JPS61107200A - 放射能汚染金属の融解除染方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は、放射性物質で汚染された金属廃棄物をスラグ
剤添加のもと溶融し、放射性物質をスラグヘ移行抽出さ
せて金属を除染する方法に係り、特にエレクトロスラグ
再融解方式を用いた放射能汚染金属の融解除染方法に関
する。

〔発明の背景〕

金属廃棄物の減容処理及びスラグ剤を添加した除染に対
して多くの融解方式があげられる。このうちスラグによ
る除染効果を有効に引き出し、かつ内部加熱方式により
て熱効率も高めた炉としてエレクトロスラグ再融解炉（
Ｉｌｅｃｔｒｏ　Ｓｌａｇ　Ｒｅｍｅｌｔｉｎｇ炉、以
下ＥＳＲ炉と略記）があげられる。

ＥＳＲ炉では、汚染金属が定形で棒状又は筒状である場
合には、汚染金属自体を消耗電極として溶融する方式を
とることができ、また汚染金属が不定形である場合には
細断後、炭素やタング°ステンのどとき高融点材の電極
（非消耗電極）を用いた炉の中へ投入し溶融する方式を
とることができる。

前者の溶融方式は一般に、製鋼や合金製造時の溶融方法
として採用されている。後者は一般的には多用はされて
いないが、後者に関する例として特願昭５８−６３３６
２号がある。いずれも溶融原理は同じで、金属ルツボの
中で、溶融スラグに大電流を負荷しスラグの抵抗熱（ジ
ュール熱）を利用して金属を溶融しつつ、溶融金属を頭
次冷却凝固させルツボ内に積層させていく方式である。

この際、ルツボは一般的に水冷鋼製のものを用いるので
、溶融金属は連続的に冷却凝固され、溶融終了時にはイ
ンが、トが得られる。インが、トの取出しは比較的容易
で、セラミックスなどの耐熱ルツボを用いないので、イ
ンが、ト取出し後のルツ？のくり返し使用ができる。以
上述べたＥＳＲ炉による溶融方式では、溶融スラグと汚
染金属間の除染反応性を期待でき、内部加熱方式のため
経済性の点でも有利なことが期待できる。

ＥＳＲ炉を用いて放射能汚染金属の溶融除染を行り従来
例を第３図に示す。水冷式鋼製ルツボ４２の中で汚染金
属からなる消耗電極棒４１を通して電源トランス４３よ
ｐ大電流を溶融スラグ４６へ負荷する。負荷容量は炉の
大きさによって異るが、例えば電圧４０Ｖで１０〜３０
Ａ／単位ルツゴ断面積（ｉ）である。汚染金属４１はス
ラグで発生したジュール熱で溶融し、液滴となって溶融
金属プール４７へ溜まる。液滴がスラグ層を落下する過
程及び落下して溶融金属プール４７に溜まっている間に
、溶融スラグ−金属界面におけるイオン反応等で汚染物
質がスラブ中へ取り込まれていくと考えられる。従りて
、清浄金属のみが金属ゾール４７に溜まる。一方、ルッ
？は水冷されているため溶融金属は順次凝固してインゴ
ット４８を形成する。消耗電極４１は溶融スラグ−金属
界面から一定の位置にあるよう、支柱４５を移動する電
極保持装置４４と共に上下に移動し位置制御される。溶
融終了後は汚染したスラグ層がインゴット上端で凝固す
るが、これらは金属ルッが４２から比較的容易に抜きと
ることができる。インゴットとスラグは組織的には異な
るものであり、両者の剥離も可能である。

しかしながら、インゴットを回収するときスラグがこれ
に少しでも付着していると、再汚染を引き起こすことに
なる。特に、スラグ中で溶融除染された清浄金属が溶融
金属プール下部から順次凝固しでいく過程で、インが、
ト面に薄い凝固スラグ層（スキンスラグ）が形成され、
再汚染の原因となる。これは、１７００〜１８００℃の
溶融スラグが２００〜３００℃の水冷銅ルツが内面で急
冷されるためであると考えられる。第３図における５０
がスキンスラグであシ、インが、ト成長につれてスキン
スラグ層も伸びて行く。溶融を終えた後、インゴットを
取出すと、インゴットは包まれるようにスキンスラグに
覆われることになる。このスキンスラグは比較的剥離性
の良いものであるが、完全に取り去るには機械的な切削
、切除等を行う必要がある。

