KR100236882B1 - 일산화질소를 제거하기 위한 일산화질소와 이산화 황을 함유하는 가스의 정화방법 - Google Patents

일산화질소를 제거하기 위한 일산화질소와 이산화 황을 함유하는 가스의 정화방법 Download PDF

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Abstract

일산화질소를 이산화질소로 산화시키는데 필요한 화학량론적 양과 최소한 동일한 가스에 일정량의 산소를 사용하고, 가스를 알카리 금속 중탄산염으로 처리하는, 이산화 황과 일산화질소를 함유하는 가스의 정화방법, 본 발명은 전기-생산 발전소에서 황-함유 화석연료의 연소에 의하여 발생되는 연기의 정화에 사용한다.

Description

[발명의 명칭]
일산화질소를 제거하기 위한 일산화질소와 이산화 황을 함유하는 가스의 정화방법
[발명의 상세한 설명]
본 발명은 독성불순물을 제거하기 위한 가스의 정화에 관한 것으로, 특히 연기를 대기로 방출하기 전에 발전소에서 나온 연기를 정화하는 것에 관한 것이다.
더우기 본 발명은 질소의 산화물, 특히 일산화질소(NO)를 제거하기 위한 가스의 정화방법에 관한 것이다.
화석연료(석탄, 코오크, 휘발유, 석유유도체)는 통상 황 또는 황 화합물과, 질소화합물을 함유한다. 따라서, 공기에서나 산소의 존재하에 이들의 연소에 의하여 발생되는 연기는 이산화 황과 질소의 산화물로 오염된다. 이들 연기에서, 질소의 산화물은 대부분 일산화질소(NO)로 이루어지고, 나머지는 주로 이산화질소(NO2)로 이루어진다.
이산화 황, 일산화질소와 이산화질소의 독성이 높은 것은 이들을 대기에 방출하기 전에 연기에서 이들을 제거해야 하는 것을 의미한다.
미국특허 US-A-4,838,147(와그너 비로에이지)에는 알칼리 금속 아황산염과 암모니아 가스를 연기에 주입하여 질소의 산화물을 암모니아에 의하여 질소로 연속환원되는 일산화이질소(N2O)로 환원시켜서 하는 질소의 산화물을 제거하는 연기의 정화방법이 제안되어 있다. 연기가 질소의 산화물과 이산화 황을 동시에 함유하는 경우에, 알카리 금속 아황산염은 이에 알카리 금속 중탄산염 또는 탄산염을 주입하므로서 연기의 원위치에 형성된다.
이 공지방법의 결함은 광범위한 안전성 측정으로 독성을 나타내는 가스상 시약(암모니아)을 포함한, 여러가지 시약을 사용하는 것이 필수적인 것이다.
국제특허출원 WO 86/06711에는 이산화 항, 일산화질소와 이산화질소를 함유하는 가스의 이-단계 정화방법이 기술되어 있다. 첫째단계에서, 산소와 탄화수소의 혼합물을 정화될 가스에 주입하고, 이를 고온(800。F 또는 700K 이상)에서 유지하여, 퍼옥실 이온의 중간체를 통하여 일산화질소를 이산화질소로 산화시키고; 둘째단계에서 첫째단계에서 수집된 가스를 이로부터 이산화 황을 제거하기 위하여 중탄산나트륨과 처리하여, 아황산나트륨, 황산나트륨, 질산나트륨과 질소를 형성시킨다.
이러한 공지방법은 여러가지 사약(산소, 탄화수소, 중탄산나트륨)이 요구되는 결함을 갖는다. 또한 이는 고온(700K이상)에서 산소와 탄화수소의 혼합물을 가스에 주입하는 복합장치를 필요로 하는 부가적 결함을 갖는다.
본 발명은 고가거나 위험한 부가적 시약이 필요없이, 일산화질소를 제거하기 위하여 알카리 금속 중탄산염을 작용시켜서 가스정화를 효과적으로 할 수 있고 더우기, 온화한 온도에서 행할 수 있는 새로운 방법을 제공하므로서 상술한 공지방법의 결함을 극복한다.
