KR100510090B1 - 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법 - Google Patents

산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법에 관한 것으로, 산소기체 차단성이 매우 우수한 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하거나, 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 다층의 플라스틱 복합필름 구조체를 제조하는 것이다.
본 발명에 따르면, 식품 포장분야에서 많이 사용되는 기존의 고차단성 필름 포장재에 비하여 우수한 외관 품질과 유사한 수준의 산소 차단성을 갖으면서도 재활용 측면에서 뛰어난 효과가 있다.

Description

산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법{Oxygen Barrier Plastic Composite Films and Manufacturing Methods Thereof}
본 발명은 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법에 관한 것으로, 산소기체 차단성이 매우 우수한 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하거나, 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 다층의 플라스틱 복합필름 구조체를 제조하는 것이다.
본 발명에 따르면, 식품 포장분야에서 많이 사용되는 기존의 고차단성 필름 포장재에 비하여 우수한 외관 품질과 유사한 수준의 산소 차단성을 갖으면서도 재활용 측면에서 뛰어난 효과가 있다.
산업이 발달하면서 이에 부수되는 환경문제도 심각하여, 일회용 식품포장재 등의 처리문제가 상당한 사회적 문제로 대두되고 있다.
현재, 일회용 식품포장재는 한번 사용된 후 일부 재활용되는 분량을 제외하고는 대부분 폐기 혹은 단순 매립되면서, 각종 공해와 소음을 유발하고 환경과 자연생태계를 파괴하고 있다.
이러한 문제의 해결책의 하나로서, 최근에 분해성 식품포장재에 대한 연구가 주목받고 있는 바, 종전까지는 기존의 대용량 합성고분자 소재의 가격이 상대적으로 낮아서, 분해성 소재의 활용에 관한 연구가 그다지 활발하지 못하였으나, 최근 들어 국제적인 환경보호 운동과 환경오염 방지에 관한 법률적 규제가 강화되고 있는 추세이고, 국내에서도 일회용 플라스틱 제품의 사용을 제한하는 법률이 시행되고 있어 이에 대한 관심이 높아지고 있기 때문이다.
일반적으로 분해성 소재를 사용 후 토양에 폐기하게 되면, 다양한 분해기작을 통해 저분자물질로 분해되고, 이는 다시 미생물에 의해 대사되어 최종적으로는 물과 이산화탄소로 전환된다.
이러한 분해성 소재는 분해기작에 따라 광분해 또는 화학분해와 생분해성 소재로 구분할 수 있는데, 엄밀한 의미의 분해성 소재란, 분해 잔류물이나 독성의 분해산물을 남기지 않는 생분해성 물질을 말하며, 대부분 천연계 소재를 원료로 한다.
즉, 생분해성 소재란 세균, 효모, 곰팡이와 같은 미생물 들의 효소작용에 의해 분해될 수 있는 환경친화성 소재를 말하는 것으로, 전분, 셀룰로오즈, 키틴, 키토산과 같은 탄수화물류와 식물 또는 동물성의 각종 단백질류, 왁스, 지방산 화합물 등의 지방질류 및 이들의 복합물로 구분할 수 있다.
이들은 비교적 대량생산과 가공이 용이한 천연 생고분자들로서 이용방식에 따라 가식성과 비가식성 소재로 구분할 수 있다.
최근 포장분야에서 각광을 받는 생분해성 소재의 일회용품, 완충제, 충진제 등은 대부분 전분소재를 원료로 하여 만들어지기 때문에 완전한 생분해가 가능하기는 하지만, 일부 제한적으로 사료로서 재활용되는 것을 제외하고는 대부분 비가식성 소재로서 매립하거나 물에 녹여 폐기하고 있다.
한편, 식품 포장분야에서는 새로운 생분해성 소재로서 천연물 유래의 생고분자 물질을 필름이나 피막형태로 제조하여, 식품의 1차 포장재로 활용하고자 하는 연구가 진행되고 있다.
통상 식품은 저장 유통중에 생물학적 혹은 이화학적 요인에 의해 품질이 저하되는데, 적절한 포장재 및 포장방법을 활용할 경우, 이러한 식품의 품질저하를 최소화할 수 있다.
여기서, 식품의 품질보존을 위한 적정 포장재 및 포장방법 선정과 관련하여 고려하여야 할 중요한 포장재의 특성 가운데 하나가 바로 차단성이며, 포장재질의 수분 차단성과 산소 차단성은 내용물인 식품의 품질저하와 밀접한 상관성을 갖는다.
