KR100731508B1 - Manufacturing Methods of Additives for Eco-Building - Google Patents
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Abstract
본 발명은, 시멘트, 석고, 황토를 주원료로 하는 건축재료 및 벽지, 페인트 등 실내 마감재를 친환경 제품으로 만들기 위한 첨가재에 관한 것으로, 본 발명품을 첨가하여 완성된 건축재료 및 실내 마감재는 표면으로부터 방출되는 폐암 유발물질인 라돈의 방출이 억제되며, 실내공기 중에 포함된 포름알데히드와 휘발성유기화합물 등의 독성물질을 흡착·분해할 수 있을 뿐만 아니라, 또한 항균기능이 부가되므로, 실내공기를 오염시키는 오염원에 해당하는 건축재료 및 실내 마감재를 친환경제품으로 변화시킬 수 있게 한다. The present invention relates to a building material mainly made of cement, gypsum, ocher, and additives for making interior finishing materials such as wallpaper and paint into environmentally-friendly products. The building materials and interior finishing materials completed by adding the present invention are discharged from the surface. The release of radon, a lung cancer-causing substance, is suppressed, and it is able to adsorb and decompose toxic substances such as formaldehyde and volatile organic compounds contained in indoor air, and also has an antibacterial function. It enables the conversion of corresponding building materials and interior finishing materials into environmentally friendly products.
루비듐, 칼륨, 라돈, 포름알데히드, 휘발성유기화합물, 흡착, 분해 Rubidium, Potassium, Radon, Formaldehyde, Volatile Organic Compounds, Adsorption, Decomposition
Description
"도1"은 본 발명의 이해를 돕기 위한 그림에 해당한다.
<용어>
본 발명에 있어서, '건축재료'라 하면 시멘트, 석고, 황토를 주원료로 한 시멘트벽돌, 석고보드, 황토벽돌을 의미하며, '실내마감재'라 하면 시멘트, 석고, 황토를 주원료로 한 혼합·분말 형태의 미장용 모르타르 및 액체성분을 포함하는 반유동성 혼합물뿐만 아니라 벽지 및 페인트를 모두 포함하는 의미로 사용한다. "Fig. 1" corresponds to a figure for better understanding of the present invention.
<Terms>
In the present invention, the term "building material" refers to cement brick, gypsum board, and ocher brick mainly composed of cement, gypsum and ocher, and the term "indoor finishing material" refers to a mixture and powder of cement, gypsum and ocher as main raw materials. It is used to include both wallpaper and paint, as well as semi-flowable mixtures containing the form of mortar and liquid components.
라돈(radon)은 담배 연기에 이어서 2번째로 위험한 폐암 유발물질로 입증된 바 있으며, 국제연합 방사선영향평가 과학위원회(UNSCEAR)는 자연방사선 피폭량의 약 절반 정도가 라돈에 의한 방사선 때문이라고 발표한 바 있다. 우라늄(Uranium)의 6번째 붕괴생성물에 해당하는 라돈은 우라늄 붕괴계열의 중간 생성물 중에서 유일한 기체 상의 물질이므로 고체 표면으로부터 대기중으로 방출되기가 쉬운 물질에 해당하며, 라돈을 방출하는 우라늄의 붕괴생성물 라듐(Radium)은 시멘트의 주요 원료에 해당하는 석회석과 점토뿐만 아니라 석고 및 황토 등 모든 건축재료에 함유되어 있으며, 특히 최근에는 우리나라 국민의 폐암 발생률이 기타 암 발생률에 비해 급격히 증가하고 있는 실정에 있으므로, 건축재료 사용에 따른 인체 영향을 평가하고 그에 대한 대책을 강구하는 것이 시급하다고 할 수 있다. 실내 오염물질 중에는 건축재료에서 발생하는 발암물질인 라돈뿐만 아니라 벽지, 접착제 등 실내 마감재에서 발생하는 아토피성 피부염을 일으키는 포름알데히드(HCHO)와 휘발성유기화합물(VOC) 및 주방에서 발생하는 질소와 황산화물(NOx, SOx) 등이 있다. Radon has been proved to be the second most dangerous lung cancer agent after tobacco smoke, and the United Nations Commission on Radiation Impact Assessment and Science (UNSCEAR) has reported that about half of natural radiation exposure is due to radon radiation. have. Radon, which is the sixth decay product of uranium, is the only gaseous substance in the middle product of the uranium decay series, so it is easy to be released into the atmosphere from the solid surface, and radon decay product radium ( Radium is contained in all building materials such as gypsum and loess as well as limestone and clay, which are the main raw materials of cement. Especially, recently, the lung cancer incidence of Korean people is increasing rapidly compared to other cancer incidence. It is urgent to evaluate the human effects of using materials and to take countermeasures against them. Indoor pollutants include not only radon, a carcinogen from building materials, but also formaldehyde (HCHO), volatile organic compounds (VOC), and nitrogen and sulfur oxides, which cause atopic dermatitis, such as wallpaper and adhesives. (NOx, SOx) and the like.
