JPWO2017098851A1 - 二次電池、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 - Google Patents

二次電池、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器 Download PDF

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Abstract

二次電池は、正極と、負極と、電解質層とを備え、その電解質層は、電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体とを含む。

Description

本技術は、電解液および高分子化合物を含む電解質層を備えた二次電池、ならびにその二次電池を用いた電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器に関する。
携帯電話機および携帯情報端末機器（ＰＤＡ）などの多様な電子機器が広く普及しており、その電子機器の小型化、軽量化および長寿命化が要望されている。これに伴い、電源として、電池、特に小型かつ軽量で高エネルギー密度を得ることが可能な二次電池の開発が進められている。
二次電池は、上記した電子機器に限らず、他の用途への適用も検討されている。他の用途の一例は、電子機器などに着脱可能に搭載される電池パック、電気自動車などの電動車両、家庭用電力サーバなどの電力貯蔵システム、電動ドリルなどの電動工具である。
この二次電池は、正極および負極と共に電解液を備えており、その電解液は、一般的に、セパレータに含浸された状態で二次電池に搭載されている。この他、電解液は、高分子化合物により保持された状態で二次電池に搭載される場合もある。この場合の二次電池は、いわゆるゲル状の電解質である電解質層を備えており、その電解質層を用いた二次電池では、電解液の漏液が防止される。
電解質層に含まれる高分子化合物の構成は、二次電池の電池特性に大きな影響を及ぼし得るため、その高分子化合物の構成に関しては、さまざまな検討がなされている。
具体的には、内部短絡などの発生時において急激な発熱を防止するために、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとマレイン酸モノメチルとを成分として含む共重合体が用いられている（例えば、特許文献１参照。）。機械的強度を低下させずにイオン伝導性を向上させるために、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとアクリル酸とを成分として含む共重合体が用いられている（例えば、特許文献２参照。）。高充電電圧時の酸化に対する耐久性を向上させるために、ポリフッ化ビニリデンにアクリルニトリルがグラフト重合（原子移動ラジカル重合）されている（例えば、特許文献３参照。）。
特許第４５１３１７５号明細書 特開２００３−０７７５３９号公報 米国特許出願公開２０１３／２０２９５８号公報
上記した電子機器などは、益々、高性能化および多機能化している。これに伴い、電子機器などの使用頻度は増加していると共に、その電子機器などの使用環境は拡大している。よって、二次電池の電池特性に関しては、未だ改善の余地がある。
したがって、優れた電池特性を得ることが可能な二次電池、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器を提供することが望ましい。
本技術の一実施形態の二次電池は、正極と、負極と、電解質層とを備え、その電解質層は、電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体とを含むものである。
本技術の一実施形態の電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器のそれぞれは、二次電池を備え、その二次電池が上記した本技術の一実施形態の二次電池と同様の構成を有するものである。
ここで、「ヘテロ不飽和化合物」とは、炭素間二重結合（＞Ｃ＝Ｃ＜）を含むと共にヘテロ原子を構成原子として含む化合物の総称である。ヘテロ不飽和化合物に含まれる炭素間二重結合の数は、１つだけでもよいし、２つ以上でもよい。「ヘテロ原子」とは、炭素原子（Ｃ）および水素原子（Ｈ）以外の原子のうちのいずれか１種類または２種類以上であり、ヘテロ不飽和化合物に含まれるヘテロ原子の種類は、１種類だけでもよいし、２種類以上でもよい。
本技術の一実施形態の二次電池によれば、電解質層に含まれている共重合体がフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含んでいるので、優れた電池特性を得ることができる。また、本技術の一実施形態の電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具または電子機器においても、同様の効果を得ることができる。
なお、ここに記載された効果は、必ずしも限定されるわけではなく、本技術中に記載されたいずれの効果であってもよい。
本技術の一実施形態の二次電池（ラミネートフィルム型）の構成を表す斜視図である。 図１に示したＩＩ−ＩＩ線に沿った巻回電極体の断面図である。 二次電池の適用例（電池パック：単電池）の構成を表す斜視図である。 図３に示した電池パックの構成を表すブロック図である。 二次電池の適用例（電池パック：組電池）の構成を表すブロック図である。 二次電池の適用例（電動車両）の構成を表すブロック図である。 二次電池の適用例（電力貯蔵システム）の構成を表すブロック図である。 二次電池の適用例（電動工具）の構成を表すブロック図である。 試験用の二次電池（コイン型）の構成を表す断面図である。
以下、本技術の一実施形態に関して、図面を参照して詳細に説明する。なお、説明する順序は、下記の通りである。

１．二次電池
１−１．二次電池の構成
１−１−１．全体構成
１−１−２．正極
１−１−３．負極
１−１−４．セパレータ
１−１−５．電解質層
１−２．二次電池の動作
１−３．二次電池の製造方法
１−４．二次電池の作用および効果
２．二次電池の用途
２−１．電池パック（単電池）
２−２．電池パック（組電池）
２−３．電動車両
２−４．電力貯蔵システム
２−５．電動工具
＜１．二次電池＞
まず、本技術の一実施形態の二次電池に関して説明する。
＜１−１．二次電池の構成＞
図１は、二次電池の斜視構成を表している。図２は、図１に示したＩＩ−ＩＩ線に沿った巻回電極体１０の断面構成を表している。
ここで説明する二次電池は、電極反応物質の吸蔵放出により負極１４の容量が得られる二次電池であり、いわゆるラミネートフィルム型の電池構造を有している。
「電極反応物質」とは、電極反応に関わる物質であり、例えば、リチウム（Ｌｉ）の吸蔵放出により電池容量が得られるリチウムイオン二次電池では、リチウム（またはリチウムイオン）である。以下では、本技術の二次電池がリチウムイオン二次電池である場合を例に挙げて説明する。
＜１−１−１．全体構成＞
この二次電池では、例えば、図１に示したように、フィルム状の外装部材２０の内部に、電池素子である巻回電極体１０が収納されている。巻回電極体１０では、例えば、セパレータ１５および電解質層１６を介して積層された正極１３および負極１４が巻回されている。正極１３には、正極リード１１が取り付けられていると共に、負極１４には、負極リード１２が取り付けられている。巻回電極体１０の最外周部は、保護テープ１７により保護されている。
正極リード１１は、例えば、外装部材２０の内部から外部に向かって導出されている。この正極リード１１は、例えば、アルミニウム（Ａｌ）などの導電性材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。負極リード１２は、例えば、外装部材２０の内部から外部に向かって、正極リード１１と同様の方向に導出されている。この負極リード１２は、例えば、銅（Ｃｕ）、ニッケル（Ｎｉ）およびステンレスなどの導電性材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。両者の導電性材料は、例えば、薄板状または網目状である。
外装部材２０は、例えば、図１に示した矢印Ｒの方向に折り畳むことが可能である１枚のフィルムであり、その外装部材２０の一部には、巻回電極体１０を収納するための窪みが設けられている。この外装部材２０は、例えば、融着層と、金属層と、表面保護層とがこの順に積層されたラミネートフィルムである。二次電池の製造工程では、融着層同士が巻回電極体１０を介して対向するように外装部材２０が折り畳まれると共に、その融着層の外周縁部同士が融着される。ただし、外装部材２０は、接着剤などを介して貼り合わされた２枚のラミネートフィルムでもよい。融着層は、例えば、ポリエチレンおよびポリプロピレンなどのフィルムのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。金属層は、例えば、アルミニウム箔などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。表面保護層は、例えば、ナイロンおよびポリエチレンテレフタレートなどのフィルムのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
中でも、外装部材２０は、ポリエチレンフィルムとアルミニウム箔とナイロンフィルムとがこの順に積層されたアルミラミネートフィルムであることが好ましい。ただし、外装部材２０は、他の積層構造を有するラミネートフィルムでもよいし、ポリプロピレンなどの高分子フィルムでもよいし、金属フィルムでもよい。
外装部材２０と正極リード１１との間には、例えば、外気の侵入を防止するために密着フィルム２１が挿入されている。また、外装部材２０と負極リード１２との間には、例えば、密着フィルム２１が挿入されている。この密着フィルム２１は、正極リード１１および負極リード１２の双方に対して密着性を有する材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この密着性を有する材料は、例えば、ポリオレフィン樹脂などであり、より具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン、変性ポリエチレンおよび変性ポリプロピレンなどである。
＜１−１−２．正極＞
正極１３は、例えば、図２に示したように、正極集電体１３Ａと、その正極集電体１３Ａの上に設けられた正極活物質層１３Ｂとを含んでいる。
なお、正極活物質層１３Ｂは、正極集電体１３Ａの片面だけに設けられていてもよいし、正極集電体１３Ａの両面に設けられていてもよい。図２では、例えば、正極活物質層１３Ｂが正極集電体１３Ａの両面に設けられている場合を示している。
［正極集電体］
正極集電体１３Ａは、例えば、導電性材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。導電性材料の種類は、特に限定されないが、例えば、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの金属材料であり、その金属材料のうちの２種類以上を含む合金でもよい。なお、正極集電体１３Ａは、単層でもよいし、多層でもよい。
［正極活物質層］
正極活物質層１３Ｂは、正極活物質として、リチウムを吸蔵放出することが可能である正極材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ただし、正極活物質層１３Ｂは、さらに、正極結着剤および正極導電剤などの他の材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。
正極材料は、リチウム含有化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上であることが好ましい。このリチウム含有化合物の種類は、特に限定されないが、中でも、リチウム含有複合酸化物およびリチウム含有リン酸化合物が好ましい。高いエネルギー密度が得られるからである。
「リチウム含有複合酸化物」とは、リチウムとリチウム以外の元素（以下、「他元素」という。）のうちのいずれか１種類または２種類以上とを構成元素として含む酸化物である。このリチウム含有酸化物は、例えば、層状岩塩型およびスピネル型などのうちのいずれか１種類または２種類以上の結晶構造を有している。
「リチウム含有リン酸化合物」とは、リチウムと他元素のうちのいずれか１種類または２種類以上とを構成元素として含むリン酸化合物である。このリチウム含有リン酸化合物は、例えば、オリビン型などのうちのいずれか１種類または２種類以上の結晶構造を有している。
他元素の種類は、任意の元素（リチウムを除く。）のうちのいずれか１種類または２種類以上であれば、特に限定されない。中でも、他元素は、長周期型周期表における２族〜１５族に属する元素のうちのいずれか１種類または２種類以上であることが好ましい。より具体的には、他元素は、ニッケル、コバルト、マンガンおよび鉄などのうちのいずれか１種類または２種類以上の金属元素であることがより好ましい。高い電圧が得られるからである。
層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物は、例えば、下記の式（１）〜式（３）のそれぞれで表される化合物などである。
Ｌｉa Ｍｎ(1-b-c) Ｎｉb Ｍ１c Ｏ(2-d) Ｆe ・・・（１）
（Ｍ１は、コバルト、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、ジルコニウム、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンのうちの少なくとも１種である。ａ〜ｅは、０．８≦ａ≦１．２、０＜ｂ＜０.５、０≦ｃ≦０.５、（ｂ＋ｃ）＜１、−０．１≦ｄ≦０．２および０≦ｅ≦０．１を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。）
Ｌｉa Ｎｉ(1-b) Ｍ２b Ｏ(2-c) Ｆd ・・・（２）
（Ｍ２は、コバルト、マンガン、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンのうちの少なくとも１種である。ａ〜ｄは、０．８≦ａ≦１．２、０．００５≦ｂ≦０．５、−０．１≦ｃ≦０．２および０≦ｄ≦０．１を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。）
Ｌｉa Ｃｏ(1-b) Ｍ３b Ｏ(2-c) Ｆd ・・・（３）
（Ｍ３は、ニッケル、マンガン、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンのうちの少なくとも１種である。ａ〜ｄは、０．８≦ａ≦１．２、０≦ｂ＜０．５、−０．１≦ｃ≦０．２および０≦ｄ≦０．１を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。）
層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物は、例えば、ＬｉＮｉＯ2 、ＬｉＣｏＯ2 、ＬｉＣｏ0.98Ａｌ0.01Ｍｇ0.01Ｏ2 、ＬｉＮｉ0.5 Ｃｏ0.2 Ｍｎ0.3 Ｏ2 、ＬｉＮｉ0.8 Ｃｏ0.15Ａｌ0.05Ｏ2 、ＬｉＮｉ0.33Ｃｏ0.33Ｍｎ0.33Ｏ2 、Ｌｉ1.2 Ｍｎ0.52Ｃｏ0.175 Ｎｉ0.1 Ｏ2 およびＬｉ1.15（Ｍｎ0.65Ｎｉ0.22Ｃｏ0.13）Ｏ2 などである。
なお、層状岩塩型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物がニッケル、コバルト、マンガンおよびアルミニウムを構成元素として含む場合には、そのニッケルの原子比率は、５０原子％以上であることが好ましい。高いエネルギー密度が得られるからである。
スピネル型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物は、例えば、下記の式（４）で表される化合物などである。
Ｌｉa Ｍｎ(2-b) Ｍ４b Ｏc Ｆd ・・・（４）
（Ｍ４は、コバルト、ニッケル、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、クロム、鉄、銅、亜鉛、モリブデン、スズ、カルシウム、ストロンチウムおよびタングステンのうちの少なくとも１種である。ａ〜ｄは、０．９≦ａ≦１．１、０≦ｂ≦０．６、３．７≦ｃ≦４．１および０≦ｄ≦０．１を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。）
スピネル型の結晶構造を有するリチウム含有複合酸化物は、例えば、ＬｉＭｎ2 Ｏ4 などである。
オリビン型の結晶構造を有するリチウム含有リン酸化合物は、例えば、下記の式（５）で表される化合物などである。
Ｌｉa Ｍ５ＰＯ4 ・・・（５）
（Ｍ５は、コバルト、マンガン、鉄、ニッケル、マグネシウム、アルミニウム、ホウ素、チタン、バナジウム、ニオブ、銅、亜鉛、モリブデン、カルシウム、ストロンチウム、タングステンおよびジルコニウムのうちの少なくとも１種である。ａは、０．９≦ａ≦１．１を満たす。ただし、リチウムの組成は充放電状態に応じて異なり、ａは完全放電状態の値である。）
オリビン型の結晶構造を有するリチウム含有リン酸化合物は、例えば、ＬｉＦｅＰＯ4 、ＬｉＭｎＰＯ4 、ＬｉＦｅ0.5 Ｍｎ0.5 ＰＯ4 およびＬｉＦｅ0.3 Ｍｎ0.7 ＰＯ4 などである。
なお、リチウム含有複合酸化物は、下記の式（６）で表される化合物などでもよい。
（Ｌｉ2 ＭｎＯ3 ）x （ＬｉＭｎＯ2 ）1-x ・・・（６）
（ｘは、０≦ｘ≦１を満たす。）
この他、正極材料は、例えば、酸化物、二硫化物、カルコゲン化物および導電性高分子などでもよい。酸化物は、例えば、酸化チタン、酸化バナジウムおよび二酸化マンガンなどである。二硫化物は、例えば、二硫化チタンおよび硫化モリブデンなどである。カルコゲン化物は、例えば、セレン化ニオブなどである。導電性高分子は、例えば、硫黄、ポリアニリンおよびポリチオフェンなどである。
ただし、正極材料は、上記した材料に限られず、他の材料でもよい。
正極結着剤は、例えば、合成ゴムおよび高分子化合物などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。合成ゴムは、例えば、スチレンブタジエン系ゴム、フッ素系ゴムおよびエチレンプロピレンジエンなどである。高分子化合物は、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリル酸およびポリイミドなどである。
