KR100456185B1 - 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제및 이에 의한 유해가스 제거 방법 - Google Patents

배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제및 이에 의한 유해가스 제거 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 분말 또는 슬러리를 분사하는 간단하고 편리한 단일의 공정만으로 질소산화물뿐만 아니라 염화수소 및 황산화물 등과 같은 다른 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신까지도 제거할 수 있는 제거제 및 이 제거제를 이용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 방법을 제공한다. 본 발명의 제거제는 산화제 및 무기분말을 포함한다. 본 발명의 제거제는 산화제가 무기분말에 함침 또는 코팅된 분말 형태 또는 산화제 수용액에 무기분말이 현탁된 슬러리 형태이다. 또한, 본 발명의 제거제는 pH의 조절을 위하여 산 또는 염기, 특히 염기, 또는 pH의 변화를 완화하기 위하여 완충용액(buffer)을 더 포함할 수 있다.

Description

배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제 및 이에 의한 유해가스 제거 방법{Eliminator For Removing Harmful Gases In Flue Gases And Method For Removing The Sames Thereby}
본 발명은 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제 및 이에 의한 유해가스의 제거방법에 관한 것이다. 보다 상세하게, 본 발명은 보일러, 발전소, 소각로 등 각종 연소시설로부터 배출되는 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 염화수소 및 황산화물 등과 같은 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신을 포함하는 방향족 할로겐화물을 제거하기 위한 제거제 및 이 제거제를 이용하여 배기가스 중에포함된 이 유해가스들을 제거하는 방법을 제공한다. 본 발명의 제거제는 배기가스로부터 질소산화물뿐만 아니라 다른 유해가스를 동시에 제거할 수 있으며, 또한 본 발명의 제거제를 사용하여 간단한 방법으로 배기가스로부터 질소산화물 등과 같은 유해가스를 제거할 수 있다.
본 명세서에서 언급하는 유해가스란 보일러, 소각로 등에서 배출되는 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 황산화물, 염화수소, 일산화탄소, 다이옥신 등과 같이 인체 및 환경에 유해한 가스를 일컫는 것이다.
배기가스중 질소산화물을 제거하기 위한 종래의 기술로는 선택적 촉매환원법(SCR)이 가장 대표적이다. 선택적 촉매환원법은 일반적으로 백금, 팔라듐, 로듐 등의 귀금속 물질 또는 바나듐, 철, 코발트, 구리, 등의 기타 전이금속 물질을 이산화티탄, 산화바나튬, 알루미나, 제올라이트 등에 반응시켜 제조한 촉매를 내구성이 강한 벌집(Honeycomb)형 코디에라이트(Cordierite) 등의 기질에 결합 시켜 반응탑에 여러 단으로 적재하거나 입자상으로 만들어 반응탑에 충진한 후, 암모니아 내지는 암모니아수를 환원제로서 이용하여 고온으로 가열된 촉매에 분사하여 질소산화물만을 선택적으로 환원시켜 질소가스로 바꾸는 것이다. 그러나 이 SCR법은 다음과 같은 문제점이 있다. 즉, 촉매탑을 설치하여야 하므로 많은 투자비가 소요되고, 배기가스의 온도가 200℃-300℃ 이상이어야 반응을 하므로 배기가스를 별도로 가열하기 위한 시설이 필요하다. 또한, 추가적인 암모니아(수)의 저장 및 주입 설비가 필요할 뿐만 아니라, 과잉 또는 미반응 암모니아 가스를 제거하기 위한 별도의 보완설비가 필요하다. 또한, 입자상 촉매를 충진하여 사용하는 경우배기가스의 압력손실이 매우 크며, 벌집형의 촉매를 적층하여 사용하는 경우 먼지 등에 의해 벌집구조가 파괴되어 촉매의 수명이 저하된다.
한편, 선택적무촉매환원법 (SNCR)은 연소 부위에 직접 암모니아나 암모니아 내지는 우레아 용액을 분사하여 질소 산화물을 환원하는 것인데, 다음과 같은 문제점이 있다. 즉, 암모니아를 분사시켜 고온의 배기가스와 완전하게 혼합시키는 데 어려움이 있고, 온도를 적절하게 제어하기가 어렵다 (온도가 너무 낮으면 미반응 암모니아가 배출되고, 온도가 너무 높으면 NH3가 NO로 산화된다). 그리고, 질소산화물의 제거율에 한계가 있다 (대체로 60%가 한계선임).
한편, 산화제를 이용하여 질소산화물 제거하기 위한 종래 기술로서 대한민국 특허출원 제1998-0027843호는 도 1에 개략적으로 도시한 바와 같이, 세 단계로 이루어진 공정을 제안하고 있다. 즉, 제1반응탑(제1살수탑)에 산화제인 NaClO2를 분사하여 NO를 NO2로 산화시키고 (산화단계), 제1반응탑에서 유입된 NO2가스를 제2반응탑(제2살수탑)에서 환원제인 Na2S를 분사하여 NO2를 N2로 환원시키며 (환원단계), 제3반응탑(제3살수탑)에서 산화환원반응이 종결된 가스를 중화시키기 위해 NaOH를 투입한다 (중화단계).
