JPWO2016121191A1 - 強化繊維複合材料 - Google Patents

Abstract

少なくとも不連続強化繊維集合体を含む不連続強化繊維とマトリックス樹脂とからなる強化繊維複合材料であって、不連続強化繊維集合体を２次元投影した際の、不連続強化繊維の配向方向に対して交差する方向の不連続強化繊維集合体の幅が最も拡幅された最拡幅部が該不連続強化繊維集合体の両端部を除く位置に存在し、該最拡幅部におけるアスペクト比（不連続強化繊維集合体の幅／不連続強化繊維集合体の厚み）が不連続強化繊維集合体の少なくとも一方の端部におけるアスペクト比の１．３倍以上である不連続強化繊維集合体（Ａ）が、不連続強化繊維中に少なくとも５重量％以上含まれている強化繊維複合材料。成形の際の高流動性と高い機械特性を高いレベルで両立させることが可能であり、特に流動成形時に優れた流動性、２次元等方性を示す最適な条件を備えた強化繊維複合材料を提供できる。

Description

本発明は、不連続強化繊維とマトリックス樹脂からなる強化繊維複合材料に関し、特に、不連続強化繊維が従来にない特定の集合体形態で強化繊維複合材料中に含まれることで、２次元等方性、均一性に優れ、それを用いて成形品を作製する場合に高い流動性と機械特性を両立できるようにした強化繊維複合材料に関する。

強化繊維とマトリックス樹脂からなる強化繊維複合材料は、高い機械特性が得られることから、種々の成形品の製造に用いられ、様々な分野で需要は年々増加している。

高機能特性を有する強化繊維複合材料の成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維にマトリックス樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することによりマトリックス樹脂を硬化させた連続繊維強化複合材料を成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。また、近年では生産効率の向上を目的として、あらかじめ部材形状に賦形した連続繊維基材にマトリックス樹脂を含浸および硬化させるＲＴＭ（レジントランスファーモールディング）成形等も行われている。これらの成形法により得られた強化繊維複合材料は、連続繊維である所以優れた力学物性を有する。また、連続繊維は規則的な配列であるため、基材の配置により必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で連続繊維である所以３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。

３次元形状等の複雑な形状に適した成形方法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）やスタンパブルシートを用いた成形等がある。ＳＭＣ成形品は、強化繊維のストランドを例えば繊維長が２５ｍｍ程度になるように繊維直交方向に切断し、このチョップドストランドに熱硬化性樹脂であるマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたシート状基材（ＳＭＣ）を、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより得られる。スタンパブルシート成形品は、例えば２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドや不連続の強化繊維よりなる不織布マット等に熱可塑性樹脂を含浸させたシート状基材（スタンパブルシート）を一度赤外線ヒーター等で熱可塑性樹脂の融点以上に加熱し、所定の温度の金型にて冷却加圧することにより得られる。

多くの場合、加圧前にＳＭＣやスタンパブルシートを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動により３次元形状等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣやスタンパブルシートはそのシート化工程において、チョップドストランドや不織布マットの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学物性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。さらには、その分布ムラ、配向ムラにより、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなる。

上述のような材料の欠点を埋めるべく、例えば特許文献１、２には、炭素繊維束を一度拡幅した後に幅方向に分割し、カットすることで不連続炭素繊維マット中の特定の炭素繊維束の重量平均繊維幅を規定した炭素繊維マットが提案されている。しかしながら、この特許文献１、２に記載されているような、炭素繊維束を幅方向に分割すると、得られる炭素繊維複合材料中の炭素繊維同士の接点数増加につながり、流動性が悪化する。また、炭素繊維マット中の幅および厚みが繊維集合体の長手方向（繊維長方向）に対して、断面形状が矩形状や楕円状からなるほぼ均一な柱状体であることが前提となっており、繊維幅が細い炭素繊維マットは、繊維厚みが薄いほどそれを用いて製造した炭素繊維複合材料成形品の機械特性には優れるが、成形の際の流動性が低く、成形性に劣る。これは、強化繊維である炭素繊維が十分に分散しているため応力が集中しににくく、炭素繊維の補強効果が十分発揮される一方、炭素繊維同士が交差してお互いの動きを制約して動きにくくなるためである。

また、繊維幅が広い炭素繊維マットは、繊維同士の接触面積が広くなりやすく、お互いの動きを制約して動きにくくなるため、成形の際の流動性が発現しにくく、成形性に劣る。また、繊維厚みが厚いほど、それを用いて製造した炭素繊維複合材料成形品の成形の際の流動性に優れるが、リブ等の複雑な形状や厚みが薄い成形体を成形する金型への追従性に劣り、機械特性が低い。これは、炭素繊維束が太いため、炭素繊維同士がネットワークを形成していないため、流動初期には動きやすいが、リブ等の複雑な形状や厚みが薄い成形体を成形する際に炭素繊維束同士が交絡し、マトリックス樹脂の流動を阻害するうえに、炭素繊維束の端部に応力集中しやすいためである。

また、特許文献３は、ストランドを開繊させた後に裁断し、熱硬化性樹脂を含浸させた炭素繊維複合材料およびその製造方法について述べられているが、前記特許文献１、２と同様に、炭素繊維幅および厚みが繊維集合体の長手方向（繊維長方向）に対して、断面がほぼ矩形状のほぼ均一な柱状体であることが前提となっており、繊維幅が広い炭素繊維シートは、繊維厚みが厚いほど、それを用いて製造した炭素繊維複合材料成形品の成形の際の流動性に優れるが、リブ等の複雑な形状や厚みが薄い成形体を成形する金型への追従性に劣り、機械特性が低い。また、繊維厚みが薄いほど、それを用いて製造した炭素繊維複合材料成形品の機械特性に優れるが、流動性に劣る。

ＷＯ２０１４／２０１３１５号公報 ＷＯ２０１４／０２１３１６号公報 特開２００８-２５４１９１号公報

そこで本発明の課題は、従来の強化繊維と樹脂からなる強化繊維複合材料では達成できなかった、成形の際の高流動性と高い機械特性を高いレベルで両立させることが可能であり、特に流動成形時に優れた流動性、優れた機械特性を示す最適な条件を備えた強化繊維複合材料を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明に係る強化繊維複合材料は、少なくとも不連続強化繊維集合体を含む不連続強化繊維とマトリックス樹脂とからなる強化繊維複合材料であって、前記不連続強化繊維集合体を２次元投影した際の、該不連続強化繊維の配向方向（後述の図１（Ｂ）に示す不連続強化繊維集合体の両端部の中点を線形に結んだ方向）に対して交差する方向の該不連続強化繊維集合体の幅が最も拡幅された最拡幅部が該不連続強化繊維集合体の両端部を除く位置に存在し、該最拡幅部におけるアスペクト比（後述の図１（Ｃ）、（Ｄ）に示す、不連続強化繊維集合体の幅ｍ／不連続強化繊維集合体の厚みｈ）が前記不連続強化繊維集合体の少なくとも一方の端部におけるアスペクト比（後述の図１（Ｃ）、（Ｄ）に示す、不連続強化繊維集合体の幅Ｍ_ｎ／不連続強化繊維集合体の厚みＨ_ｎ ここで、ｎは不連続強化繊維集合体のいずれか一方の端部の位置を示し、ｎ＝１または２）の１．３倍以上である不連続強化繊維集合体（Ａ）が、前記不連続強化繊維中に少なくとも５重量％以上含まれることを特徴とするものからなる。

このような本発明に係る強化繊維複合材料においては、通常マトリックス樹脂中に強化繊維が入ると成形の際に複合材料の流動性が低下するが、その流動性の低下は不連続強化繊維が集合体形態である不連続強化繊維の配合量を増やすことで抑制でき、良好な流動性の実現が可能となる。しかし、不連続強化繊維集合体が、例えば、長手方向に対する断面形状が矩形や略円形からなる柱状体のように、不連続強化繊維集合体の長手方向（繊維配向方向）に対して集合体の幅および厚みが一定の場合であると、集合体の幅が広い場合は流動性に優れるが、局部的に２次元等方性になりにくい傾向がある。また、集合体の幅が狭い場合は２次元等方性になりやすいが流動性に劣る傾向がある。すなわち、良好な流動性を重視した不連続強化繊維集合体の最適な形態と、２次元等方性を重視した不連続強化繊維集合体の最適な形態とは、必ずしも同じ形態とはならないこと等を総合的に考慮し、特に良好な流動性と２次元等方性とをバランス良く両立させるように強化繊維複合材料中の不連続強化繊維の構造を最適化したものである。