正極導電剤は、例えば、炭素材料などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この炭素材料は、例えば、黒鉛、カーボンブラック、アセチレンブラックおよびケチェンブラックなどである。なお、正極導電剤は、導電性を有する材料であれば、金属材料および導電性高分子などでもよい。
＜１−１−３．負極＞
負極１４は、例えば、図２に示したように、負極集電体１４Ａと、その負極集電体１４Ａの上に設けられた負極活物質層１４Ｂとを含んでいる。
なお、負極活物質層１４Ｂは、負極集電体１４Ａの片面だけに設けられていてもよいし、負極集電体１４Ａの両面に設けられていてもよい。図２では、例えば、負極活物質層１４Ｂが負極集電体１４Ａの両面に設けられている場合を示している。
［負極集電体］
負極集電体１４Ａは、例えば、導電性材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。導電性材料の種類は、特に限定されないが、例えば、銅、アルミニウム、ニッケルおよびステンレスなどの金属材料であり、その金属材料のうちの２種類以上を含む合金でもよい。なお、負極集電体１４Ａは、単層でもよいし、多層でもよい。
負極集電体１４Ａの表面は、粗面化されていることが好ましい。いわゆるアンカー効果により、負極集電体１４Ａに対する負極活物質層１４Ｂの密着性が向上するからである。この場合には、少なくとも負極活物質層１４Ａと対向する領域において、負極集電体１４Ａの表面が粗面化されていればよい。粗面化の方法は、例えば、電解処理を用いて微粒子を形成する方法などである。電解処理では、電解槽中において電解法により負極集電体１４Ａの表面に微粒子が形成されるため、その負極集電体１４Ａの表面に凹凸が設けられる。電解法により作製された銅箔は、一般的に、電解銅箔と呼ばれている。
［負極活物質層］
負極活物質層１４Ｂは、負極活物質として、リチウムを吸蔵放出することが可能である負極材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ただし、負極活物質層１４Ｂは、さらに、負極結着剤および負極導電剤などの他の材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。負極結着剤および負極導電剤に関する詳細は、例えば、正極結着剤および正極導電剤と同様である。
ただし、充電途中において意図せずにリチウム金属が負極１４に析出することを防止するために、負極材料の充電可能な容量は、正極１３の放電容量よりも大きいことが好ましい。すなわち、リチウムを吸蔵放出可能である負極材料の電気化学当量は、正極１３の電気化学当量よりも大きいことが好ましい。
負極材料は、例えば、炭素材料のうちのいずれか１種類または２種類以上である。リチウムの吸蔵放出時における結晶構造の変化が非常に少ないため、高いエネルギー密度が安定して得られるからである。また、炭素材料は負極導電剤としても機能するため、負極活物質層２２Ｂの導電性が向上するからである。
炭素材料は、例えば、易黒鉛化性炭素、難黒鉛化性炭素および黒鉛などである。ただし、難黒鉛化性炭素における（００２）面の面間隔は、０．３７ｎｍ以上であることが好ましいと共に、黒鉛における（００２）面の面間隔は、０．３４ｎｍ以下であることが好ましい。より具体的には、炭素材料は、例えば、熱分解炭素類、コークス類、ガラス状炭素繊維、有機高分子化合物焼成体、活性炭およびカーボンブラック類などである。このコークス類には、ピッチコークス、ニードルコークスおよび石油コークスなどが含まれる。有機高分子化合物焼成体は、フェノール樹脂およびフラン樹脂などの高分子化合物が適当な温度で焼成（炭素化）されたものである。この他、炭素材料は、約１０００℃以下の温度で熱処理された低結晶性炭素でもよいし、非晶質炭素でもよい。なお、炭素材料の形状は、繊維状、球状、粒状および鱗片状のうちのいずれでもよい。
また、負極材料は、例えば、金属元素および半金属元素のうちのいずれか１種類または２種類以上を構成元素として含む材料（金属系材料）である。高いエネルギー密度が得られるからである。
金属系材料は、単体、合金および化合物のうちのいずれでもよいし、それらのうちの２種類以上でもよいし、それらのうちの１種類または２種類以上の相を少なくとも一部に有する材料でもよい。ただし、合金には、２種類以上の金属元素からなる材料に加えて、１種類以上の金属元素と１種類以上の半金属元素とを含む材料も含まれる。また、合金は、非金属元素を含んでいてもよい。この金属系材料の組織は、例えば、固溶体、共晶（共融混合物）、金属間化合物およびそれらの２種類以上の共存物などである。
上記した金属元素および半金属元素は、例えば、リチウムと合金を形成可能である金属元素および半金属元素のうちのいずれか１種類または２種類以上である。具体的には、例えば、マグネシウム（Ｍｇ）、ホウ素（Ｂ）、アルミニウム（Ａｌ）、ガリウム（Ｇａ）、インジウム（Ｉｎ）、ケイ素（Ｓｉ）、ゲルマニウム（Ｇｅ）、スズ（Ｓｎ）、鉛（Ｐｂ）、ビスマス（Ｂｉ）、カドミウム（Ｃｄ）、銀（Ａｇ）、亜鉛、ハフニウム（Ｈｆ）、ジルコニウム、イットリウム（Ｙ）、パラジウム（Ｐｄ）および白金（Ｐｔ）などである。
中でも、ケイ素およびスズのうちの一方または双方が好ましい。リチウムを吸蔵放出する能力が優れているため、著しく高いエネルギー密度が得られるからである。
ケイ素およびスズのうちの一方または双方を構成元素として含む材料は、ケイ素の単体、合金および化合物のうちのいずれでもよいし、スズの単体、合金および化合物のうちのいずれでもよいし、それらのうちの２種類以上でもよいし、それらのうちの１種類または２種類以上の相を少なくとも一部に有する材料でもよい。ここで説明する単体とは、あくまで一般的な意味合いでの単体（微量の不純物を含んでいてもよい）を意味しており、必ずしも純度１００％を意味しているわけではない。
ケイ素の合金は、例えば、ケイ素以外の構成元素として、スズ、ニッケル、銅、鉄、コバルト、マンガン、亜鉛、インジウム、銀、チタン、ゲルマニウム、ビスマス、アンチモンおよびクロムなどのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ケイ素の化合物は、例えば、ケイ素以外の構成元素として、炭素および酸素などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。なお、ケイ素の化合物は、例えば、ケイ素以外の構成元素として、ケイ素の合金に関して説明した一連の元素のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。
ケイ素の合金およびケイ素の化合物の具体例は、ＳｉＢ4 、ＳｉＢ6 、Ｍｇ2 Ｓｉ、Ｎｉ2 Ｓｉ、ＴｉＳｉ2 、ＭｏＳｉ2 、ＣｏＳｉ2 、ＮｉＳｉ2 、ＣａＳｉ2 、ＣｒＳｉ2 、Ｃｕ5 Ｓｉ、ＦｅＳｉ2 、ＭｎＳｉ2 、ＮｂＳｉ2 、ＴａＳｉ2 、ＶＳｉ2 、ＷＳｉ2 、ＺｎＳｉ2 、ＳｉＣ、Ｓｉ3 Ｎ4 、Ｓｉ2 Ｎ2 Ｏ、ＳｉＯv （０＜ｖ≦２）、およびＬｉＳｉＯなどである。なお、ＳｉＯv におけるｖは、０．２＜ｖ＜１．４でもよい。
スズの合金は、例えば、スズ以外の構成元素として、ケイ素、ニッケル、銅、鉄、コバルト、マンガン、亜鉛、インジウム、銀、チタン、ゲルマニウム、ビスマス、アンチモンおよびクロムなどのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。スズの化合物は、例えば、スズ以外の構成元素として、炭素および酸素などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。なお、スズの化合物は、例えば、スズ以外の構成元素として、スズの合金に関して説明した一連の元素のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。
スズの合金およびスズの化合物の具体例は、ＳｎＯw （０＜ｗ≦２）、ＳｎＳｉＯ3 、ＬｉＳｎＯおよびＭｇ2 Ｓｎなどである。
特に、スズを構成元素として含む材料は、例えば、第１構成元素であるスズと共に第２構成元素および第３構成元素を含む材料（Ｓｎ含有材料）であることが好ましい。第２構成元素は、例えば、コバルト、鉄、マグネシウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、ニッケル、銅、亜鉛、ガリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、銀、インジウム、セシウム（Ｃｅ）、ハフニウム（Ｈｆ）、タンタル、タングステン、ビスマスおよびケイ素などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。第３構成元素は、例えば、ホウ素、炭素、アルミニウムおよびリン（Ｐ）などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。Ｓｎ含有材料が第２および第３構成元素を含んでいることで、高い電池容量および優れたサイクル特性などが得られるからである。
中でも、Ｓｎ含有材料は、スズとコバルトと炭素とを構成元素として含む材料（ＳｎＣｏＣ含有材料）であることが好ましい。このＳｎＣｏＣ含有材料では、例えば、炭素の含有量が９．９質量％〜２９．７質量％、スズおよびコバルトの含有量の割合（Ｃｏ／（Ｓｎ＋Ｃｏ））が２０質量％〜７０質量％である。高いエネルギー密度が得られるからである。
ＳｎＣｏＣ含有材料は、スズとコバルトと炭素とを含む相を有しており、その相は、低結晶性または非晶質であることが好ましい。この相は、リチウムと反応可能な相（反応相）であるため、その反応相の存在により優れた特性が得られる。もちろん、反応相は、低結晶性の部分と、非晶質の部分とを含んでいてもよい。この反応相のＸ線回折により得られる回折ピークの半値幅（回折角２θ）は、特定Ｘ線としてＣｕＫα線を用いると共に挿引速度を１°／ｍｉｎとした場合において、１°以上であることが好ましい。ＳｎＣｏＣ含有材料においてリチウムがより円滑に吸蔵放出されると共に、電解液に対するＳｎＣｏＣ含有材料の反応性が低減するからである。なお、ＳｎＣｏＣ含有材料は、低結晶性または非晶質の相に加えて、各構成元素の単体または一部が含まれている相を含んでいる場合もある。
Ｘ線回折により得られた回折ピークがリチウムと反応可能な反応相に対応しているか否かに関しては、例えば、リチウムとの電気化学的反応の前後におけるＸ線回折チャートを比較することにより、容易に判断できる。具体的には、例えば、リチウムとの電気化学的反応の前後において回折ピークの位置が変化すれば、リチウムと反応可能な反応相に対応している。この場合には、例えば、低結晶性または非晶質の反応相の回折ピークが２θ＝２０°〜５０°の間に見られる。このような反応相は、例えば、上記した各構成元素を含んでおり、主に、炭素の存在に起因して低結晶化または非晶質化していると考えられる。
ＳｎＣｏＣ含有材料では、構成元素である炭素のうちの少なくとも一部が他の構成元素である金属元素または半金属元素と結合していることが好ましい。スズなどの凝集または結晶化が抑制されるからである。元素の結合状態に関しては、例えば、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）を用いて確認可能である。市販の装置では、例えば、軟Ｘ線としてＡｌ−Ｋα線またはＭｇ−Ｋα線などが用いられる。炭素のうちの少なくとも一部が金属元素または半金属元素などと結合している場合には、炭素の１ｓ軌道（Ｃ１ｓ）の合成波のピークが２８４．５ｅＶよりも低い領域に現れる。なお、金原子の４ｆ軌道（Ａｕ４ｆ）のピークは、８４．０ｅＶに得られるようにエネルギー較正されているものとする。この際、通常、物質表面に表面汚染炭素が存在しているため、その表面汚染炭素のＣ１ｓのピークを２８４．８ｅＶとして、そのピークをエネルギー基準とする。ＸＰＳ測定において、Ｃ１ｓのピークの波形は、表面汚染炭素のピークとＳｎＣｏＣ含有材料中の炭素のピークとを含んだ形で得られる。このため、例えば、市販のソフトウエアを用いて解析することで、両者のピークを分離する。波形の解析では、最低束縛エネルギー側に存在する主ピークの位置をエネルギー基準（２８４．８ｅＶ）とする。
このＳｎＣｏＣ含有材料は、構成元素がスズ、コバルトおよび炭素だけである材料（ＳｎＣｏＣ）に限られない。このＳｎＣｏＣ含有材料は、例えば、スズ、コバルトおよび炭素に加えて、さらにケイ素、鉄、ニッケル、クロム、インジウム、ニオブ、ゲルマニウム、チタン、モリブデン、アルミニウム、リン、ガリウムおよびビスマスなどのうちのいずれか１種類または２種類以上を構成元素として含んでいてもよい。
ＳｎＣｏＣ含有材料の他、スズとコバルトと鉄と炭素とを構成元素として含む材料（ＳｎＣｏＦｅＣ含有材料）も好ましい。このＳｎＣｏＦｅＣ含有材料の組成は、任意である。一例を挙げると、鉄の含有量を少なめに設定する場合は、炭素の含有量が９．９質量％〜２９．７質量％、鉄の含有量が０．３質量％〜５．９質量％、スズおよびコバルトの含有量の割合（Ｃｏ／（Ｓｎ＋Ｃｏ））が３０質量％〜７０質量％である。また、鉄の含有量を多めに設定する場合は、炭素の含有量が１１．９質量％〜２９．７質量％、スズ、コバルトおよび鉄の含有量の割合（（Ｃｏ＋Ｆｅ）／（Ｓｎ＋Ｃｏ＋Ｆｅ））が２６．４質量％〜４８．５質量％、コバルトおよび鉄の含有量の割合（Ｃｏ／（Ｃｏ＋Ｆｅ））が９．９質量％〜７９．５質量％である。このような組成範囲において、高いエネルギー密度が得られるからである。なお、ＳｎＣｏＦｅＣ含有材料の物性（半値幅など）は、上記したＳｎＣｏＣ含有材料の物性と同様である。
この他、負極材料は、例えば、金属酸化物および高分子化合物などのうちのいずれか１種類または２種類以上でもよい。金属酸化物は、例えば、酸化鉄、酸化ルテニウムおよび酸化モリブデンなどである。高分子化合物は、例えば、ポリアセチレン、ポリアニリンおよびポリピロールなどである。
中でも、負極材料は、以下の理由により、炭素材料および金属系材料の双方を含んでいることが好ましい。
金属系材料、特に、ケイ素およびスズのうちの一方または双方を構成元素として含む材料は、理論容量が高いという利点を有する反面、充放電時において激しく膨張収縮しやすいという懸念点を有する。一方、炭素材料は、理論容量が低いという懸念点を有する反面、充放電時において膨張収縮しにくいという利点を有する。よって、炭素材料および金属系材料の双方を用いることにより、高い理論容量（言い替えれば電池容量）を得つつ、充放電時の膨張収縮が抑制される。
負極活物質層１４Ｂは、例えば、塗布法、気相法、液相法、溶射法および焼成法（焼結法）などのうちのいずれか１種類または２種類以上の方法により形成されている。塗布法とは、例えば、粒子（粉末）状の負極活物質を負極結着剤などと混合したのち、その混合物を有機溶剤などに分散させてから負極集電体１４Ａに塗布する方法である。気相法は、例えば、物理堆積法および化学堆積法などである。より具体的には、例えば、真空蒸着法、スパッタ法、イオンプレーティング法、レーザーアブレーション法、熱化学気相成長、化学気相成長（ＣＶＤ）法およびプラズマ化学気相成長法などである。液相法は、例えば、電解鍍金法および無電解鍍金法などである。溶射法とは、溶融状態または半溶融状態の負極活物質を負極集電体１４Ａの表面に噴き付ける方法である。焼成法とは、例えば、塗布法を用いて、有機溶剤などに分散された混合物を負極集電体１４Ａに塗布したのち、負極結着剤などの融点よりも高い温度で混合物を熱処理する方法である。この焼成法は、例えば、雰囲気焼成法、反応焼成法およびホットプレス焼成法などである。
この二次電池では、上記したように、充電途中において負極１４にリチウムが意図せずに析出することを防止するために、リチウムを吸蔵放出可能である負極材料の電気化学当量は、正極の電気化学当量よりも大きい。また、完全充電時の開回路電圧（すなわち電池電圧）が４．２５Ｖ以上であると、４．２０Ｖである場合と比較して、同じ正極活物質を用いても単位質量当たりのリチウムの放出量が多くなるため、それに応じて正極活物質と負極活物質との量が調整されている。これにより、高いエネルギー密度が得られる。
＜１−１−４．セパレータ＞
セパレータ１５は、正極１３と負極１４との間に配置されている。これにより、正極１３および負極１４は、セパレータ１５を介して隔離されている。このセパレータ１５は、正極１３と負極１４との接触に起因する短絡の発生を防止しながら、リチウムイオンを通過させる。
また、セパレータ１５は、例えば、合成樹脂およびセラミックなどの多孔質膜のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでおり、２種類以上の多孔質膜の積層膜でもよい。合成樹脂は、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリプロピレンおよびポリエチレンなどのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
なお、セパレータ１５は、例えば、上記した多孔質膜（基材層）と、その基材層の上に設けられた高分子化合物層とを含んでいてもよい。正極１３および負極１４のそれぞれに対するセパレータ１５の密着性が向上するため、巻回電極体１０が歪みにくくなるからである。これにより、電解液の分解反応が抑制されると共に、基材層に含浸された電解液の漏液も抑制されるため、充放電を繰り返しても、電気抵抗が上昇しにくくなると共に、二次電池が膨れにくくなる。
高分子化合物層は、基材層の片面だけに設けられていてもよいし、基材層の両面に設けられていてもよい。この高分子化合物層は、例えば、ポリフッ化ビニリデンなどの高分子化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ポリフッ化ビニリデンは、物理的強度に優れていると共に、電気化学的に安定だからである。高分子化合物層を形成する場合には、例えば、有機溶剤などにより高分子化合物が溶解された溶液を基材層に塗布したのち、その基材層を乾燥させる。なお、溶液中に基材層を浸漬させたのち、その基材層を乾燥させてもよい。
＜１−１−５．電解質層＞