インが、トの上端に付着したスラグは、機械的な切削、
切除等で比較的簡単に除去できるが、インゴットの周り
に付着したスキンスラグの除去は面倒なものであり、こ
のスキンスラグ付着を防止しなければ、再汚染の問題を
解消することができない。

スキンスラグの形成原因は熱伝導性の高い銅製の水冷ル
ツ〆を用いるため、ルツボ壁面で溶融スラグが急冷凝固
するためであると考えられ、従っテ、ルツメ壁面での急
冷を抑えることがスキンスラグ形成を抑える一つの条件
であると考えられる。

従来、これを目的としてルツボ壁面に炭素やセラミック
ス等の耐火物をコーティングする方法があるが、この方
法では溶融金属またはスラグとの反応性の問題があり、
剥離性が悪かったり、耐火物の破損、損耗等で保守、保
全を要し、新たな廃棄物の発生にもつながる可能性があ
った。

〔発明の目的〕

本発明の目的はエレクトロスラグ再溶解（ＥＳＲ）炉を
用いた放射能汚染金属の溶融除染方法において、汚染物
を取フ込んだスキンスラグが溶融後の凝固金属塊へ付着
することを防止し、清浄な金属塊〔インゴット〕を得る
と共に、インゴット取出しなどの操作性を高めることを
可能とした放射能汚染金属の溶融除染方法を提供するこ
とにある。

〔発明の概要〕

本発明者らは、ＥＳＲ炉におけるスキンスラグの付着が
溶融ルツボの冷却に起因することに着目し、本発明をな
すに至った。本発明放射能汚染金属の融解除染方法は、
放射能汚染金属を、金属筒内で、溶融スラグに負荷する
電流によって発生するジュール熱によフ溶融し、該金属
筒の内壁の温度をスラグ及び汚染金属の融点より高く保
った状態で、汚染物質をスラグへ抽出させ、除染された
金属を金属筒内に凝固堆積させることを特徴とするもの
である。

本発明の実施において、溶融スラグに電流を負荷する電
極を放射能汚染金属よりなる消耗電極としてもよいし、
又は、溶融スラグに電流を負荷する電極を非消耗電極と
し、放射能汚染金属を溶融スラグに投入して融解を行っ
てもよい。

また、金属筒に関しては、金属筒の内面が融解して除染
された金属と共融体を作る場合と、金属筒の内面が融解
しない場合が可能である。

冷却に関しては、金属筒を自然冷却する方法と、金属筒
を液体強制冷却される熱伝導性の高い材料よりなるルッ
？内に納め、該金属筒と冷却ルツボの間隙に風冷用気体
を流す方法が可能である。金属筒が融解して、除染され
た金属と共融体を作る場合には、金属筒の肉厚をある程
度厚くしないと金属筒全体が融解してしまったシ部分的
に融解消失してしまり可能性があるので、金属筒を薄肉
にする場合には、後者の冷°却方法が好ましい。

さらに、スキンスラグ付着防止を完全にするため、金属
筒と挿入電極とが相対的に回転されるようにすることが
好まし騒◎ なお本発明に一見近込公知例として、′８３秋鉄鋼協会
発表の「エレクトロスラグ溶接における母材溶込みの均
一化」があげられるが、これと本発明とは次のような差
異がある。

すなわち該公知例は、中空金属塊内部と充填金属とを溶
接して一体化し冶金学的に均質なロール材を得ることを
目的とし、中空金属塊は鋼材であって肉厚が厚くその内
部は融解され、その外部には強制冷却を行わず、充填金
属は鋼材であるのに対して、本発明は、放射能汚染され
た金属を中空余病内に充填し、放射能のない清浄な金属
塊を得ることを目的とし、中空金属の材質は再利用する
ときには充填溶解される金属と同じとするが一般には特
定される必要はなく、中空金属内部は、スラグがその内
壁で凝固しない限シ、必ずしも溶融する必要はなく、ま
た中空金属の肉厚は極力薄く選定され、その外に気体強
制冷却を行ってもよく、充填金属となる放射能汚染金属
は鋼材やアルミ材など、不特定の材質であってよい、と
いう０点で、上記公知例とは本質的に異るものである。

