KR0183973B1 - 다층 복합체의 제조 방법 - Google Patents

Abstract

내용없음.

Description

다층 복합체의 제조 방법

제1도는 실시예 1에서 제조된 다층 복합체를 생성시키는데 사용된 조립물의 단면도.

제2도는 실시예 1에서 생성된 다층 복합체의 단면 사진.

제3도는 실시예 2에서 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제4도는 알루미나 내화성 용기와 실시예 2에서 제조된 금속 기재 복합체 사이의 경계면을 보여주는 광현미경 사진.

제5도는 실시예 2에서 제조된 금속 기재 복합체의 미세 구조를 고배율로 확대해서 찍은 광현미경 사진.

제6도는 실시예 3에서 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제7도는 실시예 3에서 제조된 다층 복합체의 단면을 보여주는 사진.

제8도는 실시예 4에서 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제9도는 실시예 4에서 제조된 다층 복합체의 단면을 보여주는 사진.

제10도는 실시예 5에서 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제11도는 실시예 5에서 제조된 다층 복합체 단면의 광현미경 사진.

제12도는 실시예 6에서 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제13도는 실시예 6에서 제조된 다층 복합체의 단면사진.

제14도는 실시예 7에서 제조된 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제15도의 실시예 8에서 제조된 다층 복합체를 제조하는데 사용된 조립물의 단면도.

제16도는 실시예 9에서 제조된 다층 복합체를 제조하기 위해 사용된 조립물의 단면도.

제17a도 및 제17b도는 실시예 9에 따라 제조된 다층 복합체 단면의 광현미경 사진.

제18도는 실시예 10에서 제조된 다층 복합체를 제조하기 위해 사용된 조립물의 단면도.

제19도는 실시예 10에 따라 제조된 다층 복합체 일면의 광현미경 사진.

제20도는 실시예 10에 따라 제조된 다층 복합체의 또 다른면의 다른 광현미경 사진.

* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명

2 : 잉곳 4 : 예비성형체

6 : 내화성 알루미나 용기 12 : 과다 잔류 기재 금속

14 : 기재 금속 잉곳 18 : 내화성 알루미나 용기

20 : 경계면 26 : 질화 알루미늄

32 : 알루미나 판 44 : 금속 기재 복합체

46 : 세라믹 판 54 : 내화성 흑연 콘테이너

70 : 세라믹 필터의 기공 72 : 선

75 : 경계면 76 : 알루미나 보우트

78 : 금속 기재 복합체 88 : 금속 기재층

90 : 금속 기재 복합체

본 출원은 마크 에스. 뉴커크(Marc S. Newkirk)의 다층 복합체의 제조 방법 및 이 방법으로 제조된 다층 복합체의 명칭으로 1989. 6. 20자 출원된 출원 번호 제368,564호의 CIP 출원이고, 이 건은 또한 동일 명칭으로 마크 에스. 뉴커크에 의해 1988. 11. 10자 출원된 출원 번호 제269,464호의 CIP 출원으로서, 이들 각 출원의 내용은 본 명세서에 참고 인용되어 있다.

본 발명은 투과성 충전물질(filler material) 또는 예비성형체(preform)에 용융된 기재 금속을 자발적으로 용침시키고 자발적 용침된 물질을 적어도 세라믹 및/또는 금속 등의 하나 이상의 제2 물질에 접합시킴으로써 다층 복합체를 제조하는 방법에 관한 것이다. 특히, 용침 촉진제(infiltration enhancer) 및/또는 용침 촉진제 전구물질(infiltration enhancer precursor) 및/또는 용침 대기(infiltrating atomosphere)는 진행 과정중 적어도 몇 지점에서 충전 물질 또는 예비성형체와 상호 반응하게 되는데, 이로써 용융된 기재 금속이 충전 물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침하게 된다. 또한 용침전에는 충전 물질 또는 예비성형체를 제2 물질의 적어도 일부와 접촉시킴으로써, 충전 물질 또는 예비성형체의 용침 후 상기 용침된 물질이 제2 물질에 결합하여 다층 복합체가 형성되도록 한다.

금속 기재와, 세라믹 입자, 휘스커, 섬유 등과 같은 보강상(reinforcing phase)으로 구성된 복합체 생성물은, 보강상의 어느 정도의 경성 및 내마모성과 금속 기재의 전도성 및 인성을 모두 지니고 있기 때문에 그 용도가 매우 다양하다. 일반적으로, 금속 기재 복합체는 강도, 경도, 내-접촉 마모성, 고온 강도 보유성 등과 같은 특성이 단일체 형태의 기재 금속에 비해 우수하며, 이들 특성의 향상도는 대체로 구체적 성분, 이들 성분의 양, 중량분 및 복합체 제조시 이들의 처리 방법에 따라 달라진다. 어떤 경우에는, 복합체의 중량이 매트릭스 금속 자체보다 가벼울 수도 있다. 입자, 판, 또는 휘스커 형태의 실리콘 카바이드와 같은 세라믹이 보강된 알루미늄 기재 복합체는 알루미늄 자체보다도 경도, 내마모성 및 고온 강도 등이 우수하므로 관심의 대상이 된다.

알루미늄 기재 복합체를 제조하기 위한 여러가지 야금학적 기술이 공지되어 있는데, 예를 들면 분말 야금술 및 액체-금속 용침술을 기초로 한 방법이 있다. 이들 방법은 가압 성형제, 진공 성형제, 교반제, 및 습윤제를 사용한다. 분말 야금술에서는, 분말 형태의 금속 분발과 분말 형태, 휘스커 형태, 절단 섬유 형태 등의 보강물질을 혼합한 다음, 냉각 압연 및 소결, 또는 고온-압연시킨다. 이 방법에 의해 제조된, 실리콘 카바이드-보강 알루미늄 기재 복합체 중 최대 세라믹 부피율은, 보강물질이 휘스커 형태인 경우에는 약 25 부피%이고, 입자 형태인 경우에는 약 40 부피%인 것으로 보고되었다.

종래 방법을 사용하는 분말 야금술을 통해 금속 기재 복합체를 제조하면 수득되는 생성물의 특성과 관련하여 특정의 제한이 가해진다. 예를 들면, 복합체내의 세라믹상의 부피율이, 통상적으로 입자 형태인 경우 약 40%로 제한되고, 압연 공정으로 인해 얻어지는 제품의 치수에 제한이 생긴다. 또한, 후속 과정(예, 성형 또는 기계 처리) 없이, 또는 복잡한 압연 장치의 도움 없이는 비교적 단순한 형태의 제품밖에는 생산할 수가 없다. 또한, 성형체내에서의 편석 및 입자 성장에 기인되어 미세구조가 불균일해지고, 또한 소결 과정 동안 수축이 불균일하게 이루어질 수 있다.

제이. 씨. 캐넬외 다수(J. C. Cannell et al.)의, 미국 특허 제3,970,136호(1976. 7. 20)에는, 섬유 보강재, 예를 들면 실리콘 카바이드 또는 알루미늄 휘스커를 강화하므로써 소정의 섬유 배향 패턴을 가진 금속 기재 복합체를 제조하는 방법이 기재되어 있다. 이 복합체는, 용융된 기재 금속(예, 알루미늄) 공급체를 구비한 주형내에 보강 섬유로 된 평행한 매트 또는 펠트를 설치한 다음, 용융 금속이 상기 매트내로 침투하여 상기 배향된 보강 섬유를 둘러싸도록 압력을 가하는 방식으로 제조한다. 용융 금속을 매트 적층체에 부으면서, 매트 사이에서 흐를 수 있도록 압력을 가할 수도 있다. 이 복합체내의 보강 섬유는 약 50 부피% 이하인 것으로 보고되어 있다.

전술한 용침 과정은, 섬유 매트 적층체내에 용융 기재 금속을 강제 침투시키기 위해서는 외부에서 압력을 가해줘야 한다는 점에 비추어 압력-유도 주입 방법에 변수가 적용되는데, 즉 기재 형성, 다공성 등이 불균일해질 수 있다. 용융 금속을 섬유 매트내 여러 위치에 도입시키더라도 특성의 불균일이 생길 수 있다. 따라서, 섬유 매트 적층체내에 용융 금속이 균일하게 충분량 침투하도록 하기 위해서는 복잡한 매트/공급체 배열 및 유로(流路)가 구비될 필요가 있다. 또한, 상기 가압 용침법에서는 매트의 체적이 커지면 용융 금속의 용침이 어려워지기 때문에 기재의 체적에 대한 보강재의 체적 비율이 비교적 낮아지는 문제점이 있고, 가입하에서 주형내에 용금을 주입해야 하므로 공정에 드는 비용이 증가하는 문제가 있다. 또한, 전술한 방법에 따르면 보강 입자나 보강 섬유가 규칙적으로 배열되었을 때에만 용침이 가능하므로, 불규칙하게 배향된 입자, 휘스커 또는 섬유 형태의 물질이 보강된 알루미늄 기재 복합체는 제조할 수 없다.

알루미늄 기재-알루미나 충전 복합체를 제조하는 경우에는, 알루미나가 알루미늄에 용이하게 용침되지 못하므로 정합성(coherent) 제품의 생산이 곤란해진다. 이러한 문제점을 해결하기 위한 여러가지 방법이 제안되어 있는데, 그중 하나의 해결 방법으로서 알루미나를 금속(예, 니켈 또는 텅스텐)으로 코팅한 다음, 알루미늄과 함께 고온 압연시키는 것을 들 수 있으며, 다른 하나의 방법은 알루미늄을 리튬과 합금시키고, 알루미나를 실리카로 코팅시키는 것이다. 그러나, 이런 방법으로 제조한 복합체는 그 특성이 일정하지 않으며, 코팅물질이 충전제의 특성을 해치며, 기재중에 함유된 리튬이 기재 특성에 악영향을 미칠 수가 있다.

미국 특허 제4,232,091호(알. 더블유. 그림쇼(R.W. Grimshaw)외 다수)는 알루미늄 기재-알루미나 복합체의 제조시 당면한 몇가지 문제점을 해소한 것으로서, 이 특허에서는 700-1050℃의 온도로 예열시킨 알루미나 섬유 매트나 알루미나 휘스커 매트내로 용융 알루미늄(또는 용융 알루미늄 합금)을 강제로 용침시키기 위해 75-375kg/cm의 압력을 가한다. 그 결과 제조된 고형 성형체내의 알루미나 대 금속의 최대 부피비는 0.25/1였다. 이 특허에서도 용침을 위해서는 외부 압력이 필요하므로 전술한 미국 특허 제3,970,136호와 동일한 많은 문제점을 가진다.

유럽 특허 출원 제115,742호에는, 예비 성형체인 알루미나 기재내 공극에 용융 알루미늄을 충전시키므로써 전해조 성분으로서 특히 유용한 알루미늄-알루미나 복합체를 제조하는 방법이 기재되어 있다. 상기 출원에서는 알루미나가 알루미늄에 의해 웨팅(wetting)되지 않는다는 사실을 강조하고 있고, 따라서 예비 성형체 전체에 걸쳐 알루미나를 웨팅시키기 위한 여러가지 기술을 사용하고 있다. 예를 들면, 티타늄, 지르코늄, 하프늄, 또는 니오븀의 디보라이드와 같은 웨팅제나, 금속, 즉 리튬, 마그네슘, 칼슘, 티타늄, 크롬, 철, 코발트, 니켈, 지르코늄, 또는 하프늄으로 알루미나를 코팅하는 기술을 들 수 있다. 또한, 웨팅을 촉진시키기 위해 아르곤과 같은 불활성 대기도 사용한다. 상기 특허 출원에서는 또한 코팅되지 않은 기재내에 용융된 알루미늄을 침투시키기 위해 압력을 가하는데, 이때 용침은 기공을 비우고 불활성 대기(예, 아르곤 기체)하에서 용융 알루미늄에 압력을 가하므르써 이루어진다. 또 다르게는, 예비성형체의 표면을 증기상 알루미늄 증착에 의해 웨팅시킨 후, 용융 알루미늄을 예비 성형체내 기공에 충전시키므로써 예비 성형체에 용침시킬 수 있다. 알루미늄이 예비 성형체의 기공내에 확실하게 유지되도록 하기 위해서는, 진공 또는 아르곤 대기하에서, 예를 들어 1400℃ 내지 1800℃의 열처리가 필요하다. 이와 같은 열처리를 하지 않을 경우에는, 가압 용침된 물질이 기체에 노출되거나 용침 압력이 제거되면 예비 성형체로부터 알루미늄이 유실될 것이다.

유럽 특허 출원 제94353호에서도 전해조내의 알루미나 성분에 용금을 용침시키는데 웨팅제를 사용하고 있다. 위 출원에서는 전해조 라이너 또는 전해조 기재로서 음극 전류 공급체를 구비한 전해조에서 전자를 수득하므로써 알루미늄을 생산한다. 용융 빙정석으로부터 전해조 기재를 보호하기 위해서, 전해조의 가동 전에, 또는 전해 공정에 의해 생성된 용융 알루미늄내에 알루미나 기재를 침지시키면서 웨팅제와 용해 억제제의 혼합물을 알루미나 기재위에 얇게 코팅한다. 웨팅제로서는 티타늄, 지르코늄, 하프늄, 실리콘, 마그네슘, 바나듐, 크롬, 니오븀, 또는 칼슘을 들고 있으며, 특히 티타늄이 바람직한 웨팅제로 되어 있다. 또한, 붕소, 탄소 및 질소의 화합물이 용융 알루미늄 중에서 웨팅제의 용해를 억제시키는데 유용하다고 기재되어 있다. 그러나, 위 출원에는 금속 기재 복합체의 제조 방법 또는 예를 들어 질소대기하에서 그러한 복합체의 제조에 대해서는 기재되어 있지 않다.

압력 및 웨팅제를 사용하는 방법 이외에도, 진공 상태를 가하면 용융 알루미늄을 다공성 세라믹 성형체내로 용이하게 용침시킬 수 있다는 것이 개시되어 있다. 예를 들어, 알. 엘. 랜딩검(R.L. Landingham)의 미국 특허 제3,718,441호(1973.2.27)에는 10^-6토르 미만의 진공하에서 세라믹 성형체(예, 탄화붕소, 알루미나 및 베릴리아)에 용융된 알루미늄, 베릴륨, 마그네슘, 티탄, 바나듐, 니켈 또는 크롬을 용침시키는 방법이 보고되어 있다.

10^-2내지 10^-6토르의 진공하에서는, 용금이 세라믹 성형체의 기공내로 자유롭게 유동할 수 없을 정도로 용금에 의한 세라믹 성형체의 웨팅이 불충분하지만, 진공이 10^-6토르 미만까지 저하된 경우에는 웨팅이 향상된다고 기재하고 있다.

지.이. 가자(G.E. Gazza)외 다수의 미국 특허 제3,864,154호(1975.2.4)에서도 용침을 이루기 위해 진공을 사용하고 있다. 이 특허에서는, 냉각 압연된 알루미늄 분말층상에 A1B₁₂로 구성된 냉각 압연 성형체를 부하시킨 후, AlB₁₂분말 성형체의 상부에 알루미늄을 추가로 배치하였다. 이어서, 알루미늄 분말층 사이에 삽입된 AlB₁₂성형체를 담은 도가니를 진공로에 넣은 다음, 이 진공로를 약 10^-5토르로 진공화하여 기체를 방출시켰다. 이어서, 온도를 1100℃로 상승시키고, 이 온도에서 3시간 동안 유지시켰다. 이러한 조건하에서 용융 알루미늄을 다공질 AlB₁₂성형체내에 용침시켰다.

존 엔. 레딩(John N. Reding)외 다수의 미국 특허 제3,364,976호(1968.1.23)에는 성형체내로의 용금의 용침을 촉진시키기 위해 성형체내에 자체 발생적 진공상태를 형성시키는 개념이 기재되어 있다. 특히, 위 특허에서는 성형체(예, 흑연 주형, 철강 주형, 또는 다공질의 내화성 물질)를 용금내에 완전히 침지시키고 있는데, 주형을 사용하는 경우, 용금과 반응하는 기체가 채워진 주형의 공동이 주형내의 적어도 하나의 구멍을 통해 주형 외측의 용금과 연통 상태가 된다. 위 주형을 용금내에 침지시키면, 주형 공동부내의 기체와 용금 사이의 반응에 의해 자체-발생적 진공이 형성됨에 따라 주형 공동이 충전된다. 특히 진공은 고체 금속 산화물이 생성된 결과 형성된 것이다. 따라서, '976호 특허에서는 주형 공동부내의 기체와 용금 사이의 반응을 유발시키는 것이 중요한 것으로 개시되어 있다. 그러나, 진공을 형성하기 위해 주형을 사용하는 기술은 주형의 사용과 관련된 자체적인 한계점 때문에 바람직하지 않다. 즉 주형을 먼저 특정 형태로 기계 가공한 다음, 마무리 가공하고, 기계처리를 통해 주형상에 허용적인 주조 표면을 형성한 후, 조립하여 사용하고, 사용후에는 분해하여 성형물을 빼내고, 이어서 재사용을 위해 주형을 재생시켜야 하는데, 예를 들면 주형의 표면을 재가공하여 재생시키거나, 더 이상 사용이 불가능한 경우에는 폐기 처분해야 한다. 주형을 복잡한 형태로 기계 가공하는 데는 비용이 많이 들고 시간도 많이 소비되며, 이같이 복잡한 형태의 주형으로부터 성형된 성형물을 제거해 내는 것도 매우 어렵다(즉, 성형물의 형상이 복잡하므로 주형으로부터 제거해낼 때 부서지기 쉽다). 또한, 주형을 사용하지 않고 다공성 내화물질을 용금내에 직접 침지시키는 기술도 제시되어 있으나, 이 경우에는 위 내화물질을 하나의 덩어리로 성형해야 한다. 그렇게 하지 않으면 내화물질의 입자들이 하나하나 분리되거나 용금의 상부로 떠오르게 되는 문제가 있다. 또한, 입상물질 또는 입자간의 결합성이 없는 예비 성형체를 용침시키는 데에는, 용금에 의해 예비 성형체의 적어도 일부가 이동되지 않도록 하여 불균일한 미세구조가 형성되지 않도록 상당한 주의가 필요하다.