그러나, 이 방법은 기존의 단일 반응탑을 이용한 습식 알칼리 세정방식에 비해 공정 구성이 복잡하며, 효과적으로 NO 가스를 제거하기 위해선 산화제인 NaClO2농도가 높아야 되므로 경제성이 떨어지는 문제가 있다. 또한, 제1반응탑에서 산화제인 NaClO2에 황산을 첨가하는 공정은 용액의 pH를 낮추어서 산화제 용액이 배기가스에 포함되어 있는 산성가스를 중화시키는 능력을 떨어뜨리는 문제점을 안고 있다. 또한, 산화제에 의한 NO 제거 효율을 높이기 위해 제1반응탑 전단에 산화촉매기를 설치하여 산화효율을 높이는 공정은 배기가스를 승온시키기 위해 추가적인 에너지 비용이 소요될 뿐만 아니라 고가의 촉매비용으로 인한 경제성이 떨어지는 문제가 있다.
산화제를 사용한 다른 기술 (특허출원 1995-702056)에서도 질소산화물 및 황산화물을 동시에 제거하기 위하여 산화제를 이용한 산화공정과 함께 환원공정과 중화공정을 조합해서 사용하는 방법을 사용하므로 상기의 기술(특허출원 1998-0027843)에서처럼 복잡한 공정의 구성에 따른 경제성 문제, 산화제의 농도가 낮을 때의 효율 저하로 약품 비용이 증가하는 문제점이 있다.
한편, 다이옥신을 포함하는 방향족 할로겐화합물 제거기술의 경우에는 고압방전시설, 플라즈마, 산화촉매탑 등을 이용하여 분해하는 기술이 개발되고 있으나 모두 높은 설치비 및 유지비와 운전기술 및 효율의 문제를 안고 있어 국내의 경우 활성탄을 이용하여 흡착하는 방법을 추가하여 많이 사용하고 있다.
따라서, 본 발명의 목적은 분말 또는 슬러리를 분사하는 간단하고 편리한 단일의 공정만으로 질소산화물뿐만 아니라 염화수소 및 황산화물 등과 같은 다른 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신까지도 제거할 수 있는 제거제 및 이 제거제를 이용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은 기존의 산화제를 이용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물을 제거하는 공정에 비해 공정이 간단하면서도 거의 모든 pH 구간에서도 산화력을 유지하고 질소산화물, 황산화물 등에 대한 흡수력이 뛰어난 유해가스 제거제를 제공하는 것이다. 이러한 제거제는 적용 pH에 대한 제약을 크게 받지 않으므로 적용분야에 대한 유연성이 매우 높다.
또한, 본 발명의 목적은 고가의 촉매탑이나 배기가스 승온비용 (에너지 비용)을 들이지 않고도 효과적으로 배기가스로부터 질소산화물 등의 유해가스를 제거할 수 있는 제거제 및 이를 이용한 제거방법을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은 기존의 (반)건식의 알카리 흡수탑이나 백필터, 전기집진기, 싸이클론 등의 공정을 그대로 이용하므로 추가공정이 필요 없는 적용성이 뛰어난 기술을 제공하는 것이다.
또한, 본 발명의 목적은 상온에서부터 500℃의 고온까지의 넓은 온도 범위에서 적용이 가능한 배기가스 중의 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 제거제를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적 및 이점은 본 발명의 상세한 설명 및 구체적인 실시예로부터 충분히 이해될 것이다.
도 1은 종래기술에 따른 배기가스 중의 질소산화물을 처리하기 위한 공정의 개략도를 나타낸 것이다.
도 2는 본 발명의 분말 또는 슬러리 형태의 제거제를 적용하는 공정의 개념도를 나타낸다.
도 3은 본 발명의 슬러리 및 분말 형태의 제거제의 성능을 평가하기 위한 장치의 개념도를 나타낸다.
본 발명은 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 황산화물, 및 염화수소와 같은 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신을 포함하는 방향족 할로겐화물 등의 유해가스를, 특히 질소산화물을 제거할 수 있는 제거제를 제공한다. 본 발명의 제거제는 산화제 및 무기분말을 포함한다. 본 발명의 제거제는 산화제가 무기분말에 함침 또는 코팅된 분말 형태 또는 산화제 수용액에 무기분말이 현탁된 슬러리 형태이다.
본 발명의 제거제에서, 산화제의 양은 0.02 중량% 이상의 범위일 수 있다.
또한, 본 발명의 제거제는 pH의 조절을 위하여 산 또는 염기, 특히 염기, 또는 pH의 변화를 완화하기 위하여 완충용액(buffer)을 더 포함할 수 있다. 통상적으로 pH는 2~14의 범위, 바람직하게는 4~14의 범위 내에서 조절되는 것이 좋다.
