JPS60501107A - ポリエ−テルイミド−ポリイミドブレンド - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はブレンドが４０〜８０重量％のポリエーテルイミドを含有するポリエー テルイミド−ポリアミドブレンドの特別の群に関する。中でもかかるブレンドは ４０重量％未満ポリエーテルイミドを含有するポリエーテルイミド−ポリアミド ブレンドおよび８０重量％より多くポリエーテルアミドを含有するブレンドに示 される引張り強さよりも大なる引張り強さを有する。

本発明のブレンドは式 〔式中ａは１より大なる整数例えば１０〜１００００以上を表わし、基−０−Ａ くは から選択し、Ｒ′は水素、低級アルキル基または低級アルコキシ基を表わし、好 ましくはポリエーテルイミドはポリエーテルイミドが式 （２） のポリエーテルアミドであるよう、Ｒ′が水素である後者の−０−Ａ（基を含み 、−ｏ−ｚ−ｏ−基の２価結合は３．３’ｉ３　、４’　、　４　、３’または ４．４′位置にあり、２は（１）よび（２）一般式 （式中Ｘは式 らなる群から選択した１員であり、９はＯまたは１であり、ｙは１〜５の整数で ある）の２個有機基からなる群のｌ員（３） であり、Ｒは（１）炭素原子数６〜２０を有する芳香族炭化水素基およびそのハ ロゲン化誘導体、（２）炭素原子数２〜２０を有するアルキレン基およびシクロ アルキレン基、ち〜Ｃｓアルキレン末端停止ポリジオルガノシロキサン、および （３）式 からなる群から選択した１員であり、Ｘは１〜５の整数である）によって含まれ る２価基からなる群から選択した２個有機基である〕のポリエーテルイミドを含 有する。本発明の目的のため特に好ましいポリエーテルイミドは−０−Ａ〈およ び２がそれぞれ ＦＬｓ であり、Ｒが から選択されたものを含む。Ｒがメタフェニレンであるポリエーテルイミドが最 も好ましい。

前述した如く本発明のブレンドはまたポリアミドも含有する。ポリアミドは当業 者に良（知られており、この語に（４）　特表昭６０−５０１１０７　（３）は 普通ナイロンと称される少なくとも５０００の分子量を有する半結晶質および非 晶質樹脂を包含する。ポリアミドは一般に一般式 （式中馬、Ｒ３およびＲ４は同じであっても異なっても良く、それぞれ炭素原子 数４〜１１を有するアルキレン基を表わし、ｎは３０〜５００以上である）によ って表わされる反復構造単位を有する。Ｒ２，％およびＲ４の好適な炭素原子数 ４〜１１を含有するアルキレン基の例にはテトラメチレン基、ペンタメチレン基 、ヘキサメチレン基、ヘプタメチレン基、オクタメチレン基、ノナメチレン基、 デカメチレン基、およびウンデカメチレン基等を含む。

特に下記ポリアミドを本発明のブレンドに混入するとよい。

ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６：６）ポリピロリドン（ナイロン４ ） ポリカプロラクタム（ナイロン６） ポリへブトラクタム（ナイロン７） ポリカプリルラクタム（ナイロン８） ポリカプロラクタム（ナイロン９） ポリカプリルラクタム（ナイロン１１）ポリカプロラクタム（ナイロン１２） ポリへキサメチレンアゼライアミド（ナイロン６：９）（５） ポリへキサメチレンジアミン（ナイロン６：１０）ポリへキサメチレンイソフタ ラミド（ナイロン６：ｉｐ）ポリメタキシリレンアジパミド（ナイロン共重合体 ６）ヘキサメチレンジアミンとｎ−ドデカンジオン酸のポリアミド（ナイロン６ 　：１２） ドデカメチレンジアミンとｎ−ドデカンジオン酸のポリアミド（ナイロン１２　 ：１２） ナイロン共重合体も本発明のブレンドのポリアミド成分として使用できる。例え ば好適な共重合体には次のものを含む。

