KR100479188B1 - 개선된 활성탄 전극들을 갖는 전기 이중층캐패시터 - Google Patents

개선된 활성탄 전극들을 갖는 전기 이중층캐패시터 Download PDF

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Abstract

전기 이중층캐패시터는 세퍼레이터; 상기 세퍼레이터에 의해 분리되고, 활성탄입자들 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하는 한 쌍의 전극들; 상기 한 쌍의 전극들에 의해 분리되는 한 쌍의 집전체들을 포함하고, 상기 전극들의 밀도가 1.4∼1.8 g/㎤ 범위이다.

Description

개선된 활성탄 전극들을 갖는 전기 이중층캐패시터{Electric double layer capacitor with improved activated carbon electrodes}
본 발명은 활성탄 전극들을 갖는 전기 이중층캐패시터에 관한 것으로, 보다 상세하게는 전기 이중층캐패시터용 개선된 활성탄 전극에 관한 것이다.
전기 이중층캐패시터들은 에너지밀도 및 전력밀도가 높기 때문에, 전기 이중층캐패시터들은 전동차의 모터를 구동하거나 에너지회생시스템을 실현하기 위한 대용량의 전기 에너지를 공급하는 데 적당하다. 보다 증가된 에너지밀도를 갖기 위해서, 전기 이중층캐패시터의 전극들에 활성탄의 밀도를 증가시키는 것이 제안되었다.
일본 특허공개공보에는 페놀수지을 함유한 활성탄 및 황산용액의 혼합물을 포함하는 전극들을 갖는 종래의 전기 이중층캐패시터가 개시되었다. 페놀수지를 함유한 활성탄은 약 0.6 g/㎤의 밀도를 갖는 탄소페이스트를 포함한다. 황산용액은 0.1∼0.8 중량%의 폴리-4-비닐필리딘을 함유한다. 종래의 전기 이중층캐패시터는 이하의 단점들을 갖는다.
종래의 전기 이중층캐패시터는 단위체적당 용량은 작고 등가직렬저항(ESR)은 크다. 용량이 작은 이유는 전극밀도가 예를 들면 약 0.6 g/㎤으로 낮고, 그러므로 단위체적당 채워지는 활성탄의 양이 작아서 전해질과의 접촉영역이 작기 때문이다. 등가직렬저항(ESR)이 큰 이유는 활성탄 사이의 접촉전압이 크기 때문이다.
일본 특개평5-82395호에서는, 희석된 황산이 주입되어 소결된 고체 활성탄을 포함하는 분극성전극들을 갖는 종래의 전기 이중층캐패시터가 개시되었다. 전극들은 2000∼3200㎡/gr 범위의 비표면적을 갖는다. 전극들은 0.42∼0.6 g/㎤ 범위의 밀도를 갖는다.
활성탄입자들이 소결되어 활성탄들 사이의 접촉저항의 큰 감소를 얻는 다는 이점이 있다. 그러나, 전극밀도는 예를 들면, 0.42∼0.6 g/㎤ 범위로 낮고, 그러므로 단위체적당 용량은 작다.
위와 같은 상황에서, 상기 문제점들이 제거되어 개선된 활성탄 전극들을 갖는 신규한 전기 이중층캐패시터의 개발이 요망된다.
따라서, 본 발명의 목적은 상기 문제점들이 제거되어 개선된 활성탄전극들을 갖는 신규한 전기 이중층캐패시터를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 고용량 및 저등가직렬저항(ESR)을 가지며, 개선된 활성탄전극들을 갖는 신규한 전기 이중층캐패시터를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기 문제점들이 제거된 신규한 전기 이중층캐패시터용 활성탄 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 고용량 및 저등가직렬저항(ESR)을 갖는 신규한 전기 이중층캐패시터용 활성탄전극을 제공하는 것이다.
본 발명은, 세퍼레이터(separator); 상기 세퍼레이터에 의해 분리되고, 활성탄입자들 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제(binder)를 포함하는 한 쌍의 전극들; 상기 한 쌍의 전극들에 의해 분리되는 한 쌍의 집전체들을 포함하며, 상기 전극들의 밀도가 1.4∼1.8 g/㎤ 범위인 전기 이중층캐패시터를 제공한다.
본 발명의 상기 및 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 이하의 설명에서 분명해 질 것이다.