〔発明の実施例〕

以下、実施例によって本発明の詳細な説明する。

実施例１ 第１図は本発明の一実施例を示す縦断面図である。放射
能で汚染された金属を消耗電極１１とし、無冷却の金属
円筒１２の中で溶融スラグ１６に電流を負荷し溶融する
。このとき金属円筒１２の内面を溶融スラグの熱によっ
て一部溶融せしめて金属溶融ゾール１７に流れ込ませ、
ここで除染された金属と共融体をつくらしめる。溶融金
属はプールの底部から自然冷却によって凝固し、インゴ
ットと金属円筒は一体化する。溶融スラグ面は金属円筒
内を次第に上昇する。溶融が終了した時点では最上部に
凝固スラグができ、下部は除染された凝固金属となる。

その後、これを金属円筒ごと取り出し、上端の汚染スラ
グ層のみを切断などによって取り去り、他の清浄金属部
は保管し、場合によっては再利用も可能な状態にする。

金属円筒を処理する金属と同じにすると、除染済み金属
の再利用上都合が良い。

以上述べたごとく、本実施例によれば、インが、トの外
部は全く汚染を受けていない金属からできているので、
非汚染物と同様の取扱いができる。

一方、内部のインが、トは、例えば鉄材の場合、ケイ酸
−力ルシアーアルミナ系に酸化ニッケルやフッ化物を含
む最適なスラグ剤を選べば、汚染前の放射能レベルまで
除染できることがわかっている（特願昭５８−２１８７
号）。したがって、このインゴットと金属円筒とを一体
化したものを非汚染物として取扱うことは十分可能であ
る。さらに、本装置を用いればスキンスラグの付着が無
くなるので、金属円筒上部のスラグの回収のみを再汚染
の無いように留意して行えばよい。

これら多くの利点がある反面、金属部、筒内面を融解さ
せるため、金属円筒壁の全溶解又は部分的な融解消失を
防ぐための方法が必要である。第１図において金属円筒
１２の肉厚を十分に厚くしておけば上記融解消失の問題
は解消するが、廃棄物処理対策の観点からすると極力減
容することが好ましいから、このため金属円筒を最小肉
厚にして処理するのがよい。そこで金属円筒の所要最低
肉厚を考察するため、スラグ−′無冷却金属円筒−気体
の体系で熱伝達率の計算を行った。詳細計算例は例えば
「鉄と鋼Ｊ　ｖｏｔ６８　、　Ｓ　２７１　（１９８２
）にあるが、概略計算は次の熱伝達式で評価できる。

ここでは金属円筒１２および汚染金属１１が鉄である場
合を例にとる。

ここでｈＴ：総括熱伝達率（ｃａｔｔ／ｃ−・８・℃）
ｈＩニスラグから鉄筒への熱伝達率（ｅａｔｔＡ−・３
・℃）ｄ２゜：鉄用筒の厚さくｃＩＩＬ） Ｋ、、、：鉄の熱伝導度（−ム・３・℃）この結果、（
１）式よりり、　ｚ　１．７　Ｘ　１０−’　ｔｘＩｉ
／ｃが・ｓ・℃が鉄用筒部分融解消失の条件であること
がわかった。この条件に適う鉄筒の大きさは外径１４０
ｍ　＋内径５７■（肉厚４０ｍ）、高さ１１４０鱈であ
る。

消耗電極（鉄）１１の大きさφ３０ＸＨ１２００ｍのと
き鉄用筒内壁の部分溶融厚さは１０ｍであった。

従って、鉄用筒の所要最低肉厚は１０■となるが、裕度
を見込むと２０〜３０＋ｍ＋程度がよい。

実施例２ 金属円筒の肉厚を更に薄くする効果をねらったものが実
施例２であり、その断面図を第２図に示す。第２図では
、第１図における金属円筒１２を薄肉化した金属円筒２
０（本例では鉄製）を用い、これを冷却ルツボ２２（本
例では銅製）の中に納めた構造としている。内壁融解用
の金属円筒２０の中において溶融スラグ２６へ汚染金属
（本例では鉄とする）である消耗電極２１を挿入し、汚
染金属をスラグ中で溶解除染する。除染された金属は溶
融金属ゾール２７に溜る。金属円筒２０の内壁面も溶融
し、同様に溶融ゾール２７に流入し、除染された金属と
共融体を形成したのち、！−ル底部より順次凝固堆積し
てインプット２８を形成する。このときインゴットと金
属円筒との界面３０は溶接合金状態となっており、スキ
ンスラグの生成は見られない。本溶融除染装置では、極
力薄肉め金属円筒を用いるために、円筒外側を気体冷却
すると共に、間接的に水冷ルツボ２２でも冷却を行う。

