JPS6041025B2 - Ceramic material manufacturing method - Google Patents

Ceramic material manufacturing method

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JPS6041025B2
JPS6041025B2 JP49149117A JP14911774A JPS6041025B2 JP S6041025 B2 JPS6041025 B2 JP S6041025B2 JP 49149117 A JP49149117 A JP 49149117A JP 14911774 A JP14911774 A JP 14911774A JP S6041025 B2 JPS6041025 B2 JP S6041025B2
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alumina
aluminum nitride
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ジヨン ランビイ ロ−ランド
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Lucas Industries Ltd
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Publication date
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/01Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics
    • C04B35/10Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on oxide ceramics based on aluminium oxide
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
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    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明はセラミック材の製造方法に関する。[Detailed description of the invention] The present invention relates to a method for manufacturing ceramic materials.

本発明の特徴の1つに依れば、該製造方法は、9母重量
%までの窒化ケイ素と、1乃至6の重量%の窒化アルミ
ニュウムと、0.5乃至50重量%のシリカと、0.0
5乃至6の重量%のアルミナとを含有する混合物を12
00oo乃至200000の温度で加熱する段階を包含
し、この場合該混合体中のシリカの1部分は、該温度に
おいて窒化ケイ素に含有される不純物として存在し、窒
化ケイ素、窒化アルミニュウム、アルミナ及びシリカは
、該温度において反応可能な組成物を生成し、該組成物
は混合物の重量の少なくとも95%を構成し、該組成物
中のシリカは、窒化アルミニュウムとのモル比が1:2
となるように存在し、アルミナは、残りの窒化アルミニ
ュゥムとのモル比が1:1となるよう存在し、該反応可
能な組成物の成分は共に反応して所望のセラミック材を
生成する。窒化ケイ素、窒化アルミニュウム、シリカ及
びアルミナの相対比率は、該組成物中のケイ素アルミニ
ュゥム、窒素及び酸素の原子比が6−Z:Z:8−Z:
Zとなるようなものであることが望ましく、この場合Z
はそれぞれゼロより大きくて5以下である。本発明の別
の特徴に依る方法は、窒化ケイ素を含有しないが、混合
物の重量の40%乃至60%の窒化アルミニュウムと、
重量の15%乃至45%のシリカと、重量の0.05%
乃至50%のアルミナとを含有する混合物を12000
0乃至2000q0の温度で加熱する段階を包含し、窒
化アルミニュウム、アルミナ及びシリカの相対比率は、
混合物の重量の少なくとも95%を構成する反応可能な
組成物を該温度にて生成するようなものであり、この場
合該組成物中のシリカは、窒化アルミニュウムの1部と
のモル比が1:2となるように存在し、アルミナは残り
の窒化アルミニュウムとのモル比が1:1となるように
存在し、該組成物中のケイ素、アルミニュウム、窒素乃
び酸素の原子比が6−Z:Z:8一Z:Zであり、この
場合のZは4より大きく5以下であり、該反応可能な組
成物の成分は互いに反応して所望のセラミック材を生成
する。
According to one of the features of the invention, the manufacturing method comprises up to 9% by weight of silicon nitride, from 1 to 6% by weight of aluminum nitride, from 0.5 to 50% by weight of silica, and from 0.5 to 50% by weight of silica. .0
12% by weight of alumina.
0000 to 200,000° C., where a portion of the silica in the mixture is present as an impurity contained in silicon nitride at the temperature, and the silicon nitride, aluminum nitride, alumina and silica are , producing a reactable composition at said temperature, said composition comprising at least 95% of the weight of the mixture, and said composition in which said silica is in a molar ratio with aluminum nitride of 1:2.
The alumina is present in a 1:1 molar ratio with the remaining aluminum nitride, and the components of the reactable composition react together to form the desired ceramic material. The relative proportions of silicon nitride, aluminum nitride, silica and alumina are such that the atomic ratio of silicon aluminum, nitrogen and oxygen in the composition is 6-Z:Z:8-Z:
It is desirable that it be such that Z. In this case, Z
are each greater than zero and less than or equal to 5. A method according to another feature of the invention comprises aluminum nitride containing no silicon nitride, but between 40% and 60% of the weight of the mixture;
15% to 45% silica by weight and 0.05% by weight
12,000 to 50% alumina
heating at a temperature of 0 to 2000q0, the relative proportions of aluminum nitride, alumina and silica are:
such that a reactable composition is produced at said temperature which constitutes at least 95% of the weight of the mixture, wherein the silica in said composition is in a molar ratio of 1:1 with one part of aluminum nitride. 2, alumina is present so that the molar ratio with the remaining aluminum nitride is 1:1, and the atomic ratio of silicon, aluminum, nitrogen and oxygen in the composition is 6-Z: Z:8-Z:Z, where Z is greater than 4 and less than or equal to 5, and the components of the reactable composition react with each other to form the desired ceramic material.

該温度において混合物中のアルミナの少なくとも1部は
窒化アルミニュウムに含有される不純物として存在すれ
ば好都合である。
Advantageously, at this temperature at least a portion of the alumina in the mixture is present as an impurity contained in the aluminum nitride.

該温度において混合物中に存在する成分の少なくとも1
部は、反応して加熱段階中に所望の単数又は複数の必要
な成分を生成するために反応する化合物として、混合物
を形成するために使用される出発物質に導入すれば好都
合である。
at least one of the components present in the mixture at the temperature
Advantageously, the components are introduced into the starting materials used to form the mixture as compounds that react to produce the desired component or components during the heating step.

該化合物は、オキシ窒化ケイ素、オキシ窒化アルミニュ
ウム、ケイ酸エチル又は水酸化アルミニュウムであれば
好都合である。
Conveniently, the compound is silicon oxynitride, aluminum oxynitride, ethyl silicate or aluminum hydroxide.

該加熱段階中、混合物に圧力を加えることが望ましい。During the heating step it is desirable to apply pressure to the mixture.

同様に該温度において、溶融ガラスが混合物中に存在す
ることが望ましい。溶融ガラスは、アルミノケィ酸塩ガ
ラス又はマンガンガラス又はリチウムガラスであれば好
都合である。
It is also desirable that molten glass be present in the mixture at that temperature. Conveniently, the molten glass is an aluminosilicate glass or a manganese glass or a lithium glass.

代案として、溶融ガラスはマグネシウムガラスである。Alternatively, the molten glass is magnesium glass.

マグネシウムガラスは、混合物中に存在する酸化マグネ
シウムとガラス形成化合物とが加熱行程中に反応するこ
とによって生成されれば好都合である。ガラス形成化合
物はシリカであれば好都合である。
Advantageously, the magnesium glass is produced by reaction of the magnesium oxide present in the mixture with the glass-forming compound during a heating process. Conveniently, the glass-forming compound is silica.

本発明に従いセラミック材を製造するに当たり、原料混
合物の各成分が前述し特許請求の範囲に規定した値内に
ない場合においても、ケイ素、アルミニウム、窒素及び
酸素の原子比が前述した式に合致するセラミック相が得
ることはできるが、同時に他の相も形成され、その結果
、得られるセラミック材全体の構造が弱くなる。
In producing a ceramic material according to the present invention, the atomic ratios of silicon, aluminum, nitrogen and oxygen conform to the above formula even if each component of the raw material mixture does not fall within the values specified above and in the claims. Although a ceramic phase can be obtained, other phases are also formed at the same time, with the result that the overall structure of the ceramic material obtained is weakened.