따라서, 압력이나 진공을 가할 필요가 없는(즉, 외적으로 가하거나 또는 내적으로 생성시킬 필요가 없는), 또는 세라믹 물질과 같은 다른 물질내에 매립된 금속기재를 생성하기 위한 감쇄 웨팅제를 사용할 필요가 없는 간단하고 신뢰성 있는 성형 금속 기재 복합체의 제조 방법 및 제조된 금속 기재 복합체의 최종 마무리 가공을 최소화 할 수 있는 기술이 오래전부터 요구되어 왔다. 본 발명은 이 같은 요구에 부응하는 기술로서, 제조 과정 중 적어도 몇몇 단계에서 용침 촉진제가 존재하기만 하면, 대기압 하에서 그리고 용침 대기(예, 질소)의 존재하에서, 예비 성형체로 형성되거나 차단체를 구비시킬 수 있는, 세라믹 물질과 같은 물질에 용금(예, 알루미늄)을 용침시키는 자발 용침 기구(mechanism)를 제공한다. 또한, 전자칩이 부착되어 연금술로 봉합될 수 있는 바람직한 콘테이너는 전자 패키지 콘테이너 기술 분야에서 오랫동안 절실히 요구되어 왔다. 원래 전자칩은 알루미나와 같은 세라믹 물질로 제조되었으며, 최근에는 갈륨 비화물(gallium arsenide)과 같은 물질로 제조된다. 그래서, 패키지 또는 콘테이너에 있어서의 일부 요구 조건은, 콘테이너의 열팽창 계수가 세라믹 칩과 유사해야 한다는 점; 패키지 또는 콘테이너가 세라믹 칩에 의해 발생된 열을 분산시킬 수 있어야 한다는 점; 패키지 또는 콘테이너가 이들 안쪽의 세라믹 칩을 연금 봉합시키기 위한 뚜껑에 용이하게 고정(예, 용접 가능 또는 납땜 가능)될 수 있어야 한다는 점; 패키지 또는 콘테이너를 원하는 형상으로 제조하는 비용이 비교적 저렴해야 한다는 점이다. 더우기, 대부분의 경우에 있어서, 예를 들어 패키지 또는 콘테이너내의 세라믹 칩과 전기적으로 접속되는 것이 필요하다. 그래서, 패키지 또는 콘테이너로부터 전기 부하를 절연하는 수단을 필요로 한다. 더우기, 전선은 패키지 또는 콘테이너의 내용물이 외부 환경에 노출되는 것을 방지하도록 콘테이너내에 밀폐시킬 필요가 있다. 하지만 당해 기술 분야에서는 상술한 각 필요성을 만족시키고자 충분히 노력하였으나, 상기 모든 문제를 만족스럽게 해결하지는 못했다.

본 발명은 동일한 출원인에 의한 다수의 다른 공계류중인 특허 출원과 관련이 있는 발명으로서, 특히 이들 다른 공계류중인 특허 출원에는 금속 기재 복합체 물질의 신규 제조 방법이 기재되어 있는데, 이는 금속 기재 특허 출원으로 약칭한다.

화이트외 다수(White et al.)의 금속 기재 복합체라는 명칭의 미국 특허 출원 제049,171호(1987.5.13)에는 금속 기재 복합물질의 신규 제조 방법이 기재되어 있는데, 이 방법에 따르면 약 1 중량% 이상, 바람직하게는 약 3 중량% 이상의 마그네슘을 함유한 용융 알루미늄을 용침 가능한 충전 물질체(예, 세라믹 물질 또는 세라믹 코팅 물질)에 용침시킴으로써 금속 기재 복합체를 제조한다. 용침은 외압 또는 진공을 가하지 않은 상태에서도 자발적으로 이루어진다. 약 10-100 부피%, 바람직하게는 약 50 부피% 이상의 질소와, 경우에 따라 비산화성 기체(예, 아르곤 기체)를 함유한 기체의 존재하에 약 675℃ 이상의 온도에서, 용융 합금 공급원을 충전 물질체와 접촉시킨다. 이같은 조건에서 용융 알루미늄 합금은 대기압하에서 세라믹 물질내로 용침되어 알루미늄(또는 알루미늄 합금) 기재 복합체를 형성한다. 원하는 양의 충전 물질내에 용융 알루미늄 합금이 용침되면, 온도를 강하시켜 합금을 응고시키므로써, 보강 충전 물질이 삽입된 고체의 금속 기재 구조를 형성한다. 전달된 용융 합금 공급원의 양은, 거의 충전 물질의 경계까지 용침이 이루어질 정도로 충분한 양으로 하는 것이 통상적이며 바람직하다. 상기 '175호 발명에 따라 제조된 알루미늄 기재 복합체내의 충전 물질의 양이 지나치게 많음에 따라 충전 물질 대 합금의 부피비가 1 : 1 이상이 될 수 있다.

상기 미국 특허 제049,171호의 제조 과정 조건하에서, 질화 알루미늄은 알루미늄 기재 전체에 분산된 불연속상을 형성할 수 있다. 알루미늄 기재내의 질화물의 양은 온도, 합금 조성, 기체의 조성 및 충전 물질과 같은 여러 인자에 따라 달라진다. 따라서, 위와 같은 인자들 중 하나 이상의 인자를 조절하므로써 복합체의 특성을 조절할 수 있다. 그런, 최종 용도를 위해서는, 복합체내에 질화 알루미늄이 거의 함유되지 않도록 하는 것이 바람직하다.

온도가 높아지면 용침이 촉진되지만 반면에 질화물의 생성이 용이해지므로, 상기 미국 특허 제049,171호에서는 용침 속도와 질화물의 생성이 균형을 이루도록 하고 있다.

차단체를 이용한 금속 기재 복합체의 제조 방법이라는 명칭의 미국 특허 제141,642호(1988.1.7)에는 금속 기재 복합체의 제조시 사용할 수 있는 적절한 차단 수단의 일례가 기재되어 있다. 상기 '642호의 방법에 따르면, 차단 수단(예, 티타늄 디보라이드 입자 또는 유니온 카바이드사에서 Grafoil

, 이라는 상품명으로 시판되는 가요성 흑연 테이프와 같은 흑연 물질)을 충전 물질의 한정된 표면상에 배치하고, 기재 합금을 차단 수단에 의해 한정된 표면까지 용침시킨다. 차단 수단은 용융 합금의 용침을 억제, 방지 또는 종료시키므로써, 최종 금속 기재 복합체가 망상 형태를 가지도록 한다. 따라서, 생성된 금속 기재 복합체의 외형은 차단 수단의 내면의 형상과 거의 일치하게 된다.

금속 기재 복합체 및 그 제조 방법이라는 명칭의 미국 특허 출원 제049,171호는 미국 특허 출원 제168,284호(1988.3.15)의 개량 발명으로서, 이에 따르면, 기재금속 합금은 제1 용융 금속 공급체로서 그리고 기재 금속 합금 공급체로서 제공되며, 이 공급체는 예를 들어 중력에 의해 제1 용융 금속 공급원과 연통된다. 특히, 이 특허 출원에 기재되어 있는 조건하에서, 제1 용융 기재 합금 공급원은 대기압하에서 충전 물질체 내로 용침되기 시작함에 따라 금속 기재 복합체가 생성되기 시작한다. 제1 용융 기재 합금 공급원은 충전 물질체 내로 용침되는 동안에 완전히 소모되며, 필요한 경우 자발적인 용침이 계속됨에 따라 용융 기재 금속 공급체로부터 연속 수단을 통해 재공급할 수 있다. 원하는 양의 용침성 충전물질체에 용융된 기재 금속이 자발적으로 용침되면, 온도를 강하시켜 합금을 응고시키고, 이에 따라 보강용 충전 물질이 삽입된 고체의 금속 기재 구조가 형성된다. 금속 공급체를 사용하는 것은 단순히 위 특허 출원에 기재된 본 발명의 한 구체예이며, 이 구체예를 본문에 기재된 본 발명의 다른 구체예와 결합시킬 필요는 없으며, 이러한 결합이 유리할 수도 있다.

금속 공급체의 양은, 충분한 양의 금속이 용침성 충전 물질체에 소정한도까지 용침되는 정도일 수 있다. 또 다르게는, 임의의 차단 수단이 그것의 한면 이상에서 용침성 충전 물질체와 접촉하여 표면 경계를 한정할 수 있다.

전달된 용융 기재 합금의 양은, 이 합금이 충전 물질체의 거의 경계면(예, 차단체)까지 자발 용침될 수 있는 양으로 하는 반면, 용융 합금 공급체 내에 존재하는 합금의 양은, 용침을 완료시키는데 충분할 뿐만 아니라 과잉의 용융 합금이 잔재하여 금속 기재 복합체에 부착될 수 있을 정도의 충분한 양을 초과할 수 있다. 따라서, 과잉량의 용융 합금이 존재하면, 내부에 금속 기재를 가진 용침된 세라믹체가 공급체중에 잔재하는 과잉의 금속에 직접 결합된 복잡한 복합체(예, 다층 복합체)가 생성된다.

전술한 각 금속 기재 특허 출원에는 금속 기재 복합체의 제조 방법 및 이 제조 방법에 의한 금속 기재 복합체가 기재되어 있는데, 본원 발명의 명세서에서는 이들 금속 기재 특허 출원을 참고 사항으로 기재하였다.

제2 물질과 접촉하여 이들과 결합된 금속 기재 복합체를 먼저 성형하므로써 복잡한 복합체를 형성한다. 금속 기재 복합체는, 용융 기재 금속을 용침성 충전 물질체 또는 예비 성형체에 자발적으로 침투시키므로써 제조한다. 특히, 용침 촉진제 및/또는 용침 촉진제 전구 물질 및/또는 용침 대기는 공정 중 적어도 몇 단계에서 충전 물질 또는 예비 성형체와 상호 반응하여 용융 기재 금속이 충전 물질 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침되도록 한다.

본 발명의 바람직한 구체예에 있어서, 용침 촉진제는 예비 성형체(또는 충전물질) 및/또는 기재 금속, 및/또는 용침 대기 중 적어도 하나에 직접 공급할 수 있다. 결과적으로, 적어도 자발적 용침 동안에는, 용침 촉진제를 충전 물질 또는 예비 성형체의 적어도 일부에 배치해야 한다.

다층 복합체를 제조하기 위한 제1 바람직한 실시예에서, 충전 물질 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침시키기 위해 공급되는 기재 금속의 양은 용침성 물질이 완전히 용침되는데 필요한 양을 초과한다. 따라서, 잔류의 또는 과다한 기재 금속(예, 충전 물질 또는 예비 성형체에 용침되는데 사용되지 않은 기재 금속)이 용침된 덩어리와 접촉된 채로 용침된 덩어리와 밀접하게 결합하게 된다. 잔류 기재 금속의 양, 크기 형태, 및/또는 조성을 조절하면 실제로 무한한 수의 조합이 이루어질 수 있다. 또한, 잔류 기재 금속에 대한 금속 기재 복합체의 상대적 크기는, 잔류 기재 금속의 표면 위에 금속 기재 복합체막을 형성시키는 방법(예, 소량의 자발적 침투가 이루어짐)으로부터 금속 기재 복합체의 표면 위에 잔류 기재 금속막을 형성시키는 방법(예, 초과 기재 금속 중 소량만이 제공됨)에 이르기 까지 조절될 수 있다.

제2 바람직한 구체예에서, 충전 물질 또는 예비 성형체는 또 다른 제2 몸체(예, 세라믹체 또는 금속체)와 접촉하도록 배치되어 용융 기재 금속이 적어도 제2 몸체의 표면에 이르기까지 충전물질 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침되므로써 금속 기재 복합체가 제2 몸체와 밀착 결합된다. 이와 같은 결합은, 기재 금속 및/또는 충전 물질 또는 예비 성형체가 제2 몸체와 반응함에 따른 것이다. 예를 들어, 상기 언급된 또 다른 몸체 또는 제2 몸체는 기재 금속과 조성이 유사한(또는 다른) 금속으로 하여, 성형된 금속 기재 복합체와 제2 몸체 사이에 결합을 용이하게 할 수 있다. 이러한 기술은, 세라믹 칩을 박스 또는 콘테이너 내에 연금 봉합시킬 필요가 있는 전자 패키지 기술에 성공적으로 사용될 수 있다. 특히, 박스 또는 콘테이너는, 충전 물질 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침시키므로써 성형될 수 있는데, 그 일부분(예, 뚜껑에 결합될 부분)은 제2 몸체와 접하고, 상기 제2 몸체는 땜납 또는 용접 가능 물질(예, 금속)로 구성된다. 따라서, 생성된 다층 복합체는, 예를 들면 전자 패키지 커버 또는 뚜껑에 용접 또는 땜납 가능한 금속 뚜껑에 밀착 결합된 금속 기재 복합체 박스를 포함한다.

또한, 제2 몸체가 제조된 금속 기재 복합체를 적어도 부분적으로 또는 거의 완전히 둘러싸거나, 또는 금속 기재 복합체에 의해 둘러 싸인다면, 수축 또는 압축접합이 이루어질 수 있다. 이러한 수축 접합이 금속 기재 복합체를 제2의 몸체에 결합시키는 유일한 수단일 수 있거나, 또는 금속 기재 복합체 또는 제2 몸체 사이의 또 다른 결합 메카니즘과 결합되어 있을 수도 있다. 또한, 수축 접합의 정도는 기재 금속, 충전 물질 또는 예비 성형체 및/또는 제2 몸체간의 적절한 조합을 선택하여 열팽창 계수를 원하는 정도로 부합시키거나 선택할 수 있다. 그래서, 예를 들어 금속 기재 복합체는 제2 몸체보다 큰 열팽창 계수를 가지며 적어도 부분적으로 제2 몸체를 둘러싸도록 제조할 수 있다. 이 경우, 금속 기재 복합체는 적어도 수축 접합에 의하여 제2 몸체에 결합된다. 따라서 다층 복합체의 넓은 스펙트럼은 다른 세라믹 또는 금속 등의 제2 몸체에 결합된 금속 기재 복합체를 포함하도록 제조될 수 있다. 예를 들어, 전자 패키지 기술에 있어서, 제2 몸체는 금속 기재 복합체 패키지 또는 콘테이너의 하나 이상의 벽부내에 설치된 전기 절연 외장(들)(예, 벽을 통과하는 절연도관으로서 작용)으로 이루어진다. 전기 절연 외장 또는 도관은 완전히 비반응성이거나, 성형 동안 금속 기재 복합체와 적어도 부분적으로 화학적 반응성을 띨 수 있다(예, 용융된 기재 금속과의 반응성). 전선은 절연 외장내에 포함되어, 예를 들면 전자 패키지 내의 세라믹의 칩에 접착될 수 있다. 이러한 배열은 연금적 봉합성 패키지 내의 세라믹 칩과 외부 전자회로 사이의 전기 접속을 위해 제공된다. 더욱이, 상술한 바와 같이, 금속 기재 복합체 패키지와 열절연 외장의 열팽창 계수는, 전기적 절연외장과 금속 기재 복합체의 적어도 압축 또는 수축 접합이 가능하도록 선택될 수 있다(예를 들어, 금속 기재 복합체의 열팽창 계수는 전기 절연 외장의 열팽창 계수보다 클 수 있다). 따라서, 본 발명은 전자 패키지 또는 콘테이너의 하나 이상의 벽내 절연외장 또는 도관을 동일계상에(즉, 금속기재 복합체 전자 패키지의 성형동안) 연금적 봉합시키는 방법을 제공한다. 결합은, (1)금속기재 복합체와 절연 외장 사이의 기계적 결합(즉, 압축 또는 수축 접합), (2)금속기재 복합체와 절연 외장 사이의 물리적 결합(예, 금속기재 복합체의 성형동안 금속기재에 의한 절연 외장의 웨팅), (3)금속기재 복합체와 절연 외장 사이의 화학반응(예, 용융된 기재 금속과 절연외장 사이의 반응) 및, 상술한 세가지 현상의 일부 조합에 의해 이루어질 수 있다.

