JPS6079289A - 核燃料本体を可燃性毒物で被覆する方法 - Google Patents

核燃料本体を可燃性毒物で被覆する方法

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JPS6079289A
JPS6079289A JP59175286A JP17528684A JPS6079289A JP S6079289 A JPS6079289 A JP S6079289A JP 59175286 A JP59175286 A JP 59175286A JP 17528684 A JP17528684 A JP 17528684A JP S6079289 A JPS6079289 A JP S6079289A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、原子炉用の可燃性毒物(可燃性吸収材とも呼
ばれる )に関し、特に核燃料を可燃性毒物で被覆する
方法の改良に関するものである。
核燃料が板状、柱状、ノルコニウノ、合金又−はステン
レス鋼で製作された被覆管内に端と端とを当接させて装
填される一様な燃料ベレット状のように様々の形状をと
りうろことは既知である。燃料ベレットには、二酸化ウ
ラン、二酸化トリウム、二酸化プルトニウム又はそれ等
の混合物のような核分裂性物質が含まれる。該燃料ベレ
ンlを内部に有する複数の燃料棒が一緒に集め・られて
1本の燃*1集合体を形成するのが通常である。このよ
うな膜数の燃料集合体が一緒に配列されて原子炉のた1
心を構成する。
周知のように、核分裂過程には、核分裂性の核燃料物質
をもっと質量数の小さい2つ又はそれ以上の核分裂生成
物にする壊変がある。また、特に核分裂過程には、利用
可能な自由中性子数の正味増加があり、これが自己持続
反応の根拠をなしている。原子炉をある期間運転した後
には、核分裂性物質を有する燃料集合体は減損のため最
終的に交換されねばならない。燃料交換の工程が時間及
び経費のかかるものである限り、与えられた燃料集合体
の寿命を実際に実91可能な範囲内でできる限り艮くす
ることが望ましい。熱中性子炉の最初の燃料込め及びそ
れに続く燃料交換の際、初期の高反応度を補償するべく
、計算された少量の寄生的中性子捕獲元素を原子炉燃料
によく考慮の上加えることによって非常に良い効果の得
られることがある。このような中性子捕獲元素は、該元
素が中性子吸収の高い確率(即ち、断面積)を持−)と
共に、1111fI−子吸収の結果、新たな又は付加的
な中性子を生産することがないのであれば、即ち新たな
毒物に変わるのであれは、可燃性毒物(可燃性毒物層)
と通常呼ばれる。原子炉の運転中、可燃性毒物は徐々に
減量ケ乙ので、核分裂性物質の付随的滅蚤1こ関して補
償がある。
燃料集合体のか命は、計9した量の可燃性毒物と同様に
初期により多量の核分裂性物質を併有することによって
延長が可能である。このような燃料集合体の初期運転段
階中、過剰の中性rが可燃+h毒物によって吸収され、
該可燃性毒物は低中性子吸収断面積の緒元素に変換する
。これ等の元素は、核分裂性物質の有用性が低下する燃
料集合体の寿命後期において該燃料集合体の反応度に実
質的に影響をりえない。可燃性毒物は燃料集合体の寿命
初期の間、より多量の核分裂性物質に対して補償するが
、燃料集合体の寿命後期の開は徐々に減少する可燃性毒
物が中性子を捕獲するので、比較的に一定の核分鋏レベ
ルでの長寿命が該m1集合体に対して確保される。従っ
て、注、0′深く配合した削の燃料及び可燃性:iJf
物を含むaIjl集合体では、比較的(l一定の中性子
生産率及び反応度で本科集合体のJ−命延艮を遠戚する
ことかでざる。
使用可能な可燃性毒物には、ホウ素、ガドリニ1ンム、
→ノマリ1ンム、−ユウロビ1ンム等がす)+1、これ
等は中性子を吸収すると、中性子に対して実質的に透過
性であるJ:うに十分に小さい中性子捕獲断面積の同位
元素になる。
燃料集合体中に可燃性毒物番組み入れることは、燃料容
量を増して炉心寿命を延ばすための効果的な手段として
原子力分野において認められてトた。
米国特許第3,427.222号明細Wにおいては、ホ
ウ素を含イ」する可燃性毒物層を核燃料ペレッ1基材の
