JPS62841B2 - - Google Patents
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Description
本発明は、コロナ反応システム、より詳細には
コロナによつて誘起される化学反応の電気効率を
増大せしめるために使用され得る方法と装置に関
する。 酸素からオゾンへの変化の如き化学反応の多く
は電気的なコロナ放電の存在において効率的に生
成されることがよく知られている。多くの場合、
高電圧コロナは化学反応を誘起する便利な手段で
あることがわかつているが、コロナ放電プロセス
は、生成される所望の反応生成物の一単位当りに
必要な電気エネルギーの点に関して極めて非能率
的である。例えば、酸素から生成されるオゾンの
場合には、１Kgのオゾンを生成するのに必要な理
論上のエネルギーは0.97KWH／Kgであるが、実
際には酸素を供給したときは約6.6KWH／Kgが必
要であり、乾いた空気を供給したときは約
17.0KWH／Kgが必要である。 従来は、コロナ発生システムの多くの動作パラ
メータを変えることによつて、コロナ反応を生ぜ
しめるのに必要なエネルギーの量を減らそうと試
みてきた。例えば、１マイクロ秒のパルス幅と
1KHzの周波数を有するパルス化された高電圧エ
ネルギーを用いた場合には、通常の60HzのAC波
形よりも効率的に二酸化炭素を分解することが知
られている。しかしながら、無線周波数の範囲即
ち１〜20MHzの極めて高い周波数のコロナ電力を
使用したときは、オゾンの生成効率が増大しない
ことも示されている。 従来技術は、コロナ誘起化学反応における効率
の変化は周波数と波形を操作することによつて得
られることを示唆しているが、この試みは、何ら
の向上もなく実際には経済的観点からみると非実
用的なプロセスをもたらす結果となつている。こ
れは、主として、高い周波数及び電圧の使用によ
り、電極表面の単位面積当りの高い電力密度を必
要とする大規模な操作と高い単位容量とが期待さ
れるときに取扱うことができない過剰の熱が生成
されることによるものである。 従つて、本発明の第１の目的は、改良されたコ
ロナ放電システムを提供することである。 第２の目的は、コロナ放電による化学反応を生
ぜしめるのに必要な全電気エネルギーを最小にす
ることができる方法を提供することである。 第３の目的は、コロナ放電反応プロセスから生
ずる過剰の熱量を実質的に減少せしめる手段を提
供することである。 第４の目的は、コロナ放電化学反応システムに
含まれる動作及び装置パラメータを最適化して、
最大の生成物と最小の浪費熱をもたらす方法を提
供することである。 第５の目的は、高い単位容量と最大の電気効率
で生成されるコロナ反応プロセスを可能にする改
良されたコロナ発生システムを提供することであ
る。 第６の目的は、かなりの量の湿気とその他の不
純物を含む空気の如き反応ガスに含まれる酸素か
ら大量のオゾンを効率的に生成することができる
改良されたオゾン発生システムを提供することで
ある。 第７の目的は、商業的に成り立つオゾン量を生
成するための大規模なコロナ発生器を駆動するこ
とができる経済的で信頼性の高い高電圧の狭い高
周波パルスを発生する電力源を提供することであ
る。 第８の目的は、望ましくないオゾンの分解なし
に重量で10％の濃度のオゾンを安全に発生させる
ことができるシステムを提供することである。 本発明の以上の目的と特徴は、以下の詳細な説
明及び添付図面から当業者には容易に理解されよ
う。 概説すると、本発明は、コロナ放電反応システ
ムの電気効率を増大せしめ、これに対応して生成
される熱の損失量を相当減少せしめるための方法
であり、この方法では比較的低電圧のバイアス電
位に沿つて高電圧の狭いパルス波形が印加され
る。 より詳細には、本発明は、高電圧の狭いパルス
放電によつて対向電極間に充填されたガス中にコ
ロナを発生せしめるコロナ反応システムを提供す
るものであり、ここでは電気パルスの幅が対向電
極間のガスイオン移動時間より短かく、対向電極
間には、上記パルス間の時間間隔の間にギヤツプ
からガスイオンを実質上除去するのに十分な低電
圧バイアス電位が維持される。 従来のほとんどのコロナ放電システムに於いて
は、放電ギヤツプに比較的幅の広い電気パルスの
形の高電圧電位が印加される。典型的には電気エ
ネルギー波形は通常の正弦波であるが、その他の
例では１〜200マイクロ秒（μ sec）のパルス幅
を有するパルスエネルギーが使用される。 これらの従来技術によるシステムは極めて非能
率的であり、電気エネルギーの90〜99％が余分の
熱の形で浪費されることがわかつている。本願発
明者は、これら従来のシステムに発生する余分の
熱が、コロナ放電ギヤツプ内に存在する荷電ガス
分子（イオン）に与えられる運動エネルギーに帰
因すると判断した。所望の反応生成物の形成に寄
与する電子は、通常の電力パルスの初めの部分の
間に形成されて反応ポテンシヤルまで加速され
る。電力パルスの残りの部分は、電子の形成の結
果生じ反応生成物の形成には寄与しない荷電ガス
分子に運動エネルギーを与える。これらのイオン
化されたガス分子は非生成衝突によつて運動エネ
ルギーを失い、これが反応システム内の余分の熱
として現われる。 本発明の方法では、印加される電気波形を次の
２つの方法で変形することによつて熱損失の量を
相当減少せしめた。 (1) 電力パルス幅（Ｔw）をガスイオンの放電ギ
ヤツプ移動時間（T+）（ガスイオンがギヤツプ
を一方の側から他方の側へ横切るに必要な時
間）よりも相当短くなるように選定する。 (2) 荷電ガス分子の大部分を除去するために放電
電極間に比較的低電圧のバイアス電位（（Ｖb）
を維持する。 非常に狭いエネルギーパルスをオゾンを生成す
るのに十分な必要火花電圧（Ｖs）に選定するこ
とにより、形成された電子は有効な仕事をするの
に必要なエネルギーレベルまで加速されることが
わかつた。しかも、このようなエネルギーパルス
は、電子の形成に伴つて形成された荷電ガス分子
に多大の浪費エネルギーを与えるだけの幅を有し
ていない。 しかしながら、放電ギヤツプ内に存在するガス
イオンは、次のエネルギーパルスが印加される前
に除去されねばならず、さもなければ次のエネル
ギーパルスの相当の部分は、非生成ガスイオンを
更に加速せしめることに浪費されてしまうことが
認識されている。このガスイオンの残がい
（debris）を除去するために、本願発明者は、高
エネルギー電気パルス間の時間間隔の間に比較的
低電圧のバイアス電位即ち“残がいイオン一掃電
位”を印加することとした。この低電圧バイアス
電位は、高エネルギーパルスの幅より相当長い時
間に渡つて印加される。しかしながら、単位時間
当りの電界中の荷電粒子に与えられるエネルギー
（即ち適用された電力）は粒子の電荷と電界の電
位差のみの関数であるので、放電ギヤツプからイ
オンの残がいを一掃するのに必要な電力は比較的
少ない。 それ故、荷電粒子をギヤツプから一掃するのに
必要なエネルギーの最小量は、火花電圧Vsのと
きCVsT+である。しかし、実際にバイアス電位
Vbで適用されるエネルギーはCVbTrであり、Tr
はパルスの周期を表わす。実際に適用されたエネ
ルギーが最小必要量と等しいためには、CVsT+
＝CVbT+である。 好ましいこの低電圧バイアス電位Ｖbを規定す
る関係式は、次のように簡略化できる。 Ｔr・Ｖb＝T+・Ｖs Ｖb＝Ｔ＋／ＴｒＶs 上式で、Ｔrはパルスの繰り返し周期を表わ
す。 高周波数の狭いパルスエネルギーの生成に使用
される実際のパルス幅と周波数を決定するために
は、（周波数の逆数である）パルスの繰返し周期
よりも実質上短いパルス幅を選定することが必要
である。一般に、実際のパルス幅Ｔwは、パルス
の全周期Ｔrに対してパーセントが低くなるよう
に選定される。一般に、ほとんどの適用例では、
ＴwはＴrの約0.1％から10％になつている。更
に、所望の化学反応を生ぜしめるためには、パル
スは、所望の化学反応を生ぜしめる電子に十分な
運動エネルギーを与えるだけの間隔と大きさをも
たねばならないことが知られている。従つて、所
望の狭いパルス幅は、放電ギヤツプ間で電子を加
速するのに必要な電子移動時間Ｔe、即ちその時
間よりも幾分長くなる。 本発明の方法を実行し、それに使用される装置
及び電気回路の設計を最適化するためには、シス
テムの動作及び回路パラメータは、通常の熱陰極
真空管スイツチ型電力源を使用する回路について
の以下の考案に従つて好適に選定されることがわ
かつている。 ほとんどの加熱フイラメント式真空管スイツチ
装置に関しては、最適電気効率は可能な限り高い
衝撃係数Ｄを選定したときに得られることがよく
知られている。衝撃係数Ｄは関係式 Ｄ＝Ｔｗ／Ｔｒ で表わされ、必然的に電子移動時間Ｔeよりも長
