JPS62116684A - 帯電防止剤 - Google Patents
帯電防止剤Info
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- JPS62116684A JPS62116684A JP60257355A JP25735585A JPS62116684A JP S62116684 A JPS62116684 A JP S62116684A JP 60257355 A JP60257355 A JP 60257355A JP 25735585 A JP25735585 A JP 25735585A JP S62116684 A JPS62116684 A JP S62116684A
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- sulfonic acid
- polystyrene sulfonic
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- antistatic
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L101/00—Compositions of unspecified macromolecular compounds
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
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- C09D175/00—Coating compositions based on polyureas or polyurethanes; Coating compositions based on derivatives of such polymers
- C09D175/04—Polyurethanes
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は帯電防止剤に関し、更に詳しくは、部分的に塩
化されていることもあるポリスチレンスルホン酸からな
る帯電防止剤に関する。
化されていることもあるポリスチレンスルホン酸からな
る帯電防止剤に関する。
プラスデック材料は電気の不良導体であるため摩擦によ
り帯電しやすく、加工を困難にしたり、はこりを吸いつ
けたりするという不都合が生じやすい。このため、種々
の帯電防止剤が開発され、実用に供されている。しかし
ながら、帯電防止剤としての望ましい条件、即ち（イ）
プラスチ、ツク材料との相容性あるいは付着性に浸れて
いること、（ロ）熱に対する安全性に優れていること、
（ノリ人体に対して有害な作用を持たないこと、（ニ）
帯電防止効果が大きいこと、などの諸条件を満たす帯電
防止剤は極めて少ない。
り帯電しやすく、加工を困難にしたり、はこりを吸いつ
けたりするという不都合が生じやすい。このため、種々
の帯電防止剤が開発され、実用に供されている。しかし
ながら、帯電防止剤としての望ましい条件、即ち（イ）
プラスチ、ツク材料との相容性あるいは付着性に浸れて
いること、（ロ）熱に対する安全性に優れていること、
（ノリ人体に対して有害な作用を持たないこと、（ニ）
帯電防止効果が大きいこと、などの諸条件を満たす帯電
防止剤は極めて少ない。
本発明者は、上記の諸条件を満足する帯電防止剤を求め
て鋭意研究を重ねた結果、ドデシルベンゼンスルホン酸
、トリデシルベンゼンスルホン酸、ポリスチレンスルホ
ン酸などのアリールスルホン酸の金属塩が優れた帯電防
止作用を有することを見い出し、これを特許出願した（
特願昭５８−２１８１０、特開昭５９−１４７０７３号
）。これらのアリールスルホン酸塩は既に実用に供され
ており、当該技術分野に於いて高く評価されている。
て鋭意研究を重ねた結果、ドデシルベンゼンスルホン酸
、トリデシルベンゼンスルホン酸、ポリスチレンスルホ
ン酸などのアリールスルホン酸の金属塩が優れた帯電防
止作用を有することを見い出し、これを特許出願した（
