JPWO2015004969A1 - 燃料電池用単セル - Google Patents
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Abstract
電解質膜1を一対の電極層2,3で挟持した構造を有する膜電極接合体Mと、膜電極接合体Mとの間にガス流路Gを形成する一対のセパレータ4を備え、電極層2,3が、多孔質体から成る電解質膜1側の第1ガス拡散層2B,3Bと、多数の空孔Kを配列した金属多孔体から成る第2ガス拡散層2C,3Cを備えると共に、第1ガス拡散層2B,3Bの一部が第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kを貫通して凸部Tを形成している単セルCとし、電極層2,3の表面を撥水性を有する微細凹凸形状にして、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現した。
Description
本発明は、固体高分子型の燃料電池(PEFC)などに用いられる燃料電池用単セルに関するものである。
従来における燃料電池用単セルとしては、燃料電池及びこれに用いる電極構造体の名称で特許文献1に記載されているものがある。特許文献1に記載の燃料電池は、大きい粒径の導電性粒子から構成された粗領域と、これよりも小さい粒径の導電性粒子から構成された密領域とを用いてMPLを形成する。このMPLは、上面においてガス拡散層、下面において触媒層に接している。
そして、上記燃料電池は、密領域に、ケルビン式によって決まる空孔内の飽和水蒸気圧が、開放空間の飽和水蒸気圧より高くなるような粒子径の粒子を用いている。これにより、燃料電池は、粗領域の飽和水蒸気圧を、密領域の飽和水蒸気圧よりも低くし、密領域において、触媒層で生成された水蒸気の凝縮を抑制する。
しかしながら、上記したような従来の燃料電池は、ケルビン式で決定される密領域における空孔率がナノオーダーであるため、粗領域に液水が凝縮するとガス拡散性が大幅に低下し、これにより発電性能も低下するという問題点があり、このような問題点を解決することが課題であった。
本発明は、上記従来の課題に着目して成されたものであって、発電に伴って生成された液水の排出機能の向上と、発電性能の向上の両立を実現することができる燃料電池用単セルを提供することを目的としている。
本発明に係る燃料電池用単セルは、電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有する膜電極接合体と、膜電極接合体との間にガス流路を形成する一対のセパレータを備えた構造である。この燃料電池用単セルは、膜電極接合体の電極層が、多孔質体から成る電解質膜側の第1ガス拡散層と、多数の空孔を配列した金属多孔体から成る第2ガス拡散層を備えると共に、第1ガス拡散層の一部が第2ガス拡散層の空孔を貫通して凸部を形成している構成としており、上記構成をもって従来の課題を解決するための手段としている。
本発明に係る燃料電池用単セルは、電極層の表面が、第1ガス拡散層の凸部と第2ガス拡散層とから成る微細凹凸形状になり、この微細凹凸形状によって電極層の表面性状(親・撥水性)を第1ガス拡散層のみの表面性状よりも強くすることができ、発電に伴って生成された液水の排出が容易になり、これと同時に電極層におけるガス拡散性(酸素輸送性)が高められて発電性能の向上を実現することができる。すなわち、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができる。
また、燃料電池用単セルは、金属多孔体から成る第2ガス拡散層に撥水処理を施さなくても電極層表面の撥水性が得られるので、第2ガス拡散層による導電性を容易に確保することができ、これによっても発電機能の向上に貢献することができる。
また、燃料電池用単セルは、金属多孔体から成る第2ガス拡散層に撥水処理を施さなくても電極層表面の撥水性が得られるので、第2ガス拡散層による導電性を容易に確保することができ、これによっても発電機能の向上に貢献することができる。
〈第1実施形態〉
図1に示す燃料電池FCは、矩形板状の燃料電池用単セル(以下、「単セル」とする。)Cを複数枚積層して成る積層体Sを備えている。この燃料電池FCは、積層体Sの積層方向の一端部(図1B中で右側端部)に、集電板54A及びスペーサ55を介してエンドプレート56Aが設けてあると共に、他端部に、集電板54Bを介してエンドプレート56Bが設けてある。また、燃料電池FCは、積層体Sに対し、単セルCの長辺側となる両面(図1B中で上下面)に、締結板57A,57Bが設けてあると共に、短辺側となる両面に、補強板58A,58Bが設けてある。
図1に示す燃料電池FCは、矩形板状の燃料電池用単セル(以下、「単セル」とする。)Cを複数枚積層して成る積層体Sを備えている。この燃料電池FCは、積層体Sの積層方向の一端部(図1B中で右側端部)に、集電板54A及びスペーサ55を介してエンドプレート56Aが設けてあると共に、他端部に、集電板54Bを介してエンドプレート56Bが設けてある。また、燃料電池FCは、積層体Sに対し、単セルCの長辺側となる両面(図1B中で上下面)に、締結板57A,57Bが設けてあると共に、短辺側となる両面に、補強板58A,58Bが設けてある。