건축재료의 표면으로부터 방출되는 라돈을 차단하기 위한 기술로는 건축재료표면에 라돈 차단의 기능이 있는 물질을 바인더와 함께 코팅하는 '코팅방식'과 건축재료의 원료배합시 첨가하는 형태의 '혼합방식'으로 구분할 수 있으며, '혼합방식'은 미장을 목적으로 하는 미장재의 원료에 첨가하는 방식을 포함한다. '코팅방식'은 일반적으로 수용성 페인트를 바인더로 사용하므로 작업성 및 단가 면에서 유리하다고 할 수 있지만 고화체에 균열이 생기거나 바인더가 노화되는 경우에는 목적하는 효과를 기대할 수 없게 되는 단점이 있다. '혼합방식'의 경우에는, 고화체에 균열이 생기더라도 목적하는 효과를 기대할 수 있으나 '코팅방식'에 비해 많은 양의 첨가재가 필요하다고 할 수 있으므로 경제성 면에서 불리하다고 할 수 있으나, '표면코팅' 방식과 고화체 제작시 원료와 함께 혼합하는 '혼합방식'에서 장점을 취한 것에 해당하는 미장재에 혼합하여 첨가하는 '혼합방식'은 '표면코팅' 방식에서 사용하는 유기바인더를 사용하지 않으므로 유기바인더의 노화에 따른 효능의 감소를 방지할 수 있다. '표면코팅' 방식을 이용한 제품에는 최근 친환경 수성페인트에 라돈차단 기능을 부여한 제품이 많이 소개되고 있으며, '혼합방식'을 이용한 제품으로는 고령토를 물리·화학적으로 처리하여 시멘트에 첨가하는 방식의 '라돈 방사선차단제'가 소개된바 있다(국내특허등록번호,10-0454753). 특허공보에 소개된 '라돈방사선차단제'의 첨가에 의한 라돈방출 억제원리는 콘크리트 구조물의 기공에 다공성의 세라믹활성탄에 해당하는 '라돈방사선차단제'가 충전되도록 하여 콘크리트에서 기공으로 방출된 라돈이 반조에너지(Recoil Energy)에 의해 기공 내에서 존재하는 '라돈방사선차단제'에 고정되도록 하거나 표면으로 확산 되는 시간을 지연시켜 반감기가 3.82일에 해당하는 라돈을 방사성 붕괴에 의해 소멸하도록 하는 것이다. 콘크리트 등 시멘트를 주성분으로 하는 건축재료 외에 산업폐기물의 재활용 차원에서 사용되고 있는 '부생석고를 이용한 석고보드' 및 원적외선이 많이 방출한다는 이유로 사용되는 '황토벽돌' 등이 현재 건축재료로 많이 사용되고 있으며, 이들 제품에서는 시멘트를 주원료로 한 건축재료에 비해 2배 내지 6배 높게 라돈이 많이 방출되고 있으므로, 석고보드 및 황토벽돌 등 라돈을 많이 방출하는 원료를 건축재료로 사용하기 위해서는 라돈이 공기 중으로 방출되지 못하도록 적절한 조치를 취해야 할 필요가 있다. As a technology to block radon emitted from the surface of building materials, 'coating' method of coating material with radon blocking function on the surface of building material with binder and 'mixing method' which is added when mixing raw materials of building material 'Mixing method' includes a method of adding to the raw material of the plastering material for the purpose of plastering. The 'coating method' may be said to be advantageous in terms of workability and unit cost because it generally uses a water-soluble paint as a binder, but when a crack is formed in the solid or the binder is aged, a desired effect cannot be expected. In the case of the 'mixing method', even if a crack occurs in the solidified body, the desired effect can be expected, but it can be said to be disadvantageous in terms of economical efficiency since it may be said that a large amount of additives are required compared to the 'coating method'. The 'mixing method', which is added to the plastering material, which takes advantage of the 'mixing method', which is mixed with the raw materials when manufacturing the method and the solidified body, does not use the organic binder used in the 'surface coating' method. It is possible