KR100277787B1 - Anode for Lithium Ion Secondary Battery - Google Patents
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Abstract
두 가지 종류의 양극 활물질을 동시에 사용하여 각각의 양극 활물질이 가지는 단점을 보완하기 위하여, 판상의 전류 집전체; 화학식 Li1-xM1-yM'yO2(여기서 0 ≤ x < 1이며,0 ≤ y <0.5 이고, M은 Co, Ni, Mn 및 Fe로 이루어진 전이 금속중에서 선택된 것이고, M'은 Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al 및 Ga으로 이루어진 알카리토 금속중에서 선택된다.)로 표시되며 상기 전류 집전체의 한 면에 코팅되어 있는 제1 양극 활물질; 및 화학식 Li1-xN1-yN'1-yO2(여기서 0 ≤ x < 1이며,0 ≤ y <0.5 이고, N은 Co, Ni, Mn 및 Fe로 이루어진 전이 금속중에서 선택된 것으로서, 상기 M과는 서로 다른 것이고, N'은 Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al 및 Ga으로 이루어진 알카리토 금속중에서 선택된다.)로 표시되며 상기 전류 집전체의 다른 한 면에 코팅되어 있는 제2 양극 활물질을 포함하는 리튬 이온 이차 전지용 양극을 제공한다.In order to compensate for the disadvantages of each positive electrode active material by using two kinds of positive electrode active material at the same time, plate current collector; Li 1-x M 1-y M ' y O 2 , where 0 ≦ x <1, where 0 ≦ y <0.5, M is selected from transition metals consisting of Co, Ni, Mn and Fe, and M ′ is Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al and Ga is selected from the alkali metal;) a first positive electrode active material is coated on one side of the current collector; And Li 1-x N 1-y N ′ 1-y O 2 , wherein 0 ≦ x <1, 0 ≦ y <0.5, and N is selected from transition metals consisting of Co, Ni, Mn, and Fe, Is different from M, and N 'is selected from alkaline metals consisting of Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al, and Ga.) And coated on the other side of the current collector. Provided is a positive electrode for a lithium ion secondary battery containing a positive electrode active material.
Description
본 발명은 리튬 이온 이차 전지용 양극에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 두 가지 종류의 양극 활물질을 동시에 사용하여 각각의 양극활물질의 단점을 보완한 리튬 이온 이차 전지용 양극에 관한 것이다.The present invention relates to a positive electrode for a lithium ion secondary battery, and more particularly, to a positive electrode for a lithium ion secondary battery that compensates for the disadvantages of each positive electrode active material by using two kinds of positive electrode active materials at the same time.
최근 전자 장비의 소형화 및 경량화가 실현되고 휴대용 전자 기기의 사용이 일반화됨에 따라, 높은 에너지 밀도를 가지는 리튬 이차 전지에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 특히, 리튬 이차 전지 중 리튬 이온 이차 전지는 리튬 금속을 함유하지 않으므로 안정성이 우수하고 작동 전압이 비교적 높으며, 수명이 우수하여 첨단 전자 기기 분야에서 그 수요가 증가하고 있다. 리튬 이온 이차 전지는 리튬 이온의 인터칼레이션(intercalation) 및 디인터칼레이션(deintercalation)이 가능한 물질을 음극 및 양극으로 사용하고, 상기 양극과 음극 사이에 리튬 이온의 이동이 가능한 유기 전해액 또는 폴리머 전해액을 충전시켜 제조하며, 리튬 이온이 상기 양극 및 음극에서 인터칼레이션/디인터칼레이션 될 때의 산화, 환원 반응에 의하여 전기적 에너지를 생성한다.Recently, as miniaturization and light weight of electronic equipment are realized and the use of portable electronic devices is generalized, research on lithium secondary batteries having high energy density has been actively conducted. In particular, since lithium ion secondary batteries of lithium secondary batteries do not contain lithium metal, their demands are increasing in the field of high-tech electronic devices because they have excellent stability, relatively high operating voltage, and excellent lifetime. A lithium ion secondary battery uses an organic electrolyte or a polymer electrolyte that uses a material capable of intercalation and deintercalation of lithium ions as a cathode and an anode, and allows lithium ions to move between the anode and the cathode. It is prepared by charging, and generates electrical energy by oxidation and reduction reaction when lithium ions are intercalated / de-intercalated in the positive electrode and the negative electrode.