따라서, 본 발명은 일산화질소를 이산화질소를 산화시키는데 소요되는 화학량론적 양과 최소한 동일한 가스에 일정량의 산소를 사용하여서 하는, 알칼리 금속 중탄산염에 의하여 일산화질소를 제거하기위한 일산화질소와 이산화 황을 함유하는 가스의 정화방법에 관한 것이다.
본 발명은 일산화질소(NO)와 이산화 황(SO2)을 동시에 함유하는 모든 가스에 사용한다. 특히 본 발명은 공기 또는 산소의 존재하에 연소성 물질의 연소에 의하여 발생되는 가스에 사용한다. 이후, 연소성 물질의 연소에서 나오는 가스를 “연기”라 칭한다. 본 발명을 연기에 사용하는 경우에, 연소성 물질은 한정되어 있는 것은 아니고, 가스, 액체 또는 고체일 수 있다. 이는 화석연료(천연가스, 석유와 이의 유도체, 석탄과 코오크와 같은 것), 바이오메스 또는 예를들어 가정이나 도시쓰레기에서 나오는 가연성 무기 또는 유기물질을 함유할 수 있다. 연기의 급원은 한정되어 있는 것은 아니며, 이들은 예를들어 전기-생산 발전소에서 장거리 중앙난방 장치에서 또는 가정이나 도시쓰레기의 소각용 장치에서 나올 수 있다.
본 발명에 따른 방법으로 처리된 가스는 필히 이산화 황과 일산화질소(NO)를 함유한다. 또한 이는 일산화질소 이외에, 질소의 다른 산화물, 예를들어 일산화이질소(NO2), 삼산화이질소(N2O3), 오산화이질소(N2O5)와 이산화질소(NO2)를 함유할 수 있다.
이후, 가스에서 질소의 산화물은 이를 전체적으로 NOX로 표시할 것이다. 일반규칙에 따라서, 가스에서 전체 질소산화물(NOX)내의 일산화질소(NO]의 체적부분은 50% 이상이고 일반적으로 75%이며; 이는 100%일 수 있다. 변형으로서 가스는 다른 화합물을 함유할 수 있다.
본 발명에 따라서 다음 반응식에 의하여 일산화질소를 이산화질소로 산화하는데 이론적으로 요구되는 양에 해당하는 화학량론적 양과 최소한 동일한 가스에 일정량의 산소를 사용한다.
2NO+O2→2NO2
더우기, 본 발명에 따른 방법에서, 산소의 필수적 기능이 일산화질소를 이산화질소로 산화시키는데 있는 것은 아니며, 따라서 이는 산화시키는데 이론적으로 필요한 화학량론적 양과 최소한 동일한 양으로, 가스내에서 일산화질소와 공존한다. 본 발명에 따르면 가스에서 O2: NO의 몰비는 최소한 0.5이어야 한다.
실제, 가스내에서 1이상, 바람직하기로는 2이상인 O2: NO의 몰비가 되도록 하는 것이 바람직함을 알 수 있고 2.5이상의 값이 권장할 만하다. 비록 본 발명에 따른 방법에서 가스내의 산소함량에 상한선은 없으나, 처리될 가스의 체적이 적절하지 못하게 증가하지 않도록 O2: NO의 몰비가 100을 초과하여서는 유리하지 못하다. 일반적으로 3.5이상의 값이 적합하고, 5이상의 값을 가질때가 바람직하다. 산소는 순수한 형태로 또는 더 간단하게는 주위공기 형태로 사용할 수 있다. 처리된 가스가 연기인 경우에, 산소는 연료의 연소위치로 통과되는 과량의 공기에 의하여 공급될 수 있으며; 또한 연소위치 아래로 흐르는 연기에 공기를 주입할 수 있다.