ヘキサメチレンアジパミド／カプロラクタム（ナイロン６：６／６）ヘキサメチ レンアジパミド／ヘキサメチレンイソフタラミド（ナイロン６：６　／６　ｉｐ 　） トリメチルヘキサメチレンオキサミド／ヘキサメチレンオキサミド（ナイロント リノチルー６：２／６：２） ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンアゼライアミド（ナイロン６：６／ ６：９）　″ ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレンアゼライアミド／カプロラクタム（ ナイロン６　：６／６　：９／６　）また有用なのはダイナマイト・ノベルによ って作られたナイロン６：３である。このポリアミドはテレフタル酸のジメチル エステ、ルと、異性体トリメチルへキサメチレンジアミンの混合物の生成物であ る。本発明のブレンドに好ましいナイロンには６．６／６　；ｌ　１．１２．６ ／３および６／１２を含む。

更に特殊なポリアミドは米国特許第２０７１２５０号、（６） 同第２０７１２５１号、同第２１３０５２３号、同第２１３０９４８号、同第２ ２４１３２２号、同第２３１２９６６号、同第２５１２６０６号および同第３３ ９３２１０号に記載されている。

ポリエーテルイミドは、式 （式中２は前述したとおりである）の芳香族（エーテル酸無水物）と式 ％式％ （式中Ｒは前述したとおりである）の有機ジアミンとの反応を含む当業者に良く 知られている任意の方法で得ることができる。

上記式の芳香族ビス（エーテル酸無水物）には例えば２゜２〜　ビス（４−（２ ，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル〕プロパンジ酸無水物；４．４’−ビ ス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテルジ酸無水物：１゜３ −ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼンジ酸無水物；４．４’−ビ ス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルサルファイドジ酸無水物；１ ．４−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼンジ酸無水物１４．４′ −ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ペンゾ（７） フエノンジ酸無水物；４，４’−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフ ェニルスルホンジ酸無水物；２．２−ビス［４−、（３，，４−ジカルボキシフ ェノキシ）フェニル〕プロパンジ酸無水物；４，４’−ビス（３，４−シカＪレ ボキシフェノキシ）ジフェニルエーテルジ酸無水物；４　、４’　−ビス（３， ４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルサルファイドジ酸無水物−１，３−ビ ス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼンジ酸無水物；１．４−ビス（３ ゜４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゼンシ酸無水物；　４　。

４′−ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ペンゾフエノンジ酸無水物；４ −（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４’−（３，４−ジカルボキシフェノ キシ）ジフェニル−２゜２−プロパンジ酸無水物等およびかかるジ酸無水物の混 合物を含む。

更に上記式に含まれる芳香族ビス（エーテル酸無水物）はコドン、エム、エムク ；フロリンスキー、エフ、ニス−；ベソノフ、エム、アイ、；ルダコフ、ニー、 ピー、（インスチチュート・オブ・ヘテロオーガニツタ・コンパウンズ、アカデ ミイ・オブ・サイアンス　ソ連）の１９６７年５月３日出願、１９６９年１１月 １１日のソ連特許第２５’７０１号に記載されている。更にジ酸無水物はエム、 エム、コドン；ｘ７．ｘｘ、　７　Ｃ１！＋　７ス４−ノＺｈ、Ｏｒｇ、Ｋｈｉ ｎ、４（５）　、　７７４（１９６Ｂ）に示されている。

