KR0160134B1 - 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템 및 방법 - Google Patents

원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템 및 방법

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프랑클린 자코비치 죤
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엠.피.린치
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Abstract

본 발명은 지르코늄과 같은 특정한 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속으로 분리하기 위한 시스템 및 방법이다.
시스템은 하우징(3)과, 페킹물질을 각각 수용하고, 원형으로 배열되는 다수의 수직으로 방향된 분리셀을 포함하는 하우징에 대하여 회전하게 장치되는 기둥어셈블리와, 출구를 지나서 회전하는 만큼 셀의 가각에 공급 전해질이나 또는 무익한 전해질을 연속적으로 유입하기 위하여 하우징내에 장치되는 출구를 각각 갖는 공급전해질원 및 무익한 전해질원과, 분리셀의 각각의 하단부를 향하여 가벼운 지르코늄 이온들의 전자 -이동을 유도하기 위하여 분리셀의 상단부 및 하단부를 지나서 배치되는 상부 및 하부전극으로 구성된다. 배수어셈블리는 분리셀의 저단부로 부터 전해질에 농축된 동위원소를 계속-다량으로 수집하는 기둥어셈블리 아래에 배치된다. 기둥어셈블리의 회전의 속도는 배수어셈블리의 환형트레이의 동일한 세그먼트가 지르코늄 동위원소중 특정한 유형으로 농축되는 용리액은 연속적으로 수집하도록 셀을 통하여 흐르는 용리액의 비율과 일치된다.

Description

원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템 및 방법
제1도는 하우징 벽의 이부를 본 발명에 사용되는 기둥어셈블리를 볼 수 있도록 절취한 본 발명의 시스템 사시도.
제2도는 기둥어셈블리의 완전한 구조, 배수 어셈블리 및 공급전해질 및 효과없는 전해질원을 볼 수 있도록 완전히 제거된 하우징을 갖는 제1도에 예시된 분리시스템의 예시도.
제3도는 제2도는 예시된 분리시스템의 단면도.
제4도는 제2도에 예시된 분리시스템의 측단면도.
제5a-5d도는 지르코늄의 여러가지 동위원소가 기둥어셈블리의 수직 분리분리셀의 각각의 상단부에서 저단부까지 이동하는 만큼 공급전해질 내에서 어떤게 점차로 분리되는가를 예시하는 개략도.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1: 시스템 2 : 하우징
11 : 기둥어셈블리 13, 15 : 관형내벽 및 외벽
17 : 수직으로 방향된 분리셀 18 : 팩킹물질
19 : 불투과성 분할장치 21a,b : 상부 및 하부전극
23a,b : 전기절연물질 31a,b : 구멍
33 : 배수구 34 : 공급전해질원
36 : 출구장치 43 : 무익한 전해질원
45a-1 : 출구장치 54 : 배수어셈블리
56 : 환형수집트레이 58a-1 : 수집세그먼트
62 : 트레이장치
본 발명은 일반적으로 동위원소분리에 관한 것이며, 특히, 무익한 이온이동의 결합 및 크로마로그래픽에 의해서 연속적으로 치르코늄 동위원소를 분리하기 위한 시스템 및 방법에 관한 것이다.
핵 연료들을 피복하는 연료봉을 형성하기 위한 지르코늄의 사용은 종래기술에서 잘 공지되어 있다. 사실상, 지르코늄은 지르코늄 90, 지르코늄 91, 지르코늄 92, 지르코늄 94 및 지르코늄 96을 포함하는 동위원소의 혼합물로 존재한다. 이 모든 동위원소들 중에서, 지르코늄 91은 연료봉들은 열중성자를 흡수하는 열중성자 반응단면적이 비교적 높기 때문에 조작상 연료봉 어셈브리에 요구하는 유라늄 핵분열 반응을 억제하도록 적어도 이러한 핵 연료봉 피복에 사용할 것을 요구한다. 천연 지르코늄에 있어서, 지르코늄 91은 물질의 전체무게의 약 11%만을 포함하며, 평형은 지르코늄 90(51.5%), 지르코늄 92(17%), 지르코늄 94(17.5%) 및 지르코늄 96(3.0%)로 구성된다. 그러나, 지르코늄 91의 열중성자 반응단면적은 지르코늄 90의 반응단면적의 158배이고, 지르코늄 92의 6배, 지르코늄 96의 16배, 지르코늄 94의 18배이므로 천연지르코늄 내에 지르코늄 91의 무게성분에 대한 11%는 이러한 지르코늄의 총 열중성자 반응단면적의 735에 대하여 카운트한다.
지르코늄 91이 천연지르코늄의 전체 열중성자 반응단면적의 거의 4분의 3임을 밝히는 사실은 지르코늄 내에 지르코늄 91의 량을 가장작게 감소시키고 또는 , 지르코늄에 지르코늄 91을 제거하도록 설계되는 여러가지 동위원소 분리기술의 발전을 유발시켰다.
하나의 이러한 기술에 있어서, 지르코늄의 성분은 지르코늄 90이다.
