JPS6172018A

JPS6172018A - エポキシ樹脂組成物

Info

Publication number: JPS6172018A
Application number: JP19540084A
Authority: JP
Inventors: Yuji Shimamoto; 島本　勇治; Yoshiharu Kasai; 笠井　与志治; Kiyoo Yonemoto; 神夫米本
Original assignee: Matsushita Electric Works Ltd
Current assignee: Panasonic Electric Works Co Ltd
Priority date: 1984-09-17
Filing date: 1984-09-17
Publication date: 1986-04-14

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔技術分野〕この発明は、電子機器用途のエポキシ樹脂積層板やエポ
キシ樹脂成型材料等に用いられるエポキシ樹脂組成物に
関する。

〔背景技術〕

電子機器の高信頼化、小型化、軽量化および低コスト化
が進むとともに、この用途に用いられるエポキシ樹脂組
成物に対し耐熱性および接着性の向上ならびに低コスト
化が強く望まれている。

従来、この用途のエポキシ樹脂組成物においては、硬化
剤としてジシアンジアミド、ジハロゲン化ジアミノジフ
ェニルメタン等の窒素化合物、あるいは、フェノールホ
ルムアルデヒド樹脂などが工業的に使用されている。し
かしながら、ジシアンジアミドは、硬化物の熱分解温度
が低く吸湿耐熱性も低いというように耐熱性が劣ったも
のとなるという欠点を有する。ジハロゲン化ジアミノジ
フェニルメタンは、塩基性度が低いために、反応性が遅
いという欠点を有する。フェノールホルムアルデヒド樹
脂は、エポキシ樹脂組成物の接着性が低くなるという欠
点を有する。

〔発明の目的〕

この発明は、このような事情に鑑みてなされたものであ
って、良好な耐熱性と接着性さらには速硬化性をも兼ね
そろえたエポキシ樹脂組成物を提供することを目的とし
ている。

〔発明の開示〕

前記のような目的を達成するため、この発明は、電子吸
引基を有するアミン系硬化剤と、つぎの一般式％式％）〔ただし、ＸはＣＨ２またはＣ（ＣＨ３）２であり、Ｙ
はＨまたはＣＨ３であって、かつ、４個のＹは同じであ
っても異なっていてもよい）で示される化合物を主成分
として含有し、かつ、ベンゼン核が２個以下の低分子化
合物の含有量の少ない多価フェノール類硬化剤とが併用
されていることを特徴とするエポキシ樹脂組成物をその
要旨としている。以下に、この発明の詳細な説明する。

この発明に用いられるエポキシ樹脂としては、１分子あ
たり平均で２個以上のエポキシ基を有していればよ（、
その他に、特に制限はない。たとえば、ビスフェノール
Ａのジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、ハロゲン化
ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル型エポキシ樹
脂、ブタジエンジエボキサイド、フェノールノボラック
のポリグリシジルエーテル、タレゾールノボラックのポ
リグリシジルエーテル、ハロゲン化フェノールノボラッ
クのポリグリシジルエーテル等がある。

従来、エポキシ樹脂の硬化剤として用いられているフェ
ノールホルムアルデヒド樹脂の代表的なものとしてノボ
ラック樹脂が知られている。ノボラック樹脂は通常、フ
ェノール類対ホルムアルデヒドのモル比がたとえば、１
対０．７〜０．９となるようなフェノール類過剰の条件
下で、たとえば蓚酸のような酸触媒（通常０．２〜２％
）でフェノール類とホルムアルデヒド（ホルマリン）と
を反応させることによって製造される。発明者らの調べ
たところによると、このような方法で得られるフェノー
ルノボラック樹脂は、ベンゼン核が２　ｆ［ｌｉｌ以下
の低分子化合物を比較的多量（たとえば８〜２０重量％
）に含有するため、架橋密度を高くして高温時の特性を
確保するためには、１分子当たり３個以上のエポキシ基
を有する多官能エポキシ樹脂を多量に用いざるを得ない
。しかし、そのようにすると高温時の特性を確保するこ
とは可能だが、接着性が低下するという問題が新たに生
じるということがわかった。

