JPS6012390B2 - 多段階メタン化 - Google Patents
多段階メタン化Info
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- JPS6012390B2 JPS6012390B2 JP58025488A JP2548883A JPS6012390B2 JP S6012390 B2 JPS6012390 B2 JP S6012390B2 JP 58025488 A JP58025488 A JP 58025488A JP 2548883 A JP2548883 A JP 2548883A JP S6012390 B2 JPS6012390 B2 JP S6012390B2
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
- C10K—PURIFYING OR MODIFYING THE CHEMICAL COMPOSITION OF COMBUSTIBLE GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE
- C10K3/00—Modifying the chemical composition of combustible gases containing carbon monoxide to produce an improved fuel, e.g. one of different calorific value, which may be free from carbon monoxide
- C10K3/02—Modifying the chemical composition of combustible gases containing carbon monoxide to produce an improved fuel, e.g. one of different calorific value, which may be free from carbon monoxide by catalytic treatment
- C10K3/04—Modifying the chemical composition of combustible gases containing carbon monoxide to produce an improved fuel, e.g. one of different calorific value, which may be free from carbon monoxide by catalytic treatment reducing the carbon monoxide content, e.g. water-gas shift [WGS]
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C1/00—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
- C07C1/02—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon
- C07C1/04—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon from oxides of a carbon from carbon monoxide with hydrogen
- C07C1/0485—Set-up of reactors or accessories; Multi-step processes
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
- C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G, C10K; LIQUEFIED PETROLEUM GAS; ADDING MATERIALS TO FUELS OR FIRES TO REDUCE SMOKE OR UNDESIRABLE DEPOSITS OR TO FACILITATE SOOT REMOVAL; FIRELIGHTERS
- C10L3/00—Gaseous fuels; Natural gas; Synthetic natural gas obtained by processes not covered by subclass C10G, C10K; Liquefied petroleum gas