く、ガスイオン移動時間T+よりも実質的に短い
パルス幅Ｔwによるコロナ発生の際に生ずるエネ
ルギー損失に比例して大きくなる。 衝撃係数Ｄ、パルス幅Ｔw及びパルス周波数
の逆数であるパルス繰返し時間Ｔrからなるパラ
メータを最適化するために、本願発明者は次の関
係式の存在を見い出した。 α２＝Ｄ (1) ここで α＝Ｔｗ／Ｔ＋ (2) T+はガスイオン移動時間（先に定義した）であ
つて、これは、例えばJ.D.Cobineによる“ガス状
導体（Gaseous Conductors）”、Dover
Publications、N.Y.（1958）に記載されている周
知の原理を用いていかなるガスイオンについても
容易に計算することができる。 式(1)は、次のように書き直せる。 Ｄ＝（Ｔｗ／Ｔ＋）２ (3) 空気に対しては、ＤはCobineによつて与えら
れた関係式： T+＝１／Ｋ・Ｐ・ｔｇ／４０ (4) を用いることによつて見い出される。ここで、積
Ｋ・Ｐはガスの種類毎にほぼ一定の値となる。空
気に対しては、 Ｋ・Ｐ1064（cm・秒／ボルト／cm）（mmHg） (5) であるから、T+の近似値は T+＝2.35×10-5tg (6) となる。 上記式(4)〜(6)についてさらに詳細に説明する。
ｋを電界Ｅにおけるイオンの移動度、ｖをイオン
の移動速度とすると、 ｋ＝ｖ／Ｅ であるから、 T+＝ｔｇ／ｖ＝ｔｇ／ＫＥ 式中、T+はギヤツプ間のイオン移動時間であ
り、tgはギヤツプ間の長さである。ガス放電につ
いての経験則によれば、放電を生ずるための電界
Ｅはガス圧力ｐに比例し、空気に対しては次式の
関係がある。 Ｅ40p （式中、Ｅはボルト／cmであり、ｐはmmHgで
ある） 上記の関係から、次の式が導かれる。 T+ｔｇ／Ｋ・ｐ・４０ 移動度ｋは圧力及び温度の関数であり、またイ
オンの種類によつても異なるが、簡単な動力学理
論によれば、移動度ｋは圧力に逆比例するから、
積Ｋ・ｐはガスの種類によりほぼ一定の値とな
る。 従つて、例えばｔg＝0.115cmの放電ギヤツプに
おいてｐ＝1520mmHgの絶対圧力で空気に作用し
てオゾンを生成せしめるコロナ放電システムにつ
いて動作パラメータを最適化するために、上式(6)
を用いて計算すると、 T+＝2.70μsec となる。 火花電圧Ｖs即ちコロナ発生に必要なギヤツプ
電位は、Cobineによる上記“ガス状導体”に表
わされた次の関係式を用いて計算される。 Ｖs＝40p・ｔg ＝40×1520×0.115 ＝6992ボルト パルス幅Ｔwは、上式(2)から Ｔw＝αT+ となりαは１より小さい。更に、Ｔwは、電子の
質量とガスイオン移動時間T+の計算に用いられ
るガスイオン（酸素）の質量とを比較することに
よつて容易に計算される先に定義した電子の放電
ギヤツプ移動時間Ｔeよりも幾分大きくなるよう
に選定される。イオンの移動速度は、質量の平方
根に逆比例するから、次のような式となる。 Ve√＝V+√+ （式中、Ve及びmeはそれぞれ電子の移動速度
及び質量であり、V+及びm+はガスイオンの移動
速度及び質量である。） 従つて、電子の放電ギヤツプ移動時間Teの計
算は次のとおりとなる。 酸素イオンの質量は電子の1840×16倍であるか
ら、 ｍe＝ｍ＋／１８４０×１６ 従つて、 オゾン生成の際に消費される電力量、即ちパル
ス幅損失とバイアス損失による特定のオゾン収率
Ｓyは、近似的に Ｓy＝0.6（１＋α）（１＋Ｄ／α） で表わされ、 α＝√ のとき最小になる。 従つて、 Ｓy（最小）＝0.6（１＋α）２ となり、生成したオゾン１ポンド当りのKWHで
表わしたＳyを衝撃係数Ｄに対してプロツトすれ
ば、第６図に表わされたような曲線が得られる。
第６図から、パルス形状に関する限り生成された
O3の１ポンド当りのKWHで表わされるオゾン収
率を最小にするためには、Ｄは可能な限り小さく
なければならないことがわかる。 真空管のフイラメント損失を第一に考慮すべき
である典型的な熱陰極真空管型電力源を使用した
とき、衝撃係数Ｄの特定の値を選定するために、
第７図に示されたようなグラフが準備される。第
７図では、衝撃係数Ｄは、パルス形状（これは第
６図から容易に決定される）に帰因するパーセン
トで表わしたエネルギー損失に対して実線でプロ
ツトされている。また、第７図には２本の破線も
プロツトされているが、これらは各々が定格
100KW及び150KWの２つの典型的な真空管スイ
ツチ装置内のフイラメント加熱によるエネルギー
損失（パーセント）を表わす。第７図から、
150KW真空管に対する好ましい衝撃係数Ｄは約
0.001であることがわかる。それは、近似的に、
真空管のフイラメント損失がパルス形状即ちプロ
セスの損失に等しい点になる。 衝撃係数Ｄが0.001になるように選ばれたと
き、αは次のように計算される。 α＝√ ＝√0.001 ＝0.0317 αとT+から所望のパルス幅Ｔwと周波数が次の
ように計算される。 Ｔw＝αT+ ＝0.0317×2.7 ＝0.086μsec ＝１／Ｔｒ＝Ｄ／Ｔｗ ＝０．００１／０．０８６×１０−６＝11627Hz パルスの間に放電ギヤツプから正の荷電ガス分
子を除去するのに使用される好ましい低電圧バイ
アス電位を決定するためには、次の関係式が用い
られる。 Ｖb＝Ｔ＋／ＴｒＶs及び１／Ｔｒ＝＝11627 Ｖb＝2.7×10-6×11627×6992 ＝220ボルト 以上の計算から、好ましい動作パラメータは次
のようにまとめることができる。 Ｄ＝0.001 Ｖs＝6992V ＝11627Hz Ｖb＝220V 次に、本発明がより明確に理解されるように添
付図面を参照して説明する。 第１図は、ここで考慮されるコロナ反応システ
ムに使用され得るコロナセルの一部を切り欠いた
断面図である。第１図のコロナ反応セルは、その
中に２つの対向電極２及び３が配置されたガス密
封ハウジング１を具備している。電極２と３の間
には誘電体板４及び５が配置され、それらの表面
は第１図に示す如く長さｔgのコロナ放電ギヤツ
プを形成している。誘電体板４及び５の厚さはｔ
dであるが、その実際の寸法は明確のために相当
に拡大されている。同様に、寸法ｔgも明確のた
め相当に拡大されて図示されている。典型的に
は、誘電体の厚さｔdは0.1mm程度であるが、いく
つかの例では24〜50mmにしてもよい。放電ギヤツ
プｔgは、約0.1〜50mmの範囲にある。 電極板２及び３は、夫々導線６及び７を介して
外部電源に接続されており、導線６及び７は夫々
絶縁ブツシユ７及び８を通つてハウジング１へ入
つている。この図面では、電極２及び３はハウジ
ング１と接触していないが、実際にはハウジング
１が本質上非導電体材料で造られていれば、電極
がハウジングと接触してもよい。更に、実際には
いずれか一方の電極２又は３を接地してもよく、
ハウジングが導体材料で造られている場合には電
極のいずれか一方を支持してもよい。 第１図に示すように、反応ガスは導管１０を通
つてハウジング１へ入り、反応生成物は導管１１
を通つて出る。矢印１２はハウジング１へ入る流
れの方向を示し、矢印１３は外部へ出る反応生成
物の方向を示す。更に第１図において、１４は電
極２，３間及び誘電体板４，５間に形成されたコ
ロナ放電領域を示す。第１図では、各々が本質上
対向電極２及び３と接触している２つの誘電体板
４及び５を使用しているが、誘電体板が電極から
間隔を置いて配置され又は電極間に単一の誘電体
板が配置された装置を使用することもできること
を理解されたい。実際には、誘電体板が良好な誘
電特性をもつ材料、例えばガラスの如く誘電強度
が約100000〜1000000ボルト／cmの材料から造ら
れているときには、満足のいく結果が得られるこ
とがわかつた。また、約0.1〜0.5mmの厚さをもつ
焼成されたほうろう（porcelainenamel）被覆か
ら形成された極めて薄い誘電体層が特に満足のい
く結果を与えることもわかつた。 第２図は、本発明の実施に使用される所望の狭
い電気パルスの形を図式的に理想化した形状で示
している。第２図では、縦軸に電圧をとり横軸に
時間をとつて４本の曲線がプロツトされている。
曲線E1（実線で示されている）は、適当な電力
源の高速度スイツチ装置によつて最も効率的に初
めに生成される好ましい方形波パルスの電圧を示
す。曲線E2（一連の×で示されている）は、通
常抵抗―容量回路の充電の結果生ずる電力損を最
小にするように選定された値を有する適当なイン
ダクタンスを通過した後の初期電気パルスE1の
電圧を示す。E2は、第１図に示したコロナセル
の電極に印加される電気パルスである。曲線Ｖg
（破線）は、コロナセルの放電ギヤツプ１４間に
現われ、ギヤツプの火花電位即ちイオン化電位で
あるＶsの最大値を有する電圧を示す。曲線Ｖd
（点線）は、コロナセルの誘電体に現われる電位