특히, 수분은 수소결합에 의해 식품에 가역적으로 흡탈착되는데 반해, 산소는 분자결합에 의해 비가역적으로 강력하게 흡착되므로 식품의 최종 품질에 결정적인 영향을 미친다.
더욱이 식품의 구성 성분 중에서 지방이나 유지성분은 산소와 결합할 경우 산패현상을 유발함으로써, 산가 증가, 불쾌취 발생 등의 품질저하를 초래한다.
따라서, 적절한 산소차단성 소재를 식품 포장재로 활용하여 외부환경으로부터 포장재 내부로의 산소의 유입을 최소화시켜야 할 필요가 있다.
종래, 식품 포장분야에서 통상적으로 사용되고 있는 산소 차단성 합성고분자로는 에틸비닐알코올(EVOH), 폴리염화비닐리덴(PVDC), 나일론, 폴리에스터 등이 있으며, 이들 소재는 대부분 박막 코오팅이나 첩합구조의 필름형태로 사용되어 왔다.
그러나, 이들 산소 차단성 합성고분자 소재의 뛰어난 특성에도 불구하고, 일단 복합필름 구조체로 된 이후에는 소재의 재활용이 거의 불가능한 단점을 안고 있다.
실제로, 다층구조의 복합필름을 재활용하기 위해서는 단일성분의 필름층으로 분리하여야 하나, 기존 합성고분자 소재의 복합필름은 이러한 분리작업이 매우 어려워 재활용이 불가능하고, 이러한 문제 때문에 환경보호 차원에서 많은 비난을 받고 있으며, 그의 대체소재에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다.
한편, 천연물 유래의 생고분자는 박막 코오팅이나 단독 필름층으로 성형할 수 있고, 선행 연구결과에 따르면, 탄수화물이나 단백질 소재의 상당수 생고분자는 분자구조의 특성상 친수성 또는 극성을 지니고 있어, 산소 차단성이 매우 우수한 것으로 알려져 있다.
특히, 단백질 소재의 생고분자 필름의 경우에는, 저수분 또는 중간수분 영역의 상대습도 조건에서는 에틸비닐알코올에 견줄만한 수준의 산소 차단성을 보유하고 있어, 이를 활용한 새로운 복합필름 포장소재의 개발 가능성이 높다.
더욱이, 생고분자 특유의 분해성에 근거하여 화학적 또는 생물학적인 방법으로 복합필름 구조체에서 생고분자를 제거함으로써, 합성고분자층을 분리하여 개별소재의 재활용을 촉진할 수 있는 장점도 있어, 이를 이용한 기술의 개발이 요구되고 있다.
따라서, 본 발명에서는 상기한 점을 감안하여 이루어진 것으로, 산소기체 차단성이 매우 우수한 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하거나, 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 다층의 플라스틱 복합필름 구조체를 형성함으로써,
식품 포장분야에서 많이 사용되는 기존의 고차단성 필름 포장재에 비하여 우수한 외관 품질과 유사한 수준의 산소 차단성을 갖으면서도 재활용 측면에서 뛰어난 효과가 있는 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체 및 그 제조방법을 제공하는 것을 그 목적으로 한다.
본 발명에서는 산소기체 차단성이 매우 우수한 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하거나, 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 다층의 플라스틱 복합필름 구조체를 제조하는 것을 특징으로 한다.
좀더 구체적으로, 본 발명에서는, 환경친화성 천연 생고분자 소재로서 알지네이트, 펙틴, 카라기난, 전분, 전분 가수분해물, 키토산, 셀룰로오즈 유도체(메틸셀룰로오즈, 에틸셀룰로오즈, 하이드록시프로필셀룰로오즈, 하이드록시프로필메틸셀룰로오즈, 카르복실메틸셀룰로오즈 등) 등의 탄수화물/다당류 소재, 젤라틴, 글루텐, 제인, 대두 단백, 유청 단백 등의 단백질 소재 및 이들의 혼합물을 주원료로 사용하고, 유연성 및 기계적 특성을 부여하기 위해 글리세롤, 프로필렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 솔비톨, 자당 등의 가소제를 보조원료로 사용한다.
이어서, 이들의 혼합용액 또는 용융액을 코로나 방전, 플라즈마 이온화, 오존, 화염, 유기용매 등으로 표면 전처리한 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀 수지 필름에 분무, 도포, 침지 등의 방법으로 박막 코오팅하거나 혹은 폴리올레핀 수지 필름 사이에 공압출, 습식/건식 접합방법으로 첩합하여 다층구조의 새로운 산소 차단성 플라스틱 복합필름을 제조하는 것이다.