そこで、ベンゼン核が２個以下の低分子化合物の含有量
を少なくしたフェノールホルムアルデヒド樹脂を得るこ
とができ、それを硬化剤として用いることとすれば、エ
ポキシ樹脂組成物は優れた性能を有するものとなるであ
ろうと考え、発明者らは、まず、そのようなフェノール
ホルムアルデヒド樹脂を得ようとして研究を重ねた。そ
の結果、ビスフェノールＡまたはビスフェノールＦとホ
ルムアルデヒドとを、ホルムアルデヒド過剰の条件下で
反応させてビスフェノールの４メチロール化物をつくり
、残存するホルムアルデヒドを除いた後、ビスフェノー
ルの４メチロール化物とフェノールまたはクレゾールと
を、酸性触媒の存在下で反応させ、残存する未反応成分
を除くことにより、ＣＩ）式で示される化合物を主成分
とし、かつ、ベンゼン核が２個以下の低分子化合物の含
有量の少ない多価フェノール類を得ることができた。こ
のようにして得られた多価フェノール類は、特開昭５９
−８７１９号公報や特開昭５７−８３５２１号公報にお
いて、エポキシ樹脂の硬化剤として開示されているビス
フェノールＡを骨格中に持つノボラックとは全く組成の
異なる多価フェノール類であった発明者らが、ＣＩ）式
で示される化合物を主成分とする多価フェノール類をエ
ポキシ樹脂の硬化剤として用いたところ、得られたエポ
キシ樹脂組成物は極めて優れた耐熱性、接着性および速
硬化性を有することがわかった。

多価フェノール類は、ベンゼン核が２個以下の低分子成
分を７重量％以下しか含まないのが好ましい。このよう
になっていると効果がいっそう高くなるからである。

発明者らは、さらに、この多価フェノール類と他の硬化
剤との併用を種々検討したところ、電子吸引基を分子内
に有する特定のアミン系硬化剤を併用すると特性を劣化
させることなく、いっそう優れた速硬化性を付与できる
ということを見出した。そのようなアミン系硬化剤とし
ては、ジハロゲン化ジアミノジフェニルメタン、下記の
式であらわされるビス（４−アミノ安息香酸）−１，３
−プロパンジオール−ジエステル〔１，３−プロパンジ
オールージーパラアミノベンゾートあるいはトリメチレ
ン−ビス（４−アミノベンゾエート）ともいえる〕、ジ
シアンジアミド等があげられ、これらのうちの２種以上
を併用するようであってもよい。

硬化剤の合計量は、エポキシ樹脂１当量に対して０．５
〜１．５当量の範囲とするのが好ましい。この範囲をは
ずれると、硬化物の諸性質が低下する傾向にある。多価
フェノール類とアミン系硬化剤の使用割合は、エポキシ
樹脂の使用目的等に応じて自由にｔ周整することができ
る。

この発明にかかるエポキシ樹脂組成物においては、必要
に応じ、溶媒、硬化促進剤、充填剤、離型剤９表面処理
剤、および難燃剤等を使用することが可能である。溶媒
としては、アセトン、メチルエチルケトン、メチルセロ
ソルブ、メチルイソブチルケトン、ジメチルホルムアミ
ドなどが用いられ、硬化促進剤としては第３級アミン類
、イミダゾール類、第３級フォスフイン類などが用いら
れる。

この発明においては、前記のようなアミン系硬化剤とと
もに、前記一般式（１）で示される化合物を主成分とし
て含有し、かつ、ベンゼン核が２個以下の低分子化合物
の含有量の少ない多価フェノール類を硬化剤として用い
ることにより、良好な耐熱性と接着性さらには非密に優
れた速硬化性をも兼ねそろえたエポキシ樹脂を得ること
ができた。