高い流動性と２次元等方性を発現するために、不連続強化繊維中に含まれる不連続強化繊維集合体（Ａ）の該最拡幅部におけるアスペクト比は少なくとも一方の端部におけるアスペクト比の１．３倍以上２０倍以下であることが好ましく、さらに好ましくは１．５倍以上であり、よりさらに好ましくは２倍以上である。不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部アスペクト比が端部に対して大きくなることで、マトリックス樹脂が不連続強化繊維集合体（Ａ）内に含浸しやすいため、強度、弾性率を発現しやすくなる。さらに、繊維集合体の長手方向（繊維長方向）に対する強化繊維幅および厚みが、長手方向に対する断面形状が矩形や略円形からなる柱状体よりも、より多方向に繊維が配向しているため、得られる強化繊維複合材料がより２次元等方性となりやすい。

また、詳細は後述するように、不連続強化繊維集合体（Ａ）は、端部で強化繊維同士の絡まりや強化繊維に付着しているサイジング剤等によって一体化されている。このため、流動成形時、特には流動開始時に集合体単位で流動を開始し、流動中に過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害するブリッジを形成しても、最拡幅部で部分的に分繊および開繊されていることでマトリックス樹脂のせん断力によって、最拡幅部が起点となり、不連続強化繊維集合体（Ａ）が分繊および開繊されながら流動しやすく、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現する。

不連続強化繊維集合体（Ａ）は最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の端部アスペクト比に対して１．３倍を下回ると、流動成形時に不連続強化繊維集合体（Ａ）に分繊および開繊が起きにくく、過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害し、流動性悪化につながり、２０倍を超えるとなると過度に拡幅を与え、不連続強化繊維集合体（Ａ）の毛羽立ちや繊維切れに繋がり強度の低下に繋がる。

強化繊維複合材料中に含まれる不連続強化繊維集合体（Ａ）は強化繊維複合材料中に含まれる不連続強化繊維全量に対して少なくとも５重量％以上１００％以下であることが好ましく、より好ましくは１０重量％以上であり、更に好ましくは２０重量％以上である。５重量％未満であると不連続強化繊維集合体（Ａ）による高い流動性および２次元等方性発現効果が不十分である。本発明の不連続強化繊維集合体（Ａ）は毛羽等の単糸がチョップドストランドおよびチョップドストランドを拡幅および分繊したチョップドストランドに付着したチョップドストランドではなく、両端部を除く箇所を意図的に分繊及び拡幅させた不連続強化繊維集合体である。

より高い流動性と２次元等方性を発現するために、上記不連続強化繊維集合体（Ａ）として、最拡幅部のアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体を含むことが好ましく、３０を超え、５００未満であることがより好ましい。不連続強化繊維集合体の最拡幅部のアスペクト比が３０以下であると流動成形時に不連続強化繊維集合体（Ａ）に分繊および開繊が起きにくく、過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害し、流動性悪化につながり、５００以上となると拡幅を過度に与えてしまい、不連続強化繊維集合体（Ａ）の毛羽立ちや繊維切れに繋がり強度の低下に繋がる。

また、より確実に高い流動性を発現するために、上記不連続強化繊維集合体（Ａ）の２次元投影した際の少なくとも一方の端部の幅と、該不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部の幅に対して、最拡幅部幅／端部幅が１．３以上である不連続強化繊維集合体を含むことが好ましく、１．３以上５０未満であることがより好ましい。更に好ましくは１．５以上であり、より更に好ましくは１．７以上であることが好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部の幅が端部の集合体幅に対して、最拡幅部幅／端部幅が１．３未満であると、流動成形時に不連続強化繊維集合体（Ａ）に分繊および開繊が起きにくく、過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害し、流動性悪化につながり、５０以上となると拡幅を過度に与えてしまい、不連続強化繊維集合体（Ａ）の毛羽立ちや繊維切れに繋がり強度の低下に繋がる。

更に、確実に高い流動性を発現するために、不連続繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部における厚みが不連続繊維集合体（Ａ）の最拡幅部の厚みに対して、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体を含むことが好ましく、１．２以上１００未満であることがより好ましい。更に好ましくは１．５以上である。不連続繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部の厚みが最拡幅部の厚みに対して、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２未満となると、流動成形時に不連続強化繊維集合体（Ａ）に分繊および開繊が起きにくく、過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害し、流動性悪化につながり、端部厚み／最拡幅部厚みが１００以上となると、拡幅を過度に与えてしまい、不連続強化繊維集合体（Ａ）の毛羽立ちや繊維切れに繋がり強度の低下に繋がる。

更に、流動性と２次元等方性をバランス良く両立させるために、不連続繊維集合体（Ａ）の少なくとも片側端部幅と最拡幅部の幅から算出した拡幅角度が５°を超える不連続強化繊維集合体を含むことが好ましく、拡幅角度が５°を超え９０°未満であることがより好ましい。ここで、
拡幅角度＝ｔａｎ^−１｛（最拡幅部の幅−端部の幅）／２／端部と最拡幅部間距離｝
である。更に好ましくは８°を超え８５°未満であることである。拡幅角度が５°以下であると、不連続繊維が集合体単位で同一方向に配向し、２次元等方性発現が不十分であり、９０°を超えると拡幅を過度に与えてしまい、不連続強化繊維集合体（Ａ）の毛羽立ちや繊維切れに繋がり強度の低下に繋がる。

また、強度と流動性をバランス良く両立させるために、不連続強化繊維の数平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ未満であることが好ましい。数平均繊維長が５ｍｍを下回ると強度低下につながり、数平均繊維長が１００ｍｍ以上になると強化繊維の繊維間の接点数が増加し、流動性悪化につながる。

また、確実に強度を発現させるために、不連続強化繊維集合体（Ａ）の両端部が不連続繊維集合体の長手方向（後述の図３に示す不連続強化繊維集合体の両端部の中点を線形に結んだ方向で繊維配向方向）に対して、２°〜３０°の角度θを持たせてカットされていることが好ましい。角度θを持たせてカットすることで、不連続強化繊維集合体（Ａ）端部の強化繊維表面積が増加し、不連続強化繊維の端部に集中する応力が緩和され、強化繊維複合材料の強度が発現する。

本発明に係る強化繊維複合材料において、不連続強化繊維としては、繊維強化複合材料を成形するために用いられる使用されるあらゆる強化繊維の使用が可能であるが、特に本発明は、不連続強化繊維が炭素繊維からなる場合、不連続強化繊維として炭素繊維が含まれる場合に好適なものである。

このように、本発明に係る強化繊維複合材料によれば、成形時の優れた流動性と成形品の高い機械特性、２次元等方性の全てをバランス良く達成できる優れた強化繊維複合材料を提供することができる。

（Ａ）は本発明で用いられる不連続強化繊維集合体の一例を示す斜視図を、（Ｂ）は、（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体の（Ｂ）方向への（水平面への）投影図で、繊維配向方向の一例を示したものを、（Ｃ）は、（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体の（Ｂ）方向への（水平面への）２次元投影図を、（Ｄ）は、（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体の（Ｃ）方向投影図を、それぞれ示している。 本発明で用いられる不連続強化繊維シート製造装置の一例を示す概略構成図である。 本発明における不連続強化繊維集合体の端部が角度θを持たせてカットされている一例を示す概略２次元投影図である。 本発明における不連続強化繊維集合体の端部および最拡幅部の厚み測定箇所の例を示す概略２次元投影図である。

以下に、本発明について、実施例、比較例とともに詳細に説明する。
はじめに、本発明の態様および本発明において特に好ましい態様について説明する。
本発明に係る強化繊維複合材料においては、強化繊維複合材料は不連続強化繊維とマトリックス樹脂から構成される。不連続強化繊維は少なくとも不連続強化繊維集合体（Ａ）を所定の割合含み、不連続強化繊維集合体（Ａ）は図１に示すような所定の集合体形状となることを特徴としている。図１において、図１（Ａ）はこのような所定の集合体形状の一例に係る形状の不連続強化繊維集合体（Ａ）１を示しており、図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体（Ａ）１の（Ｂ）方向への（水平面への）投影図５で、不連続強化繊維集合体（Ａ）１の最拡幅部２、片側端部３、４、繊維配向方向６、端部３、４の中点７を示している。図１（Ｃ）は、同様に図１（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体（Ａ）１の（Ｂ）方向への（水平面への）２次元投影図５で、最拡幅部２の幅をｍ、最拡幅部２から各端部３、４までの距離Ｌ_１、Ｌ_２、各端部３、４の幅Ｍ_１、Ｍ_２を示しており、図１（Ｄ）は、図１（Ａ）に示した不連続強化繊維集合体（Ａ）１の（Ｃ）方向からの投影図８で、最拡幅部２の厚みをｈ、各端部３、４の厚みＨ_ｎ（ｎ＝１，２）を示している。

