JPS6258197A - 使用済核燃料の溶解処理方法 - Google Patents
使用済核燃料の溶解処理方法Info
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- JPS6258197A JPS6258197A JP60199252A JP19925285A JPS6258197A JP S6258197 A JPS6258197 A JP S6258197A JP 60199252 A JP60199252 A JP 60199252A JP 19925285 A JP19925285 A JP 19925285A JP S6258197 A JPS6258197 A JP S6258197A
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- JP
- Japan
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- nuclear fuel
- melting
- spent nuclear
- dissolution
- tube
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- Pending
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
Landscapes
- Processing Of Solid Wastes (AREA)
- Feeding, Discharge, Calcimining, Fusing, And Gas-Generation Devices (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、使用済核燃料の溶解処理方法に関するもので
ある。
ある。
使用済核燃料から有価物であるウラン（ＩＪ）とプルト
ニウム（Ｐ、）を回収し、核分裂生成物を固定化する再
処理技術の開発は、核燃料サイクルの確立にとって極め
て重要である。この再処理は概路次のような工程から成
っている。まず原子炉から取り出された使用済核燃料は
、核分裂物質の崩壊によりなお強い放射能と熱量を放出
し続けるため、集合体の形状のまま数年間貯蔵プールに
保管し、放射能と発生熱量が減少した後溶解工程に供す
る。上記集合体、は核燃料ペレットをジルカロイ製被覆
管に充填した燃料棒を数十本一体に配列したものである
。使用済核燃料からＵとＰｕを溶解抽出するためには該
燃料棒を切断して燃料を露出させる必要があり、通常５
１程度の長さに剪断してバスケットに入れ、該バスケッ
トを溶解槽に入れて熱硝酸で溶解処理する。溶解終了後
バスケットは引上げられ、溶解残の被覆管と共に洗浄後
高レヘル放射製物質として保管され、一方溶解液は清澄
工程を経た後溶媒抽出工程へ送り、Ｕ、Ｐｕを回収する
。
ニウム（Ｐ、）を回収し、核分裂生成物を固定化する再
処理技術の開発は、核燃料サイクルの確立にとって極め
て重要である。この再処理は概路次のような工程から成
っている。まず原子炉から取り出された使用済核燃料は
、核分裂物質の崩壊によりなお強い放射能と熱量を放出
し続けるため、集合体の形状のまま数年間貯蔵プールに
保管し、放射能と発生熱量が減少した後溶解工程に供す
る。上記集合体、は核燃料ペレットをジルカロイ製被覆
管に充填した燃料棒を数十本一体に配列したものである
。使用済核燃料からＵとＰｕを溶解抽出するためには該
燃料棒を切断して燃料を露出させる必要があり、通常５
１程度の長さに剪断してバスケットに入れ、該バスケッ
トを溶解槽に入れて熱硝酸で溶解処理する。溶解終了後
バスケットは引上げられ、溶解残の被覆管と共に洗浄後
高レヘル放射製物質として保管され、一方溶解液は清澄
工程を経た後溶媒抽出工程へ送り、Ｕ、Ｐｕを回収する
。
ところで、上記溶解処理工程において溶解効率を高める
には温度を高くし、硝酸の沸腋点（常圧で約１１５℃）
で溶解するのが望ましいが、従来の溶解槽は耐食鋼製で
あり、この温度では腐食の虞れがあるため、硝酸の温度
を１００℃程度として溶解処理している。しかしながら
、溶解槽の酎食性から見てこの程度の温度ではまだ条件
が過酷である。このため、溶解槽の安全性、信顛性を増