- C10L3/06—Natural gas; Synthetic natural gas obtained by processes not covered by C10G, C10K3/02 or C10K3/04
- C10L3/08—Production of synthetic natural gas
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタン含有ガスの製造、更に詳細には石油、石
炭の如き炭素質燃料のガス化により得られた合成ガスか
ら代替天然ガス（ＳＮＧ）としての使用に適した燃料ガ
スの製造に関する。
炭の如き炭素質燃料のガス化により得られた合成ガスか
ら代替天然ガス（ＳＮＧ）としての使用に適した燃料ガ
スの製造に関する。
石炭ガス化の分野ではかなりの研究が行なわれていたし
、また現在行なわれており、その例はアッシュ’スラッ
ギング（ａｓｈｓｌａ隣ｉｎｇ）条件下の石炭のガス化
である。
、また現在行なわれており、その例はアッシュ’スラッ
ギング（ａｓｈｓｌａ隣ｉｎｇ）条件下の石炭のガス化
である。
固定床スラッギングガス化装置からの合成ガスの主成分
は一酸化炭素と水素である。上記ガスのメタン含有量を
増加してＳＮＧを製造するため、水素と一酸化炭素を次
の反応に従って接触メタン化し得る。虫も十ＣＯ→ＣＨ
４十日２〇 ３；１（均：ＣＯ）程度のモル比を与える水素と一酸化
炭素の濃度を得るため「最初の合成の組成は当然調節す
る必要があろう。
は一酸化炭素と水素である。上記ガスのメタン含有量を
増加してＳＮＧを製造するため、水素と一酸化炭素を次
の反応に従って接触メタン化し得る。虫も十ＣＯ→ＣＨ
４十日２〇 ３；１（均：ＣＯ）程度のモル比を与える水素と一酸化
炭素の濃度を得るため「最初の合成の組成は当然調節す
る必要があろう。
上記の必要な調節は、一酸化炭素を触媒の存在下で多量
の水蒸気と反応させて水素と二酸化炭素を得るＣＯシフ
ト転化に合成ガスをかけることによりなし得る。
の水蒸気と反応させて水素と二酸化炭素を得るＣＯシフ
ト転化に合成ガスをかけることによりなし得る。
初期の石炭ガス化法は、大過剰の未反応水蒸気を含む合
成ガスをいよいよ製造し、かくしてこれはＣＯシフト転
化を行なうのに便利であった。
成ガスをいよいよ製造し、かくしてこれはＣＯシフト転
化を行なうのに便利であった。
しかしながら、最近の方法の多くのものは多量の一酸化
炭素（典型的には乾燥基準で３咳容量％を越える）と少
量の固有の水蒸気を含む合成生成ガスを生じる。かくし
てメタン化の前に水素対一酸化炭素の比を調節するため
には、多量の反応体水蒸気を上記方法に移入する必要が
ある。この移入水蒸気を生起するに必要なエネルギーは
高価であり上記方法に経済的負担をもたらし、それ故総
括熱効率の減少をもたらす。本願出願人の英国特許第１
５４４２４５号には「 中間のシフト転化に戻すことな
くＣＯ高含有初期合成ガスを昇級する方法が開示されて
おり、この方法では特に合成ガスは同時に加熱され水で
飽和され、その後加熱飽和ガスはこの流れに分けられる
。
炭素（典型的には乾燥基準で３咳容量％を越える）と少
量の固有の水蒸気を含む合成生成ガスを生じる。かくし
てメタン化の前に水素対一酸化炭素の比を調節するため
には、多量の反応体水蒸気を上記方法に移入する必要が
ある。この移入水蒸気を生起するに必要なエネルギーは
高価であり上記方法に経済的負担をもたらし、それ故総
括熱効率の減少をもたらす。本願出願人の英国特許第１
５４４２４５号には「 中間のシフト転化に戻すことな
くＣＯ高含有初期合成ガスを昇級する方法が開示されて
おり、この方法では特に合成ガスは同時に加熱され水で
飽和され、その後加熱飽和ガスはこの流れに分けられる
。
二つの流れの第一流からなる反応体流を接触ＣＯシフト
転化−メタン化反応にかけてメタン化生成物を生成し、
これを二つの飽和流の第二流とブレンドし、その後ブレ
ンド流を接触メタン化にかけて第二のメタン化生成物を
生成する。第二メタン化生成物の一部を循崖環し第一飽
和ガスとブレンドして反応体流を形成する。今、本発明
者らは前記英国特許第１５４４２４５号で必要とするガ
ス循環についての要求を省くＣＯ高含有合成のメタン化
法を提案する。
転化−メタン化反応にかけてメタン化生成物を生成し、
これを二つの飽和流の第二流とブレンドし、その後ブレ