すなわち、そのような他の相は、前述した式に合致する
セラミック相とは、熱的特性が異なっており、この熱的
特性の相違によって結晶粒界に割れが発生する。特に、
そのような他の相がガラス相である場合には、得られる
セラミック材の高温強度が低下する。本発明の方法に従
えば、実質的に前述の式に合致するセラミック相のみか
ら成るセラミック材が得られる。
That is, such other phases have different thermal properties from the ceramic phase that conforms to the above-mentioned formula, and this difference in thermal properties causes cracks to occur at grain boundaries. especially,
If such other phase is a glass phase, the high temperature strength of the resulting ceramic material is reduced. According to the method of the invention, a ceramic material is obtained which consists essentially only of ceramic phases that conform to the above-mentioned formula.

かくして、本発明の方法によってセラミック材を、用途
に応じて他の添加物と混合することによって所望の性質
を有するセラミック製品が得られることになる。本発明
の特徴及び利点は、実施例を示す添附の図面を参照して
以下に詳述する。
Thus, by the method of the present invention, a ceramic product having desired properties can be obtained by mixing the ceramic material with other additives depending on the application. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS The features and advantages of the invention will be explained in more detail below with reference to the accompanying drawings, which show examples of embodiments.

図面を参照すると、先ず第1例において、セラミック材
は、78.48重量%の粉末状窒化ケイ素と、14.7
6重量%の粉末状窒化アルミニュウムと、6.7母重量
%の粉末状シリカとで構成される出発物質から生成され
たものである。
Referring to the drawings, first in the first example, the ceramic material includes 78.48% by weight of powdered silicon nitride and 14.7% by weight of powdered silicon nitride.
It was produced from a starting material consisting of 6% by weight powdered aluminum nitride and 6.7% by weight powdered silica.

この混合物において、使用した粉末状窒化ケイ素は、Q
位相の材料を8塁重量%含有し、平均の粒子寸法は3ミ
クロンである。粉末状窒化アルミニュウムは、平均粒子
寸法が】1.5ミクロンの800組型としてコッホーラ
ィト(Koch一Li亀t)によって供給したものであ
るが、使用に当り、平均粒子寸法が6ミクロンとなるよ
うに粉砕した。使用した粉末状シリカは、純粋な沈降シ
リカとしてホブキン・アンド・ウイルアム・リミテツド
(HopkinandWilliamsLimiにd)
によって供給されるものである。前記混合物に使用した
出発物質のうちの粉末状窒化ケイ素は、窒化ケイ素の粒
子を被覆するものとして出来不純シリカを含有し、窒化
アルミニュゥムは生来不純アルミナを含有した。かくて
、第1例の出発混合体は窒化アルミニュウムの他にアル
ミナを窒化ケイ素の他にシリカを含有したことが理解さ
れる。更に、出発物質の窒化ケイ素及び窒化アルミニュ
ウムに含有される不純物が所望のセラミック材を生成す
るための後の反応に参加することは明らかであるから、
前記混合物を形成する前に、該出発物質中の不純物の基
準を、高速中性子活性化分析によって決定した。次に後
文より明らかになるように、出発物質を前記組成にする
場合、該不純物を考慮した。前述の特別な出発物質を使
用した場合、粉末状窒化ケイ素のシリカ含有量は4重量
%、窒化アルミニュウムのアルミナ含有量は6重量%で
あることがわかった。かくて、混合物の全体組成は、実
際、窒化ケイ素が75.34重量%、窒化アルミニュウ
ムが13.87重量%、アルミナが0.89重量%、及
びシリカが9.9重量%であった。この組成は、第1図
の点Aにおいて決定され、この図面において、轍線は不
純物を含有しない純粋な材料に相当することは明らかで
ある。前述の混合物を形成するために、必要量の出発物
質をコ。
In this mixture, the powdered silicon nitride used was Q
It contains 8% by weight of phase material and has an average particle size of 3 microns. Powdered aluminum nitride was supplied by Koch Light in the form of 800 series with an average particle size of 1.5 microns; Shattered. The powdered silica used was manufactured by Hopkin and Williams Limited as pure precipitated silica.
It is supplied by. The powdered silicon nitride of the starting materials used in the mixture contained naturally impure silica as a coating on the silicon nitride particles, and the aluminum nitride contained naturally impure alumina. It is thus understood that the starting mixture of the first example contained alumina in addition to aluminum nitride and silica in addition to silicon nitride. Furthermore, since it is clear that impurities contained in the starting materials silicon nitride and aluminum nitride participate in the subsequent reactions to produce the desired ceramic material,
Prior to forming the mixture, impurity standards in the starting materials were determined by fast neutron activation analysis. Next, as will become clear from the following text, the impurities were taken into consideration when the starting material was made into the above composition. Using the particular starting materials mentioned above, the silica content of the powdered silicon nitride was found to be 4% by weight, and the alumina content of the aluminum nitride was found to be 6% by weight. Thus, the overall composition of the mixture was actually 75.34% by weight silicon nitride, 13.87% by weight aluminum nitride, 0.89% by weight alumina, and 9.9% by weight silica. This composition was determined at point A in FIG. 1, and it is clear that in this figure the rut lines correspond to pure material containing no impurities. Add the required amount of starting materials to form the aforementioned mixture.

ィドミルに導入し、そこで、液体挺体としてイソフ。ロ
ピル・アルコールを使用して混合し、混合物の平均粒子
寸法が3ミクロン以下になるまで連続的に混合した。次
に混合物を乾燥させた後で粉末の塊をなくすためにふる
いにかけた。その後で、出発物質の不純物の基準が前述
の処理過程によって影響を受けているか否かを確認する
ために混合物中の不純物の定量を行ったが、コロイド・
ミルによる混合、又は乾燥あるいはふるい作業によって
変化していないことが判明した。次に該混合物をグラフ
アィト製ダイス型のダイス空所に充填し、該ダイス空所
の1端を閉鎖するグラフアイトプラグ上に導入した。次
にグラフアィトポンチを組合わせて充填物を粉末にし、
この場合全てのグラフアイト面は0.0254伽(0.
01″)のオーダーの深さまで窒化ホウ素を噂霧によっ
て予め被覆された粉末状充填物と接触する。次に該組成
物はプレス内に導入されるが、この場合のプレス内の温
度及び圧力を、30分間に渡って、それぞれ1800o
o及び9.7トン/の(1.5トン/平方ィンチ)まで
同時に増加させた。次に混合物は該温度及び圧力で1時
間保持され、この状態で、混合体の成分は反応して所望
のセラミック材を生成した。冷却してから反応生成物を
ダイス型から取出した後、該生成物中の結晶位相を、C
r−KQ単色放射のュニカム(Unicam)分光計を
使用するX線回折によって検出した。X線分析によって
、反応生成物は、ほぼ全体が単一結晶位相を有するセラ
ミック材で構成されることが判明し、その式は次のよう
に表わされ、Si6−Z AIZ N8‐Z ○
zこの場合Zは1に等しい。
Introduced into a liquid mill, where it is used as a liquid body. The mixture was mixed using lopyl alcohol and mixed continuously until the average particle size of the mixture was less than 3 microns. The mixture was then dried and then sieved to remove any powder clumps. Subsequently, a quantification of the impurities in the mixture was carried out to check whether the impurity standards of the starting materials were affected by the aforementioned treatment process, but the colloidal
It was found to be unaltered by mill mixing or drying or sieving operations. The mixture was then filled into the die cavity of a graphite die mold and introduced onto a graphite plug that closed one end of the die cavity. Next, combine the graphite punch to powder the filling,
In this case, all graphite surfaces are 0.0254 (0.
The boron nitride is then brought into contact with the powdered charge previously coated by spraying to a depth of the order of 0.01"). The composition is then introduced into the press, where the temperature and pressure within the press are , 1800 o each for 30 minutes.
o and 9.7 tons/in2 (1.5 tons/in2). The mixture was then held at the temperature and pressure for one hour, at which point the components of the mixture reacted to form the desired ceramic material. After cooling and taking out the reaction product from the die, the crystal phase in the product is changed to C
Detection was by X-ray diffraction using a Unicam spectrometer with r-KQ monochromatic radiation. X-ray analysis revealed that the reaction product was composed almost entirely of a ceramic material with a single crystalline phase, and its formula was as follows: Si6-Z AIZ N8-Z ○
z In this case Z is equal to 1.