본 발명의 제1양태는, 활성탄입자들 및 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하며 그 밀도가 1.4∼1.8 g/㎤ 범위인 전극들을 갖는 전기 이중층캐패시터이다.
전극들의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 것이 바람직하다.
활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 것이 바람직하다.
결합제는 불소함유 고분자화합물 또는 폴리불화비닐리덴(polyvinylidene fluoride)을 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명의 제2양태는 세퍼레이터; 상기 세퍼레이터에 의해 분리되고, 활성탄입자들 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하는 한 쌍의 전극들; 상기 한 쌍의 전극들에 의해 분리되는 한 쌍의 집전체들을 포함하며, 상기 전극들의 밀도가 1.4∼1.8 g/㎤ 범위인 전기 이중층캐패시터이다.
전극들의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 것이 바람직하다.
활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 것이 바람직하다.
결합제는 불소함유 고분자화합물을 함유하는 것이 바람직하다.
결합제는 폴리불화비닐리덴을 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명의 제3양태는 활성탄입자들; 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하며, 그 밀도가 1.4∼1.8 g/㎤ 범위인 전극이다.
전극들의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 것이 바람직하다.
활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 것이 바람직하다.
결합제는 불소함유 고분자화합물을 함유하는 것이 바람직하다.
결합제는 폴리불화비닐리덴을 함유하는 것이 바람직하다.
본 발명에 따르면, 전기 이중층캐패시터는 주로 세퍼레이터, 세퍼레이터를 사이에 끼운 활성탄 전극들 및 활성탄 전극들을 사이에 끼운 집전체들을 포함한다. 활성탄 전극들은 얇은 필름으로 형성된다. 활성탄 전극들은 전해질용액을 내포한다.
도 1은 본 발명에 따른 전기 이중층캐패시터의 단면도이다. 전기 이중층캐패시터는 세퍼레이터(4), 세퍼레이터(4)를 사이에 끼운 한 쌍의 분극성전극들(2), 분극성전극들(2)의 주변을 둘러싸는 개스켓들(3; gaskets) 및 분극성전극들(2)과 개스켓들(3)을 사이에 끼운 한 쌍의 집전체들(1)을 포함한다.
전기 이중층캐패시터의 기본전지는 선택적으로 예컨대, 원기둥형상 또는 평면형상이 다각형인 각주형상 등 다양한 모양일 수 있다. 또한, 세퍼레이터(4)는 비전자전도성 및 이온투과성을 갖는 다공성 세퍼레이터를 포함할 수도 있다. 다공성 세퍼레이터(4)의 바람직한 예는 약 30㎛의 두께를 갖는 다공성의 폴리프로필렌계막이다.
개스켓들(3)은, 예를 들면 전기절연부틸고무 등의 전기절연수지와 같은 전기절연체를 포함한다. 개스켓들(3) 각각은, 전기 이중층캐패시터의 기본전지의 모양에 따라, 예를 들면 원모양의 링 또는 다각형모양의 링 등의 모양으로 형성될 수도 있다. 개스켓들(3)은 약 100㎛의 두께를 갖는다. 개스켓들(3)은 각각의 분극성전극들(2)을 둘러싼다.
집전체들(1)은 전기도전부틸고무 또는 전기도전플라스틱막과 같은 전기적 도전재료를 포함한다. 각각의 집전체들(1)은 약 100㎛의 두께를 갖는다.
전극들(2)은 선택적으로 예를 들면, 지름이 3㎝이고 두께가 100㎛인 원판모양일 수도 있다. 도 2는 도 1에서 보여준 전기 이중층캐패시터의 전극들의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이다. 전극들(2)은 활성탄분말들(5), 활성탄분말들(5)을 서로 결합하는 결합제들(6) 및 활성탄분말들(5)에 주입되는 전해질용액(7)을 포함한다.
활성탄분말들(5)은, 바람직하게는 BET법으로 측정된 비표면적이 900∼1,600 ㎡/g 범위의 넓은 비표면적을 가진다. 활성탄분말들(5)의 평균입자지름은 바람직하게는 5∼13 ㎛ 범위이다. 보다 바람직하게는, 활성탄분말들(5)의 입도분포는 2∼20㎛ 범위이다. 평균입자지름 및 입도분포는, 예를 들면 광투과식 원심침강법 등의 사용가능한 방법으로 측정될 수 있다.
전극들(2)은 에너지밀도를 충분히 높게 확보하기 위하여 1.4∼1.8 g/㎤ 범위의 밀도를 갖는다. 전극들의 비저항은 바람직하게는 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위이다.