또는 91 및 지르코늄에 접합되는 다른 구성원자의 결합의 진동수에 동조되는 CO2레이저에 의해서 발생되는 빛의 펄스에 노출되고 기화된다. 빛의 동조된 펄스는 이 결합들을 공명 및 깨트리도록 하기 때문에 빛의 선택된 진동수에 좌우하여 지르코늄 90이나 또는 지르코늄 91을 자유롭게 한다.
이러한 레이저-유도된 동위원소 분리는 의도된 목적을 위하여 효과적으로 증명되지만, 공교롭게 값이 비싸고, 어느주어진 시간에 지르코늄 동위원소의 비교적 작은량 만을 분리할 수 있다. 따라서 레이저-유도된 동위원소 분리는 새로운 연료집합체 및 연료 격납용기들의 제작에 매년 필요로 되는 지르코늄 91-소모된 지르코늄의 많은 량을 값싸게 제공할 수 있는 대량-분리 공정을 할 수 없다.
다른 방법은 포타슘(potassium)같은 다른 원소의 동위원소를 분리하도록 전해력을 사용하는 것을 알고 있다. 이 기술에 있어서, 천연포타슘의 이온들은 HCI의 수용액인 전해질내로 유입된다.
전해질 및 용해된 지르코늄 이온들은 이동하는 지르코늄 이온들을 위해 늘어난 비틀린 흐름경로를 제공하는 비활성 특성 물질로 채워진 기둥내로 유입되고, 전위는 기둥을 가로질러 가해진다. 이 위치의 전압은 음극을 향하여 포타슘 이온 및 수소이온들을 끌어당기는 동시에, 양극을 향하여 염소이온들의 카운터-흐름을 동시에 만들어 낸다. 전압은 충분한 전해력이 음극을 향하는 이러한 이온들의 순 이동을 일으키도록 가벼운 포타슘 이온들에 충분히 가해지도록 높지만, 아직 음극을 향하여 이러한 무거운 이온들의 순 이동동작을 적용할 만큼 높지는 않다.
포타슘 41 이온들이 포타슘 39 이온들보다 대략 5% 무거우므로, 그것들은 전해질의 유체매개물 내에서 움직이기 쉽지 않고, 전해력은 브라운 방식으로 전해질에 대해여 닥치는대로 이동하도록 하는 역학적 교반력을 이겨내는데 불충분하고 비-포타슘음이온들의 카운터-흐름은 양극을 향하여 흐른다. 이 힘의 결합은 이 무거운 이온들을 양극을 향하여 이동하게 한다. 음극을 향하는 포타슘 39의 흐름과 음극을 향하는 포타슘 41이온들의 카우터-흐름사이의 평형때문에, 포타슘 이온들의 순흐름이 전해질내에서 일어나지 않는다. 경우에 따라서는, 시간이 지나면, 음극부근에 전해질 영역은 포타슘 39로 농축됨과 동시에, 양극부근에 전해질 영역은 포타슘 41로 농축될 것이다.
공교롭게, 평형된 이온이동에 의해서 동위원소를 분리하는 기술은 이러한 동위원소의 다량을 값싸게 분리하는 가능성이 있고, 따라서 이러한 다량을 분리하는 효과는 다수의 인자에 의해서 한정된다. 예로써, 포타슘 41 이온들과 포타슘 39 이온들 사이의 무게차이는 대략 5%인 반면에, 지르코늄 90(모든 천연지르코늄에 대하여 50%를 조금넘게 구성되는)과, 지르코늄 91 사이의 무게차이는 약 1%이다. 따라서, 전자이동과 역학적 교반력사이에서 충격을 받아야 하는 평형은 달성 및 유지하기가 더욱 어렵다.
추가적으로, 긴 기둥길이를 통과하는 긴 이동시간은 포타슘 동위원소로 이루어지는 지르코늄 동위원소에 대한 분리의 동일한 정도를 이루는데 필수적이다. 종래기술의 적응에 관련되는 정지한 다른 한계는 종래기술에 사용되는 장치의 단일-기둥유형으로 부터 지르코늄 분리흐름에 대한 포타슘 동위원소 분리기술이다. 이러한 한묶음의 공정을 제공하는 단일기둥은, 지르코늄 91에 모자라는 지르코늄의 대규모 생산을 실용화 하기 위하여 요구되는 연속적인 지르코늄 동위원소 분리의 종류를 제공하지 않는다.
더우기 종래기술 및 방법을 적용시키는 문제는 지르코늄의 경우에, 우리가 다른 것으로 부터 이 동위원소들의 가장 가볍거나 또는 가장 무거운것의 대신으로 4개의 동위원소중 두번째로 가장 가벼운 것을 제거하도록 시도한다는 사실에 의해서 혼동된다.가장가벼운 동위원소나 또는 가장무거운 동위원소의 대신으로 다른 것으로 중간 무리의 동위원소의 하나를 제거하는 필요성은 전자이동력을 만들도록 사용되는 전위나 전해질 내에 열교반력 사이의 민감한 평형유지뿐만 아니라, 다시 긴 분리시간이 필연적으로 수반된다.
