JPS60236459A - インタ−ク−ラ−内蔵燃料電池用電極基板及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、燃料電−用電極基板に係り、更に詳しくは、
インタークーラーを有するセパレーターと反応ガス流路
としての中空孔遁群を有する多孔性炭素質層とが一体的
に焼成された多層構造の燃料電池用炭素質電極基板及び
その製造方法に係る。

従来、不透過性の黒鉛製薄板をリプ細工して得られるバ
イポーラセパレーターを用いるバイポーラセパレーター
型燃料電池が公知である。

これに対し、一方の面にリプを設け、他方の面は平坦な
電極面となった構造を有し、リプ付き面から反応ガスが
平坦な電極面に拡散してくるモノポーラ型電極基板が開
発されて来ている。

従来のモノポーラ型セルは、添付の第１図に示すように
、一方の面にリプ５を設は他方の面は平場な構造を有す
る電極基板１．触媒層２．電解質を含浸させたマトリッ
クス３及びセパレーターシート４から成っており、電極
基板１のリプ付き面から反応ガス（ｆｌｌ素又は水素）
が平坦な電極面に拡散してくるものである。

一方、従来モノポーラ型燃料電池用電極基板の製造方法
としては、短脚素繊維をベースにしてプレス成形する方
法（特開昭５８−１１７６４９＞　、炭素繊維を分散さ
せた抄造法（特公昭５３−１８６０３）　、炭素繊維の
ウェアに熱分解炭素を化学的蒸着する方法（米国特許第
３，８２９，３２７号明細書）が提案されている。これ
ら従来の製造方法によって得られる電極基板は、いずれ
も全体的に均一な構造の一つの層からなっている。

このような均質単層の電極基板は、その嵩密度が大きい
場合、ガス拡散係数が小さいため限界電流密度が小とな
るとともに電解液の保持量が充分でないため性能の低下
する時期が早くなる、すなわち寿命が短いという欠点を
有する。他方、その嵩密度が小さい場合には、電気抵抗
、熱抵抗が大きく、曲げ強度などの機械的強度が低いと
いう欠点を有している。

また、リプ構造を有する電極基板の場合、第１図に示す
ように、片面が平・面でないため断面係数が小さくなり
、例えばリプ５の根本のシャープエツジ部６に応力の集
中が起こり、そのため全体としての強度面でいま一つ信
頼の置けない面があった。従って、成型板としての強度
を保つためには平板部の肉厚を厚くするしかなく、その
ためリプ側から電極面側まで電極基板の全厚さを通って
ガス（酸素又は水素）が拡散する際の拡散抵抗が大きく
なるという欠点があった。その上、リプ頂上平面部分の
平面性を完全なものにすることが困難であり、セパレー
ターとの電気的及び熱的接触抵抗が無視し得ない程大き
くなる。一般に、これらの接触抵抗は基板内の伝達抵抗
の数倍にも達するといわれており、従来のモノポーラ型
電極基板は接触抵抗が大きく、従ってセル間温度分布の
不拘−性２発電効率の低下を招く可能性を有する。

又、燃料電池のセル構成は、５〜８セルに一段づつクー
ラを挿入しておりそれ等が全て、部材を積層するという
構成になっている。従来、ガス拡散部−セパレーター−
ガス拡散部の順で部材を積層しており、そのための各部
材間の電気的及び熱的接触抵抗の問題がクローズアップ
されている。

単位セル間の接触抵抗の問題は、セパレーター−ガス拡
散部を一体化した電極基板ができれば解決されるが、セ
ル−インタークーラー間の接触抵抗は解決されずに残る
。しかしインタークーラーは通常カーボン板で作られて
おり、空気又は温水を供給する孔道を形成させる技術は
知られておらず、片面に溝を切ったカーボン板を貼り合
わせる方法が提案されているのみであった。この様な状
況で、セル・インタークーラー間の接触抵抗の問題が残
ったままに′なっている。

カーボン板に中空孔道を形成させる方法としては、一般
的に、ポーリングが朽なわれているが、薄板で燃料電池
の如く片長が６０〜８００ｍに及ぶものについては、そ
れも不可能である。

本発明は、上述の如き欠点を解消する燃料電池用電極基
板を提供することを目的とする。即ち、本発明は、反応
ガス流路用中空孔道群を有する多孔性炭素質層がセパレ
ーターの両側に一体的に焼成されてなる燃料電池用電極
基板であって、セパレーターの厚みのほぼ中心部に冷却
流体流路用中空孔道群を設けたことを特徴とするインタ
ークーラー内蔵燃料電池用電極基板を提供する。更に本
発明はこのように改良された燃料電池用電極基板の製造
方法を提供する。

以下、添附図面を参照して本発明の電極基板金詳述する
。なお図面中周一部分に対しては第２図乃至第４図で同
一の参照番号を附しである。

第２図に、本発明の電極基板の１例を示す。

本発明の電極基板１１は、２つの多孔性炭素質層１゜１
の間にセパレーター８を挾んで一体的に焼成して成る３
層構造を有している。電極基板１１のセパレーター８に
は、その厚みのほぼ中心部には冷却用流体（例えば空気
又は温水）を流すための流路としての複数の中空孔道９
′から成る中空孔道群が設けられている。この冷却流体
流路用中空孔道群の各中空孔道は、互いに且つ電極基板
の電極面及び−側面に対してほぼ平行であり、電極基板
の一端面から相対する端面まで連続している。

冷却流体の流路としての中空孔道９′の断面形状は任意
でよく、例えば、第２図に示す如く円形でもよい。この
中空孔道９′の断面積を円の断面積に換算した場合の円
の直径に相当する寸法（相当直径と称する）は、２〜１
０１Ｉｌｌが好ましく、この相当直径が２−より小さい
と電極基板面積が大きくなり中空孔道の長さが長くなる
場合には、冷却流体流動の抵抗が大きくなり過ぎ、１０
１ｍより大きいと中空孔道群を有するセパレーターが厚
くなり過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率：ｌが減
少す　。

る。

本発明電極基板１１のセパレーター８は、その中空孔道
９′を除く部分が、１．２ｏ　／ｃｄ以上の平均嵩密度
と１ｘｌＯ−’ｄ／ｃｌハｒ−ｍｓ＋ＡＱ、ｉＸＸ下方
カス透過度１ｋｃａｌｌ　／―・ｈｒ・℃以上の熱伝導
度と１０×１０　０ＣＩｌｌ以下の固有抵抗を有するこ
とが好ましい。平均嵩密度が１．Ｏｇ／ｃｉより小さい
とセパレーターとしての所望の緻密性が得られない。

