KR100201010B1 - 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 65 몰% 이상의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 35 몰% 이하의 펜타플루오로에탄을 포함하는 공비상 이성분 조성물을 제공한다.
본 발명은 또한, 65 몰% 이상의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 35 몰% 이하의 펜타플루오로에탄을 포한하는 공비상 이성분 조성물을 냉매로서 사용하는 냉동기를 제공한다.

Description

최고 비등 공비 조성물 및 공비상(azeotrope-like)조성물
제 1도는 본 발명의 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물을 도식적으로 나타낸 것이며,
제 2도는 HFC143a-HFC125 혼합물에 대한 가연성 한계를 도식적으로 나타낸 것이다.
본 발명은 각각 2가지의 플루오로알칸을 포함하는 최고 공비 조성물 및 공비상 조성물에 관한 것이다.
지금까지는 주로 트리클로로플루오로메탄(CFC11), 디클로로디플루오로메탄(CFC12), 1, 2-디클로로-1, 1, 2, 2-테트라플루오로에탄(CFC114) 및 클로로디플루오로메탄(CFC22)과 같은 클로로플루오로알칸이 냉동기용 냉매로서 사용되어 왔다.
그러나, 이들 물질이 공기중으로 방출되거나 배출되었을 때, 장기간동안 안정한 이들 클로로플루오로알칸은 공기중으로 상승하여 분해되지 않은채로 오존층에 도달하게 되고, 거기에서 이들 물질이 분해되어 염소 라디칼을 제공하게 된다. 이러한 염소 라디칼이 오존층을 파괴하고, 그 결과 인류 뿐만 아니라 지구 생태계에 심각한 역효과를 미친다고 교시되어 있다. 상기한 클로로플루오로알칸들중에서도, 오존층을 심하게 파괴할 수 있는 CFC11, CFC12 및 CFC114 는 생산 및 사용 관점에서 억제되어야만 한다는 것이 국제적인 여론이다.
상기 언급된 클로로플루오로알칸중에서, FCFC22 는 상기 언급된 억제 대상물과 비교하여 상당히 낮은 오존 파괴계수(ODP, ozonosphere depletion potential)(예를 들면, CFC11 ODP 의 약 1/20 이다)를 가지므로 억제 대상물이 아니다.
그러나, 바람직하게는 HCFC22 도 또한 향후에는 제로(0)의 ODP를 갖는 어떤 다른 화합물로 대체되어야만 한다.
냉동기 등에 필수적인 이러한 냉매의 생산 및 사용을 제한하면 식품의 저장 및 운송 뿐만 아니라 생존 환경에 제한하거나 한정하게 되어 전 인류사회에 상당한 영향을 미칠 것이다. 따라서, 상기 언급된 냉매를 대체할 수 있지만 오존층은 파괴하지 않는 냉매를 개발하는 것이 긴급한 과제이다.
상기 언급된 클로로플루오로알칸에 대한 후보 대체물로서는, 다른 것들중에서도 디클로로모노플루오로메탄(HCFC21), 트리플루오로메탄(HFC2 3), 디플루오로메탄(HFC32), 모노클로로테트라플루오로에탄(HCFC124), 펜타플루오로에탄(HFC125), 모노클로로트리풀루오로에탄(HCFC133a), 테트라플루오로에탄(HFC134a), 모노클로로디플루오로에탄(HCFC142b) 및 트리플루오로에탄(HFC143a)과 같은 수소-함유 클로로플루오로- 또는 플루오로알칸을 언급할 수 있다.
이들 후보 대체물질들은 단독으로 평가했을 때 이들을 냉매로서 사용하는데 필요한 모든 성능 특성, 예를들면, 불연성 및 ODP 의 결핍 등을 불변적으로 갖지는 않는다.
이들 대체 물질은 혼합물의 형태로 혼합하여 사용할 수 있을 것이다. 그러나, 혼합 냉매는 그들이 단순 혼합물인 경우에는 그들 조성이 상변화, 즉 열교환기내에서의 증발 및 응축에 따라 변하기 때문에 운전상 신뢰성(operational reliability)을 거의 보증할 수 없다.
