촉매에 대한 연구가 요구되고 있다.
이러한 촉매 중 하나로 Fe2O3/Co3O4(Co3O4에 담지된 Fe2O3)를 들 수 있다 (Journal of Molecular Catalysis A: Chemical 217(2004) 175-184). 그러나 Fe2O3는 활성 사이트로 작용할 수 있는 결함(defect)이 표면에 없고 또한 오랜 시간 사용시 안정성이 좋지 않은 문제가 있었다.
본 발명에서는 Fe2O3 촉매에 Mn을 첨가하여 Fe의 일부를 Mn으로 치환한 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.01 내지 0.5임) 촉매를 제공한다. 또한 이 촉매 즉 활성 물질은 Co3O4 담체에 담지되어 있다. 이와 같이 Mn이 첨가된 본 발명의 촉매는 표면의 결함이 많으므로 촉매 활성이 높고, 또한 안정성이 우수하다. 아울러, 망간은 또한 산화수가 -1부터 7까지 변화할 수 있으므로 전자 스위처(electron switcher), 즉 전자 도우너(electron donor)로 작용하므로 촉매 활성을 증가시킬 수 있다.
상기 활성 물질은 담체의 종류에 따라 그 물성이 좌우되며, 본 발명에서 사용한 Co3O4 담체는, 이 담체에 담지된 촉매의 활성을 보다 향상시킬 수 있는 담체이다. 따라서, 본 발명의 Co3O4 담체와 이 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.01 내지 0.5임)을 포함하는 활성 물질은 촉매 활성이 매우 우수한 촉매이다.
본 발명의 애노드 촉매에서 상기 활성 물질의 담체에 대한 담지량은 5 내지 70 중량%가 바람직하다. 촉매 담지량이 5 중량% 미만이면, 촉매 활성이 저하되어 바람직하지않고, 70 중량%를 초과하면, 촉매 입자들이 응집되어 입자 크기가 커짐에 따라 활성 저하가 현저하여 바람직하지 않다.
본 발명의 애노드 촉매는 평균 입경이 2 내지 5nm로서, 입경이 매우 작은 촉 매이므로, 촉매의 활성 표면적을 증가시킬 수 있고 따라서 촉매 활성을 향상시킬 수 있어 바람직하다. 촉매의 평균 입자 크기가 2nm보다 작으면, 안정성이 낮고, 5nm보다 크면 촉매 활성 및 표면적이 감소하여 바람직하지 않다.
본 발명의 연료 전지의 애노드 촉매는 Journal of Molecular Catalyst A: Chemical 217(2004, pp.175-184)에 기재된 바와 같이, 철 함유 화합물, 망간 함유 화합물, 탄소 및 담체를 용매 중에서 혼합하고, 이를 건조한 후, 열처리하여 제조할 수 있다. 상기 철 함유 화합물로는 질산 철(iron nitrate) 또는 철 아세테이트(iron acetate) 등을 1종 이상, 그리고 상기 마그네슘 화합물로는 마그네슘나이트레이트(manganese nitrate), 마그네슘 클로라이드(manganese chloride) 또는 마그네슘 아세테이트 등을 1종 이상 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
상기 열처리 공정은 150 내지 350℃에서 실시할 수 있으며, 이 열처리 공정은 N2/O2를 불어넣어주면서 실시하는 것이 좋다.
본 발명의 촉매는 애노드 전극에 사용되며 캐소드 전극의 촉매로는 Au-Ag 합금, PdP, AuP 또는 MnO2-x(여기에서, x는 0.01 내지 0.5임) 등을 사용할 수 있으며, 이외에도 알칼리 전해질형 연료 전지에서 캐소드 촉매로 사용되는 것은 어떠한 것 도 사용할 수 있다. 또한, 이러한 촉매는 담체에 담지되지 않은 블랙(black) 타입 또는 담체에 담지된 형태로 사용할 수 있으며, 담체로는 활성 탄소, 덴카 블랙, 케첸 블랙, 아세틸렌 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 또는 알루미나, 실리카, 지르코니아, 티타니아 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있으나, 일반적 으로 탄소가 널리 사용되고 있다.
또한, 캐소드 전극 및 애노드 전극의 촉매들은 모두 전극 기재에 형성되어 있다. 상기 전극 기재는 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 연료 및 산화제를 확산시켜 촉매층으로 연료 및 산화제가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다. 상기 전극 기재로는 도전성 기재를 사용하며 그 대표적인 예로 탄소 페이퍼(carbon paper), 탄소 천(carbon cloth), 탄소 펠트(carbon felt) 또는 금속천(섬유 상태의 금속으로 구성된 다공성의 필름 또는 고분자 섬유로 형성된 천의 표면에 금속 필름이 형성된 것)이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 반응물 확산 효과를 증진시키기 위하여, 전극 기재 상에 미세 기공층(microporous layer)을 더욱 포함할 수도 있다. 이 미세 기공층은 일반적으로입경이 작은 도전성 분말, 예를 들어 탄소 분말, 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 활성 탄소, 카본 파이버, 플러렌(fullerene) 또는 카본 나노 튜브를 포함할 수 있다.