本発明の電極基板１１の多孔性炭素質層１には、その厚
みのほぼ中心部に反応ガス（酸素又は水素）の流路とし
て、複数本の中空孔道９かうなる中空孔道群が設けられ
ている。この中空孔道９は、電極基板１１の一端面から
相対する端面まで連続しており、各々の中空孔道９は互
いにほぼ平行であり且つ電極基板１１の電極面及び−側
面に対してほぼ平行であり、更にセパレーター８を挾ん
で双方の中空孔群９は互いに直角の包囲を有する（第２
図参照）。

反応ガス流路用中空孔道９の断面形状は任意でよく、例
えば、第２図に示す如く矩形でもよい。

この中空孔道９′の断面積を円の断面積に換算した場合
の円の直径に相当する寸法（相当直径と称する）は、０
．５〜３１１が好ましく、この相当直径が０．５１１１
Ｉｌｌより小さいと電極基板面積が大きくなり中空孔道
の長さが長くなる場合には、反応ガス流動の抵抗が大き
くなり過ぎ、３ｎｍより大きいと中空孔道群９を有する
多孔性炭素質ｌＩ７が厚くなり８− 過ぎ電極基板を積層したセルの容積効率が減少する。

本発明電極基板１１の多孔性炭素質層７は、均質な多孔
性炭素質材料から構成されており、その平均嵩密度は０
．４〜０．８！Ｊ／ｄであり、且つガス透過度は２０ｄ
／　ａｍ　−ｈｒ　−ｍｍＡ　Ｑ、以上、熱伝導度は０
．７ｋｃａｌ／−・ｈ「・℃以上であることが好ましい
。

上記範囲の平均嵩密度及びガス透過度を有する多孔性炭
素質層は、好ましい機械的強度例えば曲げ強度を有し、
且つ好ましいガス拡散抵抗を有する。

なお、多孔性炭素質層の気孔率は５０〜８０％であり、
その細孔は開細孔であり、且つ細孔の６０％以上が１０
０μの範囲内の径を有することが好ましい。

本発明の電極基板１１の多孔性炭素質ｌＩ７は、上記の
ように均質単層とする代わりに、第３図及び第４図に示
す如（、反応ガス流路用中空孔道群９の両側で嵩密度の
異なる２１ｍ１構造７．１′　とすることができ、εの
ようにするとより好ましい特性（特に電気抵抗、曲げ強
度等）を有する電極基板が得られる。尚、この際、中空
孔道群９よりセパレーター側の部分（セパレーター側層
）７′　は、中空孔道群９より電極面側の部分（電極面
側層）１より大きい嵩密度を有する。

第３図に、本発明の２＠構造の多孔性炭素質層を有する
電極基板の１例を示す。第４図のセルは、本発明の電極
基板１１′を触媒ＩＩ２及び電界液ｌｉ！１３を介して
１ａＢしたものであり、第１図のセル構造に相当する部
分を番号１０で示す。

第３図に示す如き本発明の電極基板１１′の電極向側＠
７は前記の多孔性炭素質層７　（第２図参照）と同様な
物性を有する。

本発明の電極基板１１′のセパレーター側ＩＩ　？’は
、０．５〜１．０ｇ／ｃｄの平均嵩密度及び０．９ｋＣ
ａｊ　／霧・ｈｒ・℃以上の熱伝導度を有することが好
ましい。セパレーター側層７′はガス透過度が小さいた
め、反応ガスは実質的□に前記電極面側層のみを拡散す
ることになり、ガス拡散層が薄くなる。又、得られる電
極基板の強度例えば曲げ強度が増大する。

尚、本発明の電極基板１１′の前記電極面側層１の厚さ
は、電極面側＠７＋前記セパレーター側層１′の全厚さ
の１１５０〜１／２であることが好ましい。

本発明の電極基板は以下のようにして製造される。

先ず冷却流体流路用中空孔道を有するセパレーターを製
造する。

即ち、所定形状の金型に、セパレーター用材料。

冷却流体流路用中空孔道形成材料及び該セパレーター用
材料をこの順に供給し、プレス成形し、侵硬化させた後
、焼成して、冷却流体流路用中空孔道を有する焼成セパ
レーターを得る。

ここで、セパレーター用材料としては、５０μ以下の粒
径を有するカーボン粒子等の充填材５０〜９０重量％及
びフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂結合材５０〜１０重
量％から成る混合物が用いられる。又は５０μ以下の粒
径を有するカーボン粒子の表面ににフェノール樹脂等を
コーティングした材料を用いることもできる。尚、本発
明に於いてカーボン粒子としては、いわゆる黒鉛粒子も
含めて炭素質の粒子を意味する。又、結合材としてはフ
ェノール樹脂の他にピッチ又はこれとフェノール樹脂と
の混合物を用いることもできる。

本発明で使用する冷却流体流路用中空孔道形成用材料と
しては、クロス状織物、スダレ格子□状成形物等の高分
子物質があり、この高分子物質としてはポリエチレン、
ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール
、ポリ塩化ビニルがあり、炭化収率３０重饅％以下のも
のを適宜選択する。

炭化収率がこれより高いと中空孔道の形成及び相当直径
の調節に難点を生ずる恐れがある。また、これらの高分
子物質としては、中空孔道形成のために、少な（とも１
００℃にて揮発もしくは溶融流動を示さないものが用い
られる。すなわち、咳高分子物質は、成形温度および圧
力において、熱変形は許されるが揮発もしくは溶融流動
してはならない。

中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節するために使
用できるクロス状織物としては、第５ａ図に示すように
、前記高分子物質からなるｌ１Ｉ１１径（ｄ）が２．２
〜１１ａｍの単糸又は゛単糸を複数本収束した収束糸を
、ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔（Ｔ）が
３〜３Ｇ＋ｕａ、ガス流れに直角な゛方向の単糸又は収
束糸の間隔（Ｌ）が５〜１００−ｍとなるように織成し
たものである。又、同様に使用できるスダレ格子状成形
物は、前記高分子物質を金型に溶融状態で押出成形する
方法、又は該高分子物質のベレット又は粉末を金型内で
加圧成形する方法で作られるが、スダレ格子の格子断面
は円形、矩形、正方形又は星形など任意の形状とするこ
とができる。その断面寸法は、格子断面積を相当する円
の断面積に換算した時の該換算内の直径（相当直径）が
２．２〜１１ｍ１１となるように選択するが、例えば第
５ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝　２〜９ａｍ
＋　、ｈ＝　２．２〜１０＋＋ｎの範囲から格子の相当
直径が２．２〜１１ｍｍとなるように選択する。

