JPS5999399A - 放射性核廃棄物処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 技術の背景 本発明は高い放射性レベルの廃棄物を極めて長期間恒久
的に環境および生体的観点において安全に貯蔵する方法
に関する。更に詳しく述べると、本発明は放射性固体廃
棄物を封じ込めるためのガラス・セラミック組成物体を
調製する方法に係る。

従来技術 放射性液体廃棄物を処分するために調弊する技術の開発
に対して近年がなシの努力が向けられている。特に、燃
料の再処理から出る高放射性レベルおよび中放射性レベ
ルの液体廃棄物は核分裂生成物および長寿命のランタン
ド元素およびアクチニド元素を含んでおシ、処分するた
めに固化しなければならない。処分するに際して廃棄物
固化体は十分に安定であシ、かつ生物に危険を及はす放
射性核種がその危険寿命の間に環境を汚染するのを防止
するようにしなければならない。放射性液体廃棄物の処
分のために考慮されている１つの方法は廃棄物を直接ガ
ラス、ガラス・セラミックまたはセラミックに封じ込め
てからその廃棄物体を地中深く岩塩、花崗岩、夏岩また
は玄武岩の地層中に埋めることからなる。この場合、廃
棄物体の耐久性に屡々逆に作用することがある廃棄物の
不活性成分が放射性核柾と共に廃棄物体中に混入するの
で、比較的多量の廃棄物を地中深く処分しなければなら
々い。考慮されているもう１つの方法は長寿命の核分裂
生成物、ランタニドおよびアクチニドをイオン交換物質
を用いて液体廃棄物から分別し、次いでそのイオン交換
樹脂をカラスまたはセラミックに変換することからなる
。この場合、長寿命汚染物が混入した比較的少量のイオ
ン交換物質の方だけが、地中深く処分するために安定で
耐浸出性の生成物に変換される必要がある。

比較的短期寿命の放射性核種だけを含むようになった大
量の分別後の液体の方は、低放射線レベルの廃棄物とし
てよシ厳しくない方法で処分することができるであろう
。

放射性液体廃棄物のイ染除去用に評価されたイオン交換
物質のうち、ゼオライト、チタン酸塩および水酸燐灰石
カルシウム（ｃａｌｃｉｕｍｈｙｄｒｏｘｙａｐａｔｉ
ｔｅ　）がセシウム、ストロンチウム、ある種のランタ
ニド、ある種のアクチニドを除去するのに有効であるこ
とが示された。ゼオライトおよびチタン酸塩を放射性廃
棄物処分用に適した安定な耐浸出性生成物に変換する試
みがなされている。こうした試みの中には、ゼオライト
を硼珪酸ガラスと溶融する方法、チタン酸カルシウムを
ホットプレスしてセラミック生成物とする方法、そして
放射性汚染ゼオライ）　（Ｎａ形のモルテン沸石）と（
または）チタン酸ナトリウム／アンモニウムの混合物を
常温プレス後混合物を常圧で焼結する方法が含まれる。

ガラス製造技術は工業的規模で良く確立されておシかつ
イオン交換物質をガラスに配合する手法は簡単であるが
、ガラス生成物は熱力学的に安定では々く、廃棄物処分
場所で非常に長い期間にこうむるような条件下でゆっく
シと溶解すると考えられる。処分場所の選定には十分な
注意が払われるけれども、カナダ楯状地（Ｃａｎａｄｉ
ａｎ　５ｈｉｅｌｄ）で花崗岩汚染が見出されたように
、地下水が処分場所を通過し７ないという保証はなく、
また貯蔵されている放射性廃棄物内で発生する温度にお
いて浸出および（または）構造的不安定性が予想される
。