特願昭５８−２１８１０、特開昭５９−１４７０７３号
）。これらのアリールスルホン酸塩は既に実用に供され
ており、当該技術分野に於いて高く評価されている。
本発明者は、実用段階に於いて、上記の３種のアリール
スルホン酸塩の内、ポリスチレンスルホン酸塩について
更に詳細な検討を行なった所、色性にも遊離のポリスチ
レンスルホン酸および部分的にスルホン酸基を塩化せし
めた該ポリスチレンスルホン酸に、その塩を遥かに凌ぐ
帯電防止効果があることを見い出した。本発明は、かか
る知見に基づき完成されたものである。
スルホン酸塩の内、ポリスチレンスルホン酸塩について
更に詳細な検討を行なった所、色性にも遊離のポリスチ
レンスルホン酸および部分的にスルホン酸基を塩化せし
めた該ポリスチレンスルホン酸に、その塩を遥かに凌ぐ
帯電防止効果があることを見い出した。本発明は、かか
る知見に基づき完成されたものである。
即ち本発明は、部分的に塩化されていることもあるポリ
スチレンスルホン酸からなる帯電防止剤を提供するもの
である。
スチレンスルホン酸からなる帯電防止剤を提供するもの
である。
本発明で使用されるポリスチレンスルホン酸は、分子量
が約４，０００〜２０，０００であり、スルホン化度が
４０〜９０％であるものが好ましい。
が約４，０００〜２０，０００であり、スルホン化度が
４０〜９０％であるものが好ましい。
この様なポリスチレンスルホン酸は、ポリスチレンを塩
化パラフィン類などの有機溶媒に溶解し、この溶液に、
所望のスルホン化度に対応する量の無水硫酸を５０℃以
下で吹き込んでスルホン化することにより製造される。
化パラフィン類などの有機溶媒に溶解し、この溶液に、
所望のスルホン化度に対応する量の無水硫酸を５０℃以
下で吹き込んでスルホン化することにより製造される。
この反応混合物に乾燥空気を吹き込んで未反応の無水硫
酸を除去した後、水を加えてポリスチレンスルホン酸を
抽出し、要すれば過剰の水を減圧下で留去して樹脂含虫
約３５％のポリスチレンスルホン酸水溶液とする。この
水溶液を濃縮乾固すれば、本発明に係る帯電防止剤とし
てのポリスチレンスルホン酸の粉体を得ることができる
が、この粉体は一般の有機溶剤に極めて難溶であり、従
って、前記の水溶液の形で以降の操作に使用するのか便
１１である。 もっとも、このポリスチレンスルホン酸
の粉体は、アルコール類には長時間を要して溶解させる
ことができる。
酸を除去した後、水を加えてポリスチレンスルホン酸を
抽出し、要すれば過剰の水を減圧下で留去して樹脂含虫
約３５％のポリスチレンスルホン酸水溶液とする。この
水溶液を濃縮乾固すれば、本発明に係る帯電防止剤とし
てのポリスチレンスルホン酸の粉体を得ることができる
が、この粉体は一般の有機溶剤に極めて難溶であり、従
って、前記の水溶液の形で以降の操作に使用するのか便
１１である。 もっとも、このポリスチレンスルホン酸
の粉体は、アルコール類には長時間を要して溶解させる
ことができる。
既述した様に、本発明に於いては上記のポリスチレンス
ルホン酸のほか、これを部分的に塩化したものも帯電防
止剤として使用することができる。
ルホン酸のほか、これを部分的に塩化したものも帯電防
止剤として使用することができる。
この場合、全スルホン酸基に対する遊離のスルホン酸基
の存在率は、約１０〜１００％であることが好ましい。
の存在率は、約１０〜１００％であることが好ましい。
部分的に塩化されているポリスチレンスルホン酸は、遊
離のポリスチレンスルホン酸の水溶液に、適当な塩基を
加え、減圧下で溶媒を留去することにより製造すること
ができる。添加する塩基の量は、ポリスチレンスルホン
酸中のスルホン酸基に対してモル比で１１５〜４１５で
ある。使用し得る塩基としては、ピリジン、メチルアミ
ンなどの有機塩基、アルミニウム塩（例えばＡｇｚＯ（
Ｃｔｒ３ＣＯＯ）４ ・４ ＨｚＯ）、三価鉄塩（例え
ばＦｅＣＣ３）、亜鉛塩（例えばＺｎ（ＣＨｓＣＯＯ）
２ ・２１−ＩｔＯ）、およびアンモニアなどが挙げら
れる。 以上述べた方法で製造された部分的に塩化され