ンド流を接触メタン化にかけて第二のメタン化生成物を
生成する。第二メタン化生成物の一部を循崖環し第一飽
和ガスとブレンドして反応体流を形成する。今、本発明
者らは前記英国特許第１５４４２４５号で必要とするガ
ス循環についての要求を省くＣＯ高含有合成のメタン化
法を提案する。
本発明に従って、
（ｉ） 水素および少くとも３舷容量％（乾燥基準）の
一酸化炭素を含有する合成ガスを第一の少量流（ｍｉ肌
ｒ ｓｔｒｅｍ）と第二の多量流（ｍａｊｏｒｓ０ｅａ
ｍ）にわけ、（ｉｉ）該第一の少量流を水蒸気と混合し
て温度が２００〜４５０℃の範囲である予備反応体混合
物を形成し、該予備反応体混合物を少くとも一つの接触
ＣＯシフト転化−メタン化にかけて予備反応生成物を生
成し、（ｉｉｉ） 該第二の多量流の少くとも一部を同
時の加熱および水による飽和にかけて第一の飽和生成物
を形成し、Ｍ 該予備反応生成物を該第一の飽和生成物
の少くとも一部と混合して温度が２００〜４５〜０の範
囲の第一段階反応体流を生成し、Ｍ 該第一段階反応体
を第一段階接触ＣＯシフト転化−メタン化にかけて第一
段階反応生成物を形成し、Ｍ 該第二流の残部を同時の
加熱および水による飽和にかけて第二飽和生成物を形成
し、ＷｉＤ該第一段階反応生成物を該第二飽和生成物の
少なくとも一部と混合して温度が２００〜４５０午０の
範囲にある第二段階反応体流を形成し、〜ｉｉＤ 該第
二段階反応体流を第二段階接触メタン化にかけて第二段
階反応生成物を形成する諸工程を含む、上記合成ガスの
接触ＣＯシフト転化−メタン化によるメタン高ガスの製
造方法が提供される。
一酸化炭素を含有する合成ガスを第一の少量流（ｍｉ肌
ｒ ｓｔｒｅｍ）と第二の多量流（ｍａｊｏｒｓ０ｅａ
ｍ）にわけ、（ｉｉ）該第一の少量流を水蒸気と混合し
て温度が２００〜４５０℃の範囲である予備反応体混合
物を形成し、該予備反応体混合物を少くとも一つの接触
ＣＯシフト転化−メタン化にかけて予備反応生成物を生
成し、（ｉｉｉ） 該第二の多量流の少くとも一部を同
時の加熱および水による飽和にかけて第一の飽和生成物
を形成し、Ｍ 該予備反応生成物を該第一の飽和生成物
の少くとも一部と混合して温度が２００〜４５〜０の範
囲の第一段階反応体流を生成し、Ｍ 該第一段階反応体
を第一段階接触ＣＯシフト転化−メタン化にかけて第一
段階反応生成物を形成し、Ｍ 該第二流の残部を同時の
加熱および水による飽和にかけて第二飽和生成物を形成
し、ＷｉＤ該第一段階反応生成物を該第二飽和生成物の
少なくとも一部と混合して温度が２００〜４５０午０の
範囲にある第二段階反応体流を形成し、〜ｉｉＤ 該第
二段階反応体流を第二段階接触メタン化にかけて第二段
階反応生成物を形成する諸工程を含む、上記合成ガスの
接触ＣＯシフト転化−メタン化によるメタン高ガスの製
造方法が提供される。
満足なＣＯシフト転化ーメタン化は時としてメタン化の
各段階中で単一のメタン化反応器を用いることにより達
成し得るが、有益な結果は各段階で複数の（例えば少く
とも３個の）直列に配置された反応器を用いることによ
り、かつ各段階の間で飽和生成物流を分割することによ
り達成し得る。
各段階中で単一のメタン化反応器を用いることにより達
成し得るが、有益な結果は各段階で複数の（例えば少く
とも３個の）直列に配置された反応器を用いることによ
り、かつ各段階の間で飽和生成物流を分割することによ
り達成し得る。
上記配置の利点は触媒焼結を生起し得る、第一および第
二メタン化段階からの過度に高い出口温度を防止するた
めに第一（少量）流について必要とされる合成ガスの比
率が減小されることである。これは水蒸気添加用の飽和
器の増大された使用によるプロセス効率への有益な効果
により第二（多量）流の流量が増加されることをもたら
す。更に、前の段階の生成物のＣＯと日２の含有量を更
に減少させるためには、第二飽和生成物を更に添加しな
いで第二段階反応生成物を少くとも一つの別のＣＯシフ
ト転化−メタン化反応にかけることが好ましい。メタン
収率を最大にするためには、別のメタン化の前に二酸化
炭素を第二段階メタン化生成物から除くことも好ましい
ことがある。炭素析出の問題をなくすため日２：ＣＯ比
を増加するためには少量合成ガス流の予備メタン化の前
に或種のＣＯシフト転化を行なうことが望ましいことが
ある。
二メタン化段階からの過度に高い出口温度を防止するた
めに第一（少量）流について必要とされる合成ガスの比
率が減小されることである。これは水蒸気添加用の飽和
器の増大された使用によるプロセス効率への有益な効果