の値を示す。以下に詳述するように、コロナセル
内の種々の点に現われる種々の好ましい電圧波形
についての理解は、当業者が本発明の実施に適し
た回路を設計するための基礎となる。 第２図に表わされた好ましい波形はパルスが単
極であることを示しているが、各々の次に続くパ
ルスが他の極性を有する二極パルスも使用できる
ことを理解されたい。また、第２図はバイアス電
位が０より大きい、即ち正のバイアス電位である
ことを示しているが、Ｖbを負のバイアス電位即
ち０より小さい値でも使用できることを理解され
たい。更に、第２図に表わされた波形においてＶ
bは本質上一定であることが示されている。しか
しながら、Ｖbは電気パルスの間で増加又は減少
する、即ちＶbは必ずしも一定である必要はなく
実際にはある程度変化し得ることを理解すべきで
ある。 第２図に示された波形は、機械的な高速スイツ
チと同様に、例えばソリツドステートトランジス
タ、シリコン制御整流器、バラクタ、加熱フイラ
メント形真空管、サテラトロン及びイグナイトロ
ンの如き非フイラメント形電子管等の高速スイツ
チ装置を使用する種々の周知の高電圧電源によつ
て形成することができる。 第３図と第４図には、夫々熱陰極真空管スイツ
チを使用した２つの代表的な回路が示されてい
る。しかしながら、サイラトロン及びイグナイト
ロンの如き非フイラメント形スイツチ装置を使用
すれば、実質上準備のための電力損がなく、より
効率的なプロセスの操作が可能になることを理解
されたい。 第３図を参照すると、典型的な真空管増幅器形
電力源を備えたコロナ発生システムが示されてい
る。第３図において、パルス発生器２４は、導線
２６によつてDC電力源２５に接続されている。
パルス発生器２４は、例えばコーバー・エレクト
ロニクス社（Cober Electronics Inc，）によつて
販売されている商業的なパルス発生器であり、こ
れは１Hzから3MHzの周波数領域で3000ボルトま
での電圧のパルス周波数を生成することができ
る。パルス発生器２４は、典型的には適当な真空
管増幅器と結合したトリガ回路を具備している。
また、DC電力源も商業的に手に入れることがで
き、典型的には10KWまでの電力レベルで約０か
ら＋3000DCボルトまでを生成する。 パルス発生器２４は、真空管スイツチ２７の出
力を制御するために使用される。真空管スイツチ
２７は、容易に商業的に手に入れることができる
典型的な熱陰極四極管装置である。真空管スイツ
チ２７は、導線２９又は３０によつて電力源に接
続された加熱カソード２８を具備している。図示
されていないその加熱電力源手段は、典型的には
約４〜40ボルトの範囲にある。真空管スイツチ２
７はプレート導線３２と二次グリツド導線３３と
一次グリツト導線３４とを具備している。二次グ
リツド導線３３は、破線３５内に表わされたバイ
アス電位供給源に接続されている。このバイアス
電位供給源は、電力導線３９及び４０によつて可
変抵抗３８を介して給電される電力変成器３７に
接続されたダイオード３６を具備しており、導線
３９及び４０は、図示されていない通常の60Hz交
流電源に接続されている。また、バイアス電位手
段３５はその出力を平滑化するキヤパシタンス４
１を具備している。 真空管２７のスイツチンググリツド３４は、パ
ルス発生器２４に接続されている。プレート導線
３２は、直列接続の抵抗４８とインダクタンスコ
イル４７に接続された導線４６を介してDC電力
源４５に接続されている。また、DC電力源４５
は、導線４６及び５４と直列接続のインダクタン
スコイル５３及び導線５２とを介してコロナセル
５０に接続されている。コイル５３は、充電抵抗
を介してキヤパシタ（この場合はセルのキヤパシ
タンス）を充電することに関連して通常生ずるエ
ネルギー損失を最小にするように、方形で発生し
た波形を拡張する。一般に、コイル５３の好まし
いインダクタンス値は、容易に認識される次の関
係式によつて得られる。 Ｌ＝ｔｗ２／πＣ 電力源５５はインダクタンス５３及び導線５２
に接続されたインダクタンス５７及び導線５６を
介してコロナセル５０のプレートにバイアス電位
を供給するために使用される。キヤパシタンス５
８は、電力供給回路の残りの部分からDCバイア
ス電圧を隔離するのに役立つ。バイアス電位が真
空管スイツチ２７を介して供給されるときは、電
力源５５をカツトすることができる。コロナセル
５０は、典型的には第１図に示されているように
構成される。コロナセル５０を通る回路は、グリ
ツド導線３２に接続された導線５１によつて完了
する。 動作の際には、第３図の装置は、DC電力源２
５によつて駆動されるパルス発生器２４が生成す
る所望の周波数にてDC電力源４５の出力が切り
替えられることを必要とする。典型的には、DC
電力源４５は約5000〜30000DCボルトを生成する
ように調節される。DC電力源４５の正の出力
は、典型的には1.0〜10.0マイクロヘンリーの値
をもつインダクタンス５３を介して、図のように
コロナセル５０に印加される。また、DC電力源
４５の正の出力は、0.1〜1.0ヘンリーの値をもつ
インダクタンス４７と100〜100000オームの値を
もつ抵抗４８とを介してグリツド導線３２にも印
加される。バルス発生器２４に接続されたグリツ
ド３４による真空管２７の出力のスイツチング
は、コロナセル５０のプレート間に現われる狭い
高周波パルスを生成せしめる。典型的には、パル
ス発生器２４は、0.1〜100KHzの周波数にて動作
せしめられる。また、適切に設計された真空管ス
イツチにおいては、真空管２７のグリツド３３
は、コロナセル５０のプレート間に約10〜5000ボ
ルトのバイアス電圧を維持するように、約＋50か
ら＋500ボルトまでの適当の電位に維持される。
パルスバイアスに低パルスを供給する他の方法
は、第４図に示すように可能である。この方法で
は、周波数、バイアス電圧、火花電圧及びパルス
幅等のコロナセルの動作パラメータを本発明の範
囲内で好都合に選定することができる。第３図の
回路は、分類上真空管復調器と呼ばれる。 もう１つの適切な形の電力源は第４図に示され
ている。第４図において、三極真空管スイツチ６
０は加熱されたカソード６１、プレート６２及び
グリツド６３を具備している。これは、分類上直
線パルサ型復調器である。グリツド６３は、パル
ス発生器６４と接地導線６５に接続され、導線６
５はカソード６１にも接続されている。カソード
６１は、図示されていない適当な電力源に接続さ
れた加熱導線６６及び６７を備えている。 高電圧DC電力源７０は、その正の出力導線を
介して真空管６０のプレート導線６２に接続され
ている。DC電力源７０の負側は接地されてい
る。DCバイアス電圧供給源８０はその負側が接
地され、その正の出力導線はインダクタンス８１
を介して導線８２に接続されている。 DC電力源７０及び８０は、真空管スイツチと
共に、破線８４内に表わされた通常のパルス形成
回路に接続されている。このパルス形成回路は、
導線８８，８９，９０を介して相互に直列接続さ
れたインダクタンス８５，８６，８７を具備して
いる。更に、パルス形成回路８４は、導線９４，
９５，９６によつて夫々導線８８，８９，９０に
接続されたキヤパシタンス９１，９２，９３を具
備している。パルス形成回路８４は、導線９８に
よつてDC電力源スイツチ回路に接続されてい
る。パルス形成回路８４の出力部は、導線１０１
及び１０２によつてステツプダウン変成器１００
の一次側に接続されている。ステツプダウン変成
器の二次側は、導線１０６及び１０７によつてコ
ロナセル１０５に接続されている。ステツプダウ
ン条件は、２，３キロワツト以上の電力レベルに
おいて必要である。高い電力レベルにおいて帯域
幅、インダクタンス等の所要の特性を備えたステ
ツプアツプパルス変成器を構成することは、非実
用的であることがわかつた。しかし、ステツプダ
ウン変成器は可能である。バイアス電力源８０の
出力は、導線８２及び１０７を介してコロナセル
に供給される。 動作の際には、第４図のシステムは、電力源７
０が真空管６０のプレート６２とパルス形成回路
８４の一方の側に現われる約10000〜100000DCボ
ルトの電圧を生成するように調節される。DC電
力源８０は、コロナセル１０５の電極間に現われ
る約10〜10000DCボルトの電圧を与えるように調
節される。パルス発生器６４は、約100〜10000ボ
ルトの電圧で0.1〜200KHzの範囲の周波数出力を
与えるように調節される。 パルス形成回路８４においては、インダクタン
ス８５，８６，８７は約1.0〜1000マイクロヘン
リーの値をもつように選定され、キヤパシタンス
９１，９２．９３は約10-6〜１マイクロフアラツ
ドの値をもつように選定されている。真空管スイ
