KR100409185B1 - 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 맥반석 또는 제올라이트와 같은 다공성 지지체 표면에 다음 화학식 1로 표시되는 산화물이 코팅 처리되어 있어 미생물, 악취 및 얼룩과 같은 유해물질 등의 산화에 의한 탈취, 분해 뿐만 아니라 항균작용 및 원적외선 방출을 촉진시키는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재에 관한 것이다.
상기 화학식 1에서: A는 아연, 텅스텐, 철, 주석, 바나듐, 지르코늄, 크롬 및 실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 원소이고; a 및 b는 각 성분원소의 몰비를 나타내는 것으로 a=1-b 이고, 이때 b는 0.001 ∼ 1의 범위이며; x는 원자가를 맞추기 위해 정해지는 값이다.
Description
본 발명은 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 맥반석 또는 제올라이트와 같은 다공성 지지체 표면에 다음 화학식 1로 표시되는 산화물이 코팅처리되어 있어 미생물, 악취 및 얼룩과 같은 유해물질 등의 산화에 의한 탈취, 분해 뿐만 아니라 항균작용 및 원적외선 방출을 촉진시키는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재에 관한 것이다.
화학식 1
AaTibOx
상기 화학식 1에서:
A는 아연, 텅스텐, 철, 주석, 바나듐, 지르코늄, 크롬 및 실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 원소이고; a 및 b는 각 성분원소의 몰비를 나타내는 것으로 a=1-b 이고, 이때 b는 0.001 ∼ 1의 범위이며; x는 원자가를 맞추기 위해 정해지는 값이다.
1980년대 후반부터 선진국에서는 고도 산화처리 기술의 일종인 광촉매와 산화제를 이용한 광촉매 산화반응에 대한 연구가 활발하게 진행되어 왔다. 여기서 '고도 산화처리 기술'이라 함은 하이드록시 라디칼(·OH)을 중간물질로 생성하게 하여 오염물인 유기물을 산화 처리하는 보다 진보된 처리기술을 말한다. 이러한 광촉매 산화반응의 주요 장점은 과산화수소 및 오존 등의 산화제를 추가하지 않고 단순히 산소만을 공급하더라도 충분한 유기 오염물 처리효과를 얻을 수 있다는 것이고, 이러한 유기 오염물 처리효과와 더불어 살균효과를 동시에 얻을 수 있으며, 여기에 과산화수소를 투여하는 경우 산화력 및 살균효과는 더욱 증대된다.
'광촉매'란 필요한 파장대의 빛을 흡수하여 화학적 반응이 일어나도록 도와주는 물질을 말하는데, 이러한 광촉매는 광조사 하에서 산소나 물 등을 산화제로 하여 유독성 물질을 이산화탄소와 물로 완벽하게 산화시킨다. 이것은 다른 공정에 비하여 비교적 값싸고, 재생 가능한 에너지원과 화학적으로 유용한 물질을 얻을 수 있을 뿐만 아니라, 난분해성 유기물의 산화 분해 반응에 응용될 수 있는 새로운 방법으로서 인식되고 있다. 이러한 광촉매 반응 공정은 다양한 무기화합물들을 보다 위험성이 적은 물질들로 바꾸어 처분과 재생이 용이하게 하고, 유독성 유기화합물을 완전히 분해하는데 이용되기도 한다.
광촉매 반응의 기원은, 1839년에 Becquerel이 염화은(AgCl) 전극을 전해질 용액에 담근 후 짝전극과 연결했을 때 전압과 전류가 발생하는 현상을 발견한 것으로부터 시작한다. 그러나 1955년에 이르러서야 Brattin과 Garret이 이 현상을 설명하였으며, 그 이후로 산화아연와 같은 반도체를 광촉매로 이용한 유기물 분해반응 등이 보고되었으나, 획기적인 발전을 가져온 것은 1972년에 Fujishima와 Honda의 연구결과이었다. 산화·환원 반응에 사용되는 반도체 물질은 여러 종류가 있지만 실제로 광촉매 반응에 사용할 수 있는 반도체 물질은 극히 소수이고, 또한 다음과 같은 요구 조건을 만족해야 한다: 첫째, 광학적으로 활성이 있으면서 광부식 없이 안정해야 한다. 둘째, 생물학적으로나 화학적으로 비활성이어야 하며, 가시광선이나 자외선 영역의 빛을 이용할 수 있어야 할 뿐만 아니라 경제적인 측면에서도 저렴해야 한다. 일반적인 결과에 의하면, 산화물의 광촉매 반응에 대한 활성은 산화티탄 > 산화아연 > 산화지르코늄 > 산화주석 > 삼산화바나듐의 순으로 알려져 있다.