により第二（多量）流の流量が増加されることをもたら
す。更に、前の段階の生成物のＣＯと日２の含有量を更
に減少させるためには、第二飽和生成物を更に添加しな
いで第二段階反応生成物を少くとも一つの別のＣＯシフ
ト転化−メタン化反応にかけることが好ましい。メタン
収率を最大にするためには、別のメタン化の前に二酸化
炭素を第二段階メタン化生成物から除くことも好ましい
ことがある。炭素析出の問題をなくすため日２：ＣＯ比
を増加するためには少量合成ガス流の予備メタン化の前
に或種のＣＯシフト転化を行なうことが望ましいことが
ある。
この予備ＰＯシフト転化工程は本発明の方法の操作に必
須ではないことに留意すべきである。本発明の方法の操
作に於て、第一少量流が合成ガスの５〜３の容量％、更
に好ましくは約２畔容量％からなるように合成ガス流を
分割することが好ましい。
須ではないことに留意すべきである。本発明の方法の操
作に於て、第一少量流が合成ガスの５〜３の容量％、更
に好ましくは約２畔容量％からなるように合成ガス流を
分割することが好ましい。
第二流の一部を飽和し加熱するのに使用される水の温度
は１００ｑｏ〜３００ｑＣの範囲にあるときが好ましい
。
は１００ｑｏ〜３００ｑＣの範囲にあるときが好ましい
。
第二流の一部と接触する前に液相中に水を保持するため
には、明らかに系の圧力は充分高いことが必要であり、
とにかく温度は臨界温度より低くなければならない。加
熱および飽和に使用する水はそれ自体全プロセス装置中
の加熱ガスとの直接もしくは間接の熱交換により加熱し
得る。しかしながら熱要求の少くとも一部はプロセス流
の最終メタンイリ段階からの生成ガスとの熱交換により
得られることが好ましい。各メタソイＱ段階についての
反応体混合物の温度は２００〜４５０午０の範囲にある
べきである。
には、明らかに系の圧力は充分高いことが必要であり、
とにかく温度は臨界温度より低くなければならない。加
熱および飽和に使用する水はそれ自体全プロセス装置中
の加熱ガスとの直接もしくは間接の熱交換により加熱し
得る。しかしながら熱要求の少くとも一部はプロセス流
の最終メタンイリ段階からの生成ガスとの熱交換により
得られることが好ましい。各メタソイＱ段階についての
反応体混合物の温度は２００〜４５０午０の範囲にある
べきである。
前のメタン化段階からの出口温度は５００００を越え得
るので、前のメタン化生成物の若干の冷却が必要である
。これは飽和生成物の一部との混合の際の直接熱交換に
より、あるいは飽和生成物との混合前のメタン化生成物
を冷却することにより一部達成し得る。この冷却は例え
ば第二流の加熱、飽和に使用される水あるいは水蒸気上
昇ボイラーとの間接熱交換により行ない得る。第二流を
飽和するのに必要な水の量は、なかでも供給ガスの固有
の水蒸気含有量および有効なメタン化に必要な水蒸気対
乾燥ガスの比に依存して変化するであろう。
るので、前のメタン化生成物の若干の冷却が必要である
。これは飽和生成物の一部との混合の際の直接熱交換に
より、あるいは飽和生成物との混合前のメタン化生成物
を冷却することにより一部達成し得る。この冷却は例え
ば第二流の加熱、飽和に使用される水あるいは水蒸気上
昇ボイラーとの間接熱交換により行ない得る。第二流を
飽和するのに必要な水の量は、なかでも供給ガスの固有
の水蒸気含有量および有効なメタン化に必要な水蒸気対
乾燥ガスの比に依存して変化するであろう。
しかしながら加熱、飽和生成物の水蒸気対ガスの比（乾
燥ガス基準）は０．１〜１．０：１であることが好まし
い。本発明の方法は初期のガス化反応に使用されたのと
実質的に同じ圧力で行なうことが出来、かくして３バー
ル〜１４０バールの範囲の圧力で行なうことができる。
燥ガス基準）は０．１〜１．０：１であることが好まし
い。本発明の方法は初期のガス化反応に使用されたのと
実質的に同じ圧力で行なうことが出来、かくして３バー
ル〜１４０バールの範囲の圧力で行なうことができる。
装置のプロセス流内でのガス圧縮機の使用は、通常必要
であり、プロセス装置の分割流配置から見て合成ガス供
給流の全てを圧縮する必要はないことを見し、出した。
であり、プロセス装置の分割流配置から見て合成ガス供
給流の全てを圧縮する必要はないことを見し、出した。
使用する時のＣＯシフト転化段階の前に七あるいは予備
メタンイリ没階の前に少量合成ガス流を圧縮することに
より有効な加圧がなし得る。更に、加熱および飽和の前
に第二流の第一部分を圧縮することが望ましいことがあ