そして、燃料電池FCは、各締結板57A,57B及び補強板58A,58BをボルトBにより両エンドプレート56A,56Bに連結する。これにより、燃料電池FCは、図1(A)に示すケース一体型構造となり、積層体Sをその積層方向に拘束・加圧して個々の単セルCに所定の接触面圧を加え、ガスシール性や導電性等を良好に維持する。
上記の燃料電池FCを構成する単セルCは、図2に示すように、電解質膜1を一対の電極層2,3で挟持した構造を有する膜電極接合体Mと、膜電極接合体Mとの間でガス流路G,Gを形成する一対のセパレータ4,4を備えている。なお、図2(A)は、図2(B)中のA−A線に基づく断面図である。
膜電極接合体Mは、いわゆるMEA(Membrane Electrode Assembly)であって、固体高分子から成る電解質膜1をアノード側及びカソード側の電極層2,3で挟持したものであり、図示例では、外周部に樹脂製のフレーム5を一体的に備えている。電極層2,3については、後に詳しく述べる。
各セパレータ4,4は、例えばステンレス製であって、プレス加工により所定の凹凸を有する表裏反転形状に形成されており、膜電極接合体Mとの間にアノード側及びカソード側のガス流路G,Gを夫々形成する。
膜電極接合体Mのフレーム5、及び各セパレータ4は、両側の短辺に沿って、反応用ガス及び冷却液を夫々流通させるためののマニホールド穴H1〜H3,H4〜H6を有している。反応用ガスは、アノードガス(水素含有ガス)とカソードガス(空気)であり、冷却液は一例として水である。
図2(B)の左側に示す一方の短辺側において、各マニホールド穴H1〜H3は、上側から、アノードガス供給用(H1)、冷却液供給用(H2)及びカソードガス排出用(H3)であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。また、図2(B)の右側に示す他方の短辺側において、各マニホールド穴H4〜H6は、上側から、カソードガス供給用(H4)、冷却液排出用(H5)及びアノードガス排出用(H6)であり、積層方向に互いに連通して夫々の流路を形成する。これらのマニホールド穴H1〜H6は、上記構成に対し、流体の種類や供給及び排出の位置関係などを変更することが可能である。
また、セパレータ4とフレーム5の縁部同士の間や、マニホールド穴H1〜H6の周囲には、図2(A)に一部を示すガスシール6が設けてある。単セルCを複数枚を積層した状態では、単セルC同士すなわち隣接するセパレータ4同士の間にもガスシール6を設ける。上記のガスシール6は、個々の層間において、カソードガス、アノードガス及び冷却液の夫々の流通域を気密的に分離すると共に、その層間に所定の流体が流れるように、該当するマニホールド穴H1〜H6の周縁部の適当な箇所に開口を有する。
上記燃料電池FCを構成する単セルCにおいて、膜電極接合体Mの各電極層2,3は、図3に示すように、電解質膜1側から、触媒層2A,3Aと、多孔質体から成る第1ガス拡散層2B,3Bと、金属多孔体から成る第2ガス拡散層2C,3Cを順に備えている。
第1ガス拡散層2B,3Bは、例えばカーボン材料で形成してあり、少なくとも表面に撥水性を有している。この第1ガス拡散層2B,3Bは、具体的には、繊維のランダムな積層体をバインダで固め、PTFE等の撥水処理を施したものや、カーボンブラック等の凝集体をPTFE等のバインダで焼結したものである。
第2ガス拡散層2C,3Cは、第1ガス拡散層を形成する多孔質体とは区別される金属多孔体であり、導電性を有する。この第2ガス拡散層2C,3Cには、鉄、ステンレス鋼、アルミニウム及びアルミニウム合金、クロム及びクロム合金、ニッケル及びニッケル合金、並びにマグネシウム及びマグネシウム合金のうちのいずれか1種類以上の金属を用いることができる。
また、第2ガス拡散層2C,3Cは、具体的な形態として、金網、パンチングメタル、エッチングメタル、及びエキスパンドメタル等であり、この実施形態では、図3に示す如く金網である。この第2ガス拡散層2C,3Cは、金網である場合には、その網目の部分が空孔Kであり、パンチングメタル、エッチングメタル、及びエキスパンドメタル等である場合には、穴や開口の部分が空孔Kである。なお、以下の説明では、第2ガス拡散層2C,3Cの線状部分を固相部、空孔Kである網目部分を気相部と称することがある。
そして、単セルCにおいて、電極層2,3は、第1ガス拡散層2B,3Bの一部が第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kを貫通して凸部Tを形成している。これにより、電極層2,3は、その表面が、第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと、第2ガス拡散層2C,3Cの固相部とから成る微細凹凸形状になっている。
上記構成を備えた単セルCは、アノード側及びカソード側の電極層2,3に夫々のガスを供給することで、電気化学反応により電気エネルギを発生する。この際、単セルCは、電極層2,3の表面が微細凹凸形状であることから、その微細凹凸形状によって同電極層2,3の表面性状(親・撥水性)を第1ガス拡散層2B,3Bのみの表面性状よりも強くすることができ、しかも、第1ガス拡散層2B,3Bが表面に撥水性を有するので、電極層2,3の表面の撥水性がより一層高められる。これにより、単セルCは、発電に伴って生成された液水の排出が容易になり、これと同時に電極層2,3におけるガス拡散性(酸素輸送性)が高められ、発電性能の向上を実現することができる。すなわち、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができる。