つぎに、実施例を示してより詳細に説明する。

（実施例１）ビスフェノールＡ２７重量部、３７％ホルマリン５８重
量部、水酸化ナトリウム４．８重量部および水２０重量
部を三つロフラスコに仕込み、攪拌し、還流させながら
６０℃で３時間反応を行った。希塩酸を用いて中和した
後、純水を用いて生成物の水洗を繰り返すことにより未
反応のホルムアルデヒドおよび中和によって生成したＮ
ａＣ１を除去した。そして、減圧により水を除いた。こ
うして得られた生成物をゲル透過クロマトグラフィー（
ＧＰＣ）分析および核磁気共鳴（ＮＭＲ）分析により確
認したところ、未反応のビスフェノールＡはほとんど認
められず、生成物の主成分はビスフェノールＡの４メチ
ロール化物であることが判明した。この生成物２０重量
部、フェノール４３．２重量部、蓚酸０．７２重量部お
よび水２０重量部を三つロフラスコに仕込み、攪拌し、
還流させながら８０℃で１０時間反応させた後、１６５
℃まで昇温し、１６５℃で１時間保持することにより蓚
酸を分解させた。その後１２５℃に温度を保ちつつ減圧
下で濃縮し、さらに未反応のフェノールを除去するため
に水蒸気蒸溜した後減圧脱水して生成物（Ａ）を得た。

生成物（Ａ）の水酸基（○Ｈ）当量は１）５であった。

溶媒としてテトラヒドロフラン（ＴＨＦ）を用いるよう
にして、この生成物（Ａ）をＧＰＣ装置（島津製作所株
式会社）により分析したところ第１図に示される分子量
分布曲線を得た。この分析条件でのビスフェノールＡの
現れるリテンションタイムは２６分であるので、第１図
の分子量分布曲線を示す生成物（Ａ）は、ベンゼン核が
２個以下の分子量の成分は非常に少な（、明らかに７重
量％以下であることがわかった。また、メインピーク部
分（図中、矢印ａで示されているピーク）を分取用ＧＰ
Ｃ装置により分離し、ＮＭＲ装置を用いてその分子構造
を解析したところ、つぎの化学構造を有する成分が主成
分であることがわかった。

前記のようにして得られた多価フェノール〔Ａ〕および
３，３′−ジクロル−４，４′−ジアミノジフェニルメ
タンとを硬化剤として用い、次のように配合してエポキ
シ樹脂ワニスを調合した。

多（ｉ１）ｉ７エ／−ル（Ａ）　　（ＯＨ当ｉｔｌ　１
５）・・・１３．５重量部３．３′−ジクロル−４，４′−ジアミノジフェニルメ
タン　　　　・・・　７．８重量部ブロム化ビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量５１８）　　　・
・・８５重量部タレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１４）　　　・・・１５重量部２−エ
チル−４−メチルイミダゾール・・・０．１０重量部メチルエチルケトン　　　　・・・１００重量部この樹
脂ワニスの１６０℃でのゲルタイムは４分００秒であっ
た。このワニスを単重が１０３　ｇ／ｄのガラス布に含
浸させ、１５０℃の乾燥機中で４分間乾燥させることに
より、レジコンテントが４５％のプリプレグを得た。

このプリプレグと銅箔を組合わせたものを１８０℃の熱
板間に入れ、４０ｋｇ／ｃｄで９０分間加熱加圧して多
層銅張積層板の素材である内層板と外層板を作成した。

内層板は、第２図にみるようにプリプレグ１を４枚重ね
あわせたものの両面に厚み約０．０７ｍｍの銅箔２を重
ねたものであり、外層板（２枚貼り）は、第３図にみる
ように離型フィルム３の両面にプリプレグｌを１枚ずつ
重ね、さらにその上に厚み約０．０３５ｍｍの銅箔２を
重ねたものである。つぎに、外層板を作成するために使
用した離型フィルム（商品名テトラ−）をあらかじめ剥
離したのち、第４図に示す構成、すなわち内層板１０の
両面にプリプレグ１を２枚介して外層板２０を、その銅
箔面が外になるようにして重ね合わせる構成に組合わせ
たものを１８０℃の熱板間に入れ４０ｋｇ／−で９０分
間加熱加圧して、多層銅張積層板を作成した。