表面に融着させている。核燃料基材を可燃性毒物で被覆
するこのような既存の技術は、皮膜の4=I着性及び皮
膜の厚さ制御に問題がある。ホウ素含有可燃性毒物につ
いでは、既存の被覆技術は高温(600℃をはるかに超
える )を通常必要とするので、冷却に1って、皮膜と
ペレットの境界に燃膨張差(,5上る大トな歪みが発生
し、その結果、砕けたり付石不良になったりする。その
他の問題には、ペレント又は皮膜の劣化につながる被覆
温度での化学的な不適合性がある。
単体ホウ素、ホウ素−10の同位元素(可燃性毒物の特
性を有する単体ホウ素の同位元素)、ニホウ化ン′ルコ
ニウム、炭化ホウ素、窒化ホウ素等のようなホウ素含有
可燃性毒物で被覆された燃*4ベレットは、湿分吸収の
度合が変化する点で問題がある。
例えば、−ホウ化ノルコニウムで被8Iされた二酸化ウ
ラン燃料ベレッ1は、製造後、115゛開のかがる操作
によって炉中で乾燥させ、その後、グローブボックスの
低湿度環境内で燃料枠中に装填しなけれは゛ならない。
従って、本発明の主な目的は、悪条件下でも皮膜が核燃
料本体の表面に残っでいるような仕方で該核燃料本体を
可燃性毒物で被覆する方法を提供することである。
この目的から本発明は、表面の少なくとも一部分か浄化
されている核燃*4本体を可燃・I11毒物で被覆rる
方法において、浄化後に、前記可燃性毒物の層を前記核
燃*11本木の表面の浄化部分の少なくとも一部に溶射
することを特徴とするものである。
溶射イ・j速度度は、それ自身により核燃料表面を20
0 ’C以下に加熱するように選択し、ぞして200°
C−6(10℃の核燃料表面71五度をりえるために、
熱を4部から加えることが好ましい。
また、溶射(=I着速度は核燃料表面を200°C〜6
0゜Cに加熱するように選択し、可燃性毒物層の(−1
着直後に、該可燃性毒物層上に非吸湿性のジルコニウム
オーバコート層を付着させることも01ましい。
本発明は、添(=1図面に例示したその好適な実施例に
関する下記の説明から一層容易に明らかとなろう。
核燃*−Fは二酸化・7ランペレソトの形態をしたウラ
ンを含むものであり、各ベレッ1はIY1径約9 m 
m、長さ約1 :t III mの大体円柱形の形状を
持っている。ベレット表面におけるホウ素含有可燃性毒
物の認ましい皮膜厚さは、長さ1cIfl当たりほぼ0
.6mgのホウ素−10の目標装荷鼠に対応する。
本発明は、核燃)・1−粘材パ\の可燃性毒物層の付着
を向トさせると共に、可燃性l)j物層の厚さをより良
く制御して、可燃性毒物で被覆された核燃料をη2 J
aするものである。本発明においては、第1図及び第2
図に示1よ)に、原イ炉燃料集会体で使用するための燃
料棒lOは、囲まれたスペース18を画定するへく上部
端栓14及び1部端栓16をイ」する細長い管12を含
んでおり、該スペース18内において、複数の核分裂性
燃料ベレッ)20がその端と端とを当接させた状態で、
ばね22の作用により下部端栓16に押し付けられてい
る。ベレット2oの直径は管12よりも若干小さく、隙
間24を形成する。ばね22及び隙間24の双方は運転
中のベレット20のどんな熱膨張も吸収する。
燃料ベレッ120の本体部分、即ち基材26は基本的に
二酸化ウランから形成するのがkr適であるが、炭化ウ
ランのような他の形態のウランもプルにラム、トリウム
、又はそれ等の混合物と同様に使用しうる。また、基材
26の少なくとも一部を被覆する可燃性毒物層:(0は
、基本的にホウ素、炭化ホウ素、窒化ホウ素、又は特に
ニホウ化7・ルコニウムから形成するのが好適であるが
、他の形態のホウ素も力゛トリニウム、サマリウノ、及
びユウロピウムA、、%iと同様に使用しうる。
核燃料を可燃性毒物で被覆Vる本発明のJj法は、核燃
料基材26の少なくとも−i’flsの表面を浄化する
工程を含んでおり、この]二程の後に、浄化された基材
の少なくとも一部に可燃性毒物層30を溶射する工程が
続く。94に、燃料ベレットな一定の大トさに[るため
め表面研摩作業中に生じた塵埃を除去多−るべく基材2
6の表面汀■化を最初にし−Cおかないと、基材26−
1の溶射皮膜、即ち可燃性i1j物面3゜のイ・l’ 
J3か良くないことか分かった。ベレット研摩は通常の
寸法決定作業であるが、興味のある:とには、未研摩の
