KR100571226B1 - 벌집모양 구조체 - Google Patents
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Abstract
본 발명에 의하면, 촉매장치의 담체로서 적합한 벌집모양 구조체가 제공된다. 이 벌집모양 구조체는, 페이퍼를 벌집모양으로 성형해서 얻어진 성형품을 포함하며, 상기 성형품은, 무기산화물입자와 무기바인더에 함침시켜 이루어진다. 상기 페이퍼는, 유리섬유와, 이 유리섬유이외의, 해당 유리섬유에 대한 직경비가 0.2 내지 0.7인 무기섬유를 혼합해서 제조한다.
Description
도 1은 벌집모양 구조체의 일례 및 이 실시예에 있어서의 압축강도의 측정방향을 표시한 사시도
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
1: 벌집모양 구조체
본 발명은 각종 배기가스용 촉매의 담체(carrier)에 사용되는 벌집모양 구조체에 관한 것이다.
근년의 환경문제에 대한 의식이 높아짐에 따라, 각종 보일러로부터 배출되는 배기가스의 정화에 대해서도 높은 관심이 기울여지고 있다. 예를 들면, 중유를 땜감으로 하는 보일러나 석탄을 땔감으로 하는 보일러로부터의 배기가스중에는, 대량의 NOx(질소산화물) 등이 함유되어 있으므로, 탈질장치를 이용해서 NOx를 제거하고 있다.
탈질장치에 사용되는 촉매로서, 예를 들면, 일본국 공개특허 평 2-187147호 공보에는, 실리카-알루미나 또는 알루미나세라믹섬유로 제작한 페이퍼에, 티타니아 졸과 실리카졸의 혼합물을 함침시키고, 이 함침된 페이퍼를 건조, 소성시켜 형성한 담체에, 촉매성분인 산화바나듐을 담지시킨 것이 기재되어 있다. 또, 무기바인더를 이용해서 유리섬유로 제작한 페이퍼에 촉매성분을 담지시킨 촉매도 알려져 있다.
그러나, 종래의 세라믹섬유나 유리섬유로 제작해서 얻어진 페이퍼에서는, 그 두께에 한도가 있어, 예를 들면, 강도부여를 위해 요구되는 1㎜정도의 두께로 제조하는 것은 곤란하였다. 이 제한에 따라, 티타니아나 실리카 등의 경화재의 보유량도 적다. 특히, 유리섬유의 경우, 수분보유성이 없으므로, 경화재의 보유량이 현저하게 적고, 또, 편재하기 쉬우므로, 처리횟수를 증가시킬 필요가 있었다.
배기가스의 유속을 높여서 처리량을 증가시키는 요망은, 여전히 강하나, 종래의 세라믹섬유나 유리섬유로부터 얻어진 페이퍼는, 상기와 같이 얇고, 경화재보유량도 적은 것으로부터 기계적 강도가 충분하다고는 말할 수 없고, 변형이나 파손을 일으키키기 쉬워, 이와 같은 요망에 대처할 수 없었다. 또, 유리섬유로 이루어진 페이퍼에서는, 그 두께방향으로 경화재가 편재하기 쉬워, 기계적 강도가 장소에 따라 다르다고 하는 문제도 있었다.
또, 중유를 땜감으로 하는 보일러나 석탄을 땔감으로 하는 보일러 등에서는, 배기가스중에 상당량의 먼지가 함유되어 있어, 이 먼지가 촉매에 퇴적되어 촉매효율을 저하시킨다. 이것을 방지하기 위해서는, 예를 들면, 도 1에 표시한 바와 같은 파형단면형상으로 성형한 상기 페이퍼를 다단으로 적층한 벌집모양 구조체로 하는 것이 바람직하다고 되어 있으나, 특히 유리섬유는 그 강성이나 취성으로 인한 성형성이 나쁘고, 균열이나 분열이 생겨 벌집모양 구조체로 하는 것은 극히 곤란하다.
또한, 상기와 같이 종래의 세라믹섬유나 유리섬유로부터 얻어지는 페이퍼는, 경화재의 보유량이 적으므로, 먼지에 의한 마모에 대한 내성도 적어, 촉매의 교환을 빈번하게 행하지 않으면 안되었다.