광촉매 반응에 활성을 나타내는 산화물을 고정화시키는 방법으로는 여러 가지 방법이 제안되어 있다. 대부분의 산화물이 주로 분말 형태로 사용되고 있고, 이들 입자들의 회수 및 입자에 의한 광차단 현상이 문제점으로 지적되고 있는 바, 이에 광촉매의 효율을 저하시키지 않고 효과적으로 고정화하는 방법이 필요하다. 산화물 반도체의 고정화 방법으로서 가장 일반적인 방법이 고체 지지체에코팅하는 '코팅법'이다. 유리, 금속, 세라믹스 등의 내열재료에 산화티탄 등을 고정화하는 기술은 오래 전부터 알려져 왔으며, 실제 유리나 타일 등으로 실용화되어 사용되고 있다. 이때 쓰이는 전구물질로는 티타늄 알콕사이드, 티타늄 킬레이트, 산화티탄, 질산 티타닐, 황산 티타닐, 사염화 티탄 등이 있으며, 주로 사용되는 코팅 방법으로는 침적 코팅, 스크린 인쇄, 스핀 코팅, 분무 코팅 등이 있는데, 이들은 각각 사용되는 소재 및 범위에 따라 다르다고 알려져 있다. 즉, 산화물의 광촉매 활성은 전구물질, 지지체, 코팅조건 및 기타 제반 여건에 따라 그 활성에서 커다란 차이를 보인다.
본 발명자들의 연구 결과에 따르면, 광촉매 활성을 보이는 금속의 경우 전구물질의 종류에 따라서도 커다란 활성상의 차이를 보이므로 전구물질의 선택이 매우 중요하고, 특히 적용되는 지지체 특성에 따라 광촉매 활성이 달라지므로 지지체의 선택도 매우 중요하다. 지지체의 두께는 수 ㎛ 정도로 한정되어 있으므로 고활성 광촉매 소재를 얻기 위해서는 지지체의 표면적을 증가시킬 필요가 있다.
본 발명은 상기한 본 발명자들의 연구 결과를 기본 개념으로하여 개발된 것으로, 지지체의 표면적을 최대한 넓게 하기 위하여 다공성 물질이면서 탈취 및 흡착, 그리고 원적외선 방출 기능을 한다고 알려져 있는 맥반석과 탈취와 흡착기능을 갖는 제올라이트 등을 지지체로 사용하고, 또 이러한 지지체 표면을 광촉매 활성을 보이는 금속으로 코팅하되 특정의 전구물질을 사용하여 코팅처리된 산화물 코팅층을 형성함으로써 본 발명을 완성하게 되었다.
따라서, 본 발명은 항균, 탈취 및 원적외선 방출 기능 등을 부여한 새로운 구조의 광촉매 활성을 가지는 다기능성 신소재를 제공하는데 그 목적이 있다.
도 1은 본 발명에 따른 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재와, 현재 상용화되고 있는 광촉매 제품 각각에 대한 자외선 흡수 실험 결과를 나타낸 것이다.
본 발명은 다공성 지지체의 표면이 다음 화학식 1로 표시되는 산화물로 코팅된 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재를 그 특징으로 한다.
화학식 1
AaTibOx
상기 화학식 1에서:
A는 아연, 텅스텐, 철, 주석, 바나듐, 지르코늄, 크롬 및 실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 원소이고; a 및 b는 각 성분원소의 몰비를 나타내는 것으로 a=1-b 이고, 이때 b는 0.001 ∼ 1의 범위이며; x는 원자가를 맞추기 위해 정해지는 값이다.
이와 같은 본 발명을 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
본 발명은 탈취 및 흡착기능을 가지는 다공성 물질을 지지체를 하고, 이러한 지지체의 표면에 산화티탄, 산화아연, 산화지르코늄, 산화주석, 삼산화바나듐 등의 산화물이 코팅되어 있는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재에 관한 것이다.
본 발명에 따른 다기능성 소재에 사용된 지지체는 다공성 물질로서 탈취 및흡착기능을 가지는 통상의 다공성 지지체이며 촉매제조 분야에서 일반적으로 일컫고 있는 담체(support)라고 할 수 있다. 이러한 지지체로서 구체적으로는 맥반석, 제올라이트, 활성탄 등이 사용될 수 있다. 그 중에서도 맥반석은 주요 구성 원소가 실리콘, 알루미늄이며 여기에 철, 마그네슘, 칼슘, 나트륨, 칼륨, 티탄, 인, 망간 등이 포함되어 있는 다공성 흡착 소재로서, 탈취 및 흡착기능 이외에도 원적외선이 방출시키는 것으로 공지되어 있어 본 발명에 따른 다기능성 소재에 적용시 그 효과는 더욱 증대될 수 있다.