同様に該セラミック材は、B位相の窒化ケイ素の結晶構
造を基材とする結晶構造を有することが判明し、この場
合{a)及びWの単位格子の寸法はそれぞれ7.648
及び2.938であり、8位相の窒化ケイ素の場合の値
はそれぞれ7.623と2.914である(第2図参照
)。前記例の混合物を使用し、出発物質に含有される不
純物を考慮した場合、高い反応温度において、混合物は
、51.3モル%の窒化ケイ素と、0.8モル%のアル
ミナと、32.2モル%の窒化アルミニュゥムと、15
.7モル%のシリカを含有する反応可能な組成物で全体
が構成される。かくて、反応可能な組成物において、シ
リカは、窒化アルミニュゥムの1部との必要なモル比が
1:2で存在し(31.4モル%)、アルミナは、残り
の窒化アルミニュゥムとの必要なモル比が1:1で存在
する(0.8モル%)。第1図の状態図において、影を
つけた三角形の区域Bは、アルミナ、窒化アルミニュゥ
ム、シリカ及び窒化ケイ素の可能な各種混合物の限界を
定めるものであり、該混合物において、アルミナ、シリ
カ、及び窒化アルミニュウムは必要なモル比で存在し、
加熱によって反応可能な複合物で全体が構成される。か
くて、前記例の混合物の場合、所定の組成に到達すると
、不純物を考慮して、混合物の組成物全体(点Aで示す
)が三角形区域Bによって定められる限界内にあるよう
に、各種の出発物質の分量を計算した。前記例の混合物
によって形成される反応可能な組成物において、ケイ素
、アルミニュウム、窒素、酸素の原子比は、6−Z:Z
:8一Z:Z(この場合のZはそれぞれ1に等しい)で
あることは容易に計算可能である。かくて、該反応可能
な組成物中のケイ素、アルミニウム、窒素及び酸素は、
反応生成物であるセラミック材において必要な割合で存
在した。しかしながら、必要な原子比のケイ素、アルミ
ニュウム、窒素及び酸素を含有し、高い圧力温度にて反
応可能な組成物によって全体が構成される他の混合物を
使用可能であることを理解されたく、この適当な混合物
は第1図の線C上にある。本発明の第2例において、次
の式で表わされるセラミック材を生成することを必要と
した。
Similarly, the ceramic material was found to have a crystal structure based on the B-phase silicon nitride crystal structure, in which case the unit cell dimensions of {a) and W are each 7.648
and 2.938, and the values for 8-phase silicon nitride are 7.623 and 2.914, respectively (see FIG. 2). Using the mixture of the previous example and taking into account the impurities contained in the starting materials, at the elevated reaction temperature the mixture contains 51.3 mol % silicon nitride, 0.8 mol % alumina, and 32.2 mol % alumina. mol% aluminum nitride, and 15
.. The entire composition is comprised of a reactable composition containing 7 mole percent silica. Thus, in the reactable composition, silica is present in the required molar ratio of 1:2 with one part of the aluminum nitride (31.4 mol%) and alumina is present in the required molar ratio with the remaining part of the aluminum nitride. A molar ratio of 1:1 is present (0.8 mol%). In the phase diagram of Figure 1, the shaded triangular area B defines the limits of the various possible mixtures of alumina, aluminum nitride, silica and silicon nitride, in which mixtures of alumina, silica and nitride Aluminum is present in the required molar ratio,
It is entirely composed of compounds that can react with heat. Thus, in the case of the mixture of the above example, once the predetermined composition has been reached, each type of The amount of starting material was calculated. In the reactable composition formed by the mixture of the previous example, the atomic ratio of silicon, aluminum, nitrogen and oxygen is 6-Z:Z
:8-Z:Z (each Z in this case is equal to 1) can be easily calculated. Thus, silicon, aluminum, nitrogen and oxygen in the reactable composition are
It was present in the required proportion in the reaction product, the ceramic material. However, it is to be understood that other mixtures containing the requisite atomic ratios of silicon, aluminum, nitrogen and oxygen and composed entirely of compositions capable of reacting at elevated pressures and temperatures may be used; The mixture lies on line C in FIG. In a second example of the invention, it was necessary to produce a ceramic material having the following formula:

Si6−Z AI2 N6‐z ○zこの場合Z
は2.1に等しい。該セラミック材の生成に当り、第1
例の出発物質を再度使用したが、出発物質が、30.総
重量%の窒化アルミニュウムと、50.44重量%の窒
化ケイ素と、18.総重量%のシIJ力で構成されるよ
うな割合で混ぜ合わせた。かくて、出発物質の窒化アル
ミニュウム及び窒化ケイ素中の不純物を考慮して、混合
物の全組成は、アルミニュゥムが、29.0丸重量%、
窒化ケイ素が48.42重量%、シリカが20.7重量
%、アルミナが1.85重量%であり、この組成は第1
図の点Dによって示す。次に第1例の過程を繰り返した
。この場合加熱プレス過程における高温にて、混合物は
、50モル%の窒化アルミニュウム、24.35モル%
の窒化ケイ素、24.35モル%のシリカ、及び1.3
モル%のアルミナを含有する反応可能な組成物で全体が
構成された。かくて、反応可能な組成物において、シリ
カは、室化アルミニュウムの1部とのモル比が1:2で
存在し(48.7モル%)、アルミナは、残りの窒化ア
ルミニュウムとのモル比が1:1で存在した(1.3モ
ル%)。更に、ケイ素:アルミニュウム:窒素:酸素の
原子比が、6−Z:Z:8−Z:Z(この場合Zは2.
1に等しい)であることは容易に計算できる。かくて、
ケイ素、アルミニュゥム、窒素及び酸素は、生成すべき
セラミック材に必要な割合で反応可能な組成物中に存在
した。この場合も同様に、この例のセラミック材に必要
な原子比を有し、高い圧力温度にて反応可能な組成物で
全体が構成される他の混合物を使用してもよく、第1図
の線Eはかかる混合物の可能な組成を示すものである。
第2図から明らかなように、第2例の方法によって得ら
れるセラミック材の場合、a及びcの単位格子の寸法は
それぞれ7.64及び2.962である。本発明の第3
例においては第1例の過程を繰り返したが、この場合、
出発混合物を、43.9頚重量%の窒化アルミニュウム
と、27.65重量%の窒化ケイ素と、28.30重量
%のシリカで構成した。かくて、出発物質中の不純物を
考慮して、混合物の実際の組成は、窒化アルミニュウム
が41.34重土%、窒化ケイ素が26.M重量%、シ
リカが29.48重量%及びアルミナが2.64重量%
であり、この混合物は第1図の点Fで示す。加熱プレス
過程の高温において、混合物は、11.04モル%の窒
化ケイ素、58.80モル%の窒化アルミニュゥム、2
8.64モル%のシリカ及び1.52モル%のアルミナ
で構成される反応可能な組成物を形成した。かくて、前
例の如く、反応可能な組成物中のケイ素、アルミニュウ
ム、窒素、酸素の原子比が、6一Z:Z:8−Z:Z(
Zは3に等しい)であるようなこの例の混合物を使用し
ても、窒化アルミニュウム、シリカ及びアルミナは正確
に必要なモル比にあったことがわかる。かくて、期待さ
れるように、反応可能な組成物の成分は、加熱プレス反
応の高温にて相互に反応してZが3に等しい前述の式で
表わされるセラミック材を生成する。第2図に図示する
如く、セラミック材のa及びCの単位格子の寸法はそれ
ぞれ7.70と2.職6であった。第4例においても同
一な過程を繰り返したが、この場合、出発混合物を、重
量にして48.33%の窒化アルミナと、重量にして2
0.12%の窒化ケイ素と、重量にして31.55%の
シリカとで構成した。かくて、出発物質の不純物を考慮
して、混合物の実際の組成は、窒化アルミニュウムが重
量にて45.43%、窒化ケイ素が重量にして19.3
1%、シリカが重量にして32.36%、及びアルミナ
が重量にして2.90%であり、該混合物は第1図の点
Gにて示す。容易に計算できるように、加熱プレス過程
の高温において、該混合物を、室化アルミニュウムの1
部とのモル比が1:2のシリカと、残りの拳化アルミニ
ュゥムとのモル比が1:1のァルミナとを含有する反応
可能な組成物で全体として構成した。更に、この反応可
能な組成物において、ケイ素:アルミニュウム:窒素:
酸素の原子比は、6−Z:Z:8‐Z:Zであり、この
場合Zは3.3に等しい。かくて期待どうり、加熱プレ
ス反応の生成物のセラミックス位相は、ほぼ全体が単一
結晶位相を有するセラミック材で構成されZが3.3に
等しい前記式で表わされる。第2図に示す如く、セラミ
ック材のa及びcの単位格子の寸法はそれぞれ7.70
3と2.991であった。第5例の場合、前に使用した
出発物質をカンパニー・オブ・アメリカ(Compan
yofAmerica)によって供給されるXAI母型
の粉末アルミナと混合して、60.重量量%の窒化ケイ
素と、20.箱重量%の窒化アルミニュウムと、7.9
重量%のシリカと、11.2重量%のアルミナとを含有
する混合物を形成した。かくて、出発物質の不純物を考
慮して、該混合物の実際の組成は、窒化ケイ素が斑.1
8重量%、窒化アルミニュウムが19.08重量%、シ
リカが10.32重量%及びアルミナが12.42重量
%であった。該混合物は第1図の点日で示す。かかる混
合物を準備して前例の如く加熱プレスし、加熱プレス温
度にて、必要なモル比の窒化アルミニュウム、シIJ力
及びアルミナを含有する反応可能な組成物を構成した。
更に、該反応可能な組成物において、ケイ素:アルミニ
ュウム:窒素:酸素の原子比が、6一Z:Z:8−Z:
Z(この場合Zは2に等しい)であることは容易にわか
る。従って、この場合も、反応生成物であるセラミック
材は、Zが2である前記式によって表わされる。第5例
の別型において、Zが2の前記式によって表わされるセ
ラミック材は、この場合、最初の混合物が、64.75
重量%の窒化ケイ素と、15.35重量%の窒化アルミ
ニユウムと、2.65重量%のシリカと17.25重量
%のアルミニュウムを含有しているが、同一の出発物質
から生成された。
Si6-Z AI2 N6-z ○z In this case Z
is equal to 2.1. In producing the ceramic material, the first
The example starting material was again used, but the starting material was 30. total weight percent aluminum nitride; 50.44 weight percent silicon nitride; 18. The mixture was mixed in proportions such that it comprised % IJ force by total weight. Thus, taking into account the impurities in the starting materials aluminum nitride and silicon nitride, the total composition of the mixture was: 29.0% by weight aluminum;
Silicon nitride is 48.42% by weight, silica is 20.7% by weight, and alumina is 1.85% by weight, and this composition is the first
Indicated by point D in the figure. The process of the first example was then repeated. In this case, at the high temperature in the hot pressing process, the mixture contains 50 mol% aluminum nitride, 24.35 mol%
of silicon nitride, 24.35 mol% silica, and 1.3
The entire reactable composition contained mole percent alumina. Thus, in the reactable composition, the silica is present in a 1:2 molar ratio with a portion of the aluminum nitride (48.7 mol%) and the alumina is present in a molar ratio of 1:2 with the remainder of the aluminum nitride. It was present in a 1:1 ratio (1.3 mol%). Further, the atomic ratio of silicon:aluminum:nitrogen:oxygen is 6-Z:Z:8-Z:Z (in this case, Z is 2.
1) can be easily calculated. Thus,
Silicon, aluminum, nitrogen and oxygen were present in the reactable composition in the proportions required for the ceramic material to be produced. Again, other mixtures consisting entirely of compositions having the requisite atomic ratios for the ceramic material of this example and capable of reacting at high pressures and temperatures may be used, as shown in FIG. Line E shows a possible composition of such a mixture.
As is clear from FIG. 2, in the case of the ceramic material obtained by the method of the second example, the unit cell dimensions of a and c are 7.64 and 2.962, respectively. Third aspect of the present invention
In this example, we repeated the process of the first example, but in this case,
The starting mixture consisted of 43.9% by weight aluminum nitride, 27.65% by weight silicon nitride, and 28.30% by weight silica. Thus, taking into account impurities in the starting materials, the actual composition of the mixture is 41.34% aluminum nitride and 26% silicon nitride. M wt%, silica 29.48 wt% and alumina 2.64 wt%
and this mixture is shown at point F in FIG. At the high temperature of the hot pressing process, the mixture contains 11.04 mol% silicon nitride, 58.80 mol% aluminum nitride, 2
A reactable composition was formed consisting of 8.64 mole % silica and 1.52 mole % alumina. Thus, as before, the atomic ratio of silicon, aluminum, nitrogen, and oxygen in the reactable composition is 6-Z:Z:8-Z:Z(
It can be seen that even using the mixture of this example where Z is equal to 3), the aluminum nitride, silica and alumina were in exactly the required molar ratio. Thus, as expected, the components of the reactable composition react with each other at the high temperature of the hot press reaction to produce a ceramic material of the above formula where Z is equal to 3. As shown in FIG. 2, the dimensions of the unit cell a and c of the ceramic material are 7.70 and 2.70, respectively. It was job 6. The same process was repeated in a fourth example, but in this case the starting mixture was mixed with 48.33% by weight alumina nitride and 2% by weight alumina nitride.
It consisted of 0.12% silicon nitride and 31.55% silica by weight. Thus, taking into account impurities in the starting materials, the actual composition of the mixture is 45.43% aluminum nitride by weight and 19.3% silicon nitride by weight.
1% by weight, 32.36% by weight silica, and 2.90% by weight alumina, and the mixture is shown at point G in FIG. As can be easily calculated, at the high temperature of the hot pressing process, the mixture is
The reactable composition was comprised entirely of silica in a molar ratio of 1:2 to the remaining part and alumina in a 1:1 molar ratio to the remaining aluminum. Furthermore, in this reactable composition, silicon:aluminum:nitrogen:
The atomic ratio of oxygen is 6-Z:Z:8-Z:Z, where Z is equal to 3.3. Thus, as expected, the ceramic phase of the product of the hot press reaction is represented by the above formula, consisting almost entirely of ceramic material having a single crystalline phase, with Z equal to 3.3. As shown in Figure 2, the dimensions of the unit cells of ceramic material a and c are each 7.70.
It was 3 and 2.991. In the case of the fifth example, the previously used starting materials were manufactured by Company of America.
60. % by weight of silicon nitride; 20. Box weight% aluminum nitride and 7.9
A mixture was formed containing % by weight silica and 11.2% by weight alumina. Thus, taking into account impurities in the starting materials, the actual composition of the mixture may be saturated with silicon nitride. 1
8% by weight, aluminum nitride 19.08% by weight, silica 10.32% by weight and alumina 12.42% by weight. The mixture is shown as a dot in FIG. Such a mixture was prepared and hot pressed as before to form a reactable composition containing the required molar ratios of aluminum nitride, IJ and alumina at the hot pressing temperature.
Furthermore, in the reactable composition, the atomic ratio of silicon:aluminum:nitrogen:oxygen is 6-Z:Z:8-Z:
It is easy to see that Z (in this case Z is equal to 2). Therefore, in this case as well, the reaction product, the ceramic material, is represented by the above formula where Z is 2. In a variant of the fifth example, the ceramic material represented by the above formula with Z=2 is provided in which the initial mixture is 64.75
It contains % silicon nitride, 15.35% aluminum nitride, 2.65% silica, and 17.25% aluminum, but was produced from the same starting materials.