예를들어, 미합중국 특허 제 4,943,388 호(1990)에는 HFC125, HFC143a 및 HCFC22 를 포함하는 3성분 공비상 조성물이 개시되어 있다. 그러나, 이러한 조성물은 그들이 HCFC22 를 함유하므로 그들의 ODP 가 제로가 아니라는 점 및 3가지 성분이 공비 혼합물을 형성하지 못하므로 상기 엄급된 상 변화로 인한 조성 변화를 피할 수 없다는 점이 단점이다.
한편, 몇가지 공비 냉매, 예를 들면, CFC12/HFC152a(73.8/26.2 중량%)(R500),HCFC22.CFC115(48.8/51.2중량%)(R502), CFC13/HFC23(59.9/40.1 중량%)(R503) 및 HFC32/CFC115(48.2/51.8 중량%)(R504)가 공지되어 있다. 그러나, 이들 냉매는 염소-함유냉매이며, 따라서 향후에는 이들의 사용이 제한될 것이다.
본 발명의 일차적인 목적은 각각 2가지의 플루오로알칸을 포함하는 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물을 제공하는 것이다. 본 발명의 추가 목적은 이러한 조성물을 포함하며, 특히는 ODP 가 제로이고, 냉매로서 사용하는데 요구되는 비교적 탁월한 성능 특성을 갖고, 운전도중 상기 언급된 상 변화에 따라 적은 조성 변화를 나타내며, 목적하는 혼합비 범위에서 불연성인 신규의 혼합 냉매를 제공하는 것이다.
본 발명의 태양 뿐만 아니라 기타 목적들은 하기의 기술내용으로부터 명백해질 것이다.
본 발명은 특정의 2가지 플루오로알칸, 즉, 1, 1, 1-트리플루오로에탄(HFC143a) 및 펜타플루오로에탄(HFC125)이 각각 78 몰% 및 22몰% 의 혼합비에서 최고 비등 공비 혼합물을 형성하고; 그들이 상기 언급된 범위 근처의 혼합비, 즉 HFC143a 가 65 몰% 이상이고 HFC125 가 35 몰% 이하가 되는 혼합비에서 증기상과 액상 사이에 단지 매우 적은 조성 변화를 나타내는 공비상 혼합물을 형성하고; 상기 혼합물이 냉매로서 사용하기에 비교적 양호한 성능특성을 가지며; 상기 언급된 공비 혼합물 및 공비상 혼합물이, HFC143a 함량이 85.3% 이하이고 HFC125 함량이 14.7% 이상일 때 일본 고압개스 관리법의 불연성의 요건을 충족시킬 수 있다는 발견에 기초하여 완성하게 되었다.
한편, 일본국 특개평 제 01-92286 호에는 본 발명과 유사한, HFC143a 및 HFC125 를 포함하는 수력 유체 혼합물이 개시되어 있다. 그러나, 상기 공개공보 제 2페이지 좌하측 칼럼의 밑에서 6행부터 3행까지의 내용에는, HFC143a 및 HFC125 는 약 40:60 내지 약 60:40 의 몰비 범위에서 공비 혼합물을 형성하는 것으로 언급되어 있으며, 또한 상기 공개공보의 제 3페이지 표 1에서는 60/40 의 몰비를 가진 혼합물이 최대 냉동능력을 갖는 것으로 지적되어 있다. 이러한 사실로부터, 상기 혼합물은 상기 혼합비에서 또는 상기 혼합비 근처에서 공비점을 가지며, 상기 공비점이 최고 공비점이라는 것은 자명하다.
따라서, 본 발명의 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물은 공비 형태, 공비 조성 및 냉동 능력과 같은 성질 및 성능 특성에 있어서 상기 인용된 특허 명세서에 기술된 혼합물과 다르다. 따라서, 본 발명을 기본으로 하는 상기 언급된 발견은 상기 인용된 문헌의 기술내용으로부터 예상할 수 없다고 말할 수 있다.
본 발명에 따라 사용되는 2가지 플루오로알칸은 1, 1, 1-트리플루오로에탄(HFC143a) 및 펜타플루오로에탄(HFC125)이다.
HFC143a, HFC125 및 이들로 구성된 최대 비등 공비 혼합물의 몇가지 전형적인 물리적 특성들이 하기 표 1 에 비교되어 있다. 하기 표 1에서, 액체 밀도는 비점에서의 값이다.