セラミック生成物の特定の相は予想される条件Ｔで一般
的に熱力学的に安定であシ、従って於射性廃集物の貯蔵
に適しているけれども、殆んどのセラミック生成物は多
くの結晶相の混合物でちシ、そのうちの一部分１５二り
が同定可能である。これらの場合、熱力学および地学を
利用してポスト岩石層にＸるセラミツタ生成物の長期間
における安定性および適合性（Ｃｏｍｐａｔａｂｉｌｉ
ｔｙ　）を評価することは困難である５、更に、等圧ホ
ットプレス技術は蝮雑であり、工業的規模では十分に開
発されていない。常圧プレスと焼結で作成した生成物は
多孔性になりがちで、機械的強度が乏しい。焼結によっ
て不透過性の組織にするためには長時間と高温が通常必
要であシ、揮発性核種の消失も対応して多い。大きいセ
ラミック体を製造することは、よく知られているように
、主として大きな単−塊（モノリス）では加熱時に温度
傾斜が生じ、それが不均一な孔形成、一様でない収縮等
を引き起こすために、困難である。品質が良好でかつガ
ラス化生成物用の標準廃棄物罐に匹敵する寸法を有する
セラミック単一環が生成可能であるかどうかは疑わしい
。

発明の概要 これらのすべての制約のために、放射性廃棄物の非常に
長い期間の貯蔵の代替技術の必要があシ、本発明の目的
は結晶相が熱力学的に安定であシかつホスト岩石と適合
するガラス・セラミック生成物を製造する方法を提供す
ることである。ガラス・セラミック生成物は十分な機械
的強度を有しかつ所要の寸法に作成するのが比較的容易
である。

こうして、本発明に依り、放射性核廃棄物を長期間貯蔵
するだめのガラス・セラミック生成物を調製する方法で
あって、 （ａ）　　放射性液体廃棄物を選択的イオン交換媒体を
通過させ、よってその放射性物質を析出させると共に比
較的低い放射性レベルの液体を分離して後で処分し、 （ｂ）　　前記の放射性物質担持イオン交換媒体を十分
なガラス形成成分と共に加熱して溶融体と成し、かつそ
の際溶融体の非放射性成分が次の組成二Ｍ、０　　　　
　　０〜１５重量％ Ｍ、０．　　　　　０〜１５重量％ ｓＩｏ、　　　　　　　３５〜６５重量％Ｔｈｏ、　　
　　　　　１０〜３５重景％ＭＯ０〜１５重量％ Ｃａ０　　　　　　５〜１０重景％ ＭＯ２０〜　３重量％ Ｍ　２０５０〜３重量％ 〔とこに、ＭはＮａおよび（または）Ｋであシ、Ｍｌば
Ｃａ　、Ｂａ　Ｉおよび（または）ｇｒであシ、ＭはＡ
ｌ＋ＢｔＦｅ　、および（！！たけ）Ｃｒ　であり、Ｍ
　はＺｒ　、　Ｓｎ　、および（または）　Ｚｎであシ
、ｌはＰ。

Ｔａ、および（または）　Ｈｂである。〕を有し、 （Ｃ）　　前記溶融体を冷却してガラスを形成し、そし
て （ｄ）　　前記ガラスを熱処理して保護ガラス母相中に
前記放射性物質を含む謂石結晶を結晶化させる、工程を
含む方法が提供される。

好ましい態様の詳しい説明 本発明を図面を参照して更に詳しく以下に説明する。

熱力学的計算および岩石学的観察の結果、接方（５ｐｈ
ｅｎｅ　、チタン石ともいう）　ＣａＴｊＳｉＯ，は大
部分の核廃棄物イオンの理想的ホストであることが示さ
れた。棲石は花崗岩および右向閃緑岩（これらは両方と
も核廃棄物地下処分場所の候補岩石タイプである）の共
通の副成分であシ、かつ化学的変化に抵抗性がある。同
様に、鉱物試料の分析は、ＣａＴｉ５ｔＯｓ構造が広範
囲の固溶置換成分を受は入れることが可能であることを
示す。例えば、Ｃａについて：’ｒｈ、ｕ、貴土類元素
Ｉ　ＮａｔＭｎ　、　Ｓｒ　、　Ｂｒ Ｔｉ　について？　ＡＩ　、　Ｆｅ”、　Ｆｅ”、　Ｍ
ｇ　、　Ｎｂ　。