이러한 리튬 이차 전지의 음극(anode) 활물질로는 구조 및 전기적 성질을 유지하면서 가역적으로 리튬이온을 받아들이거나 공급할 수 있는 탄소계 물질이 주로 사용되고 있으며, 양극(cathode) 활물질로는 리튬 이온의 삽입과 탈리가 가능한 금속의 칼코겐화(chalcogenide) 화합물이 일반적으로 사용되며, 대표적으로는 LiCoO2,LiMn2O4, LiNiO2, LiMnO2등의 복합 금속 산화물이 실용화되어 있다. 이와 같은 양극 활물질을 카본 블랙과 같은 도전제, 러버 계열 결착제 및 물과 혼합하여 양극 활물질 슬러리 조성물을 제조한 후, 알루미늄 호일 등의 얇은 금속판에 코팅하여 리튬 이온 이차 전지의 양극으로 사용한다.As the anode active material of the lithium secondary battery, a carbon-based material capable of reversibly receiving or supplying lithium ions while maintaining its structure and electrical properties is mainly used, and insertion and desorption of lithium ions as a cathode active material is mainly used. Chalcogenide compounds of soluble metals are generally used, and typically, composite metal oxides such as LiCoO 2, LiMn 2 O 4 , LiNiO 2 , and LiMnO 2 have been put to practical use. The positive electrode active material is mixed with a conductive agent such as carbon black, a rubber-based binder, and water to prepare a positive electrode active material slurry composition, and then coated on a thin metal plate such as aluminum foil to be used as a positive electrode of a lithium ion secondary battery.
상기 양극 활물질중 LiMn2O4등의 Mn계 활물질은 합성하기도 쉽고, 값이 비교적 싸며, 환경에 대한 오염도 가장 적은 장점이 있으나, 용량이 작다는 단점이 있으며, LiCoO2와 같은 Co계 양극 활물질은 양호한 전기전도도와 높은 전지 전압을 나타내고 다른 양극 활물질보다 안전에 현재 상용화되어 있으나, 가격이 비싸고 상대적으로 용량이 적다는 단점이 있다. 또한 상기 LiNiO2와 같은 Ni계 활물질은 상기 양극 활물질중 가장 값이 싸며, 가장 높은 방전 용량을 나타내지만 합성하기가 어려울 뿐만 아니라 안전성에 문제가 있어 현재까지 상용화되지 못하고 있다.Among the cathode active materials, Mn-based active materials such as LiMn 2 O 4 are also easy to synthesize, have a relatively low value, and have the least advantages to the environment. However, they have a small capacity. Co-based cathode active materials such as LiCoO 2 It shows good electrical conductivity and high battery voltage and is currently commercialized for safety than other positive electrode active materials, but has the disadvantage of being expensive and having relatively low capacity. In addition, the Ni-based active material such as LiNiO 2 has the lowest value among the cathode active materials, shows the highest discharge capacity, but is difficult to synthesize, and also has a safety problem, which has not been commercialized to date.
이와 같이 각각의 활물질이 가지는 단점을 극복하기 위하여 LiNi1-xCoxO2(0<X<1)와 같이 Ni과 Co 모두를 포함하는 복합 금속 양극 활물질이 개발되고 있으나, 이들의 제조방법이 복잡하고, 양극 활물질의 특성을 정확히 제어하기 어려운 단점이 있다.In order to overcome the disadvantages of each active material as described above, a composite metal cathode active material including both Ni and Co, such as LiNi 1-x Co x O 2 (0 <X <1), has been developed. It is complicated and has a disadvantage in that it is difficult to accurately control the characteristics of the positive electrode active material.
따라서, 본 발명의 목적은 두 가지 종류의 양극 활물질을 사용하여 각각의 양극 활물질이 가지는 단점을 보완한 리튬 이온 이차 전지용 양극을 제공하는 것이다.Accordingly, an object of the present invention is to provide a positive electrode for a lithium ion secondary battery by using two kinds of positive electrode active materials to compensate for the disadvantages of each positive electrode active material.
본 발명의 다른 목적은 두 가지 종류의 양극 활물질을 사용하여 간단한 방법으로 제조할 수 있는 리튬 이온 이차 전지용 양극을 제공하는 것이다.Another object of the present invention is to provide a positive electrode for a lithium ion secondary battery that can be produced by a simple method using two kinds of positive electrode active materials.
