JPS61246347A - 異方性焼結永久磁石合金 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明はＮｄとＦｅを主成分とする金属間化合物永久磁
石合金、特にＮｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系永久磁石合金の熱安
定性改良に関するものである。

［従来の技術］ Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系永久磁石材料は５ｓ−Ｃｏ系永久
磁石材料よりも高い磁気特性の得られる新しい組成系と
して開発が進んでいる。

特開昭５９−４６００８号、特開昭５９−６４７３３号
、特開昭５９−８９４０１号各公報参照ジャーナル・オ
ブ・アブライドフィジクス（Ｊ　ｏｕｒｎａｌ　　Ｏｆ
　　Ａ、　１）ｌ）ｔｉｅｄＰｈｙｓｉｃｓ）　５５　
（６）巻筒２０８３頁（１９８４年）によれば、例えば
Ｎｄ、５Ｆｅ、、　８．。［組成式：Ｎｄ（Ｆｅｏ、　
Ｂ。、ｔ２　’ｇ、７　相当］なる合金で、（Ｂ　Ｈ）
　ｍａｘ約３５ＭＧＯｅ、ＩＨＣ約１０ＫＯｅの磁気特
性が得られ、またＦｅの１部をＣｏで置換することによ
りキュニリ一点が向上すること、Ｔｉ。

Ｎｉ、Ｂｉ、Ｖ、Ｎｂ、Ｔａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｗ。

Ｍｎ　、ＡＩ　、Ｓｂ　、Ｇｅ　、Ｓｎ　、Ｚｒ　、Ｈ
ｆの添加によりｒＨｃが向上することが示されている。

これらＮｄ　−Ｆｅ　−Ｂ合金で得られる最大磁気エネ
ルギー積（ＢＨ）ｍａｘ　３５ＭＧＯｅハＲ−Ｃｏ系磁
石で得られている（　Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ約３０ＭＧＯｅ
を大きく上まわっている。これら永久磁石材料は粉末冶
金法によって作製される。

すなわち、真空溶解によるインゴット作製、粉砕、磁界
中成形、焼結、熱処理、加工の工程によって製造される
。

溶解は通常の方法でＡｒ中ないし真空中で行う。

Ｂはフェロボロンを用いることも可能であり、希土類元
素は最後に投入する。粉砕は粗粉砕と微粉砕に工程的に
はわかれるが、粗粉砕はスタンプミル、ショークラッシ
ャー、ブラウンミル、ディスクミルでまた微粉砕はジェ
ット・ミル、Ｓ動ミル。

ボールミル等で行われる。いずれも酸化を防ぐために、
非酸化性雰囲気で行うが、有機溶媒や不活性ガスが用い
られる。粉砕粒度は３〜５μＩＩＩ　　（ＦＳＳＳ）が
望ましい。成形は金型成形により磁場中で行われる。こ
れは異方性をつけるために必要な技術で、本合金の場合
Ｃ軸に粉砕粉をそろえるために不可欠の工程である。焼
結はＡｒ、）−１ｅ等の不活性ガス中または真空中ざら
には水素中で１０５０〜１１５０℃の温度範囲で行われ
る。熱処理は用いる希土類元素や組成によって異なるこ
とが考えられるが、６００℃近傍の温度領域の加熱保持
によって時効される。

例えば信用らの結果によれば５９０〜６５０℃の時効に
より高いｒＨｃ　　（〜１２Ｋ　Ｏｅ　）が得られてい
る。

［ジャーナル・オブ・アブライドフィジクスＬｌｏｕｒ
ｎａｌ　　ｏｆ　　Ａｐｐｌｉｅｄ　　Ｐｈｙｓｉｃｓ
）旦」Ｌ（６）巻筒２０８６頁（１９８４年）参照］ ［発明が解決しようとする問題点］ Ｎｄ　−Ｆｅ−Ｂ系永久磁石材料は、従来の３ｍ−Ｃｏ
系永久磁石材料よりも著しく熱安定性が悪く、例えば組
成式：　Ｎ　ｄ　　（Ｆ　ｅｏ、９□Ｂ、、、８＞、、
を１００℃に加熱した場合、保磁力ｚＨｃが約６５％も
可逆的に減少してしまうという問題があり、自動車。

家電品の内に組込まれての使用、または多少でも室温よ
り温度が上がる様な環境下での使用ができないという問
題を生じていた。

本発明は、前記従来Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系永久磁石の有
する欠点を解決し、Ｎｄ　−Ｆｅ　−Ｂ系永久磁石材料
において、従来よりも改善された熱安定性を有する異方
性焼結永久磁石合金を提供するものである。