ツチ回路がパルス形成回路にパルスを発生せしめ
ることによつて、パルス形成回路の出力はステツ
プダウン変成器１００に現われる。変成器１００
はステツプダウン型であるので、一次側と二次側
の巻線比は約１：２〜１：100の値であるのが好
ましく、電力源のインダクタンス特性はコロナセ
ルのそれに容易に整合せしめられる。 図示のために第３図及び第４図の上述した回路
はコロナ発生器をボツクスで表わし、典型的には
第１図のコロナ放電セルを使用するものとして説
明したが、多くの例では、第３図及び第４図の高
周波電力源に要求される電圧降下及びインピーダ
ンス特性を与えるために、第１図に示した型式の
数個のコロナセルを接続することが有利である。
コロナセルの特定の有利な組合せは、第５図に示
されている。第５図では、ガスが充填されたキヤ
パシタンス装置として簡略に図示されている多数
のコロナセル１１０は、インダクタンスコイル１
１４及び１１５を介して入力導線１１６に接続さ
れた導線１１１及び１１２によつて直並列接続さ
れている。直列接続されたコロナセル１１０の反
対側は、電極入力導線１１７に接続されている。
典型的には、導線１１６及び１１７は、第３図の
システムの入力導線５１及び５２か又は第４図の
導線１０６及び１０７に接続される。すなわち、
第５図のコロナセルシステムは、第３図のシステ
ムのコロナセル負荷５０及び第４図のシステムの
負荷１０５を構成することができる。 第５図のコロナセルシステムにおいて、インダ
クタンス１１４及び１１５は、直並列接続された
コロナセルのインピーダンスを高周波電力源の出
力インピーダンスに整合せしめるように選定され
る。典型的には、インダクタンスコイル１１４及
び１１５は約1.0〜100マイクロヘンリーの値を有
する。第５図に示されたシステムは並列接続され
た２つのコロナセルバンクから成り、各バンクは
３個のコロナセルが直列接続したものが３つ並列
接続したものから構成されているが、必要に応じ
て多数の並列接続枝でシステムを構成することも
できる。更に、ある特定のシステムの動作に必要
な電圧降下を与えるために、直並列接続されたセ
ルの個数を選定することができる。 多くの商業的なシステムの動作の際には、多数
のコロナセルの入出力側を直列接続してガスの流
れがコロナセル内を直列接続方向に進むようにす
るための手段を備えることが有利である。従つ
て、第５図のシステムでは、ある所定のコロナセ
ル１１０の反応出力側が次のコロナセルに直列接
続され、１つのコロナセルから他のコロナセルへ
行く反応ガスを冷却する内部冷却熱交換手段を具
備し得るように考慮されている。また、第５図に
示されたシステムでは、上述した新規な狭パルス
エネルギー源によつて生成される熱が最小である
ことから、次のセルへ向かう１つのコロナセルの
出力を内部冷却しなくてもよい。従つて、第３番
目、第４番目又は第５番目の直列接続枝ごとに冷
却することを除けば、内部冷却は必要でない。 以上では、本発明の基本的な観点について説明
したが、次に本発明の特定の具体例を示すために
以下に実施例を挙げる。 実施例 第３図に概略を示した電力源回路及び装置を使
用したオゾン発生システムを構成した。パルス発
生器は市販のCober、Model606で、DC電力源２
５は1.0アンペアで2000ボルトDCを生成すること
ができるものを用いた。DC電力源45は、0.5アン
ペアで75000ボルトの能力を持つていた。真空管
２７は、バリアン（Varian）によつて製造され
た4PR100A四極管であつた。カソード加熱導線
２９及び３０は、6.3ボルトの電源に接続した。
バイアス電位回路３５は、＋1600ボルトのバイア
ス電位を生成するように調節した。インダクタン
ス４７は３マイクロヘンリーで、抵抗４８は２×
106オームであつた。インダクタンス５３は0.2ヘ
ンリーであつた。 コロナセル５０は３個のセルを直列接続したも
ので、各セルの電極の表面積は968cm2、誘電体の
厚さは0.44mm、ギヤツプの寸法は1.12mmであつ
た。各セル内の誘電体は、焼成されたほうろう材
料から成るものであつた。コロナセルは、0.67気
圧（ゲージ）の圧力に維持された空気の供給源に
接続し、それによりコロナセルを通る毎分325リ
ツトルの流速が維持された。パルス発生器は、
10000Hzの周波数で＋600ボルトDCの出力をもつ
て動作した。DC電力源２５は−500ボルトDCで
動作し、電力源４５は30000ボルトで動作した。
これにより、第２図に示された一般形状を有する
パルス化された方形波が生じ、Ｖsは6000、Ｖbは
200、Ｔwは0.8μsec、Ｔrは100μsecであつた。 装置は以上の条件下で動作せしめられ、１時間
当り450グラムのオゾンが生成された。全消費電
力は、１Kgのオゾン当り2.2キロワツト時であつ
た。 実施例 実施例の装置を、供給ガス、周波数、パルス
幅、バイアス電位及び火花電圧等のパラメータを
変えて動作せしめた。一連の運転の結果、生成さ
れたオゾンとその１グラム当りに要した消費電力
を次の表に掲げる。
コロナによつて誘起される化学反応の電気効率を
増大せしめるために使用され得る方法と装置に関
する。 酸素からオゾンへの変化の如き化学反応の多く
は電気的なコロナ放電の存在において効率的に生
成されることがよく知られている。多くの場合、
高電圧コロナは化学反応を誘起する便利な手段で
あることがわかつているが、コロナ放電プロセス
は、生成される所望の反応生成物の一単位当りに
必要な電気エネルギーの点に関して極めて非能率
的である。例えば、酸素から生成されるオゾンの
場合には、１Kgのオゾンを生成するのに必要な理
論上のエネルギーは0.97KWH／Kgであるが、実
際には酸素を供給したときは約6.6KWH／Kgが必
要であり、乾いた空気を供給したときは約
17.0KWH／Kgが必要である。 従来は、コロナ発生システムの多くの動作パラ
メータを変えることによつて、コロナ反応を生ぜ
しめるのに必要なエネルギーの量を減らそうと試
みてきた。例えば、１マイクロ秒のパルス幅と
1KHzの周波数を有するパルス化された高電圧エ
ネルギーを用いた場合には、通常の60HzのAC波
形よりも効率的に二酸化炭素を分解することが知
られている。しかしながら、無線周波数の範囲即
ち１〜20MHzの極めて高い周波数のコロナ電力を
使用したときは、オゾンの生成効率が増大しない
ことも示されている。 従来技術は、コロナ誘起化学反応における効率
の変化は周波数と波形を操作することによつて得
られることを示唆しているが、この試みは、何ら
の向上もなく実際には経済的観点からみると非実
用的なプロセスをもたらす結果となつている。こ
れは、主として、高い周波数及び電圧の使用によ
り、電極表面の単位面積当りの高い電力密度を必
要とする大規模な操作と高い単位容量とが期待さ
れるときに取扱うことができない過剰の熱が生成
されることによるものである。 従つて、本発明の第１の目的は、改良されたコ
ロナ放電システムを提供することである。 第２の目的は、コロナ放電による化学反応を生
ぜしめるのに必要な全電気エネルギーを最小にす
ることができる方法を提供することである。 第３の目的は、コロナ放電反応プロセスから生
ずる過剰の熱量を実質的に減少せしめる手段を提
供することである。 第４の目的は、コロナ放電化学反応システムに
含まれる動作及び装置パラメータを最適化して、
最大の生成物と最小の浪費熱をもたらす方法を提
供することである。 第５の目的は、高い単位容量と最大の電気効率
で生成されるコロナ反応プロセスを可能にする改
良されたコロナ発生システムを提供することであ
る。 第６の目的は、かなりの量の湿気とその他の不
純物を含む空気の如き反応ガスに含まれる酸素か
ら大量のオゾンを効率的に生成することができる
改良されたオゾン発生システムを提供することで
ある。 第７の目的は、商業的に成り立つオゾン量を生
成するための大規模なコロナ発生器を駆動するこ
とができる経済的で信頼性の高い高電圧の狭い高
周波パルスを発生する電力源を提供することであ
る。 第８の目的は、望ましくないオゾンの分解なし
に重量で10％の濃度のオゾンを安全に発生させる
ことができるシステムを提供することである。 本発明の以上の目的と特徴は、以下の詳細な説
明及び添付図面から当業者には容易に理解されよ
う。 概説すると、本発明は、コロナ放電反応システ
ムの電気効率を増大せしめ、これに対応して生成
される熱の損失量を相当減少せしめるための方法
であり、この方法では比較的低電圧のバイアス電
位に沿つて高電圧の狭いパルス波形が印加され
る。 より詳細には、本発明は、高電圧の狭いパルス
放電によつて対向電極間に充填されたガス中にコ
ロナを発生せしめるコロナ反応システムを提供す
るものであり、ここでは電気パルスの幅が対向電
