KR100719306B1 - 수용성 프로폴리스추출물을 함유하는 구강청정제 조성물 - Google Patents

Abstract

본 발명은 구취억제 및 구강세균증식 억제 효능을 갖는 구강청정제 조성물에 관한 것으로, 본 발명에 따른 구강 청정제 조성물은 수용성 프로폴리스 추출물, 녹차추출물 및 자일리톨 등을 포함함을 특징으로 한다.

프로폴리스, 녹차추출물, 자일리톨, 항균효과, 구강청정제

Description

수용성 프로폴리스추출물을 함유하는 구강청정제 조성물{A Composition For Cleaning Oral Cavity Containing Water-soluble Propolis Extract}

본 발명은 구취억제 및 구강세균증식 억제 효능을 갖는 구강청정제 조성물에 관한 것으로, 본 발명에 따른 구강 청정제 조성물은 수용성 프로폴리스 추출물, 녹차추출물 및 자일리톨 등을 포함함을 특징으로 한다.

구강청정제는 현대인의 식생활변화에 의한 구강 및 치아의 손상에 따라 발생하는 충치, 구취, 치주염을 예방하기 위한 목적으로 이용되고 있다. 현재 시중에 유통되고 있는 구강청정제는 항균효능을 갖는 성분인 불화나트륨, 염화벤제토늄, 폴리옥시에틸렌, 폴리옥시프로필렌 중합체, 염화세틸파이리디늄, 사카린나트륨, 안식향산나트륨 등을 이용하여 충치, 치주염 등을 예방치료한다. 그러나 이러한 성분들은 삼킬 때 구토, 신경쇠약, 혼수상태, 설사 등의 부작용을 나타내며 과량을 삼킬 경우 치명적인 손상을 야기한다. 그래서 7세 이하의 유아는 구강청정제의 사용을 제한하고 있다. 또한, 장기간 사용시에는 구강에 손상을 준다는 연구들이 발표되고 있다. 따라서 최근에는 키토산, 알로에, 녹차 추출물, 솔잎 추출물 등의 천연물을 구강청정제 조성물로 첨가하는 시도가 이루어지고 있다. 그러나, 이러한 경우에도 불화나트륨과 같은 화학적 항균제의 문제점이 여전히 존재한다. 이에, 불화나트륨, 염화벤제토늄, 폴리옥시에틸렌 폴리옥시프로필렌 중합체, 염화세틸파이리디늄, 안식향산나트륨 등의 항균제를 사용하지 않고 독성이 없으며 구강에 자극이 없는 천연물로 동일한 효과를 낼 수 있는 구강청정제의 개발이 필요하다.

또한, 종래의 알콜로 추출한 프로폴리스 추출물은 지용성으로 물에 쉽게 용해되지 않고, 그의 제조에 있어서 알콜의 사용으로 인해, 특히 대량 제조가 어렵고, 프로폴리스 내에 포함된 수지가 이빨에 점착되는 문제가 있어, 이를 해결하고자 당업계에서 많은 연구를 수행하였다.

이에, 본 발명들은 많은 부작용을 갖는 화학 합성 구강청정제와 달리 구강 자극, 독성 등의 부작용이 없으면서도 우수한 구취억제 및 구강세균증식 억제 효능을 갖는 천연물질을 개발하고자 많은 연구를 수행한 결과, 항균 및 항진균, 상처치유효과 등 다양한 약리효과를 지닐뿐더러 물에 쉽게 용해되고 이빨에 점착되지 않는 수용성 프로폴리스를 주원료로 하여, 충치예방에 효과가 있는 자일리톨, 및 구취제거를 위한 녹차추출물을 첨가하여 구성되는 구강 청정제 조성물이 구강 자극, 독성 등의 부작용이 없으면서도, 구취억제 및 구강세균증식 억제 효능이 우수함을 발견하고, 본 발명을 완성하였다.

따라서, 본 발명의 목적은 구취 억제 및 구강세균증식 억제 효과가 우수한 구강 청정제 조성물을 제공하는 것이다.

상기한 목적을 달성하기 위하여, 본 발명에 따른 구강 청정제 조성물은 수용성 프로폴리스 추출물, 자일리톨 및 녹차 추출물을 함유함을 특징으로 한다.