Ｔａ　＋Ｖ　ａｃｒ　、Ｓｎ　、Ｚｒ　、Ｚｎ　。

ｂ Ｏについて　：ＯＨ，Ｆ、Ｃ１゜ 研究により、標石はカナダ楯状地のような地域でかつｌ
　　ｋｍ以上の深さにおいて典型的な地下水が流入出す
る場所の環境に安定であるだろうことも示された。こう
して、橘石に基づく廃棄物の形態は（ＡＮＤＵ　　（商
標）燃料再生処理のような操作で得られる廃棄物用の通
常の提案処分条件における優れたホストであることが確
信される。

カラス・セラミック生成物は、結晶物質の望ましい特性
とガラスの組成変化および放射線損傷に関するよシ多く
訂容する性質との最良の折衷案として、また純粋なセラ
ミック生成物よシもガラス製造技術でよシ容易に調製で
きるという事実に基づいて選択されたものである。本発
明の好ましい態様では、ガラス・セラミックは固溶体中
に長寿命廃棄物イオンを少なくとも実質的な量含有する
ＣａＴｉＳｉＯ３結晶を耐久性のガラス母相が取シ囲ん
でいる。

ｃａｏ　＋　’ｒｉｏ、　−５ｔｏ２相平衡状態図は一
次傭石結晶領域が大きい液体非混和領域に殆んど隣接し
、１３００〜１３７５℃の比較的低温の境界線で囲まれ
ていることを示す。この糸におけるガラス形成領域を第
１図に示す。しかしながら、この領域のガラスは潜在的
に不安定であシ、冷却中に結晶化するか準液体非混和性
であることを示す。冷却の際相分離をこうむるガラスの
場合、再加熱の間ＫｃａＴｉｓｉｏ、の急速な結晶化が
起きる。この結晶化は（表面から開始するのと対照的に
〕ガラスの体積全体で均一に起き、相分離が標石結晶の
成長の核種として働き得ることを示す。

ＣａＯ−ＴｉＯ２−８ｉ０２ガラスＫＮａｌｏとＡｌ２
Ｏ。

を添加するとガラスの相分離の速度と量に強く影響する
ことが示された。Ｎａ２Ｏの添加は分離傾向を低減させ
る一方、Ａｌ２Ｏ，の添加は分離を促進する。これの１
つの可能な説明は次のものである。

電子スペクトル分析によれば、Ｔｉ４＋イオンはガラス
の網状構造中に主に正八面体的に配向した（Ｔｉ０６　
）２−基として存在し、これはすぐ近くの電荷を平衡さ
ぜるＮＩＬ＋またはＣａ２＋イオンで安定化されている
。しかしながら　Ａ１３＋イオンの添加は網状構造中に
（Ａ１０４）−基として入シ、（Ｔｉｅ６）を−基と競
合して電荷５平衡陽イオンを求め、その結果網状構造を
不安定にし、相分離傾向を増加する。

典型的なＮａ１Ｏ−ＣａＯ−Ａｉ、ｏ、　−’ｒｉｏ、
　−５ｔｏ３ガラスの分離相のオージェ電子微量分析は
ＡＩに富む相とＴｉに富む相の存在を確認した。

こうして、これらのガラスにおけるＮａ２Ｑ：Ａｌ、Ｏ
，比を変えて相分離の程度を調整することが可能である
。転じて、これは榎石結晶化の速度、付加的微量結晶相
の生成可能性、そしてガラス・セラミック微細構造に影
響する。Ｎａ　ｔ　Ｏ：　Ａ　ｌ　ｔ　Ｏｓ比は、同様
に１高いＴｉＯ２含有傷−の結果として典型的な溶融体
が極めて流動性であるにもがかわらず溶融体の粘度に著
しく影響する。

％　／ｌ／　％組成がＮａ、　０６．６　、　Ａｌ２Ｏ
３５”ｌ　、　ＣａＯ１６，５、Ｔｉｅ、　１４．８　
、　Ｓｉｎ、　５７．０　の代表的親ガラスを約９５０
℃からガラスの融点までの間の温度、好ましくは９５０
〜１ｏ５ｏ℃で０．５ＯＮ１時間再加熱することによっ
て結晶化を行ない、槁石質ガラス・セラミックを得た。