る。これらの小型圧縮機の合計の動力要求はその他の方
法で通常使用していたガス循環圧縮機よりも相当少ない
。本発明の方法は少量の固有の水蒸気を含有し３０容量
％（乾燥基準）を越える一酸化炭素を有する合成ガスの
メタン化に特に有効であり、しかも本発明の方法は５接
客量％（乾燥基準）を越える一酸化炭素を含有する合成
ガスに一層有利に使用し得る。
メタンイリ没階の前に少量合成ガス流を圧縮することに
より有効な加圧がなし得る。更に、加熱および飽和の前
に第二流の第一部分を圧縮することが望ましいことがあ
る。これらの小型圧縮機の合計の動力要求はその他の方
法で通常使用していたガス循環圧縮機よりも相当少ない
。本発明の方法は少量の固有の水蒸気を含有し３０容量
％（乾燥基準）を越える一酸化炭素を有する合成ガスの
メタン化に特に有効であり、しかも本発明の方法は５接
客量％（乾燥基準）を越える一酸化炭素を含有する合成
ガスに一層有利に使用し得る。
以下の実施例および本発明の一態様を示す流れ図である
添付図面を参照して本発明を更に詳細に説明する。
添付図面を参照して本発明を更に詳細に説明する。
表１、Ａ欄に示した組成を有する合成ガスがライン１を
経由してプロセス装置に入る。
経由してプロセス装置に入る。
ガス流を多量流２と少量流３に分割し、この少量流は全
供給物の２２％からなる。入口供Ｖ給物流の温度および
圧力を夫々３０ｑｏ、２８ゞールとする。流れ３の圧力
を圧縮機４により３９ぐールに増し、ライン５からの４
０９０の温度の水蒸気を圧縮ガスと混合して反応体温合
物を生成し、これを接触ＣＯシフト転化反応器６に通す
。シフト反応器中の水蒸気対供給ガスの比は約２：１で
ある。このシフト転化中、一酸化炭素含有量は約４％に
減少され、二酸化炭素および水素含有量は夫々約３７％
および５０％に増加される。ついで６からの反応生成物
を温度調節（図示せず）後に予備メタン化装置７に通す
。
供給物の２２％からなる。入口供Ｖ給物流の温度および
圧力を夫々３０ｑｏ、２８ゞールとする。流れ３の圧力
を圧縮機４により３９ぐールに増し、ライン５からの４
０９０の温度の水蒸気を圧縮ガスと混合して反応体温合
物を生成し、これを接触ＣＯシフト転化反応器６に通す
。シフト反応器中の水蒸気対供給ガスの比は約２：１で
ある。このシフト転化中、一酸化炭素含有量は約４％に
減少され、二酸化炭素および水素含有量は夫々約３７％
および５０％に増加される。ついで６からの反応生成物
を温度調節（図示せず）後に予備メタン化装置７に通す
。
多重合成ガス流２を二つの部分２１および２２にさらに
分ける。
分ける。
流れ２１を圧縮機８中で圧縮して２＆ゞ−ルから３＆ゞ
ールとしその後飽和器９の底部に供給して温度が１３が
０で水蒸気対乾燥ガスの比が０．１：１．０の加熱飽和
生成物を生成する。飽和加熱ガスをライン１７を経由し
て飽和器の頂部から除去する。メタン化装置Ｔからの生
成物を冷却し（図示せず）、ライン１７からの飽和生成
物の一部と混合し第一段階メタン化反応体混合物を形成
し、この混合物の温度３００午０である。
ールとしその後飽和器９の底部に供給して温度が１３が
０で水蒸気対乾燥ガスの比が０．１：１．０の加熱飽和
生成物を生成する。飽和加熱ガスをライン１７を経由し
て飽和器の頂部から除去する。メタン化装置Ｔからの生
成物を冷却し（図示せず）、ライン１７からの飽和生成
物の一部と混合し第一段階メタン化反応体混合物を形成
し、この混合物の温度３００午０である。
第一段階メタン化装置は直列に配置した三つの反応器１
０，１１および１２からなる。
０，１１および１２からなる。
ライン１７中の飽和生成物の一部を以下に続く反応器中
の反応前に１０および１１からの各メタン化反応生成物
と混合する。各反応器の入口での反応体の温度は３００
ｑｏである。系列の最終反応器１ ２からの第一段階メ
タン化生成物は表１のＢ欄に示した組成をもつ。ライン
２２中の合成ガスを飽和器１９に供給し、加熱飽和ガス
をライン１８を経由して除去する。
の反応前に１０および１１からの各メタン化反応生成物
と混合する。各反応器の入口での反応体の温度は３００
ｑｏである。系列の最終反応器１ ２からの第一段階メ
タン化生成物は表１のＢ欄に示した組成をもつ。ライン
２２中の合成ガスを飽和器１９に供給し、加熱飽和ガス
をライン１８を経由して除去する。
反応器１２からの第一段階メタン化反応生成物をライン
１８からの第二の飽和生成物の一部と混合して第二段階