또한 본 발명은 전지의 안전성을 향상시킴과 동시에 용량 특성을 개선할 수 있는 리튬 이온 이차 전지용 양극을 제공하는 것을 목적으로 한다.In addition, an object of the present invention is to provide a positive electrode for a lithium ion secondary battery that can improve the safety of the battery and at the same time improve the capacity characteristics.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 판상의 전류 집전체, 화학식 Li1-xM1-yM'yO2(여기서 0 ≤ x < 1이며,0 ≤ y <0.5 이고, M은 Co, Ni, Mn 및 Fe로 이루어진 전이 금속중에서 선택된 것이고, M'은 Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al 및 Ga으로 이루어진 알카리토 금속중에서 선택된다.)로 표시되며 상기 전류 집전체의 한 면에 코팅되어 있는 제1 양극 활물질; 및 화학식 Li1-xN1-yN'1-yO2(여기서 0 ≤ x < 1이며,0 ≤ y <0.5 이고, N은 Co, Ni, Mn 및 Fe로 이루어진 전이 금속중에서 선택된 것으로서, 상기 M과는 서로 다른 것이고, N'은 Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al 및 Ga으로 이루어진 알카리토 금속중에서 선택된다.)로 표시되며 상기 전류 집전체의 다른 한 면에 코팅되어 있는 제2 양극 활물질을 포함하는 리튬 이온 이차 전지용 양극을 제공한다.In order to achieve the above object, the present invention provides a plate-shaped current collector, the formula Li 1-x M 1-y M ' y O 2 (where 0 ≤ x <1, 0 ≤ y <0.5, M is Co, Is selected from transition metals consisting of Ni, Mn and Fe, and M 'is selected from alkaline metals consisting of Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al and Ga. A coated first positive electrode active material; And Li 1-x N 1-y N ′ 1-y O 2 , wherein 0 ≦ x <1, 0 ≦ y <0.5, and N is selected from transition metals consisting of Co, Ni, Mn, and Fe, Is different from M, and N 'is selected from alkaline metals consisting of Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al, and Ga.) And coated on the other side of the current collector. Provided is a positive electrode for a lithium ion secondary battery containing a positive electrode active material.
이하, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.Hereinafter, the present invention will be described in more detail.
본 발명의 리튬 이온 전지용 양극은 얇은 판상으로 형성되어 있는 양극 전류 집전체의 양면에 서로 다른 특성을 가진 양극 활물질 조성물을 각각 코팅하여 형성된다. 이때, 사용되는 양극 집전체는 양극 활물질의 산화, 환원 과정중에 발생한 전자의 이동을 원활하게 하기 위한 것으로서, 전기 전도도가 높을 물질을 사용하여 제조하며, 가능한 얇게 만드는 것이 부피가 한정된 전지 내에 양극 활물질의 충진량을 높일 수 있으므로 바람직하다. 따라서 이러한 양극 집전체는 전기 전도도가 높은 알루미늄을 호일 형태로 가공하여 제조하는 것이 바람직하다.The positive electrode for a lithium ion battery of the present invention is formed by coating a positive electrode active material composition having different characteristics on both surfaces of a positive electrode current collector formed in a thin plate shape. In this case, the positive electrode current collector used is for smoothing the movement of electrons generated during oxidation and reduction of the positive electrode active material, and is manufactured using a material having high electrical conductivity, and making the thinnest possible thin film of the positive electrode active material in a battery having a limited volume. It is preferable because the filling amount can be increased. Therefore, such a positive electrode current collector is preferably manufactured by processing aluminum having high electrical conductivity into a foil form.