확실히, 원소의 무게차이로 동위원소를 분리하기 위한 시스템 및 방법은 연속방식으로 약 1%만 필요로 된다. 이상적으로 말하자면, 이러한 시스템 및 동위 원소는 비교적 간단하고, 값싸게 제작하고, 작업하는 시스템의 장치에 의해서 경제적인 방식으로 천연지르코늄에서 일어나는 지르코늄 동위원소의 평형으로 부터 모든 또는 거의 대부분의 지르코늄을 효과적으로 제거할 수 있다. 이러한 시스템 및 방법은 지르코늄 91이 모자라는 다량의 지르코늄이 짧은 시간에 생산될 수 있도록 빠른 작동을 할 것이다. 최종적으로, 만약 시스템 및 방법의 작동이 외부충격이나 또는 주위온도에 의해서 쉽게 방해되지 않는다면 그것은 바람직하다.
일반적으로 말하면, 본 발명은 종래기술에 관련된 한계를 이겨내고, 적어도 개선하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하는 시스템 및 방법이다. 본 발명의 시스템은 각각 팩킹 물질을 포함하는 다수의 수직으로 방향된 분리셀을 포함하는 기둥어셈블리와, 지르코늄과 같은, 원소의 여러가지 동위원소의 이온들을 포함하는 셀의 각각에 공급전해질을 주기적으로 유입하기 위하여 분리셀의 각각의 상단부에 관하여 제거 가능한 출구 장치를 구비하는 공급전해질원과, 셀의 각각에 무익한 전해질을 주기적으로 유입하기 위하여 분리셀의 각각의 상단부에 관하여 마찬가지로 제거 가능한 출구장치를 구비하는 무익한 전해질원으로 구성된다. 상부 및 하부전극은 하부전극을 향하는 지르코늄의 이온들 또는 다른 원소의 전자이동을 일으키고, 상부 전극을 향하는 다른 이온들, 예로써, 염소의 카운터 흐름을 일으키도록 수직으로 방향된 셀의 각각의 상단부 및 하단부 사이에 전압을 공급한다. 최종적으로, 시스템은 전자 이동공정을 통하여 지르코늄 또는 다른 원소의 동위원소들중 하나로 농축된 전해질을 연속적으로 수집하기 위하여 기둥어셈블리 셀의 각각의 하단부들에 대하여 배수할 수 있는 배수어셈블리로 구성된다.
양호한 실시예에 있어서, 기둥어셈블리는 원통형 하우징의 경계 내에 차례차례 배열되는 수직으로 방향된 분리셀들의 각각의 상단부들이 공급전해질원의 출구의 아래에 그 다음 무익한 전해질원의 다수의 출구중 하나의 아래에 주기적으로 회전되도록 회전가능하게 장치된다. 배수어셈블리의 다수의 수직으로 방향된 분리셀들과 같이 다수의 수집세그먼트 내로 분할되어 떨어지고, 더욱이 분리셀들을 갖는 회전하는 하우징에 대하여 여전히 고정되는 환형트레이로 구성되는 것이 바람직하다.
수직분리 셀들의 각각 내에 사용되는 팩킹물질은 완전한 분할성물질이지만, 크로마토그래픽이나 또는 교환력에 의하여 동위원소 분리공정을 향상시킬 수 있는 물질로 형성되는 것이 바람직하다. 띠라서, 팩킹은 모래, 이온교환수지 또는, 양이온 교환수지로 형성된다.
본 발명의 방법에 있어서, 기둥어셈블리는 공급전해질원의 출구와 무익한 전해질원의 출구에 대하여 회전하도록 개시된다.
무익한 전해질원의 출구는 전해질을 갖는 분리셀들의 각각에 삼투한다. 공급전해질의 출구는 그 다음에 수직의 분리셀들의 각각의 상단부들에 공급전해질의 양을 연속적으로 유입한다. 이 공급액은 예로써, 2.0몰 이하의 HCI 용액과 혼합된 염화지르코늄의 형태로 0.1-3.0몰의 지르코늄용액이다.
높은 HCI,농도는 : HCI 농도가 증가하는 만큼 감소하는 지르코늄 용해로 및 지르코늄 착물화/수화양쪽의 지르코늄 용액에 대하여 두 개의 영향을 갖는 것에 유의해야 할 것이다. 감하는 지르코늄 용해로는 분리용기크기, 자본 및 작업단가를 증가시킨다. 감소하는 지르코늄 수화특성은 동위원소 사이의 질량차이를 최대로 함으로써 분리성능을 개선한다 이들 두 개의 반대되는 현상은 분리를 최적화 하여 평형시킨다.
모든 시간동안에, 공급액이 유입될 때, 수직의 분리셀의 각각의 상단부 및 하단부 주위에 위치된 전극들은 가벼운 동위원소가 무거운 동위원소보다 기둥을 통과하여 빠르게 흐르도록 전위를 공급한다. 지르코늄의 가장 가벼운 동위원소의 이온들이 첫번째의 수직으로 방향된 분리셀의 저부를 통하여 외부로 흐르는 시간에, 배수어셈블리의 특정한 세그먼트를 지나서 배치된 셀의 저단부는 그것들의 동위원소-농축된 용리액을 배수할 것이다.