이론적 설명에 구애되지 않는다면, 본 발명자는 알카리 금속 중탄산염에 의하여 일산화질소와 이산화질소를 제거하는 가스의 점화는 다음 반응식에 따라서, 알카리 금속 피로아황산염의 중간체 형성을 통하여 일어나는 것으로 믿는다 :
2MHCO3+2SO2→M2S2O5+H2O+2CO2
M2S2O5+2NO→MNO2+MNO3+2SO2
M2S2O5+2NO+O2→MNO2+MNO+2SO2
따라서, 가스에서 이산화 황의 양은 가스에서 모든 일산화질소와 이산화질소를 소모시키는데 충분한 양의 알카리 금속 피로아황산염을, 알카리 금속 중탄산염과 반응시켜서 형성시키고 상술한 반응식에 따라서 알카리 금속질산염과 아질산염을 형성시키는데 필요한 이론적양과 최소한 같아야 한다. 일반적 규칙에 따르면, 가스가 동일한 양(몰로 표시)의 이산화황, 질소의 산화물 NOX와 알카리 금속 중탄산염을 함유하는 것이 필요하다. 그러나, 일단 공정이 시작되면, 소모되는 것과 동일한 일정량의 이산화 황이 유리되는 것이 관찰되었다. 실제, 정화될 가스내에서 0.2이상 바람직하기로는 0.5이상의 SO2: NO의 몰비를 가져오도록 하는 것이 바람직함을 알 수 있다. 비록 공정에서 이산화 황의 함량에 상한성이 없다 하더라도, 처리될 연기체적이 적절치 못하게 증가하지 않도록 SO2: NO의 몰비가 3을 초과하면 유익하지 못하다. 특히 1 내지 2의 SO2: NO의 몰비가 유리함이 판명되었다.
실제 경험으로, 질소의 산화물을 효과적으로 정화하여 제거하기 위하여 가스가 최소한 0.06%, 바람직하기로는 0.1%의 체적농도의 산소와 최소한 100ppm, 바람직하기로는 200ppm 이상의 체적농도의 이산화 황으로 정화되는 것이 바람직함이 지적되고 있다. 가스에서 0.15% 이상의 산소와 350ppm 이상의 이산화 황의 체적농도가 매우 적합하며, 특히 0.25% 이상의 산소와 500ppm의 이산화 황의 체적농도가 유리하다. 일반적으로 가스에서 750ppm의 이산화 황의 체적농도를 초과하는 것은 적절치 못함이 나타났고 따라서 600~750ppm의 이산화 황의 값이 만족스러운 것이다. 산소에 있어서, 신속한 공정진행에 지장을 주지않고 대량으로 사용될 수 있다. 더우기, 가스에서 산소의 체적농도는 10%를 초과하지 않는다.
알칼리 금속 중탄산염은 정화될 가스에서 일산화질소의 몰당, 0.5몰이상, 바람직하기로는 최소한 0.8몰의 양으로 사용되어야 한다. 정화될 가스가 일산화질소와 이산화질소를 함유하는 경우에 알카리 금속 중탄산염은 가스에서 일산화질소와 이산화질소의 몰당 0.5몰이상, 바람직하기로는 최소한 0.8몰의 양으로 사용되어야 한다. 원칙적으로 사용되는 알카리 금속 중탄산염의 양에 상한선은 없다. 실제, 경제적 이유때문에 정화될 가스에서 알카리 금속 중탄산염이 질소산화물(NOX)의 몰당 100몰(바람직하기로는 10몰)을 초과하면 유익하지 못하며, 특히 0.8~5몰의 값이 권장할 만하고 1~3몰의 값이 가장 유익하다.
본 발명에 따른 방법을 실시함에 있어서, 일반적으로 온도는 250K이상 바람직하기로는 최소한 300K이어야 한다. 300~700K의 온도가 적합하다. 더우기, 350~550K의 온도가 바람직하며, 이들 온도 가운데 400~500K의 온도가 특히 유리하다.