電解質層１６は、電解液と、高分子化合物とを含んでおり、その電解質層１６中では、電解液が高分子化合物により保持されている。すなわち、ここで説明する電解質層１６は、いわゆるゲル状の電解質である。電解質層１６を用いているのは、高いイオン伝導率（例えば、室温で１ｍＳ／ｃｍ以上）が得られると共に、電解液の漏液が防止されるからである。
［高分子化合物］
高分子化合物は、特定の共重合体のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この「特定の共重合体」とは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分（重合単位）として含む共重合体である。
「共重合体がフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含んでいる」とは、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを含む３種類以上の原料（いわゆるモノマー）を用いて、その３種類以上の原料の重合反応により共重合体が形成されていることを意味している。
詳細には、フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物のそれぞれは、特定共重合体を形成するための原料（モノマー）である。フッ化ビニリデンおよびヘキサフルオロプロピレンのそれぞれは、不飽和結合（炭素間二重結合）を含んでいる。ヘテロ不飽和化合物は、後述するように、不飽和結合を含んでいる。このため、共重合体の形成工程では、フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物のそれぞれに含まれている不飽和結合（炭素間二重結合）を利用して、そのフッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物が重合反応（高分子化）する。
以下では、上記した３種類の成分を含んでいない共重合体と区別するために、その３種類の成分を含んでいる共重合体を「特定共重合体」と呼称する。
ここで説明している特定共重合体は、いわゆるランダム共重合体である。これに伴い、特定共重合体におけるフッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物などの成分（モノマー）の配列（連結）順は、特に限定されない。
高分子化合物が特定共重合体を含んでいるのは、電解質層１６において高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度（形状安定性）が確保されるからである。これにより、低温環境中などの厳しい条件下において二次電池が充放電されても、放電容量が低下しにくくなる。
特定共重合体の構成は、上記したように、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含んでいれば、特に限定されない。この特定共重合体の構成に関する詳細は、例えば、以下の通りである。
フッ化ビニリデンは、主に、電解質層１６の物理的強度および電気化学的安定性を向上させる役割を果たす成分である。特定共重合体におけるフッ化ビニリデンの共重合量は、特に限定されないが、例えば、７０重量％〜９８．９重量％である。フッ化ビニリデンの共重合量が適正化されるため、電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するからである。
ヘキサフルオロプロピレンは、主に、電解質層１６のイオン伝導性を向上させる役割を果たす成分である。特定共重合体におけるヘキサフルオロプロピレンの共重合量は、特に限定されないが、例えば、１重量％〜２０重量％である。ヘキサフルオロプロピレンの共重合量が適正化されるため、電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するからである。
ヘテロ不飽和化合物は、主に、電解質層１６の物理的強度および保液性を向上させる役割を果たす成分である。特定共重合体におけるヘテロ不飽和化合物の共重合量（重量％）は、特に限定されないが、例えば、０．１重量％〜１０重量％である。ヘテロ不飽和化合物の共重合量が適正化されるため、電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するからである。
ここで、「ヘテロ不飽和化合物」とは、上記したように、炭素間二重結合を含むと共にヘテロ原子を構成原子として含む化合物の総称である。ヘテロ不飽和化合物に含まれる炭素間二重結合の数は、１つだけでもよいし、２つ以上でもよい。「ヘテロ原子」とは、炭素原子および水素原子以外の原子のうちのいずれか１種類または２種類以上であり、ヘテロ不飽和化合物に含まれるヘテロ原子の種類は、１種類だけでもよいし、２種類以上でもよい。
ヘテロ原子の種類は、炭素原子および水素原子以外の原子のうちのいずれか１種類または２種類以上であれば、特に限定されない。中でも、ヘテロ原子は、窒素原子（Ｎ）、硫黄原子（Ｓ）およびリン原子（Ｐ）などであることが好ましい。ヘテロ不飽和化合物が上記した役割を十分に果たすことができるからである。
ヘテロ不飽和化合物の構成は、炭素間二重結合を含んでいると共にヘテロ原子を構成原子として含んでいれば、特に限定されない。このヘテロ不飽和化合物の構成に関する詳細は、例えば、以下の通りである。
［ヘテロ原子が窒素原子である場合］
ヘテロ不飽和化合物が窒素原子を構成原子として含んでいる場合において、ヘテロ不飽和化合物は、窒素含有基のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この「窒素含有基」とは、窒素原子を構成原子として含む基の総称である。
窒素含有基の種類は、特に限定されないが、例えば、シアノ基（−ＣＮ）、ニトロ基（−ＮＯ2 ）およびアミノ基（−ＮＨ2 ）などである。
炭素間二重結合と共に窒素含有基を含むヘテロ不飽和化合物の構成は、特に限定されない。具体的には、炭素間二重結合と共に窒素含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（１）〜式（３）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。式（１）〜式（３）のそれぞれに示した化合物は、窒素含有基としてシアノ基を含んでいる。
Figure 2017098851
 （Ｒ１〜Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ８およびＲ９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ４は、（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ７は、（１＋ｎ２）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ２）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１０は、（１＋ｎ３）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ３）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１１は、（１＋ｎ４）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ４）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ｎ１〜ｎ４のそれぞれは、１以上の整数である。ただし、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ１０およびＲ１１のそれぞれは、なくてもよい。）
「１価の炭化水素基」とは、炭素および水素により構成される１価の基の総称である。この１価の炭化水素基は、直鎖状でもよいし、１または２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。また、１価の炭化水素基は、１または２以上の炭素間多重結合を含んでいる不飽和炭化水素基でもよいし、その炭素間多重結合を含んでいない飽和炭化水素基でもよい。この炭素間多重結合は、例えば、炭素間二重結合（＞Ｃ＝Ｃ＜）および炭素間三重結合（−Ｃ≡Ｃ−）などである。
１価の炭化水素基は、例えば、アルキル基、アルケニル基、アルキニル基、シクロアルキル基、アリール基およびそれらの２種類以上が結合された１価の基（以下、「１価結合基」という。）などである。
１価結合基は、例えば、以下で説明する１価の基などである。アルキル基とアルケニル基とが結合された基である。アルキル基とアルキニル基とが結合された基である。アルケニル基とアルキニル基とが結合された基である。アルキル基、アルケニル基およびアルキニル基のうちのいずれか１種類または２種類以上とシクロアルキル基とが結合された基である。アルキル基、アルケニル基およびアルキニル基のうちのいずれか１種類または２種類以上とアリール基とが結合された基である。シクロアルキル基とアリール基とが結合された基である。
１価の炭化水素基の炭素数は、特に限定されない。具体的には、アルキル基の炭素数は、例えば、１〜１０である。アルケニル基の炭素数およびアルキニル基の炭素数は、例えば、２〜１０である。シクロアルキル基の炭素数およびアリール基の炭素数は、例えば、６〜１８である。ヘテロ不飽和化合物の溶解性および相溶性などが確保されるからである。
アルキル基は、例えば、メチル基（−ＣＨ3 ）、エチル基（−Ｃ2 Ｈ5 ）、プロピル基（−Ｃ3 Ｈ7 ）およびｔ−ブチル基（−Ｃ（−ＣＨ3 ）2 −ＣＨ3 ）などである。アルケニル基は、例えば、ビニル基（−ＣＨ＝ＣＨ2 ）およびアリル基（−ＣＨ2 −ＣＨ＝ＣＨ2 ）などである。アルキニル基は、例えば、エチニル基（−Ｃ≡ＣＨ）などである。シクロアルキル基は、例えば、シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロヘプチル基およびシクロオクチル基などである。アリール基は、例えば、フェニル基およびナフチル基などである。１価結合基は、例えば、ベンジル基などである。
「１価のハロゲン化炭化水素基」とは、上記した１価の炭化水素基のうちの少なくとも１つの水素基（−Ｈ）がハロゲン基により置換（ハロゲン化）された基の総称である。ハロゲン基の種類は、特に限定されないが、例えば、フッ素基（−Ｆ）、塩素基（−Ｃｌ）、臭素基（−Ｂｒ）およびヨウ素基（−Ｉ）などのいずれか１種類または２種類以上である。中でも、ハロゲン基は、フッ素基であることが好ましい。ヘテロ不飽和化合物の化学的安定性が向上するからである。
１価のハロゲン化炭化水素基は、例えば、上記した１価の炭化水素基の候補（アルキル基など）がハロゲン化された基であり、すなわち１価の炭化水素基の候補のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基である。より具体的には、１価の炭化水素基の候補がハロゲン化された基は、例えば、フルオロメチル基（−ＣＨ2 Ｆ）、ジフルオロメチル基（−ＣＨＦ2 ）、トリフルオロメチル基（−ＣＦ3 ）およびペンタフルオロエチル基（−Ｃ2 Ｆ5 ）などである。中でも、１価の炭化水素基の候補のうちの全ての水素基がハロゲン基により置換された基（パーフルオロ基）がより好ましい。このパーフルオロ基は、例えば、パーフルオロメチル基（−ＣＦ3 ）、パーフルオロエチル基（−Ｃ2 Ｆ5 ）、パーフルオロプロピル基（−Ｃ3 Ｆ7 ）およびパーフルオロ−ｔ−ブチル基（−Ｃ（−ＣＦ3 ）2 −ＣＦ3 ）などである。
「（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基」とは、炭素および水素と共に酸素（Ｏ）により構成される（１＋ｎ１）価の基の総称であり、１つの（１＋ｎ１）の酸素含有炭化水素基中に構成元素として含まれる酸素の数は、１つだけでもよいし、２つ以上でもよい。この（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基は、直鎖状でもよいし、１または２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。また、（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基は、炭素間多重結合を含んでいてもよいし、炭素間多重結合を含んでいなくてもよい。
（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基中に酸素が構成元素として含まれる態様は、特に限定されない。具体的には、（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基は、例えば、酸素を構成元素として含むために、エーテル基（−Ｏ−）、カルボニル基（−Ｃ（＝Ｏ）−）、水酸基（−ＯＨ）およびアルコキシ基などの酸素含有基のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
なお、「アルコキシ基」とは、−Ｏ−Ｒ（Ｒは、１価の炭化水素基である。）で表される１価の基である。「１価の炭化水素基」に関する詳細は、上記した通りである。このアルコキシ基は、例えば、メトキシ基（−ＯＣＨ3 ）およびエトキシ基（−ＯＣ2 Ｈ5 ）などである。
Ｒ４は、炭素原子（Ｒ３が結合されている炭素原子）に結合されていると共に、ｎ１個のシアノ基に結合されている。このため、ここで説明している酸素含有炭化水素基の価数（１＋ｎ１）は、２以上である。
（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基の構成は、特に限定されない。具体的には、（１＋ｎ１）＝２である場合の酸素含有炭化水素基は、例えば、下記の式（４）で表される２価の基であることが好ましい。ヘテロ不飽和化合物が上記した役割を十分に果たすことができるからである。
−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｒ１２− ・・・（４）
（Ｒ１２は、２価の炭化水素基、２価の酸素含有炭化水素基、２価のハロゲン化炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
「２価の炭化水素基」とは、炭素および水素により構成される２価の基の総称である。この２価の炭化水素基は、直鎖状でもよいし、１または２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。また、２価の炭化水素基は、炭素間多重結合を含んでいる不飽和炭化水素基でもよいし、炭素間多重結合を含んでいない飽和炭化水素基でもよい。
２価の炭化水素基は、例えば、アルキレン基、アルケニレン基、アルキニレン基、シクロアルキレン基、アリーレン基およびそれらの２種類以上が結合された２価の基（以下、「２価結合基」という。）などである。
２価結合基は、例えば、以下で説明する２価の基などである。アルキレン基とアルケニレン基とが結合された基である。アルキレン基とアルキニレン基とが結合された基である。アルケニレン基とアルキニレン基とが結合された基である。アルキレン基、アルケニレン基およびアルキニレン基のうちのいずれか１種類または２種類以上とシクロアルキレン基とが結合された基である。アルキレン基、アルケニレン基およびアルキニレン基のうちのいずれか１種類または２種類以上とアリーレン基とが結合された基である。シクロアルキレン基とアリーレン基とが結合された基である。
２価の炭化水素基の炭素数は、特に限定されない。具体的には、アルキレン基の炭素数は、例えば、１〜１２である。アルケニレン基の炭素数およびアルキニレン基の炭素数は、例えば、２〜１２である。シクロアルキレン基の炭素数およびアリーレン基の炭素数は、例えば、３〜１８である。
アルキレン基は、例えば、メチレン基（−ＣＨ2 −）、エチレン基（−Ｃ2 Ｈ4 −）、プロピレン基（−Ｃ3 Ｈ6 −）およびｔ−ブチレン基（−Ｃ（−ＣＨ3 ）2 −ＣＨ2 −）などである。アルケニレン基は、例えば、ビニレン基（−ＣＨ＝ＣＨ−）およびアリレン基（−ＣＨ2 −ＣＨ＝ＣＨ−）などである。アルキニレン基は、例えば、エチニレン基（−Ｃ≡Ｃ−）などである。シクロアルキレン基は、例えば、シクロプロピレン基、シクロブチレン基、シクロペンチレン基、シクロヘキシレン基、シクロヘプチレン基およびシクロオクチレン基などである。アリーレン基は、例えば、フェニレン基およびナフチレン基などである。２価結合基は、例えば、ベンジレン基などである。
「２価の酸素含有炭化水素基」とは、炭素および水素と共に酸素により構成される２価の基の総称である。この２価の酸素含有炭化水素基は、直鎖状でもよいし、１または２以上の側鎖を有する分岐状でもよい。また、２価の酸素含有炭化水素基は、炭素間多重結合を含んでいてもよいし、炭素間多重結合を含んでいなくてもよい。
２価の酸素含有炭化水素基中に酸素が構成元素として含まれる態様は、特に限定されないが、例えば、上記したｎ１価の酸素含有炭化水素基中に酸素が構成元素として含まれる態様と同様である。
２価の酸素含有炭化水素基は、例えば、−ＣＨ（−ＯＣＨ3 ）−ＣＨ（−ＣＨ3 ）−などである。
「２価のハロゲン化炭化水素基」とは、上記した２価の炭化水素基のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基の総称である。ハロゲン基に関する詳細は、上記した通りである。
２価のハロゲン化炭化水素基は、例えば、上記した２価の炭化水素基の候補（アルキレン基など）がハロゲン化された基であり、すなわち２価の炭化水素基の候補のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基である。より具体的には、２価の炭化水素基の候補がハロゲン化された基は、例えば、フルオロメチレン基（−ＣＨＦ−）、ジフルオロメチレン基（−ＣＦ2 −）およびテトラフルオロエチレン基（−Ｃ2 Ｆ4 −）などである。中でも、２価の炭化水素基の候補のうちの全ての水素基がハロゲン基により置換された基（パーフルオロ基）がより好ましい。このパーフルオロ基は、例えば、パーフルオロメチレン基（−ＣＦ2 −）、パーフルオロエチレン基（−Ｃ2 Ｆ4 −）、パーフルオロプロピレン基（−Ｃ3 Ｆ6 −）およびパーフルオロ−ｔ−ブチレン基（−Ｃ（−ＣＦ3 ）2 −ＣＦ2 −）などである。
これ以外の２価のハロゲン化炭化水素基に関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した１価のハロゲン化炭化水素基に関する詳細と同様である。