분리셀을 수용하는 하우징의 회전동작의 속도는 각각의 셀의 저단부가, 용리액이 셀의 저부의 외부로 흐르는 지르코늄의 특정한 동위원소로 농축될 때, 배수어셈블리의 동일한 수집세그먼트를 지나서 배치되도록 각각의 셀의 외부로 흐르는 시간과 일치된다. 그러므로, 반드시 배수어셈블리의 배수세그먼트는 특정한 지르코늄 동위원소로 농축되는 용리액을 연속적으로 수집하게 선택된다.
본 발명의 양호한 실시예는 지금부터 기재될 것이고, 예로써, 첨부한 도면을 참조할 것이다.
제1도 및 제2도를 참조하면, 여기서 동일한 도면부호는 몇장의 모든 도면에 걸쳐서 동일한 부속품을 가리키며, 본 발명의 분리시스템(1)은 일반적으로, 원동형벽부(5), 첨부커버(7) 및 저부지지 돌레이트(9)를 구비하는 하우징(3)으로 구성된다. 양호한 실시예에서, 하우징부속품(5, 7 및 9)의 각각의 하나는 스테인레스강인 바부식금속 비-금속으로 형성되는 것이 바람직하다.
시스템(1)은 하우징의 원통형벽부(5)내에 격납되는 기둥어셈블리(11)를 포함한다. 양호한 실시예에 있어서, 기둥어셈블리(11)는 그라스의 외벽이 동심원으로 배열되는 위에 걸쳐져서 그라스의 내벽(13)으로부터 형성된다. 다수의 수직으로 방향된 분리셀(17)은 기둥어셈블리(11)의 그라스의 내부와 외부벽(13 및 15)사이에 한정되는 환형공간사이에 한정된다.
각각의 이것들 분리셀(17)은 평행의 수직으로 향해진 불투성각막 쌍사이에 제한된 입상 팩킹(18)으로 형성된다. 각각의 격막(19)은 그라스와 같은 비환성 및 불투과성 물질 또는 데프론과 같은 다수의 비활성 프라스틱 중 어느하나로 형성되는 것이 바람직하다.
출원인은 분리셀(17)의 각각의 길이가 약 3미터 또는 약30미터보다 긴 것을 관찰하였다. 팩킹(18)은 비할성, 100에쉬 모래 만큼의 입상물질로 간단하게 형성된다. 이러한 입상 물질은 분리셀(17)을 통과하는 지르코늄-수용전해질의 흐름을 편리하게 방해하기 때문에 이러한 전해질을 셀을 통과하게 하기 위한 필요한 시간을 연장한다. 추가적으로, 비틀린경로는 모래 또는 축축해지는 팩킹(18)을 형성하는 비활성물질의 여러 알갱이 사이의 갈라진틈 및 대류 또는 다른 불필요한 방해 때문에 유체내에 다른 방해 동작으로 한정되므로, 전자이동을 기초로 하여 상기된 분리의 효과를 증대한다. 그러나, 양호한 실시예에 있어서, 팩킹 물질(18)은 비환성물질이 아니지만, 사실상 크로마토-그래픽이 바람직하므로, 화학적으로 흡착하는 이온 지르코늄을 기둥어셈블리(11)의 분리셀(17)을 통하여 흐르게 할 수 있다. 적당한 크로마토 그래픽 팩킹의 예는 이논 고환수지, 특히 일반적으로 상표 디알-엑스(DIAL-X＼)하에서 탈고 있는 수지와 같은 양이온 고환수지를 포함한다. 양이온 고환수지가 간단히 비활성하는 팩킹의 대신으로 팩킹(18)내에 사용될때, 지르코늄이온은 무기적으로 이수지들내에서 흡착될 것이고, 그것들의 외부로 흡수체로 부터 흡수된 물질을 제거하고, 여러가지 지르코늄 동위원소의 상이한 원자량에 관한 상이한 이온 변화밀도는 가벼운 동위원소를 무거운 동위원소보다 빠르게 흡착 및 흡수제로부터 흡수되 물질은 제거를 일으킬 것을 믿는다. 이러한 흡착 및 제거는 팩킹을 형성하는 구슬로부터 운반하기 위한 개개의 동위원소 질량 이송계수에 상대확인차이점 때문에 분리셀(17)의 각각을 수직으로 내려가는 전해질 흐름과 같이 지르코늄의 가벼운 동위원소를 무거운 동위원소보다 빠르게 하도록하여 상기된 전자이동기구의 효율을 점차 향상할 것이다. 이상적으로 말하자면, 가벼운 원소 도는 동위원소에 빠르게 이동한다. 분석적으로: K는 DX*[F(m, o, r, v, t...)]에 대해 비례하고, 여기서
k = 질량이동계수 D = 확산도
m= 점성도 o = 표면 장력
r = 밀도 v = 속도
t = 온도
및.....는 기하학적 영향을 포함하는 다른 변수를 나타낸다. 더구나, D는(1/분자량)y에 대해 비례하므로 k90〉k91〉k92〉k94〉k96이다.