본 발명에 따른 방법에서, 가스는 습식 또는 건식을 통하여 알카리 금속 중탄산염으로 처리될 수 있다. 습식에 의한 처리에 있어서는 가스를 알카리 금속 중탄산염의 현탁액 또는 수용액으로 세척한다. 바람직한 건식을 통한 처리에 있어서는 알카리 금속 중탄산염을 액체 특히 물없이 가스의 고체형태로 사용한다. 건식에 의한 처리에 있어서는 여러가지 형의 조작을 사용할 수 있다. 첫째형의 조작에서는 알카리 금속 중탄산염을 반응실내의 가스에 분말형태로 분사하는 것이다. 둘째형의 조작에서는 알카리 금속 중탄산염 입자의 고정층, 이동층 또는 유동층에 가스를 순환시키는 것이다. 이와같은 형의 조작은 화학공학분야에 잘 알려져 있다. 이들 형의 조작에 있어서는 가스에서 알카리 금속 중탄산염과 이산화 황 및 질소산화물의 반응을 촉진시키기 위하여, 가능한 미세하고 균일한 입자크기의 분말을 사용하는 것이 유리하다. 일반적으로 250㎛이하의 평균입자 직경을 갖는 분말을 사용하는 것이 권장할 만하다. 바람직한 입자크기는 200㎛이하, 예를들어 5~150㎛의 평균 입자 직경일때이다.
본 발명에 따른 방법에서, 알카리 금속 중탄산염은 예를들면, 중탄산나트륨, 중탄산칼륨, 중탄산세슘 또는 이들의 혼합물이 있다. 중탄산나트륨이 바람직하다.
본 발명에 다른 방법에서는 알카리 금속 아질산염, 알카리 금속 질산염과, 가능하기로는 알카리 금속 황산염을 함유하는 고체 잔유물의 형성을 가져온다. 이러한 잔유물은 예를들어 정전기 필터를 갖는 적당한 분진 추출장치에서 가스를 처리하여 쉽게 제거할 수 있다. 상기에서 주어진 정의에 따른 건식에 의한 처리의 경우에, 최적효능을 갖는 필터헝겊(포대필터)를 함유하는 필터를 사용할 수 있다.
본 발명에 따른 방법은 질소의 산화물 NOX와 이산화 황을 함유하는 모든 가스를 정화하는데 사용한다. 본 발명은 가정 또는 도시쓰레기의 소각에서 나오는 연기를 정화하는데와 석탄과 석유유도체와 같은 황-함유 화석연료의 연소에 의하여 방출되는 연기의 정화에 사용하면 유리하다. 특히 본 발명은 전기-생산 발전소에서 나온 연기를 정화하는데 사용한다.
본 발명을 실시예를 들어 예시하면 다음과 같다. 이들은 첨부된 도면을 참고하여 설명할 것이다.
제1도, 제2도와 제3도는 질소의 산화물(NOX)와 이산화 황을 함유하는 가스의 조성물을 나타내는 3가지 도표이다.
제4도와 제5도는 일산화질소를 제거한 가스의 정화정도에 따라 산소와 이산화 황의 농도의 효과를 각각 나타내는 두가지 도표이다.
[첫번째 실시예 시리즈]
하기 서술한 실시예 1~3은 본 발명에 의한 것으로 알곤, 이산화질소와 이산화 황을 함유하는 가스를 알카리 금속 중탄산염을 사용하여 처리하는 것이다.
[실시예 1]
알곤, 일산화질소, 이산화 황과 산소로 필히 구성되고, 체적으로 다음과 같은 조성을 갖는 합성가스를 제조한다 :
NO : 412㎕/ℓ의 가스
SO2: 675㎕/ℓ의 가스
O2: 22,940㎕/ℓ의 가스
또한, 수평그리드상에 있는 6g의 중탄산 나트륨 입자로 층을 만든다. 층에 사용된 중탄산나트륨 입자는 약 100㎛의 평균직경을 갖는다. 층이 유동하도록 조절된 속도로 균일한 상승이동으로 가스를 층에 통과시킨다.
층내의 온도는 300K 내지 700K로 점진적으로 상승시킨다.
시험결과는 제1도의 도표에 표시했으며, 여기서 가로좌표는 층을 들어오는 가스의 온도(켈빈으로 표시)를 나타내고, 좌측의 세로 좌표는 층을 떠나는 가스에서 각 구성성분 NO, NO2와 N2O의 체적농도(이들 농도는 가스 리터당 ppm 또는 ㎕의 구성성분으로 표현되고 N2O의 경우에 50으로 분할하는 것이 필요하다)를 나타내고 우측 세로좌표는 층을 떠나는 가스에서 산소의 체적농도(가스리터당 ppm 또는 ㎕의 산소로 표현한다)를 나타낸다.