상기 미세 기공층은 도전성 분말, 바인더 수지 및 용매를 포함하는 조성물을 상기 전극 기재에 코팅하여 제조된다. 상기 바인더 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리비닐알코올, 셀룰로오스아세테이트 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 상기 용매로는 에탄올, 이소프로필알코올, n-프로필알코올, 부틸알코올 등과 같은 알코올, 물, 디메틸아세트아마이드, 디메틸설폭사이드, N-메틸피롤리돈 등이 바람직하게 사용될 수 있다. 코팅 공정은 조성물의 점성 에 따라 스크린 프린팅법, 스프레이 코팅법 또는 닥터 블레이드를 이용한 코팅법 등이 사용될 수 있으며, 이에 한정되는 것은 아니다.
또한, 본 발명의 캐소드용 촉매를 포함하는 캐소드 전극을 포함하고, 상기 구성을 갖는 애노드 전극을 포함하는 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 전해질을 포함한다.
상기 알칼리형 연료 전지의 전해질은 OH- 이온을 선택적으로 투과시키는 역할을 하는 물질로서, 알칼리 수용액 또는 -OH기를 갖아, OH- 이온을 전달할 수 있는 능력을 갖는 고체 전해질 막을 사용할 수도 있다. 상기 알칼리 수용액으로는 KOH, NaOH 또는 LiOH를 1종 또는 1종 이상의 혼합물이 대표적으로사용되며, 상기 OH- 이온을 갖는 고체 전해질 막으로는 시판되는 Tokuyama series를 사용할 수 있다.
상기 구성을 갖는 막-전극 어셈블리를 포함하는 본 발명의 연료 전지 시스템은 적어도 하나의 전기 발생부, 연료 공급부 및 산화제 공급부를 포함한다.
상기 전기 발생부는 막-전극 어셈블리를 포함하고, 세퍼레이터(바이폴라 플레이트라고도 함)를 포함하며, 연료의 산화 반응 및 산화제의 환원 반응을 통하여 전기를 발생시키는 역할을 한다.
상기 연료 공급부는 연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 하며, 상기 산화제 공급부는 산소 또는 공기와 같은 산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 역할을 한다. 본 발명에서 연료로는 기체 또는 액체 상태의 수소 또는 탄화수소 연료를 의미하며, 대표적인 탄화수소 연료로는 메탄올, 에탄올, 프로판올 또는 부탄 올 등을 포함한다.
본 발명의 연료 전지 시스템의 개략적인 구조를 도 1에 나타내었으며, 이를 참조로 보다 상세하게 설명하면 다음과 같다. 도 1에 나타낸 구조는 산화제를 펌프를 사용하여 전기 발생부로 공급하는 시스템을 나타내었으나, 본 발명의 연료 전지 시스템이 이러한 구조에 한정되는 것은 아니며, 펌프를 사용하지 않고, 확산 방식을 이용하는 연료 전지 시스템 구조에 사용할 수도 있음은 당연한 일이다.
본 발명의 연료 전지 시스템(1)은 연료의 산화 반응과 산화제의 환원 반응을 통해 전기 에너지를 발생시키는 적어도 하나의 전기 발생부(3)와, 상기한 연료를 공급하는 연료 공급부(5)와, 산화제를 상기 전기 발생부(3)로 공급하는 산화제 공급부(7)를 포함하여 구성된다.
또한 상기 연료를 공급하는 연료 공급부(5)는 연료를 저장하는 연료 탱크(9), 연료 탱크(9)에 연결 설치되는 연료 펌프(11)를 구비할 수 있다. 상기한 연료 펌프(11)는 소정의 펌핑력에 의해 연료 탱크(9)에 저장된 연료를 배출시키는 기능을 하게 된다.
상기 전기 발생부(3)로 산화제를 공급하는 산화제 공급부(7)는 소정의 펌핑력으로 산화제를 흡입하는 적어도 하나의 산화제 펌프(13)를 구비한다.
