KR0124985B1 - 알칼리형 연료 전지 - Google Patents

알칼리형 연료 전지

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Abstract

본 발명은 NaBH4, KBH4, LiAlH4, KH 및 NaH 중에서 선택된 수소 발생제가 첨가된 알칼리 전해질, 양극으로서 산소 전극, 음극으로서 수소 저장 합금 전극으로 이루어진 연료 전지에 관한 것이다.

Description

알칼리형 연료 전지
제1도는 본 발명에 따른 연료 전지의 구성도.
제2도는 본 발명에 따른 연료 전지의 병렬 연결도.
제3도는 본 발명에 따른 연료 전지의 직렬 연결도.
제4도 (가)는 전해질에 노출되지 않은 가압 성형된 수소 저항 합금 전극의 X선 회절 패턴.
제4도 (나)는 제4도 (가)의 수소 저장 합금 전극을 전해질에 함침시킨 후의 X선 회절 패턴.
제5도는 수소 발생제가 첨가된 본 발명에 따른 연료 전지의 방전 곡선.
제6도는 수소 발생제를 간헐적으로 첨가할 때에 본 발명에 따른 연료 전지가 나타내는 방전 곡선.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : 용기 2 : 알칼리 전해질
3 : 분리기 4, 6 : 산소 전극
5 : 수소 저장 합금 전극 7 : 부하
본 발명은 수소 발생제를 함유하는 알칼리형 연료 전지에 관한 것이다. 더욱 구체적으로 설명하자면, 본 발명은 새로운 종류의 수소 발생제가 첨가된 알칼리 전해질 중에서 양극으로 산소 전극, 음극으로 수소 저장 합금 전극을 사용하는 연료 전지 또는 2차 전지에 관한 것이다.
연료 전지는 수소와 공기 중의 산소를 전기 화학적 방법으로 반응시켜 직접 전기를 발생시키는 것으로서, 사용되는 전해질에 따라 알칼리형 연료 전지(Alkaline Fuel Cell; AFC), 인산형 연료 전지(Phosphoric Acid Fuel Cell; PAFC)로 대별된다.
일반적으로, 수소 연료를 기체 상태로 공급하는 경우, 전기 화학적 반응 효율이 높고 상온에서 반응이 가능하기 때문에, 지금까지는 주로 수소 기체를 음극에 직접 공급하는 방식의 연료 전지가 실용화되어 있다. 그러나, 수소 연료는 다른 연료보다 저장 밀도가 낮으므로, 경제성이 낮다고 하는 단점이 있다.
한편, 수소 기체 대신에 수소가 함유된 탄화수소 계열의 화합물, 예를 들면 메탄, 프로판, 메탄올, 암모니아 또는 히드라진 등을 전해질로서 사용하거나, 또는 음극에 공급하는 연료 전지를 실용화하기 위한 연구가 널리 진행되어 왔다. 그러나, 이러한 방식은 수소 기체를 사용하는 전지에 비해 수소/산소의 산화/환원 반응이 효율적으로 일어나는 온도가 높고(300℃ 이상), 반응 속도가 느려 전지 효율이 낮다고 하는 또 다른 문제점이 있다.
본 발명자들은 위와 같은 종전 기술의 단점을 해소하기 위하여 예의 연구를 거듭한 결과, NaBH4, KBH4, LiAlH4, KH 및 NaH로 이루어진 군 중에서 선택된 수소 발생제를 알칼리 전해질에 첨가하여 수소연료를 공급할 경우, 상온에서 전기 화학적 반응이 용이하고 그 반응 속도가 매우 빠르다는 놀라운 사실을 발견하고 본 발명을 완성하기에 이르렀다.
따라서, 본 발명의 목적은 방전 용량이 우수하고 경제적인 연료 전지를 제공하고자 하는 것이다.
이러한 본 발명의 목적은 NaBH4, KBH4, LiAlH4, KH 및 NaH 중에서 선택된 수소 발생제를 함유하는 본 발명에 따른 연료 전지용 알칼리 전해질에 의하여 달성된다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명의 수소 발생제가 첨가된 공기/수소 저장 합금 전지의 전극 반응은 다음과 같다. 먼저 첨가된 수소 발생제는 촉매 물질인 수소 저장 합금에 의해 전기 화학적 분해 반응 및 산화 반응을 통해 전해질에서 수소와 전자를 발생시킨다.
수소 발생제가 NaBH4인 경우, 반응은 다음과 같이 진행된다.
위의 식(2)에서 식(10)까지는 다음과 같이 하나의 반응식으로 나타낼 수 있다.
또한, 수소 발생제가 KBH4인 경우에도 전해질에서의 분해 반응은 식(1)만 다르고 나머지는 식(2)에서 식(10)까지와 반응을 통해 식(11)과 같은 최종 반응을 얻을 수 있다. 그 밖의 수소 발생제도 위와 유사한 반응을 통해 전해질에서 수소를 생산하게 된다.