ていることもあるポリスチレンスルホン酸水溶液に塗料
基剤を加えて塗料を製し、各種プラスチック材に塗布し
、Ｗｒ電防止処理されたプラスチック材料を得ることが
できる。
離のポリスチレンスルホン酸の水溶液に、適当な塩基を
加え、減圧下で溶媒を留去することにより製造すること
ができる。添加する塩基の量は、ポリスチレンスルホン
酸中のスルホン酸基に対してモル比で１１５〜４１５で
ある。使用し得る塩基としては、ピリジン、メチルアミ
ンなどの有機塩基、アルミニウム塩（例えばＡｇｚＯ（
Ｃｔｒ３ＣＯＯ）４ ・４ ＨｚＯ）、三価鉄塩（例え
ばＦｅＣＣ３）、亜鉛塩（例えばＺｎ（ＣＨｓＣＯＯ）
２ ・２１−ＩｔＯ）、およびアンモニアなどが挙げら
れる。 以上述べた方法で製造された部分的に塩化され
ていることもあるポリスチレンスルホン酸水溶液に塗料
基剤を加えて塗料を製し、各種プラスチック材に塗布し
、Ｗｒ電防止処理されたプラスチック材料を得ることが
できる。
本明細書に於いては、本発明に係る帯電防止剤の適用に
関し、被処理剤としてプラスチックを、適用する処理法
として塗布を例にとって記載したが、これは単なる例示
であって、その他の適用も可能であることはいうまでも
ない。例えば、本発明に係る帯電防止剤は、ナイロン梼
脂、ナイロン繊維のほか、ポリエステル、ポリエチレン
、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリル、ポ
リエーテルなどの合成樹晰および合成繊維に、浸漬法、
塗布、吹付法、練り込み法およびスプレー吹付法などの
各種の方法で適用することかできる。
関し、被処理剤としてプラスチックを、適用する処理法
として塗布を例にとって記載したが、これは単なる例示
であって、その他の適用も可能であることはいうまでも
ない。例えば、本発明に係る帯電防止剤は、ナイロン梼
脂、ナイロン繊維のほか、ポリエステル、ポリエチレン
、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリアクリル、ポ
リエーテルなどの合成樹晰および合成繊維に、浸漬法、
塗布、吹付法、練り込み法およびスプレー吹付法などの
各種の方法で適用することかできる。
以下に実施例を挙げて本発明をより詳細に説明する。
実施例１ ポリスチレンスルホン酸
平均分子ｆｉ５，５００のポリスチレン１０４９をテト
ラクロルエタン１００ＯＮ＆に溶解した。この溶液に、
５０℃以下で無水硫酸８０Ｌｉを３時間を要して吹き込
んだ。次いで、得られた反応混合物に乾燥空気を２時間
吹き込み、未反応の無水硫酸を除去した。次いで水５５
０ｍ１２を加えてポリスチレンスルホン酸を抽出し、樹
脂含全約３５．２％のポリスチレンスルホン酸水溶液５
２０ｍ（７を得た。
ラクロルエタン１００ＯＮ＆に溶解した。この溶液に、
５０℃以下で無水硫酸８０Ｌｉを３時間を要して吹き込
んだ。次いで、得られた反応混合物に乾燥空気を２時間
吹き込み、未反応の無水硫酸を除去した。次いで水５５
０ｍ１２を加えてポリスチレンスルホン酸を抽出し、樹
脂含全約３５．２％のポリスチレンスルホン酸水溶液５
２０ｍ（７を得た。
日本薬局方一般試験法、硫酸容量分析法に従ってスルホ
ン酸基を定量するとスルホン化度は８９２％であった。
ン酸基を定量するとスルホン化度は８９２％であった。
上で得られた水溶液の一部を濃縮乾固して得たポリスチ
レンスルホン酸は、水に易溶、ベンゼン、トルエンに難
溶、アルコール類に溶解する微黄赤色塊状固形物である
。分解点・２７０°Ｃ実施例２ ポリスヂレンスルホン
酸メチルアミン塩 ポリスチレンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５２％）１
００ｓ＋にメチルアミン塩酸塩２．５９を加え、６０’
Ｃ以下で減圧濃縮し固形塩３１．５９（残存遊離スルホ
ン酸基７８．３％）を得る。分解点：２７０°Ｃ 実施例３ ポリスチレンスルホン酸アルミニウム塩 ポリスチレンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５゜２％）