（実施例２）実施例１で作成した多価フェノール（Ａ）およびビス（
４−アミノ安息香酸）−１，３−プロパンジオール−ジ
エステルを硬化剤として用い、次のように配合してエポ
キシ樹脂ワニスを調合した多価フェノール（Ａ）（ＯＨ
当量１）５）・・・１３．５重量部ビス（４−アミノ安息香酸）−１，３プロパンジオール
−ジエステル　　・・・　９．２重量部ブロム化ビスフ
ェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量５１８）　　
　・・・８５重量部クレゾールノボラック型エポキシ樹
脂（エポキシ当量２１４）　　　・・・１５重量部２−エ
チル−４−メチルイミダゾール・・・０．１０重量部メチルエチルケトン　　　　・・・１００重量部この樹
脂ワニスの１６０℃でのゲルタイムは４分ＯＯ秒であっ
た。このあと、実施例と同様にして、プリプレグ、内層
板、外層板、多層銅張積層板を作成した。

（実施例３）実施例１で作成した多価フェノール（Ａ）およびジシア
ンジアミドとを硬化剤として用い、次のように配合して
エポキシ樹脂ワニスを調合した。

多価フェノール（Ａ）（ＯＨ当量１）５）・・・２０．
２重量部ジシアンジアミド　　　　　・・・　０．６重量部ブロ
ム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量５
１８）　　　・・・８５重量部タレゾールノボラック型
エポキシ樹脂（エポキシ当量２１４）　　　・・・１５重量部２−エ
チル−４−メチルイミダゾール・・・０．１０重量部メチルセロソルブ　　　　　・・・　２０重量部メチル
エチルケトン　　　　・・・　８０重量部この樹脂ワニ
スの１６０℃でのゲルタイムは２分４５秒であった。こ
のワニスを単重が１０３ｇ／ｌのガラス布に含浸させ１
５０℃の乾燥機中で２分３０秒乾燥させることにより、
レジンコンテントが４５％のプリプレグを得た。このあ
と、実施例１と同様にして、内層板、外層板および多層
銅張積層板を作成した。　　　− （比較例１）実施例１で得られた多価フェノール（Ａ）を硬パ化剤と
して用い、次のように配合してエポキシ樹脂ワニスを調
合した。

多価フェノール（Ａ）　　（ＯＨ当量１）５）・・・２
７重量部ブロム化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当
量５１８）　　　・・・８５重量部クレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂（エポキシ当量２１４）　　　・・・１５重量部２−エ
チル−４−メチルイミダゾール・・・０．１０重量部メチルエチルケトン　　　　・・・１００ｍ１部この樹
脂ワニスの１６０℃でのゲルタイムは５分１５秒であっ
た。このワニスを単重が１０３ｇ／ｄのガラス布に含浸
させ、１５０℃の乾燥機中で５分３０秒乾燥させること
により、レジンコンテントが４５％のプリプレグを得た
。

このあと実施例１と同様にして、内層板、外層板、多層
銅張積層板を作成した。

（比較例２）ビスフェノールＡ２７重量部の代わりにビスフェノール
Ｆ２３重量部を用いた外は実施例１と同様の操作で水酸
基当量が１）０である多価フェノールＣＢ）を作成し、
この多価フェノールＣＢ）を多価フェノール（Ａ）の代
わりに用いるようにした以外は比較例１と同様にして、
内層板、外層板、さらに多層銅張積層板を作成した。

（比較例３）実Ｊ％例１と同様にしてビスフェノールＡの４メチロー
ル化物を主成分とする生成物を得た。その後、この生成
物２０重量部、オルトクレゾール５０重量部を用いた外
は実施例１と同様にして多価フェノール（Ｃ）を得た。

この多価フェノール〔Ｃ〕の水酸基当量は１２６であっ
た。また、ＧＰＣ分析により調べた結果、この多価フェ
ノール〔Ｃ〕は、ベンゼン環が２個以下の分子量の成分
の含有量が約４重量％であった。この多価フェノール（
Ｃ）３０重量部を多価フェノール（Ａ）２７重量部の代
わりに用い、比較例１と同様にしてエポキシ樹脂ワニス
を調合した。このエポキシ樹脂ワニスの１６０℃でのゲ
ルタイムは５分ＯＯ秒であった。′この樹脂ワニスを単
重が１０３　ｇ／ｎ？のガラス布に含浸させ１５０℃の
乾燥機中で５分１０秒間乾燥させることによりプリプレ
グを作成した。　以下、実施例１と同様にして内層板、
外層板、多層銅張積層板を作成した。