上記式の有機ジアミンには例えばｍ−フェニレンジアミン、Ｐ−フェニレンジア ミン、４．４’−ジアミノジフェニルプロパン、４　、４’−ジアミノジフェニ ルメタン、ベンチジン、４，４′−ジアミノジフェニルサルファイド、４．４’ −ジアミノ、ジフェニルスルホン、４．４’−ジアミノジフェニルエーテル、１ ．５−ジアミノナフタレン、３．ａ’−ジアミノジフェニルエーテル、１．５− ジアミノナフタレン、３．３′−ジメチルベンチジン、３　、３’−ジメトキシ ベンチジン、２．４−ビス（β−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−β −アミノ−ｔ−ブチルフェニル）エーテル、ビス（ｐ−β−メチル−〇−アミノ ペンチル）ベンゼン、１．３−ジアミノ−４−イソプロピルベンゼン、１．２− ビス（２−アミノプロポキシ）エタン、ｍ−キシリフジアミン、Ｐ−キシリレン ジアミン、２．４−ジアミノトルエン、２，６−ジアミノトルエン、ビス（４− アミノシクロヘキシル）メタン、３−メチルへブタメチレンジアミン、４．４− ジメチルへブタメチレンジアミン、２．１１−ドデカンジアミン、２．２−ジメ チロプロピレンジアミン、オクタメチレンジアミン、３−メトキシへキサメチレ ンジアミン、２．５−ジメチルへキサメチレンジアミン、２゜５−ジメチルへブ タメチレンジアミン、３−メチルへブタメチレンジアミン、５−メチルノナメチ ノンジアミン、１゜４−シクロヘキサンジアミン、１．１２−オクタデカンジア ミン、ビス（３−アミノプロピル）サルファイド、Ｎ−メチル−ビス（３−アミ ノプロピル）アミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、ノナ メチレンジアミン、デカメチレンジアミン、ビス（３−アミノプロピ（９） ル）テトラメチルジシロキサン、ビス（４−アミノブチル）テトラメチルジシロ キサン等を含む。

一般に反応は、約１００〜約２５０℃の温度で、良く知られている溶媒例えばＯ −ジクロロベンゼン、ｍ−クレゾール／ジ酸無水物およびジアミンを使用して行 なうと有利に実施できる。あるいはポリエーテルイミドは同時混合して高温で混 合物を加熱しながら上記任意のジ酸無水物と上記任意のジアミン化合物を溶融重 合させて作ることができる。一般に約２００〜４００℃、好ましくは２３０〜３ ００℃の溶融重合温度を使用できる。反応条件および各成分のミドのためにはジ アミンとジ酸無水物の等ｙル量を使用する、しかしながらある場合には、ジアミ ンの僅か過剰（約１〜５モル％）を使用して末端アミン基を有するポリエーテル イミドを作ることができる。一般に有用なポリエーテルイミドは２５℃でｍ−ク レゾール中で測定して、０．２　ｄｉ／ｙより大、好ましくは０．３５〜０．６ ０ｄｔ／？またはそれ以上の固有粘度を有する。

ポリエーテルイミドを作るための多くの方法に、ヒース等の米国特許第３８４７ ８６７号、ウィリアムスの第３８４７８６９号、タケコシ等の第３８５０８８５ 号、ホワイトの第３８５２２４２号および第３８５５１７８号等に記載された方 法を含む。これらの記載は本発明のブレンドに好適なポリエーテルイミドを作る ための教示のため、（１０） 一般法および特別法のため例として引用して全体をここに組入れる。

ポリアミドは、アミ７基とカルボン酸基の間に少なくとも２個の炭素原子を有す るモノアミノモノカルボン酸またはその内部ラクタムを重合させることにより、 またはシカ含有するジアミンの実質的に等モル量を重合させて、あるいは実質的 に等モル割合のジアミンおよびジカルボキシ酸と共に、上述し″た如きモノアミ ノカルボン酸またはその内部ラクタムを重合させて得ることができる。ジカルボ ン酸はその官能性誘導体例えばエステルの形で使用できる。

「実質的に等モル割合」（ジアミンおよびジカルボン酸の）、なる語は、厳格に 等モル割合および形成されるポリアミドの粘度を安定化するため通常の方法で含 まれるそれから少し逸脱した割合も包含させるために使用する。

