KR100620770B1 - 세라믹을 금속에 용접하기 위한 페이스트 및 용접 이음부의 형성방법 - Google Patents

세라믹을 금속에 용접하기 위한 페이스트 및 용접 이음부의 형성방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 귀금속, 알루미늄 화합물, 규소 화합물, 및 바륨 화합물, 칼슘 화합물 및 마그네슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 화합물을 함유하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트에 관한 것이다. 그 외에 결합제, 용제, 연화제, 틱소트로프제 및 분산제가 페이스트에 또한 첨가될 수 있다. 이러한 페이스트는 세라믹 재료와 금속 접촉면 사이에 용접 이음부를 형성하는 데 사용된다. 바람직하게는, 본 발명에 따르는 페이스트를 세라믹 재료 위에 프린팅한다. 이어서, 세라믹 재료를 페이스트와 함께 소결시킨 다음, 금속 접촉면 또는 금속을 여기에 용접시킨다.
페이스트, 용접 이음부, 세라믹 재료, 금속 표면, 프린팅.

Description

세라믹을 금속에 용접하기 위한 페이스트 및 용접 이음부의 형성방법{Paste for welding ceramics to metals and method for producing a welded joint}
기술 상황
본 발명은 청구의 범위의 독립항의 개념에 따라 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트 및 당해 페이스트를 사용하여 세라믹 재료와 금속 사이에 용접 이음부(welded joint)를 형성하는 방법에 관한 것이다.
일반적으로 접합 공정, 용접 공정 또는 납땜 공정에 의해 세라믹 재료 위에 금속을 연결 접촉시킬 수 있다는 것은 공지되어 있다. 그러나, 현재까지 알려져 있는 접촉 및 접촉공정은 기계적 응력과 열응력이 높은 경우에는 적합하지 않은데, 그 이유는 연결 접촉 부재와 세라믹 기판 사이의 부착력이 현저하게 불충분하기 때문이다. 이러한 경우에 지금까지는 플러그 접촉 방법을 사용하여 왔다.
따라서, 본 발명의 목적은 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트 및 당해 페이스트를 사용하여 수행될 수 있는 방법을 개발하는 것으로, 여기서 페이스트가 높은 열응력과 기계적 응력을 견디어서 비용 집약적인 표준 플러그 콘택트(standard plug contact)를 사용하지 않을 수 있게 하려는 것이다.
발명의 이점
본 발명의 이점을 설명하면, 먼저 금속 접촉면을 세라믹 재료와 용접시키기 위한, 청구의 범위의 독립항의 특징을 지닌 본 발명에 따르는 페이스트와 이를 사용하여 수행될 수 있는 방법은, 선행 기술과는 달리, 페이스트로 이루어진 중간층이 개재되어, 예를 들면, 리드 프레임과 같은 금속 접촉면이 세라믹 표준 재료에 직접 용접될 수 있는데, 이 용접은 전기적 성질이 양호한 동시에 높은 열응력 및 기계적 응력을 견디어서 현재까지 사용되던 플러그 콘택트를 생략할 수 있다는 이점을 갖는다. 이로써, 제조비용이 상당히 감소된다.
그리하여 본 발명에 따르는 페이스트는 간단한 방법으로, 예를 들면, 용접 공정으로 센서 소자의 전기적 접촉을 가능하게 하는데, 여기서 금속 재료가 표준 기판 위에 용접되고 본 발명에 따르는 페이스트는 부착층으로서 작용한다. 용접 이음부의 내열성은 적어도 500℃까지 보장된다.
본 발명의 유리한 추가 양태들은 청구의 범위의 종속항에 언급된 내용으로부터 수득된다.
결합제, 연화제, 용제, 분산제 및 틱소트로프제와 같은 추가로 첨가되는 페이스트 성분에 의해, 특히 본 발명에 따르는 페이스트의 가공성이 점도 및 취급성에 있어 매우 유리하게 영향받을 수 있으므로, 당해 페이스트는, 예를 들면, 프린팅 페이스트로서 또는 닥터 롤러에 의한 도포용으로 적합할 수 있으므로, 공정 기술적으로 기존의 제조 기술에 용이하게 통합되어 사용될 수 있다.
추가로, 세라믹 재료와 페이스트의 소결 전에, 세라믹 재료 위에 도포되어, 특히 건조된 페이스트 위에 백금 전도성 페이스트를 추가로 프린팅하면 유리하다. 이에 의해, 특히 본 발명에 따르는 페이스트와 같이 귀금속 함량이 낮은 경우, 용접 이음부의 전기 전도성이 크게 개선될 수 있다.