본 발명에서는, 상기의 특성을 갖는 생고분자와 가소제 혼합물을 폴리올레핀계 합성수지 필름에 코오팅 또는 첩합하여 다층구조의 복합필름을 성형할 경우, 외층 또는 기층에 사용된 폴리올레핀계 합성고분자 수지는 외부로부터 수분을 차단하는 보호층으로 역할하고, 내층에 사용된 생고분자는 산소를 차단하는 역할을 하여, 결과적으로 산소 차단성이 우수한 복합필름 구조체를 얻을 수 있으며, 이러한 복합필름은 포장재로 사용한 후 회수하여 산 또는 알카리 용액 등의 약제 처리나 가수분해 효소 등을 이용한 생물학적 처리를 통해 생고분자만을 분해하여 합성수지 필름층을 따로 분리함으로써, 용이하게 개별 소재를 재활용할 수 있는 특징이 있다.
이하, 실시예를 통하여 본 발명의 구성을 좀더 상세히 설명한다.
실시예 1
생고분자로서 유청 단백질 분리물 10g과 가소제로서 글리세롤 5g을 90ml의 증류수에 용해시키고, 90℃에서 30분간 가열 변성시킨 후, 표면 전처리 방법으로서 25~30kV/cm, 4~5MHz 조건으로 코로나 방전처리한 50㎛ 두께의 저밀도 폴리에틸렌 필름에 충분히 냉각된 유청 단백질 용액을 가한 다음, 0.254mm 간극의 막대형 어플리케이터를 이용하여 고르게 도포시키고, 대기 중에서 자연 건조시켜 균일한 생고분자 피막(두께 6~8㎛)이 입혀진 저밀도 폴리에틸렌 필름을 제조하였다.
코로나 방전처리에 의해 저밀도 폴리에틸렌 필름의 표면 산화 및 에너지 준위가 높아져 극성의 생고분자인 유청 단백질과 비극성의 합성고분자인 폴리에틸렌간의 결합력이 향상되었으며, 이러한 과정을 통해 얻은 2층 구조의 플라스틱 복합필름의 외관 및 산소투과 특성을 하기 표1에 나타낸다.
특성항목 폴리에틸렌 필름(대조구) 유청단백질/폴리에틸렌 복합필름(시험구) 나일론/폴리에틸렌 복합필름(비교구)
광택도(Gloss unit @60°) 90.1 90.5 90.0
헤이즈도(H=G60-G20) 74.2 75.3 74.4
L 색 a (헌터지수) b 90.4-0.90.1 89.9-1.00.5 89.7-1.00.6
투명성 비교적 투명 비교적 투명 비교적 투명
박리성 - 없음 없음
산소투과도(mL·㎛/㎡·day·kPa@25℃,30%RH) 1820.8 61.3 40.6
상기 표에서 확인할 수 있는 바와 같이, 본 발명의 유청 단백질이 박막 도포된 폴리에틸렌 필름은, 대조구인 무처리 폴리에틸렌 필름 및 비교구인 나일론/폴리에틸렌 복합필름과 비교하여 광택도, 헤이즈도, 색상, 투명성이 동일한 수준으로써, 외관품질이 우수하고, 산소투과도가 통상 진공포장재로 많이 사용되는 나일론/폴리에틸렌 복합필름과 유사하게 매우 낮아, 결과적으로 효과적인 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체임을 확인할 수 있었다.
실시예 2
생고분자로서 유청 단백질 분리물 10kg과 가소제로서 글리세롤 5kg을 50kg 용량의 호발트 믹서와 20kg 용량의 V 믹서를 이용하여 고르게 혼합하고, 12시간 이상 숙성시킨 후 표면 전처리방법으로 13.5MHz, 200W 용량의 고주판 발생기가 장착된 플라즈마 이온화 장비를 이용하여 산소 이온량 1.6×1014, 전압 5kHz, 펄스 지속기 10㎲의 조건으로 1분간 이온화 처리한 50㎛ 두께의 폴리프로필렌 필름에, 압출기 바렐 온도 110℃, 압출구 다이 온도 90℃, 스크류 회전속도 360rpm, 원료 투입속도 50kg/h의 운전조건에서 단축형 압출 필름 성형기를 통해 나온 유청 단백질 층막을 합지한 다음, 그 위에 동일하게 전처리한 폴리프로필렌 필름을 다시 합지하고, 가열 압연기를 통과하여 건조시킨 다음, 공기중 방랭함으로써 균일한 생고분자 층막이 첩합된 두께 115㎛의 폴리프로필렌/유청 단백질/폴리프로필렌 복합필름을 제조하였다.