Ｘ線回折相分析およびエネルギー分散形Ｘ線スペクトル
元素分析によって、化石だけが研究対象の組成範囲にお
いて生成される結晶相であシかつ母相はＮａ２Ｏ−Ｃａ
Ｏ−Ａｌ　２０３−８ｔ０２ガラスからなることが確認
された。多分、その高い粘度で証明される高アルミナガ
ラスの極めておそい構造再組織化は再なるアルミノ珪酸
相などの結晶化が存在しないことによるであろう。

前述のように、積石は適当外化学物質の混合物を坩堝の
中で約１４００℃で約１時間加熱し、こうして生成する
ガラスを冷却し、９５０℃〜１０５０℃で再加熱して失
透させることによって人造的に調製できる。選択する精
確な結晶化温度は勿論選択するガラスの精確な組成に依
存する。化学物質の供給源は大して重要ではなく、高放
射線レベルの液体廃棄物のイオン交換処理に有用である
特定の無機イオン交換媒体、例えばゼオライト、チタン
酸ナトリウムおよび水酸燐灰石カルシウム（ｃａｌｃｉ
ｕｍ　ｈｙｄｒｏｏｘｙａｐａｔｉｔｅ　）は、約り２
５０℃〜約１６００℃、好ましくは約】４００℃で加熱
して溶融体を形成し、その溶融体の組成は必要な慣用の
ガラス製造成分を添加することによって株石の生成に適
した組成に調整することが可能であることが見い出され
た。

典型的なゼオライト、例えはモルテン沸石（Ｎａ形）　
、ｚｅｏｌｏｎ　９００　（商品名、オハイオ州、アク
ロンのレートンカンバ二−社か市販する合成モルデン沸
石Ｎａｇ　Ａ１８Ｓ　ｉ　４００＋１６　’　２４Ｈ１
０）は上記目的に有用である。

こうして、ｚｅｏｌｏｎ　９００　　のようなゼオライ
トおよび（またはンチタン酸ナトリウムを含み、そして
珪灰石のようなカルシウムの不溶性供給源を含有するカ
ートリッジを用いて高放射線レベルの廃棄物のイオン交
換反応を行なうことができる。

高放射線レベルの物質はゼオライトおよびチタン酸塩上
に吸着され、比較的低放射線レベルになった液体廃棄物
は排出してよシ厳格でないやυ方で処分される。次いで
カートリッジ全体を約１４００℃に加熱して所望の溶融
体を生成し、冷却してから９５０〜１０５０℃、好まし
くは約１０００℃で再加熱して失透させる。イオン交換
罐筐たはカートリッジ全体を用いて失透を起こさせ、そ
れから最初にガラスそして次にガラス・セラミクク生成
物を生成する処理を行なうので、放射性物質の取扱いが
最少限化されかつ簡単化される。その他のカルシウム供
給源を用い得ることが認められよう。例えば水酸化カル
シウムは水性液に可溶であシ、イオン交換反応に干渉す
るであろうから、それは汚染除去後かつ溶融体形成前に
溶液として添加することができる。

Ｎａ、Ｃａならびにｓｉ　　を供給する１つの方法は市
販のガラスフリットを用いることであろう。例えば典型
的ガソーダーライムーシリヵフリットはＮａ、０１４重
ｆｔ％、ＣａＯ９重量％、５ｉｎ１７３重量％、その他
の酸化物４重量％であろう。この試みの利点はガラス・
セラミックがよシ低い温度で溶融するであろうことであ
る。即ち、ガラスフリットは比較的低い温度（１２５０
〜１３５０℃）で溶融し、その他の成分は溶融体に溶解
するであろう。

例１ 榎石質ガラス・セラミック用組成物の好ましい範囲を決
定するために試験を行なった。第１表および第２表に掲
載した組成を持つ生成物を、粉末状化学物質混合物を白
金坩堝中で１４００℃にて１時間加熱して調製した。

以下余白 ４９７ ６参 溶融体は鉄板上に流して急速に７５０℃まで冷却し、そ
れから９℃／分の速度で１０００℃に再加熱した。１０
００℃の温度に１時間保持した後、炉のスイッチを切っ
てガラス・セラミックを冷却させた。組成物Ａは非常に
高粘度であったがすべての混合物が１４００℃で容易に
溶融した。示差熱分析法で測定した最も鮮明な結晶ピー
クは組成物Ｂ。

