KR100581966B1 - 염료감응 태양전지 구동형 전기변색소자 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 염료감응 태양전지에 의해 구동되는 전기변색 소자에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 염료감응 태양전지에서 발생한 전력을 이용하여 전기변색소자를 구동시킴으로써 탈색 반응속도의 향상, 메모리 효과 및 소자의 작동방법을 개선한 전기변색 소자에 관한 것이다.
본 발명은 전도성 투명 기판의 일면 상에 형성된 염료감응 태양전지 모듈; 및 다른 일면 상에 형성된 전기변색 소자 모듈을 구비하며 이들이 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 제공한다.
Description
도 1은 종래기술에 따른 전기변색소자의 내부 구조를 나타내는 개략도이다.
도 2는 종래기술에 따른 염료감응 태양전지의 내부 구조를 나타내는 개략도이다.
도 3a는 종래 기술에 따른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 일구현예를 나타낸다.
도 3b는 종래 기술에 따른 염료 감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 일구현예를 나타낸다.
도 4a는 본 발명의 일구현예에 따른 단위 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 나타낸다.
도 4b는 본 발명의 일구현예에 따른 직렬 연결된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 나타낸다.
도 5는 실시예 1에 의해 제작된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자 및 종래기술에 따른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 변색 특성을 나타내는 그래프이다.
본 발명은 염료감응 태양전지에 의해 구동되는 전기변색 소자에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 염료감응 태양전지에서 발생한 전력을 이용하여 전기변색소자를 구동시킴으로써 탈색 반응속도의 향상, 메모리 효과 및 소자의 작동방법을 개선한 전기변색 소자에 관한 것이다.
일반적으로 전기변색(electrochromism)은 외부에서 전압이 가해졌을 때 빛의 투과율이나 색을 변화시키는 현상을 의미한다. 이와 같은 전기 변색소자의 특징으로는 작동 전압이 1.5V 이하로 적고, 광변색 효율이 크며, 개방(open circuit) 상태에서도 메모리 효과를 가지고 있기 때문에 전압을 계속 가해줄 필요가 없다는 점이다. 이러한 특성 때문에 여러 가지 응용 가능성을 가지고 있는 바, 예를 들어 스마트 윈도우, 거울, 디스플레이, 광스위층 소자 등으로 응용되고 있다.
도 1은 전기변색 소자의 내부 구조를 나타낸 것으로, 작업 전극으로 투명전도체 위에 WO3 전기변색층이 있고, 상대전극으로 투명전도체 위에 이온저장층이 위치하며, 이들 사이에 전해질이 개재되어 있는 전기화학적 구조를 가진다.
일반적으로 상기 작업 전극에 있는 전기변색층으로서는 환원반응(cathodic reaction)이 일어날 때 착색이 일어나고, 산화반응(anodic reaction)이 일어날 때 탈색이 일어나는 물질을 사용하며, 대표 적인 예로 W 산화물, Ta 산화물, Nb 산화물, Mo 산화물을 들 수 있다. 상대전극의 이온저장층의 경우 환원반응이나 산화반 응에 관계없이 단순히 이온을 저장하거나 내보내는 역할을 한다. 다른 한편으로 이온저장층은 작업전극과 반대로 산화반응일 때 착색되고 환원반응일 때 탈색되는 물질을 사용할 수도 있으며, 이런 경우 작업전극과 함께 착색되거나 탈색이 동시에 일어남으로 소자의 명암 특성을 향상시킬 수 있다. 이러한 물질의 대표적인 예로 Ni 산화물, Ir 산화물, V 산화물 등을 들 수 있다.
상기에서 언급하였듯이 이러한 전기변색소자는 LED, 액정 표시 소자 등 다른 여타의 표시소자보다 작동 전압( < 1.5V)이 매우 낮기 때문에 태양전지같은 저전압 전력원과 하이브리드 타입으로 개발될 수 있다. 예를 들어 미국특허 5,384,653호, 및 5,377,037호의 경우 p-n 접합형 태양전지(또는 Si 태양전지)를 이용하여 전기변색 소자와 하이브리드 형태로 제작된 바 있다. 그러나 Si이 불투명하기 때문에 반투명하게 만들기 위해 적어도 100nm 두께 이하로 태양전지를 제작하여야 하므로 제작이 쉽지 않을 뿐만 아니라 태양전지의 단락을 용이하게 하고, 제조원가를 높이는 문제를 가지고 있었다. 이러한 문제를 해결할 방법으로 가시광 영역의 흡수가 없는 에너지 밴드갭이 가시광보다 큰 단파장 영역의 반도체 물질을 사용할 수 있으나, 이러한 경우 재료의 선택폭이 적을 뿐만 아니라, 태양전지에 단파장 반도체를 사용할 경우 가시광을 흡수 할 수 없기 때문에 태양전지 특성이 크게 열화되는 문제점을 가지고 있다.