出発物質中の不純物を考慮して、この組成は第1図の1
にて示される。前記例の方法は、同様に、シリカ、アル
ミナ及び窒化アルミニュゥムのみで構成される出発物質
を用いても実施可能であることは明らかである。
Taking into account impurities in the starting material, this composition is 1 in Figure 1.
It is shown in It is clear that the method of the example can likewise be carried out using starting materials consisting only of silica, alumina and aluminum nitride.

しかし、当然のことながら窒化ケイ素を含有しない該混
合物を使用した場合、前述の原子比(この場合Zは常に
4より大きい)にするために必要な割合でケイ素、アル
ミニュウム、窒素及び酸素を含有する反応可能な組成物
が加熱プレスによって形成される。かくて、窒化ケイ素
を含有しない混合物から得られるセラミックス材は、前
記式において常に4を越えるZ値を示す。この理由は、
第1図の線Jを参照すれば容易に判明し、該線上の組成
を有する混合物において、ケイ素、アルミニュウム、窒
素、酸素は必要な原子比にて存在し、Zが4に等しい前
記式で表わされるセラミック材を生成する。かくて、線
Jは窒化アルミニュウム/シリカの鞠線を通過し、これ
は当然のことながら、窒化ケイ素を包含しない位直に相
当することがわかる。影をつけた区域B内にある混合物
の窒化ケイ素の含有量が減少すると、該混合物によって
得られるセラミック材を表わす前記式のZの値は増加す
ることが理解される。従って、混合物が、AIN,AI
2,03及びSi02によって決定される三角形区域、
すなわち当然のことながらSiが4の含有量がゼロであ
る区域にある場合、該混合物は必然的にZの値が4を越
えるセラミックス材を生成する。第6例において窒化ケ
イ素を含有しない効果を明らかにするため、前例の出発
物質を使用して、重量にして51.45%の窒化アルミ
ニュウム、19.18%のアルミナ、及び重量にして2
9.37%のシリカより成る混合物を作った。
However, if such a mixture is used, which naturally does not contain silicon nitride, it will contain silicon, aluminum, nitrogen and oxygen in the proportions necessary to achieve the aforementioned atomic ratios (in which case Z is always greater than 4). A reactable composition is formed by hot pressing. Thus, ceramic materials obtained from mixtures that do not contain silicon nitride always exhibit a Z value greater than 4 in the above formula. The reason for this is
It is easily seen by referring to line J in Figure 1 that in a mixture having a composition on that line, silicon, aluminum, nitrogen, and oxygen are present in the required atomic ratios, expressed by the above formula where Z is equal to 4. produce a ceramic material that is It can thus be seen that line J passes through the aluminum nitride/silica marker line, which of course corresponds to a vertical line that does not include silicon nitride. It will be appreciated that as the silicon nitride content of the mixture in the shaded area B decreases, the value of Z in the above formula representing the ceramic material obtained by the mixture increases. Therefore, if the mixture is AIN, AI
2,03 and a triangular area determined by Si02,
It follows that if the Si is in a region where the content of 4 is zero, the mixture necessarily produces a ceramic material with a Z value of more than 4. To demonstrate the effect of not containing silicon nitride in the sixth example, using the starting materials of the previous example, 51.45% by weight aluminum nitride, 19.18% alumina, and 2 by weight
A mixture was made consisting of 9.37% silica.