가스는 약 400~450K의 온도에서 최적의 정화를 받는 것이 관찰되었다. 약 420K의 온도에서 층을 떠난 가스는 대략 다음과 같은 조성을 갖는다.
NO : 20㎕/ℓ;
NO2: 70㎕/ℓ;
N2O : 2㎕/ℓ;
O2: 21,500㎕/ℓ
[실시예 2]
실시예 1의 시험을 반복하는데 이때, 중탄산칼륨층을 사용한다. 층에 주입되는 가스는 알곤, 일산화질소, 이산화 황과 산소의 혼합물로 구성되고 다음과 같은 조성을 갖는다 :
NO : 415㎕/ℓ의 가스
SO2: 675㎕/ℓ의 가스
O2: 22,907㎕/ℓ의 가스
층내의 온도는 300K 내지 800K로 점진적으로 증가시킨다.
시험결과는 제2도의 도표에 표시했고, 여기서 가로좌표는 층에 들어온 가스의 온도(켈빈으로 표시)를 나타내고, 좌측 세로좌표는 층을 떠난 가스에서 각 구성성분 NO, NO2와 N2O의 체적농도(이들 체적농도는 가스리터당 ppm 또는 ㎕의 구성성분으로 표현되고, N2O의 경우에 20으로 분할하는 것이 필요하다)를 나타내고, 우측 세로좌표는 층을 떠난 가스에서 산소의 체적농도(가스리터당 ppm 또는 ㎕의 산소를 표시)를 나타낸다.
가스는 약 400~500K의 온도에서 최적의 정화를 받는 것이 관찰된다.
[실시예 3]
실시예 1의 시험을 반복하는데, 이때 중탄산세슘의 층을 사용한다. 층에 주입된 가스는 알곤, 일산화질소, 이산화 황과 산소의 혼합물로 구성되고 다음과 같은 조성을 갖는다 :
NO : 410㎕/ℓ의 가스
SO2: 675㎕/ℓ의 가스
O2: 22,871㎕/ℓ의 가스
층내의 온도는 300K 내지 700K로 점진적으로 상승한다.
시험결과는 제3도의 도표에 표시했으며, 여기서 가로좌표는 층에 들어온 가스의 온도(켈빈으로 표시)를 나타내고, 좌측 세로좌표는 층을 떠난 가스에서 각 구성성분 NO, NO2와 N2O의 체적농도(이들 체적농도는 가스리터당 ppm 또는 ㎕의 구성성분으로 표시되고 N2O의 경우에 50으로 분할하는 것이 필요하다)를 나타내고 우측 세로좌표는 층을 떠난 가스에서 산소의 체적농도(가스리터당 ppm 또는 ㎕의 산소로 표시)를 나타낸다.
가스는 약 450~500K의 온도에서 최적의 정화를 받는 것이 관찰되었다. 약 425K의 온도에서 층을 떠난 가스는 대략 다음과 같은 조성을 갖는다 :
NO : 150㎕/ℓ;
NO2: 50㎕/ℓ
N2O : 3㎕/ℓ
O2: 21,700㎕/ℓ
[두번째 실시예 시리즈]
하기 실시예 4와 5는 정화될 가스에서 산소와 이산화 황의 각 농도의 효과를 나타낸 것이다.
[실시예 4]
알곤, 일산화질소(410㎕/ℓ), 이산화 황(675㎕/ℓ)과 여러가지 농도의 산소로 주로 구성되는 합성가스를 실시예 1의 시험을 반복한다.
네가지 다른 체적농도의 산소로 네가지 시험을 행한다. 각 시험에서, 실시예 1에서와 같이, 6g의 중탄산나트륨의 유동층으로 가스를 순환시키고, 가스로부터 질소산화물 NOX의 제거정도를 측정한다. 얻은 결과는 제4도의 도표에 표시했으며, 세로좌표는 시험종료시에 가스로부터 제거된 질소산화물(NOX)의 체적에 의한 부분을 표시한다. 질소의 산화물을 제거한 가스의 정화는 가스내의 산소의 체적농도가 약 0.2%를 초과할때 최적임을 도표는 나타낸다. 따라서, 농도가 0.3~0.4이더라도 정화를 완전하게 하는데는 충분하다. 그러므로 질소산화물을 제거한 완전한 가스의 정화는 O2: NO의 몰비가 약 7일때 얻음을 알 수 있다.