결합제(6)는 활성탄들(5) 사이를 도통되게 하는 결합제이다. 불소함유 고분자화합물이 결합제(6)로 바람직하며, 특히 폴리불화비닐리덴(PVDF)이 바람직하다. 전극(2)의 결합제(6)의 함유량은 1중량% 이상 20중량% 이하가 바람직하다. 결합제(6)의 함유량이 지나치게 낮다면, 이것은, 활성탄분말들(5) 사이의 불충분한 결합이 활성탄입자들(5) 사이의 도전성을 낮게 하기 때문에 소망의 낮은 등가직렬저항값을 얻기가 어렵게 한다.
전해질용액(7)은 바람직하게는 황산용액과 같은 수용성 용액을 포함할 수도 있다. 비수용성 용액들도 사용될 수 있다. 예를 들면, 테트라에틸암모늄(tetraethyl ammonium)의 보로불화염(borofluoride) 또는 6불화인산염(hexafluoride) 등의 전해질이 프로필렌카보네이트(propylene carbonate) 또는 γ-부틸라크톤(gamma-butyllactone) 등의 유기용매에 용해되어 이용할 수 있는 전해질용액을 얻을 수도 있다.
전기 이중층캐패시터는 아래와 같이 형성될 수 있다. 제1단계에서, 활성탄분말들(5) 및 결합제(6)가 소정 비율로 혼합된다. 이 때, 결합제(6)는 용매에 용해되어 활성탄분말들(5)과 혼합된다. 그 결과, 전극물질이 마련된다. 제2단계에서, 전극물질의 막들은, 예를 들면 스크린인쇄법 등의 인쇄법 또는 닥터블레이드(doctor-blade) 등의 증착시스템과 같은 사용가능한 방법들에 의해 집전체들(1) 위에 형성된다. 제3단계에서, 20∼50wt% 황산용액은 전극들(2) 및 세퍼레이터(4)에 주입된다. 제4단계에서, 전기절연부틸고무의 개스켓들(3)은 전극들(2)의 주변을 둘러싸도록 집전체들(1) 위에 배치되어, 전극들(2), 개스켓들(3) 및 집전체들(1)의 두 세트들이 마련된다. 제5단계에서, 세퍼레이터(4) 및 두 세트들의 전극들(2), 개스켓들(3) 및 집전체들(1)은 전극들(2)과 개스켓들(3) 사이에 세퍼레이터(4)가 끼워지도록 조립된다. 제6단계에서, 그런 후에 조립체는, 개스켓들(3)의 부틸고무의 가황반응을 일으키도록 열처리되어 집전체들(1)과 개스켓들(3) 사이의 경계면들 및 개스켓들(3) 사이의 다른 경계면들이 봉지된다. 열처리 온도는 결합제(6)의 열분해를 일으키지 않는 온도로 결정되어야 한다.
예1
두께가 약 30㎛인 다공성의 폴리프로필렌계막의 세퍼레이터(4), 세퍼레이터(4)를 사이에 끼운 한 쌍의 분극성전극들(2), 두께가 100㎛이고 분극성전극들(2) 주변을 둘러싸는 한 쌍의 절연부틸고무 개스켓들(3) 및 두께가 100㎛이고 분극성전극들(2)과 개크켓들(3)을 사이에 끼운 한 쌍의 도전부틸고무 집전체들(1)을 포함하는 전기 이중층캐패시터 10개가 마련되었다.
전극들(2)은 지름이 약 3㎝이고 두께가 약 100㎛인 원판모양이다. 전극들(2)은 활성탄분말들(5), 활성탄분말들(5) 사이를 결합하는 결합제(6) 및 활성탄분말들(5)에 주입되는 전해질용액(7)을 포함한다. 활성탄분말들(5)은 BET법으로 측정된 비표면적이 900∼1,600 ㎡/g 범위인 넓은 비표면적을 갖는다. 활성탄분말들(5)의 평균입자지름은 10㎛ 범위이다. 활성탄분말들(5)의 입도분포는 2∼20㎛ 범위이다. 결합제(6)는 폴리불화비닐리덴(PVDF)이다.