スダレ格子のガス流れ方向に平行な格子の間隔（Ｔ）は
３〜３０１とし、ガス流れに直角な方向の格子の間隔（
Ｌ）は５〜１００　ＩＩｍの範囲から目的により選ばれ
る。

これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は金型内で
電極基板を形成する際、該セパレーターのほぼ中央部に
位置するように、セパレーター用材料の上に載せればよ
く、その後の加圧成形、後硬化の工程を経て、炭化焼成
により炭化する部分を除いて、大部分が熱分解により揮
散してセパレーター内に中空孔道を形成するようになる
。

一般にこのような中空孔道形成に際して、炭化焼成後常
潰まで冷却した時、始めの繊維径又は成形体格子の相当
直径は、これにより形成される中空孔道口径が３〜１％
小さくなることが確かめられているので、この収縮を勘
案して、原料のクロス状織物又はスダレ格子状成形物の
繊維径又は相当直径を選ぶことにより、好ましい中空孔
道の相当直径が得られるように任意に調節することがで
きる。

尚、上記クロス状織物、スダレ格子状成形物は、本発明
の中空孔道形成用材料を例示したものであり、本発明は
これらのみに限定されない。又、同様に前記の高分子物
質も同様な特性を有するものならば前記以外のセのも使
用し得る。

本発明の冷却流体流路用中空孔道含有セパレーターの成
形はプレス成形によって行なう。プレス成形条件、は、
金型加熱温度１２０〜１６０℃、成形圧２〜１５０ｋ（
１／　ｅｔａ　、圧保持時間１０〜６０分から適宜選択
する。典型的には、１３０℃、　８０ｋｏ／　ｔｒｉ　
、　３０分である。

プレス成−御後、得られた成形物を成形温度で少なくと
も２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲隼下８０？〜
３０００℃で約１時間焼成する。−この際、低温の熱分
解過程に於いて約１００℃まではゆっくり例えば１００
±５０℃／時で昇温、シ、ガス化時の急激な収縮による
応力発生を防ぐことが好まい？。

この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層間剥離
、クラック発生の原因となる。

尚・↑発明の電−基板の、製造方法に於（゛ては・上記
のように焼成して得た冷却流体流路用中空孔道含有焼成
セパレーターを使用する代わりに、上述の如、くプレス
成形したままでのプレス成形セパレーターを焼成せずに
後の工程に付すこともできる。

第２図に示す如き、均質単層の多孔性炭素質層を有する
本発明の電極基板は、上記のように製造した焼成セパレ
ーター又はプレス成形セパレーター（焼成する前のもの
）を用いて次のように製造する。

即ち、所定形状の金型に多孔性炭素質層用材料。

反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び前記多孔性炭素
質層用材料をこの順に供給し、次に上記焼成セパレータ
ー又はプレス成形セパレーターを供給し、更に前記多孔
性炭素質層用材料、前記反応ガス流路用中空孔道形成用
材料及び前記多孔性炭素質層用材料を←の順に供給し、
プレス成形し、後硬化させた後、一体内に焼成する。

本発明で使用する多孔性炭素質層用材料としては、充填
材１０〜５０重量％、結合材２０〜４０重量％及び細孔
調節材２０〜５０重量％から成る混合物がある。

多孔性炭素質層用材料の、充填材としては短脚素繊維、
カーボン粒子等、結合材としてはフェノール樹脂、エポ
キシ樹脂１石油類及び／又は石炭系ピッチ、又はこれら
の混合物、細孔調節材としてはポリビニルアルコール、
ポリスチレン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩
化ビニル又はこれらの混合物が使用される。

充填材として用いる短炎素繊維は、５〜３０μの繊維径
、０．０２〜２ａ＋ｅ＋程度の繊維長を有するものが好
ましい。繊維長が２１を越えると、成形に至る工程で、
お互いにからみ合い、毛玉状になり、所望の嵩密度及び
細孔径分布が得られない。なお、Ｑ、Ｑ２＋＋＋ｍより
短いと必要とする強度が得られない。

また、該短炎素繊維を２０００℃に焼成した場合の炭化
線収縮率は０．１〜３．０％の範囲である。線収縮率が
これより大であると、、焼成時におけるクラック発生の
原因の一つになる恐れがある。このような短炎素繊維を
用いると特に大型の電極基板の製造が可、能となる。

本発明に用いる結合材は、炭化後戻素質結合材として炭
素繊維間の結合に役立つものであり、所望の嵩密度を得
るためには、炭化収率が３０〜１５重量％の範囲の樹脂
が好ましい。このような結合材としてフェノール樹脂、
エポキシ樹脂２石油類及び／又は石炭系ピッチ、又はこ
れらの混合物がある。特に、粉体フェノール樹脂単独も
しくはこれと粉体ピッチとの混合物は、乾式混合に際し
て最も好ましく、得られる基板の特性も優れることが判
明した。また結合材樹脂の混合量は１０〜５０重量％、
好ましくは２０〜４０重量％が用いられ、１０重量％よ
り少ないと結合材としての量が不足するために得られる
電極基板の強度が低くなり、また５０重量％より多いと
所望の細孔径およびガス透過度が得られなくなる。

本発明に用いる細孔調節材は成形品の細孔を定める重要
な材料である。本発明においては、嵩密度及び細孔径を
調整するために、７０％以上の粒子が３０〜３００μの
範囲の粒径を有する有機粒状物質が用いられる。有機粒
状物質としては、少なくとも１００℃にて揮発もしくは
溶融流動を示さないものが用いられる。すなわち、該有
機粒状物質は、成形温度および圧力において、熱変形は
許されるが揮発もしくは溶融流動してはならない。上記
の理由から好ましい細孔調節材としては、ポリビニルア
ルコール、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン。

ポリプロピレン、ポリスチレン又はこれらの混合物で、
炭化収率３０重量％以下のものを適宜選択す４る。炭化
収率がこれより高いと嵩密度、細孔径の細孔調節材の添
加量は、所望とする電極基板の嵩密度および細孔径に応
じて２０〜５０重量％の範囲から選ばれる。尚、混合に
際し充填材をＡ１結合材を８１細孔調節材をＣとして各
々重量％で示した場合、（Ａ＋Ｃ）／Ｂ＝　１．５〜４
．０の範囲に各成分を調整すると好ましい結果が得られ
る。この範囲外では嵩密度９曲げ強度、ガス透過度、電
気抵抗のすべてを満足することは難しい。本発明に於い
て、充填材Ａが１０〜５０重量％、細孔調節材Ｃが２０
〜５０％の範囲に対しては、結合材Ｂが２０〜４０重量
％の範囲から選ばれることが好ましい。