［問題点を解決するための手段 本発明は、組成式：　（（Ｎｄ、Ｐｒ　）１−よでＭは
、Ｎｄ　、Ｐｒ　、Ｄｙ　、Ｆｅ　、Ｇｏ　、Ｂ以外の
添加元素、０≦×≦０．５．　０．０２≦ｙ≦０．３゜
０．０００１　　≦２　≧　０．０３　　、　０．００
１≦α≦　０．３０．４≦Ａ≦７．５）なる組成を有す
る異方性焼結永久磁石合金である。（Ｎｄ　、　ｐｒ　
）はＮｄとＰｒの組合せを表わす。Ｎｄとｐｒの組合せ
の場合、ＰｒのＮｄに対する含有量の比率は、ｏ、ｏｏ
ｉ〜０．３０位が望ましい。

本発明においては、Ｎｄとｐｒの合計含有量（一方が全
く含まれないことも有る）の内、重量比でその０．１％
〜３０％をＤｙで置換することにより、永久磁石合金の
有する残留磁束密度Ｂｒを大幅には低下することなく、
熱安定性を著しく改善した永久磁石合金を提供するもの
である。

Ｄｙ元素の添加によっても一般的には、残留磁束密［Ｂ
ｒは低下するが、キューリ一点ＴＣを上昇させると共に
、磁気異方性を増大させ、保磁力ＸＨｃを高めるので、
熱安定性が著しく増大した磁気特性の良いＮｄ　−Ｆｅ
　−Ｂ光異方性焼結永久磁石を得ることが出来るのであ
る。

本発明において、ＤｙのＮｄとｐｒとの合計量に対する
置換量が０．１％より少ないと熱安定性を増加させると
いう本発明の目的は達成されないし、一方３０％よりも
置換量が多くなると、残留磁束密度Ｂｒの低下による磁
気特性劣化が著しいので、０．１％〜３０％の置換量が
適切である。

本発明の磁石合金においては、ＣＯの添加は必ずしも必
要ではないが、ＣＯ添加によってキューリ一点ＴＣが上
昇する。

すなわち、一般にＣＯの添加量を増加させるとＴＯは上
昇するがＩＨＣが低下する。したがって熱安定性の確保
のためにはＴｃ向上とｌｌ−ＩＣ向上の両面を利用する
べきであり、ＴＯとＩＨＣの適切な組合せをＣｏ置換す
る場合考慮する必要がある。

また過度のＧｏ添加は残留磁束密度Ｂｒの低下を招く。

したがって、ＣＯ金含有関し０≦Ｘ≦０．５とした。

Ｂの含有に関しては、組成式：　（Ｎｄ　、　Ｐｒ　？
うて、ｙ　＜　０．０２の場合には、高い保磁力が得ら
れずｙ＞Ｃ０３であるとキューリ一点、残留磁束密度Ｂ
ｒが低下するために、０．０２≦ｙ≦０．３とした＠Ａ
が４未満の場合、Ｂｒが低下し、　７．５を越えるとＦ
ｅ　、Ｇｏに富んだ相対が現われ、ＩＨＣの低下が顕著
となるので、４≦Ａ≦１．５とした。

添加物Ｍとしては、Ｔｉ、Ｎｉ、３ｉ、Ｖ。

Ｎｂ　、Ｔａ　、Ｃｒ　、Ｍｏ　、Ｗ、Ｍｎ　、ＡＩ　
、Ｓｂ　。

Ｇｅ　、Ｓｎ　、Ｚｒ　、Ｈｆ等の１種以上が磁気特性
向上のために、または原料として入手しやすいものを使
用するために含有されても良い。

特にＭｎ　、　Ｏｒ　、　Ｎｂ　、　Ｔｉ　、　ｚｒ　
、　ＡＩ　。

Ｓｉ添加は保磁カニＨａを著しく増大させるので効果的
である。

［実施例］ 以下、実施例によって本発明を更に詳細に説明する。

実施例１ 組成式：　（Ｎｄ、−（ＸＤｙ、、　）　　（Ｆｅ、、
９２Ｂ、、、）、。

で表わされる種々の組成の合金を高周波溶解にてインゴ
ットに作製した。得られたインゴットをスタンプミルお
よびディスクミルにて粗粉砕し、３２メツシユ以下に調
整後ジェットミルで微粉砕した。

粉砕媒体はＮ２ガスを用い、粉砕粒度３．５μｍ（ＦＳ
ＳＳ）の微粉末を得た。得られた微粉砕粉を１５）（Ｏ
ｅの磁場中で横磁場成形（プレス方向と磁場方向が直交
）し、成形体を得た。成形圧力は２ｔＯｎ／Ｃ１１２で
ある。本成形体を真空中で１１００℃×２ｈｒｓ焼結し
た。焼結後試料を室温まで炉中冷却した。

室温への冷Ｗ後、６００〜８００℃で時効処理を行って
得た試料の各々について加熱し、不可逆減磁率と加熱温
度との関係を測定した結果を第１図として示す。Ｄｙ含
有量が増大するにつれて、加熱温度を一定とした場合の
不可逆減磁率が著しく減少することが示される。参考の
ため同図には、５ＩｌｌＣ０５系（１１５５ＩＲ−Ｃｏ
と表示）および５ＩＩ１２ＧＯ１７系（２／１７Ｓ＃１
−Ｇｏと表示）についても同様に測定した結果を示す。