더욱 구체적으로 본 발명에 따른 조성물은, 조성물 총 중량에 대하여 30∼50 중량% 의 수용성 프로폴리스추출물, 15∼35 중량%의 녹차추출물, 5∼15 중량%의 자일리톨 분말을 함유함을 특징으로 한다. 본 발명에 따른 조성물에는 적당량의 몇종 이상의 향료, 예컨대 민트향 및/또는 아카시아 향을 더 함유할 수 있으며, 민트향 및 아카시아향이 사용되는 경우, 이들 각각의 함량은 1 내지 10 중량%, 더욱 바람직하게는 약 0.33 중량% 일 수 있다.

본 발명에 따른 구강 청정제 조성물은, 프로폴리스원괴를 50∼90 부피% 의 알콜 또는 주정으로 추출한 수용성 프로폴리스추출물로서; 건조 녹차잎:물을 중량비율로 예를 들어 1:5의 비율로 혼합하고 65℃에서 30분간 추출하여 여과된 녹차추출물을 녹차 추출물로서 사용할 수 있다.

더욱 구체적으로, 본 발명에 따른 구강청정제 조성물내에 함유되는 프로폴리스추출물은, 예를 들어 프로폴리스원괴 1중량부에 대하여 50~70 부피%의 알콜 또는 주정을 10중량부 첨가하고, 50~80℃에서 가열 추출하여 제조된 것으로서 사용될 수 있거나; 또는, 상기와 같은 추출 후에, 이어서 추출된 프로폴리스추출물을 냉동 상태를 유지하는 것 등에 의해서 밀납을 제거한 후, 농축한 다음, 농축물 (추출 후 여과한 다음, 알콜 또는 주정 성분들을 모두 휘발시킨 것) 1 중량부에 대하여 3~15 부피% 의 L-리신 모노히드레이트 5~15 중량부를 첨가하여, 교반분해함으로써 pH 8~12 의 수용액형태로 된 것으로서 사용될 수도 있다. 또한, 상기와 같이 pH 8~12 의 수용액형태로 제조된 것, 즉 프로폴리스 수용액 1 중량부에 대하여 0.02~0.1 중량부의 사이클로덱스트린 또는 말토덱스트린 등의 덱스트린류 화합물을 첨가한 다음, 동결건조 또는 분무건조에 의해서 프로폴리스 분말을 얻을 수 있으며, 이러한 분말은 물 등에 용해함으로써, 본 발명에 따른 구강청정제 조성물내에 함유시킬 수 있다. 프로폴리스원괴로부터 프로폴리스의 추출 후 행하여지는 이러한 일련의 처리는 활성성분이지만 유용성 성분인 프로폴리스내의 플라보노이드 성분의 수용해성을 향상시켜, 스프레이용 구강청정제의 제조에 있어서, 제형화를 용이하게 할 수 있다. 이러한 프로폴리스원괴로부터 수용성 프로폴리스 추출물 또는 수용성 프로폴리스 분말의 제조 방법, 제조된 수용성 프로폴리스 추출물 또는 수용성 프로폴리스 분말의 우수한 수용성에 의한 이들의 구강청정제로서의 이용 가능성에 대해서는, 본 출원인에 의해 동일자로 출원된 "수용성 프로폴리스 추출물 및 분말의 제조 방법"에 개시되어 있다.

본 발명에 따르면, 본 발명에 따른 구강 청정제 조성물은, 다양한 형태로 제형화될 수 있어 스프레이용 구강 청정제로서 제형화되어 사용될 수 있다.

이하, 본 발명을 더욱 구체적으로 설명한다.

프로폴리스는 꿀벌에 의해서 나무의 수액이나 유실수의 수피, 꽃의 수술로부터 채집되며, 꿀벌의 자기방어 또는 꿀벌집의 보수에 사용되는 물질로서, 주로 수지, 밀납, 정유, 화분, 각종 유기물 및 미네랄 물질로 구성되어 있으며, 항산화 작용 뿐만 아니라, 항균, 항진균, 항바이러스, 항종양, 상처 치유작용 등이 있는 것으로 보고되어 있다. 프로폴리스내의 각종 유기물과 미네랄 물질에는 플라보노이 드가 다량으로 함유되어 있고, 이러한 플라보노이드는 강력한 항균효능을 나타내는 것으로 보고 되어 있다. 프로폴리스의 플라보노이드는 모두 아글리콘인 것이 다른 식물의 플라보노이드와는 다르며, 이점이 프로폴리스의 항균작용에 관여하고 있다. 또한 프로폴리스는 장내세균에 대해서는 항균작용을 하는 것이 아니기 때문에 경구투여하여도 인체에 유용한 장내 균총, 즉 비피더스균이나 유산균에는 악영향이 없다. 따라서 프로폴리스는 아무리 섭취해도 독성이 없는 매우 안전한 천연 항균성 물질인 것이다.