또 다른 실시예에 있어서, 과다 또는 잔류의 기재 금속은 상기된 제2 바람직한 구체예(예, 금속 기재 복합체와 제2 몸체의 결합)에 공급된다. 상기 제1 바람직한 구체예와 유사한 이 구체예에서, 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침하도록 공급된 기재 금속의 양은 용침성 물질이 완전히 용침되는데 필요한 양을 초과한다. 또한 상기 제2 구체예와 유사하게, 충전 물질 또는 예비성형체는 또 다른 몸체 또는 제2 몸체(예, 세라믹 몸체 또는 금속몸체)의 적어도 일부와 접촉하며 용융기재금속은 적어도 제2 몸체의 표면까지 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침함으로써 금속 기재 복합체가 제2 몸체에 밀접하게 결합하게 된다. 따라서, 상기 처음 두 경우의 실시예에서 보다 더 복잡한 다층 복합체를 얻을 수가 있다. 특히, 금속기재 복합체를 제2 물질(예, 세라믹 및/또는 금속) 및 과량 또는 잔류의 기재 금속과 모두 선택결합시키는 것이 가능하기 때문에, 실제로 무한한 수의 변형물 및 조합체를 얻을 수 있다. 예를 들어, 다층 복합체 축 또는 봉을 제조하고자 하는 경우에는, 축의 내부가 제2 몸체(예, 세라믹 또는 금속)가 될 수 있다. 제2 몸체는 금속기재 복합체에 의해 적어도 부분적으로 둘러싸이게 된다. 그 다음 금속 기재복합체는 제2 몸체 또는 잔류기재 금속에 의하여 적어도 부분적으로 둘러싸인다. 금속기재 복합체가 잔류 기재 금속에 의해 둘러싸인다면, 또 다른 금속기재 복합체가 상기 잔류 기재 금속을 적어도 부분적으로 둘러쌀 수 있다(예, 잔류 기재 금속은, 이것의 내부와 접촉하는 충전물질(또는 예비 성형체) 내부와, 기재금속의 접하는 충전물질(또는 예비성형체) 외부를 향해 침투할 정도의 충분한 양으로 공급할 수 있다). 따라서, 본 발명의 상기 제3 구체예에 의하면, 중요한 공학적 기회가 주어진다.

상기 서술한 각 바람직한 구체예에서, 금속기재 복합체는 기재금속의 기판상에 내면 또는 외면, 또는 양면 모두로서 형성될 수 있다. 또한, 금속기재 복합체의 표면 두께는 기재 금속기판의 크기에 따라 선택하거나 결정할 수 있다. 본 발명의 자발적 용침 기술에 따르면, 두꺼운 벽 또는 얇은 벽의 금속 기재 복합체를 제조할 수 있는데, 이때 기재금속 복합체 표면을 제공하는 기재금속의 상대적 양은 금속기재의 부피보다 상당히 많거나 적다. 또한, 외면 또는 내면 또는 양면 모두가 될 수 있는 금속기재 복합체는 세라믹 또는 금속과 같은 제2 물질에 결합되어, 금속기재 복합체, 및/또는 과다 기재 금속 및/또는 세라믹 또는 금속체와 같은 제2 몸체 사이에 상당히 많은 결합이 이루어진다.

금속기재 복합체의 제조에 있어서, 본 출원에서는 주로 알루미늄 기재 금속에 대해 거론하는데, 이는 금속기재 복합체의 제조과정 중 몇 단계에서, 용침 대기로 작용하는 질소 존재하에 용침 촉진제 전구물질로 작용하는 마그네슘과 접촉한다. 따라서 알루미늄/마그네슘/질소로 구성된 기재금속/용침 촉진제 전구물질/용침 대기 시스템에서는 자발적인 용침이 이루어진다. 그러나, 다른 기재금속/용침촉진제 전구물질/용침 대기 시스템도 역시 알루미늄/마그네슘/질소계와 유사한 방식으로 작용할 수 있다. 예를 들면, 알루미늄/스트론튬/질소계; 알루미늄/아염/산소계; 및 알루미늄/칼슘/질소계에서도 유사한 자발적 용침 양상이 나타났다. 따라서 본 출원에서는 주로 알루미늄/마그네슘/질소계에 대하여 다루고 잇지만, 다른 기재금속/용침 촉진제 전구 물질/용침 대기 시스템도 유사한 방식으로 작용할 수 있음을 양지해야 한다.

기재금속이 알루미늄 합금을 포함할때, 알루미늄 합금은 충전물질(예, 알루미나 또는 실리콘 카바이드)을 포함하는 예비성형체, 또는 충전물질과 접촉하며, 충전물질 또는 예비성형체는 서로 혼합되거나, 공정중 몇 과정에서 마그네슘에 노출된다. 또한 바람직한 실시예에서, 알루미늄 합금 및/또는 예비성형체 또는 충전물질은 공정 중 적어도 한 과정동안 질소 대기내에 놓이게 된다. 예비성형체는 자발적으로 용침되고, 자발 용침의 정도 또는 속도와 금속 기재 복합체의 형성 여부는, 예를 들어 시스템에 제공된 마그네슘의 농도(예, 알루미늄 합금 및/또는 충전 물질 또는 예비성형체 및/또는 용침 대기 하에서), 예비성형체 또는 충전물질내 입자의 크기 및/또는 조성, 용침대기내 질소의 농도, 용침 허용시간, 및/또는 용침 온도를 비롯한 공정 조건에 따라 변하게 된다. 일반적으로, 자발적 침투는 예비성형체 또는 충전물질을 거의 완전히 덮기에 충분한 정도로 이루어진다.

(정의)

여기서 알루미늄이라 함은 거의 순수한 금속(예, 비교적 순수한 시판되는 비합금 알루미늄) 또는 철, 실리콘, 구리, 마그네슘, 망간, 크롬, 아연 등과 같은 합금성분 및/또는 불순물을 함유한 시판되는 금속과 같은 다른 등급의 합금 및 금속을 의미한다. 이러한 정의에 따르면, 알루미늄 합금은 알루미늄이 주성분인 합금 또는 금속간 화합물이 된다.

나머지량의 비산화성 기체라 함은 제조 조건하에서 기재 금속과 거의 반응하지 않는 불활성 기체 또는 환원성 기체로서, 용침 대기와 같은 기본 기체 이외에 존재하는 임의의 기체를 의미한다. 사용되는 기체내에 불순물로서 존재하는 산화성 기체의 양은 제조 조건하에서 기재금속이 상당한 정도로 산화되지 않을 정도가 되도록 유지해야 한다.

차단제 또는 차단수단이라 함은, 용융 기재금속이 용침성 물질체 또는 예비성형체의 표면을 초과하여 용침되는 것을 방지해주는 수단을 의미하는 것으로서, 그러한 표면경계는 상기 차단 수단에 의해 한정된다. 적절한 차단수단으로는 제조과정 조건하에서 형태를 어느정도 유지하고, 휘발성이 거의 없는 임의의 물질, 화합물, 원소, 조성물일 수 있다.

적절한 차단수단에는 또한 사용된 제조과정 조건하에서 용융 기재금속에 의해 거의 웨팅되지 않는 물질이 포함된다. 이러한 종류의 차단수단은 용융 기재금속과의 친화력이 거의 없으며, 용융 기재 금속이 충전물질체 또는 예비성형체의 표면을 초과하여 용침되는 것이 이 차단수단에 의해 방지된다. 또한, 이 차단수단에 의하면, 필요로 할 수 있는 최종 기계가공 또는 연마 과정을 줄일 수 있고 생성된 금속기재 복합체 제품의 적어도 일부의 표면을 형성할 수 있다. 경우에 따라서는 차단수단에 구멍을 형성하므로써 차단수단에 용침성 또는 다공성을 부여하여 용융된 기재금속이 기체와 접촉할 수 있게 할 수도 있다.

잔류 기재금속이라 함은 금속기재 복합체의 생성중에 남아있는 원래의 기재 금속체를 칭하는 것으로서, 이들은 냉각시킬 경우, 형성된 금속기재 복합체와 적어도 부분 접촉된 상태로 유지된다. 이 잔류기재 금속에는 또한 제2 금속 또는 이종 금속이 포함될 수 있다.

잉여 기재금속 또는 잔류 기재금속이라 함은 충전물질 또는 예비성형체로 희망하는 정도의 자발적 용침이 일어난 후 남아서 금속기재 복합체와 긴밀하게 결합되는 기재금속을 의미한다. 이 잉여 또는 잔류 기재금속은 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 침투된 기재금속과 같거나 다른 조성을 가질 수 있다.

충전물질은 기재금속과 거의 반응하지 않는 물질 및/또는 기재 금속에 제한된 용해도를 갖는, 단일성분 또는 이들 성분들의 혼합물을 포함하며, 이들은 단일상 또는 다중상일 수 있다. 충전물질은 분말, 박편, 판, 미소구, 휘스커, 기포 등과 같은 다양한 형태로 제공할 수 있으며, 조밀성 또는 다공성일 수 있다. 충전물질에는 또한 섬유, 절단 섬유, 입자, 휘스커, 기포, 구, 섬유 매트 등의 형태를 가진 알루미나 또는 실리콘 카바이드와 같은 세라믹 충전물질, 및 용융된 알루미늄 모금속에 의한 공격으로부터 탄소를 방지하기 위해 알루미나 또는 실리콘 카바이드로 코팅된 탄소 섬유와 같은 세라믹-코팅 충전물질이 있다. 또한 금속을 충전물질로 사용할 수 있다.

용침대기라 함은, 기재금속 및/또는 예비성형체(또는 충전물질) 및/또는 용침촉진제 전구물질 및/또는 용침촉진제와 상호 작용하며, 기재금속의 자발적 용침이 허용 또는 촉진되는 대기를 의미한다.

용침촉진제라 함은 충전물질 또는 예비성형체 내로의 기재금속의 자발적 용침을 촉진하는 물질을 의미한다. 용침촉진제는, 용침촉진제 전구물질과 용침대기 사이의 반응에 의해 형성될 수 있고, (1) 기체류 및/또는 (2) 용침촉진제 전구물질과 용침대기 사이의 반응 생성물 및/또는 (3) 용침 촉진제 전구물질과 충전물질 또는 예비성형체 사이의 반응생성물을 생성한다. 또한, 용침 촉진제를 예비성형체 및/또는 기재금속, 및/또는 용침대기 중 적어도 하나에 가하면, 용침촉진제 전구물질과 기타 물질 사이의 반응에 의해 생성된 용침 촉진제와 거의 동일한 작용을 한다. 결국, 적어도 자발적 용침 동안에는, 용침촉진제가 충전 물질체 또는 예비성형체의 적어도 일부에 가해져 자발적 용침이 이루어져야 한다.

용침촉진제 전구물질이라 함은, 기재금속, 예비성형체 및/또는 용침대기와 함께 사용했을때, 충전물질 또는 예비성형체내로 기재금속이 자발적으로 용침되는 것을 촉진하는 용침촉진제를 형성하는 물질을 의미한다. 어떤 이론이나 설명을 동원하지 않더라도 용침촉진제 전구물질은 용침대기 및/또는 예비 성형체 또는 충전물질 및/또는 금속과 반응할 수 있는 위치에 배치될 필요가 있음이 추측된다. 예를 들어, 기재금속/용침촉진제 전구물질/용침대기 시스템에 있어서, 용침촉진제 전구물질은 기재금속의 용융 온도 또는 일부 경우에는 이보다 다소 높은 온도에서 휘발되는 것이 바람직하다. 이같이 용침촉진제 전구물질이 휘발하게 되면, (1)용침대기와 용침촉진제 전구물질과의 반응에 의해 기재금속에 의한 충전물질 또는 예비성형체의 웨팅을 촉진시키는 물질인 기체류가 생성되고; 또는 (2) 용침 촉진제 전구물질과 용침대기와의 반응을 통해 적어도 일부의 충전물질 또는 예비성형체내에 웨팅을 촉진시키는 고체, 액체 또는 기체상의 용침촉진제가 형성되고; 또는(3) 웨팅을 촉진시키는 고체, 액체 또는 기체상의 용침 촉진제를 적어도 일부의 충전물질 또는 예비성형체내에 형성하는 용침촉진제 전구물질과 충전물질체 또는 예비형체 사이의 반응이 유도된다.

다층 복합체라 함은 화학반응 및/또는 압력 또는 수축 접합 등에 의하여 임의의 형상으로 긴밀하게 결합되어 있는, 둘 이상의 물질의 모든 조합체를 의마하며, 이때 하나 이상의 물질은, 용융 기재 금속이 용침성 충전물질, 예비 성형체 또는 가공된 세라믹 또는 어느정도 다공성을 지닌 금속체에 자발적으로 용침되므로써 형성된 금속기재 복합체이다. 금속기재 복합체는 외면 및/또는 내면이 될 수 있다. 잔류기재 금속 및/또는 제2 몸체에 비해 금속기재 복합체의 순서, 갯수 및/또는 위치는 비제한적 형식으로 조정 또는 조절될 수 있다.

기재금속 또는 기재합금이라 함은 금속 기재 복합체를 생성하는데 사용되는 금속(예, 용침전의 금속) 및/또는 충전 물질체와 혼합되어 금속 기재복합체를 생성하는 금속(예, 용침후의 금속)을 의미한다. 특정의 금속을 기재금속으로 선택했을때, 그러한 기재금속은 금속을 거의 순수한 금속, 불순물 및/또는 합금성분을 함유한 시판되는 금속, 위 특정금속이 주성분을 이루고 있는 금속간 화합물 또는 합금을 모두 지칭하는 것으로 이해해야 한다.

기재금속/용침 촉진제 전구물질/용침대기 시스템 또는 자발적 시스템이라 함은 예비성형체 또는 충전물질체내로 자발적인 용침이 이루어지는 물질의 조합을 의미한다. 각 기재금속, 용침 촉진제 전구물질 및 용침대기 사이의 /는, 특정방식으로 조합되었을 때 예비성형체 또는 충전물질내로 자발적 용침되는 물질의 조합 또는 시스템을 칭하는 것이다.

금속기재 복합체(Metal Matrix Composite) (MMC)라 함은 예비성형체 또는 충전물질에 매립되어 있는, 2차원 또는 3차원적으로 상호 연결된 합금 또는 기재금속을 비롯한 물질을 의미한다. 완성된 복합체에 구체적으로 원하는 기계적 및 물리적 특성을 부여하도록 여러가지 합금 원소를 포함할 수도 있다.

기재금속과 다른 금속이라 함은, 기재금속과 동일한 금속을 주성분으로서 포함하지 않는 금속을 의미하는 것으로서, 예를 들어 기재금속의 주성분이 알루미늄인 경우에는 다른 금속, 예를 들면 니켈을 주성분으로 하면 된다.

기재금속을 수용하는 비반응성 용기라 함은 제조 조건하에서 용융 기재 금속을 수용할 수 있고, 또한 자발적 용침기구에 해를 미칠 정도로 기재 금속 및/또는 용침대기 및/또는 용침 촉진제 전구물질 및/또는 충전 물질체(또는 예비형체)와 반응하지 않는 용기를 의미한다.

예비성형체 또는 침투성 예비성형체라 함은, 주로 용침성 기재 금속의 경계를 한정하는 하나 이상의 표면경계를 가지는 완성된 다공질 충전물질체(즉, 완전히 하소되었거나 성형된 세라믹 또는 금속몸체)를 의미하는 것으로서, 이러한 예비성형체는 기재금속이 용침되기 전에 치수안정성을 제공하기에 충분한 형태보전성 및 고유 강도를 보유한다. 또한, 이 예비성형체는 기재 금속의 자발적 용침이 수반되기에 충분한 기공도를 지녀야 한다. 예비 성형체는 통상적으로 충전 물질을 균질한 상태로 또는 불균질한 상태로 결합시킨 것이며, 임의의 적절한 물질(예, 세라믹 및/또는 금속 입자, 분말, 섬유, 휘스커 등, 및 이들의 조합물)로 구성될 수 있다. 또한 이 예비 성형체는 일체형 또는 조립체 형태일 수 있다.

기재금속 공급체라 함은 충전물질체 또는 예비 성형체와 연관하여 배치되어 있는 별도의 기재 금속체를 의미하며, 이것은 금속이 용융되면, 충전물질 또는 예비성형체와 접촉하고 있는 기재금속원 또는 일부분을 보충하거나, 경우에 따라 먼저 공급한 후 보충시킬 수 있다.

제2 몸체 또는 부가의 몸체란 화학반응 및/또는 기계적 또는 수축 접합 중 하나 이상의 수단에 의하여 금속 기재 복합체에 결합될 수 있는 또 다른 몸체를 의미한다. 이러한 몸체로는 소결된 세라믹, 고온 압연된 세라믹, 압출된 세라믹 등과 같은 종래의 세라믹, 및 1987년 12월 15일 마크 에스. 뉴커크(Mark S. Newkirk) 등에게 특허된 미국 특허 제4,713,360호; 복합체 세라믹 제품 및 그 제조방법이라는 명칭으로 1986년 1월 17일 마크 에스. 뉴커크 등이 출원한 미국 특허출원 제861,025호; 세라믹 제품에 금속성분을 동일계상에 합성시키는 방법 및 이에 따른 제품이라는 명칭으로 1988년 2월 5일 로버트 씨. 칸트너(Robert C. Kantner) 등이 출원한 미국 특허출원 제152,518호; 자체 지지체 제조방법 및 이에 따른 제품이라는 명칭으로 티. 데니스 클라아(T. Dennis Claar) 등이 1987년 12월 23일 출원한 미국의 계류중인 특허출원 제137,044호; 및 이러한 방법 등을 변형시키고 계량한 다른 계류중인 미국 특허출원 등에 기재된 종래의 것이 아닌 새로운 세라믹 또는 세라믹 복합체가 있다. 상기 이러한 출원 등에 기재되고 청구된 세라믹 및 세라믹 복합체의 제조 방법 및 특징을 나타내기 위하여, 상기 기재된 출원전체를 본 발명에 참고자료로 인용하고자 한다. 또한, 본 발명의 제2 몸체 또는 부가 몸체는 금속기재 복합체 및 고온금속, 내침식성 금속, 내부식성 금속등 구조적 금속 몸체들을 포함한다. 따라서, 제2의 몸체 또는 부가 몸체는 거의 무한한 수의 몸체이다.