이러한 고가형 p-n 접합형 태양전지의 문제점을 해결하는 방법으로 단파장 반도체 산화물 위에 염료가 흡착된 것을 특징으로 하는 저가형 염료감응형 태양전지를 이용할 수 있다. 여기서 염료는 흡수 파장대에 따라 가시광을 선택적으로 흡 수할 수 있을 뿐만 아니라 산화물 입자 표면에 단분자 두께로 흡착하기 때문에 산화물막의 두께를 조절함으로써 염료 흡착량을 조절하고, 이를 통해 투과도를 향상시킬 수 있다. 도 2는 이와 같은 일반적인 염료감응 태양전지의 내부구조를 나타낸 것으로 투명전도체 위에 염료가 흡착된 광음극, 투명전도체 위에 Pt 촉매 층으로 이루어진 양극, 그리고 이들 사이에 전해질로 이루어진 전기화학적 구조를 가진다. 여기서 광음극의 반도체 산화물로는 일반적으로 단파장의 에너지 밴드갭을 가진 나노입자 다공막으로 이루어져 있으며, 이들 입자 표면에 염료가 흡착된다. 따라서 염료 흡착량은 산화물 나노입자의 크기에 의해서도 조절될 수 있다. 이러한 산화물의 대표적인 예로는 TiO2, ZnO, SnO2, Nb2O5 등을 들 수 있다.
이와 같은 일반적인 염료감응 태양전지의 작동원리를 보면 처음에 외부광에 의해 염료를 환원시켜 전자를 여기시키고, 여기된 전자는 산화물 전도띠를 따라 투명 전도체로 이동한다. 이 전자는 외부 회로를 따라 Pt 촉매층으로 이동하고 전해질 내에 존재하는 산화환원 커플(redox couple)에 의해 이동되어 산화된 염료를 재생시킴으로써 하나의 회로를 이룬다. 이때 개방전압은 산화물 전도띠와 산화환원 커플의 에너지 준위차에 해당하며 보통 0.7에서 0.9V 정도를 얻을 수 있다.
이와 같이 염료감응 태양전지는 기존의 p-n 접합형 태양전지에 비해 투과도를 확보할 수 있을 뿐만 아니라 0.7 내지 0.9V 정도의 전압, 그리고 전기변색 소자와 동일한 전기화학적 구조를 가지고 있기 때문에 하이브리드화시키는데 유리할 수 있다. 도 3a 및 3b는 미국특허 6,369,934호, 문헌(Nature 383 (1996) page 608; Electrochim. Acta 46 (2001) page 2131) 등에 보고된 바 있는 염료감응 태양전지를 이용한 종래 소자의 내부 구조를 나타낸 것으로, 도 3a는 초기 개발된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 나타내고, 도 3b는 최근 개발된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 나타낸다. 도 3a는 한쪽 전극에 염료흡착된 TiO2 층이 있고 반대전극에 WO3 전기변색층으로 이루어져 있다. 이 경우 빛이 입사하면 염료의 전자가 여기되고, 여기된 전자는 TiO2 다공막을 통해 투명전도체로 전달되고 외부 회로를 따라 반대극 쪽의 전기변색층으로 이동한다. 그 결과 전하 중성을 맞추기 위해 전해질내에 있는 Li 이온이 전기변색층으로 이동하여 LiWO3의 착색 현상이 일어나게 된다. 이때의 착색반응 속도는 약 1분으로 알려져 있다. 그러나 이런 구조에서는 기존에 염료감응 태양전지에서 있던 Pt 촉매층이 없기 때문에 암흑(dark) 조건일 때 탈색 시간이 4분 이상으로 느리다는 문제가 있다. 이는 탈색 반응인 경우 전자가 전기변색층으로부터 TiO2 다공막으로 역이동하고, 그 후 전해질로 이동하여 일어나게 되는데 이 이동속도는 Pt 촉매층에 의해 좌우되기 때문이다. 따라서 이러한 탈색 반응 속도를 증가시킬 목적으로 도면 3b와 같이 Pt 촉매층을 도입하였다. 이때 Pt 촉매층의 두께는 2 nm정도로 반투명 상태로 만들었다. 그러나 이 소자 구조는 전기변색층이 투명전도체와 염료흡착된 TiO2 층 사이에 위치하기 때문에 착색 및 탈색 반응 기구가 도 3a의 소자에 비해 다소 복잡한 문제점을 가졌다. 예를 들어 착색 반응을 일으키기 위해 빛의 입사뿐만 아니라 회부회로를 개방 상태로 만 들어야 하며, 탈색 반응을 일으키려면 암흑 조건 뿐만 아니라 동시에 회부회로를 단락 상태로 변환시켜야 한다. 또한 이 소자는 전기변색 소자의 가장 큰 특성 중 하나인 메모리 효과를 가질 수 없다. 이는 착색 반응 자체가 개방 회로에서 일어나기 때문에 빛의 강도에 따라 개방 상태에서의 착색 상태가 변하기 때문이다. 이와 더불어 Pt 촉매층을 사용하였음에도 불구하고 탈색 반응 시간은 약 2 내지 3분 정도로 크게 개선 되지는 않았다. 이는 전기변색 층에서 나오는 Li 이온의 전해질로의 이동이 TiO2 다공막에 의해 방해받기 때문이라 여겨진다. 따라서 탈색 속도의 개선 뿐만 아니라 메모리 효과 및 소자 작동 방법을 개선시키는 것이 매우 중요한 기술적 과제라 하겠다.
본 발명이 이루고자 하는 기술적 과제는 본 발명에서는 착색 및 탈색 반응속도가 향상되고, 메모리 효과 및 소자의 작동 방법이 개선된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 제공하는 것이다.
상기 기술적 과제를 달성하기 위하여 본 발명은,
양면 전도성 투명 기판의 일면 상에 형성된 염료감응 태양전지 모듈; 및
다른 일면 상에 형성된 전기변색 소자 모듈을 구비하며 이들이 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 제공한다.