「２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」とは、上記した２価の酸素含有炭化水素基のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基の総称である。２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基は、例えば、上記した２価の酸素含有炭化水素基の候補がハロゲン化された基であり、すなわち２価の酸素含有炭化水素基の候補のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基である。
これ以外の２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細と同様である。
「（１＋ｎ２）価の酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ３）価の酸素含有炭化水素基」および「（１＋ｎ３）価の酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記したｎ１価の酸素含有炭化水素基に関して説明した場合と同様である。
「（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」とは、上記した（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基のうちの少なくとも１つの水素基がハロゲン基により置換された基の総称である。この（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細と同様である。
「（１＋ｎ２）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ３）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」および「（１＋ｎ４）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細と同様である。
ｎ１は、１以上の整数であるため、式（１）に示した化合物は、１つ以上のシアノ基を含んでいる。すなわち、Ｒ４の価数（１＋ｎ１）は、シアノ基の数に応じて決定される。
ｎ２は、１以上の整数であるため、式（２）に示した化合物は、１つ以上のシアノ基を含んでいる。すなわち、Ｒ７の価数（１＋ｎ２）は、シアノ基の数に応じて決定される。
ｎ３およびｎ４のそれぞれは、１以上の整数であるため、式（３）に示した化合物は、２つ以上のシアノ基を含んでいる。この場合には、Ｒ１０に結合されるシアノ基の数に応じて、そのＲ１０の価数（１＋ｎ３）が決定されると共に、Ｒ１１に結合されるシアノ基の数に応じて、そのＲ１１の価数（１＋ｎ４）が決定される。
ただし、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ１０およびＲ１１のそれぞれは、なくてもよい。
すなわち、式（１）に示した化合物では、Ｒ４が存在する場合には、１または２以上のシアノ基（−ＣＮ）がＲ４を介して炭素原子（Ｒ３が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ４が存在しない場合には、１または２以上のシアノ基がＲ４を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（２）に示した化合物では、Ｒ７が存在する場合には、１または２以上のシアノ基がＲ７を介して炭素原子（Ｒ６が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ７が存在しない場合には、１または２以上のシアノ基がＲ７を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（３）に示した化合物では、Ｒ１０が存在する場合には、１または２以上のシアノ基がＲ１０を介して炭素原子（Ｒ８が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ１０が存在しない場合には、１または２以上のシアノ基がＲ１０を介さずに炭素原子に直接的に結合される。また、Ｒ１１が存在する場合には、１または２以上のシアノ基がＲ１１を介して炭素原子（Ｒ９が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ１１が存在しない場合には、１または２以上のシアノ基がＲ１１を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
より具体的には、炭素間二重結合と共に窒素含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（５）〜式（９）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。なお、式（５）に示した化合物は、アクリロニトリルである。
Figure 2017098851
 （Ｒ１３は、（１＋ｎ５）価の炭化水素基、（１＋ｎ５）価の酸素含有炭化水素基、（１＋ｎ５）価のハロゲン化炭化水素基および（１＋ｎ５）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１４は、（１＋ｎ６）価の炭化水素基、（１＋ｎ６）価の酸素含有炭化水素基、（１＋ｎ６）価のハロゲン化炭化水素基および（１＋ｎ６）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１５は、（１＋ｎ７）価の炭化水素基、（１＋ｎ７）価の酸素含有炭化水素基、（１＋ｎ７）価のハロゲン化炭化水素基および（１＋ｎ７）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１６は、（１＋ｎ８）価の炭化水素基、（１＋ｎ８）価の酸素含有炭化水素基、（１＋ｎ８）価のハロゲン化炭化水素基および（１＋ｎ８）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１７は、（１＋ｎ９）価の炭化水素基、（１＋ｎ９）価の酸素含有炭化水素基、（１＋ｎ９）価のハロゲン化炭化水素基および（１＋ｎ９）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ｎ５〜ｎ９のそれぞれは、１以上の整数である。）
「（１＋ｎ５）価の炭化水素基」、「（１＋ｎ６）価の炭化水素基」、「（１＋ｎ７）価の炭化水素基」、「（１＋ｎ８）価の炭化水素基」および「（１＋ｎ９）価の炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した（１＋ｎ１）価の炭化水素基に関する詳細と同様である。
「（１＋ｎ５）価の酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ６）価の酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ７）価の酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ８）価の酸素含有炭化水素基」および「（１＋ｎ９）価の酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基に関する詳細と同様である。
「（１＋ｎ５）価のハロゲン化炭化水素基」、「（１＋ｎ６）価のハロゲン化炭化水素基」、「（１＋ｎ７）価のハロゲン化炭化水素基」、「（１＋ｎ８）価のハロゲン化炭化水素基」および「（１＋ｎ９）価のハロゲン化炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した（１＋ｎ１）価のハロゲン化炭化水素基に関する詳細と同様である。
「（１＋ｎ５）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ６）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ７）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」、「（１＋ｎ８）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」および「（１＋ｎ９）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、価数が異なることを除き、上記した（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基に関する詳細と同様である。
式（６）〜式（９）のそれぞれに示した化合物は、例えば、下記の式（６−１）〜式（６−３）および式（７−１）のそれぞれで表される化合物などである。
Figure 2017098851
［ヘテロ原子が硫黄原子である場合］
ヘテロ不飽和化合物が硫黄原子を構成原子として含んでいる場合において、ヘテロ不飽和化合物は、硫黄含有基のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この「硫黄含有基」とは、硫黄原子を構成原子として含む基の総称である。
硫黄含有基の種類は、特に限定されないが、例えば、スルホン酸基（−ＳＯ3 Ｈ）および下記の式（１０）で表されるスルホン酸基誘導体などである。
−ＳＯ3 −Ｒ１００ ・・・（１０）
（Ｒ１００は、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
「１価の炭化水素基」、「１価の酸素含有炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」および「１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
炭素間二重結合と共に硫黄含有基を含むヘテロ不飽和化合物の構成は、特に限定されない。具体的には、炭素間二重結合と共に硫黄含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（１１）〜式（１３）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。式（１１）〜式（１３）のそれぞれに示した化合物は、硫黄含有基としてスルホン酸基誘導体を含んでいる。
Figure 2017098851
 （Ｒ２１〜Ｒ２３、Ｒ２５〜Ｒ２７、Ｒ２９〜Ｒ３１、Ｒ３４およびＲ３５のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、なくてもよい。）
「１価の炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」、「２価の酸素含有炭化水素基」および「２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
式（１１）に示した化合物は、１つのスルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２５）を含んでいる。式（１２）に示した化合物は、１つのスルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２９）を含んでいる。式（１３）に示した化合物は、２つのスルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ３４および−ＳＯ3 −Ｒ３５）を含んでいる。
ただし、Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、なくてもよい。
すなわち、式（１１）に示した化合物では、Ｒ２４が存在する場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２５）がＲ２４を介して炭素原子（Ｒ２３が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ２４が存在しない場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２５）がＲ２４を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（１２）に示した化合物では、Ｒ２８が存在する場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２９）がＲ２８を介して炭素原子（Ｒ２７が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ２８が存在しない場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ２９）がＲ２８を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（１３）に示した化合物では、Ｒ３２が存在する場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ３４）がＲ３２を介して炭素原子（Ｒ３０が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ３２が存在しない場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ３４）がＲ３２を介さずに炭素原子に直接的に結合される。また、Ｒ３３が存在する場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ３５）がＲ３３を介して炭素原子（Ｒ３１が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ３３が存在しない場合には、スルホン酸基誘導体（−ＳＯ3 −Ｒ３５）がＲ３３を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
より具体的には、炭素間二重結合と共に硫黄含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（１４）〜式（１８）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
Figure 2017098851
 （Ｒ３６、Ｒ３８、Ｒ４０、Ｒ４２、Ｒ４３およびＲ４６のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ３７、Ｒ３９、Ｒ４１、Ｒ４４およびＲ４５のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
「１価の炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」、「２価の酸素含有炭化水素基」および「２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
式（１４）〜式（１８）のそれぞれに示した化合物は、例えば、下記の式（１４−１）、式（１４−２）、式（１６−１）および式（１６−２）のそれぞれで表される化合物などである。
Figure 2017098851
［ヘテロ原子がリン原子である場合］
ヘテロ不飽和化合物がリン原子を構成原子として含んでいる場合において、ヘテロ不飽和化合物は、リン含有基のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。この「リン含有基」とは、リン原子を構成原子として含む基の総称である。
リン含有基の種類は、特に限定されないが、例えば、リン酸基（−Ｈ2 ＰＯ4 ）および下記の式（１９）で表されるリン酸基誘導体などである。
−Ｒ１０１Ｒ１０２2 ＰＯ4 ・・・（１９）
（Ｒ１０１およびＲ１０２のそれぞれは、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
「１価の炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」、「１価の酸素含有炭化水素基」および「１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
炭素間二重結合と共にリン含有基を含むヘテロ不飽和化合物の構成は、特に限定されない。具体的には、炭素間二重結合と共にリン含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（２０）〜式（２２）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。式（２０）〜式（２２）のそれぞれに示した化合物は、リン含有基としてリン酸基誘導体を含んでいる。
Figure 2017098851
 （Ｒ５１〜Ｒ５３、Ｒ５５〜Ｒ５８、Ｒ６０〜Ｒ６３およびＲ６６〜Ｒ６９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、なくてもよい。）
「１価の炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」、「２価の酸素含有炭化水素基」および「２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
式（２０）に示した化合物は、１つのリン酸基誘導体（−Ｒ５５Ｒ５６ＰＯ4 ）を含んでいる。式（２１）に示した化合物は、１つのリン酸基誘導体（−Ｒ６０Ｒ６１ＰＯ4 ）を含んでいる。式（２２）に示した化合物は、２つのリン酸基誘導体（−Ｒ６６Ｒ６７ＰＯ4 および−Ｒ６８Ｒ６９ＰＯ4 ）を含んでいる。
ただし、Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、なくてもよい。