자발적 용침이라 함은 압력이나 진공의 도움없이 기재금속이 충전물질(또는 예비형체) 내로 자발적으로 용침되는 현상을 의미한다.

본 발명은 용융된 기재금속이 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침됨으로써 형성된 금속기재 복합체를 그 일부에 포함하는 다층 복합체의 제조방법에 관한 것이다.

본 발명에 따른 복합체는 적어도 하나의 제2 몸체 또는 부가 몸체에 접촉되어 있는 금속 기재 복합체를 제조함으로써 얻어진다. 특히, 금속 기재 복합체는 용융 기재 금속이 용침성 충전 물질체 또는 예비 성형체 자발적으로 용침되므로써 제조된다. 특히, 용침 촉진제 및/또는 용침 전구물질 및/또는 용침 대기는 제조 과정 중 적어도 몇 단계에서 용융 기재금속이 충전 물질 또는 예비 성형체와 상호 작용하여 충전 물질 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침하도록 해준다.

본 발명의 바람직한 구체예에서, 용침 촉진제는 예비성형체(또는 충전 물질) 및/또는 기재금속 및/또는 충전 대기 중 적어도 하나에 직접 공급될 수 있다. 최종적으로, 적어도 자발 용침과정 중에, 용침 촉진제는 충전물질 또는 예비성형체의 적어도 일부에 위치되어야 한다.

다층복합체 제조방법의 제1 구체예에서, 용침물에 공급되는 기재금속의 양은 용침에 필요한 양보다 많다. 즉, 기재금속이 충전물질 또는 예비 성형체에 완전히 용침되는데 필요한 양보다 많은 양으로 제공되어 잔류 또는 잉여 기재 금속(예, 충전물질 또는 예비성형체에 용침되는데 사용되지 않은 기재 금속)은 용침된 충전물질 또는 예비성형체와 긴밀하게 결합하게 된다.

또 다른 구체예에서, 충전물질 또는 예비성형체는 세라믹 또는 금속(기재 금속의 조성과 같거나 다른 조성을 가지고, 바람직한 구체예에서는, 종래기술에 의해 납땜될 수 있거나 용접될 수 있는 금속)과 같은 또다른 몸체와 접촉상태에 놓이게 되고, 용융기재 금속은 세라믹 또는 금속 등의 제2 몸체까지 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침되도록 유도되어, 제2 몸체에 긴밀하게 결합되므로써, 다른 세라믹 또는 금속과 같은 제2 몸체에 결합된 금속기재 복합체를 포하하는 다층 복합체를 형성하게 된다. 예를 들어, 상술한 다른 몸체 또는 제2 몸체는 기재 금속의 조성과 유사한(또는 다른) 금속으로 이루어져서, 성형된 금속기재 복합체와 제2 몸체 사이의 결합을 용이하게 한다. 이러한 기술은 전자 패키지 기술에 성공적으로 적용될 수 있으며, 여기서는 세라믹 칩이 박스 또는 콘테이너 내에 연금적 봉합될 것을 요한다. 특히, 박스 또는 콘테이너는 충전물질 또는 예비성형체에 자동적으로 용침되므로써 성형될 수 있다. 이중 뚜껑에 결합될 부분은 제2 몸체와 접하고, 상기 제2 몸체는 용접 가능 또는 납땜 가능물질(예, 금속)로 이루어진다. 따라서, 생성된 다층 복합체는, 예를 들면 전자 패키지 커버 또는 뚜껑에 용접 가능하거나 납땜 가능한 금속 뚜껑이 긴밀하게 결합된 금속기재 복합체 박스를 포함한다. 또한 제2 몸체는 금속기재 복합체 패키지 또는 콘테이너의 하나 이상의 벽부내에 배치된 (벽을 통과하는 절연도관으로서 기능하는) 전기 절연외장(들)을 포함한다. 전기절연 외장 또는 도관은 거의 완전히 비반응성일 수 있거나, 또는 성형시 금속기재 복합체와 적어도 부분적으로 화학적 반응(예, 용융금속기재와의 반응)할 수 있다. 전선은 절연외장내에 포함되고, 예를 들면 전자패키지 내의 세라믹 칩에 부착될 수 있다. 이러한 구성은 연금적 봉합성 패키지 내의 세라믹 칩과 외부 전자회로를 전기적으로 연결하는데 제공된다. 또한, 상술한 바와 같이, 금속기재 복합체 패키지와 전기 절연외장의 열팽창 계수는 전기 절연외장과 금속 기재복합체를 적어도 압축 또는 수축 접합시킬 수 있도록 선택할 수 있다(예, 금속기재 복합체의 열팽창 계수는 전기 절연 외장의 열팽창 계수보다 더 크다). 그래서 본 발명은 전자 패키지 또는 콘테이너의 하나 이상의 벽 내에 절연 외장 또는 도관을 동일계상에(즉, 금속기재 복합체 전자 패키지의 성형동안에) 연금적 결합시키는 방법을 제공한다. 결합은, (1) 금속기재 복합체와 절연 외장 사이의 기계적 결합(예, 압축 또는 수축접합); (2) 금속기재 복합체와 절연외장 사이의 물리적 결합(예), 금속기재 복합체의 성형동안 금속기재에 의한 절연외장의 웨팅); (3) 금속기재 복합체와 절연 외장 사이의 화학반응(예, 용융된 기재금속과 절연외장 사이의 반응); 및 (4) 상술한 세가지 현상의 일부 조합에 의해 이루어질 수 있다.

또한, 상기한 대로, 망상의 금속기재 복합체 박스 또는 콘테이너상에 용접성 또는 납땜성 뚜껑을 성형하는 개념과, 금속 기재 복합체 박스 또는 콘테이너의 하나 이상의 벽과 일체인 전기 절연 도관을 형성하는 개념을 조합할 수도 있다. 이러한 신규 개념을 조합함에 따라 연금적 봉합할 수 있는(즉, 박스 또는 콘테이너의 내용물을 외부환경과 차단할 수 있는) 신규의 전자 패키지 또는 콘테이너가 형성된다. 또한, 연금 봉합성 박스 또는 콘테이너를 형성하는 자발용침법은 당해 기술분야에서 현저히 진보된 기술이다. 특히, 금속기재 복합체 박스와 일체인 용접 가능 뚜껑을 성형하는 성능과, 전기 절연 도관을 형성하는 성능은 모두 망상 금속기재 복합체 박스 또는 콘테이너의 성형시 단일 공정에서 이루어지며, 이제까지는 당해 기술분야에 알려져 있지 않다.

더욱이, 전선은 금속기재 복합체가 주위에 형성되기 전에 전기절연 도관내에 배치될 수 있다. 이러한 경우에는 자발적 용침이 일어나는 온도로 가열했을때, 전기절연 도관의 적어도 일부내에 연금적 봉합이 이루어질 정도로 충분한 양이 유동되는(예, 적어도 부분적으로 변형 가능한) 물질로 전선이 제조될 수 있다. 이와 달리, 전선이외에도 제2 물질을 전기 절연도관내에 배치할 수도 있다. 이러한 제2 금속은, 자발적 용침이 일어나는 온도로 가열했을때, 전기 절연도관과 전선 사이에 존재하는 틈 또는 공간내로 흐르고, 성장하므로써 전기 절연도관의 적어도 일부내에 연금적 봉합부를 형성할 수 있다. 그러한 물질은 예를 들면, 유리, 금속, 중합체 등이다. 더욱이, 그러한 물질은 예를 들면 분말 혼합물, 도관벽 또는 전선상의 코팅으로서 전기 절연도체에 도입될 수 있다.

또 다른 바람직한 구체예에서, 충전물질 또는 예비성형체는 세라믹체 또는 금속과 같은 제2 몸체와 접촉하도록 배치되고, 용융기재 금속은 충전물질 또는 예비성형체에 있어서 충전물질 또는 예비성형체와 제2 몸체 사이의 접촉지점까지 자발적으로 용침한다. 제조된 금속기재 복합체는 제2 몸체와 긴밀하게 결합될 것이다. 또한, 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침되는데 필요한 양보다 많은 양으로 존재하도록 부가의 기재금속을 제공할 수 있다. 따라서, 세라믹 또는 세라믹 복합체 등의 제2 몸체에 긴밀하게 결합된 금속기재 복합체는 또한 잉여 매트릭스 금속과 긴밀하게 결합된 다층 복합체를 형성한다.

상기 바람직한 구체예에서, 금속 기재 복합체는 기재금속 기판의 외면 또는 내면 또는 양면 모두로서 형성될 수 있다. 또한 금속 기재 복합체 표면의 두께는 기재금속 기판의 크기에 따라 선택하거나 미리 결정할 수 있다. 본 발명의 기술에 따르면, 금속 기재 복합체 표면을 제공하는 기재금속의 상대적 부피가 금속기판의 부피보다 상당히 크거나 작은, 두꺼운 벽 또는 얇은 벽의 금속기재 복합체 구조물을 제조할 수 있다. 또한, 외면 또는 내면 또는 양면 모두가 될 수 있는 금속기재 복합체도 또한 세라믹 또는 금속 등의 제2 물질에 따른 결합되므로써, 금속 기재 복합체, 및/또는 과다 기재 금속 및/또는 세라믹 또는 금속체 등의 제2 몸체가 상당히 다양하게 조합되어 결합될 수 있다.

따라서, 본 발명은 산업상의 많은 수요를 충족시켜 주는 것이며, 이에 본 발명의 효과가 있는 것이다.

본 발명의 다층 복합체를 제조하기 위해서는, 기재 금속을 충전 물질체 또는 예비성형체에 자발적으로 용침시켜 금속 기재 복합체를 제조하여야 한다. 충전물질 또는 예비성형체내로 기재금속을 자발용침시키기 위해서는, 용침 촉진제를 자발시스템에 제공해야 한다. 용침 촉진제는 용침 촉진제 전구물질로부터 형성되며, 이 전구물질은 (1) 기재금속 내에서; 및/또는 (2) 충전물질 또는 예비성형체 내에서; 및/또는 (3) 용치대기로부터; 및/또는 (4) 외부원으로부터 자발시스템내로 제공된다. 또한, 용침촉진제 전구물질을 공급하기 보다는, 용침 촉진제를 충전물질 또는 예비성형체, 및/또는 기재금속, 및/또는 용침대기 중 적어도 하나에 직접 공급할 수도 있다. 결국, 적어도 자발용침 동안에는 용침 촉진제가 충전물질 또는 예비성형체의 적어도 일부에 위치되어야 한다.

본 발명의 바람직한 구체예에 있어서, 충전물질 또는 예비성형체가 용융된 기재금속과 접촉하기 전에 또는 거의 동시에 충전물질 또는 예비성형체의 적어도 일부에 용침촉진제가 형성될 수 있도록 용침촉진제 전구물질이 용침대기와 적어도 부분적으로 반응할 수 있다(예를 들면, 용침촉진제 전구물질이 마그네슘이고 용침대기로서 질소를 사용하는 경우, 예비성형체 또는 충전물질의 적어도 일부에 위치하는 용침촉진제는 질화마그네슘이다.

기재금속/용침촉진제 전구물질/용침대기 시스템의 일례로서 알루미늄/마그네슘/질소계를 들 수 있다. 특히, 알루미늄 기재 금속은, 제조과정 조건하에서 알루미늄이 용융될 때, 알루미늄 기재 기재금속과 반응하지 않는 적절한 내화성 용기내에 수용시킬 수 있다. 마그네슘을 포함하거나 이에 노출되고; 적어도 제조과정 중 몇 과정에서 질소대기에 노출되는 충전물질 또는 예비성형체는 이어서 용융된 알루미늄 기재 금속과 접촉할 수 있다. 이어서 이 기재금속은 충전물질 또는 예비성형체에 자발적으로 용침될 것이다.

또한, 용침 촉진제 전구 물질을 첨가해 주는 대신, 예비 성형체(또는 충전 물질) 및/또는 기재금속 및/또는 용침대기 중 적어도 하나에 직접 용침 촉진제를 첨가할 수도 있다. 궁극적으로, 적어도 자발적 용침 과정 동안에는 용침촉진제가 충전물질 또는 예비성형체의 적어도 일부에 위치해 있어야 한다.

본 발명의 제조방법에서 사용한 조건하에서 자발용침계가 알루미늄/마그네슘/질소계인 경우에는, 예비성형체 또는 충전물질이 제조공정중의 몇몇 단계에서 예비성형체 또는 충전물질내로 질소함유 기체가 침투하여 용융기재금속과 접촉할 수 있을 정도로 충분히 침투성을 가져야 한다. 또한 침투성 충전물질 또는 예비성형체에는 용융기재금속이 용침됨에 따라 질소-침투 충전물질 또는 예비성형체내로 용융기재금속이 자발적으로 용침되어 금속기재 복합체를 생성하고, 질소는 용침촉진제 전구물질과 반응하여 충전물질 또는 예비 성형체내에 용침촉진제를 형성하므로써 자발적 용침을 유도한다. 자발용침의 정도 및 속도와 금속 기재복합체의 형성정도는 알루미늄 합금내의 마그네슘 함량, 예비성형체 또는 충전물질내의 마그네슘 함량, 예비성형체 또는 충전 물질내의 질화 마그네슘의 함량, 추가의 합금원소(예, 실리콘, 철, 구리, 망간, 크롬, 아연 등)의 존재여부, 충전물질의 평균치수(예, 입경), 충전물질 또는 예비성형체의 표면상태 및 그 종류, 용침대기중의 질소 농도, 용침에 허용된 시간 및 용침이 이루어지는 온도 등과 같은 일련의 처리조건에 따라 달라진다. 예를 들어, 용융된 알루미늄 기재금속이 자발용침되기 위해서, 알루미늄을 합금중량을 기준으로 약 1 중량% 이상, 바람직하게는 최소 약 3 중량%의 마그네슘과 합금처리할 수 있는데, 마그네슘은 용침촉진제 전구물질로서 작용한다. 기재금속에는 원하는 제품의 최종특성에 따라 위에 열거한 보조 합금원소를 함유시킬 수 있다. 또한, 위의 보조 합금원소들은 기재 알루미늄 금속의 충전물질 또는 예비성형체내로 자발용침되는데 요구되는 마그네슘의 최소량에 영향을 미칠 수도 있다. 용침촉진제를 생성시킬 수 없을 정도까지 자발계로부터 마그네슘이 손실(예를 들면, 휘발에 의한 손실)되어서는 안된다. 따라서, 자발용침이 휘발에 의해 악영향을 받지 않도록, 초기에 충분한 양의 합금원소를 사용하는 것이 바람직하다. 또한, 충전물질 또는 예비성형체 및 기재금속 모두에, 또는 충전물질 또는 예비성형체에만 마그네슘이 존재하는 경우에는, 자발적 영용침이 이루어지는데 요구되는 마그네슘의 양이 감소된다. 이에 대해서는 하기에 상세히 설명하기로 한다.

또한 질소 대기 내의 질소의 부피%도 금속 기재 복합체의 형성율에 영향을 미친다. 특히 대기 내에 질소가 약 10 부피% 미만으로 함유되어 있다면, 자발용침이 매우 늦게 일어나거나 거의 일어나지 않게 된다. 약 50 부피% 이상의 질소가 대기중에 함유되어 있으면, 용침 속도가 매우 빨라져 용침에 소요되는 시간이 짧아져서 바람직한 것으로 밝혀져 있다. 용침 대기(예, 질소 함유 기체)는 충전 물질 또는 예비성형체 및/또는 기재 금속에 직접 공급할 수 있거나, 또는 물질의 분해에 의해 생성될 수도 있다.