本発明に係る不連続強化繊維集合体（Ａ）は、不連続強化繊維集合体を２次元投影した際の、該不連続強化繊維の配向方向に対して交差する方向の該不連続強化繊維集合体幅が最も拡幅された最拡幅部が該不連続強化繊維集合体の両端部を除く位置に存在し、該最拡幅部におけるアスペクト比（不連続強化繊維集合体の幅／不連続強化繊維集合体の厚み）が前記不連続強化繊維集合体の少なくとも一方の端部におけるアスペクト比の１．３倍以上であることが重要である。不連続強化繊維集合体（Ａ）は、最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の片側端部のアスペクト比に対して１．３倍以上２０倍以下であることが好ましく、さらに好ましくは１．５倍以上であり、よりさらに好ましくは２倍以上である。

最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の片側端部のアスペクト比に対して１．３倍以上となることで、マトリックス樹脂が不連続強化繊維集合体（Ａ）内に含浸しやすいため、強度、弾性率を発現しやすく、かつ該不連続強化繊維集合体（Ａ）は断面形状が矩形や略円形からなる柱状体よりも、不連続強化繊維集合体（Ａ）中の繊維がより多方向に配向しているため、得られる強化繊維複合材料がより２次元等方性となりやすい。また、不連続強化繊維集合体（Ａ）が両端部で強化繊維同士の絡まりや強化繊維に付着しているサイジング剤等によって一体化されているため、流動成形時、特には流動開始時に集合体単位で流動を開始し、流動中に過度に不連続繊維集合体同士が交絡し合い、マトリックス樹脂の流れを阻害しても、最拡幅部で部分的に分繊および開繊されていることでマトリックス樹脂のせん断力によって、最拡幅部が起点となり、不連続強化繊維集合体（Ａ）が分繊および開繊されながら流動しやすく、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現する。

また、最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の片側端部のアスペクト比に対して２０倍以下であることで、不連続強化繊維集合体が、拡幅による毛羽立ちや繊維切れが生じにくく、強度低下を抑制できる。さらに、流動成形時、具体的には不連続強化繊維集合体単位で流動を開始した際、最拡幅部が分繊および開繊されていることで、最拡幅部が起点となり、不連続強化繊維集合体（Ａ）がマトリックス樹脂によるせん断力により開繊および分繊されながら流動することで、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現する。そのうえ、リブ等の複雑な形状であっても、流動中に不連続強化繊維集合体（Ａ）から開繊および分繊された不連続繊維が複雑形状に沿って流入しやすくなり、優れた成形性を発現する。

強化繊維複合材料中に含まれる不連続強化繊維集合体（Ａ）は強化繊維複合材料中に含まれる不連続強化繊維全量に対して少なくとも５重量％以上含まれることが重要である。不連続強化繊維集合体（Ａ）は強化繊維複合材料中に含まれる不連続強化繊維全量に対して、５重量％以上１００％以下であることが好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）が不連続強化繊維全量に対して少なくとも５重量％以上含まれることで、不連続強化繊維集合体（Ａ）による高い流動性および２次元等方性発現効果が十分に発揮される。不連続強化繊維集合体（Ａ）はより好ましくは１０重量％以上であり、更に好ましくは２０重量％以上である。

不連続強化繊維は、不連続強化繊維集合体（Ａ）以外に、不連続強化繊維シートを作成する際にできた単糸レベルまで開繊した不連続強化繊維やストランドをそのままカットしたチョップドストランド、チョップドストランドが幅方向に分割された分繊チョップドストランド、両端部を除く位置が部分的に分割および拡幅されているが、集合体形状を満たさないチョップドストランド、チョップドストランド全体が拡幅された拡幅チョップドストランド、チョップドストランド全体が拡幅され、分割された拡幅分割ストランドなどを含んでいてもよい。

また、不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部のアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体を含むことが好ましい。また、アスペクト比は、３０を超え５００未満である不連続強化繊維集合体を含むことがより好ましい。最拡幅部のアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体を含むことで、より多方向に繊維が配向するため、得られる強化繊維複合材料がより２次元等方性となりやすい。また、最拡幅部のアスペクト比が５００未満である不連続強化繊維集合体を含むことで、不連続強化繊維集合体に、拡幅による毛羽立ちや繊維切れが生じにくく、強度低下を抑制できる。なお、アスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体は、不連続強化繊維集合体（Ａ）全体に対して５０％以上占めることが好ましく、より好ましくは８０％以上、９０％以上占めることがさらに好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）の殆どがアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体で構成されることにより、前述したような、強化繊維複合材料を２次元等方性にしやすい効果を発揮することができる。

上記不連続強化繊維集合体（Ａ）は少なくとも一方の端部幅 （図１（Ｃ）におけるＭ_１またはＭ_２）と、該不連続強化繊維集合体（Ａ）の長手方向における最拡幅部の幅（図１（Ｃ）におけるｍ）に対して、最拡幅部幅／端部幅が１．３以上である不連続強化繊維集合体を含むことが好ましい。また、最拡幅部幅／端部幅が１．３倍以上５０未満である不連続強化繊維集合体を含むことがより好ましい。最拡幅部幅／端部幅が１．３倍以上に広がる不連続強化繊維集合体を含むことで、流動成形時、具体的には不連続強化繊維集合体単位で流動を開始した際、最拡幅部が分繊および開繊されていることで、最拡幅部が起点となり、不連続強化繊維集合体（Ａ）がマトリックス樹脂によるせん断力により開繊および分繊されながら流動することで、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現しやすい。また、最拡幅部幅／端部幅が５０倍未満である不連続強化繊維集合体を含むことで、不連続強化繊維集合体が、拡幅による毛羽立ちや繊維切れが生じにくく、強度低下を抑制できる。より好ましくは最拡幅部幅／端部幅が１．５以上であり、更に好ましくは１．７以上であることが好ましい。

なお、最拡幅部幅／端部幅が１．３倍以上である不連続強化繊維集合体は、不連続強化繊維集合体（Ａ）に対して５０％以上占めることが好ましく、より好ましくは８０％以上、９０％以上占めることがさらに好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）の殆どが最拡幅部幅／端部幅が１．３倍以上である不連続強化繊維集合体で構成されることにより、前述したような、優れた流動性を発現する効果を発揮することができる。

上記不連続強化繊維集合体（Ａ）は少なくとも一方の端部厚み（図１（Ｄ）におけるＨ_１またはＨ_２）が最拡幅部厚み（図１（Ｄ）におけるｈ）対して、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体を含むことが好ましい。また、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上１００未満である不連続強化繊維集合体を含むことがより好ましい。端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体を含むことで、流動成形時、具体的には不連続強化繊維集合体単位で流動を開始した際、最拡幅部が分繊および開繊されていることで、最拡幅部が起点となり、不連続強化繊維集合体（Ａ）がマトリックス樹脂によるせん断力により開繊および分繊されながら流動することで、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現しやすい。また、端部厚み／最拡幅部厚みが１００未満である不連続強化繊維集合体を含むことで不連続強化繊維集合体が、拡幅による毛羽立ちや繊維切れが生じにくく、強度低下を抑制できる。より好ましくは端部厚み／最拡幅部厚みが１．５以上であることが望ましい。なお、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体は、不連続強化繊維集合体（Ａ）に対して５０％以上占めることが好ましく、より好ましくは８０％以上、９０％以上占めることがさらに好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）の殆どが端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体で構成されることにより、前述したような、優れた流動性を発現する効果を発揮することができる。

