JPS63113384A - 樹脂成形体線量計素子 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、γ線、Ｘ線、電子線、重荷電粒子線および中
性子線などの電離性放射線による吸収線量を正確に、か
つ簡便に測定するための放射線線量計素子に関するもの
である。

［従来の技術］ 近年、原子力発電所、放射線廃棄物処理施設などの放射
性物質を取扱う大型施設や粒子線、γ線などの各種の照
射施設等が普及してきた。これらの施設では、通常の環
境下はもちろん、高温度や高湿度といったような環境下
で広い線量範囲にわたって正確かつ簡便に放射線の線量
を測定することが求められている。

従来の１０Ｇｙから１００ｋＧｙの中、高レベルの線量
測定を目的とした固体の放射線線量計としては、熱ルミ
ネツセンス線量計、ライオルミネッセンス線量計、ポリ
メチルメタクリレート線量計、ラジアクロミックダイフ
ィルム線量計、コバルトガラス線量計等が知られている
。これらはいずれも放射線を固体素子に照射後、固体素
子からの発光量や特定波長の光の吸収を測定して、照射
線量を求めるものである。　　。

しかしながら、これらの線量計は次のような欠点を有す
る。

（１）同一の照射条件、環境条件でも線量応答（すなわ
ち、発光量や光の吸収量など）のばらつきが大きい（ガ
ラス線量計を除く）。

（２）照射後の線量応答が経時変化する、いわゆるフエ
イデング現象を示す（熱ルミネツセンス線量計、ラジア
クロミックダイフィルム線量計を除（）。

（３）有効な線量測定範囲が狭い。

（４）ラジアクロミックダイフィルム線量計、ライオル
ミネッセンス線量計では照射時の環境、すなわち、温度
あるいは湿度などにより線量応答のばらつきが大きい。

アミノ酸の一種であるアラニンは結晶状態で放射線を照
射するとその吸収線量に比例して安定な固有のラジカル
（遊離基）を生じるため、単位重量あたりの生成ラジカ
ル濃度を常磁性共鳴吸収装置（ＥＳＲ）により求めるこ
とによって線量を測定することが可能である（ＣＥＡ　
−Ｒ−３９１３，フランス１９７０）。

しかしながら、アラニン結晶粉末そのものは、水に可溶
であるため水中あるいは空気中で水や高い湿度の影響を
受ける。また、粉末が微細ですぐに静電気を帯びるため
、正確な秤量や測定用試験管への充填も困難であり、取
扱いに極めて不便である。

これらの理由から、アラニン結晶粉末そのままでは実用
的な線量計としての価値に乏しく、アラニン結晶粉末の
特長を生かした線量計を開発する研究が行われてきた。

これまでの研究成果の中では、媒体としてパラフィンな
いしは粉末セルロースを用い、この中にアラニン結晶粉
末を分散させた後、圧縮成形してペレット状のものを作
製し、これを線量計素子として用いる方法が提案されて
いる（ＩｎｔＪ、Ａｐｐｌ、Ｒａｄｉａｔ。

ｌ５ｏｔ、３３．１１０１　（１９８２）、Ｒａｄｉａ
ｔ、Ｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎ。

ＥＵＲ７４４８−ＥＮ　　Ｖｏ１２，４８９　（１９８
２））。

しかし、パラフィンやセルロースといった媒体を用いた
成形体はもろ（、成形後も弱い力や振動により形くずれ
や欠落を起し、正確な線量測定ができない。また、成形
法として圧縮成形（パラフィン、セルロース）ないしは
鋳造法（パラフィン）しか用いることができないため、
得られる成形体がペレット状ないしは短い円柱や角柱状
のものに限定される。そして、上記の方法では成形体を
大量生産することは殆ど不可能である。

上記の他にも次のような欠点が例証される。パラフィン
は融点の最も高いものでも約７０℃であるため、温度が
高い場合、例えば、高線量率で照射する金属容器内の試
料等の線量測定を行う場合ではパラフィンが溶融するた
め使用できない。セルロースを用いた場合はセルロース
自体が照射により過酸化ラジカルを生じるので、アラニ
ン結晶に生成したラジカルとＥＳＲ信号が重なり、アラ
ニン結晶のみの正確なラジカル濃度を求めることが困難
となる。このため線量測定が不正確になり、測定できる
線量域がアラニン単独の場合より狭い範囲に限定される
。また、セルロースの場合は粉末と粉末との混合となる
ため均一な組成のものが得難く、成形体側々のばらつき
が大きい。