すなわち、式（２０）に示した化合物では、Ｒ５４が存在する場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ５５Ｒ５６ＰＯ4 ）がＲ５４を介して炭素原子（Ｒ５３が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ５４が存在しない場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ５５Ｒ５６ＰＯ4 ）がＲ５４を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（２１）に示した化合物では、Ｒ５９が存在する場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６０Ｒ６１ＰＯ4 ）がＲ５９を介して炭素原子（Ｒ５８が結合されている炭素原子）に間接的に結合される。一方、Ｒ５９が存在しない場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６０Ｒ６１ＰＯ4 ）がＲ５９を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
式（２２）に示した化合物では、Ｒ６４が存在する場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６６Ｒ６７ＰＯ4 ）がＲ６４を介して炭素原子（Ｒ６２が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ６４が存在しない場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６６Ｒ６７ＰＯ4 ）がＲ６４を介さずに炭素原子に直接的に結合される。また、Ｒ６５が存在する場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６８Ｒ６９ＰＯ4 ）がＲ６５を介して炭素原子（Ｒ６３が結合されている炭素原子）に間接的に結合されると共に、Ｒ６５が存在しない場合には、リン酸基誘導体（−Ｒ６８Ｒ６９ＰＯ4 ）がＲ６５を介さずに炭素原子に直接的に結合される。
より具体的には、炭素間二重結合と共にリン含有基を含むヘテロ不飽和化合物は、例えば、下記の式（２３）〜式（２７）のそれぞれで表される化合物のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
Figure 2017098851
 （Ｒ７０、Ｒ７１、Ｒ７３、Ｒ７４、Ｒ７６、Ｒ７７、Ｒ７９、Ｒ８０およびＲ８３〜Ｒ８６のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ７２、Ｒ７５、Ｒ７８、Ｒ８１およびＲ８２のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
「１価の炭化水素基」、「１価のハロゲン化炭化水素基」、「２価の酸素含有炭化水素基」および「２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基」のそれぞれに関する詳細は、上記した通りである。
式（２３）〜式（２７）のそれぞれに示した化合物は、例えば、下記の式（２３−１）、式（２３−２）および式（２４−１）のそれぞれで表される化合物などである。
Figure 2017098851
特定共重合体の組成を調べるためには、例えば、以下の手法を用いればよい。最初に、二次電池を解体することにより、電解質層１６を取り出す。続いて、再沈法を用いて、電解質層１６から高分子化合物（特定共重合体）を抽出する。最後に、核磁気共鳴（ＮＭＲ）法などの分析方法を用いて、特定共重合体を分析する。これにより、特定共重合体の組成を特定することができる。すなわち、特定共重合体に成分として含まれている３種類の化合物（モノマー）の種類を特定することができると共に、その特定共重合体における各成分の共重合量を特定することができる。
この特定共重合体は、さらに、他の成分のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。この「他の成分」とは、上記した３種類の成分（フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物）以外の成分である。
他の成分の種類は、重合反応用の不飽和結合を含んでいる化合物であれば、特に限定されない。具体的には、他の成分は、例えば、マレイン酸モノメチル、トリフルオロエチレン、テトラフルオロエチレンおよびクロロトリフルオロエチレンなどである。電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するからである。特定共重合体におけるマレイン酸モノメチル、トリフルオロエチレン、テトラフルオロエチレンおよびクロロトリフルオロエチレンのそれぞれの共重合量は、特に限定されない。
なお、高分子化合物は、上記した特定共重合体と共に、他の重合体のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。他の重合体は、上記した３種類の成分（フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物）を含んでいない重合体であり、単独重合体でもよいし、共重合体でもよい。
単独重合体は、例えば、ポリアクリロニトリル、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリヘキサフルオロプロピレン、ポリエチレンオキサイド、ポリプロピレンオキサイド、ポリフォスファゼン、ポリシロキサン、ポリフッ化ビニル、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリメタクリル酸メチル、ポリアクリル酸、ポリメタクリル酸、スチレン−ブタジエンゴム、ニトリル−ブタジエンゴム、ポリスチレンおよびポリカーボネートなどである。
共重合体は、例えば、以下で説明する共重合体などである。フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとを成分として含む共重合体である。フッ化ビニリデンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体である。フッ化ビニリデンとマレイン酸モノメチルとを成分として含む共重合体である。
［電解液］
電解液は、溶媒および電解質塩を含んでいる。ただし、電解液は、さらに、添加剤などの他の材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。
溶媒は、有機溶媒などの非水溶媒のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。非水溶媒を含む電解液は、いわゆる非水電解液である。
非水溶媒は、例えば、炭酸エステル（環状炭酸エステルおよび鎖状炭酸エステル）、ラクトン、鎖状カルボン酸エステルおよびニトリルなどである。優れた電池容量、サイクル特性および保存特性などが得られるからである。環状炭酸エステルは、例えば、炭酸エチレン、炭酸プロピレンおよび炭酸ブチレンなどであり、鎖状炭酸エステルは、例えば、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸エチルメチルおよび炭酸メチルプロピルなどである。ラクトンは、例えば、γ−ブチロラクトンおよびγ−バレロラクトンなどである。カルボン酸エステルは、例えば、酢酸メチル、酢酸エチル、プロピオン酸メチル、プロピオン酸エチル、酪酸メチル、イソ酪酸メチル、トリメチル酢酸メチルおよびトリメチル酢酸エチルなどである。ニトリルは、例えば、アセトニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリル、メトキシアセトニトリルおよび３−メトキシプロピオニトリルなどである。
この他、非水溶媒は、例えば、１，２−ジメトキシエタン、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、テトラヒドロピラン、１，３−ジオキソラン、４−メチル−１，３−ジオキソラン、１，３−ジオキサン、１，４−ジオキサン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ−メチルピロリジノン、Ｎ−メチルオキサゾリジノン、Ｎ，Ｎ’−ジメチルイミダゾリジノン、ニトロメタン、ニトロエタン、スルホラン、燐酸トリメチルおよびジメチルスルホキシドなどでもよい。同様の利点が得られるからである。
中でも、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチルおよび炭酸エチルメチルのうちのいずれか１種類または２種類以上が好ましい。より優れた電池容量、サイクル特性および保存特性などが得られるからである。この場合には、炭酸エチレンおよび炭酸プロピレンなどの高粘度（高誘電率）溶媒（例えば比誘電率ε≧３０）と、炭酸ジメチル、炭酸エチルメチルおよび炭酸ジエチルなどの低粘度溶媒（例えば粘度≦１ｍＰａ・ｓ）との組み合わせがより好ましい。電解質塩の解離性およびイオンの移動度が向上するからである。
特に、溶媒は、不飽和環状炭酸エステル、ハロゲン化炭酸エステル、スルホン酸エステル、酸無水物、ジシアノ化合物（ジニトリル化合物）、ジイソシアネート化合物、リン酸エステルおよび炭素間三重結合を有する鎖状化合物などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。電解液の化学的安定性が向上するからである。
不飽和環状炭酸エステルとは、１または２種類以上の不飽和結合（炭素間二重結合または炭素間三重結合）を含む環状炭酸エステルである。この不飽和環状炭酸エステルは、例えば、炭酸ビニレン、炭酸ビニルエチレンおよび炭酸メチレンエチレンなどである。溶媒中における不飽和環状炭酸エステルの含有量は、特に限定されないが、例えば、０．０１重量％〜１０重量％である。
ハロゲン化炭酸エステルとは、１または２種類以上のハロゲンを構成元素として含む環状または鎖状の炭酸エステルである。環状のハロゲン化炭酸エステルは、例えば、４−フルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オンおよび４，５−ジフルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オンなどである。鎖状のハロゲン化炭酸エステルは、例えば、炭酸フルオロメチルメチル、炭酸ビス（フルオロメチル）および炭酸ジフルオロメチルメチルなどである。溶媒中におけるハロゲン化炭酸エステルの含有量は、特に限定されないが、例えば、０．０１重量％〜５０重量％である。
スルホン酸エステルは、例えば、１，３−プロパンスルトンおよび１，３−プロペンスルトンなどである。溶媒中におけるスルホン酸エステルの含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
酸無水物は、例えば、カルボン酸無水物、ジスルホン酸無水物およびカルボン酸スルホン酸無水物などである。カルボン酸無水物は、例えば、無水コハク酸、無水グルタル酸および無水マレイン酸などである。ジスルホン酸無水物は、例えば、無水エタンジスルホン酸および無水プロパンジスルホン酸などである。カルボン酸スルホン酸無水物は、例えば、無水スルホ安息香酸、無水スルホプロピオン酸および無水スルホ酪酸などである。溶媒中における酸無水物の含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
ジニトリル化合物は、例えば、ＮＣ−Ｃm Ｈ2m−ＣＮ（ｍは、１以上の整数である。）で表される化合物である。このジニトリル化合物は、例えば、スクシノニトリル（ＮＣ−Ｃ2 Ｈ4 −ＣＮ）、グルタロニトリル（ＮＣ−Ｃ3 Ｈ6 −ＣＮ）、アジポニトリル（ＮＣ−Ｃ4 Ｈ8 −ＣＮ）およびフタロニトリル（ＮＣ−Ｃ6 Ｈ4 −ＣＮ）などである。溶媒中におけるジニトリル化合物の含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
ジイソシアネート化合物は、例えば、ＯＣＮ−Ｃn Ｈ2n−ＮＣＯ（ｎは、１以上の整数である。）で表される化合物である。このジイソシアネート化合物は、例えば、ヘキサメチレンジイソシアネート（ＯＣＮ−Ｃ6 Ｈ12−ＮＣＯ）などである。溶媒中におけるジイソシアネート化合物の含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
リン酸エステルは、例えば、リン酸トリメチルおよびリン酸トリエチルなどである。溶媒中におけるリン酸エステルの含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
炭素間三重結合を有する鎖状化合物は、１または２以上の炭素間三重結合（−Ｃ≡Ｃ−）を有する鎖状の化合物である。この炭素間三重結合を有する鎖状化合物は、例えば、炭酸プロパルギルメチル（ＣＨ≡Ｃ−ＣＨ2 −Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−ＣＨ3 ）およびメチルスルホン酸プロパルギル（ＣＨ≡Ｃ−ＣＨ2 −Ｏ−Ｓ（＝Ｏ）2 −ＣＨ3 ）などである。溶媒中における炭素間三重結合を有する鎖状化合物の含有量は、特に限定されないが、例えば、０．５重量％〜５重量％である。
電解質塩は、例えば、リチウム塩などの塩のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。ただし、電解質塩は、例えば、リチウム塩以外の塩を含んでいてもよい。このリチウム以外の塩は、例えば、リチウム以外の軽金属の塩などである。
リチウム塩は、例えば、六フッ化リン酸リチウム（ＬｉＰＦ6 ）、四フッ化ホウ酸リチウム（ＬｉＢＦ4 ）、過塩素酸リチウム（ＬｉＣｌＯ4 ）、六フッ化ヒ酸リチウム（ＬｉＡｓＦ6 ）、テトラフェニルホウ酸リチウム（ＬｉＢ（Ｃ6 Ｈ5 ）4 ）、メタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＨ3 ＳＯ3 ）、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム（ＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ）、テトラクロロアルミン酸リチウム（ＬｉＡｌＣｌ4 ）、六フッ化ケイ酸二リチウム（Ｌｉ2 ＳｉＦ6 ）、塩化リチウム（ＬｉＣｌ）および臭化リチウム（ＬｉＢｒ）などである。優れた電池容量、サイクル特性および保存特性などが得られるからである。
中でも、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、過塩素酸リチウムおよび六フッ化ヒ酸リチウムのうちのいずれか１種類または２種類以上が好ましく、六フッ化リン酸リチウムがより好ましい。内部抵抗が低下するため、より高い効果が得られるからである。
電解質塩の含有量は、特に限定されないが、中でも、溶媒に対して０．３ｍｏｌ／ｋｇ〜３．０ｍｏｌ／ｋｇであることが好ましい。高いイオン伝導性が得られるからである。
［他の材料］
なお、電解質層１６は、さらに、他の材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいてもよい。
他の材料は、例えば、複数の無機粒子のうちのいずれか１種類または２種類以上である。この複数の無機粒子は、主に、二次電池の安全性を向上させる役割を果たす。詳細には、電解質層１６が複数の無機粒子を含んでいると、二次電池の充放電時においてセパレータ１５が酸化されにくくなる。これにより、正極１３と負極１４とが短絡しにくくなるため、二次電池の安全性が向上する。
複数の無機粒子の種類は、特に限定されない。具体的には、複数の無機粒子は、例えば、セラミック（絶縁性材料）などの無機材料のうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。このセラミックは、例えば、酸化アルミニウム（Ａｌ2 Ｏ3 ）、酸化ジルコニウム（ＺｒＯ2 ）、酸化チタン（ＴｉＯ2 ）および酸化マグネシウム（ＭｇＯ2 ）などである。セパレータ１５の酸化が十分に抑制されるため、短絡の発生が十分に抑制されるからである。
複数の無機粒子の平均粒径（メジアン径Ｄ５０）および比表面積（ＢＥＴ比表面積）などは、特に限定されない。具体的には、平均粒径は、例えば、０．１μｍ〜２．５μｍである。比表面積は、例えば、０．５ｍ2 ／ｇ〜１１ｍ2 ／ｇである。
電解質層１６中における複数の無機粒子の含有量は、特に限定されないため、任意に設定可能である。
＜１−２．二次電池の動作＞
この二次電池は、例えば、以下のように動作する。
充電時には、正極１３からリチウムイオンが放出されると、そのリチウムイオンが電解質層１６を介して負極１４に吸蔵される。一方、放電時には、負極１４からリチウムイオンが放出されると、そのリチウムイオンが電解質層１６を介して正極１３に吸蔵される。
＜１−３．二次電池の製造方法＞
電解質層１６を備えた二次電池は、例えば、以下の３種類の手順により製造される。
第１手順では、最初に、正極１３を作製すると共に、負極１４を作製する。
正極１３を作製する場合には、最初に、正極活物質と、正極結着剤および正極導電剤などとを混合することにより、正極合剤とする。続いて、正極合剤を有機溶剤などに分散または溶解させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとする。最後に、正極合剤スラリーを正極集電体１３Ａの両面に塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層１３Ｂを形成する。こののち、ロールプレス機などを用いて、正極活物質層１３Ｂを圧縮成型してもよい。この場合には、正極活物質層１３Ｂを加熱しながら圧縮成型処理してもよいし、圧縮成型処理を複数回繰り返してもよい。
負極１４を作製する場合には、上記した正極１３と同様の作製手順により、負極集電体１４Ａの両面に負極活物質層１４Ｂを形成する。具体的には、負極活物質と負極結着剤および負極導電剤などとが混合された負極合剤を有機溶剤などに分散または溶解させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとする。続いて、負極合剤スラリーを負極集電体１４Ａの両面に塗布してから乾燥させて負極活物質層１４Ｂを形成したのち、必要に応じてロールプレス機などを用いて負極活物質層１４Ｂを圧縮成型する。
続いて、電解液と、上記した特定共重合体を含む高分子化合物と、必要に応じて複数の無機粒子および希釈用溶媒（例えば、有機溶剤）などとを混合したのち、その混合物を撹拌することにより、ゾル状の前駆溶液を調製する。
