JPS63170865A - 溶融炭酸塩型燃料電池及びその運転方法 - Google Patents

溶融炭酸塩型燃料電池及びその運転方法

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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は溶融度酸素を電解質とする型の燃料電池に係り
、特にその燃料電池の性能を向上させるのに好適な方法
を備えた溶融炭酸塩型燃料電池に関する。
〔従来の技術〕
溶融炭酸塩を電解質とする型の燃料電池は反応ガスとし
てアノード側に水素富化ガスを、カソード側に空気と炭
酸ガスの混合ガスを用いる。水素富化ガスは天然ガスの
水蒸気改質で得られたガスや石炭のガス化で得られたガ
スなどである。溶融炭酸塩型燃料電池は一般に650℃
付近の温度で運転され、運転時のセル電圧はO,S V
付近である。したがって、実際の電池ではセルを複数個
直列に積層して、所定の電圧が得られるようになってい
る。燃料電池内では主としてジュール熱の発生によって
、温度が上昇する。したがって、燃料電池の温度を一定
に保つためには、電池を冷却する必要があり、数セルご
とに冷却板が入れられている。
この溶融炭酸塩型燃料電池には1発電を開始してから定
格出力に達するまでに長時間を要すること、及び長時間
運転していると、燃料電池の性能が低下していくるとい
う大きな問題がある。
燃料電池の長寿命化という観点では、負荷の増大時に燃
料ガス、酸化剤ガスの圧力を増大させ。
負荷減少時には供給する各ガスの圧力を減少させて電気
化学的劣化が生じない電圧以下に抑えることにより長寿
命化を図る方法(特開昭60−10566号)、燃料電
池の正・負極に供給する活物質を互いに入れ換え、電池
の正・負極を変換する発電方法を一回以上行う方法(特
開昭60−189177号)。
カソード又はアノードに供給されるガスに電解質を含有
させることにより電解質の蒸発・拡散を抑制する方法(
特開昭61−24166号)等がある。
〔発明が解決しようとする問題点〕
更に、従来、溶融炭酸塩型燃料電池の性能を向上するた
めには、電池温度を上昇するか、または反応ガス圧力を
高くする方法が一般的に用いられていた。しかし、電池
温度を上昇すると、材料の腐食が促進される、また電解
質の蒸発が促進され、電池の寿命が短かくなる。などの
問題があった。
一方1反応ガスの圧力を高くすると電池性能は向上する
が、電池の運転方法、すなわちアノード及びカソードに
差圧がかからないようにガス圧力を制御しなければなら
ず、またガスのシールに注意しなければならないという
課題があった。なお。
これらの方法は、電池性能を根本的に改良するのではな
く、外部因子によって性能を高くするものであり、これ
らを取り除くと元の悪い性能に戻ってしまう。
本発明の目的は従来技術の欠点をなくし、燃料電池自身
の性能を高め、長期間優れた性能を維持する燃料電池を
提供するにある。
〔問題点を解決するための手段〕
上記目的を達成するためには、電極内の反応の場が充分
に確保されることが重要である0反応の場を形成するた
めには、電極内にガスと電解質がお互いに触れあう場所
をより広く作ること、すなわち、適度に電極が電解質で
ぬれることが重要である。一般に電気浸透では電極の電
位を変化させることによって電解液を移動することがで
きる。
燃料電池のようなセルの積層体では個々の電極を一定電
位に保つのは困廻である。電位をかえる方法について検
討したところ1反応ガスの一部を遮断するか、濃度を小
さくし電池に負荷を接続すると電極の電位が急激に変化
することがわかった。
また、そのときの電流値も比較的大きいほど良いことが
わかった。すなわち、アノードに供給する水素富化ガス
と遮断するか濃度を小さくし、かわりにチッ素ガスを供
給する、また、それとは別にカソードに供給する炭酸ガ
スや空気のどちらか一方を遮断するか濃度を小さくし、
電池に負荷回路を接続して電流を流すことである。すな
わち、本発明の内容は性能の低い電池あるいは性能の低
下した電池に外部から何らかの力を作用させて電解質を
移動させ電池の性能を向上させることである。
〔作用〕
例えば水素富化ガスを遮断すやか濃度を小さくし、変わ
りにチッ素ガスをアノードに供給して負荷回路を接続す
ると、アノード側の抵抗が小さくなり、分極も小さくな
る。一方、アノードには水素富化ガスを供給し、カソー
ド側に供給する炭酸ガスを遮断するか濃度を小さくして
負荷回路を接続すると、カソード側の抵抗が小さくなり
、分極も小さくなる。この傾向は空気を遮断したときも
同様であるが、炭酸ガスを遮断したときに比較すると効
果は小さい、このように反応ガスの一部を遮断するか、
濃度を小さくシ、負荷を接続することによってアノード
及びカソードの分極が小さくなる理由については明確で
はないが、電位変化によって電解質が移動し、反応の場
を形成することが考えられる。また、これとは別に、電
極の一部溶解や還元が起こり、活性点が増加することも
考えられる。
本発明の概略系統の1例を第1図に示す、第1図では燃