상기 양면 전도성 투명기판, 상기 염료감응 태양전지 모듈 및 전기변색 소자 모듈은 전기 스위치를 통해 전기적으로 연결되는 것이 바람직하다.
상기 염료감응 태양전지 모듈은 상기 양면 전도성 투명기판의 일면상에 단독으로, 혹은 복수개의 유닛을 직렬, 병렬 또는 이들의 조합 형태로 사용할 수 있다.
상기 전기변색 소자 모듈은 상기 양면 전도성 투명기판의 다른 일면상에 단독 혹은 복수개를 조합하여 사용할 수 있다.
상기 염료감응 태양전지 모듈은 반도체 전극 및 제1 전해질층을 포함한다.
상기 염료감응 태양전지 모듈은 촉매층을 더 포함한다.
상기 반도체 전극은 기판, 제1 투명 전도체, 및 광흡수층을 포함한다.
상기 광흡수층은 염료 및 금속산화물을 포함한다.
상기 전기변색 소자 모듈은 제2 전해질층, 전기변색층 및 상대전극을 포함한다.
상기 전기변색 소자 모듈은 이온 저장층을 더 포함할 수 있다.
상기 상대 전극은 기판 및 제2 투명 전도체를 포함한다.
이하에서 본 발명을 보다 구체적으로 설명하기로 한다.
본 발명은 염료감응 태양전지에 의해 구동되는 전기변색 소자에 관한 것으로, 양면에 전극이 형성되어 있는 기판을 중심으로 하여 일면에는 염료감응 태양전지 모듈이 배치되고, 다른 일면상에는 전기변색 소자가 배치되어, 이들을 스위칭부를 통해 전기적으로 연결시킨 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자에 관한 것이다.
전기변색 소자는 전장의 인가에 따라 전기적인 산화환원반응에 의해 전기 변색 물질의 색상이 변화되어 광투과 특성이 변경됨으로, 본 발명에 따른 상기 전도성 투명기판, 상기 염료감응 태양전지 모듈 및 전기변색 소자 모듈이 상호 전기적으로 연결되면, 상기 염료감응 태양전지에서 발생한 전력이 전기변색 소자 모듈에 공급되어 이들을 구동하여 광투과 특성을 변화시키게 된다.
상기 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자에서 중심부의 기판 상에는 그 상부와 하부에 각각 상부 전극 및 하부 전극이 배치된다. 이와 같은 전극은 투명 전도체로 구성되며 각각 염료감광 태양전지 모듈 및 전기변색 소자 모듈을 각각 상호 연결해주는 전극 역할을 수행하게 된다. 즉 기판을 중심으로 상부에 위치한 상부전극 상에는 염료감응 태양전지 모듈이 배치되며, 하부전극 상에는 전기변색 소자 모듈이 위치하게 된다.
상부 전극 상에 위치하는 염료감응 태양전지 모듈은 단독의 유닛을 배치하여 전기변색 소자를 구동하는 것도 가능하나, 전기변색 소자의 구동에 필요한 충분한 전압 및 전력을 제공하기 위해서는 이들 유닛을 복수개 사용하여 직렬, 병렬, 혹은 직병렬의 형태로 사용하는 것이 바람직하다. 충분한 전압의 공급을 위해서는 상기 염료감응 태양전지 모듈은 각 유닛을 직렬로 연결하여 전압의 상승을 기대할 수 있으며, 충분한 전력을 공급할 수 있기 위해서는 각 유닛을 병렬로 연결하여 전력의 상승을 기대할 수 있게 된다. 전압 및 전력의 상승을 모두 도모하기 위해서는 직병렬의 조합이 가능함은 당연하다 할 것이다.
각 유닛이 직렬로 연결된 염료감응 태양전지 모듈은 상기 중심부의 상부 전 극 상에 놓여지는 염료감응 태양전지의 적층 순서를 서로 역전시킨 후, 서로 인접하고 있는 각각의 양극과 음극을 서로 전기적으로 연결할 수 있으며, 적층 순서를 동일하게 하여 염료감응 태양전지 모듈을 제조한 경우에는 서로 대향하고 있는 양극과 음극을 전기적으로 연결함으로써 간단히 제조할 수 있게 된다.
직렬로 연결된 염료감응 태양전지 모듈에서 각각의 유닛 사이는 일정한 공간을 유지하는 것이 바람직하며, 다른 태양으로서는 각 유닛 사이에 절연성 소재의 절연막을 형성하는 것도 바람직하다.
상기 염료감응 태양전지 모듈을 구성하는 성분으로서는, 통상의 염료감응 태양전지에서 사용되는 것들이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있다. 예를 들어 상기 모듈을 구성하는 기본적인 성분으로서 반도체 전극과 제1 전해질층을 들 수 있다. 이와 같은 반도체 전극은 투명기판과 투명 전도체로 구성된 전도성 투명기판 및 광흡수층으로 구성되며, 상기 광흡수층은 금속 산화물 및 염료를 포함한다.
상기 반도체 전극을 구성하는 전도성 투명기판에 사용되는 투명기판으로서는 투명성을 갖고 있는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 예를 들어 유리 기판, 플라스틱 기판 등을 사용할 수 있다. 상기 투명기판에 전도성을 부여하기 위한 투명 전도체로서는 도전성 및 투명성을 갖고 있는 것이면 어떠한 것이라도 채용할 수 있으며 예를 들어 주석 산화물, 불순물 도핑된 주석 산화물, 아연산화물, 불순물 도핑된 아연 산화물, 반투명 나노 금속 막, 그리고 이들간에 복합층으로 형성된 전도체를 포함한다. 특히 도전성, 투명성, 특히 내열성을 높은 수준으로 갖는다는 측 면에서는 주석계 산화물(예를 들어 SnO2) 등이 적합하고, 비용적인 측면에서는 인듐 틴 옥사이드(ITO)가 바람직하다. 가장 바람직하게는 불소가 도핑된 인듐 틴 옥사이드(FTO)가 특히 더 바람직하다.