ここで、単セルCにおいて、第2ガス拡散層2C,3Cを形成する金属多孔体は、第1ガス拡散層2B,3Bに比べて親水性を示す。そこで、液水の排出を目的として、第1ガス拡散層2B,3Bよりも外側である第2ガス拡散層2C,3Cに撥水処理を施すことも考えられるが、第2ガス拡散層2C,3Cを撥水化するとセパレータとの接触抵抗が増大し、発電性能が低下するおそれがある。
これに対して、この実施形態の単セルCでは、第2ガス拡散層2C,3Cに撥水処理を施さなくても、電極層2,3の表面が、微細凹凸形状によって強い表面性状を有すると共に、第1ガス拡散層2B,3Bにより高い撥水性を有するものとなるので、第2ガス拡散層2C,3Cによる導電性を容易に確保することができる。これにより、単セルCでは、第2ガス拡散層2C,3Cとセパレータ4との接触抵抗を増大させることもなく、発電機能の向上に貢献することができる。
また、上記の単セルCでは、第1ガス拡散層2B,3Bが、表面に撥水性を有するものとしたので、液水の排水効果をより一層高めることができる。さらに、具体例として、第1及び第2ガス拡散層2B,3B,2C,3Cの表面における水の接触角と、微細凹凸形状を有する電極層2,3の表面における水の接触角を測定した。その結果、第1ガス拡散層2B,3Bの表面は144.1度であり、第2ガス拡散層2C,3Cの表面は83.1度であった。
そして、上記実施形態の電極層2,3の表面の接触角は160度(計算値)であった。すなわち、電極層2,3の微細凹凸形状により、水が凸部T上で丸まって水滴になり、水が第2ガス拡散層2C,3Cの固相部に接触しないものとなり、高い撥水性が得られることを確認した。
〈第2実施形態〉
図4は、本発明の第2実施形態を説明する図である。なお、以下の実施形態において、第1実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。
図4は、本発明の第2実施形態を説明する図である。なお、以下の実施形態において、第1実施形態と同一の構成部位は、同一符号を付して詳細な説明を省略する。
図示の単セルCは、セパレータ4を省略しているが、基本構成は第1実施形態と同様である。この単セルCでは、厚さ方向に対応する第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kにおいて、凸部Tの高さHが、空孔Kの周囲における固相部の幅寸法Wの半分(W/2)以上であるものとなっている(H≧W/2)。第2ガス拡散層2C,3Cが金網である場合、固相部の幅寸法Wは、網目を形成する線状部分の幅寸法である。
上記構成を備えた単セルCは、先の実施形態と同様に、電極層2,3の表面が、微細凹凸形状によって強い表面性状を有すると共に、第1ガス拡散層2B,3Bにより高い撥水性を有するものとなるので、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができる。また、単セルCは、凸部Tの高さHを、空孔Kの周囲における固相部の幅寸法Wの半分よりも大きくしたことで、固相部の幅寸法W以上の径を有する水滴に対して高い撥水性を発揮し、液水の排出機能のさらなる向上を実現する。
〈第3実施形態〉
図5に示す単セルCは、厚さ方向に対応する第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kにおいて、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Va×(1−ε1)〕と、空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Vb×(1−ε1)〕との和〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕が、空孔Kの容積Vb以下であるものとなっている〔(Va+Vb)×(1−ε1)≦Vb〕。
図5に示す単セルCは、厚さ方向に対応する第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kにおいて、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Va×(1−ε1)〕と、空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Vb×(1−ε1)〕との和〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕が、空孔Kの容積Vb以下であるものとなっている〔(Va+Vb)×(1−ε1)≦Vb〕。