＋００１？に塩基性酢酸アルミニウム［ＡＩ、０（ＣＩ
−（３Ｃ００）４−４Ｈ３Ｏｉ５．０９を加え、６０℃
以下で減圧濃縮し微黄赤色固形塩ａ２．Ｉｙ（残存遊離
スルホン酸基５０．０％）を得る。分解点：２７０°Ｃ 実施例４ ポリスチレンスルホン酸ニッケル塩ポリスチ
レンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５２％）１００９に
炭酸−メチル［ＮｉＣＯ３−２Ｎｉ（ＯＨ）ｚ ・４
Ｈ２０］５ 、３９を加え、６０’Ｃ以下で減圧濃縮し
微青緑色固形塩３３．０９（残存遊離スルホン酸基５０
０％）を得る。分解点・２７０℃実施例５ ボリスヂレ
ンスルホン酸亜鉛塩ポリスヂレンスルホン酸水溶液（樹
脂含量３５２％）＋００９に酢酸亜鉛［Ｚ ｎ（ＣＨ３
ＣＯＯ）２ ・２１−１２０コ９．０９を加え、６０’
Ｃ以下で減圧濃縮し微黄色固形塩３４．０９（残存遊離
スルホン酸基５２０％）を得る。分解点二２７０°Ｃ 試験例１ 実施例１で製造したポリスチレンスルホン酸水溶液、ア
クリル樹脂（ＬＲ−１１７、三菱樹脂（昧）製）および
／またはウレタン樹脂（タケラック−Ｅ−３６５、武田
薬品工業（抹）製）、並びにイソプロピルアルコールを
下記処方で混合し、各種の塗布剤を得た（表Ｉ）。
レンスルホン酸は、水に易溶、ベンゼン、トルエンに難
溶、アルコール類に溶解する微黄赤色塊状固形物である
。分解点・２７０°Ｃ実施例２ ポリスヂレンスルホン
酸メチルアミン塩 ポリスチレンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５２％）１
００ｓ＋にメチルアミン塩酸塩２．５９を加え、６０’
Ｃ以下で減圧濃縮し固形塩３１．５９（残存遊離スルホ
ン酸基７８．３％）を得る。分解点：２７０°Ｃ 実施例３ ポリスチレンスルホン酸アルミニウム塩 ポリスチレンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５゜２％）
＋００１？に塩基性酢酸アルミニウム［ＡＩ、０（ＣＩ
−（３Ｃ００）４−４Ｈ３Ｏｉ５．０９を加え、６０℃
以下で減圧濃縮し微黄赤色固形塩ａ２．Ｉｙ（残存遊離
スルホン酸基５０．０％）を得る。分解点：２７０°Ｃ 実施例４ ポリスチレンスルホン酸ニッケル塩ポリスチ
レンスルホン酸水溶液（樹脂含量３５２％）１００９に
炭酸−メチル［ＮｉＣＯ３−２Ｎｉ（ＯＨ）ｚ ・４
Ｈ２０］５ 、３９を加え、６０’Ｃ以下で減圧濃縮し
微青緑色固形塩３３．０９（残存遊離スルホン酸基５０
０％）を得る。分解点・２７０℃実施例５ ボリスヂレ
ンスルホン酸亜鉛塩ポリスヂレンスルホン酸水溶液（樹
脂含量３５２％）＋００９に酢酸亜鉛［Ｚ ｎ（ＣＨ３
ＣＯＯ）２ ・２１−１２０コ９．０９を加え、６０’
Ｃ以下で減圧濃縮し微黄色固形塩３４．０９（残存遊離
スルホン酸基５２０％）を得る。分解点二２７０°Ｃ 試験例１ 実施例１で製造したポリスチレンスルホン酸水溶液、ア
クリル樹脂（ＬＲ−１１７、三菱樹脂（昧）製）および
／またはウレタン樹脂（タケラック−Ｅ−３６５、武田
薬品工業（抹）製）、並びにイソプロピルアルコールを
下記処方で混合し、各種の塗布剤を得た（表Ｉ）。
表１
ｐｓｓ ：ポリスチレンスルホン酸水溶液ＩＰＡ・イソ
プロピルアルコール Ｅ−３６５＋樹脂分約２５％、残分は有機溶剤（アルコ
ールおよびトルエン） ＬＲ−１１７：樹脂公約４０％、残分は有機溶剤（アル
コールおよびトルエン） 表１の処方で得た塗料サンプルＩ−■をビニール仮に塗
布し、ビニール仮の電気抵抗を下記の条件下で測定する
ことによって塗料サンプルの帯電防止効果を測定した。
プロピルアルコール Ｅ−３６５＋樹脂分約２５％、残分は有機溶剤（アルコ
ールおよびトルエン） ＬＲ−１１７：樹脂公約４０％、残分は有機溶剤（アル
コールおよびトルエン） 表１の処方で得た塗料サンプルＩ−■をビニール仮に塗
布し、ビニール仮の電気抵抗を下記の条件下で測定する
ことによって塗料サンプルの帯電防止効果を測定した。
尚、ポリスチレンスルホン酸水溶液を添加しない塗料サ