上記不連続繊維集合体（Ａ）は、少なくとも一方の端部幅と最拡幅部の幅から算出した拡幅角度が５°を超える不連続強化繊維集合体を含むことが好ましい。また、少なくとも一方の端部の幅と最拡幅部の幅から算出した拡幅角度が５°を超え９０°未満である不連続強化繊維集合体を含むことがより好ましい。ここで、
拡幅角度＝ｔａｎ^−１｛（ｍ−Ｍ_ｎ）／２／Ｌ_ｎ｝ （ｍは最拡幅部の幅、Ｌは最拡幅部から片側端部までの距離、ｎは不連続強化繊維集合体のいずれか一方の端部の位置を示し、ｎ＝１または２）
である。拡幅幅が５°を超える不連続強化繊維集合体を含むことで、マトリックス樹脂の流動を阻害することなく、優れた流動性を発現しやすいうえに、より広い範囲に不連続強化繊維が配向するため、得られる強化繊維複合材料がより２次元等方性となるため好ましい。拡幅幅が９０°未満である不連続強化繊維集合体を含むことで、不連続強化繊維集合体が、拡幅による毛羽立ちや繊維切れが生じにくく、強度低下を抑制できる。より好ましくは８°を超え８５°未満である。なお、拡幅幅が５°を超える不連続強化繊維集合体は、不連続強化繊維集合体（Ａ）に対して５０％以上占めることが好ましく、より好ましくは８０％以上、９０％以上占めることがさらに好ましい。不連続強化繊維集合体（Ａ）の殆どが、拡幅幅が５°を超える不連続強化繊維集合体で構成されることにより、前述したような、強化繊維複合材料を２次元等方性にしやすい効果を発揮することができる。

上述した不連続強化繊維集合体の幅や厚みを測定した結果、１つの不連続強化繊維集合体が、例えば、アスペクト比が３０を超え、同時に最拡幅部幅／端部幅が１．３以上であることを満たすこともあり得る。

ここで、本発明において強化繊維複合材料を得るために使用される強化繊維は、特に限定されないが、高強度、高弾性率強化繊維が使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。例えば強化繊維が炭素繊維の場合、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、ピッチ系、レーヨン系などの炭素繊維が挙げられる。得られる成形品の強度と弾性率とのバランスの観点から、ＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。炭素繊維の密度は、１．６５〜１．９５ｇ／ｃｍ^３のものが好ましく、さらには１．７〜１．８５ｇ／ｃｍ^３のものがより好ましい。密度が大きすぎるものは得られる炭素繊維複合材料の軽量性能に劣り、小さすぎるものは、得られる炭素繊維複合材料の機械特性が低くなる場合がある。

また、本発明の強化繊維複合材料を得るためにも用いる強化繊維は、生産性の観点から単糸を収束させた強化繊維ストランドであることが好ましく、強化繊維ストランド中の単糸数が多いものが好ましい。強化繊維ストランドとした場合の単糸数は、１，０００〜１００，０００本の範囲内で使用することができ、とりわけ１０，０００〜７０，０００本の範囲内で使用することが好ましい。強化繊維は、必要に応じて強化繊維ストランドにストランド分繊用スリッター等を用いて所望のストランド数に分割した分繊強化繊維ストランドを所定の長さにカットして用いてもよい。ストランドを所望のストランド数に分繊することで、未処理のストランドに比べ強化繊維複合材料にした際の均一性が向上し、機械特性に優れるため、好ましい例として例示できる。

強化繊維の単糸曲げ剛性としては、例えば強化繊維が炭素繊維の場合、１×１０^−１１〜３．５×１０^−１１Ｐａ・ｍ^４の範囲内にあることが好ましく、より好ましくは２×１０^−１１〜３×１０^−１１Ｐａ・ｍ^４のものが好ましい。単糸曲げ剛性が上記範囲内にあることで、後述する強化繊維集不織布シートを製造する工程において、得られる強化繊維集不織布シートの品質を安定させることができる。

また、強化繊維複合材料を得るために用いる強化繊維ストランドは、マトリックス樹脂との接着性を向上する等の目的で表面処理されていることが好ましい。表面処理の方法としては，電解処理、オゾン処理、紫外線処理等がある。また、強化繊維ストランドの毛羽立ちを防止したり、強化繊維ストランドの収束性を向上させたり、マトリックス樹脂との接着性を向上する等の目的でサイジング剤が付与されていても構わない。サイジング剤としては、特に限定されないが、エポキシ基、ウレタン基、アミノ基、カルボキシル基等の官能基を有する化合物が使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。

ここでサイジング処理とは、表面処理工程と水洗工程などで水に濡れた水分率２０〜８０重量％程度の水濡れ強化繊維ストランドを乾燥させた後にサイジング剤を含有する液体（サイジング液）を付着させる処理方法である。

サイジング剤の付与手段としては特に限定されるものではないが、例えばローラを介してサイジング液に浸漬する方法、サイジング液の付着したローラに接する方法、サイジング液を霧状にして吹き付ける方法などがある。また、バッチ式、連続式いずれでもよいが、生産性がよくばらつきが小さくできる連続式が好ましい。この際、強化繊維ストランドに対するサイジング剤有効成分の付着量が適正範囲内で均一に付着するように、サイジング液濃度、温度、糸条張力などをコントロールすることが好ましい。また、サイジング剤付与時に強化繊維ストランドを超音波で加振させることはより好ましい。

乾燥温度と乾燥時間は化合物の付着量によって調整することができるが、サイジング剤の付与に用いる溶媒の完全な除去、乾燥に要する時間を短くし、一方、サイジング剤の熱劣化を防止し、強化繊維ストランドが固くなって束の拡がり性が悪化するのを防止する観点から、乾燥温度は、１５０℃以上３５０℃以下であることが好ましく、１８０℃以上２５０℃以下であることがより好ましい。

サイジング剤付着量は、強化繊維ストランドのみの質量に対して、０．０１質量％以上１０質量％以下が好ましく、０．０５質量％以上５質量％以下がより好ましく、０．１質量％以上５質量％以下付与することがさらに好ましい。０．０１質量％以下では接着性向上効果が現れにくい。１０質量％以上では、成形品の物性低下させることがある。

本発明において、強化繊維複合材料に用いるマトリックス樹脂としては、熱可塑性樹脂または／および熱硬化性樹脂が用いられる。熱可塑性樹脂としては特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。例示するなら、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等のポリオレフィン系樹脂、ナイロン６樹脂、ナイロン６，６樹脂等のポリアミド系樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリエーテルケトン樹脂、ポリエーテルスルフォン樹脂、芳香族ポリアミド樹脂等を用いることができる。中でも、ポリアミド樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂のいずれかからなることが好ましい。

熱硬化性樹脂としても特に制限は無く、成形品としての機械特性を大きく低下させない範囲で適宜選択することができる。例示するなら、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂、エポキシアクリレート樹脂、ウレタンアクリレート樹脂、フェノシキ樹脂、アルキド樹脂、ウレタン樹脂、マレイミド樹脂、シアネート樹脂などを用いることができる。中でも、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、フェノール樹脂のいずれか、もしくはこれらの混合物からなることが好ましい。熱硬化性樹脂の混合物を用いる際には、混合する熱硬化性樹脂同士は相溶性を有するか、あるいは、親和性の高い方が好ましい。

本発明で用いられる熱硬化性樹脂の粘度は、特に制限はないが常温（２５℃）における樹脂粘度が１００〜１００，０００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。

本発明で使用されるマトリックス樹脂には、本発明の目的が達成できる範囲であればその用途に応じて、熱可塑性樹脂または／および熱硬化性樹脂に、各種の添加剤を加えることもできる。例えば、マイカ、タルク、カオリン、ハイドロタルサイト、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカおよび高分子化合物などの充填材、金属系、金属酸化物系、カーボンブラックおよびグラファイト粉末などの導電性付与材、臭素化樹脂などのハロゲン系難燃剤、三酸化アンチモンや五酸化アンチモンなどのアンチモン系難燃剤、ポリリン酸アンモニウム、芳香族ホスフェートおよび赤燐などのリン系難燃剤、有ホウ酸金属塩、カルボン酸金属塩および芳香族スルホンイミド金属塩などの有機酸金属塩系難燃剤、硼酸亜鉛、亜鉛、酸化亜鉛およびジルコニウム化合物などの無機系難燃剤、シアヌル酸、イソシアヌル酸、メラミン、メラミンシアヌレート、メラミンホスフェートおよび窒素化グアニジンなどの窒素系難燃剤、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）などのフッ素系難燃剤、ポリオルガノシロキサンなどのシリコーン系難燃剤、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物系難燃剤、またその他の難燃剤、酸化カドミウム、酸化亜鉛、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化第一鉄、酸化第二鉄、酸化コバルト、酸化マンガン、酸化モリブデン、酸化スズおよび酸化チタンなどの難燃助剤、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、マイカ、タルクおよびカオリンなどの結晶核剤、リン酸エステルなどの可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、防臭剤、摺動性改質剤、およびポリエーテルエステルアミドなどの帯電防止剤等を添加してもよい。