以上の欠点を解消するためにポリマを媒体とするアラニ
ン線量計素子が提案されている（小島、他３名；第４６
回応物講演会予稿集（１９８５，秋）、小島。

他３名；放射線プロセスシンポジウム講演要旨集Ｐ９（
１９８５，１１，１８））。ポリマを媒体とする方法で
は種々の成形法が利用でき、大量生産も可能であり、ま
たパラフィンと異なり７０℃以上でも使用できる利点が
ある。さらに均一な組成物を容易に得られるため線量計
素子としての実用性が飛躍的に高まった。

［発明が解決しようとする問題点］ ポリマを媒体とする線量計素子の大量製造を検討した結
果次のような問題点が明らかとなった。すなわち、アラ
ニンを用いた線量計素子は前記したように−ＥＳＲによ
ってラジカル濃度を求めることで線量を測定するもので
あり、実際にはＥＳＲスペクトルから読みとることにな
るが、ポリマを媒体とすることによってＥＳＲスペクト
ルのベースラインに傾きやスペクトルの歪を生じ、この
ため精度のよい測定が行えず、線量計素子相互の測定バ
ラツキが大きいという問題が生じた。また、成形装置、
成形金型に樹脂のアラニン組成物が粘着するなどの製造
上の問題も生じた。

本発明は、上記に基いてなされたものであり、ＥＳＲス
ペクトルのベースラインの傾きやアラニンスペクトルの
歪を解消でき、しかも均一かつ大量製造容易な樹脂成形
体線量計素子の提供を目的とするものである。

［問題点を解決するための手段］ 本発明の樹脂成形体線量計素子は、電離性放射線の照射
により樹脂に生成する遊離基（ラジカル）の量が、同様
の照射によりアラニン結晶に生成するラジカル量の１／
１０以下であるか、ないしは樹脂に生成したラジカルが
不安定で室温にて短時間内に減衰してアラニン結晶ラジ
カル量の１／１０以下となるような合成樹脂にアラニン
結晶粉末および滑剤を含有せしめてなる樹脂組成物を成
形してなることを特徴とするものである。

線量測定を精度よく行うには樹脂に存在するラジカル量
はアラニンのそれのｌ／１０以下である必要がある。こ
のためには、照射により樹脂に生成するラジカル量が少
ないか、ないしは樹脂に生成したラジカルが１５〜２５
℃の室温付近で１〜３時間程度の短時間内に減衰してア
ラニン結晶ラジカルの１／１０以下になることが必要で
ある。さらに、アラニン結晶と樹脂を混合し成形するた
めには、樹脂の軟化点や融点がアラニン結晶の融点（２
９３°Ｃ）以下であることが望ましい。

このことから、本発明において用いられる合成樹脂とし
ては、照射によるラジカル生成量の少ない樹脂では、エ
チレンビニルアセテートコポリマ、エチレンエチルアク
リレートコポリマ、アクリロニトリル−スチレン樹脂、
硬質アクリロニトリル−ブタジェン−スチレン樹脂、ポ
リブチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンテレフタ
レート樹脂、ポリカーボネート樹脂などがあげられ、ま
た、生成ラジカル量が急速に減衰する樹脂では、低密度
ポリエチレン（ラジカル生成量も少ない）、ポリプロピ
レン、ポリエステル樹脂などがあげられる。

これらの樹脂とアラニン結晶粉末との配合割合は特に規
定しないが、上限は、成形加工性および成形体を扱うに
際して実用的な機械的特性を保持しているか否かにより
、下限は、線量計素子として有効なアラニン堡を含んで
いるか否かにより定められ、樹脂１００重量部に対して
アラニン結晶粉末１０〜１０００重量部の範囲から選ば
れるのが適切である。