極間のガスイオン移動時間より短かく、対向電極
間には、上記パルス間の時間間隔の間にギヤツプ
からガスイオンを実質上除去するのに十分な低電
圧バイアス電位が維持される。 従来のほとんどのコロナ放電システムに於いて
は、放電ギヤツプに比較的幅の広い電気パルスの
形の高電圧電位が印加される。典型的には電気エ
ネルギー波形は通常の正弦波であるが、その他の
例では１〜200マイクロ秒（μ sec）のパルス幅
を有するパルスエネルギーが使用される。 これらの従来技術によるシステムは極めて非能
率的であり、電気エネルギーの90〜99％が余分の
熱の形で浪費されることがわかつている。本願発
明者は、これら従来のシステムに発生する余分の
熱が、コロナ放電ギヤツプ内に存在する荷電ガス
分子（イオン）に与えられる運動エネルギーに帰
因すると判断した。所望の反応生成物の形成に寄
与する電子は、通常の電力パルスの初めの部分の
間に形成されて反応ポテンシヤルまで加速され
る。電力パルスの残りの部分は、電子の形成の結
果生じ反応生成物の形成には寄与しない荷電ガス
分子に運動エネルギーを与える。これらのイオン
化されたガス分子は非生成衝突によつて運動エネ
ルギーを失い、これが反応システム内の余分の熱
として現われる。 本発明の方法では、印加される電気波形を次の
２つの方法で変形することによつて熱損失の量を
相当減少せしめた。 (1) 電力パルス幅（Ｔw）をガスイオンの放電ギ
ヤツプ移動時間（T+）（ガスイオンがギヤツプ
を一方の側から他方の側へ横切るに必要な時
間）よりも相当短くなるように選定する。 (2) 荷電ガス分子の大部分を除去するために放電
電極間に比較的低電圧のバイアス電位（（Ｖb）
を維持する。 非常に狭いエネルギーパルスをオゾンを生成す
るのに十分な必要火花電圧（Ｖs）に選定するこ
とにより、形成された電子は有効な仕事をするの
に必要なエネルギーレベルまで加速されることが
わかつた。しかも、このようなエネルギーパルス
は、電子の形成に伴つて形成された荷電ガス分子
に多大の浪費エネルギーを与えるだけの幅を有し
ていない。 しかしながら、放電ギヤツプ内に存在するガス
イオンは、次のエネルギーパルスが印加される前
に除去されねばならず、さもなければ次のエネル
ギーパルスの相当の部分は、非生成ガスイオンを
更に加速せしめることに浪費されてしまうことが
認識されている。このガスイオンの残がい
（debris）を除去するために、本願発明者は、高
エネルギー電気パルス間の時間間隔の間に比較的
低電圧のバイアス電位即ち“残がいイオン一掃電
位”を印加することとした。この低電圧バイアス
電位は、高エネルギーパルスの幅より相当長い時
間に渡つて印加される。しかしながら、単位時間
当りの電界中の荷電粒子に与えられるエネルギー
（即ち適用された電力）は粒子の電荷と電界の電
位差のみの関数であるので、放電ギヤツプからイ
オンの残がいを一掃するのに必要な電力は比較的
少ない。 それ故、荷電粒子をギヤツプから一掃するのに
必要なエネルギーの最小量は、火花電圧Vsのと
きCVsT+である。しかし、実際にバイアス電位
Vbで適用されるエネルギーはCVbTrであり、Tr
はパルスの周期を表わす。実際に適用されたエネ
ルギーが最小必要量と等しいためには、CVsT+
＝CVbT+である。 好ましいこの低電圧バイアス電位Ｖbを規定す
る関係式は、次のように簡略化できる。 Ｔr・Ｖb＝T+・Ｖs Ｖb＝Ｔ＋／ＴｒＶs 上式で、Ｔrはパルスの繰り返し周期を表わ
す。 高周波数の狭いパルスエネルギーの生成に使用
される実際のパルス幅と周波数を決定するために
は、（周波数の逆数である）パルスの繰返し周期
よりも実質上短いパルス幅を選定することが必要
である。一般に、実際のパルス幅Ｔwは、パルス
の全周期Ｔrに対してパーセントが低くなるよう
に選定される。一般に、ほとんどの適用例では、
ＴwはＴrの約0.1％から10％になつている。更
に、所望の化学反応を生ぜしめるためには、パル
スは、所望の化学反応を生ぜしめる電子に十分な
運動エネルギーを与えるだけの間隔と大きさをも
たねばならないことが知られている。従つて、所
望の狭いパルス幅は、放電ギヤツプ間で電子を加
速するのに必要な電子移動時間Ｔe、即ちその時
間よりも幾分長くなる。 本発明の方法を実行し、それに使用される装置
及び電気回路の設計を最適化するためには、シス
テムの動作及び回路パラメータは、通常の熱陰極
真空管スイツチ型電力源を使用する回路について
の以下の考案に従つて好適に選定されることがわ
かつている。 ほとんどの加熱フイラメント式真空管スイツチ
装置に関しては、最適電気効率は可能な限り高い
衝撃係数Ｄを選定したときに得られることがよく
知られている。衝撃係数Ｄは関係式 Ｄ＝Ｔｗ／Ｔｒ で表わされ、必然的に電子移動時間Ｔeよりも長
く、ガスイオン移動時間T+よりも実質的に短い
パルス幅Ｔwによるコロナ発生の際に生ずるエネ
ルギー損失に比例して大きくなる。 衝撃係数Ｄ、パルス幅Ｔw及びパルス周波数
の逆数であるパルス繰返し時間Ｔrからなるパラ
メータを最適化するために、本願発明者は次の関
係式の存在を見い出した。 α２＝Ｄ (1) ここで α＝Ｔｗ／Ｔ＋ (2) T+はガスイオン移動時間（先に定義した）であ
つて、これは、例えばJ.D.Cobineによる“ガス状
導体（Gaseous Conductors）”、Dover
Publications、N.Y.（1958）に記載されている周
知の原理を用いていかなるガスイオンについても
容易に計算することができる。 式(1)は、次のように書き直せる。 Ｄ＝（Ｔｗ／Ｔ＋）２ (3) 空気に対しては、ＤはCobineによつて与えら
れた関係式： T+＝１／Ｋ・Ｐ・ｔｇ／４０ (4) を用いることによつて見い出される。ここで、積
Ｋ・Ｐはガスの種類毎にほぼ一定の値となる。空
気に対しては、 Ｋ・Ｐ1064（cm・秒／ボルト／cm）（mmHg） (5) であるから、T+の近似値は T+＝2.35×10-5tg (6) となる。 上記式(4)〜(6)についてさらに詳細に説明する。
ｋを電界Ｅにおけるイオンの移動度、ｖをイオン
の移動速度とすると、 ｋ＝ｖ／Ｅ であるから、 T+＝ｔｇ／ｖ＝ｔｇ／ＫＥ 式中、T+はギヤツプ間のイオン移動時間であ
り、tgはギヤツプ間の長さである。ガス放電につ
いての経験則によれば、放電を生ずるための電界
Ｅはガス圧力ｐに比例し、空気に対しては次式の
関係がある。 Ｅ40p （式中、Ｅはボルト／cmであり、ｐはmmHgで
ある） 上記の関係から、次の式が導かれる。 T+ｔｇ／Ｋ・ｐ・４０ 移動度ｋは圧力及び温度の関数であり、またイ
オンの種類によつても異なるが、簡単な動力学理
論によれば、移動度ｋは圧力に逆比例するから、
積Ｋ・ｐはガスの種類によりほぼ一定の値とな
る。 従つて、例えばｔg＝0.115cmの放電ギヤツプに
おいてｐ＝1520mmHgの絶対圧力で空気に作用し
てオゾンを生成せしめるコロナ放電システムにつ
いて動作パラメータを最適化するために、上式(6)
を用いて計算すると、 T+＝2.70μsec となる。 火花電圧Ｖs即ちコロナ発生に必要なギヤツプ
電位は、Cobineによる上記“ガス状導体”に表
わされた次の関係式を用いて計算される。 Ｖs＝40p・ｔg ＝40×1520×0.115 ＝6992ボルト パルス幅Ｔwは、上式(2)から Ｔw＝αT+ となりαは１より小さい。更に、Ｔwは、電子の
質量とガスイオン移動時間T+の計算に用いられ
るガスイオン（酸素）の質量とを比較することに
よつて容易に計算される先に定義した電子の放電
ギヤツプ移動時間Ｔeよりも幾分大きくなるよう
に選定される。イオンの移動速度は、質量の平方
根に逆比例するから、次のような式となる。 Ve√＝V+√+ （式中、Ve及びmeはそれぞれ電子の移動速度
及び質量であり、V+及びm+はガスイオンの移動
速度及び質量である。） 従つて、電子の放電ギヤツプ移動時間Teの計
算は次のとおりとなる。 酸素イオンの質量は電子の1840×16倍であるか
ら、 ｍe＝ｍ＋／１８４０×１６ 従つて、 オゾン生成の際に消費される電力量、即ちパル
ス幅損失とバイアス損失による特定のオゾン収率
Ｓyは、近似的に Ｓy＝0.6（１＋α）（１＋Ｄ／α） で表わされ、 α＝√ のとき最小になる。 従つて、 Ｓy（最小）＝0.6（１＋α）２ となり、生成したオゾン１ポンド当りのKWHで
表わしたＳyを衝撃係数Ｄに対してプロツトすれ
ば、第６図に表わされたような曲線が得られる。
第６図から、パルス形状に関する限り生成された
O3の１ポンド当りのKWHで表わされるオゾン収
率を最小にするためには、Ｄは可能な限り小さく
なければならないことがわかる。 真空管のフイラメント損失を第一に考慮すべき
である典型的な熱陰極真空管型電力源を使用した