한편, 본 발명의 다기능성 소재는 상기한 다공성 물질을 지지체하고 그 표면에 티탄(Ti)과 A 성분 원소에 해당하는 전구물질을 적절한 용매에 녹여 코팅 또는 함침시켜 활성부분인 [AaTimOx]의 코팅층이 형성되어 있다. 이때 티탄을 포함하는 전구물질로는 티타늄 알콕사이드, 티타늄 킬레이트, 산화티탄, 질산 티타닐, 황산 티타닐, 사염화 티탄 등을 사용하며, 바람직하기로는 티타늄 알콕사이드, 사염화 티탄의 티탄 전구물질을 사용하는 것이다. A 성분 원소가 포함된 전구물질은 아세테이트, 시트레이트, 질산, 트리페닐 등의 음이온 함유염 또는 그 밖의 화합물도 사용이 가능하며, 바람직하기로는 아세테이트, 질산의 전구물질을 사용하는 것이 바람직하다. 다공성 지지체에 함침한 활성물질은 50 ∼ 150 ℃로 건조하고, 다시 150 ∼ 1,200 ℃에서 바람직하기로는 300℃ ∼ 800℃에서 소성하므로써 본 발명이 목적으로 하는 다기능성 소재를 제조하게 된다.
이상에서 설명한 바와 같은 본 발명의 다기능성 소재는 다공성 지지체를 코아로 하고, 코아의 표면이 산화물로 코팅 처리된 이중구조를 갖고 있으며, 이들 각각은 서로 다른 역할을 담당하게 된다. 즉, 코아 부분에 해당하는 다공성 지지체는 분해하고자 하는 유해 물질이 흡착되도록 하고, 산화물로 구성된 활성층에서는 광이 조사되면 흡착된 유해 물질들이 산화되어 제거되는 것이다. 이에 더하여 코아 부분이 탈취 및 흡착기능 이외에 원적외선을 방출하는 특성을 가진다면 활성부분은 광분해 뿐만 아니라 항균 등의 또다른 효과를 가지게 된다.
이와 같은 본 발명은 다음의 실시예에 의거하여 더욱 상세히 설명하겠는 바, 본 발명이 이에 의해 한정되는 것은 아니다.
실시예 1
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Zn(NO3)2·6H2O 2.97 g과 (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O 2.94 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 함침시켰다. 그런 다음 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 [Ti0.1Zn0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 2
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g, Zn(NO3)2·6H2O 2.97 g과(NH4)2TiO(C2O4)2·H2O 2.94 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 함침시켰다. 그런 다음 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 3
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g, ZrO(NO3)2·H2O 2.31 g과 (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O 2.94 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 함침시켰다. 그런 다음 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 [Ti0.1Fe0.1Zr0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 4
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g과 (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O 2.94 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 함침시켰다. 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 300℃로 처리한 다음, NH4VO31.17 g에 물을 가하여 용해시킨 다음 40% 실리카 졸을 첨가하여 만든 용액을 다시 가하여 2차로 함침시켰다. 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 [Ti0.1Fe0.1V0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 5
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g과 Zn(NO3)2·6H2O 2.97 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 1차로 함침시켰다. 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 300℃로 처리한 다음, 다시 티타늄 이소프로폭시드 2.84 g과 이소프로필 알콜을 가하여 2차로 함침시켰다. 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 티탄의 전구물질이 상기 실시예들과 다른 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 6
맥반석 100 g을 취하고, 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g과 Zn(NO3)2·6H2O 2.97 g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 1차로 함침시켰다. 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 300℃로 처리한 다음, 다시 티타늄 부톡시드 3.4 g과 부틸알콜을 가하여 2차로 함침시켰다. 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 티탄의 전구물질이 상기 실시예들과 다른 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 7
맥반석 100 g을 취하고 여기에 Fe(NO3)3·9H2O 4.04 g과 Zn(NO3)2·6H2O 2.97g을 10% HNO3에 용해하여 만든 용액을 가하여 1차로 함침시켰다. 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 300℃로 처리한 다음, 다시 황산 티타닐 1.60 g을 포함한 황산 수용액을 가하여 2차로 함침시켰다. 핫플레이트에서 물을 증발시킨 후 150℃에서 건조하고 다시 400℃로 가하여 소성시켜 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][맥반석]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 8
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 1과 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Zn0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 9
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 2와 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 10
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 3과 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1Zr0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 11
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 4와 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1V0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 12
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 5와 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 13
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 6과 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
실시예 14
맥반석 대신 제올라이트를 사용하여 실시예 7과 동일한 방법으로 제조하여 [Ti0.1Fe0.1Zn0.1Ox][제올라이트]로 표시되는 소재를 제조하였다.