ＥおよびＦについてそれぞれ９４０℃、９００℃および
９６０℃の温度であることが記録された。Ｘ１回折法で
決定した唯一の結晶生成物はすべての組成物において黒
石であった。第１表および第２表に示された結果に基づ
いてモルデン沸石（Ｎａ形）、チタン酸ナトリウム、水
酸燐灰石カルシウムおよび珪灰石で調製した沫石質ガラ
ス・セラミックの組成の範囲は、 成　分　　　　　　　　重量％ モルデン沸石（Ｎａ形）　　　４８％±２０％チタン酸
ナトリウム　　　　　２８％±１２％水酸燐灰石カルシ
ウム　　　　　４％士・４％珪灰石　　　　　　　　　
　　２０％±１０％であると針側される。

以下の例はイオン交換物質を用いる稠石の生成について
説明する。

例２ 炭酸ナトリウム　　　　　　　　２．２ｚアルミナ　　
　　　　　　　　　１．９？シリカ　　　　　　　　　
　　１２．７％二酸化チタン　　　　　　　　　３．４
１酸化カルシウム　　　　　　　　３．４１チタン酸カ
リウム　　　　　　　　１．３ｆからなる混合物を白金
坩堝中で１４００Ｃにて１時間加熱し、鉄板上に流して
７５０℃まで急速に冷却し、それから５℃／分の速度で
１０００’Ｃまで再加熱した。１０００℃の温度に３時
間保持してから炉のスイッチを切ってガラス・セラミッ
ク生成物をゆっ〈シ冷却させた。生成物は次の組成を有
した。

成分　　　重量％ Ｎａ、０　　　　５．４ に２０１・２ Ａ’ｘＯｓ　　　　　７．９ Ｓｉｎ、　　　　　　　　　　　　５３．１Ｔｉｅ２　
　　　　　　　　　　１８．２ＣａＯｌ　４．２ Ｘ線回折分析法で唯一の結晶化生成物は林石であること
が決定された。

例３ ｚｅｏｌｏｎ　９００　（ナトリウム形）　　　５５．
ＯＬ！−チタン酸ナトリウム　　　　　２２．０１ｉ’
珪灰石（Ｃａｂｉｎｓ　）　　　　　　２０．ＯＳ’か
らなる粉末混合物をセラミックモールド中で１４００℃
にて２時間加熱し、坩堝を炉から取シ出して７５０℃に
急冷し、次いで５℃／分で１０００℃に再加熱し、１Ｏ
ＯＯ℃に３時間保持し、炉冷した。

ガラス・セラミック生成物は次の組成を有し、Ｘ線回折
分析は椙石を唯一の結晶化生成物として示した。

成分　　　重量％ Ｎａｎｏ　　　　　８．３ 人’ｔｏｓ　　　　　　　　　　　　　７．７Ｓｉｎ２
５５．８ ＴｊＯ！　　　　　　　　　　　　１８．３Ｃａ０　　
　　　　　　　　　　　　　、９．９例４ ｚｅｏｌｏｎ　９００　（Ｎａ形）　　　６５．０％チ
タン酸ナトリウム　　２３．０ｉ 水酸化カルシウム　　　１７．２デ をセラミック坩堝中で１４００℃にて１時間加熱し、鉄
板上に流して７５０℃に急冷し、５℃／分で１０００℃
に再加熱し、１０００℃に３時間保持し、炉冷した。ガ
ラス・セラミック生成物は次の組成を有し、Ｘ線回折分
析は補石を唯一の結晶化生成物として示しだ。