산소함유 프라즈마 이온화 전처리에 의해 폴리프로필렌 필름의 표면에너지 준위가 높아져 극성의 생고분자인 유청 단백질과 비극성의 합성고분자인 폴리프로필렌간의 결합력이 향상되었으며, 이러한 과정을 통해 얻은 3층 구조의 플라스틱 복합필름의 외관 및 산소투과 특성을 하기 표2에 나타낸다.
특성항목 폴리프로필렌 필름(대조구) 폴리프로필렌/유청단백질/폴리에틸렌 복합필름(시험구) 폴리프로필렌/에틸렌비닐알코올/폴리프로필렌 복합필름(비교구)
광택도(Gloss unit @60°) 133.4 144.0 132.5
헤이즈도(H=G60-G20) 11.7 7.2 11.5
L 색 a (헌터지수) b 89.8-0.90.4 89.6-0.90.5 89.5-0.90.4
투명성 매우 투명 매우 투명 비교적 투명
박리성 - 없음 없음
산소투과도(mL·㎛/㎡·day·kPa@25℃,30%RH) 372.6 5.9 4.0
상기 표에서 확인할 수 있는 바와 같이, 본 발명의 유청 단백질이 첩합된 폴리프로필렌 필름은, 대조구인 무처리 폴리프로필렌 필름 및 비교구인 폴리프로필렌/에틸렌비닐알코올/폴리프로필렌 복합필름에 비하여 광택도와 투명도가 더 높고 헤이즈가 낮으며, 동일한 수준의 색상을 갖고 있어 외관품질이 매우 우수하고 산소투과도가 현저하게 낮아, 기존의 식품포장재 분야에서 산소 차단성 포장재로 많이 사용되는 에틸비닐알코올 첩합필름(비교구)의 산소투과도 수준과 유사하게 나타나, 결과적으로 효과적인 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체임을 확인할 수 있었다.
한편, 이러한 폴리프로필렌/유청 단백질/폴리프로필렌 복합필름을 1.5×1.5cm 크기의 조각으로 잘게 절단하여 0.5N NaOH 알카리 용액에 넣고, 53℃의 온도 조건에서 천천히 교반하면서 주기적으로 용액을 채취하여 단백질 함량을 분석한 결과, 도1에 나타낸 바와 같이, 폴리프로필렌 필름사이에 첩합된 유청 단백질이 서서히 가수분해되어 1시간만에 단백질 총량의 40% 이상이 가성소다 알카리 용액으로 용출되었고, 가수분해 3시간 후에는 더 이상의 단백질 농도의 증가가 일어나지 않아 첩합된 유청 단백질이 폴리프로필렌 필름사이에서 완전히 제거되었음을 알 수 있었으며, 이로부터 본 발명의 복합필름의 재활용 가능성이 충분히 확인되었다.
이상 설명한 바와 같이, 본 발명에 따르면, 산소기체 차단성이 매우 우수한 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하거나, 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 다층의 플라스틱 복합필름 구조체를 형성함으로써,
식품 포장분야에서 많이 사용되는 기존의 고차단성 필름 포장재에 비하여 우수한 외관 품질과 유사한 수준의 산소 차단성을 갖으면서도 재활용 측면에서 뛰어난 효과가 있어, 관련 분야에의 이용 및 응용이 기대된다 하겠다.
도1은 본 발명의 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체의 가수분해 특성을 나타낸 그래프.

Claims (5)

  1. 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름 위에 박막 코팅하여 얻어지는 것을 특징으로 하는 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체의 제조방법
  2. 천연물 유래의 친수성 또는 극성 생고분자를, 표면을 전처리한 폴리올레핀계 합성고분자 필름층 사이에 첩합하여 얻어지는 것을 특징으로 하는 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체의 제조방법
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 생고분자는 탄수화물/다당류 소재인 알지네이트, 펙틴, 카라기난, 전분, 전분 가수분해물, 키토산 또는 셀룰로오즈 유도체, 단백질 소재인 젤라틴, 글루텐, 제인, 대두 단백, 유청 단백 및 이들의 혼합물을 주원료로 사용하고, 가소제로서 글리세롤, 프로필렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 솔비톨 또는 자당을 보조원료로 사용하는 것을 특징으로 하는 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체의 제조방법
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 폴리올레핀계 합성고분자 필름은 코로나 방전, 플라즈마 이온화, 오존, 화염 또는 유기용매로 표면을 전처리 한 것을 특징으로 하는 산소 차단성 플라스틱 복합필름 구조체의 제조방법
  5. 제1항 또는 제2항의 제조방법으로 얻어지는 산소 차단성 플라스틱 복합필름
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