이는 특히 여러 동위원소가 팩킹에 대한 유사한 화학적 상호작용(즉, 유사한 유지시간)을 갖는 시스템을 위하여 중지한다. 만약 무거운 동위원소가 가벼운 동위원소 보다 팩킹(긴유지시간을 갖는)에 대하여 단단히 결합한다면, 분리는 향상된다. 만약 가벼운 동위원소가-맹렬히 상호 작용한다면, 분리는 방해된다. 양이온 고체수지 차역단계 팩킹이 본 발명의 범위내인 것 같이 크로마토그래픽 팩킹의 어느 유형의 사용도 양호하다.
제2도 및 제4도 구체적으로 살펴보면, 기둥어셈블리(11)의 상부 및 하부테두리는 평평한 환형 전극(21a,b)에 의해서 씌워진다. 환형전극(21a)은 양극인반면에 환형전극(21b)은 음극이다.
제4도에 잘 보여지는 것과 같이, 편평한 환형전극(21a,b)의 각각의 측면은 그라스 또는 프라스틱 격리층(23a,b)사이에 끼워진다.
이러한 격리층의 사용은 백금 또는 금과 같은 값비싼 귀금속으로 전극(21a, b)를 제작하는 필요성을 제거한다. 따라서, 양호한 실시예에 있어서, 각각의 전극(21a,b)은 구리나 또는 알루미늄으로 형성된다. 제4도에 있어서, 환형 전극(21a,b)의 외측 테두리는 접합휠(27)이 수용되는 전도성트랙(25)으로 완전하게 형성되는 것이 바람직하다. 접합 휠(27)은 전도성 금속으로 형성되는 주축(28)에 차례로 회전가능하게 장치되고, 터미날 어셈블리(30)의 수단에 의해서 전원(29)에 차례로 연결된다. 하기에 더욱 분명해질 것과 같이, 전도성의 트랙(25) 및 접합 휠(27)의 결합은 시스템(1)의 하우징(3)에 대하여 상대적인 회전을 하는 기둥어셈블리와 같이 환형전극(21a, b)에 일정한 전위를 가해지도록 한다. 환형전극(23a, b)은 각기 균일하게 소정간격진 다수의 유체 안내 구멍(31a, b)를 포함한다. 각각의 구멍(31a, b)들은 공급 전해질이나 또는 무익한 전해질이 셀(17)외부 및 내부로 유입되기 위하여 기둥어셈블리(11)의 셀 (17)의 하나마다 배치된다. 상부환형전극(21a)내에 위치되는 각각의 구멍(31a)은 공급전해질원이나 또는 무익한 전해질원(34,43)으로 부터 연속적으로 셀(17)내로 전해질을 흐르도록 하기 위하여 기둥어셈블리(11)의 원주를 따라 연장된다.
하부 탄형 전극(21a)상에 위치되는 각각의 구멍(31)들은 하기에 더욱 상세히 논의될 배수어셈블리(54)내에 셀(17)의 외부를 통하여 외부로 흐르는 전해질 또는 용리액을 통제하는 배수니플(nipple),에 결합된다.
제1도 및 제2도를 다시 보면, 본 발명의 분리시스템(1)은 상부 환형전극(21a)내에 위치되는 상기된 유체 안내구멍(31)을 나타내는 공급출구(36)를 구비하는 급수전해질원(34)을 포함한다. 이 공급출구(36)정부커버(7)상에 장치되는 연결 장치(40)의 방법에 의해서 관형도관(38)에 차례로 연결된다. 흐름제어 밸브(42)는 공급전해질원(34)으로부터 출구(36)까지 공급전해질의 흐름비율을 조절한다. 무익한 전해질원(43)은 시스템(1)내에 포함된다. 이 소스(43)를 호브-형 매니폴드(hub tilxe mamifold)(47)로부터 스포크-형 방식으로 외부로 불어주는 다수의 공급출구(45a-k)를 갖는다. 공급출구(45a-45k)의 각각의 단부 사이에 원주간격은 두 개의 인접한 분리셀(17)사이의 원주간격과 동일하다. 이 소정간격은 상부 환형 전극(21a)내에 유체안내 구멍(31a)의 연장된 모양으로 결합하여 무익한 전해질원(43)이 각각의 분리셀(17)들에 무익한 전해질을 연속에 가깝게 유입하도록 할 수 있다. 전체의 시스템(1)의 작동이 기재될 때 더욱 상세히 논의될 것이지만, 공급출력(45a-45ℓ)의 각각에 전해질의 무익한 흐름의 흐름비율은 전해질의 연속적인 흐름이 분리셀(17)의 각각을 통하여 일으키도록 셀(17)의 각각의 저부의 외부로 배수하는 전해질의 향에 대하여 평형이 된다. 호브-형 매니폴드(17)는 정부커버(7)내에 장치되는 연결장치(50)의 방법에 의해서 도관(49)에 연결된다. 흐름제어밸브(51)는 매니폴드(47)내에 수익한 전해질의 흐름배출을 제어한다. 지르코늄 분리에 대하여 사용되는 양호한 전해질이 염화수소(HCH),인 사실에 비추어, 공급전해질원(34) 및 무익한 전해질원(43)의 모든 부속품은 그라스 또는 적당한 프라스틱과 같은 비-부식물질로 형성되는 것이 바람직하다.