본 발명은, 이와 같은 상황에 비추어 이루어진 것으로, 기계적 강도 및 가공성이 우수하고, 특히 중유를 땜감으로 하는 보일러나 석탄을 땔감으로 하는 보일러 등과 같이 다량의 먼지를 함유하는 배기가스용 촉매장치의 담체에 적합한 벌집모양 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은, 유리섬유와 무기섬유를 혼합해서 이루어진 페이퍼를 성형함으로써 얻어진 성형품에, 무기산화물입자와 무기바인더를 함침시켜서 이루어진 것을 특징으로 하는 벌집모양 구조체를 제공한다. 상기 무기섬유는, 상기 유리섬유이외의 것으로, 이 유리섬유에 대한 직경의 비가 0.2 내지 0.7이다.
이하, 본 발명의 벌집모양 구조체에 관해서 상세히 설명한다.
본 발명의 벌집모양 구조체는, 유리섬유와, 이 유리섬유이외의 무기섬유(이하, 단순히 "무기섬유"라 칭함)를 배합해서 얻어진 페이퍼를, 예를 들면, 도 1에 표시한 바와 같은 파형단면형상 혹은 사다리꼴단면형상으로 성형한 것을 다층으로 적층해서 벌집모양 구조체로 하고, 이것에 무기산화물입자와 무기바인더를 함침시킨 것이다.
여기서, 무기섬유의 직경은, 유리섬유의 직경에 대해서 0.2 내지 0.7이고, 특히 0.3 내지 0.5인 것이 바람직하다. 또, 유리섬유의 직경은, 종래의 유리섬유로 이루어진 페이퍼의 직경과 마찬가지이어도 되며, 6 내지 10㎛인 것이 바람직하다.
본 발명은, 특정 비율로 직경이 다른 유리섬유와 무기섬유를 이용함으로써, 양 섬유사이에 무기산화물입자 및 무기바인더의 침투에 적합한 개구치수의 간극(gap)이 형성되어, 무기산화물입자 및 무기바인더가 상기 간극을 통해서 모세관현상에 의해 페이퍼의 보다 심부에 효율적으로 침투하고, 또한, 이들이 상기 간극속에 양호하게 유지된다고 하는 식견에 의거한 것이다. 따라서, 무기섬유의 직경이 유리섬유의 직경의 0.2 미만으로 되면, 양 섬유의 직경차가 지나치게 커져 무기산화물입자 및 무기바인더를 상기 섬유간의 간극에 유지하기 곤란해진다. 한편, 무기섬유의 직경이 유리섬유의 직경의 0.7을 초과하면, 양 섬유의 직경차가 없어져 유리섬유와 무기섬유와의 사이에 간극이 형성되지 않게 되어, 무기산화물입자 및 무기바인더를 페이퍼의 심부에까지 침투시키는 것이 불가능하게 된다.
무기섬유의 종류는 특히 제한되지 않지만, 실리카-알루미나섬유, 알루미나섬유 등의 세라믹섬유가 적합하며, 단독으로 혹은 혼합해서 사용해도 된다.
또, 유리섬유와 무기섬유와의 혼합비는, 유리섬유 100중량부에 대해서 무기섬유를 25 내지 250중량부로 하는 것이 바람직하다. 유리섬유와 세라믹섬유를 병 용함으로써, 유리섬유를 단독으로 사용할 경우에 비해서 페이퍼에 유연성이 부여되어, 벌집모양 구조체로 할 때의 성형성이 우수해진다. 따라서, 상기 혼합비보다도 적으면, 이와 같은 효과가 얻어지지 않는다. 한편, 상기 혼합비를 초과할 경우에는, 과잉의 유연성이 부여되어 페이퍼의 기계적 강도나 형상유지성 등이 열등해지게 된다.
유리섬유와 무기섬유를 혼합할 경우, 아크릴수지 등의 유기바인더 및 물을 이용해서 양 섬유를 함유하는 슬러리액을 제조하고, 이것에 대해서 상법에 따라서 제지화작업을 실시함으로써 평판형상의 페이퍼가 얻어진다.
이 때, 상기의 혼합비이외의 혼합비에서는, 유리섬유 또는 무기섬유의 어느 한 쪽의 비율이 지나치게 커져, 유리섬유 단독 또는 무기섬유 단독을 이용한 제지화작업에 가깝게 되어, 두꺼운 페이퍼를 얻는 것이 곤란해진다.