本発明で使用する反応ガス流路用中空孔道形成用材料と
しは、前述したセパレーター内の冷却流体流路用中空孔
道形成用材料と同様のものが用いられる。

中空孔道の相当直径を好ましい範囲に調節するために使
用できるクロス状織物としては、第５ａ図に示すように
、前記高分子物質からなる繊維径（ｄ）が０．５〜３．
３ｍｍ＋の単糸又は単糸を複数本収束した収束糸を、ガ
ス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔（Ｔ）が１．
５〜５　ｕ＋、ガス流れに直角な方向の単糸又は収束糸
の間隔（Ｌ）が５〜５０ＩＩｒｍとなるように織成した
ものである。又、同様に使用できるスダレ格子状成形物
は、前記高分子物質を金型に溶融状態で押出成形する方
法、又は該高分子物質のベレット又は粉末を金型内で加
圧成形する方法で作られるが、スダレ格子の格子断面は
円形、矩形、正方形又は星形など任意の形状とすること
ができる。その断面寸法は、格子断面積を相当する円の
断面積に換算した時の該換算内の直径（相当直径）が０
．５〜３．３ａｍとなるように選択するが、例えば第５
ｂ図に示すように断面が矩形の場合ｄ＝　０．４５〜２
．７＋ｕｎ　、ｈ＝　０．５〜３．３１１１１の範囲か
ら格子の相当直径が０．５〜３．３１１１１となるよう
に選択する。スダレ格子のガス流れ方向に平行な格子の
間隔（Ｔ）は１，５〜５ｉ＋ｎとし、ガス流れに直角な
方向の格子（Ｆ）ｌｌｔｌｌｉ　（Ｌ　）　＆ｔ　５〜
５０ｍ５ノ１囲から目的により選ばれる。

これらクロス状織物又はスダレ格子状成形物は金型内で
電極基板を形成する際、該多孔性炭素質層のほぼ中央部
に位置するように、該多孔性炭素質層用材料の上に載せ
ればよく、その侵の加圧成形、後硬化の工程を経て、炭
化焼成により炭化する部分を除いて、大部分が熱分解に
より揮散して多孔性炭素質層内に中空孔道を形成するよ
うになる。

プレス成形条件は、金型加熱温度１０〜２００℃。

成形圧５〜１００　ｋｌ）／ｍ、圧保持時間１０〜６０
分の範囲から適宜選択する。

プレス成形後、得られた成形物を成形温度で少なくとも
２時間以上後硬化させた後、不活性雰囲気下８００〜３
０００℃で約１時間焼成する。この際、低温の熱分解過
程に於いて約１００℃まではゆっくり例えば１００±５
０℃／時で昇温し、ガス化時の急激な収縮による応力発
生を防ぐことが好ましい。

この低温の熱分解過程で急激な昇温を行なうと層間剥離
、クラック発生の原因となる。

第３図に示す如き多孔性炭素質層が２層構造を有する本
発明の電極基板は、上述の焼成又はプレス成形セパレー
ターを用いて以下のように製造される。尚、多孔性炭素
質層は、セパレーターと同時に一体的に成形するか又は
多孔性炭素質層のみを別途予備成形し、その後セパレー
ターと共に一体焼成するという２通りの方法がある。

１つの方法では、所定形状の金型に、多孔性炭素質層の
電極面側用材料２反応ガス流路用中空孔道形成用材料、
セパレーター側層用材料を順に供給し、前記焼成セパレ
ーター又はプレス成形セパレーターを供給し、更に該セ
パレーター側層用材料、前記反応ガス流路用中空孔道形
成用材料、前記電極面側層用材料を順に供給し、次いで
、プレス成形し、後硬化させた後、一体内に焼成する。

ここで、電極面側層用材料は前記多孔性炭素質層用材料
と同様であり、セパレーター側層用材料を除く他の材料
は夫々前記したものと同様である。

本発明で使用するセパレーター側層用材料としては、前
記多孔性炭素質層用材料と同様なものが使用できる。例
えば、充填材３０〜１０重量％、結合材２０〜４０重量
％及び細孔調節材１０〜３０重量％から成る混合物が挙
げられ、各材料の例は多孔性炭素質層用混合物に用いる
ものと同様である。−例を挙げると平均繊維長が１＋ｕ
以下の短脚素繊維４０〜６０ｗｔ％、１００〜３００μ
の範囲に粒径分布を示すポリビニルアルコール粒子１０
〜３０ｗｔ％９粒径１００μ以下の粉末フェノール樹脂
２５〜３５ｗｔ％をヘンシェルミキサー等の混合機によ
り混合して得られる混合物がある。この混合物中の短脚
素繊維の平均繊維長は、多孔性炭素質層用混合物に使用
した短脚素繊維より０．１〜０．３１１短く、ポリビニ
ルアルコール粒子の配合比は多孔性炭素質層用混合物中
の配合比より５〜２０ｗｔ％少なくする。その他の材料
及び操作条件は前記と同様である。

第２の方法では、所定形状の金型に、前記セパレーター
側層用材料１反応ガス流路用中空孔道形成用材料及び電
極面側層用材料をこの順に供給し、６０〜１００℃、２
０〜５０ｋｇ／ｃ！、１０〜３０分、典型的には８０℃
、　３０ｋｌ）／ｃａ！、　２０分の条件で予備プレス
成形し、次いで同様な操作を繰り返して同様な予備成形
多孔性炭素質層を２個得た後、いずれか１つを電極面側
層が下側になるように金型に供給し、次に前記焼成セパ
レーター又はプレス成形セパレーターを供給し、更に前
記予備成形多孔性炭素質層を電極面側層が上側になるよ
うに供給し、１３０〜１６０℃、　２０〜５０ｋｇ／ｃ
ｄ、　ｉｏ　〜３０分、典型的には１゜４０℃、　４０
ｋＱ／ｄ、　２０分の条件で本プレス成形を行なう。・
その後、後硬化し更に焼成する。

この場合、各段階に於ける材料及び操作条件は上記のと
おりである。

以上のような本発明方法により製造される電極基板は、
機械的強度例えば曲げ強度が大きく、又、薄片化が可能
で反応ガスの拡散層を薄くでき、ガス拡散抵抗が小さく
なり、電流密度が大きくなる。

更に、インタークーラーを内臓するセパレーターシート
が一体的に成形されているため、従来のセパレーターシ
ート及びインタークーラーは不要となり価格低減と同時
に熱的及び電気的接触抵抗が皆無となる。この結果、積
層した場合の全体としての電気抵抗及び熱抵抗が激減す
るなど、多大の効果が発揮される。このように、本発明
の電極基板は理想的なものといえる。因みに、炭素繊維
抄造法による炭素繊維ベーパー型に比較して、曲げ強痩
が大になると同時にリプ付黒鉛板が不要となり、価格の
低下、更に電気抵抗の低下が期待できるっ 本発明の電極基板によって得られる効果を一層明確にす
るため、本発明の電極基板と従来のリブ付モノポーラ型
電極基板（第１図参照）の諸物性値を比較対照して第１
表に示す。尚、これらの物性値は比較のために一例とし
て示すものであり、同様な条件で測定したものである。

