KR100586196B1 - 방사선조사 의한 연료전지용 카본촉매에 제조방법 및 그 연료전지용 카본촉매 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 광환원법에 의한 연료전지용 카본촉매에 제조방법 및 그 연료전지용 카본촉매 관한 것이다.
본 발명에 의해 제조된 카본촉매는 고분자전해질용 연료전지 카본촉매로 사용 될 특성을 갖고 있고, 직접메탄올형 연료전지 카본촉매으로 사용 될 특성을 갖고 있고, 알카리형 연료전지 카본촉매으로 사용 될 특성을 갖고 있고, 인산형 연료전지 카본촉매로 사용 될 특성을 갖고 있다.
광환원법, 연료전지용 카본촉매, 고분자전해질용 연료전지 카본촉매, 직접메탄올형 연료전지 카본촉매, 알카리형 연료전지 카본촉매, 인산형 연료전지 카본촉매

Description

방사선조사 의한 연료전지용 카본촉매에 제조방법 및 그연료전지용 카본촉매 {Preparation Method of the Carbon Catalyst by Photonic Reduction for Fuel Cell and Its Carbon Catalyst for Fuel Cell}
도 1: 광환원법에 의해 제조된 나노합금 촉매의 TEM분석도.
도 2: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Vulcan XC-71카본).
도 3: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Ketzen-300카본).
도 4: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Ketzen-600카본).
도 5: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Single-Walled Carbon Nano Tube).
도 6: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Multi-Walled Carbon Nano Tube).
연료전지는 연료에 포함된 수소와 공기중의 산소가 전기화학적 반응을 통하여 전기와 열을 생성하는 발전장치이다. 연료가 가진 화학적 에너지를 전기적 에너지로 전환시킬때 활성화 에너지를 낮추기 위해서 귀금속, 예를 들면 백금 (Pt), 류 테늄 (Ru), 이리듐 (Ir), 옥스늄 (Os) 등과 같은 촉매를 사용하고 전해질로는 고분자 전해질 막 (Nafion Film)이 사용 된다.
이러한 연료전지용 촉매는 일반적으로 활성탄소에 담지하여 사용하는데, 활성탄소는 일반적으로 기공구조가 잘 발달되고 표면적이 커야 양호한 흡착성능과 흡착속도를 갖는다.
활성탄소에 촉매를 담지하기 위하여는 귀금속 salt solution을 전기적으로 환원시켜 제조하는 방법 [B.D. McNicol and R.T. Short, J. Electroanal. Chem. , 81 (1977) 249.], 귀금속 salt solution에서의 화학적 환원법 [D.W. McKee and F.J. Norton, J. Phys. Chem. 81 (1977) 481.; M. Watanabe, M. Uchide, and S. Motoo, J. Electroanal. Chem., 229 (1987) 339.]을 사용하고 있다.
귀금속 salt solution 용액에 광을 조사하면 수용액 내에 수화전자 (hydrated electron)이 생성되고, 이 수화 전자가 산화된 귀금속이온을 환원시켜 나노미터 크기의 귀금속입자 촉매를 생성시킨다 [S.H. Choi, S.H. Lee, Y.M. Hwang, K.P. Lee, and H.D. Kang, Radia. Phys. Chem., 67 (2003) 517.]. 이러한 방법을 광환원법으로 명명한다. 이러한, 광환원법에 의한 연료전지용 촉매입자 제조 특성은 상온에서 대량으로 나노크기의 귀금속 촉매입자 제조가 가능하고, 다양한 나노크기의 귀금속 촉매입자 제조가 가능하며, 크기를 컨트롤 할 수 있으며, 반응자체에 공해물질이 전혀 발생치으며, 연속생산이 가능하며, 산업화가 간단한 특성을 갖는다. 또한, 두 귀금속 salt solution 및 다 귀금속 slat solution 환원시켜 나노귀금속 합금 촉매 입자를 간단히 제조 할 수 있다.
본 발명은 광환원법을 이용하여 연료전지용 카본촉매를 대량 제조에 관한 것이다. 즉, 상용의 활성탄소에 촉매입자인 백금입자 (Pt) 및 백금-루테늄입자 (Pt/Ru, 50/50 mol-%)를 담지하여 연료전지용 카본촉매의 제조에 관한 것이다.
본 발명은 활성탄소 (C)를 증류수에 분산시킨 후, 이 용액에 두귀금속 salt 을 20 Wt-% ∼ 80Wt-% (귀금속salt/C 비)넣고 혼합 한 후 광을 조사하여 수화전자(hydrated electron)을 유기시켜, 이 전자가 산화 귀금속이온을 환원시켜 연료전지용 카본촉매를 제조하는 것이다.
이하, 본 발명의 바람직한 실시 예를 좀 더 구체적으로 설명한다.
(실시예 1)
먼저, 광환원법에 의해 연료전지 촉매로 사용되는 Pt/Ru (50/50, mol-%)합금입자를 제조하였다. 증류수 (200 mL)에 Polyvinylpyrrodione (1.0g)을 혼합한 후,여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 합금입자를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 1: 광환원법에 의해 제조된 나노합금 촉매의 TEM분석도.
(실시예 2)
(실시 예 1)과 유사한 방법으로, 증류수 (200 mL)에 상용의 활성탄소 Vulcan XC-71 (1.0g)을 혼합한 후, 여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한 후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 카본촉매를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 2: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Vulcan XC-71카본).
(실시예 3)
(실시 예 2)과 유사한 방법으로, 증류수 (200 mL)에 상용의 활성탄소 Ketzen-300 (1.0g)을 혼합한 후, 여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한 후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 카본촉매를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 3: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Ketzen-300카본).
(실시예 4)
(실시 예 2)과 유사한 방법으로, 증류수 (200 mL)에 상용의 활성탄소 Ketzen-600 (1.0g)을 혼합한 후, 여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한 후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 카본촉매를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 4: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Ketzen-600카본).
(실시예 5)
(실시 예 2)과 유사한 방법으로, 증류수 (200 mL)에 탄소로 구성된 Single-Walled Carbon Nano Tube (1.0g)을 혼합한 후, 여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2 O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한 후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 카본촉매를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 5: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Single-Walled Carbon Nano Tube).
(실시예 6)
(실시 예 2)과 유사한 방법으로, 증류수 (200 mL)에 상용의 활성탄소 Multi-Walled Carbon Nano Tube (1.0g)을 혼합한 후, 여기에 백금 salt (H2PtCl6 xH2 O, 0.2 mg)과 루테늄 salt (RuCl3 xH2O, 0.2 mg)첨가한 후, 질소치한 후 광 (총에너지양, 10kGy)를 조사하였다. 연료전지 촉매로 사용되는 카본촉매를 TEM분석을 수행하여 성공적으로 제조됨을 확인 하였다.
도 6: 광환원법에 의해 제조된 연료전지용 카본촉매 (Multi-Walled Carbon Nano Tube).
이상과 같이 본 발명은 광환원법을 이용하여 연료전지용 카본촉매를 실온에 서 대량으로 간단히 제조 할 수 있었다.
본 발명에 의해 제조된 카본촉매는 고분자전해질용 연료전지 카본촉매로 사용 할 수 있다.
본 발명에 의해 제조된 카본촉매는 직접메탄올형 연료전지 카본촉매으로 사용 할 수 있다.
본 발명에 의해 제조 된 카본 촉매는 알카리형 연료전지 카본촉매으로 사용할 수 있다.
본 발명에 의해 제조 된 카본촉매는 인산형 연료전지 카본촉매로 사용 할 수 있다.