すべく材質の改良や溶接箇所を少なくする加工法などが
検討されている。他方溶解槽の材質、構造はそのままで
低温での溶解効率を高める研究もなされている。例えば
、上記°剪断片を約５００℃で加熱酸化すればＵ、Ｐｕ
は易溶性の酸化物に転化されて約５０℃程度の硝酸に
熔解可能になること、溶解処理時に酸化剤を添加すると
低温でも溶解時間が短縮できることなどが報告されてい
る。しかしながら、前者の高放射能存在下での裔温処理
は環境保持１機器の保守上に難点があり、後者の酸化剤
添加は溶解槽の腐食を促進する虞れがあって、何れも容
易に採用し難い。又、使用済核燃料が粉体であれば溶解
し易いことから、燃料製造の際に使用後予め被覆管に衝
撃或は多少の変形を与えるだけで容易に粉化するような
構造１組成とする研究もなされているが、未だ成功する
に至っていない。
には温度を高くし、硝酸の沸腋点（常圧で約１１５℃）
で溶解するのが望ましいが、従来の溶解槽は耐食鋼製で
あり、この温度では腐食の虞れがあるため、硝酸の温度
を１００℃程度として溶解処理している。しかしながら
、溶解槽の酎食性から見てこの程度の温度ではまだ条件
が過酷である。このため、溶解槽の安全性、信顛性を増
すべく材質の改良や溶接箇所を少なくする加工法などが
検討されている。他方溶解槽の材質、構造はそのままで
低温での溶解効率を高める研究もなされている。例えば
、上記°剪断片を約５００℃で加熱酸化すればＵ、Ｐｕ
は易溶性の酸化物に転化されて約５０℃程度の硝酸に
熔解可能になること、溶解処理時に酸化剤を添加すると
低温でも溶解時間が短縮できることなどが報告されてい
る。しかしながら、前者の高放射能存在下での裔温処理
は環境保持１機器の保守上に難点があり、後者の酸化剤
添加は溶解槽の腐食を促進する虞れがあって、何れも容
易に採用し難い。又、使用済核燃料が粉体であれば溶解
し易いことから、燃料製造の際に使用後予め被覆管に衝
撃或は多少の変形を与えるだけで容易に粉化するような
構造１組成とする研究もなされているが、未だ成功する
に至っていない。
又、溶解処理後溶解残となる被覆管は高レベル放射性物
質として保管されるが、これらの容積が大きいと保管コ
ストが高くなり、その結果再処理工程全体のコストが上
昇するという問題もあった・〔発明が解決しようとする
問題点〕 本発明は、上記問題点に鑑み、溶解効率を下げることな
く溶解槽の安全性、信顛性を向上させ得ると共に、溶解
槽の処理能力を高め且つ溶解残の保管コストを下げて再
処理工程全体のコストの低減に寄与し得るようにした使
用済核燃料の溶解処理方法を提供せんとするものである
。
質として保管されるが、これらの容積が大きいと保管コ
ストが高くなり、その結果再処理工程全体のコストが上
昇するという問題もあった・〔発明が解決しようとする
問題点〕 本発明は、上記問題点に鑑み、溶解効率を下げることな
く溶解槽の安全性、信顛性を向上させ得ると共に、溶解
槽の処理能力を高め且つ溶解残の保管コストを下げて再
処理工程全体のコストの低減に寄与し得るようにした使
用済核燃料の溶解処理方法を提供せんとするものである
。
〔問題点を解決するための手段及び作用〕本発明方法は
、使用済核燃料棒の切断により得られる短管片を押圧し
てその被覆金属管を破壊すると共に該管内の使用済核燃
料を破砕し、その後使用済核燃料を硝酸で溶解処理する
ことにより使用済核燃料の硝酸との接触面積を著しく増
加せしめてその溶解性を損うことなく溶解温度を低下さ
せ得るようにし、且つ被覆金属管の減容も同時に達成し
て１バッチ当りの処理量を増加させ且つ溶解残の体積を
小さくし得るようにしたものである。
、使用済核燃料棒の切断により得られる短管片を押圧し
てその被覆金属管を破壊すると共に該管内の使用済核燃
料を破砕し、その後使用済核燃料を硝酸で溶解処理する
ことにより使用済核燃料の硝酸との接触面積を著しく増
加せしめてその溶解性を損うことなく溶解温度を低下さ
せ得るようにし、且つ被覆金属管の減容も同時に達成し
て１バッチ当りの処理量を増加させ且つ溶解残の体積を
小さくし得るようにしたものである。
本発明は、溶解残の被覆管を圧縮によって減容する予備
実験から派生的に導かれたものである。
実験から派生的に導かれたものである。
前記のように溶解残となる被覆管はバスケットと共に溶