また、マトリックス樹脂として熱硬化性樹脂を使用する場合は、本発明の目的が達成できる範囲であれば、前述した熱可塑性樹脂、その他の低収縮化剤等の添加物を含ませることができる。

不連続強化繊維シートを得る工程としては、本発明の目的が達成できる範囲であれば特に制限がない。例えば、図２に示すように、強化繊維ストランド２３を搬送する搬送ロール２１、２１、両端部を除く箇所を部分的に拡幅および／または分繊処理するエアヘッド２４、強化繊維ストランド２３を所定の寸法にカットするカッター２２とカッター用台２６、不連続強化繊維をシート状へ集積するコンベア２７を有していることが好ましい一例として例示される。

ここで、搬送ロール２１は、本発明の目的が達成できる範囲であれば特に制限がなく、ロール間でニップして搬送する機構が例示される。この際に片側ロールをメタルロールとし、もう一方のロールをゴムロールにすることが好ましい例として例示される。

エアヘッド２４は本発明の目的が達成できる範囲であれば特に制限はなく、送り出される強化繊維ストランド２３をカットする前に、両端部を除く箇所に間欠的にエアを吹き付ける機構であることが好ましい。間欠的に吹き付けるエアは、本発明の課題を阻害しないかぎり特に制限はなく、０．０１ＭＰａ〜１ＭＰａの範囲が例示される。エアの圧力が弱すぎると不連続強化繊維集合体が部分的に十分拡幅および／または分繊されず、エアの圧力が強すぎると強化繊維間の交絡が解けやすく、不連続強化繊維集合体（Ａ）の形態を得ることができない。また、拡幅の際にニップロール２５でストランドの送り側を固定し、搬送ロール２１によって、予めニップロール２５と搬送ロール２１間距離以上にストランドを送り出し、ストランドを弛ませた状態でエアヘッド２４によって両端部を除く箇所を部分的に拡幅および／または分繊する方法も好ましい例として例示される。

この他にも、送り出される強化繊維ストランドを所定の寸法にカットする前に両端部を除く箇所を分繊用スリッターなどによって物理的に拡幅および／または分繊する方法などが例示される。

強化繊維ストランドを後述するカッター２２へ搬送する角度は、本発明の課題を阻害しないかぎり、特に制限はなく、強化繊維ストランドが搬送される方向を０°方向とし、カットするための刃の向きを、９０°以外の角度を持たせてもよい。９０°以外の角度を持たせる場合は、２°〜３０°の角度が好ましい例として例示される。９０°以外の角度を持たせてカットすることで、ストランド端部における端面の強化繊維表面積が増加し、不連続強化繊維の端部に集中する応力が緩和され、強化繊維複合材料の強度が発現するため、より好ましい例として例示できる。

カッター２２としては、本発明の課題を阻害しないかぎり、特に制限がなく、ギロチン刃式やロータリーカッター式が例示される。前述したように、強化繊維ストランドが搬送される方向に対して、カットするための刃の向きは特に制限されるものではなく、前記強化繊維ストランドを搬送する機構と同様に角度を持たせてもよく、ロータリーカッター式では螺旋状に刃を並べてもよい。

また、強度と流動性をバランス良く両立させるために不連続強化繊維の数平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ未満であることが好ましい。数平均繊維長が５ｍｍを下回ると不連続強化繊維を拡幅する際に繊維間の交絡が解けやすく、強化繊維が十分に分繊してしまい、繊維間の接点数増化につながり、流動性悪化につながる。数平均繊維長が１００ｍｍを超えると強化繊維の繊維間の接点数が増加し、流動性悪化につながる。

不連続強化繊維をシート状へ集積するコンベア２７としては、本発明の課題を阻害しないかぎり特に制限がなく、ＸＹ平面上で自由に走行するメタルワイヤ上に落下する方法が例示できる。ここでメタルワイヤ下にサクションボックスを設置し、ストランド端部を拡幅および分繊させた際に使用したエアまたはカットした不連続強化繊維を散布する際に使用したエアを吸引させ、シートの嵩を低下させてもよい。また、ＸＹ平面上で自由に走行するメタルワイヤの代わりに、カッター２２とエアヘッド２４とを一体化させた複合機構をＸ方向に往復させ、メタルワイヤをＹ方向に走行させることも一例として例示できる。

不連続強化繊維シートを得る際に、不連続強化繊維シートは不連続強化繊維のみから構成されてもよいが、形態保持のために熱可塑性樹脂または／および熱硬化性樹脂からなる結合材を含有させることもできる。結合材に用いる熱可塑性樹脂または／および熱硬化性樹脂は強化繊維複合材料に用いるマトリックス樹脂と同じ樹脂、あるいはマトリックス樹脂と相溶性のある樹脂、マトリックス樹脂と接着性の高い樹脂を用いてなることが好ましい。

本発明において、不連続強化繊維シートにマトリックス樹脂を含浸するにあたっては、結合材を含む不連続強化繊維シートを作製し、不連続強化繊維シートに含まれる結合材の樹脂をそのままマトリックス樹脂として使用してもよく、結合材を含まない不連続強化繊維シートを作成し、強化繊維複合材料を製造する任意の段階でマトリックス樹脂を含浸してもかまわない。また、結合材を含む不連続強化繊維シートを用いる場合であっても、強化繊維複合材料を製造する任意の段階でマトリックス樹脂を含浸することもできる。

強化繊維複合材料を製造するに際し、上記のような不連続強化繊維シートにマトリックス樹脂を含浸し、強化繊維複合材料とする含浸工程は、本発明の目的が達成できる範囲であれば特に限定はなく、一般的なものを用いることが出来る。

マトリックス樹脂に熱可塑性樹脂を用いる場合は、加熱機能を有するプレス機を用いて実施することができる。プレス機としてはマトリックス樹脂の含浸に必要な温度、圧力を実現できるものであれば特に制限はなく、上下する平面状のプラテンを有する通常のプレス機や、１対のエンドレススチールベルトが走行する機構を有するいわゆるダブルベルトプレス機を用いることができる。かかる含浸工程においてはマトリックス樹脂をフィルム、不織布、織物等のシート状とした後、不連続強化繊維シートと積層しその状態で上記プレス機等を用いてマトリックス樹脂を一体として溶融・含浸することや、予め不連続強化繊維シートとマトリックス樹脂を一体化させたシート状としたものを積層し、溶融・含浸したもの、予め不連続強化繊維シートとマトリックス樹脂を一体化させたシート状としたものに、更にマトリックス樹脂をフィルム、不織布、織物等のシート状としたものを積層し、溶融・含浸する方法も採用することができる。

マトリックス樹脂に熱硬化性樹脂を用いる場合は、マトリックス樹脂の含浸に必要な温度、圧力を実現できるものであれば特に制限はなく、上下する平面状のプラテンを有する通常のプレス機や、１対のエンドレススチールベルトが走行する機構を有するいわゆるダブルベルトプレス機や、上下ロールで挟み込むプレスロール等を用いることができる。かかる含浸工程においてはマトリックス樹脂を離形フィルム上にシート状とした後、不連続強化繊維シートをマトリックス樹脂シートで挟み込み、加圧し、含浸する方法が例示される。この時、より含浸を確実に行うため、真空へ減圧し、シート内部の空気を抜いた後に加圧する方法は好ましい例の一つとして例示できる。

また、本発明において、本発明の課題を阻害しないかぎり不連続強化繊維シートに連続強化繊維シートや不連続強化繊維シートとサンドイッチ構造とし、強化繊維複合材料としてもよい。サンドイッチ構造は、表層とコア層のどちらに不連続強化繊維シートを用いてもよく、表層に連続強化繊維シート、コア層に不連続強化繊維シートを用いることで、強化繊維複合材料にした際の機械特性や表面品位に優れるため、好ましい一例として例示できる。ここで、連続強化繊維シートや不連続強化繊維シートに用いられる強化繊維は、特に限定されないが、例えば、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維、金属繊維、天然繊維、鉱物繊維などが使用でき、これらは１種または２種以上を併用してもよい。連続強化繊維シートの強化繊維形態は本発明の課題を阻害しないかぎり一般的なものを用いることができる。例えば、一方向に強化繊維が配向した一方向強化繊維シートおよび一方向強化繊維シートを多方向に積層した強化繊維積層シート、強化繊維を織った織物強化繊維シートなどが例示できる。不連続強化繊維シートの強化繊維形態は本発明の課題を阻害しないかぎり一般的なものを用いることができる。例えば、ストランドを所定の長さにカットし、散布したチョップドストランドシート、カーディング装置やエアレイド装置を用いて製造した乾式不連続強化繊維シート、抄紙装置を用いて製造した湿式不連続強化繊維シートなどが例示できる。

