JPS6211112B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6211112B2 JPS6211112B2 JP55121776A JP12177680A JPS6211112B2 JP S6211112 B2 JPS6211112 B2 JP S6211112B2 JP 55121776 A JP55121776 A JP 55121776A JP 12177680 A JP12177680 A JP 12177680A JP S6211112 B2 JPS6211112 B2 JP S6211112B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sizing agent
- natural rubber
- resin
- carbon fibers
- rubber latex
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C04—CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
- C04B—LIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
- C04B20/00—Use of materials as fillers for mortars, concrete or artificial stone according to more than one of groups C04B14/00 - C04B18/00 and characterised by shape or grain distribution; Treatment of materials according to more than one of the groups C04B14/00 - C04B18/00 specially adapted to enhance their filling properties in mortars, concrete or artificial stone; Expanding or defibrillating materials
- C04B20/10—Coating or impregnating
- C04B20/1018—Coating or impregnating with organic materials
- C04B20/1029—Macromolecular compounds
- C04B20/1037—Macromolecular compounds obtained otherwise than by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Ceramic Engineering (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Structural Engineering (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
Description
本発明は炭素繊維の表面処理に用いられるサイ
ジング剤に関するものであり、その目的とすると
ころは炭素繊維の取り扱いを容易にし、かつその
コンポジツト性能を向上させることである。 複合材料として用いられる炭素繊維は一般にフ
イラメント又はトウ状のものが使用され、これを
一方向に引き揃えてシート状にしたり、あるいは
織物、編物状さらにはテープ状等に加工して用い
られる。しかしこれらの加工工程において炭素繊
維フイラメント又はトウは毛羽立ち易く取り扱い
性が問題になるので表面酸化処理工程を経た後
に、サイジング剤を付与することが行なわれてい
る。従来このサイジング剤としてはPVA等がそ
の代表的な例であつたが、さらにマトリツクス樹
脂との相容性、接着性を向上させるために、最近
ではエポキシ樹脂やポリエステル樹脂等を主体に
滑剤、柔軟剤等の添加剤を配合したものが使用さ
れるようになつてきた。 さらにこれらのサイジング剤は従来溶剤（例え
ばアセトン、メチルエチルケトン等）に溶かして
使用されていたが、作業環境の改善や、安全性の
配慮又コスト面での負担軽減をねらつてしだいに
水を分散媒とするエマルジヨン型に移行するよう
になつてきた。しかしここで問題になることはエ
マルジヨン型にするためには何らかの界面活性作
用を有する成分を加えなければならない点であ
る。すなわちエマルジヨン型ではサイジング剤の
樹脂成分がそのまわりを界面活性剤でおおわれた
エマルジヨン粒子の形で繊維に付着し乾燥される
わけであるが、一般に界面活性剤は炭素繊維との
親和性に乏しいためサイジング剤の集束効果がか
なり減少する傾向がみられる。この集束性の低下
は炭素繊維の取り扱い性を低下させることはもち
ろん、特に集束性を必要とする織物、編物等への
加工の際には大きな問題となる。又界面活性剤の
選び方によつてはマトリツクス樹脂との接着性に
も悪影響を及ぼす場合もある。 本発明者らは、かかる欠点を補い集束性に優れ
しかも繊維間へのマトリツクス樹脂の浸透をさま
たげることなく、かつマトリツクス樹脂との接着
性を向上させるようなエマルジヨン型のサイジン
グ剤について鋭意研究の結果本発明に到達した。
すなわち粘着性に優れたイソシアネート架橋天然
ゴムラテツクス（NCO−NR−Ltx）をサイジン
グ剤構成成分として添加することにより炭素繊維
の集束性、炭素繊維とマトリツクス樹脂との接着
性を向上させ得ることを見い出した。該ラテツク
スの添加効果については、それ自体の粘着性はも
ちろんのこと、乾燥途中でゲル化によりゲル皮膜
が繊維を抱合したまま乾燥されることと相まつて
集束性が向上するものと考えられる。 ここで使用する天然ゴムラテツクス（NR−
Ltx）は一般の天然ゴムの欠点である耐熱性、耐
老化性を向上させるため、イソシアナートを反応
させ部分的に架橋したものであり、天然ゴムラテ
ツクスとブロツクドジイソシアネートを少量のア
ニオン界面活性剤とともに反応させるという公知
の方法で得られる（市販品としてはRegitex、エ
ラストロン等が挙げられる）。又その架橋構造等
についても既に報告されている（例えばBaker、
C.S.L；Barnard、D.；Porter、M.