본 발명에 따른 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물은 필요에 따라 하나 이상의 안정화제를 함유할수 있다.
따라서, 특정이 엄격한 사용조건하에서 고수준의 안전성을 요하는 때에는, 프로필렌 옥사이드, 1, 2-부틸렌 옥사이드 및 글리시돌과 같은 에폭사이드; 디메틸 포스파이트, 디이소프로필포스파이트 및 디페닐 포스파이트와 같은 포스파이트; 트리라우릴 트리티오포스파이트와 같은 티오포스파이트; 트리페녹시포스핀 설파이드 및 트리메틸포스핀 설파이드와 같은 포스핀 설파이드; 붕산, 트리에틸 보레이트, 트리페닐 보레이트, 페닐보론산 및 디페닐 보론산과 같은 붕소 화합물; 2, 6-디-3급-부틸-P-크레졸과 같은 페놀; 니트로메탄 및 니트로에탄과 같은 니트로알칸; 메틸 아크릴레이트 및 에틸 아크릴레이트와 같은 아크릴 산 에스테르; 및 디옥산, 3급-부탄올, 펜타에리트리톨, P-이소프로펜일톨루엔 중에서 선택된 한가지 이상의 안정화제를 조성물의 중량을 기준하여 0.01 내지 약 5% 의 양으로 부가할 수 있다.
본 발명의 조성물은 또한 하나 이상의 다른 화합물을 본 발명의 목적 및 효과에 악영향을 미치지 않을 그러한 양으로 더 함유할 수 있다. 이러한 화합물에는 다른 것들중에서도 디메틸 에테르 및 펜타플루오로디메틸 에테르와 같은 에테르; 퍼플루오로에틸아민과 같은 아민; 및 액화 석유 개스(LPG)가 포함된다.
상기 언급된 바와 같이, 본 발명의 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물은 냉매로서 효과적으로 사용될 수 있다. 본 발명의 최고 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물은 바람직하게는 또한 그들이 예를 들면 ODP 가 0 이라는 또다른 잇점을 가지고 있고 일본 고압개스 관리법하의 불연성 요건을 충족시키기 때문에 각종 적용분야에서 발포제 또는 분사제로서 사용될 수도 있다.
[실시예 ]
하기 실시예 및 비교 실시예들은 본 발명의 특정 태양을 더 예시한 것이다.
[실시예 1]
HFC143a 및 HFC125 로 이루어진 기-액 평형(gas-liquid equilibrium) 조성물을 하기 방식으로 기상 및 액상 조성에 대해 시험하였다. 각각의 조성물 시료를 내압 용기에 넣고, 순환 펌프를 통하여 각각 증기-액체 및 액체-증기상 교환에 의해 완전히 교반하였다. 그후, 증기 및 액체 조성을 개스 크로마토그라피에 의해 측정하고, 동시에 그때의 압력을 측정하였다.
이렇게 하여 얻은 결과를 제1도에 도시하였다. 제1도에서, HFC143a 및 HFC125 가 각각 78 몰% 및 22 몰% 의 비율일 때 플루오로알칸 혼합물중에서도 매우 훌륭한 최대 비등 공비 혼합물이 수득됨을 알 수 있다. 이들 2가지 성분의 혼합물은 전체 조성 범위에 걸쳐 공비상 혼합물이다. 그러나, HFC143a가 65 몰%이상의 범위인 경우, 기-액 조성 차이가 특히 작다. 단일 물질로서의 HFC125 는 본 발명의 특정의 최대 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물보다도 더 놓은 증기-액체 평형 압력을 나타낸다. 그러므로, 특정 혼합비의 본 발명의 최대 비등 공비 조성물 및 공비상 조성물은 기구 또는 장치의 어떤 변형없이도 HFC125 에 대해 설계된 통상의 장치 또는 기구에 사용될 수 있다.
[실시예 2]
HFC143a 및 HFC125 로 이루어진 혼합 냉매를 사용하기 위한 냉동기에서, 증발기내의 냉매 증발 온도를 -45℃ 로, 응축온도를 55℃ 로, 압축기 입구에서의 과열 정도를 5℃ 로, 그리고 응축기 출구에서의 과냉각 정도를 0℃ 로 정지시켰다. 응축기 내의 각각의 증기 및 액상 냉매를 샘플링한 다음, 그들을 개스 크로마토그라피에 의해 분석하여 증기-액체 조성차이를 측정하였다.