実施例２ 組成式（（Ｎｄ、、　Ｐｒ、２’ｌ−ｐ　［）ｙ、　　
）　　（Ｆｅ、ｙＢ２．ρ６．７で表わされる種々の組
成の合金を実施例１と同様の方法で溶解、粉砕、成形し
た。得られた成形体を１０８０℃で真空焼結し、０．５
℃７ｍ１ｎで常温まで冷却した。さらに、６７５℃Ｘ１
ｈｒの時効をＡｒ気流中で行い、水中に急冷して得た試
料の各々について、キューリ一点Ｔｃと残留磁束密度Ｂ
ｒおよび保磁力ＩＨＣを測定し、Ｄｙ含有量が増大し、
これらがどのように変化するかを第２図に示した。

Ｄｙの添加は、キューリ一点Ｔｃを多少増大させ熱安定
性を向上させるが、αが０．３を越えると、３ｒの減少
がはなはだしくなる。αとしては０．００１≦α≦０．
３が適当である。

実施例３ ”　ｄ（ＦｅＯ，７２Ｃ００，２日６．０９　＞ｒ、＆
および（Ｎｄ、、ｙＤｙ　＞（Ｆｅ、、２２Ｇｏ、、２
Ｂ、、、、）、、、なる合金を実施θ・１ 例１と同様の方法で溶解、粉砕、成形、焼結した。

得られた磁気特性はＮｄ　（Ｆｅ、、、ＣＯ，，２Ｂ、
、、　）の場合、 Ｂｒ　〜１２０００Ｇ ａＨｃ　　〜　１０５０００ｅ ＩＨＣ〜　１１００００ｅ （３Ｈ）ｍａｘ　　〜３４．ＯＭ　Ｇ　Ｏｓまた（　Ｎ
　ｄｏ、９Ｄ　Ｖｏ、ｌ　）　　（Ｆ　ｅｏ、７２Ｃｏ
ｏ、２０　Ｂ、、８）、、６の場合、 Ｂｒ−１１５００Ｇ ａＨｃ　〜１１００００ｅ ｒＨｃ　〜１２１５００ｅ （ＢＨ）　ｍａｘ　〜３１．６Ｍ　Ｇ　Ｏｅであった。

得られた試料を１０φＸ　　７ｔに加工し、Ｐｃ〜２の
試料を作製した。結果を第３図に示す。Ｃｏ置換された
組成においてもＤｙ置換によって高い熱安定性の得られ
ることがわかる。

実施例４ （Ｎ　ｄｏ、、　Ｄ　ｖ、、、　）　　（Ｆ　ｅ、、、
　Ｂ、、、。Ｍ、、、、　′）ｓ、、なる合金を実施例
１と同様の方法で溶解、成形、焼結。

熱処理した。

添加物ＭとしてはＡＩ　、Ｓｉ　、Ｎｂ、Ｚｒ。

Ｔｉ　、Ｐを用い、Ｄｙ置換のないものとの比較を行っ
た。得られた磁気特性および１５０℃に加熱した場合の
不可逆減磁率（Ｐｃ〜２の場合）を第１表に示す。ＡＩ
、Ｓｉ、Ｎｂ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｐを添加物として用いた場
合においてもＤｙ置換による効果は顕著に認められる。

第１表 ［発明の効果］ 以上、実施例においても説明したように、Ｄｙの適切な
量の添加により、Ｎｄ　−Ｆｅ　−ａ系異方性焼結磁石
合金の熱安定性を顕著に増大させることができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は、不可逆減磁率と加熱温度との関係を示す図、
第２図は組成式：　（（Ｎ　ｄｏ、、　ｐ　ｒ、２）、
−。 Ｄｙ（：ｔ）　　（Ｆｅ、、９Ｂ、、、　）、、、、　
Ｔ’［約８１合金金ニ１３いてＤＶの添加量変化とＳｒ
、Ｔｃとの関係を示す図、第３図はＮ　ｄ　　（Ｆ　ｅ
ｏ、７ｚ　ＣＯｏ、２Ｂｏ、ｏｇ　）５．ｂ　および（
Ｎｄ、、？Ｄｙ、、　）　　（Ｆｅ、、、？２Ｃｏｏ１
．　Ｂｏ、６．砒、の不可逆減磁率と加熱温度の関係を
示す図である。 ガロ咬外壜瀘　（で〕

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 組成式：｛（Ｎｄ、Ｐｒ）＿１＿−＿αＤｙ＿α｝（Ｆ
   ｅ＿１＿−＿ｘ＿−＿ｙ＿−＿ｚＣｏ＿ｘＢ＿ｙＭ＿ｚ
   ）＿Ａ （ここでＭは、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｂ以外
   の添加元素の１種以上、０≦ｘ≦０．５、０．０２≦ｙ
   ≦０．３、０．０００１≦ｚ≦０．０３、４≦Ａ≦７．
   ５、０．００１≦α≦０．３０）なる組成を有する異方
   性焼結永久磁石合金。