KAUTSCHUK UND GUMMI KUNSTSTOFFE
26（12）．540〜４、1973）現在多くのラテツクス
が製造されているが、粘着性の点においては天然
ゴム系が最も優れておりスチレン・ブタジエンや
ニトリル・ブタジエンゴム等の合成ゴムラテツク
スでは充分な集束性を得るには到らない。しかし
天然ゴムラテツクスには耐熱性、耐老化性、耐薬
品性等の点において合成ゴムラテツクスに劣ると
いう面があるので炭素繊維の用途を考えるとこれ
らを改良したものでなければ使用出来ない。天然
ゴムラテツクスを改良したものとしては、上述し
たイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス以外
にメタクリレートをグラフト重合させて耐熱性を
大幅に改良した天然ゴム・メチルメタクリレート
グラフトが知られているがメチルメタクリレート
含量の増加にともなつて粘着性が低下する性質を
有する。従つて数多いラテツクスの中でもイソシ
アネート架橋した天然ゴムラテツクスは、粘着
性、耐熱性いずれもバランスのとれた優れたラテ
ツクスであり本発明の目的に最もかなつたものと
いえる。 このイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス
のサイジング剤中における割合は通常の他のサイ
ジング剤成分（例えばエポキシ樹脂、界面活性
剤、その他）の種類や用いる炭素繊維の用途（例
えば織物用等の場合はより強い集束性が要求され
る）にもよるが通常0.1％〜50重量％の範囲であ
り、これより少ない場合には集束効果が発揮され
ず、多い場合は繊維間へのマトリツクス樹脂の浸
透が妨げられる。したがつて前記範囲内で適宜使
用目的に応じて添加割合を決めることができる。 一方本発明のサイジング剤成分である熱硬化性
樹脂としてはエポキシ樹旨（ビスフエノールＡ
型、ノボラツク型、ポリフエノール型、エステル
型、エーテル型、環状脂肪族型等）、ポリエステ
ル樹脂（不飽和二塩基酸とジアルコールを反応さ
せた不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂
等）、フエノール樹脂（ノボラツク樹脂、レゾー
ル樹脂）やその他メラミン樹脂、尿素樹脂、ポリ
ウレタン等が含まれる。 又熱可塑性樹脂には、ポリビニルアセテート、
ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸、ポリア
クリルアミド、ポリエーテル、ポリビニルアセタ
ール、ポリカーボネート、ポリビニルピロリド
ン、合成ゴム、ポリビニルクロライド等が含まれ
る。そしてこれらの樹脂をエマルジヨン化するた
めの界面活性剤としては、ポリオキシエチレンア
ルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフ
エニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエ
ステル、ソルビタンアルキルエステル、ポリオキ
シエチレンソルビタンアルキルエステル、ポリエ
チレングリコール−ポリプロピレングリコールエ
ーテル、シヨ糖エステル等の非イオン系活性剤、
脂肪酸塩、高級アルコール硫酸エステル塩等のア
ニオン活性剤が挙げられる。さらに必要ならば希
釈剤等の添加剤が加えられる場合もある。 このイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス
を含むサイジング剤は通常0.1〜10wt％のエマル
ジヨンにして使用され、炭素繊維への付着量は目
的に応じて変えるが大体0.1〜5wt％の範囲であ
る。付着方法は特に限定されるものではなく浸漬