실시 양태
본 발명에 따르는 페이스트는 1종 이상의 귀금속, 1종 이상의 알루미늄 화합물 및 1종 이상의 규소 화합물과 바륨 화합물, 마그네슘 화합물 및 칼슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 화합물을 함유한다. 그 외에, 본 발명의 유리한 추가 양태에서, 페이스트의 취급 및 제조를 단순화하기 위해 추가로 결합제, 연화제 및 용제가 첨가된다. 또한, 필요한 경우, 틱소트로프제 및 분산제를 페이스트 속으로 투입 처리한다. 귀금속으로서는, 특히 백금, 팔라듐, 은 및 금이 적합하다.
바륨 화합물로서는, 특히 산화바륨, 탄산바륨, 바륨 수화물, 바륨 아세테이트 또는 기타 유기 바륨 화합물이 적합한데, 후속적인 본 발명에 따르는 페이스트의 건조 및/또는 소결 동안 바륨 화합물이 세라믹 재료 및 금속 접촉면 물질과 함께 가능한 한 거의 잔사 없이 완전히 산화바륨으로 분해하거나 또는 전환되는 것이 매우 유리하다. 본 발명에 따르는 페이스트에 바륨 화합물로서 산화바륨을 첨가하는 것도 특히 유리한데, 그 이유는, 예를 들면, 용접시에는 심한 가스 발생 또는 수분의 방출은 불리하기 때문이다.
본 발명에 따르는 페이스트 속의 바륨 화합물은 전체적으로 또는 부분적으로 마그네슘 화합물 및/또는 칼슘 화합물에 의해 대체될 수 있고, 이를 위해서는 특히 MgO, CaO, MgCO3, CaCO3, 칼슘 또는 마그네슘의 수산화물 및 유기 마그네슘 또는 칼슘 화합물이 적합한데, 그 이유는 이들 화합물이 건조 및/또는 소결 후에는 매우 유리하게도 바륨 화합물에 대해 요구되는 것에 일치되게 적어도 거의 대응하는 금속 산화물로 변화하여 존재하기 때문이다.
규소 화합물로서는, 이산화규소, 유기 규소 화합물 또는 규소-산소 화합물이 적합한데, 앞에서와 마찬가지로, 후속하는 본 발명에 따르는 페이스트의 건조 또는 소결 동안 규소 화합물이 세라믹 재료 및 금속 접촉면 물질과 함께 가능한 한 거의 잔사 없이 완전히 이산화규소로 분해되거나 전환되는 것이 매우 유리하다. 규소 화합물로서는 이산화규소, 카올린, 카올리나이트, 또는 Mg2[SiO4](포르스테라이트)를 첨가하는 것이 특히 유리하다.
산화알루미늄(Al2O3), 유기 알루미늄 화합물(예: 알루미늄 포르메이트) 또는 수산화알루미늄[Al(OH)3 또는 AlO(OH)]이 적합한데, 규소와 바륨의 경우에서처럼 여기서도 후속적인 본 발명에 따르는 페이스트의 건조 또는 소결 동안 알루미늄 화합물이 세라믹 재료 및 금속 접촉면과 함께 가능한 한 거의 잔사 없이 완전히 산화알루미늄(Al2O3)으로 분해되거나 전환되는 것이 매우 유리하다. 알루미늄 화합물로서 산화알루미늄(Al2O3)을 직접 첨가하는 것이 특히 유리하다.
백금, 이산화규소, 이산화알루미늄 및 산화바륨을 이용한 페이스트가 부착력, 경제성 및 취급의 간단성의 견지에서 특히 완벽하게 유리한 것으로 밝혀졌다.
본 발명에 따르는 페이스트의 가능한 조성물들이 실시예 1 내지 3에 기재되어 있다. 산화바륨 또는 탄산바륨과 같은 바륨 화합물(당해 화합물의 전부 또는 일부는 칼슘 화합물 또는 마그네슘 화합물로 대체될 수 있음) 및 이산화규소와 같은 규소 화합물을 비교적 소량 사용하는 것이 본원 명세서의 특허청구의 범위에 청구되어 있는 본 발명의 본질적인 특징임이 밝혀졌다.