구 분 | [활성성분][코아성분] | 티탄 전구물질 | A성분 전구물질 |
실시예 1 | [TiZnOx][맥반석] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Zn(NO3)2·6H2O |
실시예 2 | [TiFeZnOx][맥반석] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 3 | [TiFeZrOx][맥반석] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2OZrO(NO3)2·H2O |
실시예 4 | [TiFeVOx][맥반석] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2O |
실시예 5 | [TiFeZnOx][맥반석] | Ti[OCH(CH3)2]4 | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 6 | [TiFeZnOx][맥반석] | Ti[O(CH2)3CH3]4 | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 7 | [TiFeZnOx][맥반석] | TiOSO4 | Fe(NO3)3·9H2O Zn(NO3)2·6H2O |
실시예 8 | [TiZnOx][제올라이트] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Zn(NO3)2·6H2O |
실시예 9 | [TiFeZnOx][제올라이트] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 10 | [TiFeZrOx][제올라이트] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2OZrO(NO3)2·H2O |
실시예 11 | [TiFeVOx][제올라이트] | (NH4)2TiO(C2O4)2·H2O | Fe(NO3)3·9H2O |
실시예 12 | [TiFeZnOx][제올라이트] | Ti[OCH(CH3)2]4 | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 13 | [TiFeZnOx][제올라이트] | Ti[O(CH2)3CH3]4 | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실시예 14 | [TiFeZnOx][제올라이트] | TiOSO4 | Fe(NO3)3·9H2OZn(NO3)2·6H2O |
실험예
상기 실시예 1에서 제조한 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재와, 현재 상용화되고 있는 타사 제품의 광촉매 각각에 대하여 자외선 흡수 실험(Diffuse Reflectance Spectroscope)을 수행하였고, 그 결과를 도 1로 첨부하였다.
도 1에 따르면, 본 발명에 따른 다기능성 소재는 현재 상용화되고 있는 타사 제품의 광촉매에 견주어 동등 이상의 우수한 자외선 흡수능을 갖고 있음을 알 수있다.
상기에서 설명한 바와 같이, 본 발명에 따른 이중구조의 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재는 기존 광촉매의 한정된 기능을 개선했다는 데 그 의의가 있다. 즉, 본 발명은 표면적이 넓고 유해물질의 흡착력을 높여줄 뿐만 아니라 자체적으로 원적외선을 방출할 수 있는 다공성 물질을 지지체로 사용하고 있고, 활성부분에는 태양광의 한정된 영역에서만 빛을 흡수하여 광활성을 나타내는 티탄(Ti) 뿐만 아니라 항균과 더불어 가시광선 영역에서도 광활성을 나타낼 수 있는 원소들을 첨가하여 촉매의 기능을 더욱 개선시킨 것이다. 특히, 활성부분에는 티탄(Ti) 외에도 약 10여종의 원소를 포함시키므로써 촉매의 활성을 더욱 증대시키는 효과와 더불어 전자의 이동을 원활하게 해주어 서로간의 상승효과를 증가시킬 수 있다.
따라서, 본 발명에 따른 소재는 도료, 페인트, 피혁, 직물, 합성수지, 유리 등에 기능성을 부여하는데 매우 유용하다.
Claims (4)
- 다공성 지지체의 표면이 다음 화학식 1로 표시되는 산화물로 코팅된 것임을 특징으로 하는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재.화학식 1AaTibOx상기 화학식 1에서:A는 아연, 텅스텐, 철, 주석, 바나듐, 지르코늄, 크롬 및 실리콘 중에서 선택된 1종 이상의 원소이고; a 및 b는 각 성분원소의 몰비를 나타내는 것으로 a=1-b 이고, 이때 b는 0.001 ∼ 1의 범위이며; x는 원자가를 맞추기 위해 정해지는 값이다.
- 제 1 항에 있어서, 상기 다공성 지지체가 맥반석 또는 제올라이트인 것임을 특징으로 하는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재.
- 제 1 항에 있어서, 상기 티탄(Ti) 전구물질이 티타늄 알콕사이드, 티타늄 킬레이트, 산화티탄, 질산 티타닐, 황산 티타닐 및 사염화 티탄 중에서 선택된 것임을 특징으로 하는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재.
- 제 1 항에 있어서, 상기 A 성분 원소 전구물질이 아세테이트, 시트레이트, 질산 및 트리페닐 중에서 선택된 음이온 함유 염인 것임을 특징으로 하는 광촉매 활성을 가지는 다기능성 소재.
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Also Published As
Publication number | Publication date |
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KR20020061090A (ko) | 2002-07-22 |
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