to prevent a decrease in efficacy due to aging. Products using the 'surface coating' method have recently introduced products that provide radon blocking function to eco-friendly water-based paints.In the product using the 'mixing method', kaolin is treated physically and chemically and added to cement. Radon radiation shielding agent 'has been introduced (Domestic Patent Registration No. 10-0454753). Principle of suppression of radon emission by the addition of 'Radon radiation blocker' introduced in the patent publication is that the radon released from the pores in concrete by filling the pores of the concrete structure with 'radon radiation blocker' corresponding to porous ceramic activated carbon (Recoil Energy) is used to fix the radon radiation blocker in the pores or delay the time it spreads to the surface so that the radon with a half-life of 3.82 days is destroyed by radioactive decay. In addition to building materials mainly composed of cement, such as concrete, 'Gypsum board using by-product gypsum' which is used for recycling industrial wastes and 'ocher brick' which is used because of the large amount of far infrared rays are used as building materials. Since the product emits 2 to 6 times more radon than cement-based building materials, radon is not released into the air in order to use radon-emitting materials such as gypsum board and ocher brick as building materials. You need to take appropriate action.
본 발명에서는, 석회와 점토를 원료로 한 시멘트를 이용한 콘크리트 또는 시멘트벽돌, 폐기물의 재활용품에 해당하는 '부생석고를 이용한 석고보드' 및 최근에 친환경 건축재료로 많이 사용되고 있는 '황토벽돌' 등을 건축재료로 사용하였을 때 발생할 수 있는 라돈방출 문제를 해결하고자 하며, 이와 동시에 포름알데히드 및 휘발성유기화합물을 흡착·분해하는 기능 및 미생물을 살균하는 기능을 부가하여, 콘크리트, 부생석고 및 황토를 이용한 건축재료 및 벽지 페인트 등 실내 마감재를 친환경 제품으로 변화시키기 위한 첨가재를 제공하고자 한다.In the present invention, the construction of concrete or cement bricks using lime and clay as raw materials, 'gypsum boards using by-product gypsum' corresponding to recycled products of waste, and 'ocher bricks' which are recently used as eco-friendly building materials, etc. It is intended to solve the radon emission problem that may occur when used as a material, and at the same time, it absorbs and decomposes formaldehyde and volatile organic compounds, and sterilizes microorganisms, thereby building materials using concrete, by-product gypsum and loess. And to provide an additive for changing the interior finishing materials, such as wallpaper paint to an environmentally friendly product.