モノアミノカルボン酸またはそのラクタムの例としては、アミノ基とカルボン酸 基の間の炭素原子数、ラクタムの場合には−ｃｏ＝ｍＨ−基と環を形成する炭素 原子数２〜１６個を含有する化合物を挙げることができる。アミノカルボン酸お よびそのラクタムの特別の例には、ε−アミノカプロン酸、ブチロラクタム、ピ パロラクタム、カプロラクタム、カプリルラクタム、エナントラクタム、ウンデ カノラクタム、ドデカンラクタム、および３−および４−アミノ安息香酸を挙げ ることができる。

好適なジアミンの例には、一般式Ｈ２Ｎ（ＣＨ２）ｎＮＨ２（ｎは２（１１） 〜１６の整数である）のジアミン、例えばトリメチレンジアミン、テトラメチレ ンジアミン、ペンタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミン、デカメチレン ジアミン、ドデカメチレンジアミン、ヘキサデカメチレンジアミン、特にヘキサ メチレンジアミンがある。Ｃ−アルキル化ジアミン、例えば２．２−ジメチルペ ンタメチレンジアミンおよび２．２．４−および２．４．４−トリメチルへキサ メチレンジアミンが別の例である。例として挙げることのできる他のジアミンに は芳香族ジアミン、例えばＰ−フェニレンジアミン、４．４’−ジアミノジフェ ニルスルホン、４゜４′−ジアミノジフェニルエーテルおよび４．４′−ジアミ ノジフェニルスルホン、４．４’−ジアミノジフェニルエーテル、および４．４ ′−ジアミノジフェニルメタン；および脂環式ジアミン、例えばジアミノジシク ロヘキシルメタンがある。

ジカルボン酸は芳香族、例えばイソフタル酸およヒテレフタル酸であることがで きる。好ましいジカルボン酸は式８式％ （式中Ｙは少なくとも２個の炭素原子を含有する２価脂肪族基を表わす）のジカ ルボン酸である、かかる酸の例にはセパチン酸、オクタデカンジオン酸、スペリ ン酸、アゼライン酸、ウンデカンジオン酸、グルタル酸、ピメリン酸、および特 にアジピン酸がある。蓚酸も好ましい酸である。

前述した如く、本発明のブレンドは、約４０〜８０重量％、好ましくは４０〜６ ０重量％のポリエーテルイミドおよび残余１種以上のポリアミドからなる。かか るブレンドは一般に４０〜８０重量％のポリエーテルイミドを含有しないポリエ ーテルイミド−ポリアミドブレンドの引張り強さよりも大なる引張り強さを有し 、一方で加熱撓み特性および衝撃強さの如き他の物理的性質の良好な組合せをな お保持する。更に本発明のブレンドは本発明の範囲外の他のポリエーテルイミド −ポリアミドブレンドよりも大なる曲げ強さを有しうる。従ってポリエーテルイ ミドとポリカーボネートの相互割合を上述した範囲内で、制御することによって 、範囲外のブレンドのみならずポリエーテルイミドおよびポリアミド成分単独よ り改良された性質を有するブレンドが達成できることが驚いたことにわかった。

従って本発明のブレンドは、ポリエーテルイミドに対し一般に現在高価でないポ リアミドの著しい割合を含有しながら、ポリエーテルイミド成分単独の性質に近 い一定の性質を有する材料を提供する。更に本発明の組成範囲内のブレンドは、 ブレンドが一つの相のものであり、従って相溶性であること示す外観を有する。

本発明のブレンドの独特の特性を図面に示す。

第１図はポリエーテルイミドおよびポリアミドのブレンドについてのポリエーテ ルイミド含有率に対するノッを無し衝撃強さのプロットであ丞。

第２図はポリエーテルイミドおよびポリアミドのブレンドについてのポリエーテ ルイミド含有率に対する加熱撓み温度のプロットである。

（１３） 第３図はポリエーテルイミドおよびポリアミドのブレンドについてのポリエーテ ルイミド含−率に対する極限曲げノホリエーテルイミド濃度に対する曲げ弾性率 のプロットである。