상기 전기 발생부(3)는 연료와 산화제를 산화 및 환원 반응시키는 막-전극 어셈블리(17)와 이 막-전극 어셈블리의 양측에 연료와 산화제를 공급하기 위한 세퍼레이터(19,19')로 구성되며, 이러한 전기 발생부(17)가 적어도 하나 모여 스택(15)을 구성한다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일뿐 본 발명이 하기한 실시예에 의해 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
질산 철(iron nitrate) 1.98g, 질산 마그네슘(manganese nitrate) 1.75g, Co3O4 1g, 탄소 0.5g 및 물 15ml를 혼합하였다. 이 혼합물을 90℃에서 건조하고, N2/O2(1:0.01 부피비)를 불어넣어주면서, 340℃에서 4시간 동안 열처리하여 Co3O4를 포함하는 담체 및 이 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.1임)활성물질을 포함하는 연료 전지용 애노드 촉매를 제조하였다. 제조된 촉매에서, 상기 담체에 대한 상기 활성 물질의 담지량은 54 중량%였으며, 제조된 촉매의 평균 입자 크기는 3nm였다.
(비교예 1)
질산 철 2.98g, Co3O4 0.58g, 탄소 0.5g 및 물 15 ml를 혼합하였다. 이 혼합물을 90℃에서 건조하고, N2/O2(1:0.01 부피비)를 불어넣어주면서, 340℃에서 4시간 동안 열처리하여 Co3O4에 담지된 Fe2O3의 연료 전지용 애노드 촉매를 제조하였다. 제조된 촉매에서 Fe2O3의 담지량은 37 중량%였으며, 평균 입자 사이즈는 12nm였다.
상기 실시예 1 및 비교예 1에 따라 제조된 애노드 촉매를 이용하여, 통상의 방법으로 연료 전지 시스템을 제조한 후, 0.7V에서의 전류 밀도를 측정하여, 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다.
전류 밀도, mA/cm2(0.7V)
실시예 1 1.21
비교예 1 0.41
상기 표 1에 나타낸 것과 같이, 실시예 1의 애노드 촉매의 전류 밀도가 비교예 1에 비하여 매우 높으므로 촉매 활성이 매우 우수함을 알 수 있다.
본 발명의 애노드 촉매는 촉매 활성이 매우 우수하며, 장시간 사용하여도 안정성이 우수하다.

Claims (13)

  1. Co3O4를 포함하는 담체; 및
    상기 담체에 담지된 (Fe1-xMnx)2O3(x는 0.01 내지 0.5임)를 포함하는 활성물질
    을 포함하는 연료 전지용 애노드 촉매.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 활성물질의 상기 담체에 대한 담지량은 5 내지 70 중량%인 연료 전지용 캐소드 촉매.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 촉매는 2 내지 5nm의 평균 입자 크기를 갖는 것인 연료 전지용 캐소드 촉매.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 연료 전지용 캐소드 촉매는 알칼리 전해질형 연료 전지용 캐소드 촉매인 연료 전지용 캐소드 촉매.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 연료 전지용 애노드 촉매는 알칼리 전해질형 직접 산화형 연료 전지용 캐소드 촉매인 연료 전지용 애노드 촉매.
  6. 서로 대향하여 위치하며 애노드 전극과 캐소드 전극; 및
    상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 전해질
    을 포함하고,
    상기 애노드 전극은 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 애노드 촉매를 포함하는 것인
    연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 연료 전지용 막-전극 어셈블리는 알칼리 전해질형 연료 전지용인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 연료 전지용 애노드 촉매는 알칼리 전해질형 직접 산화형 연료 전지용 캐소드 촉매인 연료 전지용 막-전극 어셈블리.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 전해질은 알칼리 수용액 또는 -OH기를 갖는 고체 전해질 막인 연료 전 지용 막-전극 어셈블리.
  10. 서로 대향하여 위치하는 애노드 전극 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드 전극과 캐소드 전극 사이에 위치하는 고분자 전해질 막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막-전극 어셈블리, 및 세퍼레이터를 포함하는 적어도 하나의 전기 발생부;
    연료를 상기 전기 발생부로 공급하는 연료 공급부; 및
    산화제를 상기 전기 발생부로 공급하는 산화제 공급부
    를 포함하고,
    상기 애노드 전극은 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항의 애노드 촉매를 포함하는 것인
    연료 전지 시스템.
  11. 제10 항에 있어서,
    상기 연료 전지 시스템은 알칼리 전해질형 연료 전지 시스템인 연료 전지 시스템.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 연료 전지 시스템은 알칼리 전해질형 직접 산화형 연료 전지 시스템인 연료 전지 시스템.
  13. 제2항에 있어서,
    상기 활성물질의 상기 담체에 대한 담지량은 54 내지 70 중량%인 연료 전지용 캐소드 촉매.
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