かくて、出発物質中の不純物を考慮して、該混合体の実
測組成は、窒化アルミニュウムが48.75重量%(6
2.78モル%)、アルミナが21.79重量%(11
.25モル%)及びシリカが29.52重量%(25.
97モル%)であった。該混合物は前例における如く処
理し、185000にて加熱プレスした。この場合談温
度において、該混合物の95重量%以上は、窒化アルミ
ニュウムの1部とのモル比が1:2で存在するシリカと
、残りの窒化アルミニュゥムとのモル比が1:1で存在
するアルミナとを含有する反応可能な組生物で構成され
る。更にこの加熱プレス温度において、反応可能な組成
物の成分は、互いに反応して、Zの値が4.6に等しい
前記式で表わされるセラミック材を生成した。該セラミ
ック材のa及びcの単位格子の寸法は、それぞれ7.7
45△と3.012Aであった。当然のことながら、前
記式において4を越えるZ値を有するセラミック材は、
同様に窒化ケイ素を含有する出発混合物から生成可能で
ある。かくて第7例において、重量にして10.19%
のシリカ、重量にして40.77%のアルミナ、重量に
して33.磯%の窒化アルミニュウム及び15.06%
の窒化ケイ素より成る出発混合物を1850ooにて加
熱プレスすることによって4.6のZ値を有するセラミ
ック材が生成された。この場合全ての出発物質は第5例
において使用したものである。かくて、出発物質中の不
純物を考慮して、該混合物は、12.15モル%のシリ
力、28.36モル%のアルミナ、52.46モル%の
窒化アルミニュウム及び7.03モル%の窒化ケイ素よ
り成る。これらの数字から、該混合物は、加熱プレス温
度において、必要なモル比のシリカ、ァルミナ及び窒化
アルミニュウムを含有する反応可能な組成物を95重量
%以上含有することが容易に計算できる。反応生成物で
あるセラミック材は、前例のセラミック材と同じ寸法の
a及びcの単位格子を有した。前例の各々において、出
発混合物を加熱プレスすることによって、必要なモル比
の窒化アルミニュウム、アルミナ及びシリカを包含する
のみならず、全容積が出発混合物で構成される反応可能
な組成物が形成されることがわかる。
Thus, taking into account impurities in the starting materials, the measured composition of the mixture was 48.75% by weight aluminum nitride (6% aluminum nitride).
2.78 mol%), alumina 21.79% by weight (11
.. 25 mol %) and 29.52 wt % silica (25.
97 mol%). The mixture was processed as in the previous example and hot pressed at 185,000. At this temperature, more than 95% by weight of the mixture consists of silica present in a 1:2 molar ratio with one part of aluminum nitride and alumina present in a 1:1 molar ratio with the remaining aluminum nitride. It is composed of a reactionable composition containing and. Furthermore, at this hot pressing temperature, the components of the reactable composition reacted with each other to produce a ceramic material of the above formula with a value of Z equal to 4.6. The dimensions of unit cells a and c of the ceramic material are each 7.7
It was 45Δ and 3.012A. Naturally, a ceramic material having a Z value greater than 4 in the above formula is
They can likewise be produced from starting mixtures containing silicon nitride. Thus, in the seventh example, 10.19% by weight
of silica, 40.77% alumina by weight, 33% by weight. Iso% aluminum nitride and 15.06%
A ceramic material having a Z value of 4.6 was produced by hot pressing a starting mixture of silicon nitride at 1850 oo. In this case all starting materials were those used in Example 5. Thus, taking into account impurities in the starting materials, the mixture contains 12.15 mol% silicon, 28.36 mol% alumina, 52.46 mol% aluminum nitride, and 7.03 mol% nitride. Made of silicon. From these figures it can be easily calculated that the mixture contains more than 95% by weight of a reactable composition containing the required molar ratios of silica, alumina and aluminum nitride at the hot pressing temperature. The reaction product ceramic material had unit cells of the same dimensions a and c as the previous ceramic material. In each of the examples, by hot pressing the starting mixture, a reactable composition is formed that not only contains the required molar ratios of aluminum nitride, alumina and silica, but also consists of the entire volume of the starting mixture. I understand that.

しかしながら、混合物の少なくとも95%を構成する反
応可能な組成物を除く他の材料は、加熱プレス温度の混
合物中に存在可能なことが理解される。該他の材料は、
1種類以上の出発物質の過剰量を包有する形にしてもよ
く、加熱プレス中に生成されるセラミック材の高密度化
を助けるために溶融ガラスを生成するようにすることが
望ましい。溶融ガラスは、アルミノー、ホウケイ酸ガラ
ス又はケイ酸鉄ガラスであれば好都合であり、代替物と
しては、マグネシウムガラス、マンガンガラス又はリチ
ウムガラスがあげられる。マグネシウムガラスの場合、
出発混合物は、酸化マグネシウム及びガラス形成剤を含
有するようなものであることが望ましく、この場合ガラ
ス形成剤はシリカの形であることが望ましい。前記例の
各々において、出発混合物は、反応可能な組成物に実際
必要な成分を互いに混合することによって形成された。
However, it is understood that other materials other than the reactable composition making up at least 95% of the mixture can be present in the mixture at the hot press temperature. The other materials are
Excess amounts of one or more starting materials may be included and are desirable to produce molten glass to aid in densification of the ceramic material produced during hot pressing. Conveniently the molten glass is an alumino, borosilicate or iron silicate glass; alternatives include magnesium, manganese or lithium glass. In the case of magnesium glass,
Preferably, the starting mixture is such that it contains magnesium oxide and a glass-forming agent, where the glass-forming agent is preferably in the form of silica. In each of the above examples, the starting mixture was formed by mixing together the components actually required for the reactable composition.

しかしながら、反応可能な組成物に必要な一種類以上の
成分は、加熱プレス作業中、必要な該成分に分解される
化合物として出発物質に導入してもよいことは明らかで
ある。かくて、例えば、反応可能な組成物にアルミナを
加えるために出発物質に水酸化アルミニュウムを、又反
応可能な組成物に必要なシリカを加えるためケイ酸エチ
ルを出発物質に加えることができる。出発物質に加える
他の適当な添加物は、オキシ窒化ケイ素(シリカ及び窒
化ケイ素を与えるため)及びオキシ窒化アルミニュウム
(アルミナ及び窒化アルミニュウムを与えるため)であ
る。前文に記載した説明によって、本発明の第8例にて
示すZの値が2の前記式で表わされるセラミック材は、
8.9処重量%の窒化ケイ素、29.3亀重量%の窒化
アルミニュウム、1重量%のシリカ及び60.0重量%
のオキシ窒化ケイ素より成る出発混合物を1700午0
で1時間加熱プレスすることによって生成された。該混
合物において、オキシ窒化ケイ素の粒子の平均寸法は2
ミクロンであり、これはノートン・カンパニー・オブ・
アメリカ(NoれonCompanyofAmeric
a)によって供給されるものであり、他の出発物質は前
例にて使用したものと同じであった。
However, it is clear that one or more of the components required for the reactable composition may also be introduced into the starting material as compounds which decompose into the required components during the hot pressing operation. Thus, for example, aluminum hydroxide can be added to the starting material to add alumina to the reactable composition, and ethyl silicate can be added to the starting material to add the necessary silica to the reactable composition. Other suitable additives to the starting materials are silicon oxynitride (to provide silica and silicon nitride) and aluminum oxynitride (to provide alumina and aluminum nitride). According to the explanation given in the preamble, the ceramic material represented by the above formula in which the value of Z shown in the eighth example of the present invention is 2 is:
8.9% by weight silicon nitride, 29.3% by weight aluminum nitride, 1% by weight silica and 60.0% by weight
of silicon oxynitride at 1700 pm.
produced by hot pressing for 1 hour at In the mixture, the average size of the silicon oxynitride particles is 2
Micron, which is manufactured by Norton Company of
America (No Company of America)
a) and the other starting materials were the same as used in the previous example.