この特定共重合体を得る場合には、例えば、３種類のモノマー（フッ化ビニリデン、ヘキサフルオロプロピレンおよびヘテロ不飽和化合物）を含む原料を用いて、その原料を重合反応させる。これにより、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む特定共重合体が得られる。この場合には、各原料の投入量に応じて、特定共重合体における各成分の共重合量を調整可能である。
続いて、正極１３の表面に前駆溶液を塗布したのち、その前駆溶液を乾燥させることにより、ゲル状の電解質層１６を形成すると共に、負極１４の表面に前駆溶液を塗布したのち、その前駆溶液を乾燥させることにより、ゲル状の電解質層１６を形成する。続いて、溶接法などを用いて正極集電体１３Ａに正極リード１１を取り付けると共に、溶接法などを用いて負極集電体１４Ａに負極リード１２を取り付ける。続いて、セパレータ１５および電解質層１６を介して積層された正極１３および負極１４を巻回させることにより、巻回電極体１０を作製する。続いて、巻回電極体１０の最外周部に保護テープ１７を貼り付ける。続いて、巻回電極体１０を挟むように外装部材２０を折り畳んだのち、熱融着法などを用いて外装部材２０の外周縁部同士を接着させることにより、その外装部材２０の内部に巻回電極体１０を封入する。この場合には、正極リード１１と外装部材２０との間に密着フィルム２１を挿入すると共に、負極リード１２と外装部材２０との間に密着フィルム２１を挿入する。
第２手順では、正極１３に正極リード１１を取り付けると共に、負極１４に負極リード１２を取り付ける。続いて、セパレータ１５を介して積層された正極１３および負極１４を巻回させることにより、巻回電極体１０の前駆体である巻回体を作製する。続いて、最外周部に保護テープ１７を貼り付ける。続いて、巻回体を挟むように外装部材２０を折り畳んだのち、熱融着法などを用いて外装部材２０の外周縁部同士を接着させることにより、その外装部材２０の内部に巻回体を収納する。続いて、電解液と、高分子化合物の原料（特定共重合体の原料である３種類のモノマーを含む）と、重合開始剤と、必要に応じて複数の無機粒子および重合禁止剤などの他の材料とを混合することにより、電解質用組成物を調製する。続いて、袋状の外装部材２０の内部に電解質用組成物を注入したのち、熱融着法などを用いて外装部材２０を密封する。続いて、高分子化合物の原料を熱重合させることにより、特定共重合体を含む高分子化合物を形成する。これにより、電解液が高分子化合物に含浸されると共に、その高分子化合物がゲル化するため、電解質層１６が形成される。
第３手順では、特定共重合体を含む高分子化合物層が両面に形成されたセパレータ１５を用いることを除き、上記した第２手順と同様の手順により巻回体を作製したのち、その巻回体を袋状の外装部材２０の内部に収納する。この高分子化合物層を形成する場合には、特定共重合体を含む高分子化合物が有機溶剤などに溶解された溶液をセパレータ１５の両面に塗布したのち、その溶液を乾燥させる。続いて、外装部材２０の内部に電解液を注入したのち、熱融着法などを用いて外装部材２０の開口部を密封する。続いて、外装部材２０に加重をかけながら外装部材２０を加熱することにより、高分子化合物層を介してセパレータ１５を正極１３および負極１４に密着させる。これにより、高分子化合物層中の高分子化合物に電解液が含浸されると共に、その高分子化合物がゲル化するため、電解質層１６が形成される。
この第３手順では、第１手順よりも二次電池の膨れが抑制される。また、第３手順では、第２手順よりも高分子化合物の原料であるモノマーまたは溶媒などが電解質層１６中にほとんど残らないため、高分子化合物の形成工程が良好に制御される。このため、正極１３、負極１４およびセパレータ１５と電解質層１６とが十分に密着する。
＜１−４．二次電池の作用および効果＞
この二次電池によれば、電解質層１６に含まれている高分子化合物は、特定共重合体を含んでいる。
この場合には、上記したように、電解質層１６において高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度が確保されるため、低温環境中などの厳しい条件下において二次電池が充放電されても、放電容量が低下しにくくなる。よって、優れた電池特性を得ることができる。
特に、ヘテロ原子が窒素原子、硫黄原子およびリン原子などであれば、ヘテロ不飽和化合物が本来の役割を十分に果たすことができるため、より高い効果を得ることができる。
また、ヘテロ原子が窒素原子である場合において、ヘテロ不飽和化合物がシアノ基などを含んでいれば、より高い効果を得ることができる。この場合には、ヘテロ不飽和化合物が式（１）〜式（３）のそれぞれに示した化合物などであれば、さらに高い効果を得ることができる。
または、ヘテロ原子が硫黄原子である場合において、ヘテロ不飽和化合物がスルホン酸基などを含んでいれば、より高い効果を得ることができる。この場合には、ヘテロ不飽和化合物が式（１１）〜式（１３）のそれぞれに示した化合物などであれば、さらに高い効果を得ることができる。
または、ヘテロ原子がリン原子である場合において、ヘテロ不飽和化合物がリン酸基などを含んでいれば、より高い効果を得ることができる。この場合には、ヘテロ不飽和化合物が式（２０）〜式（２２）のそれぞれに示した化合物などであれば、さらに高い効果を得ることができる。
また、フッ化ビニリデンの共重合量が７０重量％〜９８．９重量％であり、ヘキサフルオロプロピレンの共重合量が１重量％〜２０重量％であり、ヘテロ不飽和化合物の共重合量が０．１重量％〜１０重量％であれば、電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するため、より高い効果を得ることができる。
また、特定共重合体がマレイン酸モノメチル、トリフルオロエチレン、テトラフルオロエチレンおよびクロロトリフルオロエチレンのうちのいずれか１種類または２種類以上を成分として含んでいれば、電解質層１６においてより高いイオン伝導性が得られると共に、その電解質層１６の物理的強度がより向上するため、より高い効果を得ることができる。
また、電解質層１６が複数の無機粒子を含んでいれば、安全性が向上するため、より高い効果を得ることができる。この場合には、複数の無機粒子が酸化アルミニウムなどの粒子を含んでいれば、さらに高い効果を得ることができる。
＜２．二次電池の用途＞
次に、上記した二次電池の適用例に関して説明する。
二次電池の用途は、その二次電池を駆動用の電源または電力蓄積用の電力貯蔵源などとして利用可能である機械、機器、器具、装置およびシステム（複数の機器などの集合体）などであれば、特に限定されない。電源として用いられる二次電池は、主電源でもよいし、補助電源でもよい。主電源とは、他の電源の有無に関係なく、優先的に用いられる電源である。補助電源は、例えば、主電源の代わりに用いられる電源でもよいし、必要に応じて主電源から切り替えられる電源でもよい。二次電池を補助電源として用いる場合には、主電源の種類は二次電池に限られない。
二次電池の用途は、例えば、以下の通りである。ビデオカメラ、デジタルスチルカメラ、携帯電話機、ノート型パソコン、コードレス電話機、ヘッドホンステレオ、携帯用ラジオ、携帯用テレビおよび携帯用情報端末などの電子機器（携帯用電子機器を含む）である。電気シェーバなどの携帯用生活器具である。バックアップ電源およびメモリーカードなどの記憶用装置である。電動ドリルおよび電動鋸などの電動工具である。着脱可能な電源としてノート型パソコンなどに搭載される電池パックである。ペースメーカおよび補聴器などの医療用電子機器である。電気自動車（ハイブリッド自動車を含む）などの電動車両である。非常時などに備えて電力を蓄積しておく家庭用バッテリシステムなどの電力貯蔵システムである。もちろん、二次電池の用途は、上記以外の用途でもよい。
中でも、二次電池は、電池パック、電動車両、電力貯蔵システム、電動工具および電子機器などに適用されることが有効である。これらの用途では優れた電池特性が要求されるため、本技術の二次電池を用いることにより、有効に性能向上を図ることができるからである。なお、電池パックは、二次電池を用いた電源である。この電池パックは、後述するように、単電池を用いてもよいし、組電池を用いてもよい。電動車両は、二次電池を駆動用電源として作動（走行）する車両であり、上記したように、二次電池以外の駆動源を併せて備えた自動車（ハイブリッド自動車など）でもよい。電力貯蔵システムは、二次電池を電力貯蔵源として用いるシステムである。例えば、家庭用の電力貯蔵システムでは、電力貯蔵源である二次電池に電力が蓄積されているため、その電力を利用して家庭用の電気製品などを使用することが可能である。電動工具は、二次電池を駆動用の電源として可動部（例えばドリルなど）が可動する工具である。電子機器は、二次電池を駆動用の電源（電力供給源）として各種機能を発揮する機器である。
ここで、二次電池のいくつかの適用例に関して具体的に説明する。なお、以下で説明する適用例の構成は、あくまで一例であるため、その適用例の構成は、適宜変更可能である。
＜２−１．電池パック（単電池）＞
図３は、単電池を用いた電池パックの斜視構成を表している。図４は、図３に示した電池パックのブロック構成を表している。なお、図３では、電池パックが分解された状態を示している。
ここで説明する電池パックは、１つの本技術の二次電池を用いた簡易型の電池パック（いわゆるソフトパック）であり、例えば、スマートフォンに代表される電子機器などに搭載される。この電池パックは、例えば、図３に示したように、ラミネートフィルム型の二次電池である電源１１１と、その電源１１１に接続される回路基板１１６とを備えている。この電源１１１には、正極リード１１２および負極リード１１３が取り付けられている。
電源１１１の両側面には、一対の粘着テープ１１８，１１９が貼り付けられている。回路基板１１６には、保護回路（ＰＣＭ：ProtectionCircuitModule ）が形成されている。この回路基板１１６は、タブ１１４を介して正極１１２に接続されていると共に、タブ１１５を介して負極リード１１３に接続されている。また、回路基板１１６は、外部接続用のコネクタ付きリード線１１７に接続されている。なお、回路基板１１６が電源１１１に接続された状態において、その回路基板１１６は、ラベル１２０および絶縁シート１２１により保護されている。このラベル１２０が貼り付けられることにより、回路基板１１６および絶縁シート１２１などは固定されている。
また、電池パックは、例えば、図４に示したように、電源１１１と、回路基板１１６とを備えている。回路基板１１６は、例えば、制御部１２１と、スイッチ部１２２と、ＰＴＣ素子１２３と、温度検出部１２４とを備えている。電源１１１は、正極端子１２５および負極端子１２７を介して外部と接続されることが可能であるため、その電源１１１は、正極端子１２５および負極端子１２７を介して充放電される。温度検出部１２４は、温度検出端子（いわゆるＴ端子）１２６を用いて温度を検出する。
制御部１２１は、電池パック全体の動作（電源１１１の使用状態を含む）を制御する。この制御部１２１は、例えば、中央演算処理装置（ＣＰＵ）およびメモリなどを含んでいる。
この制御部１２１は、例えば、電池電圧が過充電検出電圧に到達すると、スイッチ部１２２を切断させることにより、電源１１１の電流経路に充電電流が流れないようにする。また、制御部１２１は、例えば、充電時において大電流が流れると、スイッチ部１２２を切断させることにより、充電電流を遮断する。
一方、制御部１２１は、例えば、電池電圧が過放電検出電圧に到達すると、スイッチ部１２２を切断させることにより、電源１１１の電流経路に放電電流が流れないようにする。また、制御部１２１は、例えば、放電時において大電流が流れると、スイッチ部１２２を切断させることにより、放電電流を遮断する。
なお、過充電検出電圧は、例えば、４．２Ｖ±０．０５Ｖであると共に、過放電検出電圧は、例えば、２．４Ｖ±０．１Ｖである。
スイッチ部１２２は、制御部１２１の指示に応じて、電源１１１の使用状態、すなわち電源１１１と外部機器との接続の有無を切り換える。このスイッチ部１２２は、例えば、充電制御スイッチおよび放電制御スイッチなどを含んでいる。充電制御スイッチおよび放電制御スイッチのそれぞれは、例えば、金属酸化物半導体を用いた電界効果トランジスタ（ＭＯＳＦＥＴ）などの半導体スイッチである。なお、充放電電流は、例えば、スイッチ部１２２のＯＮ抵抗に基づいて検出される。
温度検出部１２４は、電源１１１の温度を測定すると共に、その温度の測定結果を制御部１２１に出力する。この温度検出部１２４は、例えば、サーミスタなどの温度検出素子を含んでいる。なお、温度検出部１２４により測定される温度の測定結果は、異常発熱時において制御部１２１が充放電制御を行う場合、残容量の算出時において制御部１２１が補正処理を行う場合などに用いられる。
なお、回路基板１１６は、ＰＴＣ素子１２３を備えていなくてもよい。この場合には、別途、回路基板１１６にＰＴＣ素子が付設されていてもよい。
＜２−２．電池パック（組電池）＞
図５は、組電池を用いた電池パックのブロック構成を表している。
この電池パックは、例えば、筐体６０の内部に、制御部６１と、電源６２と、スイッチ部６３と、電流測定部６４と、温度検出部６５と、電圧検出部６６と、スイッチ制御部６７と、メモリ６８と、温度検出素子６９と、電流検出抵抗７０と、正極端子７１および負極端子７２とを備えている。この筐体６０は、例えば、プラスチック材料などを含んでいる。
制御部６１は、電池パック全体の動作（電源６２の使用状態を含む）を制御する。この制御部６１は、例えば、ＣＰＵなどを含んでいる。電源６２は、２種類以上の本技術の二次電池を含む組電池であり、その２種類以上の二次電池の接続形式は、直列でもよいし、並列でもよいし、双方の混合型でもよい。一例を挙げると、電源６２は、２並列３直列となるように接続された６つの二次電池を含んでいる。
スイッチ部６３は、制御部６１の指示に応じて、電源６２の使用状態、すなわち電源６２と外部機器との接続の有無を切り換える。このスイッチ部６３は、例えば、充電制御スイッチ、放電制御スイッチ、充電用ダイオードおよび放電用ダイオードなどを含んでいる。充電制御スイッチおよび放電制御スイッチのそれぞれは、例えば、金属酸化物半導体を用いた電界効果トランジスタ（ＭＯＳＦＥＴ）などの半導体スイッチである。
電流測定部６４は、電流検出抵抗７０を用いて電流を測定すると共に、その電流の測定結果を制御部６１に出力する。温度検出部６５は、温度検出素子６９を用いて温度を測定すると共に、その温度の測定結果を制御部６１に出力する。この温度の測定結果は、例えば、異常発熱時において制御部６１が充放電制御を行う場合、残容量の算出時において制御部６１が補正処理を行う場合などに用いられる。電圧検出部６６は、電源６２中における二次電池の電圧を測定すると共に、アナログ−デジタル変換された電圧の測定結果を制御部６１に供給する。
スイッチ制御部６７は、電流測定部６４および電圧検出部６６のそれぞれから入力される信号に応じて、スイッチ部６３の動作を制御する。
このスイッチ制御部６７は、例えば、電池電圧が過充電検出電圧に到達すると、スイッチ部６３（充電制御スイッチ）を切断することにより、電源６２の電流経路に充電電流が流れないようにする。これにより、電源６２では、放電用ダイオードを介して放電だけが可能になる。なお、スイッチ制御部６７は、例えば、充電時に大電流が流れると、充電電流を遮断する。
また、スイッチ制御部６７は、例えば、電池電圧が過放電検出電圧に到達すると、スイッチ部６３（放電制御スイッチ）を切断することにより、電源６２の電流経路に放電電流が流れないようにする。これにより、電源６２では、充電用ダイオードを介して充電だけが可能になる。なお、スイッチ制御部６７は、例えば、放電時に大電流が流れると、放電電流を遮断する。
なお、過充電検出電圧は、例えば、４．２Ｖ±０．０５Ｖであると共に、過放電検出電圧は、例えば、２．４Ｖ±０．１Ｖである。
メモリ６８は、例えば、不揮発性メモリであるＥＥＰＲＯＭなどを含んでいる。このメモリ６８には、例えば、制御部６１により演算された数値、製造工程段階において測定された二次電池の情報（例えば、初期状態の内部抵抗など）などが記憶されている。なお、メモリ６８に二次電池の満充電容量を記憶させておけば、制御部６１が残容量などの情報を把握できる。
温度検出素子６９は、電源６２の温度を測定すると共に、その温度の測定結果を制御部６１に出力する。この温度検出素子６９は、例えば、サーミスタなどを含んでいる。
正極端子７１および負極端子７２のそれぞれは、電池パックを用いて稼働される外部機器（例えばノート型のパーソナルコンピュータなど）、電池パックを充電するために用いられる外部機器（例えば充電器など）などに接続される端子である。電源６２は、正極端子７１および負極端子７２を介して充放電される。
＜２−３．電動車両＞
図６は、電動車両の一例であるハイブリッド自動車のブロック構成を表している。
この電動車両は、例えば、金属製の筐体７３の内部に、制御部７４と、エンジン７５と、電源７６と、駆動用のモータ７７と、差動装置７８と、発電機７９と、トランスミッション８０およびクラッチ８１と、インバータ８２，８３と、各種センサ８４とを備えている。この他、電動車両は、例えば、差動装置７８およびトランスミッション８０に接続された前輪用駆動軸８５および前輪８６と、後輪用駆動軸８７および後輪８８とを備えている。
この電動車両は、例えば、エンジン７５およびモータ７７のうちのいずれか一方を駆動源として用いて走行することが可能である。エンジン７５は、主要な動力源であり、例えば、ガソリンエンジンなどである。エンジン７５を動力源とする場合には、例えば、駆動部である差動装置７８、トランスミッション８０およびクラッチ８１を介して、エンジン７５の駆動力（回転力）が前輪８６および後輪８８に伝達される。なお、エンジン７５の回転力が発電機７９に伝達されるため、その回転力を利用して発電機７９が交流電力を発生すると共に、その交流電力がインバータ８３を介して直流電力に変換されるため、その直流電力が電源７６に蓄積される。一方、変換部であるモータ７７を動力源とする場合には、電源７６から供給された電力（直流電力）がインバータ８２を介して交流電力に変換されるため、その交流電力を利用してモータ７７が駆動する。このモータ７７により電力から変換された駆動力（回転力）は、例えば、駆動部である差動装置７８、トランスミッション８０およびクラッチ８１を介して前輪８６および後輪８８に伝達される。
なお、制動機構を介して電動車両が減速すると、その減速時の抵抗力がモータ７７に回転力として伝達されるため、その回転力を利用してモータ７７が交流電力を発生させるようにしてもよい。この交流電力はインバータ８２を介して直流電力に変換されるため、その直流回生電力は電源７６に蓄積されることが好ましい。