또한, 본 발명은 상기와 같은 제거제를 사용하여 배기가스로부터 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 방법을 제공한다. 본 발명의 배기가스로부터 질소산화물 등을 제거하는 방법은 질소산화물 등의 유해가스를 포함하는 배기가스를 (반)건식 반응기, 백필터, 건식 또는 습식 전기집진기 또는 싸이클론을 통과시키는 단계, 분말 상태의 제거제 또는 슬러리 상태의 제거제를 또는 무기물 분말과 산화제 수용액을 다른 노즐을 통하여 동시에 (반)건식 반응기, (반)건식 반응기의 전단, 백필터의 전단, 건식 또는 습식 전기집진기의 전단 또는 싸이클론의 전단에 분사시킴으로써 배기가스 중의 질소산화물 등을 산화시켜 상기의 제거제에 질소산화물 등을 안정한 형태로 흡수 또는 흡착시키는 단계, 및 질소산화물 등이 제거된 배기가스를 배출함과 아울러 질소산화물 등의 유해가스를 흡수 또는 흡착한 제거제를 회수하는 단계를 포함한다.
이하에서는 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명의 목적을 달성하기 위하여, 본 발명자는 별도로 고가의 설비와 운영비가 요구되는 촉매탑을 사용하지 않고, 기존 배기가스 처리설비에 공통적으로 설치되어 있는 최소한의 공정을 이용하여 효율이 높으면서도 저렴한 비용으로 배기가스중의 질소산화물을 환원하는 방법을 모색하던 중, 거의 모든 연소 시설의 배기가스 처리시설에 황산화물 제거를 위한 습식, 반건식, 또는 건식반응기와 같은 알카리 흡수 설비와 미세입자 제거를 위한 집진설비가 있다는 점에 착안하여, 배기가스 스트림에 분사하는 간단한 방법으로 질소산화물, 염화수소 및 황산화물 등의 산성가스 및 일산화탄소를 제거함과 동시에 방향족 할로겐화합물 등을 제거할 수 있는 제거제 및 이 제거제를 이용한 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 방법을 개발하였다.
본 발명은 산화제 및 무기분말을 포함하는 질소산화물 등의 유해가스의 제거제 (흡수 안정화제)를 분말 및 슬러리로 제조하고 이것을 간단하게 단일의 공정에서 적용하여 질소산화물, 황산화물 및 염화수소 등의 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신과 같은 방향족 할로겐화합물을 동시에 제거하는 것이다.
본 발명의 분말 제거제를 제조하기 위하여, 먼저, 산화제 수용액에 무기분말을 혼합하여 산화제 성분이 무기분말에 균일하게 함침 또는 담지되게 한다. 그런 후, 200℃ 이하의 온도, 바람직하게는 20~180℃의 온도 범위에서 증발 건조, 감압 건조 또는 진공 건조하여 물을 제거함으로써 무기분말에 산화제가 함침 또는 코팅된 형태의 분말 제거제를 얻을 수 있다.
이때, 산화제는 최종 분말 제거제 중량을 기준으로 0.02 중량% 이상이 포함되는 것이 좋다. 산화제의 첨가량의 상한은 산화제가 무기분말에 함침 또는 코팅될 수 있는 최대량이다. 통상적으로 산화제는 최종 분말 제거제 중량을 기준으로 0.02-50 중량%의 범위로 사용될 수 있다.
본 발명의 제거제에 사용되는 산화제로는 염소산 또는 그의 염, 차염소산 또는 그의 염, 차아염소산 또는 그의 염, 또는 그 밖의 강산화제를 사용할 수 있다. 예를 들면, NaClO, NaClO2, NaClO3, KBrO3, KClO3, Ca(ClO)2, KMnO4등을 들 수 있으며, 이러한 산화제들 중 1종 또는 2종 이상을 함께 사용할 수 있다.
본 발명에서 사용되는 무기 분말은 예를 들어, CaCO3, CaO, Ca(OH)2, CaCl2, 천연 또는 인공 벤토나이트, 활성알루미나, 수산화알루미늄, 활성실리카, 비산재, 슬래그, 이산화티탄, 점토, 화산재, 천연 또는 인공 제올라이트, 활성탄, 펄라이트 (Perlite), 난석 분말을 포함하며, 이러한 무기 분말은 1종 또는 2종 이상 함께 사용될 수 있다.
또한, 본 발명의 제거제는 슬러리 형태로 제조될 수 있다. 슬러리 형태의 제거제는 산화제 수용액에 무기분말을 혼합하여 무기분말을 분산시킴으로써 제조될 수 있다. 본 발명의 슬러리 형태의 제거제에서는 고형분이 0.5~50 중량%의 범위로 되도록 하는 것이 바람직하다. 또한, 상기의 슬러리 제품은 보관 또는 운반시 침전되어 딱딱하게 굳거나 서로 결합하여 사용시 분산성이 떨어질 수 있는 데, 이러한 문제점은 분말의 특성에 맞는 고분자 분산제를 첨가하여 슬러리의 분산성을 더욱향상시킬 수 있다.