기존의 '라돈방사선차단제'는 고령토를 주원료로 하고 수산화나트륨 및 활성탄을 이용하고 있지만, 본 발명에서는 기존의 '라돈방사선차단제'의 배합비에서 베타선을 방출하는 자연 방사성동위원소가 풍부한 원료를 선택하여 사용한 것을 특징으로 하고 있다. 베타선은 방사선에 해당하므로 유해물질을 분해할 수 있는 능력뿐만 아니라, 주변의 분자를 여기(Exciting)의 상태로 올려놓은 후 여기된 상태의 분자가 안정(Ground)한 상태로 될 때 자외선에 해당하는 전자기파를 발생시키므로, 자외선에 의한 살균효과도 기대할 수 있으며, 또한 본 발명을 구현하기 위한 자연 방사성동위원소는 반감기가 모두 10억년 이상이며 특별한 방해를 받지 않고 주변공간으로 계속 베타선을 방출할 수 있으므로 한번 시공하면 반영구적으로 효과가 발휘된다는 장점이 있다. 자연에 존재하는 루비듐(Rubidium)은 동위원소비율이 안정 동위원소인 Rb-85가 72.15%, 그리고 베타선을 방출하는 Rb-87(반감기:4.8E+10년)이 27.85%로서, 우라늄과 토륨 및 이들의 붕괴생성물들에 비해 비방사능은 낮지만 순수하게 0.273MeV의 베타선만 방출하므로 본 발명을 구현하기에 가장 적합하다고 할 수 있으며, 또한 자연에 존재하는 칼륨(Potassium)도 1.33MeV의 베타선을 방출하는 K-40(반감기:1.28E+9년)을 0.0118% 함유하고 있으므로 본 발명을 구현하는데 사용할 수 있다. Conventional 'radon radiation blocker' is kaolin as the main raw material and using sodium hydroxide and activated carbon, but in the present invention, a natural radioisotope-rich raw material that emits beta rays from the blending ratio of the existing 'radon radiation blocker' is selected and used. It is characterized by. Since beta rays are radiations, they not only have the ability to decompose harmful substances but also the ultraviolet rays when the excited molecules become stable after the surrounding molecules are placed in an excited state. As it generates electromagnetic waves, it can be expected to be sterilized by ultraviolet rays, and the natural radioisotopes for implementing the present invention have a half-life of more than 1 billion years and can emit beta rays to the surrounding space without any special interference. The construction has the advantage of being semi-permanent. Rubidium in nature is composed of 72.15% of stable isotope Rb-85 and 27.85% of Rb-87 (half-life: 4.8E + 10 years) which emits beta rays. Compared with their decay products, the specific radioactivity is low but purely emits only 0.273MeV beta rays, so it can be said to be the most suitable to implement the present invention, and potassium in nature (Potassium) also emits 1.33MeV beta rays. It can be used to implement the present invention because it contains 0.0118% K-40 (half life: 1.28E + 9 years).
본 발명에서 사용하는 '루비듐을 함유한 광물'은 루비듐의 함유량이 3.15%인 레피도라이트(Lepidolite, KLi2Al(Al,Si)3O10(F,OH)2)와, 루비듐의 함유량이 1.35%인 폴루사이트(Pollucite, (Cs,Na)OAl2O3SiO2) 및 루비듐의 함유량이 20%인 루비클라인(Rubicline, RbAlSiO3) 등이 대표적이라 할 수 있으며, 또한 본 발병에 이용할 수 있는 '칼륨을 함유한 광물'로는 산화칼륨(K2O)을 16.9% 및 11.82% 함유하고 있는 칼륨장석 및 칼륨운모 등 칼륨의 알루미노규산염, 또는 카올린류, 몬모릴로나이트, 일라이트 등 2층구조 또는 3층구조를 갖는 점토광물의 층간에 칼륨을 함유하고 있는 점토광물을 사용할 수도 있을 것이다. 또한, 루비듐은 지구상에 16번째로 그 함량이 풍부한 광물에 해당하며 특히 적은 농도이기는 하지만 칼륨을 함유하고 있는 광물에 함께 존재하므로 본 발명의 구현을 위하여 칼륨을 함유한 광물을 사용한다면 '칼륨을 함유한 광물' 자체의 효과뿐만 아니라 루비듐의 존재 여부 및 그 양에 따라 루비듐에 의한 효과도 기대할 수도 있다. 이하, 본문에서 '루비듐 또는 칼륨을 함유한 광물'이라 함은 위에서 제시한 '루비듐을 함유한 광물' 및 '칼륨을 함유한 광물'을 모두 포함한다. 'Rudium-containing minerals' used in the present invention is a rubidium (Lepidolite, KLi 2 Al (Al, Si) 3 O 10 (F, OH) 2) and a rubidium content of 1.35% Representatives include site (Pollucite, (Cs, Na) OAl2O3SiO2) and rubidium with 20% rubidium content. Potassium aluminosilicates of potassium, such as potassium feldspar and potassium mica, containing 16.9% and 11.82% of potassium (K2O), or potassium between layers of clay minerals having a two- or three-layer structure such as kaolin, montmorillonite, and illite Clay minerals may be used. In addition, rubidium corresponds to the 16th richest mineral on earth, and is present in the mineral containing potassium although it is a small concentration, so if you use the mineral containing potassium to implement the present invention 'containing potassium Not only the effect of a mineral 'itself but also the effect of rubidium may be expected depending on the presence and amount of rubidium. Hereinafter, the term 'mineral containing rubidium or potassium' in the text includes both 'mineral containing rubidium' and 'mineral containing potassium' presented above.