상기 설명된 구조를 갖는 10개의 전기 이중층캐패시터들은 아래와 같이 처리되었다. 제1단계에서, 85wt%의 활성탄분말들(5) 및 15wt%의 결합제(6)가 혼합되었다. 이 때 결합제(6)는 용매에 용해되어 활성탄분말들(5)과 혼합되었다. 그 결과, 전극물질이 마련되었다. 제2단계에서, 전극물질의 막은 인쇄법에 의해 집전체들(1) 위에 원반모양으로 형성되었다. 제3단계에서, 30질량% 황산용액은 전극들(2) 및 세퍼레이터(4)에 주입되었다. 제4단계에서, 링모양의 전기절연부틸고무 개스켓들(3)은 전극들(2)의 주변을 둘러싸도록 집전체들(1) 위에 배치되어, 전극들(2), 개스켓들(3) 및 집전체들(1)의 두 세트들이 마련되었다. 제5단계에서, 세퍼레이터(4) 및 두 세트들의 전극들(2), 개스켓들(3) 및 집전체들(1)은 전극들(2)과 개스켓들(3) 사이에 세퍼레이터(4)가 끼워지도록 조립되었다. 제6단계에서, 그런 후에 조립체는, 개스켓들(3)의 부틸고무의 가황반응을 일으키도록 120℃에서 5분동안 열처리되어, 집전체들(1)과 개스켓들(3) 사이의 경계면들 및 개스켓들(3) 사이의 다른 경계면들이 봉지되었다.
마련된 10개의 전기 이중층캐패시터들은 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항이 측정되었다. 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항의 각 평균값들은 아래에서 보여준 표 1과 같다.
정전용량 및 직렬연결저항은 임피던스법에 의해 얻어진다. 예를 들면, 정전용량 및 직렬연결저항은, 0.1∼10㎑ 범위의 다양한 주파수에서 +1V의 바이어스 전압 및 10㎷rms의 전압을 인가하여 측정한 주파수(f; [㎐])의 임피던스값에서 얻어진다. 측정 임피던스의 실수부는 저항값(R; [Ω])에 해당하고, 측정된 임피던스의 허수부는 리액턴스(X; [Ω])에 해당한다. 정전용량은,
C[F] = 1/(2πfX);(f=1[㎐]), (ESR)=R;(f=1[㎐])
이다.
예2
92.5wt%의 활성탄분말들 과 7.5wt%의 결합제를 혼합하여 전극재료를 준비하는 것 이외에는 예1과 동일한 방법으로 10개의 이중층캐패시터들이 마련되었다. 마련된 10개의 전기 이중층캐패시터들은 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항이 측정되었다. 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항의 각 평균값들은 아래에서 보여준 표 1과 같다.
예3
98wt%의 활성탄분말들 과 2wt%의 결합제를 혼합하여 전극재료를 준비하는 것 이외에는 예1과 동일한 방법으로 10개의 이중층캐패시터들이 마련되었다. 마련된 10개의 전기 이중층캐패시터들은 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항이 측정되었다. 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항의 각 평균값들은 아래에서 보여준 표 1과 같다.
비교예1
일본 특개평1-196807호공보에 개시된 종래의 방법에 따라 어떠한 결합제도 없이 활성탄분말들 및 황산을 사용하여 분극성전극들을 마련한 것 이외에는 예1과 동일한 방법으로 무결합제 분극성전극들이 제작되어 10개의 전기 이중층캐패시터들이 마련되었다. 도 3은 비교예1의 무결합제 분극성전극들의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이다.
마련된 10개의 전기 이중층캐패시터들은 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항이 측정되었다. 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항의 각 평균값들은 아래에서 보여준 표 1과 같다.
비교예2
일본 특개평5-82395호공보에 개시된 종래의 방법에 따라 어떠한 결합제도 없이 석유피치계 활성탄분말들 및 황산용액을 소결고정화하여 분극성전극들을 마련한 것 이외에는 예1과 동일한 방법으로 무결합제 분극성전극들이 제작되어 10개의 전기 이중층캐패시터들이 마련되었다. 도 4은 비교예2의 무결합제 분극성전극들의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이다.
마련된 10개의 전기 이중층캐패시터들은 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항이 측정되었다. 정전용량, 내부저항, 전극밀도 및 전극비저항의 각 평균값들은 아래에서 보여준 표 1과 같다.