상기에서, 본 발명의 제거제를 제조하기 위한 산화제 수용액에는 염기 또는 완충용액이 더 첨가될 수 있다. 사용되는 염기는 본 발명의 제거제의 pH를 조절하 거나 반응성을 높이기 위하여 사용되는 것이며, 완충용액은 pH의 변동을 막기 위하여 사용되는 것이다. 본 발명의 분말 제거제를 제조하기 위한 산화제 수용액 또는 본 발명의 슬러리 제거제의 pH는 2~14, 바람직하게는 4~14의 범위가 바람직하다. 이러한 염기 또는 완충용액으로는 통상적으로 사용하는 것을 사용할 수 있으며, 예를 들어, 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘, 탄산나트륨, 탄산수소나트륨, 중탄산나트륨, 붕산과 그의 염, 포름산과 그의 염, 프탈산과 그의 염, 락트산과 그의 염, 말산과 그의 염, 타르타르산과 그의 염, 글리콜산과 그의 염, 숙신산과 그의 염, 옥살산과 그의 염, 인산과 그의 염, 초산과 그의 염, 시트르산과 그의 염 등을 들 수 있다. 이러한 염기 또는 완충용액은 필요에 따라 1종 또는 2종 이상을 함께 사용할 수 있다.
본 발명의 제거제에서의 염기 또는 완충용액의 사용은 염화수소나 SOx등의 산성가스를 포함하는 배기가스에 의해서 반응액이 급속히 낮은 pH 영역으로 감에 따라 산성가스 흡수, 제거 능력 저하와 산화제가 급속히 분해됨에 따른 산화제 소모가 촉진되는 것을 방지한다.
본 발명은 기존에 알려진 산화제를 사용하여 배기가스 중의 질소산화물과 산성가스를 제거하는 방법 (대한민국 특허출원 제1998-0027843호)과는 공정 상에서많은 차이가 있다.
기존의 공정은 먼저 1차 산화공정에서 산화제 용액을 사용하여 NO를 NO2로 바꾼 후, 가스 상태로 2차 환원공정으로 보내서 환원제 용액을 사용하여 NO2를 N2로 환원시키고, 배기가스에 남아 있는 산성가스는 3차 중화공정에서 알칼리를 사용하여 흡수시키는 복잡한 공정을 사용하고 있다. 이에 반하여, 본 발명은 산화능력 및 흡수능력이 증대된 제거제를 사용하여 단일 공정에서 NO를 NO2로 바꾼 후, 분말상 또는 슬러리 형태의 제거제에 흡착, 안정화시키고, 동시에 산성가스도 분말상 또는 슬러리 형태의 제거제에 흡착, 안정화시키는 것이다.
다시 말하면, 기존 공정에서는 산화제 용액이 NO를 NO2로 산화는 시키지만 산화제 용액이 NO2가스를 용해시키는 능력은 떨어지기 때문에, 용액 속으로 흡수되어 안정화되기 보다는 배기 가스 중으로 대부분의 NO2가 다시 혼합되는 문제점을 가지고 있다. 그래서 2차적인 환원공정이 추가적으로 필요하게 된다. 또한 높은 pH 영역에선 산화능력이 떨어지기 때문에 3차적으로 강알카리를 사용하는 중화공정을 환원공정 후단에 추가하여 산성가스를 제거하는 방법을 사용하였다. 따라서, 본 발명자는 이러한 종래 기술의 한계점을 인식하고, 배기가스 중에 포함된 질소산화물 및 산성가스를 단일의 공정에서 효율적으로 제거하기 위하여, NO를 산화시키는 능력과 NO2및 다른 산성가스를 흡수(또는 용해) 및 안정화시키는 능력이 우수한 물질 또는 조성물, 바람직하게는, 그러한 능력이 넓은 pH 범위에서 발휘될 수 있는 물질또는 조성물을 얻고자 노력하였다. 그 결과, 통상적으로 사용되는 산화제를 무기분말에 함침 또는 코팅시킨 분말 형태의 제거제 또는 산화제 수용액에 무기분말을 분산시킨 슬러리 형태의 제거제를 제조함으로써 산화제의 산화능력이 향상되고, 산성 영역 및 알칼리 영역을 포함한 거의 모든 pH 영역에서 배기가스 중의 질소산화물, 황산화물 등의 유해가스에 대한 흡수 또는 흡착력이 높은 본 발명의 제거제를 얻을 수 있었다.
본 발명의 분말 또는 슬러리 형태의 제거제에 사용되는 무기 분말의 종류를 배기가스의 특성에 맞게 분말 표면의 산점(Acid Site)을 고려하여 선택하면 더욱 더 효과적인 효율을 얻을 수 있을 것이다. 그리고, 활성탄 등과 같이, 표면적이 넓고 기공이 큰 비극성 물질을 혼합해서 사용하면 질소산화물, 염화수소 및 황산화물 등의 산성가스, 일산화탄소뿐만 아니라 다이옥신까지도 효과적으로 제거할 수 있다.
다음으로, 본 발명의 제거제를 적용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 황산화물, 염화수소 등의 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신을 제거하는 방법을 도면을 참조하여 설명한다.
도 2는 본 발명에 따른 분말 또는 슬러리 형태의 제거제를 적용하는 공정의 개념도를 나타낸다.