第５図はポリエーテルイミドおよびポリアミドのブレンドについてのポリエーテ ルイミド濃度に対する引張り強さのプロットである。

本発明のポリエーテルイミド−ポリアミドブレンドはまた通常の量で充填剤、安 定剤、可塑剤、柔軟剤、界面活性剤、顔料、染料、強化剤、難燃剤詔よび稀釈剤 の如き他の添加材料も含有できることを意図している。また本発明のブレンドは １種以上のポリアミドと２種以上のポリエーテルイミド、または１種以上のポリ エーテルイミドと組合せた形で２種以上のポリアミドを含むことができることも 意図する。

ポリエーテルイミド−ポリアミドブレンドの形成方法は著しく変えることができ る。従来技術の混合方法が一般に満足できる。好ましい方法は両型合体と強化剤 の如き添加剤を、粉末、粒子またはフィラメントの形で混合し、混合物を押し出 し、押出物を切断して通常固体熱可塑性樹脂組成物を成形するため従来より使用 されている手段によって成形するのに好適なペレットにする。

本発明の特定ポリエーテルイミド−ポリアミドブレンド（１４） は、フィルム１．成形配合物、被覆等としての用途を含む種々な物理的形態での 用途を有する。フィルムとして使用したとき、または成形品に作ったとき、これ らのブレンドは、それから作った積層品も含めて、室温で良好な物理的性質を有 するばかりでなく、それらは長期間高温で作用負荷に対するすぐれた応答および それらの強度を保持する。本発明のブレンドから形成したフィルムはフィルムが 従来より使用されて来た用途で使用できる。例えば本発明のブレンドは装飾およ び保護目的のため自動車および航空機用に、モータースロットライナー、変圧器 、誘電キャパシター、ケーブルおよびコイル包装（モーターのための巻回コイル 絶縁を形成する）のための高温電気絶縁として、２よびコンテナーおよびコンテ ナーライニングのために使用できる。

ブレンドはまた積層構造体にも使用でき、この場合ブレンドのフィルムまたは溶 液を耐熱性または他の種類の材料例えばアスベスト、マイカ、ガラス繊維等に付 与し、シートを相互に重ね、その後シートを高温高圧にさらし樹脂結合参の流れ と硬化を行ない凝着積層構造体を作る。本発明のポリエーテルイミド−ポリアミ ドブレンドから作ったフィルムはまた印刷回路用にも使用できる。

あるいはここに示したブレンドの溶液は、銅、アルミニウム等の如き導電体上に 被覆でき、その後被覆した導電体を高温に加熱して溶媒を除去し、その上に樹脂 組成物の連続被覆を形成することができる。所望ならば、ポリアミド、ポリエス テル、シリコーン、ポリビニルホルマール樹脂、（１５） エポキシ樹脂・、ポリイミド、ポリテトラフルオロエチレン等の如き重合体被覆 の使用を含む追加のオーバーコートをかかる絶縁した導電体に付与できる。他の 種類の絶縁上のオーバーコートとして本発明のブレンドの使用を排除するもので はない。

これらのブレンドについて意図する他の用途にはブレーキライニングを作るに当 ってのアスベスト繊維、炭素繊維、および他の繊維材料に対する結合剤としての 用途を含む。

更に成形前にブレンド中にアスベスト、ガラス繊維、タルク、石英、粉末、微粒 子炭素、シリカ等の如き充填剤を混入することによる等して本発明の重合体ブレ ンドから成形組成物詔よび成形品を形成できる。成形品は当業者に良く知られて いる方法で加熱下、または加熱加圧下に形成できる。

下記実施例は本発明による特別のポリエーテルイミド−ポリアミドブレンドを示 す。実施例は例示のために示すのであって本発明を限定℃ないことを理解すべき である。実施例中地に特記せぬ限り全て部および百分率は重量による。