이와 같이 판상으로 형성되어 있는 양극 집전체의 양면에는 서로 다른 전이금속을 포함하며, 그 특성이 다른 양극 활물질 조성물을 코팅한다. 상기 양극 활물질은 Li1-xM1-yM'yO2또는 Li1-xN1-yN'1-yO2(여기서 0 ≤ x < 1이며, 0 ≤ y <0.5 이고, M과 N은 Co, Ni, Mn 및 Fe로 이루어진 전이 금속중에서 선택된 것으로서 서로 다른 것이고, M' 및 N'은 Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al 및 Ga으로 이루어진 알카리토 금속중에서 선택된다.)이다. 즉, 상기 양극 집전체의 양면에 코팅되는 양극 활물질의 주성분인 전이 금속은 서로 다른 것이고, 보조성분인 알카리토류 금속 M' 및 N'은 서로 동일할 수도 있다. 상기 양극 활물질에서 M은 Co이고 N은 Ni인 것이 바람직하며, 이와 같이 LiCoO2와 같은 Co계 양극 활물질과 LiNiO2와 같은 Ni계 양극 활물질을 전류 집전체의 양면에 도포하면, Co계 양극 활물질이 가지는 양호한 전기전도도와 높은 전지 전압 및 안전성 등의 특성을 나타낼 뿐만 아니라, Ni계 활물질이 가지는 높은 방전 용량을 함께 나타내므로, 각각의 양극 활물질의 단점을 보완할 수 있다. 가장 바람직하기로는 상기 Co계 양극활물질에는 보조성분으로서 알카리토류 금속이 포함되지 않는 것이 좋다.Thus, both surfaces of the positive electrode current collector formed in a plate shape include different transition metals, and the positive electrode active material composition having different properties is coated. The positive electrode active material is Li 1-x M 1-y M ' y O 2 or Li 1-x N 1-y N' 1-y O 2 (where 0 ≦ x <1, 0 ≦ y <0.5, and M And N are selected from among transition metals consisting of Co, Ni, Mn and Fe, and M 'and N' are selected from alkaline metals consisting of Mg, Ca, Sr, Ba, B, Al and Ga.) to be. That is, transition metals, which are main components of the cathode active material coated on both surfaces of the cathode current collector, are different from each other, and alkaline earth metals M ′ and N ′, which are auxiliary components, may be the same. In the positive electrode active material, M is Co and N is Ni. Preferably, when a Co-based positive electrode active material such as LiCoO 2 and a Ni-based positive electrode active material such as LiNiO 2 are applied to both sides of the current collector, the Co-based positive electrode active material is The branch not only exhibits good electrical conductivity, high battery voltage, safety, and the like, but also exhibits high discharge capacity of the Ni-based active material, and thus can compensate for the disadvantages of the positive electrode active materials. Most preferably, the Co-based cathode active material does not contain an alkaline earth metal as an auxiliary component.
이와 같은 양극 활물질, 도전제인 카본 블랙, 러버 계열 결착제 및 물을 혼합하여 공지의 방법에 따라 제1 및 제2 양극 활물질 조성물을 제조한 후, 제1 및 제2 양극활물질 조성물을 알루미늄 호일 전류 집전체의 양면에 각각 균질하게 도포하여 리튬 이차 전지용 양극을 제조한다.After preparing the first and second positive electrode active material compositions according to a known method by mixing such a positive electrode active material, a carbon black, a rubber-based binder and water as a conductive agent, the first and second positive electrode active material compositions are prepared using an aluminum foil current collector. It is apply | coated homogeneously to both surfaces of the whole, and the positive electrode for lithium secondary batteries is manufactured.
본 발명의 리튬 이온 이차 전지용 양극과 통상의 방법에 따라 제조된 음극을 사용하여 전지를 조립한다. 일반적으로는 음극 활물질로서 흑연 또는 탄소 계열의 화합물, 도전제, 러버 계열 결착제 및 물을 혼합하여 음극 활물질 조성물을 제조한 후, 구리 호일 전류 집전체에 도포하여 리튬이차전지용 음극을 제조한다. 이와 같은 방법으로 제조한 양극과 음극을 탭 웰딩하고 세퍼레이터를 사이에 두고 와인딩하여 젤리 롤 타입상으로 만든 다음 전지 캔에 삽입한 다음, 전해액을 붓고 상부용접하여 리튬 이온 이차 전지를 제조한다.The battery is assembled using the positive electrode for lithium ion secondary batteries of this invention and the negative electrode manufactured according to the conventional method. In general, a negative electrode active material is prepared by mixing a graphite or carbon-based compound, a conductive agent, a rubber-based binder, and water as a negative electrode active material, and then applying a copper foil current collector to prepare a negative electrode for a lithium secondary battery. A positive electrode and a negative electrode manufactured by the above method were tab welded and wound with a separator interposed therebetween to make a jelly roll type, and then inserted into a battery can. Then, an electrolyte solution was poured and top welded to manufacture a lithium ion secondary battery.
본 발명의 리튬 이온 이차 전지용 양극은 Ni계 양극 활물질의 장점인 높은 방전 용량과 Co계 양극활물질의 장점인 양호한 전기전도도와 높은 전지 전압 및 안전성 등의 특성을 나타낼 뿐만 아니라, 고가의 Co계 양극활물질의 사용량을 줄일 수 있으므로 경제적이다.The positive electrode for a lithium ion secondary battery of the present invention not only exhibits high discharge capacity, which is an advantage of the Ni-based positive electrode active material, good electrical conductivity, high battery voltage and safety, which is an advantage of the Co-based positive electrode active material, but also an expensive Co-based positive electrode active material. It is economical because it can reduce the amount of use.
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