ベレットに溶射を試みた場訃にはIJ”;Qか悪いこと
が確認された。また、溶射プロセス自体によんで核、燃
料基材26の表面が加熱されることも分かっていた。低
溶射イ・j速進度を選択して溶射自体により基材26の
表面を約200℃I−J、 Fのけぼ安定状態の温λ女
に加熱する場r1・には、ijf燃性毒物層物面は希望
した程の付着性はないか、iγを射中に(溶射プロセス
とは別に)熱を杉、燃利基利2(jに加えその表面lム
1度を約200°C−600’Cに維持することによっ
て、良好な伺着を達成しうろことが分かった。
人体円柱形の形状を有Vる二酸化ウランの核燃料基材2
6については、また、I’U択された溶射(・1速度〕
鬼2.09X 10’−’+ni l/luで゛のニホ
ウ化ンルコニウム可燃性毒物については、外8Bから熱
を加えて核燃料表面を溶射巾約400°Cの希望?1−
1度に41持しておくべきであることが分かった。
また、畠溶射fτj速度度を選択する二とによってず・
1着性のよい被覆を達成できることが分かった。
このような速度の一つは、貼付26の表面を約200℃
−600°Cの間の安定状態の温度に加熱する速度であ
る。勿論、高溶射付着速度自身が予め選択した基材表i
Giの温度を200°C−60(1’Cにしなければ、
溶射中に、基々426の表面に外部から熱を加えること
ができる。皮膜が約600℃以上、のり、(材表面温度
で付着されていると、被覆された核燃料が室温まで1氏
1・するどトに、1i1燃性毒物皮11桑か1・(召を
麦に、別れる傾向のあることが分かった。皮膜力値融着
の」、う・九゛ )先行技(=Fjの方法で(,1倍さ
れてい−ζも、溶射(溶射1・1速度JE及び/又は加
えられた熱か600 ’C1す」−のンQ度を生しさぜ
る )によってf・I’ :’fj 5れてぃても、6
(10’CIII J二の1・1着ル冒免では、核燃1
′・1〕1(材26に月−4るii7燃111.毒゛物
)9り;(0の1・IXJの悪化か見られた。
本発明による方法の全実施例において、核燃料入り72
6はほぼ円筒形状のニー酸化ウランベト・トを含むのが
好ましい、二とが分かった。核燃1ト−i!、+526
はその端と端とを接触させて塩41棒10内に入れるべ
きなので、核燃料乱打26の周面上にのみ可燃性毒物層
7(0を溶射することが望ましい。また、可燃性す物面
:(0はホウ素含゛1物質を含むのか好ましく、−二ホ
ウ化7タルコニウムは第1選択である。去l−月26の
表面に外部から熱を加えない本発明に上る方法のプニ弛
例については、選択した代表的1・13″I連瓜は人体
2.93 X 10− ’ 「11i l 、’ lぽ
である。
吸湿性のq燃性毒物皮膜にJ、る湿分吸収は、J1吸湿
性(疎水性)物質層をオーバフートすることによっ′ζ
軒滅しうる二とか分かった。疎水性性物質としての好ま
しい選択は、ニホウ化ノル〕ニウム可燃性71J物層;
(0に溶射され乙ノルコニウノ、]−]ハコーである。
ノルコニウムオーハコ−):’21:t、;熱料ペレン
120中に湿分が入るのを避(Jるため、吸湿性可燃性
毒物層30.つC空気にさらされてしまはないように、
ニホウ化ンルフニウム可tv; tt毒物物面SOの溶
射直後に1・1着させるべきである。L燃性み物皮膜で
もそうであったように、ノルコニウムオーバコートの溶
射(=1着速度は、核燃料の表面を約200℃〜600
℃の開の安定状態の温度に加熱するよう選択されている
のが好ましい。
実]し例− 可燃性iB物の一様な;Wい皮膜を核燃料ベレントの表
面に付着させるため、第1811の溶剤実験については
、慣用の低付着速度の溶射ユニッ1を使用した。このユ
ニットを4〜6x 10−′Lo目の初期真空圧で作動
させ、該真空圧をサンプル溶射前に少量の八、流れで8
〜IOX 10−’Lot・【:こした。サンプルの円
筒形ホルダーを可燃性毒物材料の15c+o目標物の貞
丁に111き、1〜3KVの電圧のlit電源によって
総電力18叶て作動させる。
第1組の溶射実験に−)いては、板厚+1 、 :j−
H1,の熱間プレスしたり、D4C,DN及びZr82
の板を水で冷却したCuブロックに1・1着させた。良
好な付着を確実なものにするため、ペレッ1は被覆前に
浄化した。
好ましい浄化技術は、水中で超1”j゛波洗浄し、その