실시예 1:
백금 60.8중량%
산화알루미늄 16.7중량%
이산화규소 0.4중량%
산화바륨 1.6중량%
추가적으로 이하의 것을 첨가한다:
결합제로서의 폴리비닐부티랄 4.0중량%
연화제로서의 디부틸 프탈레이트 1.4중량%
용제로서의 부틸카비톨 15.1중량%
실시예 2:
백금 60.7중량%
산화알루미늄 15.2중량%
이산화규소 0.5중량%
산화바륨 0.9중량%
추가적으로 이하의 것을 첨가한다:
결합제로서의 폴리비닐부티랄 4.3중량%
연화제로서의 디옥틸 프탈레이트 1.6중량%
용제로서의 부틸 카비톨 16.8중량%
실시예 3:
백금 38.2중량%
산화알루미늄 39.7중량%
이산화규소 1.2중량%
산화바륨 0.4중량%
추가적으로 이하의 것을 첨가한다:
결합제로서의 폴리비닐부티랄 4.0중량%
연화제로서의 디부틸 프탈레이트 1.4중량%
용제로서의 부틸 카비톨 15.1중량%
실시예 1 내지 3의 페이스트에 첨가할 분산제로는, 용제에 따라, 자체 공지된 각종 습윤제 및 분산제가 적합하다. 특히 베입실론카-케미 게엠베하(BYK-Chemie GmbH, D-46462 Wesel)에서 제조하여 상품명 디페르플라스트(Diperplast) 또는 디스페르바이크(Disperbyk)로 시판중이고, 필요에 따라, 당해 제품을 0.2 내지 6중량%의 비율로 첨가하는 것이 유리한 것으로 입증되었다. 실시예 1 내지 3에 따라 페이스트에 첨가되는 틱소트로프제로서는, 예를 들면, 폴리비닐부티랄 또는 에틸셀룰로스가 적합하다. 당해 틱소트로프제는 0.5 내지 25중량%의 양으로 첨가한다.
귀금속 및 알루미늄 화합물, 규소 화합물 또는 바륨 화합물, 칼슘 화합물 또는 마그네슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터의 화합물은 그 입자 크기가 0.1 내지 50㎛의 범위인 매우 미세하게 분쇄된 분말의 형태로 사용하는 것이 유리하다.
귀금속 분말의 비표면적은 바람직하게는 1 내지 10m2/g 이고 알루미늄 화합물의 분말은 바람직하게는 5 내지 15m2/g이다. 백금 분말은 비표면적이 약 3m2/g인 것이 특히 유리하고 산화알루미늄(Al2O3)은 비표면적이 약 10m2/g인 것이 특히 유리하다.
모든 페이스트의 성분들은 자체 공지된 방법으로 혼합하여 균질물이 되게 한다. 이어서, 이 균질물을 특히 도포, 프린팅 또는 브러슁에 의해, 금속 접촉면에 용접시키려는 세라믹 재료 위에 피복하고 필요에 따라서는 건조시킨다.
이어서, 예를 들면, 리드 프레임 또는 얇은 호일 형태의 금속 접촉면을 건조된 페이스트 위에 올려놓고 약 1500 내지 1550℃에서 동시 소성 방법으로 세라믹 재료 및 건조된 페이스트와 함께 소결한다. 이어서, 금속 접촉면 위에는 자체 공지된 방법으로 금속 접점들이 용접될 수 있는데, 페이스트는 한편으로는 금속 접촉면과 세라믹 재료 사이의 부착 촉진제로서의 역할을 하고 다른 한편으로는 적어도 국소적으로는 전기 전도성 중간층으로서의 역할을 한다.
다른 방법으로서는, 균질물로 가공된 페이스트가 세라믹 재료 위에 도포되어 건조된 후에, 먼저 도포된 페이스트와 함께 세라믹의 소결이 우선 수행되는데, 이러한 소결은 상기한 바와 같이 동시 소성 공정을 사용하여 약 1500 내지 1550℃에서 수행된다. 이어서, 예를 들면, 리드 프레임 또는 얇은 호일 형태의 금속 접촉면을 세라믹 재료와 함께 소결된 페이스트 위에 올려놓고 자체 공지된 방법으로 용접시켜서, 금속 접점이 생기게 하는데, 페이스트는 한편으로는 금속 접촉면과 세라믹 재료 사이의 부착 촉진제로서의 역할을 하고 다른 한편으로는 금속과 여기에 용접된 세라믹 재료 사이에 있어 적어도 국소적으로는 전기 전도성 중간층으로서의 역할을 한다.
위의 두 방법의 한 추가 양태에 있어서는, 소결과 용접 전에 세라믹 재료 위에 놓여진 건조된 페이스트 위에 먼저 자체 공지된 하나의 추가 백금 전도성 페이스트를 올려놓을 수 있다. 이후, 상기한 두가지 방법의 페이스트를 바람직하게는 다시 건조시킨 다음, 상기한 두가지 방법에서처럼 추가 처리한다.
백금 페이스트를 이용하는 변형태는 본 발명에 따르는 페이스트를 낮은 귀금속 함량으로, 용접되는 금속과 세라믹 재료 사이의 전기 전도성을 손상시키지 않으면서, 가공할 수 있다는 이점을 갖는다. 따라서, 백금 전도성 페이스트는 전기 전도층을 형성하는 역할을 한다.