얻어진 페이퍼는, 예를 들면, 파형성형기에 의해 단면형상이 정현파형상으로 성형되어, 도 1에 표시한 바와 같이 다층으로 적층된 후, 무기산화물입자 및 무기바인더가 함침되어, 그 후 건조 및 소성 등의 공정을 거쳐 본 발명의 벌집모양 구조체로 된다.
또, 건조는, 150 내지 200℃에서 30분 내지 1시간 정도, 소성은 350℃ 내지 450℃에서 2 내지 4시간 정도 행한다.
무기산화물입자로서는, 알루미나, 규석(quartzite), 카올린입자가 바람직하고, 이들 무기산화물입자를 단독으로 또는 혼합해서 사용하는 것이 가능하다. 그 밖에, 멀라이트, 지르코니아, 규사, 실리카유리 등의 무기산화물입자를 혼합해서 사용하는 것도 가능하다. 또한, 벌집모양 구조체에 무기산화물입자를 함침시키기 위해서는, 무기산화물입자의 수성 슬러리속에 해당 벌집모양 구조체를 침지시키면 된다.
이 무기산화물입자의 함침량은, 페이퍼 100중량부에 대해서 175중량부가 바람직하고, 이 함침량이 되도록 수성 슬러리의 농도나 침지시간을 조정한다.
또, 이 무기산화물입자에 부가해서, 티탄, 바나듐, 텅스텐 또는 몰리브덴의 산화물의 각 입자를 벌집모양 구조체에 함침시켜도 된다.
이들 입자는 탈질촉매로서 널리 사용되고 있는 것으로, 특히 본 발명의 벌집모양 구조체를 탈질촉매에 적용할 경우에는, 이들 촉매입자를 상기 무기산화물입자와 함께 벌집모양 구조체에 함침, 보유시킴으로써, 보다 촉매능력을 높이는 것이 가능해진다.
이들 입자의 함침량은 페이퍼 100중량부에 대해서 200중량부가 바람직하고, 이 함침량이 되도록 수성 슬러리의 농도나 침지시간을 조정한다.
무기바인더로서는, 실리카졸, 알루미나졸, 티타니아졸이 바람직하고, 이들 을 단독으로 혹은 혼합해서 사용하는 것이 가능하다. 또, 졸중의 고형분은 20 내지 30%정도가 바람직하다.
또, 벌집모양 구조체에 무기바인더를 함침시키기 위해서는, 상기의 각 졸중에 벌집모양 구조체를 침지시키면 된다. 이 무기바인더의 함침량은, 페이퍼 100중량부에 대해서 210중량부가 바람직하고, 이 함침량이 되도록 졸중의 고형분량이나 침지시간을 조정한다.
이와 같이 해서 얻어진 본 발명의 벌집모양 구조체는, 무기산화물입자, 무기바인더 및 촉매입자를 유리섬유와 무기섬유와의 사이에 성형되는 간극을 통해서 페이퍼의 보다 심부에까지 효율좋게 침투시키므로, 종래의 세라믹섬유 단독 혹은 유리섬유 단독으로 이루어진 페이퍼에 비해서 무기산화물입자 및 촉매입자의 보유량이 많아, 기계적 강도 및 내마모성이 대폭 향상된 것으로 된다.
이하, 실시예 및 비교예를 들어서 본 발명을 보다 명확히 설명한다.
(실시예 1)
E유리(평균입자직경: 13.0㎛) 30중량부와, 알루미나섬유(평균입자직경: 2.8㎛) 70중량부를 물에 분산시킨 후, 제지기를 이용해서 상법에 의해 제지화작업을 실시하여 두께 1.5㎜의 페이퍼를 얻었다. 얻어진 페이퍼를 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형하고, 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
다음에, 이 벌집모양 구조체를 경화액(실리카졸에 규석을 혼합한 슬러리)에 침지하고, 170℃에서 45분간 건조한 후, 400℃에서 1시간 소성해서 경화시켰다. 이어서, 이 벌집모양 구조체에 티타니아졸(티타니아고형분: 30%)을 함침시켜, 170℃에서 30분간 건조시킨 후, 400℃에서 1시간 열처리를 실시하였다. 또, 이 벌집모양 구조체를 메타바나듐산 암모늄과 메타텅스텐산 암모늄과의 혼합용액에 침지시킨 후, 170℃에서 30분간 건조하고, 또 400℃에서 3시간 열처리해서 탈질촉매를 얻었다.