본 발명에서는, '루비듐 또는 칼륨을 함유한 광물'을 200mesh는 통과하고 325mesh에서는 걸러지도록 분쇄한 후 다공성의 정도에 따라 단독으로 사용하거나 또는 활성탄과 혼합한 형태로 가공한 후 건축재료 또는 실내마감재의 원료에 1 내지 50% 첨가하여 사용하여, 콘크리트 구조물 또는 시멘트, 석고, 황토를 주원료로 하는 벽돌 등의 고화체, 또는 이들을 주원료로 하되 고화되지 않은 혼합·분말 형태의 모르타르, 및 기타 액체를 함유한 유동성 미장재 등의 반고체 또는 벽지 및 실내 도장용 페인트 등 다양한 완제품의 형태로 제공될 수 있다.
'루비듐 또는 칼륨을 함유한 광물'을 단독으로 사용하는 경우에는 원료광석을 300 내지 600℃의 온도에서 열처리하여 비표면적을 증가시켜 사용하며, 활성탄과 혼합한 형태로 사용하기 위해서는 화학처리 공정을 거쳐 칼륨의 함량은 높이고 건축재료의 원료물질과는 쉽게 혼합될 수 있는 상태로 변화시켜 사용하는 것이 유리하다. 활성탄과 혼합한 형태로 사용하기 위한 화학처리 공정은, ①'루비듐 또는 칼륨을 함유한 광물'을 300 내지 600℃의 온도에서 열처리한 후 200 내지 325mesh로 분쇄하는 단계, ②분쇄한 광물을 1 내지 20노르말의 수산화칼륨(KOH) 수용액에 넣어 80 내지 200℃의 온도에서 1 내지 24시간 수열 반응시키는 단계, ③수열반응 생성물 50 내지 99 중량비에 활성탄 1 내지 50 중량비를 첨가하여 균일하게 분산시키는 단계, ④활성탄이 첨가된 수열반응 생성물을 50 내지 100℃의 온도에서 1 내지 24시간 숙성시킨 후, 30 내지 100℃의 온도에서 1시간 내지 1주일 동안 건조하는 단계, ⑤건조된 괴상의 덩어리를 분쇄한 후 체질하여 200 내지 325mesh의 미분말 형태로 제조하는 5단계의 공정이다. 다음의 내용은 본 발명의 효과를 검증하기 위한 실시 예로, 본 발명은 이에 국한되지 않는다. '루비듐 또는 칼륨을 함유한 광물' 1kg을 400±10℃의 온도에서 열처리한 후 200mesh는 통과하고 325mesh에서는 걸러지도록 분쇄한 후, 1노르말의 수산화칼륨(KOH) 수용액 1ℓ에 넣어 95±5℃의 온도에서 6시간 수열 반응시킨 후, 수열반응 생성물 85 중량비에 활성탄 15 중량비를 첨가하여 균일하게 분산시킨 다음, 활성탄이 첨가된 수열반응 생성물을 60±5℃의 온도에서 6시간 숙성시킨 후, 숙성된 물질을 90±5℃의 온도에서 24시간 동안 건조한 다음, 건조된 괴상의 덩어리를 분쇄한 후 체질하여 200mesh는 통과하고 325mesh에서는 걸러지는 것을 채취하여 본 발명의 효과를 확인하기 위해 사용하였다. 첨가재의 사용에 따른 라돈 차단효과를 측정하기 위하여 '황토벽돌'과 '석고벽돌' 및 '시멘트벽돌'의 시편을 제작하였으며, 원료물질에 첨가재를 각각 10%씩 첨가하여 혼합한 후, 적당량의 물을 가하여 반죽한 다음 지름 15cm, 높이 4.4cm의 원기둥 형태로 성형한 후 상온에서 1주일 동안 건조하여 라돈방출율을 측정하기 위한 시편으로 사용하였으며, 첨가재를 첨가하지 않았을 때와 첨가하였을 때의 라돈 방출률을 각각 측정하여 라돈 차단효과를 비교하였으며, 그 결과를 '표2'에 나타내었다. In the present invention, the 'mineral containing rubidium or potassium' is passed through 200mesh and pulverized to filter at 325mesh and then used alone or mixed with activated carbon according to the degree of porosity and then processed into a building material or interior finish material 1 to 50% of the raw material is used to add a solid, such as concrete structures or cement, gypsum, clay, such as brick as a main raw material, or a liquid containing the mortar in the form of mixed and powdered raw materials, but not solidified, and other liquids It can be provided in the form of a variety of finished products, such as semi-solid or wallpaper, such as plastering and paint for interior painting.