용융 기재 금속이 충전물질 또는 예비성형체내로 용치되는데 필요한 최소 마그네슘 함량은 처리 온도, 시간, 실리콘 또는 아연과 같은 보조 합금 원소의 존재 여부, 충전물질의 특성, 자발계를 구성하는 하나 이상의 성분내에서 마그네슘의 위치, 용침 대기 내의 질소의 함량 및 질소 대기의 유동 속도와 같은 하나 이상의 변수에 따라 달라진다. 합금 및/또는 예비성형체내의 마그네슘 함량이 증가함에 따라, 보다 낮은 온도 또는 보다 짧은 가열 시간하에서 완전한 용침을 이룰 수 있다. 또한, 마그네슘의 함량이 일정한 경우에는, 아연과 같은 보조 합금 원소를 첨가하여 보다 저온을 이용할 수도 있다. 예를 들어, 기재금속내의 마그네슘 함량이 작동 범위 하한치인 약 1-3 중량%인 경우에는, 전술한 최소 처리 온도, 높은 질소 농도, 또는 하나 또는 그 이상의 보조 합금 원소와 같은 인자 중 하나 이상의 인자를 함께 적용할 수 있다. 충전물질 또는 예비성형체에 마그네슘을 전혀 첨가하지 않은 경우에는, 약 3-5 중량%의 마그네슘을 함유한 합금이 광범위한 처리 조건에서 통상적으로 유용하므로 바람직하며, 보다 낮은 온도 및 보다 짧은 시간을 사용한 경우에는 약 5% 이상의 마그네슘을 함유한 합금이 바람직하다. 용침에 필요한 온도 조건을 조절하기 위해서는 약 10 중량% 이상(알루미늄 합금의 중량을 기준으로 함)의 마그네슘을 사용할 수도 있다. 보조 합금 원소와 함께 사용하는 경우에는 마그네슘 함량을 줄일 수도 있으나, 이들 보조 합금 원소는 단지 보조적인 기능만을 할뿐이며, 또한 이들 보조 합금 원소는 적어도 전술한 최소량의 마그네슘과 함께 사용된다. 예를 들어, 10%의 실리콘과 합금된 공칭 순수한 알루미늄은 1000℃에서 500 메쉬의 39 크리스톨론(노턴 컴패니에서 시판되는 99% 순도의 실리콘 카바이드) 층내로 거의 용침되지 않으나, 마그네슘 존재하에서는 실리콘이 용침 반응을 촉진시킨다는 사실이 밝혀졌다. 또 하나의 예로서, 마그네슘을 예비성형체 또는 충전물질에만 첨가해주면 마그네슘의 양이 변화하게 된다. 공급된 총 마그네슘양 중 적어도 일부를 예비성형체 또는 충전물질에 배치하면 자발용침계에 보다 적은 양의 마그네슘을 첨가해도 자발용침 반응이 일어난다는 사실이 밝혀졌다. 금속기재 복합체내에 원하지 않은 금속간 물질이 형성되는 것을 방지하기 위해서는 보다 적은 양의 마그네슘을 사용하는 것이 바람직하다. 약 1 중량% 이상의 마그네슘을 함유한 실리콘 카바이드로 된 예비성형체의 경우, 거의 순수한 질소 대기 하에서 이 예비성형체가 알루미늄 기재 금속과 접촉하면 기재 금속이 예비성형체내로 자발적 용침된다는 것이 밝혀졌는데, 알루미나로 된 예비성형체의 경우, 허용적인 자발용침을 일으키는데 요구되는 마그네슘의 양은 약간 높다. 특히, 실리콘 카바이드 예비성형체내로 용침된 알루미늄과 거의 동일한 온도에서 동일한 질소대기하에 알루미나 예비성형체를 유사한 알루미나 기재 금속과 접촉시키는 경우, 바로 위에서 설명한 실리콘 카바이드 예비성형체에서 이루어진 것과 유사한 자발적 용침을 이루는데 약 3 중량% 이상의 마그네슘이 필요함이 밝혀졌다.

또한, 기재 금속이 예비성형체 충전물질내로 용침하기 전에 합금의 표면 및/또는 예비성형체 또는 충전물질의 표면 및/또는 예비성형체 또는 충전물질의 내부에서 용침촉진제 전구물질을 자발계에 첨가하는 것도 가능하다. 다시 말해서, 용침촉진제 또는 용침촉진제 전구물질을 기재 금속에 합금시킬 필요 없이, 단순히 자발용침계에 첨가해도 된다. 기재 금속의 표면상에 마그네슘을 첨가하는 경우에는, 기재 금속의 표면은 용침성 충전물질체에 가장 인접한 표면, 바람직하게는 이와 접촉 상태의 표면이 되거나, 또는 그 반대의 경우가 되거나; 또는 마그네슘을 예비성형체 또는 충전물질의 적어도 일부와 혼합하는 것도 바람직하다. 또한, 마그네슘을 예비성형체 표면에 도포하는 방법, 마그네슘을 예비성형체 표면과 합금시키는 방법 및 예비성형체의 적어도 일부에 마그네슘을 배치하는 방법 등을 어느 정도 조합하여 사용할 수도 있다. 용침촉진제 및/또는 용침촉진제 전구물질을 첨가하는 이와 같이 조합된 방법에 의하면, 예비성형체내로 기재 알루미늄 금속이 용침되는 것을 촉진시키는데 필요한 총 마그네슘 양이 감소되며, 또한 보다 낮은 온도에서 용침반응이 일어난다. 또한, 마그네슘이 존재함에 따라 생성되는 원하지 않는 금속간 물질의 양도 최소화될 수 있다.

1 또는 그 이상의 보조 합금 원소의 사용 여부 및 주위 기체중 질소의 농도도 또한 주어진 온도하에서 기재 금속의 질화 정도에 영향을 준다. 예를 들어, 아연 또는 철과 같은 보조 합금 원소를 합금내에 포함시키거나 합금의 표면상에 배치하면 용침온도가 저하되어 질화물의 생성량이 감소되는데 반해, 주위 기체내 질소 농도를 증가시키며 질화물의 생성이 촉진될 수 있다.

합금내, 및/또는 합금의 표면상에 배치된, 및/또는 충전물질 또는 예비성형체 물질과 혼합된 마그네슘 농도는 역시 주어진 온도하에서 용침 정도에 영향을 준다. 따라서, 마그네슘이 예비성형체 또는 충전물질과 직접적으로 거의 또는 전혀 접촉하지 않는 경우에는 합금내 마그네슘의 농도가 약 3 중량% 이상이 바람직하다. 만일 마그네슘의 농도가 3 중량% 미만, 예를 들어, 1 중량% 이면, 용침을 위한 보조 합금 원소 또는 처리 온도가 보다 높아야 한다. 본 발명의 자발 용침방법을 수행하는데 필요한 온도는 다음과 같은 경우에 저하될 수 있다 : (1) 합금내의 마그네슘 함량만이, 예로서 약 5 중량% 이상까지 증가하는 경우; 및/또는 (2) 합금 성분이 용침성 충전 물질체 또는 예비형체와 혼합된 경우; 및/또는 (3) 알루미늄 합금내에 아연 또는 철과 같은 다른 원소가 존재하는 경우. 또한, 충전물질의 종류에 따라 자발용침 반응온도가 달라질 수 있다. 일반적으로 약 675℃ 이상의 처리 온도에서, 바람직하게는 약 750-800℃ 이상의 처리 온도에서 자발적이고도 점진적인 용침반응이 일어날 것이다. 온도가 1200℃를 초과하면 용침 반응에 불리하며, 특히 유용한 용침반응의 온도 범위는 약 675-1200℃인 것으로 밝혀졌다. 그러나, 일반적으로 자발용침 온도는 기재금속의 융점 이상의 온도 내지 기재금속의 기화온도 이하의 온도이며, 또한, 용침 단계 동안에 충전물질 또는 예비성형체의 다공성 형태를 유지시키는 지지수단이 충전물질 또는 예비성형체에 제공되지 않은 경우, 자발 용침온도는 충전물질 또는 예비성형체의 융점 이하여야 한다. 이러한 지지수단은 충전물질 입자 위 또는 예비성형체 통로상의 코팅을 포함할 수 있거나, 또는 충전물질 또는 예비성형체의 특정 성분들은 용침온도에서 비-용융되는 반면 다른 성분들은 용융될 수 있다. 후자의 경우에는, 비용융 성분들이 용융된 성분들을 지지하고 충전물질 또는 예비성형체의 자발적 용침이 이루어지기에 충분한 기공도를 유지한다. 또한, 온도가 상승함에 따라 기재 금속과 용침 대기 사이에서의 반응 생성물이 형성되는 경향이 증가한다. 예를 들면, 기재 금속으로서 알루미늄을 사용하고, 용침 대기로서 질소를 사용하는 경우, 질화 알루미늄이 생성될 수 있다. 이와 같은 반응 생성물은 금속 기재 복합체의 의도된 용도에 따라 바람직할 수도, 또는 바람직하지 않을 수도 있다. 또한, 용침 온도를 이루기 위해 통상적으로 전기저항 가열 방식을 사용한다. 그러나, 기재 금속을 용융시킬 수 있고, 자발용침에 악영향을 주지 않는 한 어떠한 가열 방식도 본 발명에 사용할 수 있다.

본 발명의 방법에서는, 예를 들면 용침성 예비성형체 또는 충전물질을 제조공정중 적어도 몇몇 단계에서 질소 함유 기체의 존재하에 용융 알루미늄과 접촉시킨다. 질소 함유 기체는, 예비성형체 또는 충전물질 및/또는 용융된 알루미늄 기재 금속 중 하나 이상과 접촉하도록 연속 기체 흐름을 유지하면서 공급한다. 질소 함유 기체의 유속은 결정적인 사항은 아니자만, 합금 기재 내에 질화물이 생성됨에 따른 대기로부터의 질소의 손실량을 상쇄시키면서, 또한 용융 금속에 산화 작용을 할 수 있는 공기의 유입을 방지할 수 있기에 충분한 유속으로 해 주어야 한다.

본 발명의 금속 기재 복합체의 제조 방법은 여러 가지 종류의 충전물질에 적용할 수 있으며, 충전물질은 기재 합금, 처리 조건, 용융기재합금과 충전물질의 반응성, 원하는 최종 복합체에 바람직한 특성과 같은 인자에 따라 다양하게 선택할 수 있다. 예를 들어, 알루미늄이 기재 금속인 경우, 충전물질로서는 (a) 산화물(예, 알루미나); (b) 탄화물(예, 실리콘 카바이드); (c) 붕화물(예, 알루미늄 도데카보라이드); 및 (d) 질화물(예, 질화 알루미늄)이 적당하다. 충전물질이 용융알류미늄 기재 금속과 반응하는 경향이 있는 경우에는, 용침시간 및 용침 온도를 최소화하거나 충전물질상에 비반응성 코팅을 도포함으로써 조정할 수 있다. 충전물질은 탄소 또는 비세라믹 물질과 같은 기판을 포함하며, 이 기판 위에는 세라믹 코팅이 있어 기판이 침식 또는 열화되지 않도록 보호한다. 적절한 세라믹 코팅 물질로서는 산화물, 탄화물, 붕화물 및 질화물이 있다. 본 발명의 방법에 바람직한 세라믹에는 입자, 판, 휘스커 및 섬유 형태의 알루미나 및 실리콘 카바이드가 있다. 섬유 형태의 세라믹은 불연속(절단형)적이거나, 또는 다중 필라멘트와 같은 연속 필라멘트 형태일 수 있다. 도한, 충전물질 또는 예비성형체는 동질 또는 이질일 수 있다.

특정 종류의 충전물질은 유사한 화학 조성을 가진 충전물질에 비해 용침성이 우수하다. 예를 들어, 신규 세라믹 물질 및 이의 제조 방법이라는 명칭의 마크에스. 뉴커크외 다수의 미국 특허 제4,713,360호(1987.12.15)에 개시된 방법에 의해 제조된 분쇄된 알루미나체는 시판되는 알루미나 제품에 비해 바람직한 용침성을 지닌다. 또한 마크 에스. 뉴커크외 다수에 의한 공계류중인 출원 일련번호 제819,387호에 개시된 방법으로 제조한 분쇄된 알루미나체도 시판되는 알루미나 제품에 비해 바람직한 용침 특성을 지닌다. 이들 각 특허 및 특허 출원은 본문에 참고 인용되며, 이들 방법에 의해 제조된 분쇄된 알루미나를 사용하면 보다 낮은 용침온도 및/또는 보다 적은 용침시간에서 용침이 완료될 수 있음이 밝혀졌다.

충전물질의 크기 및 형상은 복합체에 요구되는 특성에 따라 달라질 수 있다. 충전물질의 형상에 의해 용침반응이 제한을 받는 것은 아니므로 충전물질은 입자, 휘스커, 판 또는 섬유 형태일 수 있으며, 이밖에도 구, 관, 펠릿, 내화섬유직 등과 같은 다른 형태를 사용할 수도 있다. 또한, 입자가 큰 충전물질로 된 충전물질체에 비해 입자가 적은 충전물질로 된 충전물질체는 용침 완료에 상당히 높은 온도와 긴 시간이 필요하긴 하나, 물질의 크기가 용침을 제한하지는 않는다. 또한, 용침될 충전물질체(예비성형체로 성형된 것)는 용침성(즉, 용융된 기재 금속과 용침 대기에 용침될 수 있는 성질)을 지녀야 한다. 알루미늄 합금의 경우, 용침 대기는 질소-함유 기체를 포함할 수 있다.

용융 기재 금속을 예비성형체 또는 충전물질체내에 용침시킴에 있어 압력을 사용하는 것에 구애되지 않는 본 발명의 금속 기재 복합체 제조방법에 의하면, 충전물질의 체적분율이 높고 기공도가 낮은 거의 균일한 금속 기재 복합체를 제조할 수 있다. 기공도가 낮은 개시 충전물질체를 사용하면 체적 분율이 높은 복합체를 얻을 수 있으며, 또한 상기 충전물질체가 용융 합금에 의한 용침을 방해하지 않는 완전 조밀 구조체(즉, 자발적 침투가 일어나기에 충분하지 않은 기공도를 가진 구조체) 또는 밀폐된 기공을 가진 컴팩트로 전환되지 않는 한, 충전물질체를 압축성형 또는 조밀화시키면 충전물질의 체적분율이 높아질 수 있다.

알루미늄의 용침 및 세라믹 충전물질 주위에 기재를 형성시키는데 있어서, 알루미늄 기재 금속에 의한 세라믹 충전물질의 웨팅은 용침기구에서 중요한 역할을 한다는 것이 밝혀졌다. 또한, 낮은 처리온도에서는 아주 소량의 금속 질화 반응이 일어남에 따라, 금속 기재내에 분산된 최소의 질화 알루미늄 불연속상이 형성된다. 반대로, 용침 온도가 최고온에 따르면, 금속의 질화가 용이하게 발생하게 된다. 따라서, 용침 온도를 변화시켜 주면 금속기재내 질화물 상의 양이 조절될 수 있다. 또한, 질화물이 형성되는 특정 온도는 사용된 기재 알루미늄 합금, 충전물질 또는 예비성형체의 체적에 대한 기재 알루미늄 합금의 양, 용침될 충전물질, 및 용침 대기내의 질소 농도 등과 같은 인자에 따라 달라진다. 예를 들어, 주어진 처리 온도하에서 질화 알루미늄 형성도는, 충전물질에 대한 알루미늄 합금의 웨팅 능력이 감소할수록, 그리고, 용침 대기중의 질소 농도가 증가할수록 증가한다.

그러므로 복합체의 생성중에 금속 기재의 성분을 조절하므로써 완성된 복합체에 특정의 특성을 부여할 수 있다. 주어진 시스템에 있어서, 질화물의 생성을 제어하도록 처리 조건을 선택할 수 있다. 질화 알루미늄을 함유한 복합체는 생성물의 성능에 바람직하거나, 이를 개선시킬 수 있는 우수한 특성을 가진다. 또한, 알루미늄 합금이 자발용침되는 온도 범위는 사용된 세라믹 물질에 따라 달라질 수 있다. 충전물질로서 알루미나를 사용한 경우, 질화물이 생성됨에 따라 기재 금속의 전성이 감소되는 것을 방지하려면 용침 온도가 약 1000℃를 초과해서는 안된다. 그러나, 전성은 약하지만 강성이 우수한 기재를 가진 복합체를 제조하고자 하는 경우에는 1000℃를 초과하는 용침 온도를 사용할 수 있다. 충전물질로서 실리콘 카바이드를 사용하면, 충전물질로서 알루미나를 사용한 경우에 비해, 알루미늄 합금이 보다 적게 질화되므로, 실리콘 카바이드를 용침시키는데 약 1200℃의 고온을 사용할 수 있다.

또한, 충전물질에 대한 용침을 완료하고 제1 기재 금속원과 다른 조성의 제2 기재 금속을 공급하기 위해 기재 금속 공급체를 사용할 수 있다. 특히, 어떤 경우에는 제1 기재 금속원과 조성이 다른 공급체내의 기재 금속을 사용하는 것이 바람직할 때도 있다. 예를 들어, 알루미늄 합금을 제1 기재 금속원으로서 사용하면, 처리 온도에서 용융 상태인 다른 금속 또는 금속 합금을 제2 기재 금속으로서 사용할 수 있다. 일반적으로 용융 금속은 서로 혼합되는 성질이 있으므로, 적절한 시간 동안에 제1 기재 금속과 제2 기재 금속 공급체가 혼합된다. 따라서, 제1 기재 금속원과 조성이 다른 제2 기재 금속 공급체를 사용하면, 여러 가지 처리상의 요구 조건에 부합되도록 금속 기재의 특성을 조절함에 따라, 완성된 금속 기재 복합체의 특성도 조절할 수 있다.

본 발명에서는 또한 차단 수단을 사용할 수 있다. 특히, 본 발명에 사용할 차단 수단은 용융 기재 합금(예, 알루미늄 합금)이 충전물질의 소정의 경계면을 초과하여 유동하는 것을 방지하는 임의의 적당한 수단일 수 있다. 적절한 차단 수단으로서는, 본 발명의 처리 조건하에서 그 형태를 유지할 수 있고, 휘발되지 않고, 처리에 사용된 기체가 침투할 수 있으며, 세라믹 충전물질의 소정의 경계면을 초과하는 연속적인 용침을 국소적으로 방지할 수 있는 임의의 물질, 화합물, 원소, 조성물 등을 들 수 있다.