後乾燥させることである。然る後、被覆すべきサンプル
」の一端を真空室内で11標物の約10旧□下刃に立て
、他端をCuブロックから離した。端面の被覆を防11
.するため、名ベレットをベレントど同一直径のセラミ
ック円板で覆った。最初の2回を除外、支1)板は電気
的に3 !’+ 0〜400°Cよで加熱した。この温
度は熱電対で測定した。目標物は、ンヤノターを閉じて
溶射することにより、吸収し′?=いた汚染物(例えば
C02,11□0等)を最初に浄化した。 シャッター
を開b、全被覆時間の半分イリ着を続行させたら、電圧
をかけず、系統を大気圧にし、サンプルをひっくり返し
反対側の端をCuサンプルホルダーの上に置いた(ペレ
ントを逆さまにすることなく、(51々に減少する皮膜
厚になる )。セラミック円板のカバーを再び配置し、
その後大本同し被覆時間量し手順を続ける。
Biの場合、窒素の揮発性のため、八+・の代わりにI
S〜](l X 10’−’ 1.orrの背圧の窒素
ガスを使用し、皮膜付着中の窒素のロスを防11−シて
いる。被覆時間は要求されている厚さ及び(=1χ〕速
度によって決定される。付着j虫度は目標物へのパワー
人力に依(f:しており1.実験によっ′ζ予めBi定
されている1、溶射は比較的にゆっくりしたプロセスで
あるので、皮+1Uの厚さは非常に精確に制御でトる。
最初の実験では次の付着速度がりえられた。
11Nにライでは、速度は6.8X I[)−1b+i
 l/lu・、Ijf30゜21m1llこ対し30.
7時間か必要であった。
t+、Cについでは、速度は4.:IX [1”+ni
 l/11+、厚さ0.1(hilに対し2:3.3時
間が必要で・あった。
Z「・Lについては、速度は9.5X Hl ’mi 
1710・、厚さ0.1711に対し17.86時間が
必要であった。
1)については、j虫y支は5.7Xl[lすm i 
l 7’l目・ご厚さ01(18+nilに対し14.
04時間が必要であった。
ホウ素装荷を畦はj’l’r :)it変化法(ホウ素
含有の既知可燃性i7j物EIN、 t、c、 ZrB
2又ハDr被Vi t ル+iij後のベトン1重量を
測定する )によって測定され、その成るものを化学分
析によって検査した。
最初の2回の溶射プ、験ハ、へk ノ1411 jr’
ノWli離の影響を評価できるLうなh法で、滅t+:
uo、からなる総a口、′J2 (lのベレッ1を直径
15 * lilのM〕・プルホルダー−1,に爪ぜ′
ζ行った。サンプルは槓1灰的に加熱りろhつだか、低
1=j着速度での溶射動作はベレッl”(:、’n 庇
を150・200°Cの範囲で上列させる。材料の1・
I;l′i連バピを械保するため、部分的に覆われたガ
ラス製スライドを使用し、また、皮膜の厚さはオンスス
10−ム単位でJ1常に柘瓜良く解4)7でS・るイ1
米器技を使用した。
D li:、Zl・B2及び13Nの目標物を使用する
l!!、?:詐(加熱と月)ン釘る意味)溶射実験は、
皮1換を良好にイ・I Xiさぜたし、また、1.25
(:IIl又はそれ以上のベレソ1相1T、 I!II
距郊(にj、って付着厚さにν〉響のないことを示した
。しかし、十分に一様な皮膜を得るには、[」標物直往
が15 c mであっても、ベレッ1の外j苗を直径約
13c mの円内1こflかねばならなかった。口IC
の皮膜は溶剤(アセトン又は水)で非常に微細な薄片の
形に剥#flt した。、−れはZ+・1′I2皮膜で
は起こ−らなかったか、この皮膜は600’Cへの熱サ
イクル10回のテストに耐え切れなかった。I N皮膜
のみが粘着テープを使用する剥取りテ人1・及び熱サイ
クルテ′)、、1・の双Jjに耐え切れた。粘着テープ
によるかり取りテストにおいては、テープをベレットの
周面ししっかり押し付けてから取り除いた。その後、−
皮膜移転の形跡があるかどうかテープを検査した。熱サ
イクルテストにおいては、ベレットを6時間にわたって
室温から600°Cまで10回温度をl ”Fさせ、そ
の後皮膜移転の形跡について検査した。
ガラス製スライド上の皮膜のステップ状高さを評価した
結果、垂iti方向においては6皮股はI’l楳物の最
も近くでより厚い層を形成し、ぞし−C2,5cmの距
離にわたって7の係数で→タンブルポルグーに向かって