위와 같이 수소 발생제에 의해 공급된 수소는 음극 전극인 수소 저장 합금(금속 수소화물 또는 수소 저장 물질)에 저장되어 수소 연료의 공급이 이루어진다. 관련 반응은 다음 식으로 나타낼 수 있다.
식 중, M은 금속 및 금속간 화합물(수소 저장 합금)을 나타내고, MHx는 금속 수소 화합물을 나타낸다.
따라서, 본 발명의 수소 발생제가 첨가된 전해질로부터 수소 및 전자의 발생과 수소의 수소 저장 합금으로의 저장 반응은 하기 식(13)으로 나타낼 수 있다.
위와 같은 방식으로 저장된 수소는 니켈/금속 수소화물(Ni/MH) 전지에서의 음극 반응 [식(14)]과 같은 수소 저장 합금의 탈수소화 반응, 즉 산화 반응을 통해서 전자를 발생시키게 된다[참조:미합중국특허 제3,874,928호, 제4,004,943호, 제4,214,043호, 그리고 일본국특허출원 제62-296365호].
또한, 알칼리 전해질에서는 수소 발생제에 의해 발생된 수소가 다음 식(15)와 같은 수소의 환원 반응 및 식(16)과 같은 전자 발생 반응이 이루어질 수도 있다.
한편, 공기 중에 함유된 산소 연료는 양극인 산소 전극으로 공급되어 전극과 전해질의 계면에서 다음 식(17)의 환원 반응이 일어난 전자가 소모된다.
따라서, 본 발명의 수소 발생제가 첨가된 공기/수소 저장 합금 전지의 전체 반응은 알칼리 전해질에 첨가된 수소 발생제가 NaBH4또는 KBH4인 경우, 다음의 세가지 전기 화학적 산화-환원 반응을 통해서 외부에 전기적 에너지를 발생시킬 수 있으며, 이 때 전지의 이론적인 전압은 1.2V이다.
본 발명의 특징에 따라서, 수소 발생제가 첨가된 알칼리 전해질에서 양극으로 산소 전극을 그리고, 음극으로 수소 저장 합금 전극을 사용하는 연료 전지가 제공된다.
본 발명의 전지는 기존의 연료 전지에 비하여 상온에서 전기 화학적 반응 효율이 높고 반응 속도가 빠르기 때문에 상온에서 전지의 작동이 가능하며, 에너지 밀도는 첨가제 NaBH4, KBH4인 경우 6,000Ah/Kg(NaBH4, KBH4) 이상으로 매우 큰 에너지를 발생시킬 수 있다. 또한, 외부로부터 산소 전극으로 공기를 불어넣고, 수소 발생제를 전해질에 공급하면 계속 전기를 발생할 수 있기 때문에 매우 간단하게 연료를 공급할 수 있는 장점이 있다.
본 발명의 연료 전지를 제1도를 참고로 설명한다.
본 발명에서 사용 가능한 전해질은 pH7의 알칼리 전해질(2)로서, KOH, NaOH 등을 그 예로 들을 수 있다. 본 발명에 따라서, 이들 알칼리 전해질(2)에는 수소 발생제를 첨가한다. 수소 발생제는 NaBH4, KBH4, LiAlH4, KH 및 NaH로 이루어진 군으로부터 선택된다. 수소 발생제는 전해질의 중량을 기준으로 0.01∼50.00wt%의 양으로 사용할 수 있다. 수소 발생제의 사용량이 상기 하한치 미만인 경우, 수소 발생량이 적어 전지의 효율이 떨어지는 반면, 상기 상한치 보다 많은 양의 수소 발생제를 사용하는 경우, 알칼리 전해질에서 용해되지 않고 고체로 석출되어 이용 효율이 떨어지는 단점이 있다.
본 발명의 전해질(2)에는 이온 전도도들 높이기 위해, 예를 들어 LiOH를 0.01∼0.1wt%의 양으로 첨가할 수도 있다.
산소 전극(4 및 6)은 연료로서 공급되는 산소가 전극 표면에서 쉽게 산화-환원 반응이 일어날 수 있는 전극을 사용한다. 그 예로는 전해질(2)쪽은 친수성이고, 공기 계면 쪽은 소수성인 2∼3중 구조를 갖는 탄소 전극, 백금 분산 탄소 전극 및 니켈 전극 등이 있다.
수소 저장 합금 전극(5)은 합금의 수소 저장 용량에 크게 상관 없이 가역적으로 수소를 흡수-방출할 수 있는 합금으로서, 수소화 반응 속도가 빠르고, 전해질 중에서 안정하며 수명이 긴 특성을 지닌 합금을 사용한다. 그 예로는 미시 메탈(Misch metal)계 AB5형 합금[대표적 예 : Mm(Ni, Co, Al 또는 Mn)5]. 지르코늄(Zr)계 AB2형 합금[대표적 예 : ZrXNXCr1-Y-Z-A-BMnYFeZCoAVBNi(N≡Ti, H5, 0≤X≤0.4, 0≤Y, Z, A, B≤0.5)] 및 티타늄(Ti)계 AB2형[대표적인 예 : (Ti2-XZrXV4-YNiY)1-ZCrZMa'a'(x=0∼1.5, y=0.6∼3.5, z=0.01∼0.2, M'=Al, Co, Mn 또는 Fe, a'=0.01∼0.1)] 합금 등을 들 수 있다.