オキシ窒化ケイ素は、遊離窒化ケイ素と表面が不純のシ
リカを含有することがわかったが、分析によって、これ
らがオキシ窒化ケイ素を生成するのに必要なモル比で存
在することが判明した。かくて、出発混合物の組成を計
算するために、オキシ窒化ケイ素を純粋な物質と見なす
ことができた。更に、2モルのオキシ室化ケイ素は1モ
ルの窒化ケイ素及び1モルのシリカと当量なので、この
当量を考慮し、同様に室化ケイ素及び窒化アルミニュウ
ム中の不純物を考慮して、出発混合物の効果的な全体組
成は、窒化ケイ素が51.09重量%(26.42モル
%)、窒化アルミニュウムが27.5り重量%(48.
69モル%)、アルミナが1.7母重量%(1.25モ
ル%)、及びシリカが19.$重量%(23.63%)
であった。加熱プレス過程の高温において、該混合物は
、窒化アルミニュウムの1部とのモル比が1:2で存在
するシリカと、残りの窒化アルミニュウムとのモル比が
1:1で存在するァルミナとを含有する反応可能な組成
物によって95%以上が構成された。本発明の方法を実
施するに当り、出発物質の競縞は、1200つ○以上で
行なわなければならず、この温度以下では、必要なセラ
ミック材を生成するために必要な反応がほとんど又は全
く生じない。
The silicon oxynitride was found to contain free silicon nitride and surface impure silica, which upon analysis were found to be present in the molar ratio necessary to form silicon oxynitride. Thus, silicon oxynitride could be considered as a pure substance for calculating the composition of the starting mixture. Furthermore, since 2 moles of silicon oxynitride are equivalent to 1 mole of silicon nitride and 1 mole of silica, taking into account these equivalents and also taking into account the impurities in the silicon nitride and aluminum nitride, the effect of the starting mixture is The overall composition is 51.09% by weight (26.42 mol%) of silicon nitride and 27.5% by weight (48%) of aluminum nitride.
69 mol %), alumina 1.7 mother weight % (1.25 mol %), and silica 19. $weight% (23.63%)
Met. At the high temperature of the hot pressing process, the mixture contains silica present in a 1:2 molar ratio with one part of the aluminum nitride and alumina present in a 1:1 molar ratio with the remaining aluminum nitride. More than 95% was constituted by the reactable composition. In carrying out the process of the present invention, the starting material must be heated at a temperature of 1200 or higher, below which temperature little or no reactions necessary to produce the required ceramic material occur. do not have.

しかしながら競精溢度は2000℃を越えてはならず、
この温度を越えると含有される成分のうち少なくとも何
種類かは解離する著しい頃向が見られる。しかしながら
、5に近いZ値を有する前記式で表わされるセラミック
材を生成する必要がある場合、反応する成分の固溶度を
増加させるように、前述の好適範囲以上の温度で燐結し
なければならない。このために、第6及び第7例のよう
にZ値の高い物質を生成する場合、1850午0で加熱
プレスを行った。更に、前記例において、加熱段階は、
圧力を加えて行ってきたが、圧力を加えずに加熱するこ
とも可能であることに留意されたい。
However, the degree of fertility must not exceed 2000℃,
When this temperature is exceeded, there is a marked tendency for at least some of the contained components to dissociate. However, if it is necessary to produce a ceramic material of the above formula with a Z value close to 5, the phosphorization must be carried out at a temperature above the aforementioned preferred range, so as to increase the solid solubility of the reacting components. No. For this reason, when producing materials with high Z values as in the 6th and 7th examples, hot pressing was performed at 1850 pm. Further, in the above example, the heating step comprises:
It should be noted that although we have been using pressure, it is also possible to heat without applying pressure.

以下に本発明の実施の態様を列記する。Embodiments of the present invention are listed below.

【1)9箱重量%までの窒化ケイ素と、1乃至6の重量
%の窒化アルミニュウムと、0.5乃至5の重量%のシ
リカと、0.05乃至6の重量%のアルミナとを含有す
る混合物を120000乃至2000午○の温度で加熱
する段階を包含し、この場合該混合物中のシリカの1部
分が、該温度において峯化ケイ素に含有される不純物と
して存在し、窒化ケイ素、窒化アルミニュウム、アルミ
ナ及びシリカが、該温度において反応可能な組成物を生
成し、該組成物が、混合物の重量の少なくとも95%を
構成し、該組成物中のシリカが、窒化アルミニュウムの
1部とのモル比が1:2となるように存在し、アルミナ
は、残りの窒化アルミニュウムとのモル比が1:1とな
るように存在し、該反応可能な組成物の成分が、互いに
反応し合って必要なセラミック材を生成することを特徴
とするセラミック材の製造方法。
[1] Contains up to 9% by weight silicon nitride, 1 to 6% by weight aluminum nitride, 0.5 to 5% by weight silica, and 0.05 to 6% by weight alumina heating the mixture at a temperature of 120,000 to 2,000 pm, where a portion of the silica in the mixture is present as an impurity contained in silicon nitride at the temperature, silicon nitride, aluminum nitride, the alumina and silica form a reactable composition at the temperature, the composition comprising at least 95% of the weight of the mixture, and the silica in the composition in a molar ratio with one part of the aluminum nitride. is present in a 1:2 molar ratio with the remaining aluminum nitride, and the alumina is present in a 1:1 molar ratio with the remaining aluminum nitride, such that the components of the reactable composition react with each other to form the required A method for producing a ceramic material, the method comprising producing a ceramic material.

■ 窒化ケイ素、窒化アルミニュウム、シリカ、及びア
ルミナの相対比は、該組成物中のケイ素:アルミニュウ
ム:窒素:酸素の原子比が、6−Z:Z:8−Z:Zと
なるようなものであることが望ましく、この場合Zはそ
れぞれゼロより大きくて5以下であることを特徴とする
前記第1項のセラミック材の製造方法。
■ The relative ratios of silicon nitride, aluminum nitride, silica, and alumina are such that the atomic ratio of silicon:aluminum:nitrogen:oxygen in the composition is 6-Z:Z:8-Z:Z. The method for manufacturing a ceramic material according to item 1 above, wherein it is desirable that Z is greater than zero and less than or equal to 5.

‘3} 窒化ケイ素を含有しないが、40乃至6の重量
%の窒化アルミニュゥムと、15乃至45重量%のシリ
カと、0.05乃至5の重量%のアルミナとを含有する
混合物を1200qo乃至2000午0の温度で加熱す
る段階を包含し、拳化アルミニュウム、アルミナ、及び
シリカの相対比が、少なくとも95重土%を構成する反
応可能な組成物を該温度にて生成するようなものであり
、この場合該組成物中のシリカは、窒化アルミニュウム
の1部とのモル比が1:2となるように存在し、アルミ
ナは残りの窒化アルミニュウムとのモル比が1:1とな
るように存在し、該組成物中のケイ素、アルミニュウム
、窒素、酸素の原子比が6−Z:Z:8一Z:Zであり
、この場合のZが4より大きく5以下であり、該反応可
能な組成物の成分が互いに反応し合って必要なセラミッ
ク材を生成することを特徴とするセラミック材の製造方
法。
'3} A mixture containing no silicon nitride but containing 40 to 6% by weight of aluminum nitride, 15 to 45% by weight of silica, and 0.05 to 5% by weight of alumina was heated for 1,200 qo to 2,000 pm. heating at a temperature of 0, wherein the relative proportions of the compacted aluminum, alumina, and silica are such that at the temperature a reactable composition comprising at least 95% heavy earth is produced; In this case, the silica in the composition is present in a molar ratio of 1:2 with one part of the aluminum nitride, and the alumina is present in a molar ratio of 1:1 with the remaining aluminum nitride. , the atomic ratio of silicon, aluminum, nitrogen, and oxygen in the composition is 6-Z:Z:8-Z:Z, where Z is greater than 4 and 5 or less, and the reactable composition A method for producing a ceramic material, characterized in that the components react with each other to produce a necessary ceramic material.