자일리톨은 청량감을 가지는 당알콜로 플라그 형성 세균인 스트렙토코쿠스 무탄스 (Streptococcus mutans)의 성장을 억제해 젖산 생성을 감소시키고 불용성 글루칸의 형성을 억제하는 충치예방물질로 널리 사용되고 있다. 자일리톨은 5탄당 알콜이기 때문에 구강세균이 이용하지 않아 충치(치아우식증)를 발생시키지 않는다. 다른 대용감미료와는 달리 자일리톨만이 이러한 효과를 나타낸다. 또한, 고농도의 자일리톨 용액은 치아에서 법랑질이 이탈되는 것을 방지할 뿐만 아니라, 이미 이탈된 법랑질이 재침착 하도록 한다. 또한 자일리톨을 불소와 함께 사용할 경우 충치 예방 효과가 더욱 더 증가하게 된다.

녹차는 입냄새 제거, 치아변색 방지 등에 효과가 있는 것으로 밝혀져 여러 가지 구강위생용품에 사용되고 있다. 녹차에 풍부하게 함유되어 있는 불소가 치아 표면을 코팅하여 산으로부터 치아를 보호하고, 폴리페놀인 카테킨 성분은 충치의 원인이 되는 충치 세균의 발육을 억제하고 치석의 생성 원인이 되는 물질의 활성을 억제해 충치 예방에 상승효과를 준다.

녹차에 풍부하게 함유되어 있는 불소는 치아 표면을 코팅하여 산으로부터 치아를 보호해주며 또한 폴리페놀 성분인 카테킨은 충치의 원인이 되는 충치 세균의 발육을 억제하고 치석의 생성 원인이 되는 물질의 활성을 억제해준다.

또한, 본 발명에 따른 구강청정제 조성물은, 천연물질만 사용하여 제조한 것으로서, 합성물질을 함유하여 인체에 부작용을 나타내었던 종래의 구강 청정제 조성물과 비교하여, 화학적합성품으로 인한 부작용이 없으면서도 항균활성을 지닌 천연 물질로 제조된 것으로 구강세균의 작용을 억제하여 충치예방 및 잇몸질환을 예방하는 효과가 우수하다.

본 발명에 따르면, 본 발명의 구강청정제는 수용성 프로폴리스 외에도 녹차와 자일리톨을 첨가함으로써, 프로폴리스의 전신적, 국소적 감염에 대한 강력한 항균, 살균효과와 이러한 효과의 지속성을 더욱 상승시킬 수 있다.

이하, 본 발명을 실시예를 통해, 더욱 구체적으로 설명하지만, 본 발명이 이에 의해서 한정되는 것은 아니다.

[실시예]

실시예 1: 구강 청정제 조성물의 제조

전라남도 나주지역의 양봉농가에서 채취한 프로폴리스원괴 1kg에 주정 70v/v% 10ℓ를 가하고 환류추출관으로 60℃에서 10시간동안 환류 추출하였다. 추출된 액을 1차로 여과포로 찌꺼기를 여과하고 여과된 추출액을 -20℃의 냉동실에서 2일동안 방치하여 밀납 등의 성분을 제거하고 알콜에 용해된 프로폴리스 추출물 10.43 ℓ를 획득하였다. 밀납이 제거된 프로폴리스 추출물 10.43 ℓ를 감압농축기 로 에탄올을 휘발시켜 농축한 프로폴리스 농축물 310g을 획득하였다. 프로폴리스 농축물은 끈끈하여 점성이 강한 갈색상의 물질이었다. 이와는 별도로 수지 등의 점질성 분해제인 L-리신 모노히드레이트를 8v/v% 수용액으로 제조하였다. 여기서 제조한 프로폴리스 농축물 310g에 대해 8v/v% L-리신 모노히드레이트를 3.1ℓ를 가한 다음 교반기로 3시간동안 교반 분해한 다음 원심분리기로 잔사를 제거하여 수용성 프로폴리스 수용액 2.4ℓ를 획득하였다. 이와 같이 획득한 수용성 프로폴리스추출액과; 건조된 녹차잎 1 중량부에 이온정제수 5 중량부를 가하여 65℃에서 30분간 추출하여 여과한 후 최종 가용성고형분의 농도가 6 ^obrix인 녹차추출물; 및, 자일리톨 분말 및 향료를 표 1 에 기재된 배합비율로 배합하여 구강 청정제 조성물을 제조하고, 이들 배합물에 대하여 5점 평가법에 의한 관능검사를 통해 배합 상태를 검사하였다. 그 결과 C, D, E의 배합물이 양호한 평가를 받았으며, 조성물별로 구강내 충치 유발균인 뮤탄스균에 대한 항균효과를 하기 실시예 2 에 따라 측정한 결과를 표 2에 나타내었다.