本発明において、得られた強化繊維複合材料は、マトリックス樹脂に熱硬化性樹脂を用いる場合はＳＭＣ（Ｓｈｅｅｔ Ｍｏｌｄｉｎｇ Ｃｏｍｐａｕｎｄ）として、熱可塑性樹脂を用いる場合はスタンパブルシートとして用いることができる。

ＳＭＣ成形品は、不連続強化繊維シートに熱硬化性樹脂であるマトリックス樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたシート状基材（ＳＭＣ）を、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより得られる。スタンパブルシート成形品は、不連続強化繊維シートに熱可塑性樹脂を含浸させたシート状基材（スタンパブルシート）を一度赤外線ヒーター等で熱可塑性樹脂の融点以上に加熱し、所定の温度の金型にて冷却加圧することにより得られる。

得られた成形品は、自動車部品、航空機部品、家庭電化製品、事務電化製品、パソコンなどの筐体等に使用することに適している。

次に、本発明の実施例、比較例について説明する。
先ず、実施例、比較例で用いた特性、測定方法について説明する。

（１）不連続強化繊維集合体の幅の測定
強化繊維複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍとなるサンプルを切り出し、切り出したサンプルを５５０℃に加熱した電気炉の中で１から２時間程度加熱し、マトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。焼き飛ばしたサンプルから不連続強化繊維シートを取り出し、ピンセット等を用いて、不連続強化繊維シートから不連続強化繊維を集合体単位で全て形が崩れないように慎重に取り出し、不連続強化繊維シートから不連続強化繊維集合体をピンセットで全て抽出した。抽出した全ての不連続強化繊維集合体について、平らな台の上に置き、不連続強化繊維集合体の両端部の幅および不連続強化繊維集合体を２次元平面上に投影した際の繊維配向方向に対して直交する該不連続強化繊維集合体幅が最も拡幅された最拡幅部の幅を０．１ｍｍまで測定可能なノギスを用いて測定した。この時、より正確に幅を測定するために、不連続強化繊維の集合体を平らな台上に置き、デジタルマイクロスコープ（キーエンス社製）を用いて２次元平面上に投影した際の繊維集合体の幅を測定してもよい。得られた両端部および最拡幅部の幅を記録用紙に記載した。両端部の束幅が共に０．１ｍｍ未満の不連続強化繊維に対しては、単糸レベルまで開繊した不連続強化繊維（Ｂ）としてまとめて取り分けた。

この時、幅と厚みの判断は不連続強化繊維集合体端部の繊維方向断面の長辺を幅、短辺を厚みとした。不連続強化繊維集合体端部が角度θを持たせてカットされている場合は、図３に示すように、不連続強化繊維集合体を２次元平面上に投影した際の長手方向に対して直交する方向の幅とした。図示例では、符号２が不連続強化繊維集合体（Ａ）３１の最拡幅部を示しており、Ｍ_１、Ｍ_２が、その各端部の幅を示している。

強化繊維複合材料から不連続強化繊維シートがうまく取り出せない場合は、マトリックス樹脂を含浸していない、不連続強化繊維シートから同様に測定してもよい。

（２）不連続強化繊維集合体の厚みの測定
前記両端部および最拡幅部の幅を測定した不連続強化繊維集合体全てに対して、両端部をマイクロメーターを用いて、不連続強化繊維集合体の厚みを測定した。この時、不連続強化繊維が集合体形状を崩さないように慎重に取り扱い、図４に示すように端部の端点間の中点がマイクロメーターの圧子の中心となるようにピンセットで位置を調整し、不連続強化繊維集合体の端部厚みを測定した（４１：端部の厚み測定点）。次に不連続強化繊維集合体の最拡幅部２に対しても同様に最拡幅部両端点の中点がマイクロメーターの圧子の中心となるように位置を調整し、最拡幅部の厚みを測定した（４２：最拡幅部の厚み測定点）。最拡幅部がマイクロメーターの圧子直径より２倍以上広く分繊および拡幅された不連続強化繊維集合体を測定する場合は、最拡幅部の両端点および中点の厚み３点を測定し、その平均値を用いた（４３：最拡幅部の幅がマイクロメーター圧子径の２倍より大きい場合の最拡幅部厚み測定点）。得られた両端部および最拡幅部の厚みを前記幅と同様に記録用紙に記載した。最拡幅部の厚み測定が困難な不連続強化繊維集合体については、端部の厚み測定を行い、端部の厚みと幅、最拡幅部の幅の比から、下記式を用いて最拡幅部の厚みを算出してもよい。
最拡幅部厚み＝端部厚み×端部幅／最拡幅部幅

（３）不連続強化繊維集合体（Ａ）の判定および重量割合の測定方法
上記のように得られた不連続強化繊維集合体の幅と厚みから、下記式を用い最拡幅部のアスペクト比および両端部のアスペクト比を不連続強化繊維集合体に対して全て算出した。
最拡幅部のアスペクト比＝最拡幅部の幅／最拡幅部の厚み
端部のアスペクト比＝端部の幅／端部の厚み
算出したアスペクト比から、不連続強化繊維集合体幅が最も拡幅された最拡幅部が繊維配向方向に対して両側端部を除く位置に存在し、最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の端部アスペクト比に対して、１．３倍以上となる不連続強化繊維集合体（Ａ）とそれ以外の非不連続強化繊維集合体（Ｃ）に分類した。分類後、１／１０，０００ｇまで測定が可能な天秤を用いて、不連続強化繊維集合体（Ａ）の総重量および非不連続強化繊維集合体（Ｃ）、単糸レベルまで開繊した不連続強化繊維（Ｂ）の総重量を測定した。測定後、不連続強化繊維集合体（Ａ）が全不連続強化繊維重量に占める重量割合を下記式を用いて算出した。
不連続強化繊維集合体（Ａ）の割合＝不連続強化繊維集合体（Ａ）総重量／不連続強化繊維全量
ここで、不連続強化繊維全量とは、不連続強化繊維集合体（Ａ）総重量＋非不連続強化繊維集合体（Ｃ）総重量＋単糸レベルまで開繊した不連続強化繊維（Ｂ）総重量である。

この時、不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部のアスペクト比が少なくとも一方の端部のアスペクト比に対して、１．５倍以上の不連続強化繊維集合体（Ａ−２）、２倍以上の不連続強化繊維集合体（Ａ−３）、不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部のアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体（Ａ−４）、不連続強化繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部幅と最拡幅部の幅に対して、最拡幅部幅／端部幅が１．３以上の不連続強化繊維集合体（Ａ−５）、不連続強化繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部における厚みと最拡幅部の厚みに対して、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上の不連続強化繊維集合体（Ａ−６）の総重量を同様に測定し、（Ａ−２）〜（Ａ−６）が不連続強化繊維全量に占める重量割合を、上記（Ａ）と同様に下記式を用いて算出した。
不連続強化繊維集合体（Ａ−Ｎ）の割合＝不連続強化繊維集合体（Ａ−Ｎ）総重量／不連続強化繊維全量
ここでＮ＝２〜６である。
また、ある不連続強化繊維集合体の幅や厚みを測定した結果、（Ａ−２）又は（Ａ−３）、（Ａ−４）、（Ａ−５）、（Ａ−６）のいずれか／全てを同時に満たすことがある。

（４）拡幅角度の算出
上記不連続強化繊維集合体（Ａ）の端部幅と最拡幅部幅から下記式を用いて、不連続強化繊維集合体（Ａ）ごとの拡幅角度を算出した。
拡幅角度＝ｔａｎ^−１｛（最拡幅部の幅−端部の幅）／２／端部と最拡幅部間距離｝
ここで、不連続強化繊維集合体（Ａ）中の拡幅角度が少なくとも一方の端部に対して５°を超え９０°未満を満たす不連続強化繊維集合体（Ａ−７）の総重量を測定し、不連続強化繊維全量に占める重量割合を、上記（Ａ−Ｎ）の割合算出式を用いて算出した。