法、ローラーサイジング、噴霧法等の公知の方法
で良い。またサイジングされる炭素繊維はアクリ
ル系、ピツチ系、レーヨン系等いづれでも良いが
サイジング処理の前にあらかじめ表面酸化処理を
施したものが好ましい。 本発明のサイジング剤で処理した炭素繊維は充
分な集束性を有し、その后の加工工程での毛羽の
発生は極めて少なく、かつ又プリプレグ製造時等
における繊維間へのマトリツクス樹脂の浸透も良
く、マトリツクス樹脂との接着性も向上する。以
下本発明を実施例をもつて詳しく述べる。 実施例 １ 下記組成の通り配合して炭素繊維用サイジン
グ剤を作つた。
ジング剤に関するものであり、その目的とすると
ころは炭素繊維の取り扱いを容易にし、かつその
コンポジツト性能を向上させることである。 複合材料として用いられる炭素繊維は一般にフ
イラメント又はトウ状のものが使用され、これを
一方向に引き揃えてシート状にしたり、あるいは
織物、編物状さらにはテープ状等に加工して用い
られる。しかしこれらの加工工程において炭素繊
維フイラメント又はトウは毛羽立ち易く取り扱い
性が問題になるので表面酸化処理工程を経た後
に、サイジング剤を付与することが行なわれてい
る。従来このサイジング剤としてはPVA等がそ
の代表的な例であつたが、さらにマトリツクス樹
脂との相容性、接着性を向上させるために、最近
ではエポキシ樹脂やポリエステル樹脂等を主体に
滑剤、柔軟剤等の添加剤を配合したものが使用さ
れるようになつてきた。 さらにこれらのサイジング剤は従来溶剤（例え
ばアセトン、メチルエチルケトン等）に溶かして
使用されていたが、作業環境の改善や、安全性の
配慮又コスト面での負担軽減をねらつてしだいに
水を分散媒とするエマルジヨン型に移行するよう
になつてきた。しかしここで問題になることはエ
マルジヨン型にするためには何らかの界面活性作
用を有する成分を加えなければならない点であ
る。すなわちエマルジヨン型ではサイジング剤の
樹脂成分がそのまわりを界面活性剤でおおわれた
エマルジヨン粒子の形で繊維に付着し乾燥される
わけであるが、一般に界面活性剤は炭素繊維との
親和性に乏しいためサイジング剤の集束効果がか
なり減少する傾向がみられる。この集束性の低下
は炭素繊維の取り扱い性を低下させることはもち
ろん、特に集束性を必要とする織物、編物等への
加工の際には大きな問題となる。又界面活性剤の
選び方によつてはマトリツクス樹脂との接着性に
も悪影響を及ぼす場合もある。 本発明者らは、かかる欠点を補い集束性に優れ
しかも繊維間へのマトリツクス樹脂の浸透をさま
たげることなく、かつマトリツクス樹脂との接着
性を向上させるようなエマルジヨン型のサイジン
グ剤について鋭意研究の結果本発明に到達した。
すなわち粘着性に優れたイソシアネート架橋天然
ゴムラテツクス（NCO−NR−Ltx）をサイジン
グ剤構成成分として添加することにより炭素繊維
の集束性、炭素繊維とマトリツクス樹脂との接着
性を向上させ得ることを見い出した。該ラテツク
スの添加効果については、それ自体の粘着性はも
ちろんのこと、乾燥途中でゲル化によりゲル皮膜
が繊維を抱合したまま乾燥されることと相まつて
集束性が向上するものと考えられる。 ここで使用する天然ゴムラテツクス（NR−
Ltx）は一般の天然ゴムの欠点である耐熱性、耐
老化性を向上させるため、イソシアナートを反応
させ部分的に架橋したものであり、天然ゴムラテ
ツクスとブロツクドジイソシアネートを少量のア
ニオン界面活性剤とともに反応させるという公知
の方法で得られる（市販品としてはRegitex、エ
ラストロン等が挙げられる）。又その架橋構造等
についても既に報告されている（例えばBaker、
C.S.L；Barnard、D.；Porter、M.