解槽から引上げら株、高レベル放射性物質として保管さ
れるが、この保管スペースをできるだけ小さくすること
は保管コストの節減になるため、熔融法、極低温破砕法
等種々の減容化技術の開発が行われている。最も簡単な
減容化方法はプレスにより中空被覆管を偏平にすること
であり、本発明者等は燃料棒に使用されるジルカロイ製
被覆管を短管片に切断し、該短管片を管側から押圧する
実験を行った。ところが、この実験で偏平にされた被覆
管を詳細に観察したところ、変形量の最も大きい管側部
に亀裂が認められた。−そこで、更に短管片にＵＯ２燃
料ペレットを充填して押圧実験を行ったところ、被覆管
が二個の偏平な片に破壊されることが判明した。このよ
うに被覆管が破壊されるのは、管側からの押圧によって
管内の燃料ペレットが破砕されて一部粉化し、この粉化
により燃料が一部流動し得るようになるので、上記押圧
力が燃料を介して被覆管の両側部分に内側から作用する
ようになり、その結果偏平化されつつある被覆管の両側
に生じる亀裂が押し広げられてその部分が破壊され三片
に分離されるためであると解される。
解槽から引上げら株、高レベル放射性物質として保管さ
れるが、この保管スペースをできるだけ小さくすること
は保管コストの節減になるため、熔融法、極低温破砕法
等種々の減容化技術の開発が行われている。最も簡単な
減容化方法はプレスにより中空被覆管を偏平にすること
であり、本発明者等は燃料棒に使用されるジルカロイ製
被覆管を短管片に切断し、該短管片を管側から押圧する
実験を行った。ところが、この実験で偏平にされた被覆
管を詳細に観察したところ、変形量の最も大きい管側部
に亀裂が認められた。−そこで、更に短管片にＵＯ２燃
料ペレットを充填して押圧実験を行ったところ、被覆管
が二個の偏平な片に破壊されることが判明した。このよ
うに被覆管が破壊されるのは、管側からの押圧によって
管内の燃料ペレットが破砕されて一部粉化し、この粉化
により燃料が一部流動し得るようになるので、上記押圧
力が燃料を介して被覆管の両側部分に内側から作用する
ようになり、その結果偏平化されつつある被覆管の両側
に生じる亀裂が押し広げられてその部分が破壊され三片
に分離されるためであると解される。
このように被覆管が破壊されると燃料は被覆管から分離
され、全部が一度に硝酸に接触できる即ち接触面積が著
しく増大する結果、溶解性が極めて良好となり、７０〜
９０℃の温度でも従来法と同程度の時間で溶解可能とな
る。従来法においては燃料は被覆管に収納されており、
短管片の両端開口部で硝酸と接触するのみであるのに対
し、本発明方法においては破砕された塊状及び粉状の燃
料の全部が一度に硝酸と接触するので、溶解性が飛躍的
に向上するのである。この溶解温度を従来に比べて１０
〜３０℃低くし得る利点は極めて大であり、例えば３Ｎ
硝酸中におけるＳＵＳ ３０４の腐食速度は沸点で０．
０２７ ｇ／ｍｈｒ、 ８０℃で０．０１ｇ／ｍｈｒ
以下と報告されているので、溶解温度を７０〜９０℃と
すれば腐食速度は少なくともおよそ１／３程度に減じ、
溶解槽の寿命が約３倍程度延びることが期待できる。こ
の結果、溶解槽の安全性、信頼性が高まると共に、コス
ト節減に寄与することができる。
され、全部が一度に硝酸に接触できる即ち接触面積が著
しく増大する結果、溶解性が極めて良好となり、７０〜
９０℃の温度でも従来法と同程度の時間で溶解可能とな
る。従来法においては燃料は被覆管に収納されており、
短管片の両端開口部で硝酸と接触するのみであるのに対
し、本発明方法においては破砕された塊状及び粉状の燃
料の全部が一度に硝酸と接触するので、溶解性が飛躍的
に向上するのである。この溶解温度を従来に比べて１０
〜３０℃低くし得る利点は極めて大であり、例えば３Ｎ
硝酸中におけるＳＵＳ ３０４の腐食速度は沸点で０．
０２７ ｇ／ｍｈｒ、 ８０℃で０．０１ｇ／ｍｈｒ
以下と報告されているので、溶解温度を７０〜９０℃と
すれば腐食速度は少なくともおよそ１／３程度に減じ、
溶解槽の寿命が約３倍程度延びることが期待できる。こ
の結果、溶解槽の安全性、信頼性が高まると共に、コス
ト節減に寄与することができる。
尚、本発明方法によれば、上記のように使用済核燃料は
被覆管片から分離するためバスケットへ収納して溶解槽