본 발명에 따른 상기 반도체전극을 구성하는 광흡수층에 포함되는 금속 산화물은 반도체 미립자로서 광 여기하에서 전도대 전자가 캐리어로 되어 애노드 전류를 제공하는 n형 반도체인 것이 바람직하다. 구체적으로 예시하면 TiO2, SnO2, ZnO2, WO3, Nb2O5, Al2O3, MgO, TiSrO3 등을 들 수 있으며, 특히 바람직하게는 아나타제형의 TiO2이다. 아울러 상기 금속 산화물은 이들에 한정되는 것은 아니며, 이들을 단독 또는 두 가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다. 이와 같은 반도체 미립자는 표면에 흡착된 염료가 보다 많은 빛을 흡수하도록 하기 위하여 표면적을 크게 하는 것이 바람직하며, 이를 위해 반도체 미립자의 입경이 20nm 이하 정도로 되는 것이 바람직하다.
또한 본 발명에 따른 광흡수층에 포함되는 염료는 태양 전지 혹은 광전지 분야에서 일반적으로 사용되는 것이라면 아무 제한 없이 사용할 수 있으나, 루테늄 착물이 바람직하다. 상기 루테늄 착물로서는 RuL2(SCN)2, RuL2(H2O)2, RuL3, RuL2 등을 사용할 수 있다(식중 L은 2,2'-비피리딜-4,4'-디카르복실레이트 등을 나타낸다). 그렇지만 이와 같은 염료로서는 전하 분리기능을 갖고 감응 작용을 나타내는 것이면 특별히 한정되는 것은 아니며, 루테늄 착물 이외에도 예를 들어 로다민 B, 로 즈벤갈, 에오신, 에리스로신 등의 크산틴계 색소, 퀴노시아닌, 크립토시아닌 등의 시아닌계 색소, 페노사프라닌, 카브리블루, 티오신, 메틸렌블루 등의 염기성 염료, 클로로필, 아연 포르피린, 마그네슘 포르피린 등의 포르피린계 화합물, 기타 아조 색소, 프탈로시아닌 화합물, Ru 트리스비피리딜 등의 착화합물, 안트라퀴논계 색소, 다환 퀴논계 색소 등을 들 수 있으며, 이들을 단독 또는 두가지 이상 혼합하여 사용할 수 있다.
상기 금속 산화물 및 염료를 포함하는 광흡수층의 두께는 15미크론 이하, 바람직하게는 1 내지 15미크론이 좋다. 왜냐하면 이 광흡수층은 그 구조상의 이유에서 직렬저항이 크고, 직렬저항의 증가는 변환효율의 저하를 초래하는 바, 막 두께를 15미크론 이하로 함으로써 그 기능을 유지하면서 직렬저항을 낮게 유지하여 변환효율의 저하를 방지할 수 있게 된다.
상기 염료감응 태양전지 모듈에 사용되는 제1 전해질층은 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 젤 전해질, 고분자 전해질 및 이들간에 복합체를 예로 들 수 있다. 대표적으로는 전해액으로 이루어지고, 상기 광흡수층을 포함하거나, 또는 전해액이 광흡수층에 침윤되도록 형성된다. 전해액으로서는 예를 들면 요오드의 아세토나이트릴 용액 등을 사용할 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니며, 홀 전도 기능이 있는 것이라면 어느 것이나 제한 없이 사용할 수 있다.
더불어 상기 염료감응 태양전지 모듈은 촉매층을 더 포함할 수 있으며, 이와 같은 촉매층은 염료감응 태양전지의 산화환원 반응을 촉진하기 위한 것으로서 백금, 탄소, 그래파이트, 카본 나노튜브, 카본블랙, p-형 반도체 및 이들간의 복합체 등을 사용할 수 있으며, 이들은 상기 제1 전해질층과 상부 전극 사이에 위치하게 된다. 이와 같은 촉매층은 미세구조로 표면적을 증가시킨 것이 바람직하며, 예를 들어 백금이면 백금흑 상태로, 카본이면 다공질 상태로 되어 있는 것이 바람직하다. 백금흑 상태는 백금의 양극 산화법, 염화백금산 처리 등에 의해, 또한 다공질 상태의 카본은, 카본 미립자의 소결이나 유기폴리머의 소성 등의 방법에 의해 형성할 수 있다. 이와 같은 촉매층은 그 형성 두께를 1 내지 100nm로 제한하여 가급적 반투명 상태를 유지하는 것이 바람직하다.
이와 같이 형성된 염료감응 태양전지 모듈은 태양빛을 포함하는 다양한 광원에 의해 전력을 발생시키게 되며, 이와 같이 발생한 전력을 전기적으로 연결된 전기변색 소자 모듈에 공급하게 된다.
상기 본 발명에 따른 전기변색 소자 모듈은 하부 전극에 인접하여 배치되며, 제2 전해질층, 전기변색층 및 상대전극으로 이루어진다. 효율을 보다 개선하기 위해서는 이온 저장층을 더 포함할 수 있다.