制御部７４は、電動車両全体の動作を制御する。この制御部７４は、例えば、ＣＰＵなどを含んでいる。電源７６は、１または２種類以上の本技術の二次電池を含んでいる。この電源７６は、外部電源と接続されていると共に、その外部電源から電力供給を受けることにより、電力を蓄積させてもよい。各種センサ８４は、例えば、エンジン７５の回転数を制御すると共に、スロットルバルブの開度（スロットル開度）を制御するために用いられる。この各種センサ８４は、例えば、速度センサ、加速度センサおよびエンジン回転数センサなどのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
なお、電動車両がハイブリッド自動車である場合を例に挙げたが、その電動車両は、エンジン７５を用いずに電源７６およびモータ７７だけを用いて作動する車両（電気自動車）でもよい。
＜２−４．電力貯蔵システム＞
図７は、電力貯蔵システムのブロック構成を表している。
この電力貯蔵システムは、例えば、一般住宅および商業用ビルなどの家屋８９の内部に、制御部９０と、電源９１と、スマートメータ９２と、パワーハブ９３とを備えている。
ここでは、電源９１は、例えば、家屋８９の内部に設置された電気機器９４に接続されていると共に、家屋８９の外部に停車された電動車両９６に接続されることが可能である。また、電源９１は、例えば、家屋８９に設置された自家発電機９５にパワーハブ９３を介して接続されていると共に、スマートメータ９２およびパワーハブ９３を介して外部の集中型電力系統９７に接続されることが可能である。
なお、電気機器９４は、例えば、１または２種類以上の家電製品を含んでおり、その家電製品は、例えば、冷蔵庫、エアコン、テレビおよび給湯器などである。自家発電機９５は、例えば、太陽光発電機および風力発電機などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。電動車両９６は、例えば、電気自動車、電気バイクおよびハイブリッド自動車などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。集中型電力系統９７は、例えば、火力発電所、原子力発電所、水力発電所および風力発電所などのうちのいずれか１種類または２種類以上を含んでいる。
制御部９０は、電力貯蔵システム全体の動作（電源９１の使用状態を含む）を制御する。この制御部９０は、例えば、ＣＰＵなどを含んでいる。電源９１は、１または２種類以上の本技術の二次電池を含んでいる。スマートメータ９２は、例えば、電力需要側の家屋８９に設置されるネットワーク対応型の電力計であり、電力供給側と通信することが可能である。これに伴い、スマートメータ９２は、例えば、外部と通信しながら、家屋８９における電力の需要と供給とのバランスを制御することにより、高効率で安定したエネルギー供給を可能とする。
この電力貯蔵システムでは、例えば、外部電源である集中型電力系統９７からスマートメータ９２およびパワーハブ９３を介して電源９１に電力が蓄積されると共に、独立電源である自家発電機９５からパワーハブ９３を介して電源９１に電力が蓄積される。この電源９１に蓄積された電力は、制御部９０の指示に応じて電気機器９４および電動車両９６に供給されるため、その電気機器９４が稼働可能になると共に、その電動車両９６が充電可能になる。すなわち、電力貯蔵システムは、電源９１を用いて、家屋８９内における電力の蓄積および供給を可能にするシステムである。
電源９１に蓄積された電力は、必要に応じて使用することが可能である。このため、例えば、電気使用料が安い深夜において、集中型電力系統９７から電源９１に電力を蓄積しておき、電気使用料が高い日中において、その電源９１に蓄積された電力を用いることができる。
なお、上記した電力貯蔵システムは、１戸（１世帯）ごとに設置されていてもよいし、複数戸（複数世帯）ごとに設置されていてもよい。
＜２−５．電動工具＞
図８は、電動工具のブロック構成を表している。
ここで説明する電動工具は、例えば、電動ドリルである。この電動工具は、例えば、工具本体９８の内部に、制御部９９と、電源１００とを備えている。この工具本体９８には、例えば、可動部であるドリル部１０１が稼働（回転）可能に取り付けられている。
工具本体９８は、例えば、プラスチック材料などを含んでいる。制御部９９は、電動工具全体の動作（電源１００の使用状態を含む）を制御する。この制御部９９は、例えば、ＣＰＵなどを含んでいる。電源１００は、１または２種類以上の本技術の二次電池を含んでいる。この制御部９９は、動作スイッチの操作に応じて、電源１００からドリル部１０１に電力を供給する。
本技術の実施例に関して、詳細に説明する。なお、説明する順序は、下記の通りである。

１．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子：窒素原子）
２．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子：硫黄原子）
３．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子：リン原子）
＜１．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子：窒素原子）＞
（実験例１−１〜１−１５）
試験用の二次電池として、図９に示したコイン型のリチウムイオン二次電池を作製した。この二次電池では、試験極５１と対極５３とがセパレータ５５を介して積層されていると共に、試験極５１が収容された外装カップ５４と対極５３が収容された外装缶５２とがガスケット５６を介してかしめられている。
試験極５１を作製する場合には、最初に、正極活物質（ＬｉＣｏＯ2 ）９８質量部と、正極結着剤（ポリフッ化ビニリデン）１．２質量部と、正極導電剤（黒鉛）０．８質量部とを混合することにより、正極合剤とした。続いて、有機溶剤（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）に正極合剤を分散させることにより、ペースト状の正極合剤スラリーとした。続いて、コーティング装置を用いて正極集電体（１２μｍ厚の帯状アルミニウム箔）の片面に正極合剤スラリーを塗布したのち、その正極合剤スラリーを乾燥させることにより、正極活物質層を形成した。この場合には、正極活物質層の面積密度を２５ｍｇ／ｃｍ2 とした。最後に、ロール型プレス機を用いて正極活物質層を圧縮成型した。この場合には、正極活物質層の体積密度を３．５ｇ／ｃｍ3 とした。
対極５３を作製する場合には、負極活物質（人造黒鉛）９２．５質量部と、負極結着剤（ポリフッ化ビニリデン）４．５質量部と、負極導電剤（気相成長炭素繊維）３質量部とを混合することにより、負極合剤とした。続いて、有機溶剤（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）に負極合剤を分散させることにより、ペースト状の負極合剤スラリーとした。続いて、コーティング装置を用いて負極集電体（１０μｍ厚の帯状銅箔）の片面に負極合剤スラリーを塗布したのち、その負極合剤スラリーを乾燥させることにより、負極活物質層を形成した。この場合には、負極活物質層の面積密度を１３ｍｇ／ｃｍ2 とした。最後に、ロール型プレス機を用いて負極活物質層を圧縮成型した。この場合には、負極活物質層の体積密度を１．５ｇ／ｃｍ3 とした。
電解質層を形成する場合には、最初に、溶媒（炭酸エチレン、炭酸プロピレンおよび炭酸ジメチル）に電解質塩（ＬｉＰＦ6 ）を溶解させることにより、電解液を調製した。この場合には、溶媒の組成を重量比で炭酸エチレン：炭酸プロピレン：炭酸ジメチル＝２５：２５：５０、電解質塩の含有量を溶媒に対して１ｍｏｌ／ｋｇとした。
続いて、電解液９０質量部と、高分子化合物（重合体）６質量部と、複数の無機粒子（酸化アルミニウム，メジアン径Ｄ５０＝０．５μｍ）４質量物とを混合したのち、その混合物を撹拌することにより、混合溶液を調製した。
この高分子化合物（重合体）に関する詳細は、表１に示した通りである。ヘテロ不飽和化合物としては、窒素含有基（シアノ基）を含むヘテロ不飽和化合物を用いた。重合体の種類（重合型）としては、単独重合体と、共重合体と、それらの混合物とを用いた。この混合物の混合比（重量比）は、単独重合体：共重合体＝３：９７とした。重合体の原料（モノマー）としては、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）と、ヘキサフルオロプロピレン（ＨＦＰ）と、ヘテロ不飽和化合物（ＨＵＣ）と、マレイン酸モノメチル（ＭＭＭ）とを用いた。
続いて、ホモジナイザを用いて混合溶液を処理することにより、電解液中に高分子化合物および複数の無機粒子を均一に分散させたのち、その混合溶液を加熱（７５℃）しながら撹拌した。続いて、混合溶液をさらに撹拌（３０分間〜１時間）することにより、ゾル状の前駆溶液を得た。この場合には、前駆溶液の色が無色になるまで、その前駆溶液を撹拌した。最後に、コーティング装置を用いて試験極５１（正極活物質層）の表面に前駆溶液を塗布したのち、その前駆溶液を乾燥（９０℃×２分間）させることにより、電解質層を形成した。同様に、コーティング装置を用いて対極５３（負極活物質層）の表面に前駆溶液を塗布したのち、その前駆溶液を乾燥（９０℃×２分間）させることにより、電解質層を形成した。この場合には、前駆溶液の塗布速度を２０ｍ／分とした。
二次電池を組み立てる場合には、最初に、電解質層が形成された試験極５１をペレット状に打ち抜いたのち、その試験極５１を外装缶カップ５４に収容した。続いて、電解質層が形成された対極５３をペレット状に打ち抜いたのち、その対極５３を外装缶５２に収容した。最後に、セパレータ５５（７μｍ厚の多孔質ポリオレフィンフィルム）を介して、外装カップ５４に収容された試験極５１と外装缶５２に収容された対極５３とを積層させたのち、ガスケット５６を介して外装缶５２および外装カップ５４をかしめた。この場合には、試験極５１に形成された電解質層と対極５３に形成された電解質層とがセパレータ５５を介して対向するようにした。
二次電池の電池特性を評価するために、その二次電池の容量劣化特性を調べたところ、表１に示した結果が得られた。この容量劣化特性を調べる場合には、以下の手順により、劣化速度を求めた。
最初に、作製直後の二次電池の電池状態を安定化させるために、常温環境中（２５℃）において二次電池を充放電（１サイクル）させた。充電時には、電流＝０．２Ｃとして上限電圧＝４．３Ｖに到達するまで定電流充電したのち、電圧＝４．３Ｖとして総充電時間＝８時間に到達するまで定電圧放電した。放電時には、電流＝０．２Ｃとして終止電圧＝３Ｖに到達するまで定電流放電した。「０．２Ｃ」とは、電池容量（理論容量）を５時間で放電しきる電流値である。
続いて、低温環境中（０℃）において二次電池を充放電（１サイクル）させることにより、２サイクル目の放電容量を測定した。充電時には、電流＝０．５Ｃとして上限電圧＝４．３Ｖに到達するまで定電流充電し、さらに電圧＝４．３Ｖとして総充電時間＝３時間に到達するまで定電圧放電した。放電時には、電流＝０．５Ｃとして終止電圧＝３Ｖに到達するまで定電流放電した。「０．５Ｃ」とは、電池容量（理論容量）を２時間で放電しきる電流値である。
続いて、同環境中（０℃）においてサイクル数が１００サイクルになるまで二次電池を繰り返して充放電させることにより、１００サイクル目の放電容量を測定した。充放電条件は、２サイクル目の充放電条件と同様にした。
最後に、２サイクル目の放電容量および１００サイクル目の放電容量に基づいて、サイクル数に対する放電容量をプロット（横軸：サイクル数，縦軸：放電容量）したのち、そのサイクル数の増加に応じて放電容量が低下する傾き（劣化速度）を求めた。
Figure 2017098851
二次電池の容量劣化特性は、以下で説明するように、高分子化合物の構成に応じて大きく変動した。以下では、ヘテロ不飽和化合物を成分として含んでいない共重合体を用いた場合（実験例１−１１〜１−１３）の劣化速度を比較基準とする。
ヘテロ不飽和化合物を成分として含んでいない単独重合体を用いた場合（実験例１−１４）には、劣化速度が減少した。また、ヘテロ不飽和化合物を成分として含んでいない共重合体と、ヘテロ不飽和化合物を成分として含んでいる単独重合体とを混合した場合（実験例１−１５）には、劣化速度が同等であった。
これに対して、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体（特定共重合体）を用いた場合（実験例１−１〜１−１０）には、劣化速度が増加した。
この結果は、以下の傾向を表している。共重合体がフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含んでいないと、電解質層の物理的強度およびイオン伝導性がいずれも十分に高くならない。これにより、充放電を繰り返すと放電容量が低下しやすくなるため、劣化速度が減少する。これに対して、共重合体がフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含んでいると、電解質層の物理的強度およびイオン伝導性がいずれも十分に高くなる。これにより、充放電を繰り返しても放電容量が低下しにくくなるため、劣化速度が増加する。
＜２．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子：硫黄原子）＞
（実験例２−１〜２−１１）
表２に示したように、窒素含有基（シアノ基）を含むヘテロ不飽和化合物に代えて、硫黄含有基（スルホン酸基誘導体）を含むヘテロ不飽和化合物を用いたことを除き、実験例１−１〜１−１５と同様の手順により、二次電池を作製すると共に、その二次電池の電池特性（容量劣化特性）を評価した。
Figure 2017098851
硫黄含有基（スルホン酸基誘導体）を含むヘテロ不飽和化合物を用いた場合（表２）においても、窒素含有基（シアノ基）を含むヘテロ不飽和化合物を用いた場合（表１）と同様の結果が得られた。
すなわち、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体（特定共重合体）を用いた場合（実験例２−１〜２−８）には、その特定共重合体を用いなかった場合（実験例２−９〜２−１１）と比較して、劣化速度が増加した。
＜３．二次電池の作製、評価および考察（ヘテロ原子＝リン原子）＞
（実験例３−１〜３−９）
表３に示したように、窒素含有基（シアノ基）を含むヘテロ不飽和化合物に代えて、リン含有基（リン酸基誘導体）を含むヘテロ不飽和化合物を用いたことを除き、実験例１−１〜１−１５と同様の手順により、二次電池を作製すると共に、その二次電池の電池特性（容量劣化特性）を評価した。
Figure 2017098851
リン含有基（リン酸基誘導体）を含むヘテロ不飽和化合物を用いた場合（表３）においても、窒素含有基（シアノ基）を含むヘテロ不飽和化合物を用いた場合（表１）と同様の結果が得られた。
すなわち、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体（特定共重合体）を用いた場合（実験例３−１〜３−６）には、その特定共重合体を用いなかった場合（実験例３−７〜３−９）と比較して、劣化速度が増加した。
表１〜表３に示した結果から、電解質層に含まれている高分子化合物が特定共重合体を含んでいると、二次電池の容量劣化特性が改善された。よって、電解質層を備えた二次電池において、優れた電池特性が得られた。
以上、実施形態および実施例を挙げながら本技術を説明したが、本技術は、実施形態および実施例において説明した態様に限定されず、種々の変形が可能である。例えば、電池構造がラミネートフィルム型およびコイン型であると共に、電池素子が巻回構造を有する場合を例に挙げて説明したが、これらに限られない。本技術の二次電池は、円筒型および角型などの他の電池構造を有する場合や、電池素子が積層構造などの他の構造を有する場合に関しても、同様に適用可能である。
また、実施形態および実施例では、リチウムの吸蔵放出により負極の容量が得られるリチウムイオン二次電池に関して説明したが、これに限られない。例えば、本技術の二次電池は、リチウムの析出溶解により負極の容量が得られるリチウム金属二次電池でもよい。また、本技術の二次電池は、リチウムを吸蔵放出可能な負極材料の容量を正極の容量よりも小さくすることで、リチウムの吸蔵放出による容量とリチウムの析出溶解による容量との和により負極の容量が得られる二次電池でもよい。
また、実施形態および実施例では、電極反応物質としてリチウムを用いる場合に関して説明したが、これに限られない。電極反応物質は、例えば、ナトリウム（Ｎａ）またはカリウム（Ｋ）などの長周期型周期表における他の１族の元素でもよいし、マグネシウム（Ｍｇ）またはカルシウム（Ｃａ）などの長周期型周期表における２族の元素でもよいし、アルミニウム（Ａｌ）などの他の軽金属でもよい。また、電極反応物質は、上記した一連の元素のうちのいずれか１種類または２種類以上を含む合金でもよい。
なお、本明細書中に記載された効果はあくまで例示であって限定されるものではなく、また、他の効果があってもよい。
なお、本技術は、以下のような構成を取ることも可能である。
（１）
正極と、
負極と、
電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
を備えた、二次電池。
（２）
前記ヘテロ不飽和化合物は、窒素原子（Ｎ）、硫黄原子（Ｓ）およびリン原子（Ｐ）のうちの少なくとも１種を構成原子として含む、
上記（１）記載の二次電池。
（３）
前記ヘテロ不飽和化合物は、前記窒素原子を構成原子として含み、
前記ヘテロ不飽和化合物は、シアノ基（−ＣＮ）、ニトロ基（−ＮＯ2 ）およびアミノ基（−ＮＨ2 ）のうちの少なくとも１種を含む、
上記（２）記載の二次電池。
（４）
前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（１）〜式（３）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
上記（３）記載の二次電池。
Figure 2017098851