본 발명은 고가의 촉매탑을 설치하지 않고, 연소시설의 배기가스 처리 공정에 대부분 설치되어 있는 산성가스 및 미세입자를 처리하기 위한 (반)건식 알칼리 흡수탑 및 집진설비 전단에 본 발명에서 제조된 슬러리, 또는 분말 제품을 분사하여 배기가스 중의 질소산화물, SOx및 HCl 등의 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신을 동시에 제거할 수 있다.
분말 또는 슬러리 형태의 본 발명의 제거제는 도 2에서 보는 바와 같이, (반)건식 반응탑에 또는 그 전단에 분사하여 사용할 수 있다. 이 경우 제거제와 배기가스가 (반)건식 반응탑 내에 형성된 난류를 따라 유동하면서 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 염화수소 및 황산화물 등의 산성가스 및 다이옥신과 접촉하여 이들 유해물을 산화 및 흡수 또는 흡착하여 제거한다.
(반)건식 반응기가 없을 경우에는 백필터, 사이클론, 습식 또는 건식 전기집진기 전단에서 분사하여도 상기의 반응기에서처럼, 질소산화물, 염화수소 및 황산화물 등의 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신을 제거할 수 있다. 하지만 배기가스와 슬러리 및 분말 제품과의 접촉시간이 적기 때문에 접촉시간을 크게 하기 위하여 배관의 형태나 길이를 조절하거나 배기가스와 혼합이 잘 되게 분사하는 것이 매우 중요하다.
또한, 슬러리 형태의 제거제를 분사하는 대신에, 산화제 수용액을 무기 분말과 따로따로 분사할 수도 있다. 슬러리 형태의 제거제는 산화제 수용액에 무기물 분말을 혼합한 것이기 때문에, 미리 혼합하지 않고 분사시에 따로 분사하더라도 분사에 의하여 혼합되므로 대등한 효과를 나타낼 수 있다.
본 발명의 제거제에 의하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물 및 황산화물은 보다 산화수가 높은 상태로 산화될 수 있다. 즉, NO는 본 발명의 제거제에 포함된산화제에 의하여 NO2로 산화될 수 있으며, SO2도 SO3나 다른 형태의 높은 산화수를 가지는 형태로 산화될 수 있다. 이렇게 산화된 질소산화물 및 황산화물은 본 발명의 제거제에 포함된 무기분말 또는 무기분말과 물에 안정한 형태로 흡착 또는 흡수될 수 있다. 또한, 다른 산성 가스인 염화수소도 마찬가지로 본 발명의 제거제에 포함된 무기분말 또는 무기분말과 물에 안정한 형태로 흡착 또는 흡수될 수 있다. 또한, 일산화탄소는 본 발명의 제거제에 의하여 산화되어 한정한 형태로 배출될 수 있다.
상기와 같은 제진설비, 즉, (반)건식 반응기와 백필터, 건식 또는 습식 집진기, 사이클론 전단의 온도는 300 ∼ 500℃ 이하의 온도에서 운전되는 것을 특징으로 하는데, 건식의 경우는 배기가스 배출 온도가 대개 120 ∼ 250 범위로 운전되는 것이 대부분이고, 전기집진기의 경우는 400∼500℃ 정도의 고온에서 운전하기도 한다. 본 발명의 제거제는 이들 다양한 온도범위 모두에서 적용될 수 있지만, 더욱 좋게는 150 ∼ 450℃ 범위에서 사용되는 것이 좋다. 또한, 본 발명의 제거제는 앞에서도 언급한 바와 같이, 일산화탄소도 이산화탄소로 산화시켜 무해화시킬 수 있다.
이하에서는 실시예를 통하여 본 발명의 구체적인 예를 제시한다. 그러나 아래의 실시예는 본 발명의 구체적인 예를 보여주기 위한 것일 뿐, 본 발명의 범위가 실시예에 한정되는 것으로 이해되어선 안된다.
도 3는 본 발명의 슬러리 및 분말 형태의 제거제의 성능을 평가하기 위한 장치의 개념도를 나타내는 것으로서, 하기의 실시예에서는 이 장치들을 사용하여 본 발명의 제거제의 성능을 평가하였다.
[실시예 1]
슬래그 100g, CaO 100g의 혼합분말과 KClO32%, Ca(ClO)22%, NaOH 5% 조성의 용액을 혼합하여 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이 슬러리 용액의 0.1%에 해당하는 고분자분산제 (세기유화, C)를 첨가하였다. 이를 도 3의 슬러리 반응기에 정량펌프를 이용하여 분당 100㎖씩 주입하여, 300℃의 일정한 온도를 유지하면서 질소산화물과 황산화물을 포함한 배기가스를 통과시켜 질소산화물 및 황산화물의 제거능력을 측정하였다. 상기한 배기가스 조성은 NO 1,000ppm, SO2600ppm, O2는 4%, H2O 7%를 포함하는 헬륨가스이며, 이들 혼합가스를 100ℓ/min의 유속으로 반응기를 통과시켰다. 질소산화물의 제거능력을 측정하기 위하여서는 반응기를 통과한 가스의 NO농도를 화학발광식 NOx분석계를 이용하여 측정한 후, 다음 식에 의해 제거능력을 산출하였다.