実施例　工 本発明に従った幾つかの、および本発明の範囲外の幾つかの一連のポリエーテル イミド−ナイロン６：６ブレンドを作った。ブレンドを試験片に成形し、試験片 を種々の物理的性質について試験した。

ブレンドのポリエーテルイミドは、窒素雰囲気下約２５０〜約３００℃の高温で 作った本質的に等モル量の２．２−（１ｅ）　１積１１Ｒ６０−５０１１０７（ ５）ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニル〕プロパンジ酸無 水物およびｍ−フェニレンジアミンの反応生成物から作った。重合体を約３００ ℃で押し出してストランドを形成し、機械的に切断してペレットにした。ポリエ ーテルイミドの試験片をペレットから約６８５〜７００下の温度で射出成形した 。ポリエーテルイミドの物理的性質を下表工の第１欄に示す。

ブレンドを作るに当って使用したポリアミドは、モンサンド・ケミカル・カンパ ニイから商品名バイダイン（Ｖｙｄｙｎｅ）２１Ｘで市販されている一般用ナイ ロン６：６であった。

このポリアミド単独は表工の最下欄に示した性質を有する。

上記ポリエーテルイミド約９０部をポリアミド約１０部と混合した。二つの重合 体の混合物を次いでグイ温度約３１６℃で約２２６〜３２６℃で変化する温度プ ロフィルを有するワーナー・アンド・プファイドラー押出機で押し出した。

形成された押出物を切断してペレットにし、ペレットを約２６５℃〜３２１℃の 温度でバッテンフィールド成形機で試験片に射出成形した。これらの試験片の衝 撃強さをノツチ無しおよびノツチ付きアイゾツト衝撃試験により測定し、その結 果を下表工に示す。ブレンドの加熱撓み温度、曲げ特性、引張り特性および外観 も測定し、表工に示す。

次いでブレンドを作るための上記方法を、ポリアミドに対するポリエーテルイミ ドの量を変えて三つの追加のブレンドの試験片を作るために繰返した。これらの ブレンドのノツチ無しおよびノツチ付きアイゾツト衝撃試験の結果の（１７） みならず、加熱撓み温度、曲げ特性、引張り特性および外観をも表工に詳細に示 す。

（１８） （１９） 第１図〜第５図に、表工からのデータの幾つかを、実線’Ｔ”’ｊＬ／　ンドの 各成分の相対濃度に対してプロットしである。

第１図のポリエーテルイミド濃度に対するノツチ無しアイゾツト衝撃強さのプロ ットから、少量のナイロンが著しく低いノツチ無し衝撃強さ値を生せしめること を知ることができる。しかしながらこの初期低下後、別の小さい低下が観察され る前衝撃値は５０　：５０の混合レベルまで比較的一定のままである。ノツチ付 きアイゾツト衝撃強さ値はノツチ無しの値に若干類似している。ブレンドのノツ チ付き衝撃強さは純粋のポリエーテルイミドから７０％ポリエーテルイミド混合 レベルまで低下した、そして混合比に関係なくかなり一定のままである。第２図 から加熱撓み温度値は１００％ポリエーテルイミドからポリエーテルイミドの７ ０％濃度まで僅かに低下するだけであるが、この点を越えると、加熱撓み温度は 約３０℃〜１４０℃下る、この場合試験したブレンド組成物の残余にわたって一 般に一定のままである。

曲げ特性は第３図および第４図にプロットしである。曲げ強さは１００％ポリエ ーテルイミドから９０％混合レベルまで非常に急激に低下し、そして第３図に見 られる如く約５０　：５０混合比で生ずる最高値まで僅かに増大する。

第４図において曲げ弾性率はナイロンを初めに加えたとき低下することを知るこ とができる、次いてレベルから出る、そして約５０％以下に減じたとき、ブレン ド中のポリエーテルイミドの濃度に応じて再び低下する。