제2도 및 4도를 참조하면, 본 발명의 시스템(1)은 분리기둥(11)의 각각의 분리셀(17)의 배수니플(33)을 통하여 흐르는 전해질을 떨어지게 배수하기 위하여 배수어셈블리(54)에 제공된다. 이 목적을 위하여 배수 어셈블러(54)는 기둥어셈블리(11)내에 인접한 분리셀(17)만큼 동일한 간격을 떨어져서 소정간격진 세그먼트(58a-58k)들을 구비한 환형 수집트레이(tray)(56)를 포함한다. 시스템(1)의 다른 상기된 부속품과 마찬가지로, 전체배수시스템(54)은 그라스 또는 적당한 플라스틱과 같은 비-부식 물질로 형성되는 것이 바람직하다.
특히, 제4도를 참조하면, 최종적으로, 시스템(1)은 공급전해질원(34)과 무익한 전해질원(43)에 관하여 전체의 기둥어셈블리(11)를 회전시키기 위한 회전구동어셈블리(64) 및 ,배수어셈블리(54)를 포함한다. 회전구동어셈블리(64)는 저부지지플레이트(9)에 연결되는 전기모터(67)로 형성된다.
구동트레인(68)은 10시간당 1회전 정도의 적당한 값으로 모터(66)의 출력을 감소하는 전기모터(66)의 출력을 초과하여 장치된다. 구동트레인(68)의 출력굴대(70)는 제3도에 아주 잘 보여지는 것과 같이, 가로지르는 장치막대(74)내에 구멍(72)을 통하여 수용가능하고, 기둥어셈블리(11)의 내벽(13)에 연결된다. 출력국대(70)는 나사되고, 상부 및 하부너트(76,78)에 의해서 장치막대(74)에 고정된다.
본 발명의 방법은 제2도 및 제5a -5d도에서 아주 잘 이해된다.
본 발명의 방법의 제1단계에 있어서, 전원(29)은 예로써, 환형전극(21a, b)사이에 5볼트의 전위를 공급하도록 작동된다. 다음에, 회전구동어셈블리(64)는 작동되고, 무익한 전해질원(43)은 각각의 셀(17)이 무익한 전해질에 의해서 포화될 때까지 공급출구(36)를 지나서 회전시키는 만큼 분리셀(17)의 각각의 정단부 내로 무익한 전해질을 천천히 유입한다. 이 목적을 위하여, 무익한 전해질원의 흐름밸브(51)는 다수의 출구(45a-45k)의 외부에 전해질흐름이 각각의 셀(17)을 통과하는 전해질의 흐름비율과 같게 하도록 조정된다. 양호한 방법에 있어서, 무익한 전해질은 비록 6.0몰HCI과 같은 높은 농도를 갖는 HCI수용액이 사용된다 할지라도, 2.0몰의 HCI수용액이다. 회전구동어셈블리(64)의 회전속도는 제1셀의 무익한 전해질에 의해서 완전히 젓자마자 조절되고, 그 다음에 공급전해질원(34)의 출구(36) 아래서 회전된다.
출구(36)는 공급전해질의 1회분을 셀(17)내로 유입한다. 본 발명의 양호한 방법에 있어서, 공급전해질은 2.0몰의 HCI수용액 및 0.1-3.0몰의 지르코늄 용액이다. 이러한 지르코늄 농도는 용액 1리터당 대략 10-270그램의 지르코늄의 밀도로 바뀐다. 다수의 수가용 지르코늄 합성물 중의 어느 하나는 이러한 용액을 형성하도록 사용되고, 염화지르코늄은 묽은 HCI수용액으로 상대적으로 높은 가용성 및 단위 무게당 비교적 낮은 비용 때문에 양호하나, 전자이동력 및 크로마트그래픽력의 결과로서 지르코늄 이온들에 가해지는 분리의 결합력의 결과로서, 지르코늄의 최정량 동위원소인 지르코늄(90)은 공급출구(36)로 부터 1회분의 공급전해질을 받는 분리셀(17)들의 각각을 통하여 아주 빠르게 떨어져서 나아간다.
이것은 제5a-d에 잘 나타나 있다. 제5a도는 1회분의 공급전해질이 분리셀(17)의 상단부내로 유입된 후 즉시 분리셀(17)의 하나의 상단부 쪽에 지르코늄 이온들의 확산을 나타낸다. 시간이 지나서, 1회분 용액의 전단부는 지르코늄 90에 의해서 점차로 더욱 농축되는 동시에 후단부는 공급 1회분의 선단 및 후단 테두리 사이내에서 외부로 패닝(fanning)하는 지르코늄의 중간 무게 동위원소 91, 92 및 94를 갖는 지르코늄 96으로 농축된다. 최종적으로 약10시간 후에, 지르코늄90은 이온들은 분리셀(70)의 저부에 도달하고, 이 특정한 분리셀(17)에 연합된 배수니들(33)을 통하여 외부로 배수된다.