In case of using `` Mineral containing rubidium or potassium '' alone, the raw material ore is heat-treated at a temperature of 300 to 600 ° C to increase the specific surface area, and to be used in the form of a mixture with activated carbon, a chemical treatment process is used. It is advantageous to use it by increasing the content of potassium and changing it so that it can be easily mixed with raw materials of building materials. The chemical treatment process for use in the form of mixed with activated carbon, ① heat treatment of the 'mineral containing rubidium or potassium' at a temperature of 300 to 600 ℃ and then pulverized to 200 to 325 mesh, ② 1 to 1 Hydrothermal reaction for 1 to 24 hours at a temperature of 80 to 200 ° C. in a 20-normal potassium hydroxide (KOH) aqueous solution; ③ adding 50 to 99 weight ratios of activated carbon to the hydrothermal reaction product to uniformly disperse it; ④ The hydrothermal reaction product to which activated carbon is added is aged at a temperature of 50 to 100 ° C. for 1 to 24 hours, and then dried at a temperature of 30 to 100 ° C. for 1 hour to 1 week, ⑤ pulverizing the dried mass After sieving it is a five-step process of manufacturing a fine powder form of 200 to 325mesh. The following is an embodiment for verifying the effect of the present invention, the present invention is not limited thereto. 1kg 'mineral containing rubidium or potassium' is heat treated at a temperature of 400 ± 10 ℃ and then pulverized to pass through 200mesh and filtered at 325mesh. After hydrothermal reaction at temperature for 6 hours, 15 weight ratio of activated carbon was added to 85 weight ratio of hydrothermal reaction product to uniformly disperse, and then the hydrothermal reaction product to which activated carbon was added was aged at 60 ± 5 ° C. for 6 hours, and then aged. The material was dried for 24 hours at a temperature of 90 ± 5 ℃, pulverized and then crushed the dried mass was passed through 200mesh and the filter at 325mesh was used to confirm the effect of the present invention. In order to measure the radon blocking effect according to the use of additives, specimens of 'ocher bricks', 'gypsum bricks' and 'cement bricks' were fabricated. Kneading was added to form a cylindrical shape with a diameter of 15cm and a height of 4.4cm and dried at room temperature for 1 week to be used as a specimen for measuring the radon release rate. Each measurement was compared to compare the radon blocking effect, the results are shown in Table 2.
본 발명으로 인하여, 기존에 사용하고 있는 유해물질을 방출하는 건축재료 및 실내 마감재에 폐암 유발물질에 해당하는 라돈의 방출량은 줄이고 또한 아토피성 피부염의 원인이 되는 실내공기 중의 유해성분은 흡착·분해(Radiolysis)·제거 및 감기 등 각종 질병의 원인이 되는 미생물이 실내에 증식하는 것을 억제할 수 있는 기능을 부가할 수 있게 되었다. According to the present invention, the amount of radon corresponding to lung cancer-causing substances is reduced in the building materials and interior finishing materials that emit harmful substances, and harmful components in indoor air that cause atopic dermatitis are absorbed and decomposed ( It is possible to add a function that can suppress the growth of microorganisms that cause various diseases such as radiolysis, elimination and cold.
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