とき、衝撃係数Ｄの特定の値を選定するために、
第７図に示されたようなグラフが準備される。第
７図では、衝撃係数Ｄは、パルス形状（これは第
６図から容易に決定される）に帰因するパーセン
トで表わしたエネルギー損失に対して実線でプロ
ツトされている。また、第７図には２本の破線も
プロツトされているが、これらは各々が定格
100KW及び150KWの２つの典型的な真空管スイ
ツチ装置内のフイラメント加熱によるエネルギー
損失（パーセント）を表わす。第７図から、
150KW真空管に対する好ましい衝撃係数Ｄは約
0.001であることがわかる。それは、近似的に、
真空管のフイラメント損失がパルス形状即ちプロ
セスの損失に等しい点になる。 衝撃係数Ｄが0.001になるように選ばれたと
き、αは次のように計算される。 α＝√ ＝√0.001 ＝0.0317 αとT+から所望のパルス幅Ｔwと周波数が次の
ように計算される。 Ｔw＝αT+ ＝0.0317×2.7 ＝0.086μsec ＝１／Ｔｒ＝Ｄ／Ｔｗ ＝０．００１／０．０８６×１０−６＝11627Hz パルスの間に放電ギヤツプから正の荷電ガス分
子を除去するのに使用される好ましい低電圧バイ
アス電位を決定するためには、次の関係式が用い
られる。 Ｖb＝Ｔ＋／ＴｒＶs及び１／Ｔｒ＝＝11627 Ｖb＝2.7×10-6×11627×6992 ＝220ボルト 以上の計算から、好ましい動作パラメータは次
のようにまとめることができる。 Ｄ＝0.001 Ｖs＝6992V ＝11627Hz Ｖb＝220V 次に、本発明がより明確に理解されるように添
付図面を参照して説明する。 第１図は、ここで考慮されるコロナ反応システ
ムに使用され得るコロナセルの一部を切り欠いた
断面図である。第１図のコロナ反応セルは、その
中に２つの対向電極２及び３が配置されたガス密
封ハウジング１を具備している。電極２と３の間
には誘電体板４及び５が配置され、それらの表面
は第１図に示す如く長さｔgのコロナ放電ギヤツ
プを形成している。誘電体板４及び５の厚さはｔ
dであるが、その実際の寸法は明確のために相当
に拡大されている。同様に、寸法ｔgも明確のた
め相当に拡大されて図示されている。典型的に
は、誘電体の厚さｔdは0.1mm程度であるが、いく
つかの例では24〜50mmにしてもよい。放電ギヤツ
プｔgは、約0.1〜50mmの範囲にある。 電極板２及び３は、夫々導線６及び７を介して
外部電源に接続されており、導線６及び７は夫々
絶縁ブツシユ７及び８を通つてハウジング１へ入
つている。この図面では、電極２及び３はハウジ
ング１と接触していないが、実際にはハウジング
１が本質上非導電体材料で造られていれば、電極
がハウジングと接触してもよい。更に、実際には
いずれか一方の電極２又は３を接地してもよく、
ハウジングが導体材料で造られている場合には電
極のいずれか一方を支持してもよい。 第１図に示すように、反応ガスは導管１０を通
つてハウジング１へ入り、反応生成物は導管１１
を通つて出る。矢印１２はハウジング１へ入る流
れの方向を示し、矢印１３は外部へ出る反応生成
物の方向を示す。更に第１図において、１４は電
極２，３間及び誘電体板４，５間に形成されたコ
ロナ放電領域を示す。第１図では、各々が本質上
対向電極２及び３と接触している２つの誘電体板
４及び５を使用しているが、誘電体板が電極から
間隔を置いて配置され又は電極間に単一の誘電体
板が配置された装置を使用することもできること
を理解されたい。実際には、誘電体板が良好な誘
電特性をもつ材料、例えばガラスの如く誘電強度
が約100000〜1000000ボルト／cmの材料から造ら
れているときには、満足のいく結果が得られるこ
とがわかつた。また、約0.1〜0.5mmの厚さをもつ
焼成されたほうろう（porcelainenamel）被覆か
ら形成された極めて薄い誘電体層が特に満足のい
く結果を与えることもわかつた。 第２図は、本発明の実施に使用される所望の狭
い電気パルスの形を図式的に理想化した形状で示
している。第２図では、縦軸に電圧をとり横軸に
時間をとつて４本の曲線がプロツトされている。
曲線E1（実線で示されている）は、適当な電力
源の高速度スイツチ装置によつて最も効率的に初
めに生成される好ましい方形波パルスの電圧を示
す。曲線E2（一連の×で示されている）は、通
常抵抗―容量回路の充電の結果生ずる電力損を最
小にするように選定された値を有する適当なイン
ダクタンスを通過した後の初期電気パルスE1の
電圧を示す。E2は、第１図に示したコロナセル
の電極に印加される電気パルスである。曲線Ｖg
（破線）は、コロナセルの放電ギヤツプ１４間に
現われ、ギヤツプの火花電位即ちイオン化電位で
あるＶsの最大値を有する電圧を示す。曲線Ｖd
（点線）は、コロナセルの誘電体に現われる電位
の値を示す。以下に詳述するように、コロナセル
内の種々の点に現われる種々の好ましい電圧波形
についての理解は、当業者が本発明の実施に適し
た回路を設計するための基礎となる。 第２図に表わされた好ましい波形はパルスが単
極であることを示しているが、各々の次に続くパ
ルスが他の極性を有する二極パルスも使用できる
ことを理解されたい。また、第２図はバイアス電
位が０より大きい、即ち正のバイアス電位である
ことを示しているが、Ｖbを負のバイアス電位即
ち０より小さい値でも使用できることを理解され
たい。更に、第２図に表わされた波形においてＶ
bは本質上一定であることが示されている。しか
しながら、Ｖbは電気パルスの間で増加又は減少
する、即ちＶbは必ずしも一定である必要はなく
実際にはある程度変化し得ることを理解すべきで
ある。 第２図に示された波形は、機械的な高速スイツ
チと同様に、例えばソリツドステートトランジス
タ、シリコン制御整流器、バラクタ、加熱フイラ
メント形真空管、サテラトロン及びイグナイトロ
ンの如き非フイラメント形電子管等の高速スイツ
チ装置を使用する種々の周知の高電圧電源によつ
て形成することができる。 第３図と第４図には、夫々熱陰極真空管スイツ
チを使用した２つの代表的な回路が示されてい
る。しかしながら、サイラトロン及びイグナイト
ロンの如き非フイラメント形スイツチ装置を使用
すれば、実質上準備のための電力損がなく、より
効率的なプロセスの操作が可能になることを理解
されたい。 第３図を参照すると、典型的な真空管増幅器形
電力源を備えたコロナ発生システムが示されてい
る。第３図において、パルス発生器２４は、導線
２６によつてDC電力源２５に接続されている。
パルス発生器２４は、例えばコーバー・エレクト
ロニクス社（Cober Electronics Inc，）によつて
販売されている商業的なパルス発生器であり、こ
れは１Hzから3MHzの周波数領域で3000ボルトま
での電圧のパルス周波数を生成することができ
る。パルス発生器２４は、典型的には適当な真空
管増幅器と結合したトリガ回路を具備している。
また、DC電力源も商業的に手に入れることがで
き、典型的には10KWまでの電力レベルで約０か
ら＋3000DCボルトまでを生成する。 パルス発生器２４は、真空管スイツチ２７の出
力を制御するために使用される。真空管スイツチ
２７は、容易に商業的に手に入れることができる
典型的な熱陰極四極管装置である。真空管スイツ
チ２７は、導線２９又は３０によつて電力源に接
続された加熱カソード２８を具備している。図示
されていないその加熱電力源手段は、典型的には
約４〜40ボルトの範囲にある。真空管スイツチ２
７はプレート導線３２と二次グリツド導線３３と
一次グリツト導線３４とを具備している。二次グ
リツド導線３３は、破線３５内に表わされたバイ
アス電位供給源に接続されている。このバイアス
電位供給源は、電力導線３９及び４０によつて可
変抵抗３８を介して給電される電力変成器３７に
接続されたダイオード３６を具備しており、導線
３９及び４０は、図示されていない通常の60Hz交
流電源に接続されている。また、バイアス電位手
段３５はその出力を平滑化するキヤパシタンス４
１を具備している。 真空管２７のスイツチンググリツド３４は、パ
ルス発生器２４に接続されている。プレート導線
３２は、直列接続の抵抗４８とインダクタンスコ
イル４７に接続された導線４６を介してDC電力
源４５に接続されている。また、DC電力源４５
は、導線４６及び５４と直列接続のインダクタン
スコイル５３及び導線５２とを介してコロナセル
５０に接続されている。コイル５３は、充電抵抗
を介してキヤパシタ（この場合はセルのキヤパシ
タンス）を充電することに関連して通常生ずるエ
ネルギー損失を最小にするように、方形で発生し
た波形を拡張する。一般に、コイル５３の好まし
いインダクタンス値は、容易に認識される次の関
係式によつて得られる。 Ｌ＝ｔｗ２／πＣ 電力源５５はインダクタンス５３及び導線５２