ンプル１をビニール仮に塗布したしのをχ・を照とした
。
ンプル１をビニール仮に塗布したしのをχ・を照とした
。
測定条件
１ ）Ｒｓ（平面抵抗）、Ｉ’ｊｖ（立体抵抗）・超絶
縫針５Ｍｌ０Ｅ（東庄市波）、印加電圧１０Ｖ・５０Ｖ ２）スタヂックオネストメーター、印加電圧２０００■ ３）温度、湿度：２３℃、５０％ＲＨ 各サンプルについて得られた結果を以下の表２に示す。
縫針５Ｍｌ０Ｅ（東庄市波）、印加電圧１０Ｖ・５０Ｖ ２）スタヂックオネストメーター、印加電圧２０００■ ３）温度、湿度：２３℃、５０％ＲＨ 各サンプルについて得られた結果を以下の表２に示す。
表２から、各サンプルとも、電気抵抗値が極めて低く、
優れた帯電防止効果を有することがわかる。
優れた帯電防止効果を有することがわかる。
試験例２
試験例Ｉの塗料のサンプル■を各種の被塗布樹脂に塗布
した場合の電気抵抗を試験例Ｉと同様にして測定した。
した場合の電気抵抗を試験例Ｉと同様にして測定した。
結果を以下の表３に示す。尚、表３に於いて、Ｒｖ＝ｏ
ｏは測定限界以上、帯電圧−〇は測定限界以下であるこ
とを示し、被塗布樹脂名には以下の略号を用いた。ＰＥ
−ポリエチレン、ＡＣ−ポリアクリル、ＡＢＣ−アクリ
ロブヂロスチレン、ＰＣ＝ポリカーボネート、ＰＳ＝ポ
リスチレン、ＰＰ＝ポリプロピレン。表３から、本発明
の帯電防止剤は、被塗布樹脂の種類に関係なく、浸れた
帯電防止効果を発揮することがわかる。
ｏは測定限界以上、帯電圧−〇は測定限界以下であるこ
とを示し、被塗布樹脂名には以下の略号を用いた。ＰＥ
−ポリエチレン、ＡＣ−ポリアクリル、ＡＢＣ−アクリ
ロブヂロスチレン、ＰＣ＝ポリカーボネート、ＰＳ＝ポ
リスチレン、ＰＰ＝ポリプロピレン。表３から、本発明
の帯電防止剤は、被塗布樹脂の種類に関係なく、浸れた
帯電防止効果を発揮することがわかる。
試験例３
実施例２〜５により得られた、部分的に塩化されたポリ
スチレンスルホン酸を使用し、以下の表゛４の処方で得
た塗料サンプルを塩ビ仮に塗布し、その電気抵抗を試験
例１と同じ条件下で測定する事によって塗料サンプルの
帯電防止効果を測定した。表５にその結果を示す。表５
から、部分的に塩化されたポリスチレンスルホン酸も優
れた帯電防止効果を有することがわかる。
スチレンスルホン酸を使用し、以下の表゛４の処方で得
た塗料サンプルを塩ビ仮に塗布し、その電気抵抗を試験
例１と同じ条件下で測定する事によって塗料サンプルの
帯電防止効果を測定した。表５にその結果を示す。表５
から、部分的に塩化されたポリスチレンスルホン酸も優
れた帯電防止効果を有することがわかる。
表４
ＰＳＳＳ ：部分的に塩化されたポリスチレンスルホン
酸
酸
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、部分的に塩化されていることもあるポリスチレンス
ルホン酸からなる帯電防止剤。 ２、分子中の全スルホン酸基に対する遊離のスルホン酸
基の存在率が約１０〜１００％であり、分子量が約４，
０００〜２０，０００である部分的に塩化されているこ
ともポリスチレンスルホン酸からなる特許請求の範囲第
１項に記載の帯電防止剤。 ３、ポリスチレンスルホン酸が、アンモニアで部分的に
塩化されている特許請求の範囲第１項または第２項に記
載の帯電防止剤。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60257355A JPS62116684A (ja) | 1985-11-15 | 1985-11-15 | 帯電防止剤 |
| US06/928,358 US4728689A (en) | 1985-11-15 | 1986-11-10 | Optionally and partially salified polystyrene-sulfonic acid as antistatic agent |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60257355A JPS62116684A (ja) | 1985-11-15 | 1985-11-15 | 帯電防止剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS62116684A true JPS62116684A (ja) | 1987-05-28 |