メタン化反応体温合物を形成し、これを直接に配置した
三つの反応器１３，１４および１５すなわち第こ段階メ
タン化装置の入口に供給する。
１８からの第二の飽和生成物の一部と混合して第二段階
メタン化反応体温合物を形成し、これを直接に配置した
三つの反応器１３，１４および１５すなわち第こ段階メ
タン化装置の入口に供給する。
反応器１３および１４の夫々の出口温度は３００午○で
あり、これら反応器からの生成物の夫々にライン１８か
らの第二飽和生成物の別の一部を添加する。第二段階メ
タン化の最終反応器１５から出るガスの組成を表１のＣ
欄に示す。ついで最終反応器１５からの反応生成物を、
更に添加することなく、別のメタンイＱ段階１６に供給
する。反応器１６から出るガスは表１のＤ欄に示した組
成を有しており、通常の技術による二酸化炭素除去後に
代替天然ガスとしての用途に適した組成を有する。加熱
飽和器９および１９に使用する水は反応器１６からの生
成ガスと直接熱交換（図示せず）することにより加熱し
、ここでは生成ガスは除湿器中の液体水と直接接触され
る。
あり、これら反応器からの生成物の夫々にライン１８か
らの第二飽和生成物の別の一部を添加する。第二段階メ
タン化の最終反応器１５から出るガスの組成を表１のＣ
欄に示す。ついで最終反応器１５からの反応生成物を、
更に添加することなく、別のメタンイＱ段階１６に供給
する。反応器１６から出るガスは表１のＤ欄に示した組
成を有しており、通常の技術による二酸化炭素除去後に
代替天然ガスとしての用途に適した組成を有する。加熱
飽和器９および１９に使用する水は反応器１６からの生
成ガスと直接熱交換（図示せず）することにより加熱し
、ここでは生成ガスは除湿器中の液体水と直接接触され
る。
表１
本発明の方法を同様の大きさの方法、例えば英国特許第
１５４４２４５号記載の方法と比較すると、本発明の方
法については触媒要求と全接触反応容器容積の両者が約
１５％少ないことが判った。
１５４４２４５号記載の方法と比較すると、本発明の方
法については触媒要求と全接触反応容器容積の両者が約
１５％少ないことが判った。
３．１×１びｎ〆／日のＳＮＧを製造し得るプロセス装
置では、英国特許第１５４４２４５号の匹適する装置に
ついて要求される循環式圧縮機の効率（２６．５×１ぴ
ｈで／日、１５７０皿Ｗ）と比較して本発明の方法では
ガス圧縮効率は極めて適度である（６．５×１びｈ〆／
日、２７０雌Ｗ）。
置では、英国特許第１５４４２４５号の匹適する装置に
ついて要求される循環式圧縮機の効率（２６．５×１ぴ
ｈで／日、１５７０皿Ｗ）と比較して本発明の方法では
ガス圧縮効率は極めて適度である（６．５×１びｈ〆／
日、２７０雌Ｗ）。
これは生成ガス熱出量の約５％のエネルギー節約に相当
し、これはＳＮＧ製造についての総括熱効率の約３％の
増加を表わす。
し、これはＳＮＧ製造についての総括熱効率の約３％の
増加を表わす。
図面は本発明の一態様を示す流れ図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ （i） 水素および少くとも３０容量％（乾燥基準
）の一酸化炭素を含有する合成ガスを第一の少量流と第
二の多量流にわけ、（ii） 該第一の少量流を水蒸気と
混合して温度が２００〜４５０℃の範囲である予備反応
体混合物を形成し、雅予備反応体混合物を接触ＣＯシフ
ト転化−メタン化にかけて予備反応生成物を生し、（i
ii） 該第二の多量流の少くとも一部を同時の加熱およ
び水による飽和にかけて第一の飽和生成物を形成し、（
iv） 該予備反応生成物を該第一の飽和生成物の少くと
も一部と混合して温度が２００〜４５０℃の範囲である
第一段階反応体流を生成し、（v） 該第一段階反応体
を第一段階接触ＣＯシフト転化−メタン化にかけて第一
段階メタン化反応生成物を形成し、（vi） 該第二流の
残部を同時の加熱および水による飽和にかけて第二飽和
生成物を形成し、（vii） 該第一段階反応生成物を該
第二飽和生成物の少なくとも一部と混合して温度が２０
０〜４５０℃の範囲にある第二段階反応体流を形成し、
（viii） 該第二段階反応体流を第二段階接触メタン化
にかけて第二段階メタン化反応生成物を形成する諸工程
を含む、上記合成ガスの接触ＣＯシフト転化−メタン化
によるメタン富ガスの製造方法。 ２ 該第一段階メタン化が直列の複数のメタン化段階か
らなり、前の段階からの生成物を該第一飽和生成物の一
部と混合して次の段階用の反応体混合物を形成し、該反
応体混合物の夫々の温度は２００〜４５０℃の範囲であ