（比較例４）フェノール９４重量部、パラホルムアルデヒド２４重量
部、蓚酸１重量部を４時間１２０℃で加熱した後、１６
５℃まで昇温しで１６５℃で１時間保持した。つぎに、
１２５℃に温度を保ちつつ減圧下で濃縮した。未反応の
フェノールを除去するために水蒸気蒸溜した後、減圧脱
水し、フェノールノボラック樹脂（Ｄ）を得た。この樹
脂の水酸基当量は１０８であり、ベンゼン核が２個以下
の低分子化合物は全体の１２〜１４重量％であった。

このフェノールノボラック樹脂ＣＤ）２５．３重量部を
多価フェノール（、Ａ）２７重量部の代わりに用いるよ
うにしたほかは比較例１と同様にしてエポキシ樹脂ワニ
スを調合し、プリプレグ、内層板、外層板および多層銅
張積層板を作成した。

（比較例５）３．３′−ジクロル−４，４′−ジアミノジフェニルメ
タン１５．６重量部を多価フェノール〔Ａ〕−２７重量
部の代わりに用い、比較例１と同様にしてエポキシ樹脂
ワニスを調合し、プリプレグ。

内層板、外層板および多層銅張積層板を作成した。ただ
し、樹脂ワニスの１６０°Ｃにおけるワニスゲルタイム
は２３分であったので、１５０℃の乾燥機中で２７分間
乾燥することによりプリプレグを作成した。

（比較例６）ジシアンジアミド２．５重量部を多価フェノール（Ａ）
２７重量部の代わりに用い、比較例１と同様にしてエポ
キシ樹脂ワニスを調合し、プリプレグ、内層板、外層板
および多層銅張積層板を作成した。ただし、樹脂ワニス
作成に用いた溶剤は、メチルセロソルブ３８重量部およ
びメチルエチルケトン６２重量部の混合液とした。この
時の樹脂ワニスの１６０℃におけるワニスゲルタイムは
９分００秒であったので、１５０℃の乾燥機中で１）分
間乾燥することによりプリプレグを作成した（比較例７
）比較例１の多価フェノール（Ａ）２７重量部の代わりに
多価フェノール（Ａ）２３重量部およびビスフェノール
Ａ４重量部用いてこれらを硬化剤とした。この他は比較
例１と同様にして樹脂ワニス、プリプレグ、内層板、外
層板、多層銅張積層板を作成した。

実施例１〜３および比較例１〜７のエポキシ樹脂ワニス
の速硬化性およびこれらを用いて得られた多層銅張積層
板の特性の評価結果を第１表に示す。評価方法はつぎの
とおりである。

（１）熱分解開始温度多層板にする前の内層板の銅箔をエツチングにより除去
した板を試験片として、理学電機製の熱天秤装置を用い
て窒素雰囲気中での熱分解開始温度を測定した。

（２）多層板の吸湿後半田耐熱性多層板の外層に用いている銅箔を全面エツチングにより
除去した板を試験片として、この試験片　　　　・を１
００℃の水中に８時間浸漬したのち、’２６０℃の半田
バス中に浸漬し、ガラス目浮きや眉間剥離が発生しない
場合を合格とした。

（３）ガラス転移温度（Ｔｇ）多層板にする前の内層板の銅箔をエツチングにより除去
した板を試験片とし、岩本製作所製の固体粘弾性測定装
置を用いて測定した。

（４）　　銅箔剥離強度多層板の外層に用いている０、０３５ｍｍの厚の銅箔の
剥離強度をＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準拠して測定した。

（５）多層板剥離強度外層板とプリプレグの間の密着力を銅箔剥離強度と同様
にして測定した。

（６）速硬化性使用したエポキシ樹脂ワニスの１６０℃におけるゲル化
時間とした。

（以　下　余　白）第１表より、実施例１〜３の樹脂ワニスと多価フェノー
ル類を硬化剤として用いなかった比較例４〜６のものと
を比べると、比較例１のものが、接着性が劣るとともに
ガラス転移温度が低く、比較例２のものが速硬化性が劣
るとともにガラス転移温度が低く、比較例３のものが耐
熱性および速硬化性が劣るのに対し、実施例のものはい
ずれも、耐熱性、接着性および速硬化性が良好でガラス
転移温度も高くて良好であることがわかる。また、実施
例１〜３のものは、硬化剤としてアミン系硬化剤を多価
フェノール類と併用しなかった比較例１〜３′と比べる
と、耐熱性、接着性が同程度でガラス転移温度も同程度
であるが、速硬化性がいっそう優れているということが
わかり、硬化剤としてビスフェノールＡと多価フェノー
ル類とを併用した比較例７と比べると、接着強度が優れ
、ガラス転移温度も高く、速硬化性もいっそう優れてい
ることがわかる。