전해질은 모세관 작용을 이용하여 분리기(separator, 3)를 통해 전극/전해질 계면을 제공하고 전극과 전극 사이의 이온 전도체 역할을 할 수 있도록 구성되어 있다.
이와 같은 기본 단위 전지를 대형화시키고자 할 때에는 제2도 및 제3도에 도시된 바와 같이 단위 전지들을 병렬 또는 직렬로 연결 사용한다.
이하, 본 발명의 실시예에 의해 본 발명을 더욱 상세히 설명한다.
[실시예 1]
전해질로서 6M KOH 500cc에 NaBH41g이 첨가된 알칼리 전해질을 사용하였다. 음극으로서 수소 저장 합금 전극을 사용하였다. 수소 저장 합금 전극으로는 ZrCr0.8Ni1.2합금을 조성에 맞도록 순금속의 중량을 측정하여 아르곤 분위기에서 용해시킨 후 기계적으로 분쇄하여 구리 또는 니켈 분말과 테프론 분말을 적당량 섞어 가압 성형하여 사용하였다. 사용된 수소 저장 합금 전극은 직경 1㎝, 두께 1㎜의 디스크 형태로서 중량은 0.24g이었다. 양극으로서는 산소 전극을 사용하였다. 산소 전극으로는 카본 블랙의 일종인 Vulcan XC-72에 백금 1∼10wt%를 분산시킨 백금 분산 탄소 전극(Pt/C)을 소수성-친수성을 갖도록 처리한 다음 사용하였다.
외부에서 아무런 처리를 하지 않고, 수소 저장 합금 전극을 전해질에 노출시켰을 때, 전해질에 첨가된 수소 발생제에 의해 수소 저장 합금 전극이 수소화 반응을 하여 금속간 화합물에서 금속 수소화물로의 반응이 일어났는지를 X선 회절 시험을 통해 확인하고 결과를 제4도에 나타냈다. 제4도로부터 별도의 처리없이 첨가된 수소 발생제로부터 수소 저장 합금 전극으로 수소 연료가 공급됨을 알 수 있다.
이와 같이 수소 저장 합금이 수소를 흡수한 후 전지를 10㎃로 방전시키고 전지의 방전 전압을 측정하였다. 결과를 방전 곡선으로서 제5도에 나타내었다. 방전 전압은 약 0.7V로서 과전압이 약 0.3V 정도 생김을 알 수 있다. 이는 주로 산소 전극에서 생기는 것으로 산소 전극에 공기를 공급하지 않고 산소 기체만을 공급하고, 공급 유량을 크게하면 과전압은 줄어든다.
방전 용량은 첨가된 NaBH41g당 6,000Ah을 나타내었다.
[실시예 2]
산소 전극으로서 실시예 1과 같은 백금 분산 처리된 탄소 전극을 사용하였고, 수소 저장 합금 전극으로서 ZrVNi1.1합금을 사용하였다. 방전시 방전 전류는 100㎃이었다. 전지의 방전 전압이 0.5V 이하로 떨어질때마다, 수소 연료 공급체인 NaBH4을 0.1g씩 전해질에 공급시 계속적으로 전기를 발생시킬 수 있는지를 확인하였다. 결과를 제6도에 나타낸다. 제6도에서 알 수 있는 바와 같이, 본 발명의 연료 전지는 수소 발생제가 첨가됨에 따라 계속적으로 전기를 발생시킴을 알 수 있었다. 즉, 본 발명의 전지는 산소 연료 및 수소 연료가 공급되는 한, 계속적으로 전기 화학적 산화-환원 반응을 통해 전기를 발생시킬 수 있다.

Claims (6)

  1. a) NaBH4, KBH4, LiAlH4, KH 및 NaH 중에서 선택된 수소 발생제가 첨가된 알칼리 전해질과, b) 수소 저장 합금 전극, c) 산소 전극으로 이루어진 것이 특징인 연료 전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 알칼리 전해질은 KOH 또는 NaOH로 된 것이 특징인 연료 전지.
  3. 제1항 또는 2항에 있어서, 상기 알칼리 전해질은 추가로 LiOH를 함유하는 것인 연료 전지.
  4. 제1항 또는 2항에 있어서, 상기 수소 발생제는 전해질의 중량을 기준으로 0.01∼50.00wt%의 양으로 사용되는 것인 연료 전지.
  5. 제1항에 있어서, 상기 수소 저장 합금 전극은 미시 메탈(Misch metal)계 AB5형 합금, 지르코늄(Zr)계 AB2형 합금 및 티타늄(Ti)계 AB2형 합금으로 이루어진 군으로부터 선택된 것인 연료 전지.
  6. 제1항에 있어서, 산소 전극은 탄소 전극, 백금 분산 탄소 전극 또는 니켈인 것인 연료 전지.
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