ここで、第1ガス拡散層2B,3Bの実体積とは、多孔質体から成る第1ガス拡散層2B,3Bの固相部のみ(気相部を除く)の体積である。上記式におけるVaは、図5(B)中に点線で示す凸部Tの全体積であり、上記式におけるVbは、同じく図5(B)中に点線で示す空孔K内を埋める第1ガス拡散層2B,3Bの全体積であり、これは空孔Kの容積に等しい。そこで、上記式では、凸部Tの全体積Va及び空孔Kの容積Vbと、第1ガス拡散層2B,3Bの空孔率ε1を用いて、凸部Tや空孔K内の第1ガス拡散層2B,3Bの実体積を表している。
上記構成を備えた単セルCは、先の実施形態と同様に、電極層2,3の表面が、微細凹凸形状によって強い表面性状を有すると共に、第1ガス拡散層2B,3Bにより高い撥水性を有するものとなり、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができる。また、単セルCは、膜電極接合体Mとセパレータ4とを接合した際に、図5(A)の下側に示すように、一部の凸部Tがセパレータ4に押し潰される。
すなわち、単セルCは、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積と、空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積との和を、空孔Kの容積以下としたので、空孔K内の第1ガス拡散層2B,3Bには、凸部Tが入り込む空間(空孔)が存在する。これにより、図示の如くセパレータ4により凸部Tが押し潰されて、金属多孔体から成る第2ガス拡散層2C,3Cとセパレータ4とが接触し、双方の間の電気的な接触抵抗を小さくして、発電性能のさらなる向上に貢献することができる。
〈第4実施形態〉
この実施形態の単セルCは、先の図5に示すように、厚さ方向に対応する第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kにおいて、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Va×(1−ε1)〕と、空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Vb×(1−ε1)〕との和〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕が、空孔Kの容積Vb以下であるものとなっている〔(Va+Vb)×(1−ε1)≦Vb〕。
この実施形態の単セルCは、先の図5に示すように、厚さ方向に対応する第1ガス拡散層2B,3Bの凸部Tと第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kにおいて、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Va×(1−ε1)〕と、空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Vb×(1−ε1)〕との和〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕が、空孔Kの容積Vb以下であるものとなっている〔(Va+Vb)×(1−ε1)≦Vb〕。
そして、上記単セルCは、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積と空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積との和〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕が、凸部Tを空孔K内に圧縮した後の第1ガス拡散層2B,3Bの空孔率ε2に基づいて決定されるものとなっている。
より具体的には、凸部Tを空孔K内に圧縮した後の第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔Vb×(1−ε2)〕が、圧縮前の上記凸部T及び空孔K内の第1ガス拡散層2B,3Bの実体積〔(Va+Vb)×(1−ε1)〕以上であるものとなっている〔(Va+Vb)×(1−ε1)≦Vb×(1−ε2)〕。
上記構成を備えた単セルCは、先の実施形態と同様に、電極層2,3の表面が、微細凹凸形状によって強い表面性状を有すると共に、第1ガス拡散層2B,3Bにより高い撥水性を有するものとなり、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができる。また、単セルCは、膜電極接合体Mとセパレータ4とを接合した際に、図5(A)の下側に示すように、凸部Tがセパレータ4に押し潰され、第2ガス拡散層2C,3Cとセパレータ4とが接触し、双方の間の電気的な接触抵抗を小さくして、発電性能のさらなる向上に貢献することができる。
さらに、上記の単セルCは、凸部Tの第1ガス拡散層2B,3Bの実体積と空孔Kを埋める第1ガス拡散層2B,3Bの実体積との和を、凸部Tを空孔K内に圧縮した後の第1ガス拡散層2B,3Bの空孔率ε2に基づいて決定しているので、凸部Tを圧縮した後においても、空孔K内の第1ガス拡散層2B,3Bは所定の空孔率ε2を有し、これにより良好なガス拡散性を維持することができる。換言すれば、第1ガス拡散層2B,3Bは、圧縮されても多孔質性を維持する空孔率に設定されている。
〈第5実施形態〉