滑剤は、予め樹脂に混合しておいてもよく、樹脂とアラ
ニン結晶粉末との混合時に添加してもよい。本発明にお
いては、滑剤の添加により、ＥＳＲスペクトルのベース
ラインの傾きやアラニンスペクトルの歪を解消でき、し
かもアラニンとポリマの混合が均一になるという樹脂成
形体線量計素子特有の作用効果が奏せられることが見出
された。このような作用効果が奏せられるのは、滑剤の
添加により混練、成形時におけるアラニン粉末に対する
機械的応力が緩和されることに起因するものと予想され
る。樹脂と滑剤の配合割合は特に規定しないが、上限は
、線量計素子としての精度を保持できるか否かにより、
下限は、ＥＳＲスペクトルのベースラインの傾きを解消
できるか否かにより定められ、樹脂１００重量部に対し
て滑剤０．１〜２０重量部の範囲から選ばれるのが適切
である。

滑剤としては、パラフィンワックスなどのパラフィン系
、ポリエチレンワックスなどの炭化水素樹脂系、ステア
リン酸、ヒドロキシステアリン酸、複合型ステアリン酸
、硬化油、パルミチン酸、マーガリン酸、ノナデシリン
酸、アラキシン酸、オレイン酸、エルカ酸などの脂肪酸
系、ステアロアミド、オキシ・ステアロアミド、オレイ
ル・アミド、エルシル・アミド、リシノール・アミド、
ベヘン・アミド、メチロール・アミド、メチレンビス・
ステアロアミド、メチレンビス・ステアロ・ベヘンアミ
ド、エチレンビス・ステアロアミドなどの脂肪酸アミド
系、ｎ−ブチル・ステアレート、メチル・ヒドロキシス
テアレート、多価アルコール脂肪酸エステル、飽和脂肪
酸エステルなどの脂肪酸エステル系、ケトン・ワックス
、ラウリン酸から誘導した対称脂肪族ケトンなどの脂肪
酸ケトン系、高級アルコール、高級アルコール・エステ
ルなどの脂肪アルコール系、グリセリン脂肪酸エステル
、ヒドロキシステアリン酸トリグリセリド、ソルビタン
脂肪酸エステルなどの脂肪酸と多価アルコールの部分エ
ステル系、ステアリン酸カドミウム、ステアリン酸亜鉛
、ベヘニン酸カルシウム、ステアリン酸カルシウム、ラ
ウリン酸カドミウム、リシノール酸カドミウム、ナフテ
ン酸カドミウム、２エチルへキソイン酸カドミウム、ス
テアリン酸バリウム、ラウリン酸バリウム、リシノール
酸バリウム、ナフテン酸バリウム、２エチルへキソイン
酸バリウム、ステアリン酸カルシウム、ラウリン酸カル
シウム、リシノール酸カルシウム、ステアリン酸ストロ
ンチウム、ラウリン酸亜鉛、リシノール酸亜鉛、２エチ
ルへキソイン酸亜鉛、ステアリン酸鉛、ステアリン酸ス
ズ、ステアリン酸マグネシウム、二塩基性ステアリン酸
鉛、ナフテン酸鉛、ステアリン酸アルミニウムなどの金
属石鹸系をあげることができる。

［発明の実施例］ 実施例１〜５、比較例１ 第１表の各側に示す配合に従って線量計素子を作製した
。この場合、エチレンエチルアクリレートコポリマ（日
本石油化学■製、Ａ−１７０）　１００重量部を１３５
℃のミキシングロールで練りなからＤＬ　−α−アラニ
ン結晶粉末（和光補薬（横裂、特級）２５０重量部およ
び滑剤を１重量部加えて混練し、均一な混練組成物とし
た。なお、比較例１では滑剤を加えないで同様な混練組
成物とした。次に、混練組成物をブラベンダ押出機を用
いて１５０°Ｃでヒモ状に押出成形し、さらに金型によ
り直径３゜Ｏｍｍφ、長さ３ｃｍの小片に１５０℃でプ
レス成形して線量計素子を作製した。

各側の線量計素子を製造する際におけるミキシングロー
ルでの混練性、ブラベンダ押出機での押出性、金型での
粘着性についての評価結果を第１表の下欄に示す。滑剤
を加えることによって比較例に比べてロール混練性や押
出性が良くなっている。

また、作製した線量計素子のＥＳＲスペクトルを調べた
結果、実施例１〜５では第１図の曲線Ａで示すようにベ
ースラインの傾きは殆どなく平坦であった。これに対し
、比較例１では第１図の曲線Ｂで示すように傾きが極め
て大きかった。比較例１におけるピーク間高さをＨ′　
としたとき、各実施例におけるピーク間高さの相対値を
求めたところ第１表の下欄に示す通りであった。ＥＳＲ
の測定は、変調周波数１００ＫＨｚ、　Ｍｏｄ、２Ｇ、
　Ｐｏｗｅｒ　４ｍＷ、室温で行った。