회전구동어셈블리(64)가 배수 어셈블리(54)에 대하여 기둥어셈블리(11)를 회전시키는 회전 비율은 특정한 분리셀(17)이 언제든지 지르코늄 90으로 농축되는 수용 및 배수하도록 조절되고, 그 특정한 배수니들(33)들은 환형수집트레이(56)의 동일한 세그먼트(58)를 지나서 배치될 것이다. 환형 트레이(56)의 여러세그먼트(58)들은 동일한 아치형길이를 갖는 여러가지 모양으로 묘사되지만, 트레이 세그먼트는 특정한 지르코늄 동위원소내에 농축된 용리액이 동위원소로 부터 방출될때 특정한 셀의 배수니들(33)이 동일한 트레이 세그먼트(58)를 지나서 남도록 유리하게 조절된다는 것에 주의해야 할 것이다.
제2도는 충분한 시간이 경과되고, 기둥어셈블리(11)가 고정된 상태를 이룬후에 지르코늄의 5개의 상이한 동위원소 어느것 내에 농축된 용리액을 생성할 수 있는 본 발명의 시스템(1)을 예시한다. 특히, 제5a도-d도에 예시된 분리셀이 인접한다른 셀에 즉시배치되고, 원형으로 배열될때, 지르코늄의 특정한 동위원소에 관련된 용리액 흐름을 일반적으로 나선형 모양인 기둥어셈블리의 원통체 주의의 나선형-계단모양의 경로를 추적하고, 여기서, 나선형의 각각의 단부는 배수어셈블리(54)의 환형 수집트레이(56)의 특정한 세그먼트(58)를 지나서 남는 특정한 지르코늄 동위원소에 관련된다. 이 방식에 있어서, 지르코늄의 특정한 동위원소내에 농축된 용리액은 연속적으로 얻어진다.

Claims (21)

  1. 원소의 가벼운 동위원소로부터 무거운 동위원소를 연속으로 분리하기 위한 시스템에 있어서; 각각 팩킹물질(18)을 포함하는 다수의 수직으로 방향된 분리셀(17)을 포함하는 기둥어셈블리(11); 상기 원소의 양쪽동위원소의 이온들을 포함하는 상기셀(17)의 각각으로 공급전해질을 주기적으로 유입하기 위하여 상기 분리셀(17)의 각각의 상단부에 대하여 제거 가능한 출구장치를 구비하는 공급전해질원(34); 상기 원소의 이온들이 업는 상기 셀들(17)의 각각 내로 무익한 전해질을 주기적으로 유입하기 위하여 상기 분리셀들(17)의 각각의 상단부에 대하여 제거가능한 출구장치(45a,1)를 구비하는 무익한 저내질원(34); 하부전극(21b)을 향하는 상기원소의 이온들의 전자이동을 유도하고, 상기 원소의 무거운 동위원소이온과 가벼운 동위원소이온을 분리하는 상기 상부 전극(21a)을 향하는 다른 이온들의 카운터 흐름을 만들도록 상기 기둥어셈블리의 상기 셀(17)들의 각각의 상단부 및 하단부 사이에 전압을 공급하기 위한 상부 및 하부 전극(21a,b); 상기 원소의 상기 동위원소의 하나로 농축되는 전해질을 연속적으로 수집하기 위하여 상기 기둥어셈블리의 상기 셀들의 각각의 하단부에 대하여 제거가능한 트레이장치(62)를 구비하는 배수어셈블리(54)를 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  2. 제1항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 사익 동위원소의 이온들을 크로마토그래피로 분리하는 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  3. 제2항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 이온 교환수지인 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  4. 제3항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 음이온 교환수지, 양이온 교환수지 및 크기추출매개물로 이루어지는 그룹의 하나로 부터 선택되는 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  5. 제2항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 역실행 팩킹인 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기위한 시스템.