KAUTSCHUK UND GUMMI KUNSTSTOFFE
26（12）．540〜４、1973）現在多くのラテツクス
が製造されているが、粘着性の点においては天然
ゴム系が最も優れておりスチレン・ブタジエンや
ニトリル・ブタジエンゴム等の合成ゴムラテツク
スでは充分な集束性を得るには到らない。しかし
天然ゴムラテツクスには耐熱性、耐老化性、耐薬
品性等の点において合成ゴムラテツクスに劣ると
いう面があるので炭素繊維の用途を考えるとこれ
らを改良したものでなければ使用出来ない。天然
ゴムラテツクスを改良したものとしては、上述し
たイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス以外
にメタクリレートをグラフト重合させて耐熱性を
大幅に改良した天然ゴム・メチルメタクリレート
グラフトが知られているがメチルメタクリレート
含量の増加にともなつて粘着性が低下する性質を
有する。従つて数多いラテツクスの中でもイソシ
アネート架橋した天然ゴムラテツクスは、粘着
性、耐熱性いずれもバランスのとれた優れたラテ
ツクスであり本発明の目的に最もかなつたものと
いえる。 このイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス
のサイジング剤中における割合は通常の他のサイ
ジング剤成分（例えばエポキシ樹脂、界面活性
剤、その他）の種類や用いる炭素繊維の用途（例
えば織物用等の場合はより強い集束性が要求され
る）にもよるが通常0.1％〜50重量％の範囲であ
り、これより少ない場合には集束効果が発揮され
ず、多い場合は繊維間へのマトリツクス樹脂の浸
透が妨げられる。したがつて前記範囲内で適宜使
用目的に応じて添加割合を決めることができる。 一方本発明のサイジング剤成分である熱硬化性
樹脂としてはエポキシ樹旨（ビスフエノールＡ
型、ノボラツク型、ポリフエノール型、エステル
型、エーテル型、環状脂肪族型等）、ポリエステ
ル樹脂（不飽和二塩基酸とジアルコールを反応さ
せた不飽和ポリエステル樹脂、アルキド樹脂
等）、フエノール樹脂（ノボラツク樹脂、レゾー
ル樹脂）やその他メラミン樹脂、尿素樹脂、ポリ
ウレタン等が含まれる。 又熱可塑性樹脂には、ポリビニルアセテート、
ポリビニルアルコール、ポリアクリル酸、ポリア
クリルアミド、ポリエーテル、ポリビニルアセタ
ール、ポリカーボネート、ポリビニルピロリド
ン、合成ゴム、ポリビニルクロライド等が含まれ
る。そしてこれらの樹脂をエマルジヨン化するた
めの界面活性剤としては、ポリオキシエチレンア
ルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフ
エニルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルエ
ステル、ソルビタンアルキルエステル、ポリオキ
シエチレンソルビタンアルキルエステル、ポリエ
チレングリコール−ポリプロピレングリコールエ
ーテル、シヨ糖エステル等の非イオン系活性剤、
脂肪酸塩、高級アルコール硫酸エステル塩等のア
ニオン活性剤が挙げられる。さらに必要ならば希
釈剤等の添加剤が加えられる場合もある。 このイソシアネート架橋型天然ゴムラテツクス
を含むサイジング剤は通常0.1〜10wt％のエマル
ジヨンにして使用され、炭素繊維への付着量は目
的に応じて変えるが大体0.1〜5wt％の範囲であ
る。付着方法は特に限定されるものではなく浸漬
法、ローラーサイジング、噴霧法等の公知の方法
で良い。またサイジングされる炭素繊維はアクリ
ル系、ピツチ系、レーヨン系等いづれでも良いが
サイジング処理の前にあらかじめ表面酸化処理を
施したものが好ましい。 本発明のサイジング剤で処理した炭素繊維は充
分な集束性を有し、その后の加工工程での毛羽の
発生は極めて少なく、かつ又プリプレグ製造時等
における繊維間へのマトリツクス樹脂の浸透も良
く、マトリツクス樹脂との接着性も向上する。以
下本発明を実施例をもつて詳しく述べる。 実施例 １ 下記組成の通り配合して炭素繊維用サイジン
グ剤を作つた。
【表】
〓天然ゴムラテツクス 〓
他方ポリアクリロニトリル系繊維を最終的に