상기 전기 변색층은 전원 인가에 의한 전류의 흐름에 따라 색이 변하는 전기 변색 물질을 포함하며, 이러한 원리에 의해 창문이나 거울 등에서 광의 투과도나 반사도를 조절하는 용도로 사용된다. 이와 같은 전기 변색 물질로서는 무기 전기 변색물질과 유기 전기 변색물질로 크게 나눌 수 있으며, 대표적인 무기전기 변색물질로서는 WO3, NiOxHy, Nb2O5, V2O5, TiO2, MoO3등이 있으며, 유기전기 발생물질로서는 다양한 종류가 있으며 그 예로서는 환원착색 고분자, 저분자 물질 등이 있으며, 대표적으로는 폴리아닐린을 예로 들 수 있다.
이 중에서 최근 많이 사용되고 있는 산화텅스텐(WO3) 은 용액 속의 이온이나 전자와 반응하여 다음 화학식 1의 과정을 거쳐서 색을 나타내게 된다.
<화학식 1>
WO3 (투명색) + xe- + xM+ <==> MxWO3 (진한 청색)
여기서 M은 리튬이나 프로톤, 칼슘 등을 나타내며, 일반적으로 리튬이 바람직하다. 리튬이온은 WO3와 반응함으로써 위와 같은 전기변색 효과를 가지게 된다. 따라서 리튬 이온을 공급하기 위하여 전기변색 소자에는 전해질이 필요한데, 전해질은 전기변색물질과 항상 접촉하여 이와 같은 전기 화학반응을 가능하게 한다.
상기 전기변색물질과 항상 접촉하여 상기 전기 화학 반응을 가능하게 하는 제2 전해질층으로서는 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 겔 전해질, 고분자 전해질 및 이들간의 복합체 등이 있으나 액체 전해질이 바람직하며, 용매에 용해된 전기화학적으로 비활성 염을 하나 이상 포함하는 것이 더욱 바람직하다. 적합한 염은 예를 들어 리튬 퍼클로레이트 (LiClO4), 리튬 테트라플루오로보레이트 (LiBF4), 리튬 아이오다이드 (LiI), 리튬 헥사플루오로포스페이트 (LiPF6), 리튬 헥사플루오로아르세네이트(LiAsF6), 리튬 스티릴설포네이트 (LiSS), 리튬 트리플레이트 (LiCF3SO3), 리튬 메타크릴레이트, 이외에 리튬 클로라이드 (LiCl), 리튬 브로마 이드 (LiBr) 및 리튬 트리플루오로아세테이트 (CF3COOLi)와 같은 리튬 할라이드 및 이들의 조합을 포함한다. 이들 중, LiClO4 또는 LiClO4와 LiBF4의 조합이 바람직하다. 이러한 알칼리 금속 이온의 공급원은 0.01 내지 1.0M의 농도, 바람직하게는 0.05 내지 0.2M의 농도로 전해질에 존재할 수 있다.
상기 전해질을 구성하는 용매로서는 아세토나이트릴, 3-히드록시프로피오나이트릴, 메톡시프로피오나이트릴, 3-에톡시프로피오나이트릴, 2-아세틸부티로락톤, 프로필렌 카보네이트, 에틸렌 카보네이트, 글리세린 카보네이트, 테트라메틸렌 술폰, 시아노에틸 수크로스, 감마-부티로락톤, 2-메틸글루타로나이트릴, N,N'-디메틸포름아미드, 3-메틸설포란, 글루타로나이트릴, 3,3'-옥시디프로피오나이트릴, 메틸에틸케톤, 시클로펜타논, 시클로헥사논, 벤조일 아세톤, 4-히드록시-4-메틸-2-펜타논, 아세토페논, 2-메톡시에틸 에테르, 트리에틸렌 글리콜 디메틸 에테르, 4-에테닐-1,3-디옥살라네-2-온, 1,2-부틸렌 카보네이트, 글리시딜 에테르 카보네이트 및 이들의 조합에서 선택되며, 감마-부티로락톤, 프로필렌 카보네이트, 1,2-부틸렌 카보네이트, 테트라메틸렌 술폰과 프로필렌 카보네이트의 조합 및 1,2-부틸렌 카보네이트와 프로필렌 카보네이트의 조합을 포함하는 것이 바람직하다. 감마-부티로락톤이 특히 바람직하다.
상기 전기 변색 소자 모듈을 구성하는 상대 전극은 상기 전기변색 물질층에 인접하여 형성되고, 전도성 투명 기판으로 구성된다. 이와 같은 전도성 투명 기판은 투명 기판 및 투명 전도체로 구성되며 이에 대해서는 상기 염료감응 태양전지를 구성하는 반도체 전극에서 상술한 바와 같다.
상기 전기변색 소자 모듈을 구성하는 이온 저장층은 전기변색 소자의 효율을 개선하기 위한 것으로서 착색 및 탈색시의 이온을 저장하는 역할을 수행하는 바, 티타늄 산화물, 니켈 산화물, 세슘 산화물 등을 사용할 수 있으며, 그 두께는 0.03 내지 1㎛의 두께가 바람직하다. 이와 같은 이온 저장층은 필요에 따라서는 형성하지 않을 수도 있다.
이하에서는 도면을 참조하여 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 보다 상세히 설명하기로 한다.