원료	A(%)	B(%)	C(%)	D(%)	E(%)	F(%)	G(%)
프로폴리스추출물	10	20	30	40	50	60	70
녹차추출물	15	40	35	25	15	10	10
자일리톨	30	10	15	10	5	5	5
민트향	1	-	3	1	0.3	1	1
아카시아향	-	3	0.3	0.3	1	-	-
정제수	44	29	16.7	23.7	28.7	24	14
합 계	100	100	100	100	100	100	100
관능검사	3.4	3.2	3.7	4.1	3.6	3.3	2.6

상기의 배합물에서, 프로폴리스추출액을 기준으로 배합을 실시한 후 녹차추출물과 자일리톨의 함량을 조정하여 제조한 결과 A의 배합물은 자일리톨 함량이 많 은 관계로 단맛이 강하여 상쾌한 느낌이 부족하였으며; 녹차추출물을 40%로 증가한 B의 조성물에서는 녹차 특유의 떫은맛이 강하게 느껴졌다. 또한, 프로폴리스추출액을 60% 이상으로 첨가하였을 경우, F배합 조성물과 G배합 조성물에서는 프로폴리스특유의 냄새가 스프레이 후에 남아 있어 상품성이 떨어졌다.

실시예 2: 본 발명에 따른 구강 청정제 조성물의 항균력

실시예 1에서 제조된 구강청정제 조성물 배합물의 항균력을 다음과 같이 측정하였다.

1) 구강세균으로서 스트렙토코쿠스 뮤탄스에 대한 프로폴리스 구강청정제 조성물의 항균효과 - 액체배양법

실시예 1에서 제조한 구강청정제의 구강세균에 대한 항균효과를 살펴보기 위하여, 구강세균인 스트렙토코쿠스 뮤탄스 KFRI 01168을 한국식품개발연구원에서 분양받아 구강 세균에 대한 증식억제효과를 측정하였다. 분양 받은 균주를 액체배양법으로 3회 계대배양하여 활성화시킨 후 실험에 사용하였다.

항균활성 평가는 액체배양법으로 저해력을 조사함으로써 수행하였다. S. 뮤탄스는 BHI(brain heart infusion) 배지를 사용하여 성장시켰다.

배양시킨 균체를 최종 균수가 1×10⁶ 세포수/ml가 되도록 희석하여 액체배지에 접종하였다. 이어서, 구강청정제를, 스프레이 구강청정제로 사용시 3회 분사시 100㎕ 였고, 5회 분사시 약 200㎕ 정도 소모되기 때문에, 이를 근거로 100, 200, 500㎕의 농도로 첨가하여 항균활성을 검토하였다.

접종 후 37℃에서 24시간 배양한 후, 액체배양액을 660nm에서 흡광도를 측정하여 아래 계산식에 의해 저해력을 산출하였다.

그 결과를 하기 표 2 에 나타내었다.

조성물 배합	농도 (㎕)	저해력 (%)
A	100	0
	200	0
	500	0
B	100	0
	200	0
	500	69.6
C	100	0
	200	25.8
	500	75.2
D	100	0
	200	59.2
	500	93.5
E	100	18.16
	200	100
	500	100
F	100	58.23
	200	100
	500	100
G	100	100
	200	100
	500	100

상기 표 2에서 보는 바와 같이, 본 발명에 따른 구강청정제의 항균활성은, C(프로폴리스 30%)군의 500㎕ 농도에서 약 75% 이었고, D(프로폴리스 40%)군의 500㎕ 농도에서 93% 이었으며, E(프로폴리스 50%)군의 경우 200㎕ 농도에서 완전히 성장이 억제되었다. 이로서, 프로폴리스를 50% 이상 첨가하여 제조한 구강청정제의 경우, 일반적으로 사용하는 5회 분사량을 첨가함으로써, 뮤탄스균을 완전히 억제할 수 있음이 확인되었다.