このとき、金属円筒２０と水冷ルツボ２２の間隙を狭く
すると冷却効果が過剰となり、従来の水冷ルツボ内での
ＥＳＲ炉と同様になる恐れがあるので、間隙を十分とり
、送気装置３１で風量を制御しつつ、溶融を行う。また
、このときの水冷ルツボ２２は金属円筒２０が事故等で
破損したときの安全施策ともなる。金属円筒２００所要
最小肉厚に関しては、第４図に従って熱伝達率を試算し
て求める。概略計算は次の熱伝達式で評価できる。

ここで、ｈＴ：総括熱伝達率 ｈ１ニスラグから金属円筒への熱伝達率ｄＩＩ＝金属円
筒の厚さ ＫＩｌ：金属円筒の熱伝導度 ｈＴｆｉ：気体間隙の熱伝達率　　　　□ｄＩｖ：水冷
ルツボの厚さ ＫＩｖ：水冷ルツボの熱伝導度 り、：水冷ルツがから外気への熱伝達率。

しかし、実験的近似においては、水冷ルツボの影響を省
略して前記の（１）式を用い得る。実施例１で述べたよ
うに、内壁１０■程度が部分溶解する総括熱伝達率は（
１）式よりｈＴ勺１．７Ｘ１０−ｔｘｌ／ｃｒｌ・Ｓ・
℃であった。円筒壁の厚さを薄肉にするには、円筒の側
面の冷却能力、すなわち（１）式におけるｈＮ（気体の
熱伝達率）を大きくとる条件を選ぶことが必要であり、
これは実験式に基づけば、（１）式においなる条件を満
たすようにすることである。ｈ■は例えば空気の流速に
よって決まる値である。（伝熱工学資料、改訂第３版１
日本機械学会編参照。）本実施例において、金属筒外径
８０禦、内径６０■（肉厚１０＋ｗｍ）、高さ５００■
とじて、直径３０ｍの金属を溶解したとき、円筒側面の
空冷速度約Ｉ　Ｑ　ｍ／＠で金属筒内壁の溶解厚さは６
闘以下となった。

以上述べたように、薄肉の金属円筒を冷却ルツボ内に非
接触的に納め、円筒外側を気体冷却することで、二次廃
棄物を少なくしつつスキンスラグの形成を防止できる。

また、溶解後のルツボからの抜出し操作もきわめて容易
になった。

実施例３ 実施例１，２において、電極を金属円筒の中心に持って
くることは容易でなく、多少の心ずれを起こす可能性が
ある。これに伴い電流の流れも偏りを起こし、スラグ中
で偏った発熱分布を生じる。

また、熱対流による攪拌効果を考慮しても温度分布の偏
りは避けられない。この結果、金属円筒が薄肉になるに
従い、溶解部の発熱、温度の偏った分布による金属円筒
の部分溶融損失が問題になってくる。

この問題を解決するのが、金属円筒を回転せしめること
を特徴とする溶解除染装置である。すなわち、第１図、
第２図において、金属円筒を回転させるようにしたもの
である。この結果、溶融スラグを電極に対して相対的に
回転させることができるので、発熱、湿度分布が均一化
された。

金属円筒の回“転速度については、遠心力により外周は
ど比重の大きい低融点スラグが偏り、周辺部の温度低下
が顕著になって金属円筒の部分溶融が困難になるため、
最適な周速で運転する必要がある。実施例によれば内径
６０ｍの金属円筒で約１　Ｏｒｐｍが適当であり、周速
にすると約３ルーとなる。