도 4a 및 도 4b는 본 발명에 의해 제안된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 내부 구조를 도시한 것으로서, 도 4a는 단독 유닛의 염료감응 태양전지 모듈로 구동되는 전기변색 소자를 나타내고, 도 4b는 각 유닛이 직렬 연결된 염료감응 태양전지로 구동되는 전기변색 소자의 내부구조를 나타낸다.
도 4a는 투명 전도체가 양면에 형성되어 상부 전극 및 하부 전극을 구성한 전도성 투명 기판을 이용하여 위쪽으로는 염료감응 태양전지 모듈로 구성하고, 아래로는 전기변색 소자 모듈로 구성한 본 발명에 따른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 나타낸다.
상기 상부전극 상에 형성되는 염료감응 태양전지 모듈은 도 4a에 도시한 바와 같이 투명기판, 투명 전도체 및 광흡수층을 포함하는 반도체 전극과 제1 전해질 층을 구비하고 있으며, 선택적으로 촉매층을 상부 전극과 제1 전해질층 사이에 더 구비할 수 있다. 이들 각각에 대해서는 이미 상술한 바와 같다. 이와 같은 염료감응 태양전지 모듈은 도 4b에 도시한 바와 같이 직렬 형태로 배치하는 것이 가능하다. 이는 전기변색 소자 모듈을 구동시키기 위한 충분한 전압을 얻기 위한 것으로서, 상부 전극 상에 염료감응 태양전지 모듈을 구성하는 각 유닛을 복수개 배치하고 이들의 적층 순서를 서로 상이하게 구성할 경우 이들 유닛 각각에 공통으로 접촉하는 상부 전극을 통해서 이들이 전기적으로 연결되므로 간단한 구조를 취할 수 있어 바람직하다. 통상적으로 상기 각 유닛이 0.7 내지 0.9 V 의 전압을 제공하는 경우라면, 약 1.4V 정도의 구동 전압이 요구되는 전기변색 소자의 구동을 위해서는 적어도 2개 이상의 유닛을 직렬 연결하는 것이 바람직하다. 그러나 상기 염료감응 태양전지 모듈을 구성하는 각 유닛이 단독으로 1.5 V 이상의 구동 전압을 출력할 수 있는 경우라면 단독 유닛만으로 상기 염료감응 태양전지 모듈을 구성하는 것도 바람직하다. 이는 기존의 p-n 접합형 태양전지와는 다르게 염료감응 태양전지가 투명할 뿐만 아니라 모듈 제작이 용이하기 때문에 가능하다. 도 4b는 이러한 한 예로 두 개의 염료감응 태양전지가 직렬로 연결되어 구동되는 전기변색 소자의 내부 구조를 나타낸다. 염료감응 태양전지 모듈이 투명하다는 특징을 이용하면 단위 셀의 수와 구조에 상관없이 여러 조합의 모듈 제작방법을 이용할 수 있음은 당연하다. 이러한 직렬 연결 구조는 한국특허출원번호 2004-0028155호에 개시된 방법을 이용하였으며, 본 명세서에 인용에 의해 통합되어 있다.
상기 유닛들이 접촉하는 중앙 측면부는 전기적으로 절연되는 것이 요구된다. 이는 각 유닛의 각 구성 층들이 상호 전기적으로 연결되는 것으로 방지하기 위한 것으로서, 이를 위해서는 소정 공간을 두고 이들 유닛을 배치하거나, 유닛 사이에 적절한 절연체를 배치하여 원하는 절연 효과를 거두는 것도 가능하다. 이와 같은 염료감응 태양전지 모듈에서 병렬 연결도 가능하며, 이는 보다 충분한 전력량을 확보하기 위한 것으로서 이는 상기 모듈의 표면적을 넓게 하는 것과 동일한 효과이나 구부러진 형태나, 각진 형태 등을 구성하는 것과 같이 복잡한 형태를 구성하는 경우 병렬 연결을 통해 원하는 효과를 얻을 수 있을 것이다.
한편, 상기 전기변색 소자 모듈의 착색 및 탈색을 구동시키기 위해 상기 전도성 투명기판, 염료감응 태양전지 모듈 및 전기변색 소자 모듈 사이에 스위치를 이용할 수 있다. 예를 들면 상기 전기변색 소자 모듈 내의 전기변색층의 착색을 위해 상기 염료감응 태양전지 모듈의 반도체 전극(음극)은 전기변색 소자 모듈 내의 상대 전극과 스위치를 통해 연결되고, 상부 전극(양극)은 하부 전극과 전기 스위치를 통하여 연결된다. 이와 같은 간편한 스위치 조작을 통해 상기 전기변색 소자 모듈의 착색 및 탈색 변환을 보다 용이하게 달성할 수 있게 된다. 이와 같은 스위치는 상술한 바와 같이 2개의 스위칭부를 각각 별도로 구성하여 이를 각각 조작하는 것도 가능하나, 전지의 특성상 양극과 음극이 동시에 전환되는 것을 감안하여 2개의 스위치를 하나의 스위칭부로 통합하여 한번의 조작만으로 2개의 스위치를 동시에 작동시키는 것이 보다 바람직하다.
이하 실시 예를 통하여 본 발명을 보다 상세히 설명하다. 그러나 이들은 본 발명을 상세히 설명하기 위해 제공되는 것일 뿐 본 발명이 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
양면 투명전도체 기판을 이용하여 위로는 염료감응 태양전지 모듈을 아래로는 전기변색 소자 모듈를 배치하고, 두 모듈 사이에 전기 스위치를 이용하여 연결하여 도 4b에 도시한 바와 같이 염료감응 태양전지 유닛이 직렬 연결된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 제조하였다.