질소산화물 제거율(%) = (입구 NO 농도 - 출구 NO 농도)/(입구 NO 농도) X 100 (%)
황산화물의 제거능력을 측정하기 위하여서는 반응기를 통과한 가스 200㎕를 분취하여 불꽃광도검출기가 부착된 기체 크로마토그래프 시스템을 이용하여 황산화물의 농도를 측정한 후, 다음 식에 의해 제거능력을 산출하였다.
황산화물 제거율(%) = (입구 SO2농도 - 출구 SO2농도)/(입구 SO2농도) X 100 (%)
상기 측정 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 2]
이산화티탄 250g, 제올라이트 5A 250g의 혼합분말과 KClO 12%, 인산 0.2% 조성의 용액을 혼합하여 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이를 180℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 3]
Bentonite 150g, Zeolite (Y) 150g의 혼합분말과 NaClO217%, KOH 1% 조성의 용액을 혼합하여 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이 슬러리 용액의 0.1%에 해당하는 고분자분산제 (세기유화, C)를 첨가하였다. 이를 130℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 4]
Ca(OH)2150g, 난석분말 150g의 혼합분말과 KMnO46%, NaClO225%, 시트르산 0.2%, 시트르산칼륨 0.2% 조성의 용액을 혼합하여 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이를 230℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 5]
천연제올라이트 100g, Ca(OH)2100g의 혼합분말과 NaClO20.5% 조성의 용액을혼합한 후 HCl을 첨가하여 pH5로 조정한 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이를 200℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 6]
천연제올라이트 100g, Ca(OH)2100g의 혼합분말과 NaClO20.5% 조성의 용액을 혼합한 후 HCl을 첨가하여 pH10으로 조정한 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이를 200℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 7]
천연제올라이트 100g, Ca(OH)2100g의 혼합분말과 NaClO20.5% 조성의 용액을 혼합하여 pH14인 2㎏의 슬러리 용액을 제조하였다. 이를 200℃에서 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 8]
CaCO350g, 활성알루미나 50g의 혼합분말과 Ca(ClO)210% 조성의 용액 10g을 혼합한 후, 200℃에서 순간분사 건조시켜 분말시료를 제조하였다. 제조된 분말시료 중 100㎎을 취하여 이를 도 3의 분말 반응기 내에 충진하고, 130℃의 일정한 온도를 유지하면서 질소산화물과 황산화물을 포함한 배기가스를 통과시켜 질소산화물 및 황산화물의 제거능력을 측정하였다. 상기한 배기가스 조성은 NO 1,000ppm, SO2600ppm, O2는 4%, H2O 7%를 포함하는 헬륨가스이며, 이들 혼합가스를 100㎖/min의 유속으로 반응기에 통과시켰다. 이를 실시예 1과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 9]
수산화알루미늄 95g, 활성탄 5g의 혼합분말과 NaClO 12% 용액 30g 및 붕산 0.5g을 용해시킨 용액을 혼합한 후, 40℃에서 30분간 건조시킨 분말시료를 제조하였다. 제조된 분말시료는 중 100㎎을 취하여, 이를 180℃의 일정한 온도를 유지하면서, 질소산화물 1000ppm, 황산화물 600ppm, 방향족 할로rps화합물 (1,2-Dichlorobenzene) 0.1ng/㎖, O2질량비로서 4%를 포함한 배기가스를 100㎖/min의 유속으로 통과시켜 실시예 1과 동일한 방법으로 질소산화물과 황산화물의 제거능력을 측정하였으며, 반응기를 통과한 가스 200㎕를 분취하여 전자포획검출기가 부착된 기체 크로마토그래피 시스템을 이용하여 방향족 할로겐 화합물 농도를 측정한 후, 다음 식에 의해 제거능력을 산출하였다.
방향족할로겐화합물 제거율(%)
= (입구 방향족할로겐화합물 농도 - 출구 방향족할로겐화합물 농도)/(입구 방향족할로겐화합물 농도) X 100 (%)
결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 10]
Ca(OH)250g, 활성실리카 50g의 혼합분말과 NaClO225%, KMnO45% 조성의 용액 50g에 중탄산나트륨 2g 및 탄산나트륨 2g을 용해시킨 용액을 혼합한 후, 50torr에서 감압건조시킨 분말시료를 제조하였다. 이를 200℃에서 실시예 8과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 11]
Perlite 50g, 카올린 (국산) 50g의 혼합분말과 KClO320% 조성의 용액 300g에 NaOH 10g을 용해시킨 용액을 혼합한 후, 0.1torr에서 감압건조시킨 분말시료를 제조하였다. 이를 300℃에서 실시예 8과 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 12]
실시예 3과 동일한 조성의 슬러리 용액을 제조하여 220℃의 반건식 반응기에 50㎏/Hr씩 분사하여 10,000N㎥/hr의 속도로 배출되는 배기가스와 반응시켰으며, 이 때 배기가스 조성은 NO 250(±50)ppm, SO2150(±30)ppm, HCl 120(±20) ppm, CO 200(±60)ppm, O211(±2)%이었다.