徐々に減少することが分かった。また、水平表面−Lの
付着量は垂直方向の最大付着量の〜1.4倍以上であっ
た。明らかに、ベレット長さに沿って−・様な皮+1&
iを得るにはペレッ1を逆さまにしなければならない。
また、内側の直径7.5c+nの円内にあΔペレッ1−
は外側の直径5c+nのリングに′あろものJ、すLq
い皮膜を有するので、逆さまにする際、内側及び外側の
べl・ツ1を交換する必要のあることが分かった。
4+’L及びBlCの結果は、希望の1・1着力よi)
も小さいので、投込し−タで4 (l O’Cに加熱し
た7、5X 7,5(・「11の小さいCuプロ・/り
を使用してもっと実験を行った。Z+・口2、口及び口
、Cの皮膜が減損110゜ペレン1の表面に上首尾で(
11着した。全皮膜は粘着テープによる剥取りテスト及
び600℃へ、の10回の熱±イクルテ人)を切i)抜
けた。
第2絹の実験はf−41付着速度の溶射ユニットにホウ
化ン゛ルフニウノ、に−)いて・〜2.93X 10 
’+息1i17’1目)を使用した。結果は、第1組の
溶射実験の低f・1速度度溶射ユニッ1を使用したと外
に必要であったような、溶射中にベレットホルダー・\
外部から熱を加える必要のない付着性皮膜になった。
第3組の実験において、低付速度度溶射ユニノ1をZ 
r 120a物及びZrl]線物と ・鮎に使用し′ζ
、最初にベレ、2トをZ r D 2可燃性毒物層で被
覆し、次に;メル:l −1−’/ ムでオーパフ−1
した。これは、双ノjの目標物を真空室に入れ、ベレッ
トを加熱し、2回の伺着の間大気にさらす−となく行っ
た。ZrB2は2.09X]0−1+nil/l+rで
117時間付着さぜ、Zrは1.15X](1’+oi
1/l++で21.75時間(・I’Jさせた。
本発明は、燃料ベレット括材26を可燃性毒物層30及
び希望ならオーパフ−)層;(2で円周方向に囲む(即
ち、円周面のみを被覆する )のに1!2用するのが典
型的である。しかし、石面及び底面を含む燃料ベレット
基材26の全体を被覆するのが望ましい場合がある。ま
た、核111基材の一部のみを可燃性毒物層で被覆し、
その後可燃性毒物層の全部又は一部をオーバフート層で
被覆するのが有利な場r1がある。基材、可燃性毒物層
及びオーベコ−1がそれぞれ二酸化ウラン、ニホウ化ノ
ルコニウム及びジルコニウノ、を含む場合、それ等がそ
れぞれ二酸化ウラン、ニホウ化ノルコニウム及びシ′ル
1:つ/んL六・7+めシtbZホ冨11
【図面の簡単な説明】
第1図は、可燃性毒物で溶射被mされた燃$4べl・ツ
1の入った;然I21(々;の1断面図、第2図は第1
図のIf −11線断面図、第3図は第1図の燃オ・1
ベレノ1にノルコニウムの非吸湿性オーパフ−1・W 
ラミB射した断面図、第・1図は第3図のIV−IV線
断面図である。 20・・・燃料ベレット、26・・・核燃料木本、:]
0・・町j;qj、性毒物面。 出願人 ウェスチングハウス・エレクトリ/り・手続補
正書(自発) 昭和59年11月20日 特許庁長官 志賀 学 殿 1、事件の表示 昭和59年特許願第175286号 2、発明の名称 核燃料本体を可燃性毒物で被覆する方法3、?lIl正
をする者 事件との関係 特許出願人 名称 (711)ウェスチングハウス・エレクトリック
・コーポレーション 4、代理人 住所 〒100東京都千代田区丸の内二丁目4番1号丸
の内ビルディング4階 明細書の発明の詳細な説明の欄 6、補正の内容 明細書第3頁第4行目の「即ち」を「または」と補正す
る。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 表面の少なくとも一部分が浄化されている核燃料本体を
    可燃性毒物で被覆する方法において、浄化後に、曲記可
    燃性毒物の層を前記核燃料本体の表面の浄化部分の少な
    くとも一部に溶射することを特徴とする、核燃料本体を
    可燃性毒物で被覆する方法。
JP59175286A 1983-08-26 1984-08-24 核燃料本体を可燃性毒物で被覆する方法 Granted JPS6079289A (ja)

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