Claims (7)

  1. 증류수에 활성탄소를 분산시키고, 귀금속 salt 혹은 두귀금속 salt를 첨가한 후, 방사선을 조사하여 수화전자를 유기시켜, 활성탄소에 나노크기의 귀금속합금을 담지시켜 카본촉매를 제조하는 방법.
  2. 증류수에 활성탄소를 분산시키고, 귀금속 salt 혹은 두귀금속 salt를 첨가한 후, 방사선을 조사하여 수화전자를 유기시켜, 활성탄소에 나노크기의 귀금속합금 입자를 담지시켜 카본촉매를 제조하는 방법으로 제조된 카본촉매.
  3. 제 1항에서 활성탄소란 Vulcan XC-71카본, Ketzen-300카본, Ketzen-600카본, Single-Walled Carbon Nano Tube, Multi-Walled Carbon Nano Tube, MCM카본 중 적어도 하나임을 특징으로 하는 카본촉매를 제조하는 방법.
  4. 제 1항에서 귀금속 salt란 Pt, Pd, Ag, Au, Os, Ru, Ir salt중 적어도 하나임을 특징으로 하는 카본촉매를 제조하는 방법
  5. 제 1항에서 두귀금속 salt란 Pt-Ru, Pt-Ru-Os, Pt-Ru-Ir, Pt-Ag, Pt-Pd 중 적어도 하나임을 특징으로 하는 카본촉매를 제조하는 방법
  6. 제 1항에서 광조사란 수화전자를 발생시키는 광조사로서 총에너지양이 10 kGy 이상 100 kGy미만의 광량 임을 특징으로 하는 카본촉매를 제조하는 방법.
  7. 제 1항에서 방사선이란 코발트(Co-60), 세슘(Cs-137) 및 우라늄(U-238)등의 동위원소에서 방출되는 알파선 및 감마선중 적어도 하나의 에너지원을 이용하는 카본촉매를 제조하는 방법
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