(실시예 2)
E유리(평균입자직경: 9.0㎛) 70중량부와, 실리카-알루미나섬유(평균입자직경: 3.0㎛) 30중량부를 물에 분산시킨 후, 제지기를 이용해서 상법에 의해 제지화작업을 실시하여 두께 0.9㎜의 페이퍼를 얻었다. 얻어진 페이퍼를 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형하고, 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
다음에, 실시예 1과 마찬가지의 조작에 의해 탈질촉매를 얻었다.
(실시예 3)
E유리(평균입자직경: 5.0㎛) 70중량부와, 실리카-알루미나섬유(평균입자직경: 3.5㎛) 30중량부를 물에 분산시킨 후, 제지기를 이용해서 상법에 의해 제지화작업을 실시하여 두께 0.8㎜의 페이퍼를 얻었다. 얻어진 페이퍼를 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형하고, 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
다음에, 실시예 1과 마찬가지의 조작에 의해 탈질촉매를 얻었다.
(비교예 1)
E유리(평균입자직경: 20.0㎛) 70중량부와, 알루미나섬유(평균입자직경: 2.0㎛) 30중량부를 물에 분산시킨 후, 제지기를 이용해서 상법에 의해 제지화작업을 실시하여 두께 2.0㎜의 페이퍼를 얻었다. 얻어진 페이퍼를 파형성형기에 걸어서 성형을 시도하였으나, 성형을 할 수 없었다.
(비교예 2)
E유리(평균입자직경: 4.0㎛) 70중량부와, 실리카-알루미나섬유(평균입자직 경: 4.0㎛) 30중량부를 물에 분산시킨 후, 제지기를 이용해서 상법에 의해 제지화작업을 실시하여 두께 0.5㎜의 페이퍼를 얻었다. 얻어진 페이퍼를 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형하고, 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
다음에, 실시예 1과 마찬가지의 조작에 의해 탈질촉매를 얻었다.
(비교예 3)
실리카-알루미나섬유로 이루어진 두께 0.4㎜의 페이퍼를, 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형하고, 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
다음에, 이 벌집모양 구조체를 경화액(실리카졸(고형분:30%))에 침지하고, 170℃에서 45분간 건조한 후, 400℃에서 1시간 소성해서 경화시켰다. 이어서, 이 벌집모양 구조체에 티타니아졸(티타니아고형분: 30%)을 함침시켜, 170℃에서 30분 건조시킨 후, 400℃에서 1시간 열처리를 실시하였다. 또, 이 벌집모양 구조체를 메타바나듐산 암모늄과 메타텅스텐산 암모늄과의 혼합용액에 침지시킨 후, 170℃에서 30분간 건조하고, 또 400℃에서 3시간 열처리해서 탈질촉매를 얻었다.
(비교예 4)
두께 0.7㎜의 E유리페이퍼에 클레이를 100g/㎡ 도포한 도포페이퍼를, 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 성형한 바, 이 성형품에는 다수의 균열이나 분열이 발생하고 있었다. 이 성형품을 다단으로 적층해서 도 1에 표시한 바와 같은 벌집모양 구조체로 하였다.
이어서, 비교예 3과 마찬가지 조작에 의해 탈질촉매를 얻었다.
상기와 같이 제작한 각 탈질촉매에 대해서, 파형성형가공적성 및 압축강도의 평가를 행하였다. 각 평가방법은 이하와 같으며, 그 결과를 표 1에 표시한다.
(파형성형가공적성)
상기와 같이 해서 제작한 각 페이퍼에 대해서, 파형성형기를 이용해서 정현파형 단면형상으로 가공한 때의 성형용이성, 형상안정성 등으로부터 파형성형가공적성을 판단하였다. 표중에서, "◎"가 가장 적성이 높은 것이고, 이어서 "○", "△" 및 "×"의 순이다.