へ挿入することができないので、溶解槽に燃料投入用の
案内管を設けて溶解槽内に配置したバスケットへ投入す
るようにすれば良い。
被覆管片から分離するためバスケットへ収納して溶解槽
へ挿入することができないので、溶解槽に燃料投入用の
案内管を設けて溶解槽内に配置したバスケットへ投入す
るようにすれば良い。
ところで、このような溶解法による場合、ｌバッチ当り
の溶解処理量はバスケットの容積で制約される。即ち、
溶解残となる被覆管がバスケットを満たすとそれ以上の
投入が不可能となるからである。本発明方法によれば、
被覆管が前記のように偏平にされて減容されているため
充填密度が増し、従来法に比べて１バッチ当り２〜３倍
の処理量となる。１バッチ当りの処理量増は、溶解槽の
稼動率を向上させ、溶解槽の処理能力を高めることにな
る。而も、本発明方法によれば、被覆管は偏平にされて
減容されるので、溶解残の体積が減少しその保管コスト
が低減される。従って、再処理工程全体のコストが非常
に低減される。
の溶解処理量はバスケットの容積で制約される。即ち、
溶解残となる被覆管がバスケットを満たすとそれ以上の
投入が不可能となるからである。本発明方法によれば、
被覆管が前記のように偏平にされて減容されているため
充填密度が増し、従来法に比べて１バッチ当り２〜３倍
の処理量となる。１バッチ当りの処理量増は、溶解槽の
稼動率を向上させ、溶解槽の処理能力を高めることにな
る。而も、本発明方法によれば、被覆管は偏平にされて
減容されるので、溶解残の体積が減少しその保管コスト
が低減される。従って、再処理工程全体のコストが非常
に低減される。
尚、本発明方法は、上記のようなバッチ式の溶解槽のみ
ならず、回転バスケット体を有する連続式溶解槽にも適
用できることは言うまでもない。
ならず、回転バスケット体を有する連続式溶解槽にも適
用できることは言うまでもない。
内径９．４ ｍｍ 、肉厚０．６５ ｔｍのジルカロイ
製被覆管を５１の長さに切断し、この被覆短管に直径９
゜３１ｍ、高さ１０．６ ｉｎのＵ Ｏを焼結ペレット
（ＵＯｆｆｉ粉末を圧縮成形した後窒素雰囲気中１２５
０℃で３時間焼結処理したもの、７．４ｇ／個）を充填
し、該被覆短管を圧縮破壊試験機の下治具上に水平に置
き、上方から該短管を破壊するまで加圧圧縮した。荷重
は３トンまで約２０秒で加え、約０．１トン／１０秒の
割合で荷重を増加させた。その結果は下記の第１表に示
す。
製被覆管を５１の長さに切断し、この被覆短管に直径９
゜３１ｍ、高さ１０．６ ｉｎのＵ Ｏを焼結ペレット
（ＵＯｆｆｉ粉末を圧縮成形した後窒素雰囲気中１２５
０℃で３時間焼結処理したもの、７．４ｇ／個）を充填
し、該被覆短管を圧縮破壊試験機の下治具上に水平に置
き、上方から該短管を破壊するまで加圧圧縮した。荷重
は３トンまで約２０秒で加え、約０．１トン／１０秒の
割合で荷重を増加させた。その結果は下記の第１表に示
す。
第１表
第１表の結果から被覆管の圧壊には１本当り約６トン、
ペレット１個当り約１．２トンを要することがわかる。
ペレット１個当り約１．２トンを要することがわかる。
尚、本破壊実験に用いたジルカロイ製被覆管は未照射の
もので、破断伸び率は約１０％である。
もので、破断伸び率は約１０％である。
一方照射済ジルカロイ製被覆管の破断伸び率は、Ｈ，Ｆ
、 Ｌｙｏｎｓ、 Ｇ、 Ｆ、 Ｒ４ｅｇｅｒ及
びり、Ｌｅｅが報告しており、これによると高速中性子
で０．５Ｘ Ｉ Ｏ”〜２．５ Ｘ Ｌ Ｏ”ｎ／ｃ＋
４（７）範囲の照射ｔでは破断伸び率は５〜２０％であ
る。従って、使用済核燃料棒の被覆管の力学特性はこの
範囲内にあると考えられ、はぼ上記破壊実験と同様の結
果が得られると考えてさしつかえないであろう。
、 Ｌｙｏｎｓ、 Ｇ、 Ｆ、 Ｒ４ｅｇｅｒ及
びり、Ｌｅｅが報告しており、これによると高速中性子
で０．５Ｘ Ｉ Ｏ”〜２．５ Ｘ Ｌ Ｏ”ｎ／ｃ＋
４（７）範囲の照射ｔでは破断伸び率は５〜２０％であ
る。従って、使用済核燃料棒の被覆管の力学特性はこの
範囲内にあると考えられ、はぼ上記破壊実験と同様の結
果が得られると考えてさしつかえないであろう。
ＭＵＬ及澹−
次に、上記破壊実験に用いたものと同じ５ｃＩｌ長の被
覆短管にＵｏ２焼結ペレット５個を充填したものを２本
用意し、夫々１１のフラスコに挿入した・又・上記破壊