  6. 제1항에 있어서, 상기 기둥어셈블리(11)는 상기 하우징(3)내에 회전가능하게 장치되고, 상기 공급전해질원(34)과 상기 무익한 전해질원(43) 양쪽의 출구장치(36, 45a-1)는 상기 기둥어셈블리(11)를 지나서 상기 하우징(3)의 상부상에 장치된 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  7. 제5항에 있어서, 상기 분리셀(17)들은 원형으로 배열되는 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  8. 제7항에 있어서, 사이 기둥어셈블리(11)는 관형내벽(13), 광형외벽(15) 및 상기 다수의 수직으로 방향된 분리셀(17)을 한정하기 위한 다수의 불투과성 분할장치를 포함하는 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  9. 제1항에 있어서, 공급전해질은 1.0-2.0몰의 HCI용액과 함께 상호혼합되는 0.1-3.0몰의 지르코늄 이온용액인 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  10. 제1항에 있어서, 무익한 전해질은 1-6몰의 HCI용액인 것을 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  11. 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템에 있어서; 하우징(3)과; 팩킹물질(18)을 각각 수용하고, 원형으로 배열되는 다수의 수직으로 방향된 분리셀(17)들을 포함하는 상기 하우징(3)내에 회전하게 장치된 기둥어셈블리(11)와; 지르코늄의 무거운 동위원소 및 가벼운 동위원소의 이온들을 수용하는 상기 분리셀(17)의 상단부 내로 공급전해질을 연속적으로 유입하기 위하여 상기 하우징(3)내에 장치되는 출구장치(36)를 구비하는 공급전해질원(34)과; 지르코늄 이온들이 없는 상기 셀들의 각각에도 무익한 전해질을 연속적으로 유입하기 위하여 상기 하우징(3)내에 장치되는 출구장치(45a-1)를 구비하는 무익한 전해질원(43)과; 하부전극(21b)을 향하는 지르코늄이온들의 전자이동을 유도하고, 상기 셀들의 수직축을 따라 무거운 동위원소와 가벼운 동위원소를 분리하는 상기 상부전극(21a)을 향하는 다른 이온들의 카운터흐름을 일으키도록 상기 기둥어셈블리(11)의 상기 셀(17)들의 각각의 상단부 및 하단부사이에 전압을 가하기 위한 상부 및 하부전극(21a, b)과; 상기 지르코늄 동위원소들중 하나로 농축되는 전해질을 연속적으로 수집하기 위하여 상기 하우징(3)에 장치되는 배수어셈블리(54)를 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  12. 제11항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 사익 동위원소의 이온들을 크로마토크래피로 분리하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  13. 제12항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 이온교환수지인 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  14. 제13항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 음이온 교환수지인 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  15. 제12항에 있어서, 상기 팩킹(18)은 역실행팩킹인 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  16. 제11항에 있어서, 상기 기둥어셈블리(11)는 원통형 내벽(13)과, 상기 내벽(13)에 대하여 동심원으로 배치되는 원통형 외벽(15)과, 상기 다수의 수직으로 방향되는 분리셀(17)들을 한정하기 위하여 상기 벽(13,15)사이에 배치되는 다수의 수직으로 배치된 불투과성 분할장치(19)를 포함하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  17. 제11항에 있어서, 각각의 상기 분리셀(17)들은 상기 분리셀들의 하단부에 위치되는 배수구(33)와, 분리셀(17)만큼 다수의 수집세그먼트(58a-1)들 내에 원주 주위에서 균일하게 분할되는 환형 수집트레이(56)를포함하는 상기 배수어셈블리(54)를 포함하고, 상기 분리셀(17)들의 배수구(33)는 상기 수집트레이(56)의 세그먼트(58a-1)와 일치하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  18. 제17항에 있어서, 상기 수집트레이(56)의 각각의 상기 세그먼트(58a-1)는 사기 세그먼트내에 수집되는 전해질을 배수하기 위하여 상기 도관(62)을 포함하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  19. 제16항에 있어서, 상기 상부 및 하부전극(21a,b)은 각각 상기 원통형 내벽 및 외벽(13, 15)의 상부 및 하부테두리를 지나서 배치되는 전도체를 포함하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  20. 제19항에 있어서, 각각의 상기 전도체는 전기적으로 절연물질(23a,b)에 의해서 커버되고, 각각의 전도체는 상기 셀(17)을 통하여 전해질을 전도하기 위하여 커버하는 상기 셀(17)들의 단부들의 각각을 지나는 구멍(31a,b)을 포함하는 것을 특징으로 하는 지르코늄의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 연속적으로 분리하기 위한 시스템.
  21. 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 분리하기 위한 시스템(1)에 있어서; 크로마토그래픽 팩킹물질(18)을 수용하는 수직으로 방향된 분리셀(17)을 적어도 하나 포함하는 기둥어셈블리(11)와; 상기 원소의 양쪽 동위원소의 이온들을 포함하는 상기 셀(17)내로 공급전해질을 주기적으로 유입하기 위하여 상기 분리셀(17)의 상단부를 지나서 배치되는 출구장치(36)를 구비하는 공급전해질원(34)과; 하부전극(21b)을 향하는 상기 원소의 이온들의 전자이동을 유도하고 상기 원소의 무거운 동위원소는 이온과 가벼운 동위원소 이온을 분리하는 상기 상부전극(21a)을 향하는 다른 이온들의 카운터 흐름을 일으키도록 상기 기둥어셈블리(11)의 상기 셀(17)의 상단부 및 하단부 사이에 전극을 공급하기 위한 상부 및 하부전극(21a,b)와, 상기 원소의 상기 동위원소의 하나로 농축되는 전해질을 수집하기 위하여 상기 기둥어셈블리의 상기 셀(17)의 하단부 아래에 배치되는 트레이 장치(62)를 구비하는 배수어셈블리(54)를 특징으로 하는 원소의 가벼운 동위원소로 부터 무거운 동위원소를 분리하기 위한 시스템.
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