세라믹 재료로서는 특히 산화알루미늄, 탄화규소 또는 이산화지르코늄으로 이루어진 기판이 적합하다.

Claims (29)

1종 이상의 귀금속, 1종 이상의 알루미늄 화합물, 1종 이상의 규소 화합물, 및 바륨 화합물, 칼슘 화합물 및 마그네슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 화합물을 함유하고, 여기서
알루미늄 화합물은 5 내지 60중량%, 규소 화합물은 0.2 내지 5 중량%, 바륨 화합물, 칼슘 화합물 및 마그네슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 화합물은 0.2 내지 5중량%, 및 귀금속은 20 내지 80중량% 함유함을 특징으로 하는,
세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 결합제를 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 연화제 및/또는 용제를 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항 내지 제3항 중의 어느 한 항에 있어서, 분산제 및/또는 틱소트로프제를 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제4항에 있어서, 0.2 내지 6중량% 농도의 분산제 및/또는 0.5 내지 25중량% 농도의 틱소트로프제를 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제3항에 있어서, 용제를 9 내지 30중량%의 농도로 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제3항에 있어서, 연화제를 0.3 내지 5중량%의 농도로 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
삭제
제1항 내지 제3항 및 제6항 내지 제7항 중의 어느 한 항에 있어서, 결합제를 1 내지 10중량% 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 귀금속, 알루미늄 화합물, 규소 화합물, 및 바륨 화합물, 칼슘 화합물 및 마그네슘 화합물로 이루어진 그룹으로부터 선택된 화합물을 매우 미세하게 분쇄된 분말로서 함유함을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항 또는 제10항에 있어서, 규소 화합물 분말의 비표면적이 5 내지 15m2/g이고 귀금속 분말의 비표면적이 1 내지 10m2/g임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 귀금속이 백금임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 바륨 화합물이 산화바륨, 탄산바륨, 바륨 아세테이트, 수산화바륨 또는 유기 바륨 화합물임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 칼슘 화합물이 산화칼슘, 탄산칼슘, 수산화칼슘 또는 유기 칼슘 화합물임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 마그네슘 화합물이 산화마그네슘, 탄산마그네슘, 수산화마그네슘 또는 유기 마그네슘 화합물임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 알루미늄 화합물이 Al2O3, Al(OH)3, AlOOH 또는 유기 알루미늄 화합물임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 있어서, 규소 화합물이 이산화규소, 카올린, 카올리나이트, Mg2[SiO4], 유기 규소 화합물 또는 규소-산소-화합물임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제1항에 따르는 페이스트를 세라믹 재료 위에 도포하고 이와 같이 페이스트가 도포된 세라믹 재료를 소결시킴을 포함하고, 여기서
소결을 1450 내지 1600℃의 온도에서 수행하고,
소결 후, 페이스트가 제공된 세라믹 재료 위에 금속 접촉면, 금속 호일 또는 금속을 용접함을 특징으로 하는,
제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
제18항에 있어서, 페이스트를 도포한 후에 건조시킴을 특징으로 하는, 제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
삭제
제18항에 있어서, 페이스트를 세라믹 재료 위에 프린팅함을 특징으로 하는, 제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
제18항, 제19항 및 제21항 중의 어느 한 항에 있어서, 페이스트를 도포한 후, 당해 페이스트 위에 적어도 국소적으로 백금 전도성 페이스트를 도포함을 특징으로 하는, 제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
제22항에 있어서, 페이스트와 백금 전도성 페이스트가 제공된 세라믹 재료를 건조시킨 다음, 소결시킴을 특징으로 하는, 제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
삭제
제2항에 있어서, 결합제가 폴리비닐부티랄임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제3항에 있어서, 연화제가 디부틸 프탈레이트 또는 디옥틸 프탈레이트이고 용제가 부틸카비톨임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제4항에 있어서, 틱소트로프제가 폴리비닐부티랄 또는 에틸셀룰로스임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제10항에 있어서, 분말의 입자 크기가 0.1 내지 50㎛임을 특징으로 하는, 세라믹 재료를 금속 접촉면 또는 금속과 용접시키기 위한 페이스트.
제22항에 있어서, 페이스트를 도포한 후, 당해 페이스트 위에 적어도 국소적으로 백금 전도성 페이스트를 프린팅함을 특징으로 하는, 제1항에 따르는 페이스트를 사용하여 세라믹 물질과 금속 또는 금속 접촉 표면 사이에 용접 이음부를 형성시키는 방법.
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