(압축강도시험)
각 탈질촉매(비교예 1은 제외)를 한 변이 100㎜인 입방체로 절단하여 시험편으로 하고, 도 1에 표시한 x방향, y방향 및 z방향에 대해서 압축강도를 측정하였다. 측정은, UTM-10T형 압축시험기(툐요 발드윈사 제품) 및 49,000N로드셀을 사용해서 크로스헤드스피드 5㎜/분, 차트스피드 25㎜/분의 조건하에 행하였다.
| 섬유직경비* | 페이퍼두께 (㎜) | 파형성형 가공적성 | 압축강도(N/㎠) | 비고 | |||
| x방향 | y방향 | z방향 | |||||
| 실시예 1 | 0.2(2.8/13) | 1.5 | △ | 196 | 29.4 | 24.5 | |
| 실시예 2 | 0.33(3/9) | 0.9 | ◎ | 245 | 39.2 | 24.5 | |
| 실시예 3 | 0.7(3.5/5) | 0.8 | ○ | 98 | 19.6 | 9.8 | |
| 비교예 1 | 0.1(2/20) | 2.0 | × | - | - | - | 파형성형가공불가능 |
| 비교예 2 | 1.0(4/4) | 0.5 | ○ | 39.2 | 9.8 | 4.9 | 강도부족 |
| 비교예 3 | FF만 | 0.4 | ◎ | 19.6 | 2.94 | 0.98 | 강도부족 |
| 비교예 4 | 유리섬유만 | 0.7 | △∼× | 98 | 19.6 | 5.88 | 파형성형가공부적합 |
*) [알루미나섬유 또는 실리카-알루미나섬유의 직경(㎛)]/[유리섬유의 직경(㎛)]
표 1에 표시한 바와 같이, 특정의 직경비의 유리섬유와 세라믹섬유를 배합해서 얻어진 각 실시예의 페이퍼는, 비교예의 페이퍼와 비교해서 두껍게 될 수 있고, 또한, 유연성이 있으며, 파형성형가공에 대한 적성도 높은 것을 알 수 있다.
또, 각 실시예의 페이퍼는, 압축강도도 높고, 이것은 무기산화물입자나 무기바인더가 심부에까지 다량으로 침투하고, 또 편재하는 일없이 페이퍼 전체에 균일하게 보유되어 있는 것에 의한 것으로 여겨진다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 의하면, 기계적 강도나 내마모성이 우수하고, 특히 중유를 땜감으로 하는 보일러나 석탄을 땔감으로 하는 보일러 등과 같이 다량으로 먼지를 함유하는 배기가스용 촉매장치의 담체에 적합한 벌집모양 구조체를 얻는 것이 가능하다.
이상, 본 명세서에는 단지 본 발명의 임의의 예만을 특정해서 설명하였으나, 본 발명의 정신이나 범주로부터 벗어나는 일없이 각종 변형이 가능함은 명백하다.
Claims (8)
- 유리섬유와, 이 유리섬유 이외의, 해당 유리섬유에 대한 직경비가 0.2 내지 0.7인 무기섬유를 함유하는 벌집모양으로 형성한 페이퍼에 의해 얻어진 성형품을 구비한 벌집모양 구조체에 있어서,상기 무기섬유는 실리카-알루미나 섬유 및 알루미나 섬유 중의 적어도 1종이고,상기 성형품은, 알루미나, 규석 및 카올린으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 무기산화물입자와, 티탄, 바나듐, 텅스텐 및 몰리브덴의 산화물입자로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 산화물입자와, 실리카졸, 알루미나졸 및 타타니아졸로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 무기바인더를 함침시켜 이루어진 것을 특징으로 하는 벌집모양 구조체.
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- 유리섬유와, 이 유리섬유 이외의, 해당 유리섬유에 대한 직경비가 0.2 내지 0.7인 무기섬유를 함유하는 벌집모양으로 형성한 페이퍼에 의해 얻어진 성형품을 구비한 벌집모양 구조체로 이루어진 배가가스용 촉매구조체에 있어서,상기 무기섬유는 실리카-알루미나 섬유 및 알루미나 섬유 중의 적어도 1종이고,상기 성형품은, 알루미나, 규석 및 카올린으로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 무기산화물입자와, 티탄, 바나듐, 텅스텐 및 몰리브덴의 산화물입자로 이루어진 군으로부터 선택된 적어도 1종의 산화물입자와, 실리카졸, 알루미나졸 및 타타니아졸로 이루어진 군으로부터 선택된 1종의 무기바인더를 함침시켜 이루어진 것을 특징으로 하는 배가가스용 촉매구조체.
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