（５）Ｖｆ（スタンパブルシート中の強化繊維の含有率：％）
強化繊維複合材料から約２ｇのサンプルを切り出し、その質量を測定した。その後、サンプルを５００〜６００℃に加熱した電気炉の中で１から２時間程度加熱してマトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。室温まで冷却してから、残った不連続強化繊維の質量を測定した。不連続強化繊維の質量に対する、マトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばす前のサンプルの質量に対する比率を測定し、強化繊維の含有率（％）とした。

（６）曲げ強度、曲げ弾性率
ＪＩＳ−Ｋ７１７１（２００８）に準拠して曲げ強度を測定した。曲げ強度については曲げ強度のＣＶ値（変動係数［％］）も算出した。曲げ強度のＣＶ値が１０％未満を、曲げ強度のばらつきが小さく良好（○）と判定し、１０％以上を、曲げ強度のばらつきが大きく不良（×）と判定した。

曲げ試験を行うサンプルは２次元平面の任意の方向（０°方向）と０°方向に対して９０°方向に対して測定を行い、０°方向の平均値／９０°方向の平均値が１．３〜０．７７の範囲に入る場合は等方性（○）と判定し、それ以外を異方性（×）と判定した。

（７）流動性の評価
＜マトリックス樹脂が熱可塑性樹脂の場合＞
寸法１００ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔ（ｔ：厚み）の不連続強化繊維複合材料を１枚、熱可塑性樹脂の融点＋４０℃に昇温したプレス盤に配し、寸法１００ｍｍ×１００ｍｍに対して、１０ＭＰａで３００ｓ間加圧し、その後、加圧した状態で熱可塑性樹脂の固化温度−５０℃までプレス盤を冷却し、サンプルを取り出した。この加圧後の面積Ａ２と加圧前のシートの面積Ａ１を測定し、Ａ２／Ａ１／２ｍｍｔを流動性（％／ｍｍ）とした。

＜マトリックス樹脂が熱硬化性樹脂の場合＞
寸法１００ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍｔ（ｔ：厚み）、マトリックス樹脂が未硬化の不連続強化繊維複合材料前駆体を１枚、マトリックス樹脂の流動開始から硬化までの硬化時間が３００〜４００ｓの範囲に入る温度まで昇温したプレス盤に配し、寸法１００ｍｍ×１００ｍｍに対して、１０ＭＰａで６００ｓ間加圧した。この加圧後の面積Ａ２と加圧前のシートの面積Ａ１を測定し、Ａ２／Ａ１／２ｍｍｔを流動性（％／ｍｍ）とした。

（８）数平均繊維長(単位：ｍｍ)の測定方法
不連続強化繊維複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプルを切り出し、その後、サンプルを５００℃に加熱した電気炉の中で１〜２時間程度加熱してマトリックス樹脂等の有機物を焼き飛ばした。室温まで冷却した後に残った不連続強化繊維シートから無作為に４００本ピンセットで不連続強化繊維を抽出し、光学顕微鏡もしくは走査型電子顕微鏡にてその長さを０．１ｍｍ単位まで測定し、数平均繊維長＝ΣＬｉ／４００にて強化繊維不織布シートの数平均繊維長を計算した。ここで、Ｌｉは測定した繊維長である。

次に、本発明の実施例、比較例で用いた強化繊維、マトリックス樹脂について説明する。
炭素繊維ストランド（１）（後述の表中では炭素繊維（１）と略記する）：
繊維径７μｍ、引張弾性率２３０ＧＰａ、フィラメント数１２，０００本の連続した炭素繊維ストランドを用いた。
炭素繊維ストランド（２）（後述の表中では炭素繊維（２）と略記する）：
繊維径７．２μｍ、引張弾性率２４２ＧＰａ、フィラメント数５０，０００本の連続した炭素繊維ストランドを用いた。
マトリックス樹脂（１）：
ナイロン樹脂（東レ（株）製、ＣＭ１００１、商品名“アミラン”（登録商標））を用いた。
マトリックス樹脂（２）：
ビニルエステル樹脂（ＶＥ）樹脂（ダウ・ケミカル（株）製、“デラケン”７９０（登録商標））１００質量部、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（日本油脂（株）製、“パーブチルＺ”（登録商標））１質量部、ステアリン酸亜鉛（堺化学工業（株）製、ＳＺ−２０００）２質量部、酸化マグネシウム（協和化学工業（株）製、ＭｇＯ＃４０）４質量部を混合した樹脂を用いた。

実施例１：
図２に示すような装置を用いて不連続炭素繊維シートを作成した。炭素繊維ストランド（１）にエア圧０．３ＭＰａを０．２秒間、間欠的に吹き付け、ストランドを部分的に拡幅および分繊させた後に、部分的に拡幅および分繊させた箇所を不連続繊維中に含み、繊維長２５ｍｍになるよう、カッターで切断し、不連続炭素繊維集合体を連続的に生産し、コンベア上に堆積させ目付１００ｇ／ｍ^２の不連続炭素繊維シートを得た。得られた不連続炭素繊維シートは不連続炭素繊維集合体（Ａ）を含む不連続炭素繊維シートであった。次に、フィルム製膜機を用いて、マトリックス樹脂（１）からなる目付１００ｇ／ｍ^２のマトリックス樹脂フィルムを作成し、得られた不連続炭素繊維シートとマトリックス樹脂フィルムを得られる炭素繊維複合材料平板が厚さ２ｍｍ、Ｖｆ＝４０％となるよう積層し、２６０℃に昇温したプレス機の平板金型内で３００秒間予熱し、５ＭＰａの圧力をかけながら３００秒間加圧し、加圧状態で５０℃まで冷却し、厚さ２ｍｍの炭素繊維複合材料の平板を得た。得られた炭素繊維複合材料中の炭素繊維含有量はＶｆ＝４０％であった。得られた平板は反りがなく、炭素繊維複合材料から０°と９０°方向の曲げ強度を測定したところ、０°と９０°方向の曲げ強度の平均値は４３０ＭＰａであり、各方向の曲げ強度のＣＶ値が１０％未満かつ、曲げ強度および曲げ弾性率に対して、０°方向の平均値／９０°方向の平均値が１．３〜０．７７の範囲に入る２次元等方性であった。

次に、得られた炭素繊維複合材料平板から１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプルを切り出し、切り出したサンプルを５５０℃に加熱した電気炉の中で２時間加熱し、マトリックス樹脂を焼き飛ばし、不連続炭素繊維シートを取り出した。取り出した不連続炭素繊維シートからピンセットを用いて、不連続炭素繊維シート中の不連続炭素繊維集合体を全て取り出し、幅、厚みを測定し、不連続炭素繊維集合体（Ａ）、（Ａ−２）〜（Ａ−７）の不連続炭素繊維全量に占める重量割合を測定した。このとき、不連続炭素繊維シート中の不連続炭素繊維集合体（Ａ）の重量割合は３５重量％であり、（Ａ−２）〜（Ａ−７）の測定結果を表１に示す。

さらに、炭素繊維複合材料平板から１００ｍｍ×１００ｍｍのサンプルを切り出し、流動性の評価を行ったところ、流動率は１７０％／ｍｍであった。また、得られた流動性評価後のサンプルは表面品位に優れ、サンプルを５５０℃に加熱した電気炉の中で２時間加熱し、マトリックス樹脂を焼き飛ばし、不連続炭素繊維シートを取り出したところ、不連続炭素繊維シート表層の不連続繊維炭素集合体がマトリックス樹脂のせん断力によって集合体形状が崩れ、開繊されていた。条件、評価結果を表１に示す。

実施例２：
ストランドにエア圧０．２ＭＰａを０．２秒間、間欠的に吹き付け、ストランドを部分的に拡幅および分繊させた後に、部分的に拡幅および分繊させた不連続炭素繊維集合体を含む不連続炭素繊維シートを得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表１に示す。

実施例３：
ストランドにエア圧０．１５ＭＰａを０．２秒間、間欠的に吹き付け、ストランドを部分的に拡幅および分繊させた後に、部分的に拡幅および分繊させた不連続炭素繊維集合体を含む不連続炭素繊維シートを得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表１に示す。

実施例４：
カット長を５０ｍｍとした以外は実施例３と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表１に示す。