料電池1は3ブロツクに分かれている。
これは1例として3ブロツクに分けたものを記したにす
ぎず1本発明ではスタックのままでも、あるいは任意の
ブロックに分けてもさしつかえない。
2は各ブロックの電圧を検知し、あらかじめ定められて
いる値と比較する役目をする電圧検知部である。3はア
ノードガスやカソードガスの切換及び負荷回路の開閉を
制御するコントローラである。
各ブロックの電圧を電圧検知部2で検出し、そこからの
指示に基づいてコントローラ3から、アノードガスの切
換えやカソードガスの切換えを各々アノードガス切換器
4及びカソードガス切換器5に指示する。それと同時に
負荷8に回路を切換えるために負荷回路スイッチ6を接
続し、主負荷スイッチ7を開放する。9は燃料電池で発
電した直流を一般で使用する交流に変換するインバータ
である0例えばいずれかのブロック電圧が設定値より低
くなったとき、コントローラ3の指示によって、アノー
ドガス切換器4が作動し、水素富化ガスがチッ素に切り
かわるとともに、主負荷スイッチ7を切断し、負荷回路
スイッチ6が入れられる。
この操作によって、燃料電池は水素ガスが欠乏した状態
で発電をする。この状態を1分から15分はどの任意の
時間保ち1次にアノードガス切換器4を作動させて、燃
料電池1に水素富化ガスを送る。燃料電池1の性能が回
復すると、負荷回路スイッチ6を切断し、主負荷スイッ
チ7を投入する。
また、他の側では、燃料電池1のいずれかのブロック電
圧が設定値より小さくなったとき、コントローラ3の指
示によって、カソードガス切換器5を作動させ、炭酸ガ
スのみを燃料電池に供給させないようにして、以下上記
と同じ操作をする。また、炭酸ガスにかわって、空気の
みを燃料電池に供給させないようにして、その他は前記
と同じ操作をする。これらの3種のうち、いずれかの方
法を用いると、燃料電池の性能が著しく向上し、再び発
電装置としての性能を維持するようになる。
なお、この3種のうちのいずれの操作をするかは、コン
トローラ3内に組入れたコンピュータによって、ブロッ
ク電圧と設定値の差などを比較して決めることができる
1以上の説明ではブロックに電池を分割し、反応ガスの
一部を遮断する例であったが、この他にも反応ガスの一
部の供給濃度を小さくしても同じ効果が得られる。また
、電圧のかわりに積層電池やセルの内部抵抗、あるいは
電池の出力を検出し、あらかじめ定めていた指標値の範
囲をはずれるときに、コントローラから指示を出すよう
にすることが可能である。
〔実施例〕
以下2本発明の実施例について説明する。
実施例(1)ニ アノードにNiを、カソードにNiOを多孔板にした電
極を用い、電解質板としてLiAQOz*粉末にA Q
 zOδ繊維を20wt%添加したマトリックスに混合
炭酸塩を含浸させたものを用いた。混合炭酸塩の組成は
LizCO+とに4(1,Oaを62igol対38+
solの比に混合したものである。電極の有効面積10
0af、15セル積層した内部マニホールド型の燃料電
池を作った。この燃料電池を5セルずつに5ブロツクに
分けて、各ブロックごとの電圧を検出するようにした。
電池はマニホールドに入れ、ヒータで650’Cに熱し
てから発電を開始した。
アノードには天然ガスの改質ガスを、カソードには空気
と炭酸ガスを7対3の体積比にしたガスを供給した。電
池の締付圧力を3 kg/、fflにして、電流密度1
50mA/fflで発電したところ、各ブロックの値は
第2図に示すように約2vであった。
この条件で約250時間発電を続けたが、電圧の上昇は
小さかった。そこで、次にアノードに供給している水素
富化ガスをチッ素に切換え、負荷回路を入れたままで約
10分間燃料電池を運転した。
このとき、各ブロックの電圧は著しく低下した。
次にアノードガスをチッ素から水素富化ガスに切換えた
。負荷は投入したままである。各ブロックの電圧は急激
に高くなり、約4vになった。この様子を第2図に示す
。第2図において、Hlの矢印を記入しているところが
、上記の処置を試みた点を示している。この操作によっ
て電圧が著しく高くなったが、発電を続けていると、再
び電圧が徐々に低下して来た。そこで、再び同様に水素
富化ガスをチッ素に切換えて同じ操作をしたところ、電
圧は上昇し、性能を回復することができた。この様子を
矢印H2で第2図に示す。同様に再度くりかえした点を
矢印Hδで第2図に示す。このような、各ブロックの電
圧、すなわち、燃料電池の性能が低下してきたとき、ア
ノードガスを不活性なガスに切換えて、強制的に発電す
ることによって、燃料電池の性能を大幅に向上すること
ができることがわかった。
実施例(2): 実施例(1)で示したと同じ燃料電池を製作し、電流密
度150mA/aJで発電した。その結果。
初期の各ブロックの値はほぼ同じで、約2.2vであっ
た。この状態で約150時間発電を続けたところ、約2
.5vまで電圧が上昇した。そこで、次に、カソード側
に供給しているガス、すなわち空気と炭酸ガスのうち、
炭酸ガスのみを切断して、空気だけを燃料電池に供給し
て約3分間発電した。
炭酸ガスを切断すると、各ブロックの電圧は急激に低下