적당한 차단 수단으로는, 사용된 처리 조건하에서 용융된 기재 합금을 이동시키므로써 거의 비-습윤화되는 물질이 있다. 이러한 종류의 차단 수단은 용융 기재 금속에 대한 친화력이 거의 없으므로, 용융 기재 금속이 충전물질 또는 예비성형체의 소정의 경계면을 초과하여 용침되는 것을 차단하게 된다. 또한, 차단 수단을 사용하면 금속 기재 복합체에 요구되는 최종 기계 가공이나 연삭 가공의 필요성이 감소될 수 있다. 전술한 바와 같이, 대기 기체가 용융 기재 합금에 접촉할 수 있도록 차단 수단은 침투성을 가지는 것이 바람직하다.

알루미늄 기재 합금에 대해 특히 유용한 차단 수단으로는 탄소를 함유한 차단 수단, 특히 흑연으로서 공지된 탄소의 결정형 동소체 형태이다. 흑연은 처리 조건하에서 용융 알루미늄 합금에 의해 웨팅되지 않으며, 특히 바람직한 흑연으로서는 유니온 카바이드상의 상표명 Grafoil

으로 시판되는 흑연 테이프 제품을 들 수 있다. 이 흑연 테이프는 용융 알루미늄 합금이 충전물질의 소정 경계면을 초과하여 유동하는 것을 방지해주는 차단 특성을 지닌다. 이 흑연 테이프는 또한 내열성이 우수하며 화학적으로 불활성이다. 또한 이 Grafoil

흑연 물질은 가요성 및 탄력성을 지니므로, 임의의 차단 용도에 적합한 다양한 형상으로의 성형이 가능하다. 그러나, 슬러리 또는 페이스트, 또는 심지어 페인트막으로서 흑연 차단 수단을 충전 물질 또는 예비성형체의 경계상에, 그리고 충전물질 또는 예비성형체의 주위에 경계상에, 그리고 충전물질 또는 예비성형체의 주위에 도포할 수도 있다. Grafoil

는 가요성 흑연 시트 형태이기 때문에 특히 바람직하다. 사용시, 종이형 흑연은 충전물질 또는 예비성형체의 주위에 쉽게 형성된다.

질소 대기하에서 알루미늄 기재 합금에 대한 바람직한 다른 차단 수단은, 사용된 처리 조건하에서 용융 알루미늄 합금에 의해 웨팅되지 않는 전이 금속 붕화물(예, 티타늄 디보라이드(TiB₂))이다. 그러나 이러한 종류의 차단 수단을 사용하는 경우, 처리 온도가 약 875℃를 초과해서는 안되며, 만일 이 온도를 초과하면 차단 수단의 기능이 떨어지며, 온도가 상승함에 따라 차단수단내로 용침이 이루어질 것이다. 위의 전이 금속 붕화물은 전형적으로 입자 형태(1-30㎛)이며, 차단 물질은 용침성 세라믹 충전물질체의 경계면에 슬러리 또는 페이스트 상태로 도포할 수 있고, 상기 충전물질은 예비성형체로 미리 성형하는 것이 바람직하다.

질소 대기하에서 알루미늄 기재합금에 대해 유용한 그밖의 차단 수단에는 충전물질 또는 예비성형체의 외면상에 필름막 또는 층으로 도포되는 휘발성이 낮은 유기 화합물이 있다. 질소 대기, 특히 본 발명의 처리 조건하에서 소성시키면, 이 유기화합물은 분해되며 탄소박막이 남는다. 유기화합물은 도포법, 분사법, 침지법 등과 같은 종래의 기술을 이용하여 도포할 수 있다.

또한, 미립자 물질이 충전물질보다 용침 속도가 느린 한 미립자 물질도 차단 수단으로서 작용할 수 있다.

차단 수단은 소정의 경계면상에 차단 수단을 도포하는 등의 임의의 적절한 방법으로 도포할 수 있으며, 도포법, 침지법, 실크 스크린 기법, 증착법, 액상 도포법을 통해, 또는 액체, 슬러리, 또는 페이스트 형태로 차단 수단을 도포하는 방법, 기화성 차단 수단을 스퍼터링하는 방법, 또는 고체 입자 형태의 차단층을 단순히 증착시키는 방법, 또는 고체 박막형태의 차단 수단을 소정의 표면 경계에 도포하는 방법을 통해 도포할 수 있다. 이와 같은 차단 수단을 설치한 경우, 용융 기재 금속이 소정의 경계면에 닿아 이 차단 수단에 접촉하면 자발적인 용침은 거의 중지된다.

상기된 기술을 사용함으로써, 본 발명은 형상화된 금속 기재 복합체를 적어도 하나의 제2 몸체 또는 부가 몸체에 결합시키거나 일체 접합시키는 기술을 제공한다. 이 몸체는 세라믹 기재 몸체; 세라믹 기재 복합체, 즉 충전물질이 용침된 세라믹 기재; 금속 몸체; 금속 기재 복합체 및/또는 상기 물질들의 임의의 조합체를 포함할 수 있다. 본 발명에 의해 제조된 최종 생성물은 기재 금속이 충전물질체 또는 예비성형체에 자발적으로 침투하여 형성된 하나 이상의 금속 기재 복합체를 포함하고, 상기 물질 중 하나 이상으로 구성된 하나 이상의 몸체에 결합 또는 일체 접합된 다층 복합체이다. 따라서, 본 발명의 최종 생성물은 실제로 무한한 수의, 적어도 하나 이상의 상기 물질로 구성된 하나 이상의 몸체에 하나 이상의 표면이 결합된 자발 용침된 금속 기재 복합체의 치환체 및 조립체를 포함할 수 있다.

실시예 2, 3 및 5에 나타난 바와 같이, 본 발명에 따르면 자발 용침 단계에서 다층 복합체가 형성될 수 있다. 특히, 용융된 기재 금속은 세라믹 몸체와 같은 제2 또는 부가 몸체에 접촉되어 있는 충전물질체 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침될 수 있다. 상기 제2 또는 부가 몸체가 이와 상기 충전물질 또는 예비성형체의 경계까지 충전물질 또는 예비성형체에 용침되면, 용융 기재 금속은 단독으로 또는 충전물질 또는 예비성형체와 함께 상기 제2 또는 부가 몸체와 반응하여, 시스템을 냉각했을 때, 금속 기재 복합체가 제2 또는 부가 몸체에 결합 또는 일체 접합하게 된다. 따라서, 실시예 2, 3 및 5에 기재된 기술을 사용하면, 여러 갯수의 제2 또는 부가 몸체들이 충전물질 또는 예비성형체 내부 또는 둘레에 설치되므로써, 용융 기재 금속이 제2 또는 부가 몸체의 경계까지 충전물질체 또는 예비성형체에 용침되었을 때, 시스템내 기재 금속의 융점 및 모든 다른 몸체의 융점 이하의 온도까지 시스템을 냉각시키면 금속 기재 복합체와 다른 몸체 사이에 일체적 접합 또는 결합이 이루어질 것이다.

자발적 용침된 금속 기재 복합체와 제2 또는 부가 몸체(들)간에 강한 결합 또는 일체적 접합을 형성함과 더불어, 본 발명은 또한 금속 기재 복합체에 의해 제2 또는 부가의 몸체(들)를 압축 상태로 배치시킬 수 있는 기술도 제공한다. 대안적으로, 금속 기재 복합체를 제2 또는 부가 몸체(들)에 의해 압축된 상태로 배치시킬 수도 있다. 따라서, 금속 기재 복합체는 적어도 부분적으로 다른 몸체를 포함할 수 있으며, 금속 기재 복합체의 열팽창 계수가 제2 또는 부가 몸체(들)의 열팽창 계수보다 큰 경우에는, 용침 온도로부터 냉각시켰을 때 금속 기재 복합체 중에 포함된 몸체는 압축 상태로 배치될 것이다. 대안적으로, 금속 기재 복합체는 이보다 열팽창 계수가 큰 제2 또는 부가 몸체내에 적어도 부분적으로 형성될 수 있다. 따라서, 냉각시에, 제2 또는 부가 몸체내에 포함된 금속 기재 복합체의 일부는 제2 또는 부가 몸체에 의해 압축 상태로 배치될 것이다.

본 발명의 기술은 실제적으로 임의 길이의 연속적 다층 복합체 체인을 제조하는데 적용될 수 있다. 특히 본 발명의 제조 방법은 연속 제조 방법에 적용될 수 있는데, 예를 들어 원료의 연속 스트림을 로에 통과시켜, 기재 금속을 융점 이상의 온도로 가열하고; 상기 용융 기재 금속이 소정의 충전물질 또는 예비성형체에 용침되기에 충분한 시간 동안 이 기재 금속을 용융 상태로 유지하고; 이어서 용침된 충전물질이 냉각됨에 따라(예, 로에서 꺼냄), 상기 기재 금속을 고화 온도까지 냉각시킴으로써 금속 기재 복합체를 제조하는 것이다. 이러한 연속 공정을 사용하므로써, 금속 기재 복합체를 다른 금속 기재 복합체에 결합될 제2 물질에 접합할 수 있고, 이는 또 다른 제2 물질 등에 결합된다. 용융 기재 금속은 동일계상에 공급되거나, 또는 기재 금속 공급체 등으로부터 제공되는 제2 스트림을 통해 연속적으로 로에 공급될 수 있다. 또한, Grafoil

(상기됨) 등의 차단 물질층을 다층 복합체 체인의 미리 결정된 부분들 사이에 삽입하여 차단층에서 체인을 종결시킬 수 있다.

금속 기재 복합체를 제2 또는 부가 몸체에 일체적으로 접합 또는 결합시키는 방법은 기계적 결합 기술을 사용하여 개선시킬 수 있다. 특히 금속 기재 복합체 또는 제2 또는 부가 몸체의 하나 또는 양표면 모두에는, 결합 또는 접합이 이루어질 몸체표면에 대응하는 역 형상에 부합되는 노치, 구멍, 슬롯 또는 다른 표면 굴곡을 형성시킬 수 있다. 역 부합되는 굴곡은, 금속 기재 복합체와 제2 또는 부가 몸체간에 형성될 수 있는 화학적 결합 이외에도 기계적 결합도 가능하게 한다. 이러한 결합 또는 접합 매카니즘을 조합하면, 별개의 결합 또는 접합 매카니즘에 의한 경우보다 더 강한 결합 또는 접합을 이룰 수 있다.

본 발명의 기술에 의해 제조된 생성물은, 고온, 마멸, 부식, 침식, 열변형, 마찰 및/또는 다른 응력을 견뎌내야 하는 표면이 요구되는 산업분야에 유용하다. 따라서, 본 출원에 개시된 방법은, 금속 기재 복합체, 세라믹 기재 복합체, 금속 또는 이들의 조합체로 구성된 표면을 사용하므로써 그 성능이 향상될 수 있는 실제 산업제품의 제조에 유용하다. 성질과 특성이 다른 물질층을 가진 다층 복합체를 제조하는 기술이 제공됨에 따라, 종래 물질을 통해 만족되지 않거나 만족될 수 없었던 산업 용도는 본 발명의 방법에 의해 제조된 다층 복합체를 공학적으로 처리하므로써 만족시킬 수 있다. 특히, 몸체의 일부가 어떤 일련의 조건들을 견디어야 하고 몸체 다른 부분은 다른 일련의 조건들을 견디어야 하는 산업 용도는, 2종 이상의 다른 물질로써 제조된 원하는 산업 부품 형상의 다층 복합체를 사용하므로써 만족될 수 있다. 본 발명에 따라 제조된 다층 복합체의 하나의 용도예는 전자 포장 기술로서, 여기에서는 박스 또는 콘테이너내에 칩을 연금 봉합시킬 것을 요한다. 박스 또는 콘테이너는 금속 기재 복합체로부터 망상으로 제조될 수 있으며, 이러한 복합체는 (1) 세라믹칩과 유사한 열팽창 계수, 즉 정상 작동 조건하에서, 세라믹칩과 박스 또는 콘테이너 사이의 결합이 열 피로하지 않을 정도로 근접한 열 팽창 계수, (2) 세라믹칩에 의해 발생된 열을 분산시킬 수 있을 정도의 열전이율; (3) 비교적 낮은 밀도, (4) 박스 또는 콘테이너내에 칩을 연금적 봉합할 수 있도록, 금속 기재 복합체의 단면상에 금속 뚜껑 또는 금속층이 존재함에 따른 용접성 뚜껑 또는 층; (5) 전기도체 또는 전선을 수용하기 위한 전기절연 외장 또는 도관을 가진다.

또한 상기 예비성형체 차단체 기술을 사용하여 망상 다층 복합체를 형성할 수 있는데, 이때는 자발 용침 단계 후 별도의 최종 기계 작업이 거의 또는 전혀 필요치 않다.

따라서, 본 발명의 방법에 의해 제조된 생성물은 실제로 무한한 산업상의 가능성을 가지며 오늘날 물질 분야에서 공학적으로 요구되는 가장 시급한 많은 요구들을 만족시킬 수 있다.

본 발명에 대한 여러 가지 설명이 다음의 실시예에 포함되어 있다. 그러나 이 실시예들은 예시적인 것이며, 발명의 기술적 사상이 이에 한정되는 것은 아니다.

[실시예 1]

본 실시예는 형상화된 예비성형체에 용융 기재 금속을 자발적으로 용침시키므로써, 기재 금속의 고체 부분에 일체적 접합 또는 결합된 성형 금속 기재 복합체를 제조할 수 있음을 입증한다.

제1도에 있어서, 약 2×2×½ 인치 크기이고, 약 5 중량% 실리콘, 5 중량% 마그네슘, 및 나머지 함량의 알루미늄으로 구성된 기재 금속의 잉곳(2)을, 약 2×2×½ 인치 크기인 예비성형체(4)의 상부에 배치하였다. 알칸 앤드 엘머스 우드 글루(보든사 제공)와 C-75 비연마된 석회화 알루미나를 혼합하여 예비성형체(4)를 제조하였다. 사용된 엘머스 우드 글루의 중량은 C-75 비연마된 석회화 알루미나 중량의 약 10% 였다. 엘머스 우드 글루/알루미나 혼합물에 충분량의 물을 첨가하여 슬러리를 형성하였다. 슬러리를 잘 혼합하고 고무 주형에 부었다. 그 다음, 고무 주형 및 내용물이 완전히 냉동될 때까지 고무 주형 및 그 내용물을 냉동기에 넣어두었다. 냉동되었을 때 냉동된 예비성형체를 고무주형에서 제거하여 건조시켰다.

제1도에 제시된 바와 같이, 예비성형체(4) 및 기재 금속 잉곳(2) 조립물을 볼트 테크니컬 세라믹스에서 입수한 알루미나 내화성 용기(6)내에 장입된 약 ½ 인치 두께의 그레이드 HTC 티타늄 디보라이드(유니온 카바이드 제공) 층 위에 배치하였다. 그 다음 티타늄 디보라이드 층의 표면(8)이 기재 금속 잉곳(2)의 윗면에 거의 이를때까지 추가의 그레이드 HTC 티타늄 디보라이드를 내화용기(6)에 배치하였다.

내화용기(6) 및 그 내용물로 구성된 조립체를 실온에서 조절된 대기 전기 가열 진공로에 넣고, 로내를 약 1×10^-4토르의 고진공 상태로 형성시키고, 온도를 실온에서 약 200℃로 상승시켰다. 상기 로 및 그 내용물을 약 200℃에서 약 2시간 동안 유지시킨후 성형가스(약 96 부피%의 질소, 4 부피%의 수소로 구성)를 약 1기압까지 로에 다시 채우고 연속 성형가스 유속을 약 1000 cc/분으로 하였다. 그 다음 로 온도를 약 10시간에 걸쳐 약 875℃까지 상승시키고; 약 875℃에서 약 15시간 동안 유지시키고; 약 5시간 내에 실온으로 온도로 낮추었다. 실온에 도달하였을 때 조립체를 로에서 꺼내어 분해하였다. 기재 금속이 용침된 알루미나 예비성형체를 포함하는 금속 기재 복합체를 회수하였다. 제2도에 도시된 바와 같이, 금속 기재 복합체(2)는 과다의 잔류 기재 금속(12)에 일체적으로 결합되어 있다.

따라서, 본 실시예는 자발적 용법을 이용하면, 과다한 기재금속의 고체 조각에 일체적으로 결합된 성형된 금속 기재 복합체를 제조할 수 있음을 입증하는 것이다.

[실시예 2]

본 실시예는 기재 금속의 충전 물질층에 자발적으로 용침하므로써, 세라믹 몸체에 일체적 접합되거나 결합되어 있는 금속 기재 복합체가 과다 기재 금속에 일체적으로 접합되거나 결합된 다층 복합체를 제조할 수 있음을 입증하는 것이다.

제3도에 도시된 바와 같이, 각각 약 2×1×1/2 인치 크기이고, 3 중량%의 실리콘, 3 중량%의 마그네슘 및 나머지 함량의 알루미늄으로 구성된 4개의 기질 금속 잉곳(14)을 노턴사에서 제조된 38 Alundum(상표명)의 90 그릿 알루미나 물질층(16)의 상부에 배치하였다. 90 그릿, 38 Alundum 층을, 볼트 테크니컬 세라믹스에서 제조한 알루니마 내화성용기(18)에 넣었다. 기재 금속 잉곳(14)은 제3도에 제시된 바와 같이 배열하였다.