実験で圧壊された被覆管２本分の金属破片とペレ・ｚト
塊粉を用意し、ｌｘのフラスコに夫々破片２個とペレッ
ト塊粉３７ｇ（被覆管１本分に相当する）を挿入した。
覆短管にＵｏ２焼結ペレット５個を充填したものを２本
用意し、夫々１１のフラスコに挿入した・又・上記破壊
実験で圧壊された被覆管２本分の金属破片とペレ・ｚト
塊粉を用意し、ｌｘのフラスコに夫々破片２個とペレッ
ト塊粉３７ｇ（被覆管１本分に相当する）を挿入した。
これら４個のフラスコに各々純水６０ｍｌを入れ、空気
８．８ｍ１Ｚ分供給しながら所定の温度まで加熱し、次
いでＩＩＮの硝酸を各フラスコに２２．５ ｍ ｊｔず
つ添加して溶解を開始し、以後フラスコ内液の硝酸濃度
がほぼ３Ｎ程度を維持するように硝酸を滴下した。Ｕ
Ｏ２の溶解に要する時間は、溶液を６０分又は３０分毎
にサンプリングし、Ｕ ？１度の分析値をプロットして
濃度が飽和点に達した時間で読み取った。その結果を下
記第２表に示す。
８．８ｍ１Ｚ分供給しながら所定の温度まで加熱し、次
いでＩＩＮの硝酸を各フラスコに２２．５ ｍ ｊｔず
つ添加して溶解を開始し、以後フラスコ内液の硝酸濃度
がほぼ３Ｎ程度を維持するように硝酸を滴下した。Ｕ
Ｏ２の溶解に要する時間は、溶液を６０分又は３０分毎
にサンプリングし、Ｕ ？１度の分析値をプロットして
濃度が飽和点に達した時間で読み取った。その結果を下
記第２表に示す。
第２表の結果から、ＵＯ，焼結ベレットのまま溶解に供
すると、８０°Ｃでは１０５°Ｃに比べて溶解所要時間
は約２．５倍掛かるが、本発明方法のようにＵ Ｏｚ塊
粉にして溶解に供すれば、７０℃でも１０５°Ｃの比較
例の溶解所要時間よりも短くなることがわかる。
すると、８０°Ｃでは１０５°Ｃに比べて溶解所要時間
は約２．５倍掛かるが、本発明方法のようにＵ Ｏｚ塊
粉にして溶解に供すれば、７０℃でも１０５°Ｃの比較
例の溶解所要時間よりも短くなることがわかる。
〔発明の効果］
上述の如く、本発明による使用済核燃料の溶解処理方法
によれは、溶解効率を下げることなく溶解槽の安全性、
信顛性を向上させ得ると共に、溶解槽の処理能力を高め
且つ溶解残の保管コストを下げて再処理工程全体のコス
トの低酸に寄与し得るという重要な利点を有している。
によれは、溶解効率を下げることなく溶解槽の安全性、
信顛性を向上させ得ると共に、溶解槽の処理能力を高め
且つ溶解残の保管コストを下げて再処理工程全体のコス
トの低酸に寄与し得るという重要な利点を有している。
Claims (1)
- 使用済核燃料棒の切断により得られる短管片を押圧して
その被覆金属管を破壊すると共に該管内の使用済核燃料
を破砕し、その後該使用済核燃料を硝酸で溶解処理する
ようにした、使用済核燃料の溶解処理方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60199252A JPS6258197A (ja) | 1985-09-09 | 1985-09-09 | 使用済核燃料の溶解処理方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60199252A JPS6258197A (ja) | 1985-09-09 | 1985-09-09 | 使用済核燃料の溶解処理方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6258197A true JPS6258197A (ja) | 1987-03-13 |
Family
ID=16404694
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60199252A Pending JPS6258197A (ja) | 1985-09-09 | 1985-09-09 | 使用済核燃料の溶解処理方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6258197A (ja) |
-
1985
- 1985-09-09 JP JP60199252A patent/JPS6258197A/ja active Pending
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