第５図から、破損引張り強さは純粋のポリエーテルレベルから１０％ナイロン混 合レベルでの実質的低下を示し、しかし次いで強度は約５０　：５０混合レベル での最高値まで増大す・る、この値は純粋ポリエーテルイミドの破損引張り強さ より約り％小さいだけである。９０％ポリエーテルイミドブレンドにおける引張 り強さの実質的な低下は２相系の存在に原因があるようである。

上述したことから、ブレンドの測定した性質の幾つかはポリエーテルイミド対ポ リアミドの５０　：５０混合レベルで、全濃度範囲の他のブレンドに対し最高に 達することを観察できる。従って濃度範囲約５０　：５０混合レベル、即ち約４ ０〜約６０％ポリエーテルイミドが現在本発明のブレンドにとって好ましい。

実施例　■ ナイロン６：６の代りにハルスによって商品名り。

２１０１で市販されているナイロン１２を用いて実施例工の基本法を繰返した。

このポリアミド単独は表■の最下行に示した性質を有する。更に押出機温度プロ フィルは１０は約３２０〜３２６℃で、残余のブレンドに対しては約３１５〜３ ３２℃で変化させた。全ブレンドを作るに当って使用したダイ温度は約３２１℃ であった。

実施例工における如く、各ブレンドの試験片をノツ、チ無しおよびノツチ付きア イゾツト衝撃強さのみならず加熱撓み温度、曲げ特性およ、び引張り特性につい て試験した。こ（２１） れらの結果および各ブレンドの肉眼外観を表■に示す。

（２２） （２３） 表■からのデータは、ブレンドの各成分の相対濃度に対し第１図〜第５図に点線 でプロットしである。第１図のポリエーテルイミド濃度に対するノツチ無し衝撃 強さ値のプロットから、ノツチ無し衝撃は純粋のポリエーテルイミド（２６，５ ｆｔ・ｌｂ／１ｆＬ）から７０％ポリエーテルイミド含有率のブレンドまで低下 し、この値はここから増大し始め、最後に約３０％ポリエーテルイミドで最高を 示すことが明らかに示されている。同じ方法で、ブレンドのノツチ付きアイゾツ ト衝撃強さ値は、９０％〜５０％ポリエーテルアミド含有率の間で非常に急激に 低下し、そしてナイロン濃度が更に増大するに従ってかなり一定のままになる。

第２図にプロットした加熱撓み温度値は、純粋なポリエーテルイミドから５０　 ：５０混合レベルまで急激に低下する。５０％ポリエーテルイミド以下では、加 熱撓み温度値はナイロンがブレンド中に更に含有されるに従って僅かにしか低下 しない。このデータは２成分の５０：５０混合組成付近で転相が生ずるこ、とを 示している。

第３図にプロットした曲げ強さはノツチ無しアイゾツト値に類似した挙動を示す 、この場合この値はポリエーテルイミド濃度が９０％レベルまで低下するに従っ て低下し、次いで約５０　：５０混合比で最高にまで増大する。曲げ弾性率はこ の同じ挙動を示さず、５０：５０混合比で、曲線は第４図に示す如（傾斜を変化 する。

第５図の破損引張り強さで形成された曲線は曲げ強さ右よびアイゾツト曲線の両 方に非常に類似している。破損引張り強さの最高は約３０％ポリエーテルイミド 組成で見られ、一方破損引張り伸びは３１％で最高値に達する。引張り降伏点は これらのブレンドの何れにおいても示されない。

上記実施例中のポリエーテルイミドおよび／またはポリアミドを他のポリエーテ ルイミドおよび／または他のポリアミドで置換することは同様の特性を有する重 合体ブレンドの形成を生ぜしめることも意図する。