る特許請求の範囲第１項記載の製造方法。 ３ 該第二メタン化が直列の複数のメタン化段階からな
り、前の段階からの生成物を該第二飽和生成物の一部と
混合して次の段階用の反応体混合物を形成し、該反応体
混合物の各々の温度が２００〜４５０℃の範囲である特
許請求の範囲第１項記載の製造方法。 ４ 該第二段階反応生成物を少くとも一つの別の接触メ
タン化反応にかけて最終反応生成物を形成し、該第二段
階反応生成物の温度は該別のメタン化の直前に５００℃
を越えない温度である特許請求の範囲第１項記載の製造
方法。 ５ 二酸化炭素および必要により水蒸気を、該別の接触
メタン化の前に第二段階生成物から除去する特許請求の
範囲第４項記載の製造方法。 ６ 該第一流を予備メタン化の前にＣＯシフト転化にか
ける特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれか一項記載
の製造方法。 ７ 該第一流が該合成ガスの５〜３０容量％からなる特
許請求の範囲第１項〜第６項のいずれか一項記載の製造
方法。 ８ 該第一流が合成ガスの約２０容量％からなる特許請
求の範囲第７項記載の製造方法。 ９ 該第二流の一部を同時に加熱、飽和するのに使用さ
れる水の温度が１００〜３００℃である特許請求の範囲
第１項〜第８項のいずれか一項記載の製造方法。 １０ 水の少くとも１部をプロセス装置内の流れと直接
もしくは間接の熱交換により加熱する特許請求の範囲第
９項記載の製造方法。 １１ 該水をメタン化反応生成物と直接もしくは間接の
熱交換により加熱する特許請求の範囲第１０項記載の製
造方法。 １２ 上記メタン化反応生成物が最終反応生成物である
特許請求の範囲第１１項記載の製造方法。 １３ 第一段階メタン化反応生成物および第二段階メタ
ン化反応生成物を飽和生成物との混合前に冷却する特許
請求の範囲第１項〜第１２項のいずれか一項記載の製造
方法。 １４ 上記飽和生成物の水蒸気／乾燥ガスの比が０．１
：１〜１．０：１である特許請求の範囲第１項〜第１３
項のいずれか一項記載の製造方法。 １５ 該合成ガスの一酸化炭素含有量が少くとも５５容
量％（乾燥基準）である特許請求の範囲第１項〜第１４
項のいずれか一項記載の製造方法。 １６ 該メタン化反応を３パール〜１４０パールの圧力
で行なう特許請求の範囲第１項〜第１５項のいずれか一
項記載の製造方法。 １７ 該第一流をＣＯシフト転化または予備メタン化を
行なう前に圧縮する特許請求の範囲第１項〜第１６項の
いずれか一項記載の製造方法。 １８ 該第一飽和生成物を形成する該第二流の該一部を
該同時の加熱および飽和の前に圧縮する特許請求の範囲
第１項〜第１７項のいずれか一項記載の製造方法。 １９ 少くとも三つのメタン化反応器を各段階で設ける
特許請求の範囲第１項〜第１８項のいずれか一項記載の
製造方法。
Applications Claiming Priority (2)
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|---|---|---|---|
| GB08207245A GB2116581A (en) | 1982-03-12 | 1982-03-12 | Multi stage methanation |
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Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58167687A JPS58167687A (ja) | 1983-10-03 |
| JPS6012390B2 true JPS6012390B2 (ja) | 1985-04-01 |
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Family Applications (1)
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|---|---|---|---|
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- 1983-01-26 DE DE8383300388T patent/DE3360806D1/de not_active Expired
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