배출가스 내에서의 질소산화물과 황산화물, 그리고 일산화탄소의 농도는 배기가스 분석기(Flue Gas Analyser) ((독)Testo사, testo350)를 이용하여 측정하였고, 다음 식에 의해 제거능력을 산출하였다.
질소산화물 제거율(%) = (반응전 NO 농도 - 반응후 NO 농도)/(반응전 NO 농도) X 100 (%)
황산화물 제거율(%) = (반응전 SO2농도 - 반응후 SO2농도)/(반응전 SO2농도) X 100 (%)
일산화탄소 제거율(%) = (반응전 CO 농도 - 반응후 CO 농도)/(반응전 CO 농도) X 100 (%)
또한 HCl은 대기오염공정시험법의 티오시안제이수은법으로 광전분광광도계를 사용하여 460㎚ 부근에서의 흡광도를 측정하여 다음 식에 의해 반응후 농도를 산출하였다.
상기식에 의해 구해진 염화수소 농도로부터 다음식에 의해 제거능력을 산출하였다.
염화수소 제거율(%) = (반응전 HCl 농도 - 반응후 HCl 농도)/(반응전 HCl 농도) X 100 (%)
그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 13]
실시예 9와 동일한 조성의 분말시료를 제조하여 150℃의 백 필터(Bag Filter) 전단에서 100㎏/Hr씩 분사하여 10,000N㎥/hr의 속도로 배출되는 배기가스와 반응시켰으며, 이 때 배기가스 조성은 NO 150(±50)ppm, SO2300(±30)ppm, HCl 70(±20) ppm, CO 350(±60)ppm, O29(±2)%이었으며, 실시예 12와 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 14]
실시예 10과 동일한 조성의 분말시료를 제조하여 50㎏/Hr씩 분사하여 10,000N㎥/hr의 속도로 배출되는 배기가스와 190℃의 건식반응기에서 반응시켰으며, 이 때 배기가스 조성은 NO 150(±50)ppm, SO2300(±30)ppm, HCl 70(±20) ppm, CO 350(±60)ppm, O29(±2)%이었으며, 실시예 12와 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[실시예 15]
KMnO45%, NaOH 5% 혼합용액 50kg과 Perlite, Ca(OH)2가1 : 1 중량비로 혼합된 분말 50kg을 350℃의 전기집진기 전단에서 각각 다른 노즐을 통하여 총 100㎏/Hr씩 동시에 분사하여 10,000N㎥/hr의 속도로 배출되는 배기가스와 반응시켰으며, 이 때 배기가스 조성은 NO 250(±50)ppm, SO2150(±30)ppm, HCl 120(±20) ppm, CO 200(±60)ppm, O211(±2)%이었으며, 실시예 12와 동일한 방법으로 성능을 시험하여 그 결과를 표1에 표시하였다.
[비교예 1]
실시예 9의 조성물 중 활성탄과 동일한 중량을 수산화알루미늄 분말로 대체하고, 나머지 조성물은 실시예 9와 동일한 방법으로 분말시료를 제조하였다. 이를 실시예 9와 동일한 방법으로 성능을 시험하여 결과를 표1에 표시하였다.
NO제거율(%) SO2제거율(%) Dioxin제거율(%)(1.2-Dichlorobenzen) HCl 제거율(%) CO 제거율(%)
실시예 1 85 95 - - -
실시예 2 88 70 - - -
실시예 3 93 85 - - -
실시예 4 97 90 - - -
실시예 5 75 65 - - -
실시예 6 73 65 - - -
실시예 7 70 73 - - -
실시예 8 70 70 - - -
실시예 9 75 75 99.9 - -
실시예10 95 95 - - -
실시예11 96 95 - - -
실시예12 87 75 - 80 65
실시예13 65 60 - 65 30
실시예14 75 80 - 70 55
실시예15 60 85 - 87 25
비교예 1 75 75 30 - -
상기에서 본 바와 같이, 본 발명의 제거제는 배기가스 중에 포함된 질소산화물, 황산화물, 염화수소 등의 유해가스를 동시에 제거할 수 있는 능력을 가지고 있다는 것을 알 수 있으며, 그래서 본 발명의 제거제는 질소산화물을 제거하기 위하여 사용될 수 있을 뿐만 아니라 황산화물, 염화수소 등의 다른 산성가스 및 다이옥신을 제거하기 위해서도 유용하게 사용될 수 있다.
본 발명은 액상(수용액), 분말 또는 슬러리를 분사하는 간단하고 편리한 단일의 공정만으로 질소산화물뿐만 아니라 염화수소 및 황산화물 등과 같은 다른 산성가스, 일산화탄소 및 다이옥신까지도 제거할 수 있는 제거제를 제공한다. 또한, 본 발명은 이 제거제를 이용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물 등의 유해가스를 제거하는 방법을 제공한다.