に接続されたインダクタンス５７及び導線５６を
介してコロナセル５０のプレートにバイアス電位
を供給するために使用される。キヤパシタンス５
８は、電力供給回路の残りの部分からDCバイア
ス電圧を隔離するのに役立つ。バイアス電位が真
空管スイツチ２７を介して供給されるときは、電
力源５５をカツトすることができる。コロナセル
５０は、典型的には第１図に示されているように
構成される。コロナセル５０を通る回路は、グリ
ツド導線３２に接続された導線５１によつて完了
する。 動作の際には、第３図の装置は、DC電力源２
５によつて駆動されるパルス発生器２４が生成す
る所望の周波数にてDC電力源４５の出力が切り
替えられることを必要とする。典型的には、DC
電力源４５は約5000〜30000DCボルトを生成する
ように調節される。DC電力源４５の正の出力
は、典型的には1.0〜10.0マイクロヘンリーの値
をもつインダクタンス５３を介して、図のように
コロナセル５０に印加される。また、DC電力源
４５の正の出力は、0.1〜1.0ヘンリーの値をもつ
インダクタンス４７と100〜100000オームの値を
もつ抵抗４８とを介してグリツド導線３２にも印
加される。バルス発生器２４に接続されたグリツ
ド３４による真空管２７の出力のスイツチング
は、コロナセル５０のプレート間に現われる狭い
高周波パルスを生成せしめる。典型的には、パル
ス発生器２４は、0.1〜100KHzの周波数にて動作
せしめられる。また、適切に設計された真空管ス
イツチにおいては、真空管２７のグリツド３３
は、コロナセル５０のプレート間に約10〜5000ボ
ルトのバイアス電圧を維持するように、約＋50か
ら＋500ボルトまでの適当の電位に維持される。
パルスバイアスに低パルスを供給する他の方法
は、第４図に示すように可能である。この方法で
は、周波数、バイアス電圧、火花電圧及びパルス
幅等のコロナセルの動作パラメータを本発明の範
囲内で好都合に選定することができる。第３図の
回路は、分類上真空管復調器と呼ばれる。 もう１つの適切な形の電力源は第４図に示され
ている。第４図において、三極真空管スイツチ６
０は加熱されたカソード６１、プレート６２及び
グリツド６３を具備している。これは、分類上直
線パルサ型復調器である。グリツド６３は、パル
ス発生器６４と接地導線６５に接続され、導線６
５はカソード６１にも接続されている。カソード
６１は、図示されていない適当な電力源に接続さ
れた加熱導線６６及び６７を備えている。 高電圧DC電力源７０は、その正の出力導線を
介して真空管６０のプレート導線６２に接続され
ている。DC電力源７０の負側は接地されてい
る。DCバイアス電圧供給源８０はその負側が接
地され、その正の出力導線はインダクタンス８１
を介して導線８２に接続されている。 DC電力源７０及び８０は、真空管スイツチと
共に、破線８４内に表わされた通常のパルス形成
回路に接続されている。このパルス形成回路は、
導線８８，８９，９０を介して相互に直列接続さ
れたインダクタンス８５，８６，８７を具備して
いる。更に、パルス形成回路８４は、導線９４，
９５，９６によつて夫々導線８８，８９，９０に
接続されたキヤパシタンス９１，９２，９３を具
備している。パルス形成回路８４は、導線９８に
よつてDC電力源スイツチ回路に接続されてい
る。パルス形成回路８４の出力部は、導線１０１
及び１０２によつてステツプダウン変成器１００
の一次側に接続されている。ステツプダウン変成
器の二次側は、導線１０６及び１０７によつてコ
ロナセル１０５に接続されている。ステツプダウ
ン条件は、２，３キロワツト以上の電力レベルに
おいて必要である。高い電力レベルにおいて帯域
幅、インダクタンス等の所要の特性を備えたステ
ツプアツプパルス変成器を構成することは、非実
用的であることがわかつた。しかし、ステツプダ
ウン変成器は可能である。バイアス電力源８０の
出力は、導線８２及び１０７を介してコロナセル
に供給される。 動作の際には、第４図のシステムは、電力源７
０が真空管６０のプレート６２とパルス形成回路
８４の一方の側に現われる約10000〜100000DCボ
ルトの電圧を生成するように調節される。DC電
力源８０は、コロナセル１０５の電極間に現われ
る約10〜10000DCボルトの電圧を与えるように調
節される。パルス発生器６４は、約100〜10000ボ
ルトの電圧で0.1〜200KHzの範囲の周波数出力を
与えるように調節される。 パルス形成回路８４においては、インダクタン
ス８５，８６，８７は約1.0〜1000マイクロヘン
リーの値をもつように選定され、キヤパシタンス
９１，９２．９３は約10-6〜１マイクロフアラツ
ドの値をもつように選定されている。真空管スイ
ツチ回路がパルス形成回路にパルスを発生せしめ
ることによつて、パルス形成回路の出力はステツ
プダウン変成器１００に現われる。変成器１００
はステツプダウン型であるので、一次側と二次側
の巻線比は約１：２〜１：100の値であるのが好
ましく、電力源のインダクタンス特性はコロナセ
ルのそれに容易に整合せしめられる。 図示のために第３図及び第４図の上述した回路
はコロナ発生器をボツクスで表わし、典型的には
第１図のコロナ放電セルを使用するものとして説
明したが、多くの例では、第３図及び第４図の高
周波電力源に要求される電圧降下及びインピーダ
ンス特性を与えるために、第１図に示した型式の
数個のコロナセルを接続することが有利である。
コロナセルの特定の有利な組合せは、第５図に示
されている。第５図では、ガスが充填されたキヤ
パシタンス装置として簡略に図示されている多数
のコロナセル１１０は、インダクタンスコイル１
１４及び１１５を介して入力導線１１６に接続さ
れた導線１１１及び１１２によつて直並列接続さ
れている。直列接続されたコロナセル１１０の反
対側は、電極入力導線１１７に接続されている。
典型的には、導線１１６及び１１７は、第３図の
システムの入力導線５１及び５２か又は第４図の
導線１０６及び１０７に接続される。すなわち、
第５図のコロナセルシステムは、第３図のシステ
ムのコロナセル負荷５０及び第４図のシステムの
負荷１０５を構成することができる。 第５図のコロナセルシステムにおいて、インダ
クタンス１１４及び１１５は、直並列接続された
コロナセルのインピーダンスを高周波電力源の出
力インピーダンスに整合せしめるように選定され
る。典型的には、インダクタンスコイル１１４及
び１１５は約1.0〜100マイクロヘンリーの値を有
する。第５図に示されたシステムは並列接続され
た２つのコロナセルバンクから成り、各バンクは
３個のコロナセルが直列接続したものが３つ並列
接続したものから構成されているが、必要に応じ
て多数の並列接続枝でシステムを構成することも
できる。更に、ある特定のシステムの動作に必要
な電圧降下を与えるために、直並列接続されたセ
ルの個数を選定することができる。 多くの商業的なシステムの動作の際には、多数
のコロナセルの入出力側を直列接続してガスの流
れがコロナセル内を直列接続方向に進むようにす
るための手段を備えることが有利である。従つ
て、第５図のシステムでは、ある所定のコロナセ
ル１１０の反応出力側が次のコロナセルに直列接
続され、１つのコロナセルから他のコロナセルへ
行く反応ガスを冷却する内部冷却熱交換手段を具
備し得るように考慮されている。また、第５図に
示されたシステムでは、上述した新規な狭パルス
エネルギー源によつて生成される熱が最小である
ことから、次のセルへ向かう１つのコロナセルの
出力を内部冷却しなくてもよい。従つて、第３番
目、第４番目又は第５番目の直列接続枝ごとに冷
却することを除けば、内部冷却は必要でない。 以上では、本発明の基本的な観点について説明
したが、次に本発明の特定の具体例を示すために
以下に実施例を挙げる。 実施例 第３図に概略を示した電力源回路及び装置を使
用したオゾン発生システムを構成した。パルス発
生器は市販のCober、Model606で、DC電力源２
５は1.0アンペアで2000ボルトDCを生成すること
ができるものを用いた。DC電力源45は、0.5アン
ペアで75000ボルトの能力を持つていた。真空管
２７は、バリアン（Varian）によつて製造され
た4PR100A四極管であつた。カソード加熱導線
２９及び３０は、6.3ボルトの電源に接続した。
バイアス電位回路３５は、＋1600ボルトのバイア
ス電位を生成するように調節した。インダクタン
ス４７は３マイクロヘンリーで、抵抗４８は２×
106オームであつた。インダクタンス５３は0.2ヘ
ンリーであつた。 コロナセル５０は３個のセルを直列接続したも
ので、各セルの電極の表面積は968cm2、誘電体の
厚さは0.44mm、ギヤツプの寸法は1.12mmであつ