용량(F) 내부저항(mΩ) 전극밀도(g/㎤) 전극비저항(Ω㎝)
예1 6.02 30 1.43 6.87
예2 6.48 22 1.62 3.92
예3 6.86 19 1.77 2.51
비교예1 3.19 47 0.52 --
비교예2 2.97 36 0.43 9.73
예1, 2 및 3의 전기 이중층캐패시터들은, 비교예1 및 2의 전기 이중층캐패시터들에 비하여, 정전용량이 충분히 크고, 내부저항으로서의 등가직렬저항이 충분히 작다.
예1, 2 및 3의 전기 이중층캐패시터들은, 비교예1 및 2의 전기 이중층캐패시터들에 비하여, 밀도가 충분히 크고, 비저항이 충분히 작다.
본 발명은 몇 개의 바람직한 실시예와 관련하여 상기와 같이 설명되었지만, 이 실시예들은 오직 본 발명을 설명하기 위하여 제공된 것으로, 제한하는 의미가 아님이 이해될 것이다. 많은 동등재료들 및 기술들의 변형들 및 변경들은 본 명세서를 읽은 후 기술분야의 기술자들에게는 명백한 사실이며, 이러한 모든 변형들 및 변경들은 첨부한 청구범위의 진정한 범위 및 정신 내에 포함된다는 것이 충분히 이해될 것이다.
상기 예들 및 비교예들은 본 발명이 대용량으로 개선되고 등가직렬저항이 감소된 전기 이중층캐패시터들을 제공한다는 것을 보여준다.
대용량이 얻어질 수 있는 이유는, 활성탄분말들의 입도분포가 2∼20㎛의 좁은 범위로 빈틈없게 하여 고밀도를 얻을 수 있기 때문이다.
낮은 등가직렬저항이 얻어질 수 있는 이유는, 활성탄입자들 사이의 도전성을 갖게 하는 결합제, 예를 들면 폴리불화비닐리덴(PVDF)가 사용되어 고밀도의 활성탄입자들을 단단하게 결착시키기 때문이다.
도 1은 본 발명에 따른 전기 이중층캐패시터의 단면도이고,
도 2는 도 1에서 보여준 전기 이중층캐패시터의 전극들의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이고,
도 3은 비교예1에서 결합제가 없는 분극성전극의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이고, 및
도 4는 비교예2에서 결합제가 없는 분극성전극의 내부구조를 개략적으로 보여주는 부분상세도이다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 설명>
1 : 집전체 2 : 분극성전극
3 : 개스켓 4 : 세퍼레이터
5 : 활성탄분말 6 : 결합제
7 : 황산수용액

Claims (15)

  1. 활성탄입자들 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하는 전극들을 가지며,
    상기 전극들의 밀도는 1.4∼1.8 g/㎤ 범위이고, 상기 활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 그 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 전기 이중층캐패시터.
  2. 제1항에 있어서, 상기 전극들의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 전기 이중층캐패시터.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 결합제는 불소함유 고분자화합물을 함유하는 전기 이중층캐패시터.
  5. 제1항에 있어서, 상기 결합제는 폴리불화비닐리덴을 함유하는 전기 이중층캐패시터.
  6. 세퍼레이터;
    상기 세퍼레이터에 의해 분리되고, 활성탄입자들 및 상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하는 한 쌍의 전극들;
    상기 한 쌍의 전극들에 의해 분리되는 한 쌍의 집전체들을 포함하고,
    상기 전극들의 밀도는 1.4∼1.8 g/㎤ 범위이고, 상기 활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 그 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 전기 이중층캐패시터.
  7. 제6항에 있어서, 상기 전극들의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 전기 이중층캐패시터.
  8. 삭제
  9. 제6항에 있어서, 상기 결합제는 불소함유 고분자화합물을 함유하는 전기 이중층캐패시터.
  10. 제6항에 있어서, 상기 결합제는 폴리불화비닐리덴을 함유하는 전기 이중층캐패시터.
  11. 활성탄입자들; 및
    상기 활성탄입자들을 결합하는 결합제를 포함하고,
    그 밀도는 1.4∼1.8 g/㎤ 범위이고, 상기 활성탄입자의 평균지름은 5∼13㎛ 범위이고, 그 입도분포는 2∼20㎛ 범위인 전극.
  12. 제11항에 있어서, 상기 전극의 비저항은 2.0∼7.0 Ω㎝ 범위인 전극.
  13. 삭제
  14. 제11항에 있어서, 상기 결합제는 불소함유 고분자화합물을 함유하는 전극
  15. 제11항에 있어서, 상기 결합제는 폴리불화비닐리덴을 함유하는 전극
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