사용된 혼합비(몰%), 및 성능 계수(COP), 냉동능력(Kcal/m ), 압축기 출구 개스온도(℃) 및 증기-액체 조성차이(몰%)에 대해 얻은 데이타가 하기 표 2 에 나타나 있다.
하기 표 2 에 나타난 결과로부터, HFC143a 의 몰%가 높을수록 더 높은 성능 계수 및 더 높은 냉동 능력이 수득됨은 자명하다.
이하에서 언급하는 바와 같이, 본 발명의 조성물은 HFC143a 함량이 85.3% 보다 더 높지 않을때 불연성, 즉 일본 고압 개스 관리법으로 규정된 불연성 요건을 충족시킨다. 그러므로, 냉매로서 사용하기 위해서는, 본 발명 조성물은 바람직하게는 바로 위에서 언급한 바와 같은 혼합비를 가져야만 한다.
비교를 위하여, 상기 언급한 R502 에 대한 상응하는 데이타도 또한 하기 표 2 에 나타내었다.
[실시예 3]
본질적으로 일본의 일반 고압개스 안전법의 제2(1) 조및항목에 지칭된 바와 같은 폭발한계 측정을 위한 일본의 용기 안전법 제 2 조에 기술되어 있는 방법에 따라 가연성 한계를 측정하였다. 따라서, HFC143a, 및 HFC125 의 혼합물을 그들의 양을 측정하기 위한 압력계를 사용하여 약 2ℓ 용량의 구형 용기내에 공급하고 완전히 교반하였다. 이어서, 공기를 도입시키고, 균질 조성물이 수득된 후에 점화장치를 사용하여 스파크를 발생시켜 점화되는 지 안되는지를 판단하였다. 이렇게 하여 얻은 결과가 제2도에 나타나 있다.
제2도에서, 각 직선의 기울기는 2가지 성분 사이의 혼합비를 나타낸다. 좌측 하단에서 우측 상단까지 연장하는 실선 아래의 영역내의 혼합물은 공기와의 특징 혼합비에서 연소되지 않지만, HFC143a 의 함량이 85.3 몰% 이하이고 HFC125 함량이 14.7 몰% 이상인 경우의 파선 아래쪽 영역은 이 영역내에 속하는 특정 혼합물이 상기 언급된 고압개스 관리법의 범위에서 불연성임을 암시한다.
각각 2가지의 특정 플루오로알칸을 포함하는 본 발명의 최대 비등 공비조성물 및 공비상 조성물은 그들의 ODP 가 제로(0)이고, 냉매로서 사용하는데 요구되는 비교적 양호한 성능 특성을 가지고 있으며, 냉동기 운전도중 증기-액체 상변화에 대해 작은 조성 차이를 나타내고, 바람직한 혼합비에서 일본의 고압개스 관리법의 불연성 요건을 충족시킴을 특징으로 한다.

Claims (7)

  1. 65 몰% 이상의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 35 몰% 이하의 펜타플루오로에탄을 포함하는 공비상(azeotrope-like) 이성분 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 65 내지 85.3 몰% 의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 14.7 내지 35 몰% 의 펜타플루오로에탄을 포함하는 공비상 조성물.
  3. 78 몰%의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 22 몰% 의 펜타플루오로에탄을 포함하는 최고 비등 공비 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 펜타플로오로에탄의 총 중량을 기준으로 하여 0.01 내지 5 중량% 의 안정화제를 함유하는 공비상 조성물.
  5. 65 몰% 이상의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 35 몰% 이하의 펜타플루오로에탄을 포함하는 공비상 이성분 조성물을 포함하는, 증기 압축 시스템내의 냉매.
  6. 제5항에 있어서, 65 내지 85.3 몰% 의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 14.7 내지 35 몰%의 펜타플루오로에탄을 포함하는 공비상 조성물을 포함하는 냉매.
  7. 제5항에 있어서, 78 몰%의 1, 1, 1-트리플루오로에탄 및 22 몰% 의 펜타플루오로에탄을 포함하는 최고 비등 공비 조성물을 포함하는 냉매.
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