이를 위해 양면 투명전도체를 이용하여 위로 두개의 단위 셀이 직렬 연결된 염료감응 태양전지를 다음과 같이 제작하였다.
첫째로, 우선 제1 투명 전도성 기판 위에 에칭 방법을 통하여 도 4b와 같은 패스를 형성하여 직렬로 연결되는 각 단위 유닛이 전기적으로 절연되도록 하였다. 다음으로 에칭 처리된 상기 제1 투명 전도성 기판 위에 염료가 흡착된 다공성 티타늄 산화막으로 구성된 광흡수층(두께: 4㎛)과 반투명 Pt 촉매층(두께: 2 nm)을 형성하여 제1 전극을 완성하였다. 상기 제1 전도성 투명 기판은 5cm X 5cm의 크기 및 두께 1.1mm 글래스 기판 상에 인듐 틴 옥사이드를 900nm 두께로 형성한 것을 사용하였다.
이와 별도로 글래스 기판의 양면에 투명 전도체가 형성된 양면 전도성 투명 기판에 대해서 그 일면상에 염료가 흡착된 다공성 티타늄 산화막으로 구성된 광흡수층과 반투명 Pt 촉매층을 상기 제1 전극과 대응되게 형성시킴으로써 제2 전극을 완성하였다. 상기 양면 전도성 투명 기판은 5cm X 5cm의 크기 및 1.1mm 두께의 글 래스 기판 상에 인듐 틴 옥사이드를 900nm 두께로 형성한 것을 사용하였다.
상기 광흡수층과 Pt 촉매층의 제조 방법은 다음과 같은 방법을 따른다. 광흡수층의 경우, 입경 15 nm 정도 크기의 티타늄산화물 입자 분산액을 닥터블레이드법을 이용하여 도포하고, 450℃에서 30분간 열처리 소성 공정을 통해 4 ㎛ 두께의 다공성 티타늄산화물 후막을 제작한 후, 80℃에서 시편을 유지한 후 에탄올에 용해된 0.3 mM Ru(4,4'-디카르복시-2,2'-비피리딘)2(NCS)2 염료 색소액에 염료 흡착처리를 12시간 이상 수행하였다. 최종적으로 염료흡착된 다공성 티타늄산화물 후막을 에탄올을 이용하여 세척하고 상온 건조함으로써 광흡수층을 형성하였다.
촉매층의 경우, 마스크를 이용하여 제1 전도성 투명기판과 양면 전도성 투명기판에 형성되어 있는 광흡수층을 보호하면서, 스퍼터링 장비를 이용하여 30 W, 10 초간 Pt를 증착함으로써 2 nm 두께의 반투명 촉매층을 형성하였다.
이어서, 60 ㎛ 두께의 열가소성 고분자 필름을 상기 제1 전극과 제2 전극 사이에 두고 100℃에서 9초 동안 압착시킴으로써 두 전극을 대향시켜 접합시켰다. 그 후 두 전극 사이에 산화-환원 전해질을 주입함으로써 직렬 연결된 염료감응 태양전지를 제작하게 된다. 이때 이용된 산화-환원 전해질은 21.928g의 테트라프로필암모늄아이오다이드(tertrapropylammonium iodide)와 1.931g의 I2를 에틸렌카보네이트(ethylene carbonate) 80%, 아세토나이트릴(acetonitrile) 20 %로 이루어진 용매에 용해시킨 것을 이용하였다.
다음으로 하부 전극 아래로 넓이가 50 X 50 mm2인 전기 변색 소자용 이온 저 장층을 형성한다. 이온 저장층으로는 Ni 산화물이 스퍼터링을 이용하여 증착되었다. 이때 타겟은 NiO을 이용하였고, 5 mTorr의 작업 압력하에서 1:1의 Ar:O2분위기, 100 W의 RF power로 60분간 증착하였다. 이때 두께는 약 300nm였다. 상대 전극 위는 WO3 전기변색층이 스퍼터를 이용하여 증착되었다. WO3 타겟을 이용하였고, 10 mTorr의 작업 압력, Ar 분위기, 100 W에서 70분간 증착되었고, 이때 두께는 약 400 nm 였다. 60 ㎛ 두께의 열가소성 고분자 필름을 이온저장층과 전기변색층 사이에 두고 100℃에서 9초 압착시킴으로써 두 전극을 접합시키고, 두 전극 사이에 0.05M 황산 전해질을 주입함으로써 전기변색 소자를 제작하였다. 보다 상세한 제작 방법은 문헌(Appl. Phys. Letts, 82 (2003) page 3379; C. G. Granqvist, Handbook of Inorganic Electrochromic Materials, Elsevier, Amsterdam, 1995)에 기재되어 있으며 인용에 의해 본 명세서에 통합되어 있다.
마지막으로 상부 전극 상부에 형성된 직렬 연결 염료감응 태양전지 모듈과 하부 전극 아래로 형성된 전기변색 소자간에 전기 선 및 스위치를 이용하여 도 4b와 같이 연결함으로써 본 발명에 다른 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 완성하였다.