{4ー 該温度において混合物中のアルミナの少なくと
も1部が、窒化アルミニュウムに含有される不純物とし
て存在することを特徴とする前項のいずれかに記載の方
法。
{4- The method according to any of the preceding clauses, characterized in that at said temperature at least a part of the alumina in the mixture is present as an impurity contained in aluminum nitride.

【5} 該温度において混合物中に存在する成分の少な
くとも1部が、反応して加熱段階中に所望の単数又は複
数の必要な成分を生成する化合物としての混合物を生成
するために使用される出発物質に導入されることを特徴
とする前項のいずれかに記載の方法。
[5] The starting material used to produce the mixture as a compound in which at least a portion of the components present in the mixture at said temperature react to produce the desired component or components required during the heating step. The method according to any of the preceding clauses, characterized in that the method is introduced into a substance.

t6} 談化合物が、オキシ窒化ケイ素、オキシ室化ア
ルミニュウム、ケイ酸エチル又は水酸化アルミニュウム
であることを特徴とする第5項記載の方法。
t6} The method according to item 5, wherein the compound is silicon oxynitride, aluminum oxynitride, ethyl silicate, or aluminum hydroxide.

{71 該加熱段階中、該混合物に圧力を加えることを
特徴とする前項のいずれかに記載の方法。
{71. A method according to any of the preceding clauses, characterized in that during the heating step pressure is applied to the mixture.

‘8) 該温度の該混合物中には溶融ガラスが存在する
ことを特徴とする前項のいずれかに記載の方法。■ 談
溶融ガラスが、アルミノケィ酸塩ガラス、ホウケィ酸ガ
ラス又はケイ酸鉄ガラス又はマンガンガラスあるいはリ
チウムガラスであることを特徴とする第8項記載の方法
'8) A method according to any of the preceding clauses, characterized in that molten glass is present in the mixture at the temperature. 8. The method according to item 8, wherein the molten glass is aluminosilicate glass, borosilicate glass, iron silicate glass, manganese glass or lithium glass.

OQ 該溶融ガラスがマグネシュウムガラスであること
を特徴とする第8項記載の方法。
OQ The method according to item 8, wherein the molten glass is magnesium glass.

(11)該マグネシウムガラスが、鼓混合物中に存在す
る酸化マグネシウムとガラス形成化合物とが加熱過程中
に反応することによって生成されることを特徴とする第
10頁記載の方法。
(11) The method according to page 10, characterized in that the magnesium glass is produced by reaction of magnesium oxide present in the drum mixture with a glass-forming compound during a heating process.

(12) 該ガラス形成化合物がシリカであることを特
徴とする第11項記載の方法。
(12) The method according to item 11, wherein the glass-forming compound is silica.

(13)第1項乃至第12項のいずれかに記載した方法
によって生成されるセラミック材。
(13) A ceramic material produced by the method described in any one of Items 1 to 12.

【図面の簡単な説明】[Brief explanation of the drawing]

第1図は、本発明の方法に使用可能な窒化アルミニュウ
ム、シリカ、アルミナ及び窒化ケイ素より成る各種混合
物の組成を実例によって示す第4状態図である。 第2図は、本説明文に記載した実施例に従って生成され
るセラミック材の単位格子の寸法を示すグラフである。
FIG.1. FIG.2.
FIG. 1 is a fourth phase diagram illustrating by way of example the composition of various mixtures of aluminum nitride, silica, alumina and silicon nitride that can be used in the method of the invention. FIG. 2 is a graph illustrating the dimensions of a unit cell of a ceramic material produced in accordance with the embodiments described herein.
FIG. 1. FIG. 2.

Claims (1)

【特許請求の範囲】 1 珪素アルミニウムオキシナイトライドセラミツク材
を製造する方法であつて、0〜98重量%に窒化珪素と
、1〜60重量%の窒化アルミニウムと、0.5〜50
重量%のシリカと、0.05〜60重量%のアルミナと
から成る混合物を1200℃から2000℃の間の温度
下に加熱する工程を含み、ここで、前記温度下における
前記混合物中のシリカの全部ではないが一部が窒化珪素
によつて含有された不純物として存在し、更に、前記温
度下における前記混合物中のシリカが窒化アルミニウム
とのモル比が1:2となるように存在し、前記温度下に
おける前記混合物中のアルミナが残りの窒化アルミニウ
ムとのモル比が1:1となるように存在し、前記混合物
の各成分が前記温度下において互いに反応して所望のセ
ラミツク材を生成するようにしたことを特徴とする前記
方法。 2 珪素アルミニウムオキシナイトライドセラミツク材
を製造する方法であつて、第1の構成分と第2の構成分
とから成る混合物を1200℃から2000℃の間の温
度下に加熱する工程を含み、前記第1の構成分は、前記
混合物の少なくとも95重量%を構成し、且つ、0〜9
8重量%の窒化珪素と、1〜60重量%の窒化アルミニ
ウムと、0.5〜50重量%のシリカと、0.05〜6
0重量%のアルミナとから成り、ここで、前記シリカの
全部ではないが一部が前記窒化珪素によつて含有された
不純物として存在し、また、前記第2の構成分は、前記
混合物の残りの部分を構成し、且つ、ホウケイ酸塩ガラ
ス、ケイ酸鉄、マンガンガラスまたはリチウムガラスの
形状の溶融ガラスから成り、更に、前記混合物の第1の
構成分中で、シリカが窒化アルミニウムとのモル比が1
:2となるように存在し、アルミナが残りの窒化アルミ
ニウムとのモル比が1:1となるように存在し、前記混
合物の第1の構成分の各成分が前記温度下において互い
に反応して所望のセラミツク材を生成するようにしたこ
とを特徴とする前記方法。
[Scope of Claims] 1. A method for producing a silicon aluminum oxynitride ceramic material, comprising 0 to 98% by weight of silicon nitride, 1 to 60% by weight of aluminum nitride, and 0.5 to 50% by weight of aluminum nitride.
% by weight of silica and 0.05 to 60% by weight of alumina to a temperature between 1200°C and 2000°C, wherein the amount of silica in the mixture at said temperature is Some, but not all, of the silica is present as an impurity contained by silicon nitride, and further, the silica is present in the mixture at the temperature in a molar ratio of 1:2 with aluminum nitride; The alumina in the mixture at the temperature is present in a molar ratio of 1:1 with the remaining aluminum nitride, such that each component of the mixture reacts with each other at the temperature to form the desired ceramic material. The method characterized in that: 2. A method for producing a silicon aluminum oxynitride ceramic material, comprising the step of heating a mixture consisting of a first component and a second component to a temperature between 1200° C. and 2000° C. The first component constitutes at least 95% by weight of the mixture and
8% by weight silicon nitride, 1-60% by weight aluminum nitride, 0.5-50% by weight silica, 0.05-6% by weight
0% by weight alumina, wherein some, but not all, of the silica is present as an impurity contained by the silicon nitride, and the second component comprises the remainder of the mixture. and consisting of a molten glass in the form of a borosilicate glass, an iron silicate glass, a manganese glass or a lithium glass; The ratio is 1
:2, alumina is present in a molar ratio of 1:1 to the remaining aluminum nitride, and each component of the first component of the mixture reacts with each other at the temperature. The method is characterized in that it produces a desired ceramic material.
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