 （Ｒ１〜Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ８およびＲ９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ４は、（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ７は、（１＋ｎ２）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ２）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１０は、（１＋ｎ３）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ３）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１１は、（１＋ｎ４）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ４）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ｎ１〜ｎ４のそれぞれは、１以上の整数である。ただし、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ１０およびＲ１１のそれぞれは、なくてもよい。）
（５）
前記ヘテロ不飽和化合物は、前記硫黄原子を構成原子として含み、
前記ヘテロ不飽和化合物は、スルホン酸基（−ＳＯ3 Ｈ）および下記の式（１０）で表されるスルホン酸基誘導体のうちの少なくとも１種を含む、
上記（２）記載の二次電池。
−ＳＯ3 −Ｒ１００ ・・・（１０）
（Ｒ１００は、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
（６）
前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（１１）〜式（１３）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
上記（５）記載の二次電池。
Figure 2017098851
 （Ｒ２１〜Ｒ２３、Ｒ２５〜Ｒ２７、Ｒ２９〜Ｒ３１、Ｒ３４およびＲ３５のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、なくてもよい。）
（７）
前記ヘテロ不飽和化合物は、前記リン原子を構成原子として含み、
前記ヘテロ不飽和化合物は、リン酸基（−Ｈ2 ＰＯ4 ）および下記の式（１９）で表されるリン酸基誘導体のうちの少なくとも１種を含む、
上記（２）記載の二次電池。
−Ｒ１０１Ｒ１０２ＰＯ4 ・・・（１９）
（Ｒ１０１およびＲ１０２のそれぞれは、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
（８）
前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（２０）〜式（２２）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
上記（７）記載の二次電池。
Figure 2017098851
 （Ｒ５１〜Ｒ５３、Ｒ５５〜Ｒ５８、Ｒ６０〜Ｒ６３およびＲ６６〜Ｒ６９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、なくてもよい。）
（９）
前記共重合体における前記フッ化ビニリデンの共重合量は、７０重量％〜９８．９重量％であり、
前記共重合体における前記ヘキサフルオロプロピレンの共重合量は、１重量％〜２０重量％であり、
前記共重合体における前記ヘテロ不飽和化合物の共重合量は、０．１重量％〜１０重量％である、
上記（１）ないし（８）のいずれかに記載の二次電池。
（１０）
前記共重合体は、さらに、マレイン酸モノメチル、トリフルオロエチレンおよびクロロトリフルオロエチレンのうちの少なくとも１種を成分として含む、
上記（１）ないし（９）のいずれかに記載の二次電池。
（１１）
前記電解質層は、さらに、複数の無機粒子を含み、
前記複数の無機粒子は、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタンおよび酸化マグネシウムのうちの少なくとも１種を含む、
上記（１）ないし（１０）のいずれかに記載の二次電池。
（１２）
前記電解液は、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸エチルメチルおよび炭酸メチルプロピルのうちの少なくとも１種を含む、
上記（１）ないし（１１）のいずれかに記載の二次電池。
（１３）
前記電解液は、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、過塩素酸リチウムおよび六フッ化ヒ酸リチウムのうちの少なくとも１種を含む、
上記（１）ないし（１２）のいずれかに記載の二次電池。
（１４）
前記電解液は、不飽和環状炭酸エステル、ハロゲン化炭酸エステル、スルホン酸エステル、酸無水物、ジシアノ化合物、ジイソシアネート化合物、リン酸エステルおよび炭素間三重結合を有する鎖状化合物のうちの少なくとも１種を含み、
前記不飽和環状炭酸エステルは、炭酸ビニレン、炭酸ビニルエチレンおよび炭酸メチルビニレンのうちの少なくとも１種を含み、
前記ハロゲン化炭酸エステルは、４−フルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オン、４，５−ジフルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オン、炭酸フルオロメチルメチル、炭酸ビス（フルオロメチル）および炭酸ジフルオロメチルメチルのうちの少なくとも１種を含み、
前記スルホン酸エステルは１，３−プロパンスルトンおよび１，３−プロペンスルトンのうちの少なくとも１種を含み、
前記酸無水物は、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水マレイン酸、無水エタンジスルホン酸、無水プロパンジスルホン酸、無水スルホ安息香酸、無水スルホプロピオン酸および無水スルホ酪酸のうちの少なくとも１種を含み、
前記ジシアノ化合物は、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリルおよびフタロニトリルのうちの少なくとも１種を含み、
前記ジイソシアネート化合物は、ヘキサメチレンジイソシアネートを含み、
前記リン酸エステルは、リン酸トリメチルおよびリン酸トリエチルのうちの少なくとも一方を含み、
前記炭素間三重結合を有する鎖状化合物は、炭酸プロパルギルメチルおよびメチルスルホン酸プロパルギルのうちの少なくとも一方を含む、
上記（１）ないし（１３）のいずれかに記載の二次電池。
（１５）
リチウムイオン二次電池である、
上記（１）ないし（１４）のいずれかに記載の二次電池。
（１６）
上記（１）ないし（１５）のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池の動作を制御する制御部と、
前記制御部の指示に応じて前記二次電池の動作を切り換えるスイッチ部と
を備えた、電池パック。
（１７）
上記（１）ないし（１５）のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
前記駆動力に応じて駆動する駆動部と、
前記二次電池の動作を制御する制御部と
を備えた、電動車両。
（１８）
上記（１）ないし（１５）のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から電力を供給される１または２以上の電気機器と、
前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
を備えた、電力貯蔵システム。
（１９）
上記（１）ないし（１５）のいずれかに記載の二次電池と、
前記二次電池から電力を供給される可動部と
を備えた、電動工具。
（２０）
上記（１）ないし（１５）のいずれかに記載の二次電池を電力供給源として備えた、電子機器。
本出願は、日本国特許庁において２０１５年１２月７日に出願された日本特許出願番号第２０１５−２３８４３２号を基礎として優先権を主張するものであり、この出願のすべての内容を参照によって本出願に援用する。
当業者であれば、設計上の要件や他の要因に応じて、種々の修正、コンビネーション、サブコンビネーション、および変更を想到し得るが、それらは添付の請求の範囲の趣旨やその均等物の範囲に含まれるものであることが理解される。

Claims (20)

  1. 正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、二次電池。
  2. 前記ヘテロ不飽和化合物は、窒素原子（Ｎ）、硫黄原子（Ｓ）およびリン原子（Ｐ）のうちの少なくとも１種を構成原子として含む、
    請求項１記載の二次電池。
  3. 前記ヘテロ不飽和化合物は、前記窒素原子を構成原子として含み、
    前記ヘテロ不飽和化合物は、シアノ基（−ＣＮ）、ニトロ基（−ＮＯ2 ）およびアミノ基（−ＮＨ2 ）のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項２記載の二次電池。
  4. 前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（１）〜式（３）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項３記載の二次電池。
    Figure 2017098851
     （Ｒ１〜Ｒ３、Ｒ５、Ｒ６、Ｒ８およびＲ９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ４は、（１＋ｎ１）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ１）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ７は、（１＋ｎ２）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ２）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１０は、（１＋ｎ３）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ３）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ１１は、（１＋ｎ４）価の酸素含有炭化水素基および（１＋ｎ４）価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ｎ１〜ｎ４のそれぞれは、１以上の整数である。ただし、Ｒ４、Ｒ７、Ｒ１０およびＲ１１のそれぞれは、なくてもよい。）
  5. 前記ヘテロ不飽和化合物は、前記硫黄原子を構成原子として含み、
    前記ヘテロ不飽和化合物は、スルホン酸基（−ＳＯ3 Ｈ）および下記の式（１０）で表されるスルホン酸基誘導体のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項２記載の二次電池。
    −ＳＯ3 −Ｒ１００ ・・・（１０）
    （Ｒ１００は、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
  6. 前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（１１）〜式（１３）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項５記載の二次電池。
    Figure 2017098851
     （Ｒ２１〜Ｒ２３、Ｒ２５〜Ｒ２７、Ｒ２９〜Ｒ３１、Ｒ３４およびＲ３５のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ２４、Ｒ２８、Ｒ３２およびＲ３３のそれぞれは、なくてもよい。）
  7. 前記ヘテロ不飽和化合物は、前記リン原子を構成原子として含み、
    前記ヘテロ不飽和化合物は、リン酸基（−Ｈ2 ＰＯ4 ）および下記の式（１９）で表されるリン酸基誘導体のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項２記載の二次電池。
    −Ｒ１０１Ｒ１０２ＰＯ4 ・・・（１９）
    （Ｒ１０１およびＲ１０２のそれぞれは、１価の炭化水素基、１価の酸素含有炭化水素基、１価のハロゲン化炭化水素基および１価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。）
  8. 前記ヘテロ不飽和化合物は、下記の式（２０）〜式（２２）のそれぞれで表される化合物のうちの少なくとも１種を含む、
    請求項７記載の二次電池。
    Figure 2017098851
     （Ｒ５１〜Ｒ５３、Ｒ５５〜Ｒ５８、Ｒ６０〜Ｒ６３およびＲ６６〜Ｒ６９のそれぞれは、水素基、１価の炭化水素基および１価のハロゲン化炭化水素基のうちのいずれかである。Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、２価の酸素含有炭化水素基および２価のハロゲン化酸素含有炭化水素基のうちのいずれかである。ただし、Ｒ５４、Ｒ５９、Ｒ６４およびＲ６５のそれぞれは、なくてもよい。）
  9. 前記共重合体における前記フッ化ビニリデンの共重合量は、７０重量％〜９８．９重量％であり、
    前記共重合体における前記ヘキサフルオロプロピレンの共重合量は、１重量％〜２０重量％であり、
    前記共重合体における前記ヘテロ不飽和化合物の共重合量は、０．１重量％〜１０重量％である、
    請求項１記載の二次電池。
  10. 前記共重合体は、さらに、マレイン酸モノメチル、トリフルオロエチレンおよびクロロトリフルオロエチレンのうちの少なくとも１種を成分として含む、
    請求項１記載の二次電池。
  11. 前記電解質層は、さらに、複数の無機粒子を含み、
    前記複数の無機粒子は、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、酸化チタンおよび酸化マグネシウムのうちの少なくとも１種を含む、
    請求項１記載の二次電池。
  12. 前記電解液は、炭酸エチレン、炭酸プロピレン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭酸エチルメチルおよび炭酸メチルプロピルのうちの少なくとも１種を含む、
    請求項１記載の二次電池。
  13. 前記電解液は、六フッ化リン酸リチウム、四フッ化ホウ酸リチウム、過塩素酸リチウムおよび六フッ化ヒ酸リチウムのうちの少なくとも１種を含む、
    請求項１記載の二次電池。
  14. 前記電解液は、不飽和環状炭酸エステル、ハロゲン化炭酸エステル、スルホン酸エステル、酸無水物、ジシアノ化合物、ジイソシアネート化合物、リン酸エステルおよび炭素間三重結合を有する鎖状化合物のうちの少なくとも１種を含み、
    前記不飽和環状炭酸エステルは、炭酸ビニレン、炭酸ビニルエチレンおよび炭酸メチレンエチレンのうちの少なくとも１種を含み、
    前記ハロゲン化炭酸エステルは、４−フルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オン、４，５−ジフルオロ−１，３−ジオキソラン−２−オン、炭酸フルオロメチルメチル、炭酸ビス（フルオロメチル）および炭酸ジフルオロメチルメチルのうちの少なくとも１種を含み、
    前記スルホン酸エステルは１，３−プロパンスルトンおよび１，３−プロペンスルトンのうちの少なくとも１種を含み、
    前記酸無水物は、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水マレイン酸、無水エタンジスルホン酸、無水プロパンジスルホン酸、無水スルホ安息香酸、無水スルホプロピオン酸および無水スルホ酪酸のうちの少なくとも１種を含み、
    前記ジシアノ化合物は、スクシノニトリル、グルタロニトリル、アジポニトリルおよびフタロニトリルのうちの少なくとも１種を含み、
    前記ジイソシアネート化合物は、ヘキサメチレンジイソシアネートを含み、
    前記リン酸エステルは、リン酸トリメチルおよびリン酸トリエチルのうちの少なくとも一方を含み、
    前記炭素間三重結合を有する鎖状化合物は、炭酸プロパルギルメチルおよびメチルスルホン酸プロパルギルのうちの少なくとも一方を含む、
    請求項１記載の二次電池。
  15. リチウムイオン二次電池である、
    請求項１記載の二次電池。
  16. 二次電池と、
    前記二次電池の動作を制御する制御部と、
    前記制御部の指示に応じて前記二次電池の動作を切り換えるスイッチ部と
    を備え、
    前記二次電池は、
    正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、電池パック。
  17. 二次電池と、
    前記二次電池から供給された電力を駆動力に変換する変換部と、
    前記駆動力に応じて駆動する駆動部と、
    前記二次電池の動作を制御する制御部と
    を備え、
    前記二次電池は、
    正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、電動車両。
  18. 二次電池と、
    前記二次電池から電力を供給される１または２以上の電気機器と、
    前記二次電池からの前記電気機器に対する電力供給を制御する制御部と
    を備え、
    前記二次電池は、
    正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、電力貯蔵システム。
  19. 二次電池と、
    前記二次電池から電力を供給される可動部と
    を備え、
    前記二次電池は、
    正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、電動工具。
  20. 二次電池を電力供給源として備え、
    前記二次電池は、
    正極と、
    負極と、
    電解液と、フッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンとヘテロ不飽和化合物とを成分として含む共重合体と、を含む電解質層と
    を備えた、電子機器。
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