以上、本発明の実施例を主に汚染金属が鉄である場合を
例にして述べてきたが、アルミニウムなど他の金属につ
いても同様の操作で除染を行うことができる。ただし、
アルミニウムの場合は融点が低いのでアルミニウムよシ
融点の高い金属円筒内で溶解してもよい。たとえ金属円
筒内壁が溶融しなくても円筒内壁の温度がスラグおよび
汚染金属の融点以上であればスキンスラグの形成を防ぐ
ことができる。アルミ用スラグ剤とし゛ては７ツ化物や
塩化物が用いられ、それらの融点は４００℃〜１０００
℃近くのものまで種々あって一概には述べられないが、
８００℃前後のものが最も多い。従って、この場合は金
属円筒の融点が１０００℃以上で、壁温が８５０℃〜９
５０℃であれば十分前記条件を満足し、金属円筒を部分
溶融することなくスキンスラグの形成を防止できる。こ
のことを汚染鉄溶融について考えると、鉄より更に１０
０°０以上融点の高い金属円筒を選足する必要があり、
経済的に見あう金属円筒が無いので適用は離しい。

なお、第１図と第２図に示す実施例は汚染金属自体が溶
解電極となる消耗型ＥＳＲ炉であるが、タングステンや
炭素のような高融点材を電極にして、汚染金属片をスラ
グ湯に投入して溶融する非消耗弐ＥＳＲ炉としてもよい
。

〔発明・の効果〕

以上のように本発明によれば、放射能で汚染した金属の
溶融除染において、スキンスラブでインゴット表面を再
汚染することがない。また表面は全く汚染を受けていな
い金属と一体化されているため装置から除染後金属を取
り出す時、汚染物質が飛散することがなｈ等、処理後の
取扱いも容易である。

【図面の簡単な説明】

第１図は無冷却金属円筒を用いた本発明の放射能汚染金
属の溶解除染装置の一実施例を示す縦断面図、第２図は
冷却機構を有する本発明の溶解除染装置の一実施例を示
す縦断面図、第３図は従来の溶解除染装置の縦断面図、
８ｇ４図は第２図に示した実施例の金属円筒とルツボの
径方向熱伝達に関する説明図である。 １０．３０・・・金属円筒とインゴット界面１１．２１
．４１・・・汚染金属よりなる消耗電極１２・・・無冷
却金属円筒　　１３，２３．４３・・・電源１４．２４
．４４・・・電極保持装置 １５．２５．４５・・・支柱 １６．２６．４６・・・溶融スラグ １７．２７．４７・・・溶融金属プール１８　、２８　
、４８・・・インコ９ット１９．２９．４９・・・定盤 ２０・・・金属円筒　　　　２２・・・銅製水冷ルツボ
５０・・・スキンスラグ　　３１・・・送気装置第１図 第２図 第３図 第４図 ■　■■■　■ スつグ　愉（鉄）　　　楢　　　水 弟１頁の続き ＠発明者　近　藤　　　保　夫　日立市幸町３丁「所内

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、放射能汚染金属を、金属筒内で、溶融スラグに負荷
   する電流によって発生するジュール熱により溶融し、該
   金属筒の内壁の温度をスラグ及び汚染金属の融点より高
   く保った状態で、汚染物質をスラグへ抽出させ、除染さ
   れた金属を金属筒内に凝固堆積させることを特徴とする
   放射能汚染金属の融解除染方法。 ２、溶融スラグに電流を負荷する電極を、放射能汚染金
   属よりなる消耗電極とした特許請求の範囲第１項記載の
   放射能汚染金属の融解除染方法。 ３、溶融スラグに電流を負荷する電極を非消耗電極とし
   、放射能汚染金属を溶融スラグに投入して融解を行う特
   許請求の範囲第１項記載の放射能汚染金属の融解除染方
   法。 ４、金属筒の内面が融解して、除染された金属と共融体
   を作る特許請求の範囲第１項ないし第３項のいずれかに
   記載の放射能汚染金属の融解除染方法。 ５、金属筒の内面を融解させないようにした特許請求の
   範囲第１項ないし第３項のいずれかに記載の放射能汚染
   金属の融解除染方法。 ６、金属筒が自然冷却される特許請求の範囲第１項ない
   し第５項のいずれかに記載の放射能汚染金属の融解除染
   方法。 ７、金属筒が、液体強制冷却される熱伝導性の高い材料
   よりなるルツボ内に納められ、該金属筒と冷却ルツボの
   間隙に風冷用気体が流される特許請求の範囲第１項ない
   し第４項のいずれかに記載の放射能汚染金属の融解除染
   方法。 ８、金属筒と挿入電極とが相対的に回転される特許請求
   の範囲第１項ないし第７項のいずれかに記載の放射能汚
   染金属の融解除染方法。