実施例５：
ストランドにエア圧０．２ＭＰａを０．２秒間、間欠的に吹き付け、ストランドを部分的に拡幅および分繊させた後に、部分的に拡幅および分繊させた不連続炭素繊維集合体を含む不連続炭素繊維シートを得た。次にマトリックス樹脂（２）ペーストをドクターブレードを用いて、ポリプロピレン製の離型フィルム上に塗布し、不連続炭素繊維シートに対して得られる炭素繊維複合材料中の炭素繊維含有量がＶｆ＝４０％となるようにフィルムの目付を調整したマトリックス樹脂（２）フィルムを作成した。得られた不連続炭素繊維シートを積層した不連続炭素繊維シート積層体をマトリックス樹脂（２）フィルムで挟み込み、マトリックス樹脂（２）を不連続炭素繊維シート積層体内に含浸させた後に、４０℃×２４時間静置することにより、マトリックス樹脂（２）を十分に増粘化させて、シート状の、炭素繊維複合材料前駆体を得た。次に、金型１３５℃に昇温したプレス機の平板金型内にチャージ率（金型を上から見たときの金型面積に対するシート状の成形材料の面積の割合）が５０％となるようにセットし、５ＭＰａの圧力をかけながら６００秒間加圧し、厚さ２ｍｍ、Ｖｆ＝４０％の炭素繊維複合材料の平板を得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表１に示す。

実施例６：
炭素繊維ストランド（２）を用い、ストランドにエア圧０．２ＭＰａを０．２秒間、間欠的に吹き付け、ストランドを部分的に拡幅および分繊させた後に、部分的に拡幅および分繊させた不連続炭素繊維集合体を含む不連続炭素繊維シートを得た以外は、実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表１に示す。

比較例１：
炭素繊維ストランド（１）をそのまま繊維長２５ｍｍにカットし不連続炭素繊維集合体の形態が長手方向（繊維長方向）に対して、ほぼ均一な幅および厚みを有するチョップドストランド不連続炭素繊維シートを得た。得られた不連続炭素繊維シートにマトリックス樹脂（１）からなる目付１００ｇ／ｍ^２の樹脂フィルムを得られる炭素繊維複合材料中の炭素繊維含有量がＶｆ＝４０％となるように積層し、２６０℃に昇温したプレス機の金型内で３００秒間予熱し、５ＭＰａの圧力をかけながら３００秒間加圧し、加圧状態で５０℃まで冷却し、厚さ２ｍｍの炭素繊維複合材料の平板を得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表２に示す。得られた炭素繊維複合材料は曲げ強度、曲げ弾性率に劣り、ＣＶ値のばらつきも大きく、２次元等方性ではなかった。また、流動性評価後のサンプルは表面品位に劣り、サンプルを５５０℃に加熱した電気炉の中で２時間加熱し、マトリックス樹脂を焼き飛ばし、チョップドストランド不連続炭素繊維シートを取り出したところ、チョップドストランド不連続炭素繊維シート表層のチョップドストランドはチョップドストランド形状を維持しており、チョップドストランド表面が多少毛羽立っていた。条件、評価結果を表２に示す。

比較例２：
炭素繊維ストランド（１）を１０Ｈｚで振動する振動棒にて振動拡幅させ、炭素繊維ストランド幅が１５ｍｍの拡幅炭素繊維ストランド（１）を得た。得られた拡幅炭素繊維束（１）に対して、円盤状の分割刃を用いて、０．５ｍｍ間隔にスリットし、スリットした炭素繊維ストランド（１）を繊維長２５ｍｍにカットし、不連続炭素繊維シートを得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表２に示す。得られた不連続炭素繊維シートは、構成する不連続炭素繊維のほとんどが長手方向（繊維長方向）に対して、ほぼ均一な幅を有する幅方向に分割された分割チョップドストランド、少なくとも片側端部が分割および拡幅されているが、集合体形状を満たさないチョップドストランドで構成され、得られた炭素繊維複合材料は流動性に劣っていた。

比較例３：
炭素繊維ストランド（１）を１０Ｈｚで振動する振動棒にて振動拡幅させ、炭素繊維ストランド幅が１１ｍｍの拡幅炭素繊維ストランド（１）を繊維長２５ｍｍにカットし、不連続炭素繊維シートを得た以外は実施例１と同様にして炭素繊維複合材料平板を製造し、評価を実施した。結果を表２に示す。得られた炭素繊維複合材料は流動性に劣っていた。

なお、ある不連続強化繊維集合体の幅や厚みを測定した結果、（Ａ−２）又は（Ａ−３）、（Ａ−４）、（Ａ−５）、（Ａ−６）のいずれか／全てを同時に満たすことがあることから、表１や表２において、不連続強化繊維集合体（Ａ−２）〜（Ａ−７）の和が、不連続強化繊維集合体（Ａ）の重量割合とは一致しない。

本発明に係る強化繊維複合材料は、従来技術では達成できなかった、高流動性と２次元等方性、少ない機械特性のばらつきが要求されるあらゆる繊維強化成形品の製造に適用できる。

１ 不連続強化繊維集合体（Ａ）
２ 不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部
３、４ 不連続強化繊維集合体（Ａ）の片側端部
５ 不連続強化繊維集合体（Ａ）の図１（Ｂ）方向からの投影図
６ 不連続強化繊維集合体（Ａ）の繊維配向方向
７ 不連続強化繊維集合体（Ａ）端部の中点
８ 不連続強化繊維集合体（Ａ）の図１（Ｃ）方向からの投影図
２１ 搬送ロール
２２ カッター
２３ 強化繊維ストランド
２４ エアヘッド
２５ ニップロール
２６ カッター用台
２７ コンベア
３１ 角度を持たせてストランドをカットした場合の不連続強化繊維集合体（Ａ）
４１ 端部の厚み測定点
４２ 最拡幅部の厚み測定点
４３ 最拡幅部の幅がマイクロメーター圧子径の２倍より大きい場合の最拡幅部厚み測定点

Claims (8)

1. 少なくとも不連続強化繊維集合体を含む不連続強化繊維とマトリックス樹脂とからなる強化繊維複合材料であって、前記不連続強化繊維集合体を２次元投影した際の、該不連続強化繊維の配向方向に対して交差する方向の該不連続強化繊維集合体の幅が最も拡幅された最拡幅部が該不連続強化繊維集合体の両端部を除く位置に存在し、該最拡幅部におけるアスペクト比（不連続強化繊維集合体の幅／不連続強化繊維集合体の厚み）が前記不連続強化繊維集合体の少なくとも一方の端部におけるアスペクト比の１．３倍以上である不連続強化繊維集合体（Ａ）が、前記不連続強化繊維中に少なくとも５重量％以上含まれることを特徴とする強化繊維複合材料。
2. 前記不連続強化繊維集合体（Ａ）の最拡幅部におけるアスペクト比が３０を超える不連続強化繊維集合体を含むことを特徴とする、請求項１に記載の強化繊維複合材料。
3. 前記不連続強化繊維集合体（Ａ）を２次元投影した際の少なくとも一方の端部の幅と、該不連続強化繊維集合体（Ａ）における最拡幅部の幅に対して、最拡幅部幅／端部幅が１．３以上である不連続強化繊維集合体を含むことを特徴とする、請求項１または２に記載の強化繊維複合材料。
4. 前記不連続繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部における厚みと、該不連続繊維集合体（Ａ）の最拡幅部における厚みに対して、端部厚み／最拡幅部厚みが１．２以上である不連続強化繊維集合体を含むことを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の強化繊維複合材料。
5. 前記不連続繊維集合体（Ａ）の少なくとも一方の端部の幅と最拡幅部の幅から算出した拡幅角度が、５°を超える不連続強化繊維集合体を含むことを特徴とする、請求項１〜４のいずれかに記載の強化繊維複合材料。
   ここで、拡幅角度＝ｔａｎ^−１｛（最拡幅部の幅−端部の幅）／２／端部と最拡幅部間距離｝
6. 前記不連続強化繊維の数平均繊維長が５ｍｍ以上１００ｍｍ未満であることを特徴とする、請求項１〜５のいずれかに記載の強化繊維複合材料。
7. 前記不連続強化繊維集合体（Ａ）の両端部が不連続強化繊維集合体（Ａ）中の不連続強化繊維の繊維配向方向に対して、２°〜３０°の角度を持たせてカットされていることを特徴とする、請求項１〜６いずれかに記載の強化繊維複合材料。
8. 前記不連続強化繊維として炭素繊維が含まれている、請求項１〜７のいずれかに記載の強化繊維複合材料。

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