본 발명의 제거제는 기존의 산화제를 이용하여 배기가스 중에 포함된 질소산화물을 제거하는 공정에 비해 간단한 공정에 적용할 수 있으며, 산화효율이 향상되어 고가의 산화제의 사용량을 줄여서 비용을 절감시킬 수 있고, 거의 모든 pH 구간에서도 산화력 및 질소산화물의 흡수력이 뛰어나다. 따라서, 이러한 제거제는 적용 pH에 대한 제약을 크게 받지 않으므로 적용분야에 대한 유연성이 매우 높다. 또한, 본 발명의 제거제를 사용함으로써 고가의 촉매탑이나 배기가스 승온비용 (에너지 비용)을 들이지 않고도 효과적으로 배기가스로부터 질소산화물을 제거할 수 있고, 기존의 습식, (반)건식의 알카리 흡수탑이나 백필터, 전기집진기, 싸이클론 등의 공정을 그대로 이용하므로 추가공정이 필요 없다. 즉, 적용성이 뛰어나다. 또한, 본 발명의 제거제는 상온에서부터 500℃의 고온까지의 넓은 온도 범위에서 적용이 가능하다.

Claims (13)

  1. 산화제 수용액을 무기분말과 혼합하고 물을 제거함으로써 무기분말에 산화제를 함침 또는 코팅시켜서 형성된 분말 형태이거나, 또는 산화제 수용액에 무기분말을 분산시켜서 형성된 슬러리 형태인 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제(단, 상기 제거제에서 산화제로서 Ca(ClO)2를 단독으로 사용하는 경우를 제외함).
  2. 제1항에 있어서, 상기 산화제의 양은 제거제 전체 중량을 기준으로 0.02~50중량%인 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  3. 삭제
  4. 제1항에 있어서, 상기 산화제 수용액이 염기 또는 완충용액(buffer)을 더 포함함으로써 상기 제거제가 염기 또는 완충용액을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  5. 제4항에 있어서, 상기 염기 또는 완충용액은 수산화나트륨, 수산화칼륨, 수산화칼슘, 탄산나트륨, 탄산수소나트륨, 중탄산나트륨, 붕산과 그의 염, 포름산과그의 염, 프탈산과 그의 염, 락트산과 그의 염, 말산과 그의 염, 타르타르산과 그의 염, 글리콜산과 그의 염, 숙신산과 그의 염, 옥살산과 그의 염, 인산과 그의 염, 초산과 그의 염, 및 시트르산과 그의 염으로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 최소한 한 개 인 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 질소산화물을 제거하기 위한 제거제.
  6. 제1항에 있어서, 상기 산화제 수용액 또는 상기 제거제는 pH 4 ~ pH 14의 범위 내에 있는 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  7. 제1항에 있어서, 상기 무기 분말은 CaCO3, CaO, Ca(OH)2, CaCl2, 천연 또는 인공 벤토나이트, 활성알루미나, 수산화알루미늄, 활성실리카, 비산재, 슬래그, 이산화티탄, 점토, 화산재, 천연 또는 인공 제올라이트, 활성탄, 펄라이트, 및 난석 분말로 이루어지는 그룹으로부터 선택되는 최소한 한 개 인 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  8. 제1항에 있어서, 상기 제거제가 슬러리 상태인 경우에, 상기 제거제 중의 고형분의 함량은 0.5~50 중량%의 범위인 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  9. 제1항에 있어서, 상기 제거제가 슬러리 상태인 경우에, 상기 제거제는 슬러리의 침전을 방지하고 분산을 좋게 하기 위한 고분자 분산제를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  10. 제1항에 있어서, 상기 산화제는 NaClO, NaClO2, NaClO3, KBrO3, KClO3, Ca(ClO)2, 및 KMnO4로 구성되는 그룹으로부터 선택되는 최소한 한 개 인 것을 특징을 하는 배기가스 중에 포함된 유해가스를 제거하기 위한 제거제.
  11. 유해가스를 포함하는 배기가스를 (반)건식 반응기, 백필터, 건식 또는 습식 전기집진기 또는 싸이클론을 통과시키는 단계,
    제1항~제10항 중의 어느 한 항의 제거제를 또는 무기 분말과 산화제 수용액을 동시에 (반)건식 반응기, (반)건식 반응기의 전단, 백필터의 전단, 건식 또는 습식 전기집진기의 전단 또는 싸이클론의 전단에 분사시킴으로써 상기 배기가스 중의 유해가스를 산화시키고 상기의 제거제에 유해가스를 안정한 형태로 흡수 또는 흡착시키는 단계, 및
    상기 유해가스가 제거된 배기가스를 배출함과 아울러 상기 유해가스를 흡수 또는 흡착한 제거제를 회수하는 단계를 포함하는 배기가스로부터 유해가스를 제거하는 방법.
  12. 제11항에 있어서, 상기 유해가스는 질소산화물, 황산화물, 염화수소, 및 다이옥신류 중 선택되는 최소한 하나인 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 유해가스를 제거하는 방법.
  13. 제11항에 있어서, 상기 (반)건식 반응기, 백필터의 전단, 건식 또는 습식 전기집진기의 전단 또는 싸이클론의 전단의 온도는 150~450℃의 범위인 것을 특징으로 하는 배기가스로부터 유해가스를 제거하는 방법.
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