알루미나 내화성용기(18) 및 그 내용물로 구성된 조립물을 튜브로 내에 배치하고 성형가스(약 96 부피%의 질소, 4 부피%의 수소로 구성)를 약 300 cc/분의 유속으로 로에 유입시켰다. 그 다음 로의 온도를 약 10시간에 걸쳐 실온에서 약 1000℃까지 상승시키고; 그 다음 약 1000℃에서 약 10시간 동안 유지 시킨 후; 약 6시간에 걸쳐 실온으로 낮추었다.

실온에 도달한 후, 상기 조립체를 로에서 꺼내어 분해하여 기재 금속이 용침된 90 그릿, 38 Alundum을 포함한 금속 기재 복합체를 회수하였다. 금속 기재 복합체는 알루미나 내화성용기(18)와 과다의 기재 금속체에 모두 일체적 접합 또는 결합되어 있다. 제4도는 알루미나 내화성용기(22) 및 금속기재 복합체(24) 사이의 경계면(20)을 보여주는 광현미경 사진이다. 이도면은 금속 기재 복합체-알루미나 내화성용기 사이의 경계면이 우수하게 결합 또는 접합되어 있음을 보여준다. 제4도에는 나타나 있지 않지만, 과다 기재 금속-금속 기재 복합체의 경계면에도 강한 결합 또는 우수한 접합이 이루어져 있다. 이러한 결합은 과다 기재 금속이 기계 작업 없이는 제거되지 않는다는 사실로부터 알 수 있다.

제5도는 본 실시예에 의해 제조된 금속기재 복합체의 미세 구조를 고배율로 찍은 광 현미경 사진이다. 선(26)으로 표시된 바와 같이, 많은 양의 질화 알루미늄이 금속 기재 복합체내에 형성되었다. 질화 알루미늄(26)이 제5도에는 검은 회색상으로 나타난 반면, 기재 금속(28)은 밝은 회색상으로 나타나고 90 그릿, 38 Alundum은 어두운 색입자(30)로 나타났다. 따라서, 본 실시예는 금속 기재 복합체의 미세구조를 조절하므로써 용침 기재 금속과 용침 대기 사이의 반응 생성물을 포함시킬 수 있음을 입증한다.

따라서, 본 실시예는 자발용침법을 이용하여 세라믹 몸체에 전체적으로 접합 또는 결합되어 있는 금속 기재 복합체에 일체적으로 접합 또는 결합된 과다 기재 금속을 포함하는 다층 복합체는 제조하는 방법에 관한 것이다. 또한 본 실시예는 기재 금속과 용침 대기 사이의 반응 생성물이 형성됨으로써 금속 기재 복합체의 미세 구조가 변경될 수 있음을 보여준다.

[실시예 3]

본 실시예는 세라믹 몸체에 일체적 접합 또는 결합된 금속 기재 복합체에 일체적 접합 또는 결합된 과다의 기재 금속을 포함하는 다층복합체의 제조에 관한 것이다.

제6도에서와 같이, 거의 3×4×1/2 인치 크기의 시판되는 알루미나판(32)(AD 85, 쿠어스 제조)을 알루미나 내화용기(34)내의 노턴사에서 38 Alundum이라는 명칭으로 시판하는 두께가 약 1/2 인치인 90 그릿 알루미나 물질층 위에 배치하였다. 그 다음 알루미나판(32)이 약 1인치 두께의 38 Alundum 층으로 덮힐 때까지 내화 용기(34)에 38 Alundum을 부가하여 넣었다. 약 5 중량%의 실리콘, 3 중량%의 마그네슘, 6 중량%의 아연, 나머지 함량의 알루미늄으로 구성된 기재 금속의 두 막대(36)를 38 Alundum 위에 배치하여 이들이 알루미나판 바로 위쪽에 오도록 하였다. 기재 금속의 각 막대(36)의 크기는 약 4 1/2×2×1/2 인치이며, 두 개의 기재 금속 막대(36)를 제6도에서와 같이 서로 적층하였다. 이때, 38 Alundum 층(38)의 표면이 위쪽의 기재 금속 막대(36)의 표면에 거의 이를 때까지 38 Alundum을 부가하여 공급하였다.

알루미나 내화용기(34) 및 그 내용물로 구성된 조립물을 실온에서 전열식 머플 튜브로내에 배치하고 약 350 cc/분의 연속 가스 유속으로 성형가스(거의 96 부피 %의 질소, 4 부피 %의 수소로 구성)를 공급하였다. 로의 온도를 약 12시간에 걸쳐 실온으로부터 1000℃까지 승온시키고; 약 1000℃에서 18시간 동안 유지시킨 후; 약 5시간에 걸쳐 실온으로 낮추었다.

실온에 도달한 후, 조립물을 로에서 꺼내어 분해하였다. 제7도는 조립물로부터 회수된 다층복합체(40)의 단면을 보여주는 사진이다. 특히 과다 기재 금속몸체(42)는 금속 기재 복합체(44)에 일체적으로 접합 또는 결합되어 있고, 이는 기재 금속이 용침된 90 그릿, 38 Alundum을 포함하며, 세라믹판(46)에 일체적으로 접합 또는 결합되어 있다.

따라서, 본 실시예는 금속 기재 복합체의 반대편에 위치한 세라믹부와 고형금속부에 결합된 금속 기재 복합체를 포함한 다층 복합체를 제조할 수 있음을 입증하는 것이다. 또한 본 실시예에서는, 하나의 자발용침 단계에서 이러한 다층 복합체가 제조될 수 있음이 입증되었다.

[실시예 4]

본 실시예는, 고체 기재 금속 몸체에 일체적으로 접합된 금속 기재 복합체의 제조에 관한 것이다.

제8도에 제시된 바와 같이, 유니온 카바이드사에서 Grafoil

이라는 제품명으로 제조된 두께 15/0000 인치의 2층 grade GTB 흑연 제품으로부터 약 6 1/2 × 6 1/2 × 2.5 인치 크기의 상자(48)를 제조하였는데, 적절한 크기의 Grafoil

조각을 연결하고 연결 부위에는 흑연분말(론자사의 그레이드 KS-44)과 콜로이드 실리카(듀퐁사의 Ludox HS)를 혼합하여 만든 슬러리로 봉합하므로써 제조하였다. 콜로이드 실리카에 대한 흑연의 중량비는 약 1/3 이었다.

그 다음 알칸사의 C-75 비연마된 알루미나로 알려진 비연마 알루미나 충전물질을, 알루미나 물질층(50)의 두께가 약 1.25 인치가 될 때까지 Grafoil 상자에 넣었다. 약 5 중량%의 실리콘, 5 중량%의 마그네슘, 5 중량%의 아연 및 나머지 함량의 알루미늄으로 구성된 약 6 1/2 × 6 1/2 × 1 인치의 기재 금속 잉곳(52)을 Grafoil 상자(48)내 알루미나 충전물질층(52)의 상부에 배치하였다. 그 다음 Grafoil 상자 및 그 내용물을, 노턴사의 상품명 38 Alundum으로 알려진 약 1인치 두께의 24 그릿 알루미나 물질층위 흑연 내화성 용기내에 배치하였다. 24 그릿 38 Alundum 층(56)의 표면이 Grafoil 상자(48)의 바로 아래에 올 때까지 추가의 24 그릿 38 Alundum을 흑연 용기에 공급하였다.

위와 같이 흑연 내화성 용기(54)와 그 내용물로 구성된 조립체를 실온하에서 조절된 대기의 전기저항 가열 진공로내에 배치한 다음, 로내를 약 1×10^-4토르의 고진공 상태로 한 후, 로의 온도를 약 45분에 걸쳐 약 200℃까지 승온시키고, 로 온도를 약 2시간 동안 약 200℃에서 유지시킨 후, 로내가 약 1 기압이 될 때까지 질소기체를 채웠다. 약 1.5ℓ/분의 유속으로 질소를 계속 공급한 후, 로의 온도를 약 5시간에 걸쳐서 약 865℃까지 승온시키고, 이 온도에서 약 24시간 동안 유지시킨 후, 약 3시간 후에 실온으로 저하시켰다.

로의 온도가 실온이 되었을 때 조립체를 로에서 꺼내어 분해하였다. 제9도는 조립체로부터 회수된 다층 복합체의 단면을 보여주는 사진이다. 특히 제9도는 잔류 기재 금속 몸체(60)에 일체적으로 접합된, 기재 금속이 용침된 C-75 비연마 알루미나를 포함하는 금속 기재 복합체(58)를 나타낸 것이다.

따라서 본 실시예를 통해, 잔류 기재 금소체에 일체적으로 접합된 금속 기재 복합체로 구성된 복합체가 제조될 수 있음을 알 수 있다.

[실시예 5]

본 실시예는 세라믹 몸체에 일체적으로 접합 또는 결합된 금속 기재 복합체와 일체적으로 접합 또는 결합된 과다의 기재 금속체를 포함하는 다층 복합체를 제조하는 것에 관한 것이다. 특히, 세라믹체 및 과다의 기재 금속체는 금속 기재내에 매립된 3차원적 연결 세라믹 구조체를 포함하는 금속 기재 복합체와 일체적으로 접합되거나 결합되어 있다.

제10도에 제시된 바와 같이, 약 99.5% 순도의 알루미늄 산화물로 구성되고 인치당 약 45개의 기공을 포함하는 약 1×1.5×0.5 인치 크기의 세라믹 필터는 알프레드 하이테크 세라믹스사(뉴욕소재)에서 구입하였다. 세라믹 필터(62)를 알루미나 용기(64) 바닥에 배치한 후, 크기가 약 1×1×1/2 인치이고 약 5 중량%의 실리콘, 약 6 중량%의 아연, 약 10 중량%의 마그네슘, 및 나머지 함량의 알루미늄으로 구성된 기재 금속 잉곳(66)을 세라믹 필터(62) 상부에 배치하였다. 알루미나 용기(64)는 볼트 테크니컬 세라믹스사에서 구입한 99.7% 순도 및 알루미나 Sagger(BTC-AL-99.7%)이며, 이 용기의 크기는 약 100mm(길이)×45mm(폭)×19mm(높이)×3mm(바닥두께)이다. 알루미나 내화성 용기와 그 내용물로 구성된 상기 조립체를 실온상태의 관형로내에 배치하고, 로의 덮개를 덮은 후 250 cc/분의 유속으로 성형가스(약 96 부피%의 질소, 4 부피%의 수소로 구성)를 연속적으로 로에 공급해 주었다. 다음에 로의 온도를 약 150℃/시간의 속도로 약 775℃까지 승온시키고, 이 온도에서 7시간 동안 유지시킨 후, 다시 200 ℃/시간의 속도로 실온까지 냉각시켰다. 온도가 실온이 되었을 때, 조립체를 로에서 꺼낸 다음 분해하여 조립체로부터 다층 복합체를 회수하였다. 다층 복합체의 금속 기재 복합체층을 절단하여 미세 구조를 광현미경으로 찍었다. 이것이 제11도에 나타나 있다.

제11도에 제시된 바와 같이, 기재 금속(68)은 세라믹필터(70)의 기공내에 효과적으로 용침되어 있다. 또한, 제11도의 선(72)으로 지시된 바와 같이, 기재 금속의 용침은 세라믹 필터(70)의 알루미나 성분내 기공(74)에 용침될 정도로 완전하게 이루어졌다. 제11도에서는 또한 알루미나 용기(76)와 금속 기재 복합체(78) 사이의 경계면(75)을 볼 수 있다. 게다가, 사진에는 나타나 있지 않지만, 세라믹부 맞은편, 즉 알루미나 용기 바닥의 맞은편에 있는 금속 기재 복합체의 끝에 과다 기재 금속이 일체적으로 접합 또는 결합되어 있다.

따라서, 본 실시예를 통해서는, 세라믹 몸체에 일체적으로 접합 또는 결합된 금속 기재 복합체에 일체적으로 접합 또는 결합된 과다의 기재 금속체를 포함하는 다층복합체의 제조가 가능함을 알 수 있다.

[실시예 6]

하기 실시예는 한 단계로 일련의 예비성형체에 자발 용침시키므로써 얇은 금속 기재층의 대향면에 결합된 두 개의 금속 기재 복합체를 포함하는 다층 복합체를 제조할 수 있음을 입증하는 것이다.

각각 크기가 약 7×7×0.5 인치인 두 개의 예비성형체를 노턴사에서 38 Alundum 이라는 상품명으로 제조된 220 그릿 알루미나 물질과 콜로이드 알루미나(Nyacol Al-20)의 혼합물로부터 침전 주조하였다. 콜로이드 알루미나 대 220 그릿 38 Alundum의 대략의 중량비는 70/30 이었다.

예비성형체를 건조시켜 고정시킨 후, 얇은 콜로이드 알루미나 페이스트(Nyacol AL-20)의 층(약 1/64 인치의 두께)을 두 개의 각 예비성형체 표면에 도포하였다. 콜로이드 알루미나가 두 예비성형체 사이에 삽입되도록 도포된 두면을 접촉시켰다. 제12도에 나타난 바와 같이, 콜로이드 알루미나의 중간층(81)을 포함하는 예비성형체(80) 조립체를 이어서 내화성용기(82)내 유니온 카바이드사 제품 Grade HCT 티타늄 디보라이드 층(두께; 약 1/2 인치) 위에 배치하였다. 약 5 중량%의 실리콘, 5 중량%의 아연, 7 중량%의 마그네슘, 2 중량%의 구리 및 나머지 함량의 알루미늄으로 구성되고, 크기가 약 7×7×1/2 인치인 예비성형체(80)의 상부에 배치하였다. 티타늄 디보라이드층(86)의 표면이 거의 기재 금속 잉곳(84)의 상부 표면에 이를 때까지 내화성 용기내에 부가의 그레이드 HCT 티타늄 디보라이드를 추가하였다.

알루미나 내화성 용기(82)와 그 내용물로 구성된 상기 조립체를 실온하에서 조절된 대기의 전기저항 가열된 진공로 내에 배치하고, 로 내를 약 1×10^-4토르의 고 진공상태로 만든 후, 로의 온도를 약 45분에 걸쳐 약 200℃까지 승온시키고 진공하에서 약 2시간 동안 이 온도를 유지시켰다. 이러한 초기 두 시간 동안의 가열 후, 로내의 압력이 약 1기압이 될 때까지 질소기체를 재충전시키고 로의 온도는 약 5시간 후에 약 865℃로 승온시킨 후, 이 온도에서 약 18시간 동안 유지시킨 다음, 약 5시간내에 실온까지 냉각시켰다.

온도가 실온이 되었을때, 조립체를 로에서 꺼낸 다음 분해하였다. 제13도는 조립체로부터 회수된 다층 복합체의 단면 사진이다. 특히, 기재 금속층(88)은, 기재 금속이 용침된 200 그릿 38 Alundum(및 Nyacol 콜로이드 알루미나의 잔류물)을 각각 포함하는 2개의 금속 기재 복합체 사이에 삽입되어 있다. 기재 금속층(88)은 각 금속 기재 복합체(90)에 일체적으로 접합되거나 결합되어 미세복합체를 형성한다.

본 실시예를 통해, 얇은 금속 기재 층에 일체적으로 접합되거나 결합된 두 개의 금속 기재 복합체를 포함하는 다층 복합체가 단일 자발용침 단계에서 제조될 수 있음이 입증되었다.

[실시예 7]

하기 실시예는, 복수개의 금속 조각에 결합된 금속기재 복합체를 포함하는 다층복합체가 자발용침 방식으로 제조될 수 있음을 입증하는 것이다.

먼저, 콜로이드 실리카 결합체(미주리, 애쉴랜드 소재의 니아콜 프로덕츠에 시판되는 Nyacol 830)의 콜로이드 실리카 결합제를 사용하여 실리카 모래 슬러리(미국, 오하이오, 모미소재의 랜섬앤드 랜돌프에서 시판)를 혼합하여 직경이 약 3/4 인치이고 주형(111)의 바닥 깊이가 3/4 인치인 아홉개의 구멍을 가지며 내경이 약 5×5 인치이고 높이는 3 1/4 인치인 실리카 주형(111)을 성형하였다. 이어서, 슬러리를 원하는 실리카 주형의 凹 형상의 고무 주형에 붓고 밤새 냉동기에 방치하였다. 이어서 실리카 주형을 고무 주형에서 꺼내, 약 1시간 동안 대기로에서 약 800℃하에 하소시키고, 실온으로 냉각하였다.