[실시예 5]
알곤, 일산화질소(410㎕/ℓ), 산소와 이산화 황으로 주로 구성되는 합성가스로 실시예 1의 시험을 반복하고, 약 2.3%로 가스에서 산소의 체적농도를 유지하면서 이산화 황의 함량을 변경시킨다.
다섯가지 다른 체적농도의 이산화 황으로 다섯가지 시험을 행한다. 각 시험에서 실시예 1에서와 같이 6g의 중탄산나트륨의 유동층으로 가스를 순환시키고, 가스로부터 질소산화물(NOX)의 제거정도를 측정한다. 얻은 결과는 제5도에 표시했고, 여기서 가로좌표는 층에 들어온 가스에서 이산화 황의 체적농도(ppm)를 나타내며 세로좌표는 시험말기에 가스로부터 제거된 질소산화물의 체적에 의한 부분을 나타낸다. 질소산화물을 제거한 가스의 정화는 가스에서 이산화 황의 농도를 증가시키고 가스에서 이산화 황의 체적농도가 최소한 600ppm일때 일정한 최적치임을 도표는 나타낸다.

Claims (15)

  1. 가스를 알카리 금속 중탄산염으로 처리하여서 하는 일산화질소를 제거하기 위한, 일산화질소와 이산화황을 함유하는 가스의 정화방법에 있어서, 최소한 1의 O2: NO의 몰비와 0.2이상의 SO2: NO의 몰비가 되도록 가스 내의 산소와 이산화 황의 각 농도를 조절하고, 가스의 온도를 300~700K로 조절함을 특징으로 하는 상기 정화방법.
  2. 제1항에 있어서, 1이상의 O2: NO의 몰비를 가스에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  3. 제2항에 있어서, 최소한 5의 O2: NO의 몰비를 가스에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  4. 제1항 내지 제3항중 어느 한 항에 있어서, 0.5이상의 O2: NO의 몰비를 가스에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  5. 제1항에 있어서, 알카리 금속 중탄산염과 반응하여, 가스에서 일산화질소와 이산화질소 모두를 소모하는데 충분한 양의 알카리 금속 피로아 황산염을 형성하는데, 이론적으로 요구되는 양과 최소한 동일한 가스에 일정량의 이산화 황을 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  6. 제5항에 있어서, 1과 2사이의 SO2: NO의 몰비를 가스에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  7. 제1항에 있어서, 산소의 체적농도가 가스 내에서 최소한 0.06%이고, 이산화 황의 체적농도가 최소한 100ppm임을 특징으로 하는 정화방법.
  8. 제7항에 있어서, 산소의 체적농도가 가스 내에서 최소한 0.25%이고, 이산화 황의 체적농도가 최소한 500ppm임을 특징으로 하는 정화방법.
  9. 제1항에 있어서, 가스에서 일산화질소의 몰당 0.5몰 이상의 알카리금속 중탄산염을 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  10. 제9항에 있어서, 가스에서 질소 산화물의 몰당 0.8~5몰의 알카리 금속 중탄산염을 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  11. 제1항에 있어서, 가스를 400~450K의 온도에서 알카리 금속 중탄산염으로 처리함을 특징으로 하는 정화방법.
  12. 제1항에 있어서, 가스를 건식에 의하여 알카리 금속 중탄산염으로 처리함을 특징으로 하는 정화방법.
  13. 제1항에 있어서, 알카리 금속 중탄산염이 중탄산 나트륨임을 특징으로 하는 정화방법.
  14. 제1항에 있어서, 항-함유 화석연료의 연소에서 나오는 연기에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
  15. 제1항에 있어서, 가정이나 도시쓰레기의 소각에서 나온 연기에 사용함을 특징으로 하는 정화방법.
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