た。各セル内の誘電体は、焼成されたほうろう材
料から成るものであつた。コロナセルは、0.67気
圧（ゲージ）の圧力に維持された空気の供給源に
接続し、それによりコロナセルを通る毎分325リ
ツトルの流速が維持された。パルス発生器は、
10000Hzの周波数で＋600ボルトDCの出力をもつ
て動作した。DC電力源２５は−500ボルトDCで
動作し、電力源４５は30000ボルトで動作した。
これにより、第２図に示された一般形状を有する
パルス化された方形波が生じ、Ｖsは6000、Ｖbは
200、Ｔwは0.8μsec、Ｔrは100μsecであつた。 装置は以上の条件下で動作せしめられ、１時間
当り450グラムのオゾンが生成された。全消費電
力は、１Kgのオゾン当り2.2キロワツト時であつ
た。 実施例 実施例の装置を、供給ガス、周波数、パルス
幅、バイアス電位及び火花電圧等のパラメータを
変えて動作せしめた。一連の運転の結果、生成さ
れたオゾンとその１グラム当りに要した消費電力
を次の表に掲げる。
【表】
上述の実施例とその結果は、コロナ発生システ
ムの全電気効率を向上せしめる方法を明確に示し
ている。上述の実施例はオゾンの生成に向けられ
ているが、例えばN2O5、H2O2及びNH3の如きも
のの化学反応も効率を同様に増加せしめて生成す
ることができる。
ムの全電気効率を向上せしめる方法を明確に示し
ている。上述の実施例はオゾンの生成に向けられ
ているが、例えばN2O5、H2O2及びNH3の如きも
のの化学反応も効率を同様に増加せしめて生成す
ることができる。
第１図は、本発明の実施に使用し得る代表的な
コロナ放電セルの一部を断面図で表わした図。第
２図は、横軸に時間をとり縦軸に誘電体及びギヤ
ツプに供給される印加電圧をとつてプロツトした
図で、コロナ放電を発生させるのに使用される電
気エネルギーパルスの好ましい波形を示す。第３
図及び第４図は、所望のコロナ放電を得るのに使
用し得る好ましい電力源の回路図。第５図は、複
数個のコロナセルの好ましい直並列接続を示す概
略電気回路図。第６図は、横軸に衝撃係数をとり
縦軸に特定のオゾン収率をとつてプロツトした図
で、本発明のシステムの好ましい動作パラメータ
を選定するのに使用され得る。第７図は、横軸に
衝撃係数をとり縦軸にパーセントで表わしたエネ
ルギー損失をとつてプロツトした図で、本発明の
実施に使用される好ましい動作パラメータを選定
するのに使用され得る。 １……コロナセルハウジング、２，３……電
極、４，５……誘電体板、６，７……導線、８，
９……絶縁ブツシユ、１０，１１……導管、１２
……反応ガスの流れ、１３……反応生成物の流
れ、１４……コロナ放電領域。
コロナ放電セルの一部を断面図で表わした図。第
２図は、横軸に時間をとり縦軸に誘電体及びギヤ
ツプに供給される印加電圧をとつてプロツトした
図で、コロナ放電を発生させるのに使用される電
気エネルギーパルスの好ましい波形を示す。第３
図及び第４図は、所望のコロナ放電を得るのに使
用し得る好ましい電力源の回路図。第５図は、複
数個のコロナセルの好ましい直並列接続を示す概
略電気回路図。第６図は、横軸に衝撃係数をとり
縦軸に特定のオゾン収率をとつてプロツトした図
で、本発明のシステムの好ましい動作パラメータ
を選定するのに使用され得る。第７図は、横軸に
衝撃係数をとり縦軸にパーセントで表わしたエネ
ルギー損失をとつてプロツトした図で、本発明の
実施に使用される好ましい動作パラメータを選定
するのに使用され得る。 １……コロナセルハウジング、２，３……電
極、４，５……誘電体板、６，７……導線、８，
９……絶縁ブツシユ、１０，１１……導管、１２
……反応ガスの流れ、１３……反応生成物の流
れ、１４……コロナ放電領域。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ (a) コロナ放電ギヤツプに反応ガスを通すこ
とと、 (b) 該ギヤツプ内に、該ギヤツプ間を該反応ガス
のイオンが移動する時間より短かく、該ギヤツ
プ間を電子が移動する時間より長い幅をもつ狭
い電気パルスをかけることによつてコロナ放電
を生成せしめることと、 (c) 該ギヤツプ間に低いバイアス電位を維持して
該ギヤツプからガスイオンを除去することと、
から成るコロナ放電反応生成方法。 ２ 該反応ガスが酸素を含み、オゾンが生成され
る特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 該反応ガスが100℃以下の温度に維持される
特許請求の範囲第２項記載の方法。 ４ 該反応ガスが湿つた空気である特許請求の範
囲第２項又は第３項記載の方法。 ５ 該放電ギヤツプの幅が0.1〜10.0mmである特
許請求の範囲第１項〜第４項のいづれかに記載の
方法。 ６ 該放電ギヤツプが、厚さが0.1〜10.0mmで誘
電率が真空に対して2.0〜200であつて印加電圧に
耐え得る十分な絶縁耐力を有する誘電体部材が配
置された電極間に形成されている特許請求の範囲
第１項〜第４項のいづれかに記載の方法。 ７ 該反応ガスが−0.1〜3.0気圧（ゲージ）に維
持される特許請求の範囲第１項〜第６項のいづれ
かに記載の方法。 ８ 該電気パルスが0.1〜200KHzの周波数を有す
る特許請求の範囲第１項〜第７項のいづれかに記
載の方法。 ９ 該電気パルスが2.0〜200キロボルトの電圧を
有する特許請求の範囲第１項〜第８項のいづれか
に記載の方法。 １０ 該電気パルスが単一に荷電したガスイオン
の移動時間の１〜50％の周期を有する特許請求の
範囲第１項〜第９項のいづれかに記載の方法。 １１ 該バイアス電位が、イオン化電位の0.1〜
50％の大きさをもつ正電位、負電位及び交流電位
から成るグループから選択される特許請求の範囲
第１項〜第１０項のいづれかに記載の方法。 １２ 該電気パルスがインダクタンスを介して方
形波電力源から供給される特許請求の範囲第１〜
第１１項のいづれかに記載の方法。 １３ 該電気パルスが同一の極性を有する特許請
求の範囲第１２項記載の方法。 １４ 該電気パルスが交番極性を有する特許請求
の範囲第１３項記載の方法。 １５ 該電気パルスが、フイラメントのエネルギ
ー損失が実質上コロナ反応で消費されるエネルギ
ーに等しい真空管スイツチ電力源によつて生成さ
れる特許請求の範囲第第１項〜第１４項のいづれ
かに記載の方法。 １６ 該真空管のフイラメントの熱損失がコロナ
放電反応で消費されるエネルギーに実質上等しく
なる点において、該周波数と該パルス幅との積
が、実質的に該真空管スイツチの該衝撃係数に等
しくなつている特許請求の範囲第１５項記載の方
法。 １７ 該電気パルスがパルス周期の0.1〜10％の
幅をもつ高電圧パルスとして印加され、該ギヤツ
プ間のバイアス電位が１〜2000ボルトのパルスの
間維持される特許請求の範囲第２項、第３項、第
７項又は第８項記載の方法。 １８ 該バイアス電位が該ピーク電圧の0.1〜50
％の大きさである特許請求の範囲第１７項記載の
方法。 １９ 該バイアス電位が該電気パルスの周期の10
〜100％の周期で印加される特許請求の範囲第１
８項記載の方法。 ２０ 該バイアス電位が酸素イオンの移動時間と
該ピーク電圧との積を該電気パルスの周期で割つ
たものに実質上等しい特許請求の範囲第１９項記
載の方法。 ２１ (a) コロナ放電ギヤツプと、 (b) 該ギヤツプに接続された狭いパルスの高電圧
電力源と、 (c) 該電力源の出力部の間に接続された複数個の
電気的に直並列接続されたコロナ放電セルであ
つて、複数個の直列接続されたセルはインダク
タンスコイルに直列接続され、複数個の該直列
接続枝は該電源に並列接続されている電気的に
直並列関係で接続されている該セルと (d) 該ギヤツプ間に、該パルスの電位よりも低い
バイアス電位を維持する手段 とを具備するコロナ放電反応用装置。 ２２ 該セルがその間に熱交換手段を備えている
特許請求の範囲第２１項記載の装置。 ２３ (a) 高電圧電力供給源に接続された２〜
200キロボルトの電圧と0.1〜200KHzの周波数
を有する狭いパルスを生成することができるイ
ンダクタンス―キヤパシタンスパルス形成回路
の一部であるインダクタンスコイルと、 (b) その一次側が該パルス形成回路の出力部の間
に接続され、その二次側がコロナ放電ギヤツプ
に直列接続された、一次側と二次側の巻線比が
約１：２〜１：100である電力変成器と、 を具備する特許請求の範囲第２１項又は第２２項
記載の装置。 ２４ 該インダクタンス―キヤパシタンスパルス
形成回路が少なくとも３組の直並列接続されたコ
ンダクタンスコイル及びキヤパシタンスから構成
されている特許請求の範囲第２３項記載の装置。
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