第１表 注１）　１−当たりの抵抗値で示す。

２）基板とセパレーターシート間の接圧１ｋｇ／ｄでの
抵抗値。

３）セパレーターシート（１１１Ｑ）子基板２牧十接触
抵抗（２ケ所）。

以下、本発明を実施例により詳述するが、本発明は以下
の実施例に限定されるものではない。

ペレット状の市販ポリプロピレン（東燃石油（株）製、
品番Ｊ−２１５）を、スクリュー型射出成形機を用いて
、温度２３０℃、射出圧力５００ｋｇ／ｄの条件で溶融
して押出し、約５０℃に保持された金型に流し込み、第
５ｂ図に示す如き格子断面が円形のスダレ格子状ポリプ
ロピレン成形物（反応ガス流路用中空孔道形成用材料）
を作った。

使用金型は第５ｂ図のスダレ格子状成形物の格子断面が
直径０．８５ｍｍの円で、Ｔ−２，５ｍｍ、Ｌ−４０８
１１１１を与える溝をステンレス板に切削加工したもの
で、ステンレス製の蓋板をつけ分割できるものとした。

又、同様にして、格子断面が直径７．４１１１１１の円
で。

■＝　１０ｍ５＋、　Ｌ　＝　８０ａ＋Ｉの成形物（冷
却流体流路用中空゛孔道形成用材料）を作製した。

（以下余白）　１ 火Ｊ［と 平均粒径４０μのカーボン粒子（日本黒鉛商事社製）　
７０ｗｔ％とフェノール樹脂（旭有機材に、Ｋ。

製）　３０ｗｔ％から成る均一混合物（セパレーター用
混合物）をプレス成形用金型に供給し、次に、実施例１
で製造した冷却流体流路用中孔道成形用材料（スダレ格
子状ポリプロピレン成形物）を供給し、更に、上記セパ
レーター用混合物を供給した。

次に、１３０℃、　８０ｋｇ／７で３０分間プレス成形
した。（尚、このプレス成形品は後述の実施例４及び５
に示すように、電極基板の製造にこのままで使用し得た
。） 得られたプレス成形品を１４叫で約２時間後硬化した後
−１２０００℃で１時間窒素雰囲気下で焼成°して焼成
セパレーターを得た。この焼成セパレーターを用いる電
極基板の製造例を後述の実施例３に示す。

塞ＪＪＩ 短炭素繊ＩＩ（呉羽化学製、平均繊維長０．４５ｓａＭ
−１０４８，）　４０ｗｔ％と細孔調節材としてポリビ
ニルアルコール粒子（日本合成化学に、に、製）３０ｗ
ｔ％及び結合材としてフェノール樹脂（旭有機材に、に
、製）　３０ｗｔ％からなる混合物（多孔性炭素質層用
混合物）を、プレス成型用金型に供給し、次に、実施例
１で製造した反応ガス流路用中空孔、道形成用材料を供
給し、更に、上記多孔性炭素質層用混合物を供給した。

その俵、実施例２で製造した焼成セパレーターを供給し
た。更に、上記多孔性炭素質層用混合物、上記中空孔道
形成用材料、上記多孔性炭素質層用混合物をこの順に供
給した。

その後、１３０℃、　４０ｋＯ／ｄで２０分間プレス成
形した。成形物を約２時間１５０℃で後硬化させた後１
００℃／時で１００℃までゆっくり昇温し、更に２００
０℃で１時間窒素雰囲気下で焼成した。

得られた電極基板は第２図に示したような３Ｉｉｌ構造
を有しており、反応ガス流路用及び冷却流体流路用中空
孔道は断面がほぼ円形でその直径（ま夫々的０．８Ｉｌ
ｌＩｌｌ及び約７ＩＩｌｌであった。この電極基板の諸
物性値を第２表に示す。

第２表 宋１」しＬ 短炭素繊ｌ１１（呉羽化学製、平均ｔａＮ長０．４５ｍ
ａ＋Ｍ−１０４３，）　４０ｗｔ％と細孔調節材として
ポリビニルアルコール粒子（日本合成化学に、に、製）
３０ｗｔ％及び結合材としてフェノール樹脂（旭有機材
製に、に、製）　３０ｗｔ％からなる混合物（電極面側
層用混合物）を、プレス成形用金型に供給し、次に、実
施例１で製造した反応ガス流路用中空孔道形成用材料を
供給し、更に、上記短脚素繊維５０ｗｔ％、上記ポリビ
ニルアルコール２０ｗｔ％および上記フェノール樹脂３
０ｗｔ％からなる混合物、（セパレーター側層用混合物
）を供給し′た。その後、実施例２でプレス成形したま
でのセパレーターを供給した。更に、上記セパレーター
側層用混合物、上記反応ガス流路用中空孔道形成用材料
、上記電極面側層用混合物をこの順に供給した。その後
、１３０℃、　４０に＋１／ｃｄで２０分間プレス成形
した。成形物を約２時間１５０℃で後硬化させた後１０
０℃／時で７００℃までゆっくりＪｉ［し、更に２００
０℃で１時間窒素雰囲気下で焼成した。

得られた電極基板は第３図に示したような３層構造を有
しており、反応ガス流路用及び冷却流体流路用中空孔道
は断面がほぼ円形でその直径は夫々的０．８１Ｉ１１及
び約７１であった。この電極基板の諸物性値を第３表に
示す。

第３表 釆１１１５ 実施例４のセパレーター側層用混合物、実施例１の反応
ガス流路用中空孔道形成用材料、更に実施例４の電極面
側用混合物を金型に供給し、８０’Ｃ。

３０ｋＭｃｄ、　２０分間予備感形し、予備成形品を金
型から、取り出した。同様にして同じ予備成形品を調製
し勺。次に、上記予備成形品を電極面側層が下側になる
ようにして金型に供給し、次に実施例２で得たプレス成
形セパレーター（焼成前）を供給し、更に上記予備成形
品を電極面側層が上側になるようにして金型に供給した
。その後１３Ｇ’Ｃ，４０ｋＱ／　ａｌで２０分間プレ
ス成形した。約２時間１４Ｇ’Ｃで後硬化させた後、１
００℃／時で７００’Ｃまでゆっくり昇温し、更に２０
００’Ｃで１時間窒素雰囲気下で焼成した。得られた成
形品は実施例４と同様な構造、物性を有していた。