本発明をその特別の例を参照して説明したが、請求の範囲に規定した如き本発明 の範囲を実際に逸脱することなく当業者には多くの改変をなしうろことは判るで あろう。

Ｆｉグ、ｌ Ｆｉｇ、２ ホ０リエープ゛ＩＶイミド　（％） ボッ１−５″１ＶイミＹ゛（％） Ｆｉグ、５ 手続補正書（えへり 特許庁士官志賀学　殿 ボ９エーテルイミドー ３、補正をする者 事件との関係　オ１杵ム］骨人 １−轟＝ｉ−鉢 低＃ｉ名称　−ｉ”ｎう１し　エ↓外すツ７　カンム・ニイ４、代理人 ｐ各才ｂｌｏ千３目／り喧乳ワ　ｐ６オｏ，１（１４３句／り９シ２葡ｔ１釦］ 訳笈 日月ｊ田−を脅１や、復刊を尺又、Ｑ４１０逢１１（Ｘ肉身ミ１１受上；ｒし） ＬＦコ曵ハｌ−お呵。

汗ｔ（ヒｉｏ、少 明　細　書 ポリエーテルイミド−ポリイミドブレンド本発明はブレンドが４０〜８０重皺％ のポリエーテルイミドを含有するポリエーテルイミド−ポリアミドブレンドの特 別の群に関する。中でもかかるブレンドは４０重量％未満ポリエーテルイミドを 含有するポリエーテルイミド−ポリアミドブレンドおよび８０重量％より多くポ リエーテルイミドを含有するブレンドに示される引張り強さよりも大なる引張り 強さを有する。

本発明のブレンドは式 〔式中ａは１より大なる整数例えば１０〜１ｏｏｏｏ以上１を表わし、基−０− Ａくは から選択し、Ｒ′は水素、低級アルキル基または低級アルコキシ基を表わし、好 ましくはポリエーテルイミドはポリエーテルイミドが式 ％式％

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ■、　ポリエーテルイミドがブレンドの重量で約４０〜約８０％からなる（ａ） ポリエーテルイミドおよび（ｂ）ポリアミドのブレンドからなる組成物 ２、　ポリエーテルイミドが式 〔式中ａは１より大なる整数を表わし、基−０−Ａ〈は（式中Ｒ′は水素、低級 アルキル基または低級アルコキシ基である）から選択し、Ｚは（１） および（２）一般式 （２６） の２価基からなる群から選択した１員であり、９は０または１であり、ｙは１〜 ５の整数である）の２個有機基からなる群の１員であり、Ｒは（１）炭素原子数 ６〜２０を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導体、（２）炭素原 子数２〜２０を有するアルキレン基およびシクロアルキレン基、およびら〜ヘア ルキレン末端停止ポリジオルガノシロキサン、および（３）式 からなる群から選択した１員であり、Ｘは１〜５の整数である）によって含まれ る２価基からなる群から選択した２個有機基である〕を有する請求の範囲第１項 記載の組成物。 ３、　ポリエーテルイミドが式 のポリエーテルイミドであり、−０−２−０−の２価結合が３．３’；３．４’ ；４．イおよび４．イ位置にある請求の（２７） 範囲第２項記載の組成物。 ４、ｚが ＣＨ３ ＣＨ。 であり、Ｒが から選択される請求の範囲第３項記載の組成物。 ５、　ポリエーテルイミドが式 のポリエーテルイミドである請求の範囲第４項記載の組成物。 ６、ポリアミドが式 （式中Ｒ１＋　Ｒ３およびＲ４は同じであっても異なってもよ（、それぞれ炭素 原子数４〜１１を有するアルキレン基を表わし、ｎは３０〜５００以上の整数で ある）の反復構造単位を有する請求の範囲第１項、第２項、第３項、１８４項ま たは第５項記載の組成物Ｑ ７、　ポリアミドがナイロン６６である請求の範囲第６項記載の組成物。 ８、　ポリアミドがナイロン１２、特許請求の範囲第６項記載の組成物。 （１）