Family
ID=17305226
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60257355A Pending JPS62116684A (ja) | 1985-11-15 | 1985-11-15 | 帯電防止剤 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4728689A (ja) |
| JP (1) | JPS62116684A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01292051A (ja) * | 1988-05-19 | 1989-11-24 | Sakota Kagaku Kaihatsu Kenkyusho:Kk | 塗料用組成物 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE3913857A1 (de) * | 1989-04-27 | 1990-10-31 | Agfa Gevaert Ag | Fotografisches material mit einer antistatikschicht |
| US6060410A (en) * | 1998-04-22 | 2000-05-09 | Gillberg-Laforce; Gunilla Elsa | Coating of a hydrophobic polymer substrate with a nonstoichiometric polyelectrolyte complex |
| JP4976828B2 (ja) * | 2006-11-27 | 2012-07-18 | パナソニック株式会社 | 空気清浄機能付き空気調和機 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5155229A (ja) * | 1974-07-24 | 1976-05-14 | Eastman Kodak Co |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4640793A (en) * | 1984-02-14 | 1987-02-03 | Calgon Corporation | Synergistic scale and corrosion inhibiting admixtures containing carboxylic acid/sulfonic acid polymers |
-
1985
- 1985-11-15 JP JP60257355A patent/JPS62116684A/ja active Pending
-
1986
- 1986-11-10 US US06/928,358 patent/US4728689A/en not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5155229A (ja) * | 1974-07-24 | 1976-05-14 | Eastman Kodak Co |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01292051A (ja) * | 1988-05-19 | 1989-11-24 | Sakota Kagaku Kaihatsu Kenkyusho:Kk | 塗料用組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| US4728689A (en) | 1988-03-01 |
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