【図面の簡単な説明】

第１図は、従来のモノポーラ型燃料電池セル構造を示す
斜視図、第２図は、本発明の電極基板−例の構造を示す
斜視図、第３図は、本発明の別の電極基板の構造を示す
斜視図、第４図は、本発明の電極基板を積み重ねたセル
構造を示す斜視図、第５ａ図は本発明で使用するクロス
状織物の概略図、第５ｂ図は本発明で使用するスダレ格
子状成形物の１例の概略図である。 １・・・・・・電極基板、２・・・・・・触媒層、３・
・・・・・マトリックス、 ４・・・・・・セパレーターシート、５・・・・・・リ
プ、７・・・・・・多孔性炭素質層（電極面側層）、７
′・・・セパレーター側層、 ８・・・・・・セパレーター、 ９・・・・・・反応ガス流路用中空孔道、９′・・・冷
却流体流路用中空孔道、 １１、１１’・・・本発明電極基板。 。種別化学工業 出願人　式会社 代理人弁瑠十川　口　義　雄 代理人弁厘士今　村　元 第１図 第２図 第３図 第４図 第５０図 ３ 第５ｂ図 手続補正口 昭和６０年６月３日 、事件の表示　昭和５９年特許願第６９８７０号、発明
の名称　インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板及び
その製造方法 、補正をする者 事件との関係　特許出願人 名　称　（１１０）呉羽化学工業株式会社、代　理　人
　東京都新宿区新宿１丁目１番１４号　山田ビル（１）
明細書中、第５４頁および第５７頁を別紙のとおり補正
する。 第　２　表 第　３　表 手続補正書 昭和６０年６り／ρ日 １、事件の表示　昭和５９年特許願第６９８７０号２、
発明の名称　インタークーラー内蔵燃料電池用電極基板
及びその製造方法 ３、補正をする者 事件との関係　特許出願人。 名　称　（１１０）呉羽化学工業株式会社６、補正によ
り一加する発明の数 ７、補正の対象　明細書 （２）同第５６１＊第４行目に［３層Ｊとあるを「５層
」と補正する。 注１）　Ｉ　Ｃｄ当たりの抵抗値で示す。 ２）基板とセパレーターシート簡のｌｉｓ　ｔＤ／ｃｄ
での抵抗値。 ３）セパレーターシート（ｉｎΩ）子基板２牧十接触抵
抗（２ケ所）。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （１）　反応ガス流路用中空孔道群を有する多孔性炭素
   質層がセパレーターの両側に一体的に焼成されてなる燃
   料電池用電極基板であって、セパレーターの厚みのほぼ
   中心部に冷却流体流路用中空孔道群を設けたことを特徴
   とするインタークーラー内蔵燃料電池用電極基板。 （２）　冷却流体流路用中空孔道群の各中空孔道は、互
   いに且つ電極基板の電極面及び−側面に対してほぼ平行
   であり、電極基板の一端面から相対する端面まで連続し
   ており、相当直径が２〜１０１１１１であることを特徴
   とする特許請求の範囲第１項に記載の電極基板。 （３）　セパル−ターの冷却流体流路用中空孔道群を除
   く部′分が、１．２（＋／Ｃ１１以上の嵩密度、１×１
   ０ｃｄ／’ｈｌ’−’ＩＩＡＱ、以下のガス透過度、１
   　ｋｃａｊ！　／ｍ・ｈｒ・℃以上あ熱伝導度及びｌ０
   Ｘ１０’ΩＣ１以下の　□固有抵抗を一有することを特
   徴とする特許請求力範囲第１項又は第２項に記載の電極
   基板。 （４）　反応ガス流路用中空孔道群の各中空孔道は、互
   いに且つ電極基板の電極面及び−側面に対してほぼ平行
   であり、電極基板の一端面から相対する端面まで連続し
   ており、セパレーターを挾んで双方の反応ガス流路用中
   空孔道群は互いに直角の方位を有しており、更に各中空
   孔道の相当直径が０．５〜３ＩＩＩＩ１１であることを
   特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第３項のいずれか
   に記載の電極基板。 （５）　多孔性炭素質層が、均質な１層から成つており
   、０．４〜Ｇ、８（１／　ｃｄの平均嵩密度、５０〜８
   ０％の気孔率、　２０７　／　ｃ＋ｌｌ−ｈｒ　−１１
   １１１１Ａ　Ｑ、以上のガス透過度及び０．７　ｋｃａ
   １／Ｉ−ｈｒ−’Ｃ以上の熱伝導度を有しており、更に
   、その細孔は開綿孔であり且つ６０％以上の細孔が１０
   ０μ以下の径を有することを特徴とする特許請求の範囲
   第１項乃至第４項のいずれかに記載の電極基板。 （６）　多孔性炭素質層が反応ガス流路用中空孔道群の
   両側で互いに異なる嵩密度を有する２層構造になってお
   り、該中空孔道よりセパレーター側層の嵩密度が該中空
   孔道より電極面側層の嵩密度より大きいことを特徴とす
   る特許請求の範囲第１項乃至第４項のいずれかに記載の
   電極５基板。 （７）　電極面側層が、０．４〜０．８ｇ／　ｔ：ｉの
   平均嵩密度、５０〜８０％の気孔率、　２０ｄ／ｃｍ−
   ｈｒ−ｍｍＡＱ。 以上のガス透過度及び０．７　ｋｃａｌ　／ｖａ　−ｈ
   ｒ・’Ｃ以上の熱伝導度を有しており、更に、その細孔
   は開綿孔であり且つ６０％以上の細孔が１００μ以下の
   径を有することを特徴とする特許請求の範囲第６項に記
   載の電極基板。 （８）　セパレーター側層が０．５〜１．０（１／　ｃ
   ｄの平均嵩密度及び０．９ｋｃａｌ）　／ｍ　−ｈｒ−
   ’Ｃ以上の熱伝導度を有していることを特徴とする特許
   請求の範囲第６項又は第７項に記載の電極基板。 （９）　特許請求の範囲第５項に記載のインタークーラ
   ー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法であって、 （ａ）　所定形状の金型に、セパレーター用材料、冷却
   流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレーター用材料
   を順に供給し、プレス成形し、後硬化させた後、焼成し
   て、冷却流体流路用中空孔道を有する焼成セパレーター
   を製造するステップ、及び、 （ｂ）　所定形状の金型に、多孔性炭素質層用材料９反
   応ガス流路用中空孔道形成用材料、Ｈ多孔性炭素質層用
   材料を順に供給し、次にステップ＜　ａ＞で得られた焼
   成セパレーターを供給し、更に該多孔性炭素質層用材料
   、該、反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該多孔性炭
   素質層用材料を順に供給し、次いで、プレス成形し、後
   硬化させた後、一体内に焼成するステップ を含む方法。　・ （１０）　セパレーター用材料が５０μ以下の粒径を有
   するカーボン粒子等の充填材５０〜９０重量％、及びフ
   ェノール樹脂等の熱硬化性樹脂、結合材５０〜１０重量
   ％から成る混合物であることを特徴とする特許請求の範
   囲第９項に記載の方法。 （１１）　セパレーター用材料が、５０μ以下の粒径を
   有するカーボン粒子の表面にフェノール樹脂等をコーテ
   ィングした材料であることを特徴とする特許請求の範囲