成分　　　重量％ Ｎａｎｏ　　　　　８．９ Ａ’ｚＯｓ　　　　　８．３ Ｓｉ０３　　　　４８．７ Ｔｉ０２　　　　２０．０ ＣａＯ１４，１ 例５ ｚｅｏｌｏｎ　９００　　（Ｋ形）　　　６７．４／−
チタン酸カリウム　　　　３９．１１？炭酸カルシウム
　　　　２３．２デ からなる粉末混合物をセラミック坩堝中で１４００℃に
て１時間加熱し、坩堝を炉から出して７５０℃に急冷し
、５℃／分で１０００℃に再加熱し、１０００℃に３時
間保持し、それから炉冷した。ガラス・セラミック生成
物は次の組成を有し、Ｘ線回折分析は標石を唯一の結晶
生成物として示した。

成分　　　重量％ に、０　　　　１４．２ Ａ’ｚＯａ　　　　　６．９ Ｓｉ０２　　　　４０．７ Ｔｉ０４　　　　２６．４ ＣａＯＩ　１．８ 例６ ランタンを含む粉末混合物をセラミック坩堝で１４００
℃にて１時間加熱し、坩堝を炉外に出して７５０℃に急
冷し、それから５℃／分で１ｏｏｏ℃に再加熱し、１０
００℃に１時間保持し、そして炉冷した。ガラス・セラ
ミック生成物は次の組成を有した。

成分　　　重量％ Ｎａｚ　Ｏ５，８４ ＣａＯ１１，６１ Ａｌｚ　０３７−４３ Ｔｉｅ２１６．８９ Ｓｉｎ２４８．９２ Ｃｐ、、０３　　　９．３１ Ｘ線回折分析は榎石を唯一の結晶生成物として示した。

走査形オージェ顕微鏡を用いてランタンを全部識別し、
それが実質的に結晶相に含有されていることを確認した
。ガラス中のランタンは検出限界以下であった。

廃棄物中にはＮａ、Ｏが存在する可能性が高くかつアル
ミノ珪酸塩ガラスは特に有利な特性を有しているからＮ
ａ２Ｏ−Ａ１２０．−８ｉｎ、、　−ＴｉＯ２−ＣａＯ
系を参照したことが認められるであろう。しかしながら
、本発明はこの糸に限定されるものではない。Ｎａ＋を
に＋陽イオンで、少なくとも一部のＡＩをＦｅおよびＣ
ｒで（天然の抜打は例えばＦｅ２Ｏ３を含有することが
知られている）、少なくとも一部のＴｉをＺｒ、Ｓｎ、
Ｚｎで、そしてＰをＴａおよびＮｂ　　で置き換えるこ
とが可能である。

無機のイオン交換媒体を特別に参照したが、これに限定
されることなく、有機のイオン交換樹脂、例えば１）ｕ
ｏｌｉｔｅ　ＡＲＣ３５９（Ｄｉａｍｏｎｄ　Ｓｈａｍ
ｒｏｃｋ社の商品名）およびＡｒｒＩｂｅｒｌｉｔｅ　
　ＩＲＮ　−１５０またはＩＲＮ　−１５４（Ｒｏｈｍ
　＆　Ｈａａｓ社の商品名）をガラス・セラミック生成
物の調製に用いることもできる。Ａｍｂｅｒｌ　ｉｔｅ
　ＩＲＮ−１５０、ＩＲＮ　−１５４およびＩＲＮ−３
００は典型的にはＣＡＮＤＵ原子核反応装置の一次熱輸
送系および減速剤を純化するために用いられる。イオン
交換樹脂ＩＲＮ　−１５０゜ＩＲＮ−１５４およびＩＲ
Ｎ−３００は陽イオン交換樹脂および陰イオン交換樹脂
の両方を含む混合床樹脂である。しかしながら、陽イオ
ン交換樹脂単独でも操作可能である。

例７ Ａｍｂｅｒｌｉｔｅ　ＩＲＮ−１５４３０ｔ（Ｒｏｈｍ
　＆　Ｈａａｓ社） Ｎａ２　ＣＯ３８，４ｆ Ａｔ２０．　　　　　　　　　　　　　　　　８．０ｆ
８１０２　　　　　　　　　　　　　　　　　２８、０
　ｇ−ＴｉＯ２１７，１ｊｉＬ ＣａＯ１２，ＯｆＰ を含む混合物をセラミック坩堝中で７００℃にて１時間
加熱して樹脂を灰化した。次いで、灰および化学物質の
混合物を１４００℃で１時間加熱し、鉄板上に流して７
５０℃に急冷し、それから５℃／分で１０５０℃に再加
熱し、１０５０℃に１時間保持し、そして炉冷した。ガ
ラス・セラミック生成物は次の組成を有し、Ｘ線回折分
析は捕石を唯一の結晶生成物として示した。