〔発明の効果〕

この発明にかかるエポキシ樹脂組成物は、電子吸引基を
有するアミン系硬化剤と、前記一般式〔Ｉ〕で示される
ような化合物を主成分として含有し、かつ、ペンセン核
が２個以下の低分子化合物の含有量の少ない多価フェノ
ール類硬化剤が併用されているので、耐熱性、接着性に
優れ、速硬化性も非常に優れている。

【図面の簡単な説明】

第１図は生成物（Ａ）の分子量分布をあられすグラフ、
第２図ないし第４図は多層銅張積層板の製造工程を示す
説明図である。代理人　弁理士　　松　本　武　彦第１図リテンションタイム（分）高分子物　　　　　　低分−ｆ（２） α＝＝＝＝シーー２＝＝＝＝ヒー２０手続補正書（自発昭和６０年　４月１５日昭和５９年特湘課１９５４００号２、発明の名称エポキシ樹脂組成物３、補正をする者事件との関係　　　　　特許出願人　。住　　　所　　　　大阪府門真市大字門真１０４８番地
名　称（５８３）松下電工株式会社代表者　　イ懺輔役藤井　貞　夫４、代理人５、補正によ惧Ｗ■する発明の数　　　　　　　　　　
　　　　　占＝な　　　し６、補正の対象明細書７、補正の内容（１）　　明細書第４頁第４行に「塩基仕度」とあるを
、「反応活性」と訂正する。（２）明細書第１頁第１２に「バラアミノベンシート」
とあるを、「バラアミノベンゾエート」と訂正する。（３）明細書第１）頁第１２行に「ゲル透過クロマトグ
ラフィー」とあるを、「ゲル浸透クロマトグラフィー」
と訂正する。（４）明細書第２５頁第３行に「比較例１」とあるを、
「比較例４」と訂正する。（５）　　明細書第２５頁第４行ないし第５行に「比較
例２」とあるを、「比較例５」と訂正する。 ”（６）明細書第２５頁第６行に「比較例３」とあるを
、「比較例６」と訂正する。

Claims

【特許請求の範囲】

（１）電子吸引基を有するアミン系硬化剤と、つぎの一
般式 ▲数式、化学式、表等があります▼ 〔ただし、ＸはＣＨ＿２またはＣ（ＣＨ＿３）＿２であ
り、ＹはＨまたはＣＨ＿３であって、かつ、４個のＹは
同じであっても異なっていてもよい〕で示される化合物を主成分として含有し、かつ、ベンゼ
ン核が２個以下の低分子化合物の含有量の少ない多価フ
ェノール類硬化剤とが併用されていることを特徴とする
エポキシ樹脂組成物。
（２）アミン系硬化剤がジハロゲン化ジアミノジフェニ
ルメタンである特許請求の範囲第１項記載のエポキシ樹
脂組成物。
（３）アミン系硬化剤が、つぎの式であらわされるビス
（４−アミノ安息香酸）−１，３−プロパンジオール−
ジエステルである特許請求の範囲第１項または第２項記
載のエポキシ樹脂組成物。 ▲数式、化学式、表等があります▼
（４）アミン系硬化剤が、ジシアンジアミドである特許
請求の範囲第１項から第３項までのいずれかに記載のエ
ポキシ樹脂組成物。
（５）多価フェノール類が、ベンゼン核が２個以下の低
分子成分を７重量％以下しか含まないものである特許請
求の範囲第１項から第４項までのいずれかに記載のエポ
キシ樹脂組成物。
（６）硬化剤の含有割合が、エポキシ樹脂１当量に対し
て０．５〜１．５当量である特許請求の範囲第１項から
第５項までのいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物。