次に、実施例４の線量計素子に６０ＣＯ−γ線を室温に
て５ｘｌＯ’Ｇｙ照射した後のＥＳＲスペクトルは第２
図の実線で示す通りである。比較のため、アラニン粉末
のみのＥＳＲスペクトルを第２図に鎖線で示した。第２
図における曲線のピーク高さｈが放射線の吸収により生
成したラジカル濃度に対応する値であり、アラニン以外
の材料（エチレンエチルアクリレートコポリマ、滑剤）
に生成したラジカル量は極めて少ない。

また、実施例４の線量計素子のＥＳＲピークの単位重量
当りの高さく生成ラジカル濃度に比例）と吸収線量の関
係を第３図に示す。吸収線量の対数値とＥＳＲピークの
高さの対数値はほぼ直線的な関係を示し、線量計素子と
して使用できることを示している。

他の実施例の線量計素子も実施例４の場合と同様な特性
となることが確認されている。

実施例６〜９、比較例２ 第２表の各側に示す配合に従って線量計素子を作製した
。この場合、低密度ポリエチレン（宇部興産（横裂、Ｕ
ＢＥ−Ｚ２６５）　１００重量部を１３０℃のミキシン
グロールで練りながらＤＬ−α−アラニン結晶粉末（和
光補薬（横裂、特級）２５０重量部および滑剤を１重量
部加えて混練し、均一な混練組成物とした。なお、比較
例２では滑剤を加えないで同様な混練組成物とした。次
に、混練組成物を実施例１〜５の場合と同様に成形して
線量計素子を作製しミキシングロールでの混練性、ブラ
ベンダ押出性、金型での粘着性についての評価結果およ
びピーク間高さの相対値（比較例２のピーク間高さを基
準）を第２表の下欄に示す。　　　　　　。

実施例１Ｏ〜１２、比較例３ 第３表の各側に示す配合に従って線量計素子を作製した
。この場合、低密度ポリエチレン（宇部興産（横裂、Ｕ
ＢＥ−Ｊ１０１９）　１００重量部を１３０℃のミキシ
ングロールで練りながらＤＬ−α−アラニン結晶粉末（
和光補薬（横裂、特級）７５０重量部および滑剤を３重
量部加えて混練し、均一な混練組成物とした。なお、比
較例３では滑剤を加えないで同様な混練組成物とした。

次に、混練組成物を実施例１〜５の場合と同様に成形し
て線量計素子を作製しミキシングロールでの混練性、金
型での粘着性についての評価結果およびピーク間高さの
相対値（比較例３のピーク間高さを基準）を第３表の下
欄に示す。

第　　　　２　　　　表 第　　　　　３　　　　　表　　　　　　　　　　　　
　　　　　ｊ［発明の効果コ 以上説明してきた通り、本発明によればＥＳＲたスペク
トルのベースラインの傾きを解消でき、かつ、ロール混
練性が良くなるためポリマとアラニンの混合が均一に行
われ、均一な素子を作製することができることから、測
定精度を向上することができるようになる。また、押出
性の向上および金型での粘着の防止をはかれることから
製造能率を向上でき、大量生産が可能となる。

【図面の簡単な説明】

第１図は実施例と比較例のＥＳＲスペクトルのベースラ
インの違いについての説明図、第２図は放射線瞭射後の
ＥＳＲスペクトルの説明図、第３図は線量は素子のＥＳ
Ｒスペクトルのピークの単位重量あたりの高さと吸収線
量との関係の説明図である。 ｔ　　　１　　　口 ゛・、 ゝ・、 才　　　２　　　口 す　　３　　口 ０尽ｑλ糸猷１１　　（ｑン）

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）電離性放射線の照射により樹脂に生成する遊離基
   （ラジカル）の量が、同様の照射によりアラニン結晶に
   生成するラジカル量の１／１０以下であるか、ないしは
   樹脂に生成したラジカルが不安定で室温にて短時間内に
   減衰してアラニン結晶ラジカル量の１／１０以下となる
   ような合成樹脂にアラニン結晶粉末および滑剤を含有せ
   しめてなる樹脂組成物を成形してなることを特徴とする
   樹脂成形体線量計素子。