1300℃まで焼成して得られた炭素繊維（引張強度
340Kg／mm2、弾性率24T／mm2）を公知の方法で表
面酸化処理した後、該炭素繊維を上記組成のサ
イジング剤からなる浴（1.0重量エマルジヨン）
に通し、次いで130℃で５分間乾燥し巻き取つ
た。炭素繊維に対する付着量は1.1％であつた。
この炭素繊維を５mm間隔のクシガイド（ガイドカ
ム）を通してあらかじめ用意した下記組成の樹
脂をコーテイングしたフイルム上に一方向に引き
揃えてプリプレグを作成した。
他方ポリアクリロニトリル系繊維を最終的に
1300℃まで焼成して得られた炭素繊維（引張強度
340Kg／mm2、弾性率24T／mm2）を公知の方法で表
面酸化処理した後、該炭素繊維を上記組成のサ
イジング剤からなる浴（1.0重量エマルジヨン）
に通し、次いで130℃で５分間乾燥し巻き取つ
た。炭素繊維に対する付着量は1.1％であつた。
この炭素繊維を５mm間隔のクシガイド（ガイドカ
ム）を通してあらかじめ用意した下記組成の樹
脂をコーテイングしたフイルム上に一方向に引き
揃えてプリプレグを作成した。
【表】
得られたプリプレグを切断し金型に入れ135
℃、７Kg／cm2で90分加圧成形しコンポジツトを作
成した。比較のため同様にして組成からイソシ
アネート架橋−天然ゴムラテツクス（NCO−NR
−Ltxなし）を除いた組成物でサイジングした炭
素繊維を用いてコンポジツトを作つた。それぞれ
のコンポジツトを所定の大きささに切断した試験
片について、シヨートビーム（short beam）法
（スパン長／厚み＝４）により層間剪断強度
（ILSS）を測定した。クシガイドにたまつた毛羽
の量とILSSは第１表の通りであつた。
℃、７Kg／cm2で90分加圧成形しコンポジツトを作
成した。比較のため同様にして組成からイソシ
アネート架橋−天然ゴムラテツクス（NCO−NR
−Ltxなし）を除いた組成物でサイジングした炭
素繊維を用いてコンポジツトを作つた。それぞれ
のコンポジツトを所定の大きささに切断した試験
片について、シヨートビーム（short beam）法
（スパン長／厚み＝４）により層間剪断強度
（ILSS）を測定した。クシガイドにたまつた毛羽
の量とILSSは第１表の通りであつた。
【表】
実施例 ２
下記組成の通り配合して炭素繊維用サイジン
グ剤を作つた。
グ剤を作つた。
【表】
〓天然ゴムラテツクス 〓
実施例１と同様にして組成で炭素繊維をサイ
ジングして最終的にコンポジツトを作成した。比
較のため組成からNCO−NR−Ltxを除いた場
合についても同様にコンポジツトを作成した。実
施例１におけると同様にして第２表の測定結果を
得た。
実施例１と同様にして組成で炭素繊維をサイ
ジングして最終的にコンポジツトを作成した。比
較のため組成からNCO−NR−Ltxを除いた場
合についても同様にコンポジツトを作成した。実
施例１におけると同様にして第２表の測定結果を
得た。
【表】
実施例 ３
第３表に示す本発明の組成および比較例とし
てイソシアネート架橋・天然ゴムラテツクス
（NCO−NR−Ltx）を含まない組成、NCO−
NR−Ltxの代りにスチレン・ブタジエンラテツ
クス（SBR−Ltx）を配合した組成、および
NCO−NR−Ltxの代りにウレタンゴムラテツク
ス（UR−Ltx）を配合した組成、並びにメチ
ルメタクリレートをグラフト重合させた（NR−
MG−Ltx）組成の炭素繊維用サイジング剤を
作つた。
てイソシアネート架橋・天然ゴムラテツクス
（NCO−NR−Ltx）を含まない組成、NCO−
NR−Ltxの代りにスチレン・ブタジエンラテツ
クス（SBR−Ltx）を配合した組成、および
NCO−NR−Ltxの代りにウレタンゴムラテツク
ス（UR−Ltx）を配合した組成、並びにメチ
ルメタクリレートをグラフト重合させた（NR−
MG−Ltx）組成の炭素繊維用サイジング剤を
作つた。
【表】
これらの組成からなるサイジング剤について実
施例１におけると同様な方法、条件でサイジング
を施し、コンポジツトを作り、毛羽およびI.L.S.
S.を測定した結果は第４表の通りであつた。
施例１におけると同様な方法、条件でサイジング
を施し、コンポジツトを作り、毛羽およびI.L.S.
S.を測定した結果は第４表の通りであつた。