시험예
상기 실시예 1에서 얻어진 염료감응 태양전지 모듈에 대해 100 mW/cm2 제논램프를 광원으로 하여 전류-전압 특성 분석을 실시하였다. 직렬 연결된 염료감응 태양전지는 약 1.4 V의 개방전압과 약 4 mA/cm2의 단락 전류 특성을 보였다. 여기서 발생하는 전압과 전류는 전기변색 소자의 특성에 영향을 미치게 된다. 일반적으로 전압 특성은 전기변색 소자의 구동을 위해 필요하며, 전류는 착색 및 탈색 변환 속도를 좌우하게 된다. 1.4 V의 개방전압은 전기변색 소자의 구동에 필요한 구동전압을 제공할 수 있으며, 4 mA/cm2는 전기변색 속도를 충분히 향상시킬 수 있다. 이는 WO3 전기변색층이 변색에 필요로 하는 전하량이 약 40 mC/cm2이기 때문에, 이를 고려한다면 1분 내로 변색 속도를 향상시킬 수 있게 된다.
도 5는 상기 실시예 1에 의해 제작된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 변색 특성을 나타낸다. 600 nm 이하의 파장에선 염료감응 태양전지의 성분 중 하나인 염료에 의해서 흡수되는 커브를 보인다. 그러나 이러한 흡수량은 염료의 흡착량을 제어함으로써 감소시킬 수 있다. 600 nm 이상에선 전기변색 소자의 탈색 및 착색에 따른 투명도 특성이 뚜렷하게 대비된다. 탈색과 착색특성이 70%에서 10% 정도인 매우 우수한 전기변색 특성을 보였으며, 변색 속도는 약 40초 내외로 종래의 방법에 의해 제작된 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자가 2 내지 3분의 변색 속도를 나타낸 것과 비교하여 우수하였다. 이와 더불어 메모리 효과를 보기 위하여 전기변색층을 탈색시킨 후 전기스위치를 개방 상태로 두고 하루동안 관찰한 결과 초기 투명도가 거의 변화하지 않고 유지되고 있음을 알 수 있었다.
따라서, 본 발명을 통하여 종래 기술 대비 전기변색 속도, 탈색 및 착색 특 성과 메모리 효과특성을 향상 시킬 수 있었으며, 작동 방법 또한 전기 스위칭을 통하여 간단히 작동 시킬 수 있었다.
본 발명은 염료감응 태양전지에 의해 구동되는 전기변색 소자에 관한 것으로, 양면 투명전도체를 기판으로 하여 위로는 염료감응 태양전지가 설치되고, 아래로는 전기변색소자가 설치되어, 이들을 전기적으로 연결시켜 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자를 제공한다. 이를 통해 고성능 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자의 제작 및 제조 단가를 절감 할 수 있을 것이라 기대된다.
Claims (14)
- 양면 전도성 투명 기판의 일면 상에 형성된 염료감응 태양전지 모듈; 및다른 일면 상에 형성된 전기변색 소자 모듈을 구비하며,이들이 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 양면 전도성 투명기판, 상기 염료감응 태양전지 모듈 및 상기 전기변색 소자 모듈이 전기 스위치를 통해 전기적으로 연결된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 양면 전도성 투명 기판이 투명 기판의 양면 상에 투명 전도체가 형성되어 있는 것으로서, 상기 투명 전도체가 주석 산화물, 불순물 도핑된 주석 산화물, 아연 산화물, 불순물 도핑된 아연 산화물, 반투명 나노금속막 및 이들간의 복합층인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 염료감응 태양전지 모듈이 상기 양면 전도성 투명기판의 일면상에 단독으로, 혹은 복수개의 유닛을 직렬, 병렬 또는 이들의 조합 형태로 형성된 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 염료감응 태양전지 모듈이 반도체 전극 및 제1 전해질층을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제5항에 있어서, 상기 반도체 전극이 광흡수층 및 전도성 투명 기판을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제6항에 있어서, 상기 광흡수층이 TiO2, SnO2, ZnO2, WO3, Nb2O5, Al2O3, MgO, 및 TiSrO3으로 이루어지는 군으로부터 선택된 하나 이상의 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 염료감응 태양전지 모듈이 촉매층을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제8항에 있어서, 상기 촉매층이 백금, 탄소, 그래파이드, 카본 나노튜브, 카본블랙, p-형 반도체 또는 이들간의 복합체를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제5항에 있어서, 상기 제1 전해질층이 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 겔 전해질, 및 고분자 전해질로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포 함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제1항에 있어서, 상기 전기변색 소자 모듈이 제2 전해질층, 전기변색층 및 상대전극을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제11항에 있어서, 상기 전기변색층이 WO3, NiOxHy, Nb2O5, V2O5, TiO2, 및 MoO3으로 이루어지는 군으로부터 선택된 적어도 하나 이상의 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 제11항에 있어서, 상기 제2 전해질층이 액체 전해질, 이온성 액체 전해질, 이온성 겔 전해질, 및 고분자 전해질로 이루어진 군으로부터 선택된 하나 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
- 양면 전도성 투명 기판의 일면 상에 형성된 염료감응 태양전지 모듈; 및다른 일면 상에 형성된 전기변색 소자 모듈을 구비하며,이들이 스위치를 통해 전기적으로 연결되고,상기 염료감응 태양전지 모듈이 전도성 투명기판, 광흡수층, 및 전해질층으로 구성된 유닛을 구비하며,상기 전기변색 소자 모듈이 이온저장층, 제2 전해질층, 전기 변색층 및 전도성 투명기판을 구비하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지 구동형 전기변색 소자.
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| KR100943173B1 (ko) | 2007-11-19 | 2010-02-19 | 한국전자통신연구원 | 다공성 전도층을 사용하는 전극을 포함하는 염료감응태양전지 |
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