   第１０項に記載の方法。 （１２）　冷却流体流路用中空孔道形成用材料が高分子
   物質であることを特徴とする特許請求の範囲第９項乃至
   第１１項のいずれかに記載の方法。 （１３）　高分子物質が□、少なくとも１００℃で揮発
   もしくは溶融流動を示さないことを特徴とする特許請求
   の範囲第１２項に記載の方法。 （１４）　高分子物質が、ポリエチレン、ポリプロピレ
   ン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール・及びポリ塩
   化ビニルで構成される群から選択され、該高分子物質の
   炭化収率が３０重量％以下であることを特徴とする特許
   請求の範囲第１３項に記載の方法。 （１５）　冷却流体流路用中空孔道形成用材料が該高分
   子物質のクロス状織物又はスダレ格子状成形物であるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第１２項乃至第１４項の
   いずれかに記載の方法。 （１６）　クロス状織物が、該高分子物質から成る繊維
   径２．２〜１１ｓ＋ｍの単糸又は単糸を複数本収束した
   収束糸を織成したものであることを特徴とする特許請求
   の範囲第１５項に記載の方法。 （１１）　ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔
   が３〜３０ｍｍであり、ガス流れに直角な方向の単糸又
   は収束糸の間隔が５〜１００ＩＩＩＩ１１であることを
   特徴とする特許請求の範囲第１６項に記載の方法。 （１８）　スダレ格子状成形物が、該高分子物質を金型
   に溶融状態で押出成形して製造されたもの、又は該高分
   子物質のベレット若しくは粉末を金型内で加圧成形して
   製造されたものであり、該格子断面の相当直径が２．２
   〜１１１１１ＩＩｌであることを特徴とする特許請求の
   範囲第１５項に記載の方法。 （１９）　ガス流れ方向に平行な格子の間隔が３〜３０
   ｍｍであり、ガス流れに直角な方向の格子の間隔が５〜
   １００　ｍＩｌであることを特徴とする特許請求の範囲
   第１８項に記載の方法。 （２０）　多孔性炭素質層用材料が充填材１０〜５０重
   量％、結合材２０〜４０重量％及び細孔調節材２０〜５
   ０重量％から成る混合物であることを特徴とする特許請
   求の範囲第９項乃至第１６項のいずれかに記載の方法。 （２１）　充填材が短脚素繊維又はカーボン粒子である
   ことを特徴とする特許請求の範囲第２０項に記載の方法
   。 （２２）　短脚素繊維が、繊維径５〜３０μ、繊維長０
   ．０２〜２ｍｍ、２０００℃に焼成した場合の炭化線収
   縮率０．１〜３．０％を有することを特徴とする特許請
   求の範囲第２１項に記載の方法。　″ （２３）　結合材がフェノール樹脂、エポキシ樹脂。 石油及び／又゛は石炭系ピッチ又はこれらの混合物であ
   り、該結合材の炭化収率′が３０〜７５ψ饋％であるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第２０項に記載の方法。 （２４）　細孔調節材が、１０％以上の粒子が３０〜３
   ００μの粒径を有する有５機粒状物質であることを特徴
   とする特許請求の範囲、第２０項に記載の方法。 （２５）　有機粒状物質が、ポリビニルアルコール。 ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン。 ポリスチレン又はこれらの混合物であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第２４項に記載の方法。 （２６）　反応ガス流路用中空孔道形成用材料が高分子
   物質であることを特徴とする特許請求の範囲第９項乃至
   ２５項のいずれかに記載の方法。 （２１）　高分子物質が、少なくとも１００℃にて揮発
   もしくは溶融流動を示さないことを特徴とする特許請求
   の範鴫第２６項に記載の方法。 （２８）　高分子物質が、ポリエチレン、ポリプロピレ
   ン、ポリスチレン、ポリビニルアルコール及びポリ塩化
   ビニルで構成される群から選択され、該高分子物質の炭
   化収率が３０重吊型以下であることを特徴とする特許請
   求の範囲第２１項に記載の方法。 （２９）　反応ガス流路用中空孔道形成用材料が該高分
   子物質Φクロス状織物又はスダレ格子状成形物であるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第２６項乃至第２８項の
   いずれかに記載の方法。 （３０）　クロス状織物が、該高分子物質から成る繊維
   径０．５〜３，３１１Ｍの単糸又は単糸を複数本収束・
   した収束糸を織成したものであることを特徴とする特許
   請求の範囲第２９項に記載の方法。 （３１）　ガス流れ方向に平行な単糸又は収束糸の間隔
   が１．５〜５１１１ｍであり、ガス流れに直角な方向の
   単糸又は収束糸の間隔が５〜５０ＩＩｌｌｌｌであるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第３０項に記載の方法。 （３２）　スダレ格子状成形物が、該高分子物質を金型
   に溶融状態で押出成形して製造されたもの、又は該高分
   子物質のベレット若しくは粉末を金型内で加圧成形して
   製造されたものであり、該格子断面の相当直径が０．５
   〜３．３ａ＋ｍであることを特徴とする特許請求の範囲
   第２９項に記載の方法。 （３３）　ガス流れ方向に平行な格子の間隔が１．５〜
   ５１Ｉ１ｍであり、ガス流れに直角な方向の格子の間隔
   が５〜５０ｅｍであることを特徴とする特許請求の範囲
   第３２項に記載の方法。 （３４）　ステップ（ａ）のプレス成形条件が、金型加
   熱ｉ［１２０〜１６０℃、成形圧２〜１５０　ｋＱ／ｃ
   ｄ。 圧保持時間１０〜６０分であることを特徴とする特許請
   求の範囲第９項乃至第３３項のいずれかに記載の方法。 （３５）　ステップ（ａ）の後硬化が成形温度で少なく
   とも２時間行なわれることを特徴とする特許請求の範囲
   第９項乃至第３４項のいずれかに記載の方法。 （３６）　ステップ＜　ａ＞の焼成が不活性雰囲気下８
   ００〜３０００℃で約１時間行なわれることを特徴とす
   る特許請求の範囲第９項乃至第３５項のいずれかに記載
   の方法。 （３７）　ステップ（ｂ）のプレス成形条件が、金型加
   熱温度７０〜１６０℃、成形圧５〜１００　ｋｏ／　ｄ
   　。 圧保持時間１〜６０分であることを特徴とする特許請求
   の範囲第９項乃至第３６項のいずれかに′記載の方法。 （３８）　ステップ（ｂ）の後硬化が成形温度で少なく
   とも２時間行なわれることを特徴とする特許請求の範囲
   第９項乃至第３１項のいずれかに記載の方法。 （３９）　ステップ（、ｂ）の焼成が不活性雰囲気下８
   ００〜３０００℃で約１時間行なわれることを特徴とす
   る特許請求の範囲第９項乃至第３８項のいずれかに記載