したが、そのまま発電を続けた。次に、再びカソードに
炭酸ガスを供給したところ、電圧が急激に上昇した。第
3図はその結果を示す、第3図において、矢印C1で記
したのが、上記操作をしたことを表わしている。その後
、電流密度150 m A / alで再び発電を続け
ていたところ、電圧が徐々に低下してきたので、再びカ
ソードに供給する炭酸ガスを約3分間切断し、同じ操作
をしたところ、電圧が再び高くなった。この様子を第3
図に矢印C2で示す。なお、さらに電流密度150 m
 A / aiで発電を続け、同じ操作をくりかえした
結果を矢印C8で示す。
実施例(3): 実施例(1)で示したと同じ燃料電池を製作し。
電流密度150mA/a#で発電した。その結果、初期
の各ブロックの電圧は約2.2vで、はぼ同じであった
。この条件で約150時間発電を続けたのち、カソード
に供給する空気を切断し、炭酸ガスのみをカソードに供
給して約3分間発電を続けた。空気を切断すると、各ブ
ロックの電圧は急激に低下した。再び発電をしたまま、
カソードに空気を供給したところ、各ブロックとも電圧
が約3.2vに上昇した。この様子を第4図に記号○l
の矢印で示す、矢印の位置が、上記処置をしたことを表
わしている。次に、電流密度150mA/dで発電を続
け、ブロックの電圧が低下したときに同じ操作を2回く
り返した。この点を第4図に矢印Oz、Oaで示す。い
ずれの場合も電圧は回復して高くなったが、約3.7 
vまでの上昇であった。
そこで、次に実施例(2)で示したと同様にカソードに
供給する炭酸ガスのみを切断して、約3分間発電を続け
、再び炭酸ガスを供給したところ、第4図に矢印C4で
示したように、ブロックの電圧が4v以上になった。
〔発明の効果〕
本発明によれば、第2〜4図に示したように、燃料電池
の性能を高くすることができるとともに。
性能が低下してきたものを元の高い性能に回復すること
ができる。このように、アノード及びカソードに供給す
る反応ガスの一部を切断して発電を短時間続け、再び反
応ガスを供給すると燃料電池の性能が向上する理由につ
いては明らかでないが。
電位変化によって電極の電解質によるぬれ性が変化する
こと、あるいは電極の反応面の活性化が図れること、な
どが考えられる。いずれにしても。
本発明を用いることによって、燃料電池の性能を大幅に
向上することができるとともに、燃料電池の長寿命化を
図ることができる。
【図面の簡単な説明】
第1図は本発明の概要を示す系統図の1例、第2図、第
3図、及び第4図は本発明を用いた燃料電池の性能を示
した図である。 1・・・燃料電池本体、2・・・電圧検知部、3・・・
コントローラ、4・・・アノードガス切換器、5・・・
カソード(=7゜

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、溶融炭酸塩を電解質にし、反応ガスとしてアノード
    電極側に水素富化ガスを、カソード電極側に空気と炭酸
    ガスの混合ガスを供給する型の溶融炭酸塩型燃料電池に
    おいて、電池運転中に、電極の電位を変化させる機能を
    備えたことを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 2、特許請求の範囲第1項において、燃料電池に供給す
    る反応ガスのうちの少なくとも一種類のガスを短時間遮
    断するか又は濃度を小さくすることにより電極の電位を
    変化させることを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池。 3、溶融炭酸塩を電解質にし、反応ガスとしてアノード
    電極側に水素富化ガスを、カソード電極側に空気と炭酸
    ガスの混合ガスを供給する型の単位セルを複数枚積層し
    てなる溶融炭酸塩型燃料電池において、燃料電池の特性
    があらかじめ定められた指標値の範囲を超えるとき、燃
    料電池に供給する反応ガスのうちの少なくとも一種類の
    ガスを短時間遮断するか又は濃度を小さくして運転し、
    次に再び該反応ガスを所定量供給して発電を継続するこ
    とを特徴とする溶融炭酸塩型燃料電池の運転方法。 4、溶融炭酸塩を電解質にし、反応ガスとしてアノード
    電極側に水素富化ガスを、カソード電極側に空気と炭酸
    ガスの混合ガスを供給する型の単位セルを複数積層して
    なる溶融炭酸塩型燃料電池において、1単位セル以上か
    らなるブロックの特性があらかじめ定められた指標値の
    範囲を越えるとき、該ブロックに供給する反応ガスのう
    ちの少なくとも一種類のガスを短時間遮断するか又は濃
    度を小さくして運転し、次に再び該反応ガスを所定量供
    給して発電を継続することを特徴とする溶融炭酸塩型燃
    料電池の運転方法。 5、特許請求の範囲第4項において、指標値が燃料電池
    の電圧、内部抵抗又は出力のいずれかであることを特徴
    とする溶融炭酸塩型燃料電池の運転方法。
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