【表】
以上の如く実施例の結果から本発明のサイジン
グ剤で処理した炭素繊維が比較例に較べ毛羽の量
が少なく十分な集束性を有しており、かつ取扱い
性に優れており、I.L.S.S.の値が大で炭素繊維と
マトリツクス樹脂との接着性が良好であり、コン
ポジツト性能も優れていることがわかる。
グ剤で処理した炭素繊維が比較例に較べ毛羽の量
が少なく十分な集束性を有しており、かつ取扱い
性に優れており、I.L.S.S.の値が大で炭素繊維と
マトリツクス樹脂との接着性が良好であり、コン
ポジツト性能も優れていることがわかる。
Claims (1)
- １ 熱硬化性樹脂若しくは熱可塑性樹脂又は両者
の混合物と界面活性剤とからなるエマルジヨン型
サイジング剤において、イソシアネート架橋した
天然ゴムラテツクスを含有することを特徴とする
炭素繊維用サイジング剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55121776A JPS5747975A (en) | 1980-09-04 | 1980-09-04 | Sizing agent for carbon fiber |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55121776A JPS5747975A (en) | 1980-09-04 | 1980-09-04 | Sizing agent for carbon fiber |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5747975A JPS5747975A (en) | 1982-03-19 |
| JPS6211112B2 true JPS6211112B2 (ja) | 1987-03-10 |
Family
ID=14819596
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55121776A Granted JPS5747975A (en) | 1980-09-04 | 1980-09-04 | Sizing agent for carbon fiber |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5747975A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01110213U (ja) * | 1988-01-12 | 1989-07-25 | ||
| JPH01110212U (ja) * | 1988-01-12 | 1989-07-25 |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN102912637B (zh) * | 2012-11-16 | 2015-02-11 | 中复神鹰碳纤维有限责任公司 | 一种碳纤维上浆剂 |
| CN110832137B (zh) * | 2017-08-18 | 2023-03-07 | 松本油脂制药株式会社 | 强化纤维用集束剂及其利用 |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS50160598A (ja) * | 1974-06-19 | 1975-12-25 |
-
1980
- 1980-09-04 JP JP55121776A patent/JPS5747975A/ja active Granted
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01110213U (ja) * | 1988-01-12 | 1989-07-25 | ||
| JPH01110212U (ja) * | 1988-01-12 | 1989-07-25 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5747975A (en) | 1982-03-19 |
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