성형된 실라카 주형(111)의 바닥면은 유니온 카바이드에서 Grafoil

(상표명)으로 제조한 약 5×5×0.008 인치 두께의 그레이드 GTB 흑연테이프 제품(117)으로 덮었는데, 상기 흑연 제품은 실리카주형(111) 바닥의 구멍에 대응하는 위치에 약 3/4 인치 직경의 구멍(118)이 있다. 주형(111) 바닥내 구멍에는, 약 10 중량%의 마그네슘과 나머지량의 알루미늄으로 구성된 기재금속 합금과 조성이 동일한 약 3/4 인치(직경)×3/4 인치(두께)의 금속 플럭을 삽입하였다. 노턴사의 제품 38 Alundum으로서 공지된 500 그릿 알루미나 충전물질 약 819g을 약 5 중량%의 마그네슘 분말과 혼합하고 날진병내에서 약 15분 동안 흔들었다. 그 후 충전물질(112)을 주형(111)내에 약 3/4 인치의 깊이까지 채우고, 충전물질(112)의 표면이 평평하도록 굳혔다. 마그네슘이 약 10 중량%이고 나머지가 알루미늄인 기재금속 잉곳(113) 약 1399g을 실리카주형(111)내의 알루미나 충전물질(112)층 상부에 배치하였다. 그 후 주형(111)과 그 내용물을 약 10×10×8 인치의 고 스테인레스 스틸 콘테이너(150)내에 넣었다. 케말로이사(미국, 펜실베이니아, 브린마 소재)에서 시판되는, 약 20g 중량의 티타늄 스폰지 물질(152)을 실리카 주형(111) 둘레의 스테인레스 캔에 뿌렸다. 이어서 구리 호일(151)의 시이트를 스테인레스 스틸 콘테이너(150)의 노출표면에 덮어서 절연챔버를 형성하였다. 질소 세정 튜브(153)를 구리 호일(151)의 시이트를 통과시켜 구비시키고, 스테인레스 스틸 콘테이너(150)와 그 내용물을 사용하고 있는 박스로와 나란히 배치된 가열저항 린드버그에 넣었다. 분당 약 10ℓ/g의 질소 유속하에 약 400℃/시간의 속도로 약 600℃까지 시스템을 승온시킨 후, 실온에서 약 2ℓ/분의 질소 유속하에 약 400℃/시간의 속도로 약 775℃까지 시스템을 가열하였다. 시스템을 약 2ℓ/분의 질소 유속하에 약 1시간 30분 동안 약 775℃에서 유지시켰다. 그 온도에서 시스템을 로에서 꺼내고, 약 5×5×1 인치 두께의 실온 구리 냉각판을 실리카 주형(111)내에 배치하므로써, 나머지 금속(113)의 상부와 접촉시켜 형성된 복합체를 직접 냉각시켰다.

실리카 주형에서 꺼내므로써, 복합체에 일체적으로 부착된, 실리카 주형의 바닥내 구멍의 크기 및 형태에 대응하는 아홉개의 알루미늄 합금 플러그를 가진 금속 기재 복합체를 포함하는, 다층복합체를 수득하였다.

따라서, 이 실시예는 금속에 일체적 부착 또는 결합된 기재금속복합체를 포함하는 다층 복합체가 형성될 수 있음을 입증하는 것이다.

[실시예 8]

기재금속의 플러그(114)로써 실리카주형의 바닥내 3/4 인치의 구멍(115)을 채우는 대신 구멍을 알루미늄 호일물질(116)로 덮는 것을 제외하고는, 전술한 실시예의 방법을 반복하였다. 그러한 처리조건하에서, 기재금속은 알루미나 충전물질(112)에 용침되어 실리카 주형(111)내의 구멍(115)을 거의 충전시켰다.

상술한 바와 같이, 복합체를 직접 냉각시킨 후, 실리카주형(111)으로부터 꺼낸 결과, 형성된 다층복합체가 알루미늄 합금플러그에 일체로 부착된 금속기재 복합체를 포함하고 있음이 관찰되었다. 본 실시예는 금속에 일체적 부착되거나 결합된 기재금속 복합체를 포함하는 다층복합체가 형성될 수 있음을 입증한 것이다.

[실시예 9]

하기 실시예는 주변 둘레에 알루미늄 함량이 풍부한 테두리를 구비한 금속기재 복합체 박스를 포함하는 다층복합체를 자발용침 기법으로 제조할 수 있음을 입증한 것이다.

제16도의 단면에 제시된 바와 같이, 길이가 약 2.0 인치이고 폭이 약 2.0 인치이며, 높이가 약 1.25 인치인 내공과 약 0.25 인치의 벽 두께를 가진 장방형 주형은 유니온 카바이드사의 그레이드 ATJ 흑연 고체편으로 제조하였다. 약 1.88 인치의 깊이, 1.88인치의 폭, 0.25 인치의 길이의 흑연 삽입체(121)를 흑연 주형(120)의 바닥에 배치하므로써 0.25 인치 깊이와 0.063 인치 폭의 채널(122)이 삽입체(121)의 주변과 장방형 주형(120)의 내벽(123)을 따라 형성되도록 하였다. 이어서 주형(120)과 삽입체(121)를 아케슨 콜로이드사제의 1중량부의 DAG 154 콜로이드 흑연과 약 1.5 중량부의 알콜로 구성된 혼합물(133)로 분사 코팅한 후, 1/16 인치 직경의 알루미늄선(124)을 채널 (122)내에 배치하므로써, 선(124)이 흑연 삽입체(121)를 거의 완전히 둘러싸도록 하였다.

충전 물질(125)은, 노턴사에서 시판되는 약 19 중량%의 500 그릿 39 Crystolon 실리콘 카바이트, 78 중량%의 220 그릿 39 Crystolon 실리콘 카바이드와, 아틀란틱 리서치사에서 시판되는 3 중량%의 325 메쉬 마그네슘 분말로 이루어진 약 600g의 혼합물을 약 1시간 동안 날진병내의 볼밀상에서 혼합하여 제조하였다. 날진병을 손으로 10분 더 흔들어서 보충 혼합하였다.

충전물질(125) 혼합물 약 21g을 흑연 주형(120)의 바닥과 채널(122)에 주입하여, 알루미늄선(124)과 흑연 삽입체(121)를 덮도록 하였다. 그후 충전물질 혼합물(125)을 알파 프로덕츠, 모톤 티오콜사의 약 0.16g의 50 메쉬 마그네슘 분말(126) 층으로 일부 피복하였다. 실리콘이 약 15 중량%이고, 나머지가 알루미늄으로 구성된 기재금속 잉곳(127) 약 99.2g을 흑연 주형(120)내의 충전물질(125) 혼합물과 마그네슘분말(126)의 층 상부에 배치하였다. 이어서 주형(120)과 그 내용물을 약 7인치 폭×3.25 인치 길이×5 인치 높이의 스테인레스 스틸 콘테이너(128)에 넣었다. 케말로이사의 티타늄 스폰지 물질(129) 약 5g과 알파 프로덕츠, 모톤 티오콜사의 50 메쉬 마그네슘 분말(130) 약 2g을 흑연주형(120) 둘레의 스테인레스 스틸캔(128)에 뿌렸다. 구리호일(131) 시이트를 스테인레스 스틸 콘테이너(128)의 노출표면에 덮어 절연챔버를 형성하였다. 질소세정 튜브(132)를 스테인레스 스틸 콘테이너(128)의 측벽에 구비하였다. 스테인레스 스틸 콘테이너(128)와 그 내용물을, 사용하는 내열 가용로와 나란히 배치된 린드버그 내에 넣었다. 로를 약 3분/ℓ의 질소 유속하에 약 400℃/시간의 속도로 실온으로부터 약 600℃로 승온시킨 후, 로를 약 1ℓ/분의 질소 유속으로 약 400℃/시간의 속도하에 약 600℃에서 약 800℃로 가열하였다. 로를 약 1ℓ/분의 질소유속으로 약 2시간 동안 약 800℃에서 유지시켰다. 스테인레스 스틸 콘테이너(128)와 그 내용물을 로에서 꺼내고, 흑연주형(120)과 그 내용물은 실온의 수-냉각된 알루미늄 냉각판에 놓아 복합체를 직접 고형화시켰다.

흑연주형(120)으로부터 다층 복합체를 회수하였는데, 다층복합체는 박스의 개방테두리의 주변둘레에 위치된 일체 결합된 알루미늄 뚜껑을 구비한 얇은 벽의 금속 기재 복합체 박스를 포함한다. 특히, 제17a도는 박스(140)의 상부에 위치된 금속 뚜껑(141)을 구비한 다층복합체 박스(140)의 단면을 1.4배로 확대해서 찍은 것이다. 또한, 제17b도는 박스(140)의 상부에 결합된 금속뚜껑(141)을 35배로 확대해서 찍은 것이다.

[실시예 10]

하기 실시예는 금속 기재 복합체에 매립된 전기절연 세라믹 복합체구조를 포함하는 다층 복합체를 자발 용침 기법을 통해 제조할 수 있음을 입증하는 것이다.

약 3×3 인치의 폐쇄단부(161)와 약 3×3 인치의 개방단부(162)를 구비한 높이가 약 2.5 인치인 사다리꼴 단면의 주형(160)을 14게이지의 카본 강철로 제조하였다. 주형(160)의 내면을 티티 어메리칸사에서 상표명 Parma-Foil로서 시판하는 0.010 인치 두께의 그레이드 PF-25-H 흑연 테이프 제품(163)으로 피복하였다.

충전물질(164)은, 노턴사에서 시판하는 약 19 중량%의 500 그릿 39 Crystolon 실리콘 카바이드, 78 중량%의 220 그릿 39 Crystolon 실리콘 카바이드와, 아틀랜틱 리서치 코오포레이션에서 시판되는 3 중량%의 325 메쉬 마그네슘의 분말로 이루어진 약 600 그램의 혼합물을 약 1시간 날진병 안의 볼밀상에서 혼합하여 제조하였다. 날진병을 손으로 10분 더 흔들어서 보충 혼합하였다.

일곱 개의 둥근 이중구멍이 뚫린 열전지 절연 외장 또는 도관의 개방단부를 슬러리 혼합물로 폐쇄시켰다. 특히 네 개의 둥근 이중구멍이 뚫린 열전지 절연 외장 또는 도관(165)의 양단부는 맥다니엘 리프랙토리사제의 MV20 멀라이트로 구성되며, 외경이 약 0.062 인치이고, 두 개의 내경은 각각 약 0.016 인치이며, 세 개의 둥근 이중 구멍이 뚫린 열전지 절연외장 또는 도관(166)은 맥다니엘 리프랙토리사제의 998 알루미나로 구성되며, 외경이 약 0.047 인치이고, 두 개의 내경은 각각 약 0.010 인치로서(일곱 개 피복선 모두 길이는 약 2.5 인치이다), 상기 도관의 양단을 약 33 중량%의 콜로이드 실리카(Nyacol사제 상표명 Nyacol 1430 AT)와, 67 중량%의 325 메쉬 탄산칼슘(휴버 코오포레이션제)로 이루어진 슬러리로 침지코팅하였다. 코팅된 봉을 내열대기 박스로에서 약 1시간 동안 약 900℃로 하소시켰다.

충전물질 혼합물의 층(164)을 Parma-Foil이 배선된 주형(160)의 바닥에 약 1/2 인치의 깊이까지 부었다. 일곱 개의 침지코팅된 둥근 이중구멍이 뚫린 열전쌍 절연 외장(165,166)을 충전물질 혼합물(164)에 배치하고, 다른 충전물질의 1/2 인치 두께층은 열전지 외장(165,166)에 부었다. 이어서, 충전물질 혼합물(164)을 알파 프로덕츠, 모톤 티오콜사제의 약 0.2g의 50 메쉬 마그네슘 분말(167) 층으로 일부 피복하였다. 약 15 중량% 실리콘과 나머지는 알루미늄으로 구성된 기재 금속잉곳(168) 약 453g을 Parma-Foil 배선된 강철 주형(160)내의 마그네슘 분말층(167)과 충전물질(164) 혼합물의 상부에 배치하였다. 그 후, 주형(160)과 그 내용물을 약 10 인치 폭×약 12 인치 길이×약 10 인치 높이의 스테인레스 스틸 콘테이너(169)내에 넣었다. 케말로이사제의 티타늄 스폰지 물질(170) 약 20g과, 알파 프로덕츠, 모톤 티오콜사제의 50 메쉬 마그네슘 분말(171) 약 2g을 강철주형(160) 둘레의 스테인레스 스틸 캔(169)에 뿌렸다. 구리 호일시트(172)를 스테인레스 스틸 콘테이너(169)의 노출된 측벽에 배치하였다. 스테인레스 스틸 콘테이너(169)의 측벽에는 질소 세정 튜브(173)를 설치하였다. 스테인레스 스틸 콘테이너(169)와 그 내용물을 사용하는 내열 가용로와 나란히 배치된 린드버그내에 넣었다. 로를 약 10ℓ/분의 질소유속하에 약 400℃/시간의 속도로 실온에서 약 600℃까지 승온시킨 후, 다시 약 2ℓ/분의 질소유속하에 약 400℃/시간의 속도로 약 600℃에서 약 800℃로 승온시켰다. 로를 약 2ℓ/분의 질소 유속하에 약 1시간 30분 동안 약 800℃에서 유지시켰다. 스테인레스 스틸 캔(169)과 그 내용물을 로에서 꺼내고, 강철주형(160)과 그 내용물을 6×6×1 1/2 인치 높이의 구리 냉각판에 놓아 복합체를 고화시켰다.

다층 복합체를 강철 주형(160)에서 회수하였는데, 이 복합체는 금속기재 복합체내에 일체로 결합 및 매립된 일곱 개의 열전쌍 절연 외장(165,166)을 구비한 금속 기재복합체판을 포함한다. 특히, 제19도는 금속기재 복합체(174)내에 매립된 멀라이트 열전쌍 외장(165)을 45배로 찍은 사진이다. 이 사진을 통해, 멀라이트 외장(165)과 금속기재 복합체(174) 사이에 화학반응이 발생하는 것을 알 수 있다. 특정 용도에 따라, 이러한 화학반응을 증가시키거나 감소시키는 것이 바람직할 수 있다.

또한, 제20도는 금속기재 복합체(174) 내에 매립된 알루미나 열전지 외장(166)을 60배로 찍은 사진이다. 이 사진을 통해, 알루미나 외장(166)과 금속기재 복합체(174) 사이에서의 화학반응은 있더라도 최소임을 알 수 있다. 그래서 알루미나 외장(166)은 하나 또는 그 이상의 기계적 결합(예, 수축 또는 압축결합) 및/또는 물리적 결합(즉, 금속기재 복합체(174)로부터의 기재 금속의 웨팅)에 의해 금속기재 복합체(174)에 결합될 수 있다.

Claims (8)

1. 용융시키면 기재금속이 충전물질체 또는 예비 성형체에 자발적으로 용침되어 금속 기재 복합체가 형성되도록, 기재금속체에 대해 충전물질체 또는 예비성형체를 배치하는 단계; 전기 절연 물질을 포함하는 성형된 몸체를 상기 충전 물질체 또는 예비 성형체에 대해 배치하는 단계; 질소-포함 대기에서 상기 기재금속의 융점 이상, 상기 충전물질 또는 예비 성형체의 융점 이하의 온도까지 상기 기재금속을 가열하는 단계; 용침 촉진제 및 용침 촉진제 전구물질 중 하나 이상을 충전물질 또는 예비성형체에 제공하는 단계; 상기 기재금속을 상기 충전물질체 또는 예비 성형체에 용침시키되 상기 성형된 몸체의 적어도 일부 주위까지 자발적으로 용침시키는 단계; 및 상기 기재금속의 융점 이하의 온도로 상기 기재금속을 냉각시킴에 따라 자발용침된 충전물질체 또는 예비 성형체가 상기 성형된 몸체를 적어도 부분적으로 둘러싸므로써 다층 복합체를 형성하는 단계를 포함하는, 다층 복합체를 제조하는 방법.
2. 제1항에 있어서, 상기 성형된 몸체가 전기 절연 도관을 포함하는 방법.
3. 제2항에 있어서, 상기 전기 절연 도관이 알루미나 및 멀라이트로 구성된 군 중에서 선택된 물질을 포함하는 방법.
4. 제2항에 있어서, 상기 전기 절연 도관이 전기 전도 물질을 포함하는 방법.
5. 제1항에 있어서, 상기 전기 절연 물질이 내부에 전기 전도체를 포함하고, 그러한 전기 전도체와 상기 전기 절연 물질은 상기 자발적 용침 단계 동안에 이들 사이에 연금적 봉합부를 형성하는 방법.
6. 제1항에 있어서, 상기 전기 절연 도관 물질의 적어도 일부가 상기 충전물질체 또는 예비 성형체의 표면까지 또는 표면을 지나서 연장되도록, 상기 전기 절연 도관 물질을 충전물질체 또는 예비 성형체에 대해 배치하는 방법.
7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 용접가능 물질 및 납땜가능 물질로 구성되는 군에서 선택되는 하나 이상의 물질을 포함하는 하나 이상의 성형 금속 몸체를 상기 충전물질체 또는 예비 성형체에 인접하여 배치하는 단계; 및 자발용침된 충전물질체 또는 예비성형체가 하나 이상의 성형금속 몸체의 적어도 일부분에 접촉하도록, 용융 기재 금속을 상기 충전물질체 또는 예비성형체의 적어도 일부에 자발적으로 용침시켜서 다층복합체를 형성하는 단계를 추가로 포함하는 방법.
8. 제7항에 있어서, 상기 다층 복합체는 전자 패키지 콘테이너를 포함하고, 상기 기재 금속은 알루미늄 금속을 포함하고, 상기 충전물질체 또는 예비성형체는 실리콘 카바이드 입자를 포함하고, 상기 하나 이상의 성형 금속 몸체는 상기 알루미늄 기재금속과 조성이 거의 유사한 알루미늄 테두리를 포함하고, 상기 알루미늄 테두리는 종래 기술에 의해 용접 또는 납땜가능한 것을 특징으로 하는 방법.

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