2) 구강세균으로서 스트렙토코쿠스 뮤탄스에 대한 프로폴리스 구강청정제 조성물의 항균효과 - 페이퍼 디스크법

실시예 1에서 제조한 구강청정제의 구강세균에 대한 항균효과를 살펴보기 위하여 구강세균인 스트렙토코쿠스 뮤탄스 KFRI 01168을 한국식품개발연구원에서 분양받아 구강 세균에 대한 증식억제효과를 측정하였다. 분양받은 균주를 액체배양법으로 3회 계대배양하여 활성화시킨 후 실험에 사용하였다.

항균활성은 페이퍼 디스크법으로 저해력을 측정함으로써 수행하였다. 구체적으로, 배지로서 BHI(brain heart infusion) 아가 배지를 사용하고, 상기 배양시킨 균체를 최종 균수가 1×10⁶ 세포수/ml가 되도록 희석하여 100㎕씩 고체배지에 접종하여, 성장 결과를 관찰함으로써, 본 발명에 따른 구강청정제 조성물의 항균 활성을 측정하였다.

구강청정제는, 스프레이 구강청정제 사용시 3회 분사시 100㎕ 정도 소모되기에 이를 근거로 설정하였다. 디스크 페이퍼의 경우 25, 50, 100㎕씩 첨가하여 항균활성을 검토하였다.

접종 후 37℃에서 24시간 배양 후 페이퍼 디스크의 투명대 (페이퍼 디스크 직경 8mm 포함)의 직경으로 나타내었다. 그 결과를 하기 표 3 에 나타내었다.

구분	농도 (㎕)	투명대 (mm)
A	25	-
	50	-
	100	-
B	25	-
	50	-
	100	-
C	25	-
	50	-
	100	10
D	25	-
	50	10
	100	12

구분	농도 (㎕)	투명대 (mm)
E	25	-
	50	10
	100	15
F	25	-
	50	12
	100	17
G	25	10
	50	13
	100	19

상기 표 3에서 보는 바와 같이, S. 뮤탄스는 E군인 프로폴리스 40%군의 투명대가 50㎕ 접종시 10mm를, 100㎕접종시 12mm를 보여 S. 뮤탄스에 대한 항균성을 보였다. 프로폴리스를 50% 첨가하여 제조한 구강청정제의 경우, 50㎕ 접종시 10mm를, 100㎕ 접종시 15mm의 저해환을 나타내었다.

이상과 같이, 프로폴리스를 40% 이상 첨가하여 제조한 구강청정제가 50㎕ 이상의 농도에서 뮤탄스 생육억제에 대한 저해환을 나타내 본 발명에서 제조한 구강청정제는 대표적인 충치 유발균인 S. 뮤탄스의 성장을 억제하여 충치예방에 효과적이라고 판단된다.

이상에서 살펴본 바와 같이, 본 발명에 따른 구강청정제 조성물은, 부작용 없이, 충치예방 뿐만 아니라 구강세균에 대한 높은 항균활성을 갖고, 구취제거 효가가 있으며, 구강질환 및 잇몸 질환을 예방 및 치료할 수 있음을 알 수 있다.

Claims (3)

1. 조성물 총 중량에 대하여, 30∼50 중량% 의 수용성 프로폴리스 추출물, 15∼35 중량%의 녹차추출물, 5∼15 중량%의 자일리톨 분말을 함유하고,

   상기 수용성 프로폴리스 추출물은 프로폴리스원괴를 50∼90 부피%의 알콜 또는 주정으로 추출하는 단계를 포함하는 방법에 의해서 제조된 것이고,

   상기 녹차추출물은 건조 녹차잎:물을 중량비율로 1:5의 비율로 혼합하고 65℃에서 30분간 추출하여 여과하여 얻어지고,

   상기 수용성 프로폴리스 추출물은 프로폴리스원괴를 50∼90 부피%의 알콜 또는 주정으로 추출한 후, 여과한 다음, 알콜 또는 주정 성분들을 모두 휘발시킨 농축물 1 중량부에 대하여 3~15 부피%의 L-리신 모노히드레이트 5~15 중량부를 첨가하여 pH가 8~12 가 되도록 한 후, 교반 분해하는 단계를 포함하는 방법에 의해서 제조된 것임을 특징으로 하는 스프레이용 구강 청정제 조성물.
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