図6に示す単セルCは、第1ガス拡散層2B3Bが、電解質膜側の内側拡散層2B1,3B1と、第2ガス拡散層2C,3C側の外側拡散層2B2,3B2を備えている。そして、単セルCは、外側拡散層2B2,3B2の一部が、第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kを貫通して突出し、電極層2,3の表面を微細凹凸形状にしている。
図6に示す単セルCは、第1ガス拡散層2B3Bが、電解質膜側の内側拡散層2B1,3B1と、第2ガス拡散層2C,3C側の外側拡散層2B2,3B2を備えている。そして、単セルCは、外側拡散層2B2,3B2の一部が、第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kを貫通して突出し、電極層2,3の表面を微細凹凸形状にしている。
上記の各実施形態で説明した単セルCにおける膜電極接合体Mは、例えば、第1及び第2のガス拡散層2B,3B,2C,3Cを互いに圧接させて、第1ガス拡散層2B,3Bの一部が第2ガス拡散層2C,3Cの空孔Kに入り込むように、第1ガス拡散層2B,3Bを厚さ方向に塑性変形させることで形成することができる。
このとき、膜電極接合体Mでは、第2ガス拡散層2C,3Cの固相部によって第1ガス拡散層2B,3Bが圧縮されるので、空孔率の低下が避けられない。そこで、この実施形態では、例えば、第1ガス拡散層2B,3Bの外側拡散層2B2,3B2と第2ガス拡散層2C,3Cとを互いに接合して凸部Tを形成し、その後、内側拡散層2B2,3B2を形成することで、第1ガス拡散層2B,3Bの良好なガス拡散性を得ることができる。
また、第1ガス拡散層2B,3Bにおいて、内側拡散層2B1,3B1の強度を外側拡散層2B2,3B2の強度よりも大きくしておくことも有効である。この場合には、予め内側拡散層2B1,3B1と外側拡散層2B2,3B2とを接合して、第1ガス拡散層2B,3Bを形成した後、この第1ガス拡散層2B,3bと第2ガス拡散層2C,3Cとを接合して凸部Tを形成する。これにより、外側拡散層2B2,3B2だけが塑性変形し、外側の空孔率が低下したとしても、内側拡散層2B1,3B1により良好なガス拡散性を確保することができる。
上記構成を備えた単セルCにあっても、先の実施形態と同様に、電極層2,3の表面が、微細凹凸形状によって強い表面性状を有すると共に、第1ガス拡散層2B,3Bにより高い撥水性を有するものとなり、液水の排出機能の向上と発電機能の向上の両立を実現することができ、電極層2,3の設計上の自由度を高めることができる。
なお、本発明に係る燃料電池用の単セルは、その構成が上記実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲で構成の細部を適宜変更することが可能である。
FC 燃料電池
G ガス流路
K 空孔
M 膜電極接合体
T 凸部
1 電解質膜
2 電極層2(アノード側)
3 電極層3(カソード側)
4 セパレータ
2B,3B 第1ガス拡散層
2B1,3B1 内側拡散層(第1ガス拡散層)
2B2,3B2 外側拡散層(第1ガス拡散層)
2C,3C 第2ガス拡散層
G ガス流路
K 空孔
M 膜電極接合体
T 凸部
1 電解質膜
2 電極層2(アノード側)
3 電極層3(カソード側)
4 セパレータ
2B,3B 第1ガス拡散層
2B1,3B1 内側拡散層(第1ガス拡散層)
2B2,3B2 外側拡散層(第1ガス拡散層)
2C,3C 第2ガス拡散層
Claims (6)
- 電解質膜を一対の電極層で挟持した構造を有する膜電極接合体と、
膜電極接合体との間にガス流路を形成する一対のセパレータを備え、
膜電極接合体の電極層が、多孔質体から成る電解質膜側の第1ガス拡散層と、多数の空孔を配列した金属多孔体から成る第2ガス拡散層を備えると共に、第1ガス拡散層の一部が第2ガス拡散層の空孔を貫通して凸部を形成していることを特徴とする燃料電池用単セル。 - 第1ガス拡散層が、表面に撥水性を有することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用単セル。
- 厚さ方向に対応する第1ガス拡散層の凸部と第2ガス拡散層の空孔において、
凸部の高さが、空孔の周囲における固相の幅寸法の半分以上であることを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料電池用単セル。 - 厚さ方向に対応する第1ガス拡散層の凸部と第2ガス拡散層の空孔において、
凸部の第1ガス拡散層の実体積と空孔を埋める第1ガス拡散層の実体積との和が、空孔の容積以下であることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。 - 凸部の第1ガス拡散層の実体積と空孔を埋める第1ガス拡散層の実体積との和が、
凸部を空孔内に圧縮した後の第1ガス拡散層の空孔率に基づいて決定されることを特徴とする請求項4に燃料電池用単セル。 - 第1ガス拡散層が、電解質膜側の内側拡散層と、第2ガス拡散層側の外側拡散層を備え、 外側拡散層の一部が、第2ガス拡散層の空孔を貫通して突出していることを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。
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