成分　　　　重量％ Ｎａｎｏ　　　　　　７．Ｏ Ａｔ、０，１１．５ ８ｉｎ、　　　　　　４０．０ Ｔｉｄ！２４．４ ＣａＯ１７，１

【図面の簡単な説明】

第１図は５ｉ０２−　ＣａＯ−ＴｉＯ２３元系の相平衡
状態図、第２図は本発明に依る方法の１態様のフロー図
である。 特許出願人 特許出願代理人 弁理士青水　朗 弁理士西舘和之 弁理士古賀性成 弁理士　山　口　昭　之 弁理士西山雅也 カナダ国ケイＯジエイ１ジエイ ０オンタリオ・カールク・リバ ー・パイン・ストリート５ ５０１−

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、放射性核廃棄物を長期間貯蔵するためのガラス・セ
   ラミック生成物を調製する方法であって、（ａ）　　放
   射性液体廃棄物を選択的イオン交換媒体を通過させ、よ
   ってその放射性物質を析出させると共に比較的低い放射
   性レベルの液体を分離して後で処分し、 （ｂ）　　放射性物質を担持した前記イオン交換媒体を
   十分なガラス形成成分と共に加熱して溶融体と成し、か
   つその際溶融体の非放射性成分が次の組成： Ｍ、０　　　　　　０〜１５重量％ Ｍ、Ｏ，Ｏ−〜１５重量％ Ｓｉ０．　　　　　　３５〜６５重量％ＴＩ０，１０〜
   ３５重量％ Ｍ”Ｏ０〜１５重量％ ＣａＯ５〜１０重量％ Ｍ’Ｏ１Ｏ〜３重ｉ％ Ｍ！Ｏ，Ｏ〜　３重量％ 〔ここに、ＭはＮａおよび〔または〕Ｋであシ、ＭはＣ
   ａ　、　Ｂａ　、および（または）Ｓｒであシ、Ｍ”は
   Ａ１．Ｂ、Ｆｅ、および（または）Ｃｒであシ、Ｍｌは
   Ｚｒ　、　Ｓｎ　、および（または）Ｚｎであシ、Ｍは
   Ｐ。 Ｔａ、および（ｔたは）Ｎｂである。〕を有し、 （Ｃ）　　前記溶融体を冷却してガラスを形成し、そし
   て （ｄ）　　前記ガラスを熱処理して保護ガラス母相中に
   前記放射性物質を含む補石結晶を結晶化させる、工程を
   含む方法。 ２、前記イオン交換媒体がゼオライト、チタン酸塩およ
   び水酸燐灰石カルシウムから選択されたものである特許
   請求の範囲第１項記載の方法。 ３、放射性物質を担持する前記イオン交換媒体を１２５
   ０〜１６００℃の温度で加熱して溶融体と成す特許請求
   の範囲第２項記載の方法。 ４、前記ガラスを約９５０℃よシ高いが該ガラスの融点
   よシ低い温度で加熱する特許請求の範囲第３項記載の方
   法。 ５、前記ガラスを１〜ｂ 〜１０５０℃の範囲内で選択した成る温度まで加熱し、
   その温度にタカくとも３０分間保持し、ガラス母相中に
   接方結晶を結晶化させ、そして炉冷する特許請求の範囲
   第４項記載の方法。 ６、前記楯石が第１図の領域ａｂｃｄの範囲内の組成を
   有する特許請求の範囲第５項記載の方法。 ７、前記ゼオライトがモルデン沸石である特許請求の範
   囲第２項記載の方法。 ８　前記イオン交換媒体が陽イオン交換樹脂である特許
   請求の範囲第１項記載の方法１．９、前記イオン交換樹
   脂が陽イオンおよび陰イオン交換樹脂の混合床である特
   許請求の範囲第８項記載の方法。