   の方法。 （４０）　特許請求の範囲第５項に記載のインタークー
   ラー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法であって、 （’ａ）　所定形状の金型に、セパレーター用材料、冷
   却□流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレーター用
   材料を順に供給し、プレス成形して、プレス成形セパレ
   ーターを製造するステップ、及び （ｂ）　所定形状の金型に多孔性炭素質層用材料９反応
   ガス流路用中空孔道形成用材料、該多孔性炭素質層用材
   料を順に供給し、次にステップ（ａ）で得られたプレス
   成形セパレーターを供給し、更に該多孔性炭素質層用材
   料、該反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該多孔性炭
   素質層用材料を順に供給し、次いで、本プレス成形し、
   後硬化させた後、一体内に焼成するステップを含む方法
   。 （４１）　ステップ＜　ａ＞のプレス成形条件が、金型
   加熱温度１２０〜１６０℃、成形圧２〜１５０　ｋａ／
   ｄ。 圧保持時間１０〜６０分であることを特徴とする特許請
   求の範囲第４０項に記載の方法。 （４２）　２’テツプ（、ｂ）の本プレス成形条件が、
   金型加熱温度１２０〜１６０℃、成形圧２０〜５０ｋｇ
   ／ａ！。 圧保持時間１０〜３０分であることを特徴とする特許請
   求の範囲第４０項又は第４１項に記載の方法。 （４３）　特許請求の範囲第６項に記載のインタークー
   ラー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法であって、 （ａ）　所定形状の金型に、セパレーター用材料、冷却
   流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレーター用材料
   を順に供給し、プレス成形し、後硬化させた後、焼成し
   て、冷却流体流路用中空孔道を有する焼成セパレーター
   を製造するステップ、及び、 （ｂ）　所定形状の金型に、多孔性炭素質層の電極面側
   層用材料１反応ガス流路用中空孔遁形成用材料、セパレ
   ーター側層用材料を順に供給し、次にステップ（ａ）で
   得られた焼成セパレーターを供給し、更に該セパレータ
   ー側層用材料、該反応ガス流路用中空孔道形成用材料、
   該電極面側層用材料を順に供給し、次いで、プレス成形
   し、後硬化させた後、一体内に焼成するステップを含む
   方法。 （４４）　多孔性炭素質層の電極面側層用材料が充填材
   １０〜５０重量％、結合材２０〜４０重量％及び細孔調
   節材２０〜５０重量％から成る混合物であることを特徴
   とする特許請求の範囲第４３項に記載の方法。 （４５）　多孔性炭素質層のセパレーター側層用材料が
   、充填材３０〜１０重量％、結合材２０〜４１１％及び
   細孔調節材１０〜３０重量％から成る混合物であること
   を特徴とする特許請求の範囲第４３項又は第４４項に記
   載の方法。 （４６）　特許請求の範囲第６項に記載のインタークー
   ラー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法であって、 （ａ）　所定形状の金型に、セパレーター用材料、冷却
   流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレーター用材料
   を順に供給し、プレス成形し゛てプレス成形セパレータ
   ーを製造するステップ、及び、（ｂ）　所定形状の金型
   に、多孔性炭素質層の電極面側層用材料２反応ガス流路
   用中空孔道形成用材料、セパレーター側層用材料を順に
   供給し、次にステップ（−ａ）で得られたプレス成形セ
   パレーターを供竺し、更に該セパレーター側層用材料。 該反応ガス流路用中空孔道形成用材料、該電極面側層用
   材料を順に供給し、次いで、本プレス成形し、後硬化さ
   せた後、一体内に焼成するステップを含む方法。 （４１）　特許請求の範囲第６項に記載のインタークー
   ラー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法でありて、 （ａ）　所定形状の金・型に、セパレーター用材料、冷
   却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレーター用材
   料を順に供給し、プレス成形し、俊後化させた後、焼成
   して、冷却流体流路用中空孔道を有する焼成セパレータ
   ーを製造するステップ、（ｂ）　所定形状の金型に多孔
   性炭素質層のセパレーター側層用材料１反応ガス流路用
   中空孔道形成用材料、電極面側層用材料を順に供給し、
   予備プレス成形し、予備成形多孔性炭素質層を製造する
   ステップ、及び、 （Ｃ）　ステップ（ｂ）で得られた予備成形多孔性炭素
   質層を電極面側層が下側になるように金型に供給し、次
   いでステップ（ａ）で得られた焼成セパレーターを供給
   し、更にステップ（ｂ）で得られた予備成形多孔性炭素
   質層をセパレーター側層が下側になるように供給し、次
   いで、本プレス成形し、後硬化させた後、一体内に焼成
   するステップ を含む方法。 （４８）　ステップ（、ｂ）の予備プレス成形条件が、
   金型加熱温度６０〜１００℃、成形圧２０〜５０ｋＯ／
   　ｃｄ。 圧保持時＊１０〜３０分であることを特徴とする特許請
   求の範囲第４７項に記載の方法。 （４９）　□ステップ（Ｃ）の本プレス成形条件が、金
   型加熱温度１２０〜１６０−’Ｃ、成形圧２０〜５０ｋ
   Ｏ／　ｃｄ　。 圧保持時間１０〜３０分であることことを特徴とする特
   許請求の範囲第４７項乃至第４８項のいずれかに記載の
   方法。 （５０）　特許請求の範囲第６項に記載のインタークー
   ラー内蔵燃料電池用電極基板の製造方法であって、 （ｌａ）　所定形状の金型に、セパレータ―用材料、冷
   却流体流路用中空孔道形成用材料、該セパレータ−用材
   料を順に供給し、プレス成形してプレス成形セパレータ
   ーを製造するステップ、（ｂ）　所定形状の金型に、多
   孔性炭素質層のセパレーター側用材料９反応ガス流路用
   中空孔道形成用材料、電極面側層用材料を順に供給し、
   予備プレス成形して、予備成形多孔性炭素質層を製造す
   るステップ、 及び、 （Ｃ）　ステップ（ｂ）で得られた予備成形多孔性炭素
   質層を電極面側層が下側になるように金型に供給し、次
   いでステップ（ａ）で得られたプレス成形セパレーター
   を供給し、更にステップ（ｂ）で得られた予備成形多孔
   性炭素質層をセパレーター側層が下側になるように供給
   し、次いで、本プレス成形し、後゛硬化させた後、一体
   内に焼成するステップ を含む方法。